JP5853194B2 - Membrane-catalyst layer assembly manufacturing method and manufacturing apparatus thereof - Google Patents

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Description

本発明は、例えば、携帯型電子機器、自動車などの移動体、分散発電システム及び家庭用のコージェネレーションシステムなどの駆動電源として使用される燃料電池が備える膜−触媒層接合体の製造方法及びその製造装置に関する。   The present invention relates to, for example, a method for producing a membrane-catalyst layer assembly provided in a fuel cell used as a driving power source for a portable electronic device, a mobile body such as an automobile, a distributed power generation system, and a household cogeneration system, and the like. It relates to a manufacturing apparatus.

燃料電池（例えば、高分子電解質形燃料電池）は、水素を含有する燃料ガスと空気など酸素を含有する酸化剤ガスとを電気化学的に反応させることにより、電力と熱と水とを同時に発生させる装置である。   A fuel cell (for example, a polymer electrolyte fuel cell) generates electric power, heat, and water simultaneously by electrochemically reacting a fuel gas containing hydrogen and an oxidant gas containing oxygen such as air. It is a device to let you.

燃料電池は、一般的には複数のセルを積層し、それらをボルトやバンドなどの締結部材で加圧締結することにより構成されている。１つのセルは、膜電極接合体（以下、ＭＥＡ：Membrane-Electrode-Assemblyという）を一対の板状の導電性のセパレータで挟んで構成されている。   A fuel cell is generally configured by stacking a plurality of cells and pressurizing them with fastening members such as bolts and bands. One cell is configured by sandwiching a membrane electrode assembly (hereinafter referred to as MEA: Membrane-Electrode-Assembly) between a pair of plate-like conductive separators.

ＭＥＡは、高分子電解質膜と、当該高分子電解質膜の両面に配置された一対の電極層によって構成されている。一対の電極層の一方はアノード電極であり、他方はカソード電極である。一対の電極層はそれぞれ、金属触媒を坦持したカーボン粉末を主成分とする触媒層と、当該触媒層の上に配置される多孔質で導電性を有するガス拡散層とで構成されている。ここでは、高分子電解質膜と触媒層との接合体を膜−触媒層接合体（ＣＣＭ:Catalyst-coated membrane）という。前記アノード電極に燃料ガスが接触すると共に前記カソード電極に酸化剤ガスが接触することにより、電気化学反応が発生し、電力と熱と水とが発生する。   The MEA is composed of a polymer electrolyte membrane and a pair of electrode layers disposed on both sides of the polymer electrolyte membrane. One of the pair of electrode layers is an anode electrode, and the other is a cathode electrode. Each of the pair of electrode layers includes a catalyst layer mainly composed of carbon powder carrying a metal catalyst and a porous and conductive gas diffusion layer disposed on the catalyst layer. Here, the assembly of the polymer electrolyte membrane and the catalyst layer is referred to as a membrane-catalyst layer assembly (CCM: Catalyst-coated membrane). When the fuel gas comes into contact with the anode electrode and the oxidant gas comes into contact with the cathode electrode, an electrochemical reaction occurs, and electric power, heat, and water are generated.

燃料電池の性能を向上させるには、膜電極接合体の製造方法の最適化を図ることが有効であると考えられている。特に、高分子電解質膜上に触媒層を形成する工程は、燃料電池の性能や耐久性に大きな影響を与えると考えられている。   In order to improve the performance of the fuel cell, it is considered effective to optimize the manufacturing method of the membrane electrode assembly. In particular, the process of forming the catalyst layer on the polymer electrolyte membrane is considered to have a great influence on the performance and durability of the fuel cell.

高分子電解質膜上に触媒層を形成する方法としては、例えば、高分子電解質膜上に触媒含有インクを直接印刷又は塗布する方法が知られている。この方法は、高分子電解質膜と触媒層との界面抵抗を極めて低くすることができることから、理想的な膜−触媒層接合体の製造方法として注目されている。   As a method of forming a catalyst layer on a polymer electrolyte membrane, for example, a method of directly printing or applying a catalyst-containing ink on a polymer electrolyte membrane is known. This method is attracting attention as an ideal method for producing a membrane-catalyst layer assembly because the interface resistance between the polymer electrolyte membrane and the catalyst layer can be made extremely low.

しかしながら、前記方法に用いる触媒含有インクには多量の溶媒が通常含まれているので、当該溶媒が高分子電解質膜に浸透して、高分子電解質膜が膨張し、高分子電解質膜にシワやピンホールが発生するという課題がある。シワやピンホールが発生した場合、高分子電解質膜の寸法が変化して後工程での取扱いが難しくなる。また、シワやピンホールが発生した高分子電解質膜を用いて製造した燃料電池は、当該シワやピンホールが発生した部分に電圧が集中して高分子電解質膜が破損するなどの問題が発生しやすく、耐久性が低い。   However, since the catalyst-containing ink used in the above method usually contains a large amount of solvent, the solvent permeates into the polymer electrolyte membrane and the polymer electrolyte membrane expands, and the polymer electrolyte membrane is wrinkled or pinned. There is a problem that holes are generated. When wrinkles and pinholes occur, the dimensions of the polymer electrolyte membrane change, making it difficult to handle in the subsequent process. In addition, a fuel cell manufactured using a polymer electrolyte membrane with wrinkles or pinholes may cause problems such as damage to the polymer electrolyte membrane due to voltage concentration at the wrinkles or pinholes. Easy and low durability.

高分子電解質膜にシワやピンホールが発生することを抑える従来の膜−触媒層接合体の製造方法及びその製造装置として、例えば、図８及び図９Ａ〜図９Ｇに示すような製造方法及び製造装置がある（例えば、特許文献１：特開２００２−２８９２０７号公報、特許文献２：特開２０１１−１６５４６０号公報参照）。以下、従来の膜−触媒層接合体の製造方法及びその製造装置について、図８及び図９Ａ〜図９Ｇを用いて説明する。   As a conventional membrane-catalyst layer assembly production method and production apparatus for suppressing the occurrence of wrinkles and pinholes in the polymer electrolyte membrane, for example, production methods and production as shown in FIGS. 8 and 9A to 9G There are apparatuses (for example, refer to Japanese Patent Application Laid-Open No. 2002-289207 and Japanese Patent Application Laid-Open No. 2011-165460). Hereinafter, a conventional method for manufacturing a membrane-catalyst layer assembly and a manufacturing apparatus thereof will be described with reference to FIGS. 8 and 9A to 9G.

まず、図９Ａに示すように、高分子電解質膜１０１の一方の面（以下、第１面という）に第１形状保持フィルム１０２が貼り付けられ、高分子電解質膜１０１の他方の面（以下、第２面という）に第２形状保持フィルム１０３が貼り付けられた高分子フィルム１１０ａを準備する。   First, as shown in FIG. 9A, the first shape-retaining film 102 is attached to one surface of the polymer electrolyte membrane 101 (hereinafter referred to as the first surface), and the other surface of the polymer electrolyte membrane 101 (hereinafter referred to as the first surface). A polymer film 110a having a second shape retaining film 103 attached to the second surface) is prepared.

次いで、図９Ａに示す高分子フィルム１１０ａを、第２形状保持フィルム１０３を内側にして供給ロール１１１に巻回し、図８に示すように、バックアップロール１１２に掛け回されて巻取りロール１１８に巻き取られるように高分子フィルム１１０ａをセットする。   Next, the polymer film 110a shown in FIG. 9A is wound around the supply roll 111 with the second shape retaining film 103 inside, and is wound around the backup roll 112 and wound around the take-up roll 118 as shown in FIG. The polymer film 110a is set so that it can be taken.

次いで、巻取りロール１１８のモータ（図示せず）を駆動して、高分子フィルム１１０ａを供給ロール１１１から巻取りロール１１８に向けて連続的に送る送り動作を行う。   Next, a motor (not shown) of the winding roll 118 is driven to perform a feeding operation for continuously feeding the polymer film 110 a from the supply roll 111 toward the winding roll 118.

次いで、前記送り動作により剥離ロール１１２上に位置した高分子フィルム１１０ａから、剥離ロール１１２によって第１形状保持フィルム１０２を剥離して、図９Ｂに示す高分子フィルム１１０ｂを作成する。   Next, the first shape-retaining film 102 is peeled off from the polymer film 110a positioned on the peeling roll 112 by the feeding operation by the peeling roll 112, thereby creating the polymer film 110b shown in FIG. 9B.

次いで、前記送り動作によりバックアップロール１１３上に位置した高分子フィルム１１０ｂに、第１触媒インクを供給ポンプ１１４ｂからダイ１１４ａを通じて吐出する。これにより、高分子電解質膜１０１の第１面に第１触媒インクが塗布される。   Next, the first catalyst ink is discharged from the supply pump 114b through the die 114a onto the polymer film 110b positioned on the backup roll 113 by the feeding operation. As a result, the first catalyst ink is applied to the first surface of the polymer electrolyte membrane 101.

次いで、前記送り動作により乾燥装置１１５内に送られた第１触媒インク塗布済みの高分子フィルム１１０ｂを乾燥装置１１５により加熱する。これにより、第１触媒インクが乾燥されて第１触媒層１０４ａが形成され、図９Ｃに示す高分子フィルム１１０ｃが作成される。   Next, the polymer film 110b coated with the first catalyst ink sent into the drying device 115 by the feeding operation is heated by the drying device 115. As a result, the first catalyst ink is dried to form the first catalyst layer 104a, and the polymer film 110c shown in FIG. 9C is created.

次いで、前記送り動作により形状保持フィルム供給装置１１６の下方に送られた図９Ｃに示す高分子フィルム１１０ｃの第２面上に、形状保持フィルム供給装置１１６により第３形状保持フィルム１０５を供給する。   Next, the third shape-retaining film 105 is supplied by the shape-retaining film supply device 116 onto the second surface of the polymer film 110c shown in FIG. 9C that is sent to the lower side of the shape-retaining film supply device 116 by the feeding operation.

次いで、貼付装置１１７の貼付ロール１１７ａ，１１７ｂにより、高分子フィルム１１０ｃと第３形状保持フィルム１０５とを貼り付ける。これにより、図９Ｄに示す高分子フィルム１１０ｄが作成される。   Next, the polymer film 110c and the third shape retaining film 105 are pasted by the pasting rolls 117a and 117b of the pasting device 117. Thereby, the polymer film 110d shown in FIG. 9D is created.

次いで、前記送り動作が継続して行われることにより、図９Ｄに示す高分子フィルム１１０ｄが巻取りロール１１８に巻き取られる。   Then, the polymer film 110d shown in FIG. 9D is wound around the winding roll 118 by continuously performing the feeding operation.

次いで、図９Ｄに示す高分子フィルム１１０ｄを、第３形状保持フィルム１０５を内側にして供給ロール１１１に巻回し、図８に示すように、バックアップロール１１３に掛け回されて巻取りロール１１８に巻き取られるように高分子フィルム１１０ｄをセットする。   Next, the polymer film 110d shown in FIG. 9D is wound around the supply roll 111 with the third shape retaining film 105 inside, and is wound around the backup roll 113 and wound around the take-up roll 118 as shown in FIG. The polymer film 110d is set so that it can be taken.

次いで、巻取りロール１１８のモータ（図示せず）を駆動して、高分子フィルム１１０ｄを供給ロール１１１から巻取りロール１１８に向けて連続的に送る送り動作を行う。   Next, a motor (not shown) of the winding roll 118 is driven to perform a feeding operation for continuously feeding the polymer film 110d from the supply roll 111 toward the winding roll 118.

次いで、前記送り動作により剥離ロール１１２上に送られた高分子フィルム１１０ｄから、剥離ロール１１２によって第２形状保持フィルム１０３を剥離して、図９Ｅに示す高分子フィルム１１０ｅを作成する。   Next, the second shape-retaining film 103 is peeled off by the peeling roll 112 from the polymer film 110d sent on the peeling roll 112 by the feeding operation, thereby creating the polymer film 110e shown in FIG. 9E.

次いで、前記送り動作によりバックアップロール１１３上に位置した高分子フィルム１１０ｅに、第２触媒インクを供給ポンプ１１４ｂからダイ１１４ａを通じて吐出する。これにより、高分子電解質膜１０１の第２面に第２触媒インクが塗布される。   Next, the second catalyst ink is discharged from the supply pump 114b through the die 114a onto the polymer film 110e positioned on the backup roll 113 by the feeding operation. As a result, the second catalyst ink is applied to the second surface of the polymer electrolyte membrane 101.

次いで、前記送り動作により乾燥装置１１５内に送られた第２触媒インク塗布済みの高分子フィルム１１０ｅを乾燥装置１１５により加熱する。これにより、第２触媒インクが乾燥されて第２触媒層１０４ｂが形成され、図９Ｆに示す高分子フィルム１１０ｆが作成される。   Next, the polymer film 110e coated with the second catalyst ink sent into the drying device 115 by the feeding operation is heated by the drying device 115. As a result, the second catalyst ink is dried to form the second catalyst layer 104b, and the polymer film 110f shown in FIG. 9F is created.

次いで、前記送り動作により形状保持フィルム供給装置１１６の下方に送られた図９Ｆに示す高分子フィルム１１０ｆの第２面上に、形状保持フィルム供給装置１１６により第４形状保持フィルム１０６を供給する。   Next, the fourth shape-retaining film 106 is supplied by the shape-retaining film supply device 116 onto the second surface of the polymer film 110f shown in FIG. 9F sent to the lower side of the shape-retaining film supply device 116 by the feeding operation.

次いで、貼付装置１１７の貼付ロール１１７ａ，１１７ｂにより、高分子フィルム１１０ｆと第４形状保持フィルム１０６とを貼り付ける。これにより、図９Ｇに示す高分子フィルム１１０ｇが作成される。   Next, the polymer film 110f and the fourth shape retaining film 106 are pasted by the pasting rolls 117a and 117b of the pasting device 117. Thereby, the polymer film 110g shown in FIG. 9G is created.

次いで、前記送り動作が継続して行われることにより、図９Ｇに示す高分子フィルム１１０ｇが巻取りロール１１８に巻き取られる。   Next, the feeding operation is continuously performed, so that the polymer film 110g shown in FIG.

前記従来の製造方法及び製造装置によれば、第２形状保持フィルム１０３により高分子電解質膜１０１の形状を保持した状態で第１触媒含有インクを塗布するようにしているので、高分子電解質膜１０１にシワやピンホールが発生することを抑えることができる。また、第３形状保持フィルム１０５により高分子電解質膜１０１の形状を保持した状態で第２触媒含有インクを塗布するようにしているので、高分子電解質膜１０１にシワやピンホールが発生することを抑えることができる。   According to the conventional manufacturing method and manufacturing apparatus, since the first catalyst-containing ink is applied while the shape of the polymer electrolyte membrane 101 is held by the second shape holding film 103, the polymer electrolyte membrane 101 is applied. The occurrence of wrinkles and pinholes can be suppressed. Further, since the second catalyst-containing ink is applied in a state where the shape of the polymer electrolyte membrane 101 is held by the third shape holding film 105, wrinkles and pinholes are generated in the polymer electrolyte membrane 101. Can be suppressed.

特開２００２−２８９２０７号公報JP 2002-289207 A 特開２０１１−１６５４６０号公報JP 2011-165460 A

しかしながら、前記従来の製造方法及び製造装置によっても、高分子電解質膜のシワやピンホールを十分に抑えることができず、高分子電解質膜に所望の許容レベルを超えるシワやピンホールが発生することがあった。   However, even with the conventional manufacturing method and manufacturing apparatus, wrinkles and pinholes in the polymer electrolyte membrane cannot be sufficiently suppressed, and wrinkles and pinholes exceeding a desired allowable level are generated in the polymer electrolyte membrane. was there.

従って、本発明の目的は、前記課題を解決することにあって、高分子電解質膜にシワやピンホールが発生することをより一層抑えることができる膜−触媒層接合体の製造方法及びその製造装置を提供することにある。   Accordingly, an object of the present invention is to solve the above-mentioned problems, and a method for producing a membrane-catalyst layer assembly capable of further suppressing the occurrence of wrinkles and pinholes in the polymer electrolyte membrane and the production thereof To provide an apparatus.

本発明によれば、一方の面に基材が形成された高分子電解質膜を準備し、
バックアップロールに前記高分子電解質膜が掛け回される領域内において、又は前記高分子電解質膜が前記高分子電解質膜の厚み方向に圧力が加わる領域内に搬送される直前に、前記高分子電解質膜から基材を剥離し、
前記基材が剥離されて露出した前記高分子電解質膜の一方の面に触媒インクを塗布する、
ことを含む、膜−触媒層接合体の製造方法を提供する。 According to the present invention, a polymer electrolyte membrane having a substrate formed on one surface is prepared,
In the region where the polymer electrolyte membrane is wound around a backup roll , or just before the polymer electrolyte membrane is conveyed into the region where pressure is applied in the thickness direction of the polymer electrolyte membrane, the polymer electrolyte membrane Peel the substrate from
Applying a catalyst ink to one surface of the polymer electrolyte membrane exposed by peeling off the substrate;
A method for producing a membrane-catalyst layer assembly.

本発明によれば、一方の面に基材が形成された高分子電解質膜を搬送方向に搬送する搬送装置と、
前記高分子電解質膜が掛け回されるバックアップロールと、
前記バックアップロールに前記高分子電解質膜が掛け回される領域内に、又は前記高分子電解質膜が前記高分子電解質膜の厚み方向に圧力が加わる領域内に搬送される直前に配置され、前記高分子電解質膜から前記基材を剥離する剥離ロールと、
前記剥離装置よりも前記搬送方向の下流側で前記バックアップロールと対向するように配置され、前記基材が剥離されて露出した前記高分子電解質膜の一方の面に触媒インクを塗布する触媒塗布装置と、
を備える、膜−触媒層接合体の製造装置を提供する。 According to the present invention, a transport device for transporting a polymer electrolyte membrane having a substrate formed on one surface in the transport direction;
A backup roll around which the polymer electrolyte membrane is wound;
In the region where the polymer electrolyte membrane is wound around the backup roll, or just before the polymer electrolyte membrane is conveyed into the region where pressure is applied in the thickness direction of the polymer electrolyte membrane, A peeling roll for peeling the substrate from the molecular electrolyte membrane;
A catalyst coating device that is disposed so as to face the backup roll downstream in the transport direction with respect to the peeling device, and that applies a catalyst ink to one surface of the polymer electrolyte membrane exposed by peeling the substrate. When,
An apparatus for producing a membrane-catalyst layer assembly is provided.

本発明にかかる膜−触媒層接合体の製造方法及びその製造装置によれば、高分子電解質膜にシワやピンホールが発生することをより一層抑えることができる。   According to the method and apparatus for producing a membrane-catalyst layer assembly according to the present invention, it is possible to further suppress the occurrence of wrinkles and pinholes in the polymer electrolyte membrane.

本発明の第１実施形態にかかる膜−触媒層接合体の製造装置の概略構成を示す説明図である。It is explanatory drawing which shows schematic structure of the manufacturing apparatus of the membrane-catalyst layer assembly concerning 1st Embodiment of this invention. 高分子電解質膜の第１面に第１形状保持フィルムを貼り付け、高分子電解質膜の第２面に第２形状保持フィルムを貼り付けた構造を有する高分子フィルムを示す断面図である。It is sectional drawing which shows the polymer film which has the structure which affixed the 1st shape retention film on the 1st surface of a polymer electrolyte membrane, and affixed the 2nd shape retention film on the 2nd surface of the polymer electrolyte membrane. 図２Ａに示す状態から、第１形状保持フィルムを剥離した構造を有する高分子フィルムを示す断面図である。It is sectional drawing which shows the polymer film which has a structure which peeled the 1st shape maintenance film from the state shown to FIG. 2A. 図２Ｂに示す状態からさらに、高分子電解質膜の第１面に第１触媒層を形成した構造を有する高分子フィルムを示す断面図である。It is sectional drawing which shows the polymer film which has the structure which further formed the 1st catalyst layer in the 1st surface of the polymer electrolyte membrane from the state shown to FIG. 2B. 図２Ｃに示す状態からさらに、第１触媒層を形成した高分子電解質膜の第１面に第３形状保持フィルムを貼り付けた構造を有する高分子フィルムを示す断面図である。It is sectional drawing which shows the polymer film which has the structure which affixed the 3rd shape retention film on the 1st surface of the polymer electrolyte membrane which formed the 1st catalyst layer further from the state shown to FIG. 2C. 図２Ｄに示す状態から、第２形状保持フィルムを剥離した構造を有する高分子フィルムを示す断面図である。It is sectional drawing which shows the polymer film which has a structure which peeled the 2nd shape maintenance film from the state shown to FIG. 2D. 図２Ｅに示す状態からさらに、高分子電解質膜の第２面に第２触媒層を形成した構造を有する高分子フィルムを示す断面図である。It is sectional drawing which shows the polymer film which has the structure which formed the 2nd catalyst layer in the 2nd surface of the polymer electrolyte membrane further from the state shown to FIG. 2E. 図２Ｆに示す状態からさらに、第２触媒層を形成した高分子電解質膜の第２面に第４形状保持フィルムを貼り付けた構造を有する高分子フィルムを示す断面図である。It is sectional drawing which shows the polymer film which has the structure which affixed the 4th shape maintenance film on the 2nd surface of the polymer electrolyte membrane in which the 2nd catalyst layer was further formed from the state shown to FIG. 2F. 図１に示す膜−触媒層接合体の製造装置の一部拡大図である。It is a partially expanded view of the manufacturing apparatus of the membrane-catalyst layer assembly shown in FIG. 本発明の第２実施形態にかかる膜−触媒層接合体の製造装置の概略構成を示す説明図である。It is explanatory drawing which shows schematic structure of the manufacturing apparatus of the membrane-catalyst layer assembly concerning 2nd Embodiment of this invention. 図４に示す膜−触媒層接合体の製造装置の一部拡大図である。It is a partially expanded view of the manufacturing apparatus of the membrane-catalyst layer assembly shown in FIG. 本発明の第３実施形態にかかる膜−触媒層接合体の製造装置の概略構成を示す説明図である。It is explanatory drawing which shows schematic structure of the manufacturing apparatus of the membrane-catalyst layer assembly concerning 3rd Embodiment of this invention. 図６の膜−触媒層接合体の製造装置の変形例を示す説明図である。It is explanatory drawing which shows the modification of the manufacturing apparatus of the membrane-catalyst layer assembly of FIG. 従来の膜−触媒層接合体の製造装置の概略構成を示す説明図である。It is explanatory drawing which shows schematic structure of the manufacturing apparatus of the conventional membrane-catalyst layer assembly. 高分子電解質膜の第１面に第１形状保持フィルムを貼り付け、高分子電解質膜の第２面に第２形状保持フィルムを貼り付けた構造を有する高分子フィルムを示す断面図である。It is sectional drawing which shows the polymer film which has the structure which affixed the 1st shape retention film on the 1st surface of a polymer electrolyte membrane, and affixed the 2nd shape retention film on the 2nd surface of the polymer electrolyte membrane. 図９Ａに示す状態から、第１形状保持フィルムを剥離した構造を有する高分子フィルムを示す断面図である。It is sectional drawing which shows the polymer film which has a structure which peeled the 1st shape maintenance film from the state shown to FIG. 9A. 図９Ｂに示す状態からさらに、高分子電解質膜の第１面に第１触媒層を形成した構造を有する高分子フィルムを示す断面図である。It is sectional drawing which shows the polymer film which has the structure which further formed the 1st catalyst layer in the 1st surface of the polymer electrolyte membrane from the state shown to FIG. 9B. 図９Ｃに示す状態からさらに、第１触媒層を形成した高分子電解質膜の第１面に第３形状保持フィルムを貼り付けた構造を有する高分子フィルムを示す断面図である。It is sectional drawing which shows the polymer film which has the structure which affixed the 3rd shape retention film on the 1st surface of the polymer electrolyte membrane which formed the 1st catalyst layer further from the state shown to FIG. 9C. 図９Ｄに示す状態から、第２形状保持フィルムを剥離した構造を有する高分子フィルムを示す断面図である。It is sectional drawing which shows the polymer film which has a structure which peeled the 2nd shape maintenance film from the state shown to FIG. 9D. 図９Ｅに示す状態からさらに、高分子電解質膜の第２面に第２触媒層を形成した構造を有する高分子フィルムを示す断面図である。It is sectional drawing which shows the polymer film which has the structure which further formed the 2nd catalyst layer in the 2nd surface of the polymer electrolyte membrane from the state shown to FIG. 9E. 図９Ｆに示す状態からさらに、第２触媒層を形成した高分子電解質膜の第２面に第４形状保持フィルムを貼り付けた構造を有する高分子フィルムを示す断面図である。It is sectional drawing which shows the polymer film which has the structure which affixed the 4th shape retention film on the 2nd surface of the polymer electrolyte membrane which formed the 2nd catalyst layer further from the state shown to FIG. 9F.

本発明の発明者らは、前記従来の課題を解決するために鋭意検討を重ねた結果、以下のことを見出した。   The inventors of the present invention have found the following as a result of intensive studies to solve the conventional problems.

従来の膜−触媒層接合体の製造装置において、剥離ロール１１２とバックアップロール１１３との間に位置する高分子電解質膜１０１は、図９Ｂに示すように、第１形状保持フィルム１０２が剥離されて第１面が露出した状態にあるか、もしくは、図９Ｅに示すように、第２形状保持フィルム１０３が剥離されて第２面が露出した状態にある。   In the conventional apparatus for manufacturing a membrane-catalyst layer assembly, the polymer electrolyte membrane 101 positioned between the peeling roll 112 and the backup roll 113 is peeled off from the first shape-retaining film 102 as shown in FIG. 9B. The first surface is in an exposed state or, as shown in FIG. 9E, the second shape retaining film 103 is peeled off and the second surface is exposed.

図９Ｂに示すように、高分子電解質膜１０１の第１面が露出した状態にあるとき、高分子電解質膜１０１は、第２形状保持フィルム１０３により形状を保持された状態にある。しかしながら、高分子電解質膜１０１は、第２形状保持フィルム１０３との接着が十分ではない部分を有する場合がある。当該部分については、高分子電解質膜１０１は第２形状保持フィルム１０３によって形状を保持されないので、シワやピンホールが発生しやすくなる。   As shown in FIG. 9B, when the first surface of the polymer electrolyte membrane 101 is exposed, the polymer electrolyte membrane 101 is in a state in which the shape is held by the second shape holding film 103. However, the polymer electrolyte membrane 101 may have a portion that is not sufficiently adhered to the second shape retaining film 103. Since the polymer electrolyte membrane 101 is not held in shape by the second shape holding film 103 for the portion, wrinkles and pinholes are likely to occur.

また、図９Ｅに示すように、高分子電解質膜１０１の第２面が露出した状態にあるとき、高分子電解質膜１０１は、第３形状保持フィルム１０５により形状を保持された状態にある。しかしながら、第１触媒層１０４ａと第３形状保持フィルム１０５とは、それらに用いる材料の性質上、接着することが困難である。このため、第１触媒層１０４ａと重なる部分については、高分子電解質膜１０１は第３形状保持フィルム１０５によって形状を保持されないので、シワやピンホールが発生しやすくなる。   Further, as shown in FIG. 9E, when the second surface of the polymer electrolyte membrane 101 is exposed, the polymer electrolyte membrane 101 is in a state in which the shape is held by the third shape holding film 105. However, it is difficult to bond the first catalyst layer 104a and the third shape retaining film 105 due to the properties of the materials used for them. For this reason, in the part which overlaps with the 1st catalyst layer 104a, since the shape of the polymer electrolyte membrane 101 is not hold | maintained by the 3rd shape holding film 105, it becomes easy to generate | occur | produce a wrinkle and a pinhole.

また、従来の膜−触媒層接合体の製造装置においては、剥離ロール１１２とバックアップロール１１３との間には、一般に計測ゾーンやフィルムの接続ゾーンなどを通常配置するため、剥離ロール１１２とバックアップロール１１３とは、通常２〜３ｍ程度離して配置されている。このため、高分子電解質膜１０１の露出面が空気中の水分に触れる時間が長く（例えば、２〜３分）なっている。   Further, in the conventional apparatus for manufacturing a membrane-catalyst layer assembly, a separation zone 112 and a backup roll are generally disposed between the peeling roll 112 and the backup roll 113 in general because a measurement zone, a film connection zone, and the like are generally disposed. 113 is usually arranged at a distance of about 2 to 3 m. For this reason, the time during which the exposed surface of the polymer electrolyte membrane 101 is exposed to moisture in the air is long (for example, 2 to 3 minutes).

本発明の発明者らは、高分子電解質膜１０１の一部が第２又は第３形状保持フィルム１０３，１０５に形状を保持されていない状態で空気中の水分に触れる時間が長いことが、高分子電解質膜１０１のシワやピンホールの主な原因であることを見出した。これらの知見に基づき、本発明の発明者らは、本発明に想到した。   The inventors of the present invention have a long time to touch moisture in the air in a state where a part of the polymer electrolyte membrane 101 is not held in the shape of the second or third shape holding film 103, 105. It has been found that this is the main cause of wrinkles and pinholes in the molecular electrolyte membrane 101. Based on these findings, the inventors of the present invention have arrived at the present invention.

本発明の第１態様によれば、一方の面に基材が形成された高分子電解質膜を準備し、
バックアップロールに前記高分子電解質膜が掛け回される領域内において、又は前記高分子電解質膜が前記高分子電解質膜の厚み方向に圧力が加わる領域内に搬送される直前に、前記高分子電解質膜から基材を剥離し、
前記基材が剥離されて露出した前記高分子電解質膜の一方の面に触媒インクを塗布する、
ことを含む、膜−触媒層接合体の製造方法を提供する。 According to the first aspect of the present invention, a polymer electrolyte membrane having a substrate formed on one surface is prepared,
In the region where the polymer electrolyte membrane is wound around a backup roll , or just before the polymer electrolyte membrane is conveyed into the region where pressure is applied in the thickness direction of the polymer electrolyte membrane, the polymer electrolyte membrane Peel the substrate from
Applying a catalyst ink to one surface of the polymer electrolyte membrane exposed by peeling off the substrate;
A method for producing a membrane-catalyst layer assembly.

本発明の第２態様によれば、一方の面に基材が形成された高分子電解質膜を搬送方向に搬送する搬送装置と、
前記高分子電解質膜が掛け回されるバックアップロールと、
前記バックアップロールに前記高分子電解質膜が掛け回される領域内に、又は前記高分子電解質膜が前記高分子電解質膜の厚み方向に圧力が加わる領域内に搬送される直前に配置され、前記高分子電解質膜から前記基材を剥離する剥離ロールと、
前記剥離ロールよりも前記搬送方向の下流側で前記バックアップロールと対向するように配置され、前記基材が剥離されて露出した前記高分子電解質膜の一方の面に触媒インクを塗布する触媒インク塗布装置と、
を備える、膜−触媒層接合体の製造装置を提供する。 According to the second aspect of the present invention, a transport device for transporting a polymer electrolyte membrane having a substrate formed on one surface in the transport direction;
A backup roll around which the polymer electrolyte membrane is wound;
In the region where the polymer electrolyte membrane is wound around the backup roll, or just before the polymer electrolyte membrane is conveyed into the region where pressure is applied in the thickness direction of the polymer electrolyte membrane, A peeling roll for peeling the substrate from the molecular electrolyte membrane;
A catalyst ink coating that is disposed so as to face the backup roll downstream in the transport direction with respect to the peeling roll, and applies the catalyst ink to one surface of the polymer electrolyte membrane exposed by peeling the base material. Equipment,
An apparatus for producing a membrane-catalyst layer assembly is provided.

本発明の第３態様によれば、前記高分子電解質膜を前記バックアップロールに向けて押圧するニップロールをさらに備える、第２態様に記載の膜−触媒層接合体の製造装置を提供する。 According to a third aspect of the present invention, there is provided the apparatus for producing a membrane-catalyst layer assembly according to the second aspect, further comprising a nip roll that presses the polymer electrolyte membrane toward the backup roll.

本発明の第４態様によれば、前記剥離ロールは、前記ニップロールよりも前記搬送方向の下流側に設けられている、第３態様に記載の膜−触媒層接合体の製造装置を提供する。 According to the 4th aspect of this invention, the said peeling roll provides the manufacturing apparatus of the membrane-catalyst layer assembly as described in a 3rd aspect provided in the downstream of the said conveyance direction rather than the said nip roll.

本発明の第５態様によれば、前記剥離ロールは、前記ニップロールに対して前記搬送方向の上流側で隣接するように設けられている、第３態様に記載の膜−触媒層接合体の製造装置を提供する。 According to the fifth aspect of the present invention, the membrane-catalyst layer assembly according to the third aspect, wherein the peeling roll is provided adjacent to the nip roll on the upstream side in the transport direction. Providing equipment.

本発明の第６態様によれば、前記剥離ロールは、前記高分子電解質膜から前記第１基材を剥離するとともに、前記高分子電解質膜を前記バックアップロールに向けて押圧する単一のロール部材を備える、第２態様に記載の膜−触媒層接合体の製造装置を提供する。

According to the sixth aspect of the present invention, the peeling roll is a single roll member that peels the first base material from the polymer electrolyte membrane and presses the polymer electrolyte membrane toward the backup roll. An apparatus for producing a membrane-catalyst layer assembly according to the second aspect is provided.

以下、本発明の実施形態について、図面を参照しながら説明する。   Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings.

《第１実施形態》
図１は、本発明の第１実施形態にかかる膜−触媒層接合体の製造装置の概略構成を示す説明図である。本第１実施形態にかかる膜−触媒層接合体は、例えば、自動車などの移動体、分散発電システム、家庭用のコージェネレーションシステムなどの駆動源として使用される燃料電池に用いられるものである。 << First Embodiment >>
FIG. 1 is an explanatory diagram showing a schematic configuration of the apparatus for manufacturing a membrane-catalyst layer assembly according to the first embodiment of the present invention. The membrane-catalyst layer assembly according to the first embodiment is used for a fuel cell used as a drive source for a mobile body such as an automobile, a distributed power generation system, a home cogeneration system, and the like.

図１において、本第１実施形態にかかる膜−触媒層接合体の製造装置は、供給ロール１１と、ニップロール１２ａと、剥離ロール１２ｂと、バックアップロール１３と、触媒インク塗布装置１４と、乾燥装置１５と、形状保持フィルム供給装置１６と、貼付装置１７と、巻取りロール１８とを備えている。   In FIG. 1, the manufacturing apparatus of the membrane-catalyst layer assembly according to the first embodiment includes a supply roll 11, a nip roll 12a, a peeling roll 12b, a backup roll 13, a catalyst ink coating apparatus 14, and a drying apparatus. 15, a shape maintaining film supply device 16, a sticking device 17, and a take-up roll 18.

供給ロール１１には、高分子フィルム１０が巻回されている。本第１実施形態において、高分子フィルム１０とは、図２Ａ〜図２Ｇのいずれかに示す構造を有する高分子フィルム１０ａ〜１０ｇをいう。図２Ｃに示すように高分子電解質膜１の一方の面（以下、第１面という）に触媒層４ａを形成する場合、供給ロール１１には、図２Ａに示す構造を有する高分子フィルム１０ａが巻回される。すなわち、供給ロール１１には、高分子電解質膜１の第１面に第１形状保持フィルム２を貼り付け、高分子電解質膜１の他方の面（以下、第２面という）に第２形状保持フィルム３を貼り付けた構造を有する高分子フィルム１０ａが巻回される。また、図２Ｆに示すように高分子電解質膜１の第２面に触媒層４ｂを形成する場合、供給ロール１１には、図２Ｄに示す構造を有する高分子フィルム１０ｄが巻回される。すなわち、供給ロール１１には、高分子電解質膜１の第１面に触媒層４ａを覆うように第３形状保持フィルム５を貼り付け、高分子電解質膜１の第２面に第２形状保持フィルム３を貼り付けた構造を有する高分子フィルム１０ｄが巻回される。   A polymer film 10 is wound around the supply roll 11. In the first embodiment, the polymer film 10 refers to polymer films 10a to 10g having a structure shown in any of FIGS. 2A to 2G. When the catalyst layer 4a is formed on one surface (hereinafter referred to as the first surface) of the polymer electrolyte membrane 1 as shown in FIG. 2C, the polymer film 10a having the structure shown in FIG. It is wound. That is, the first shape retaining film 2 is attached to the supply roll 11 on the first surface of the polymer electrolyte membrane 1, and the second shape is retained on the other surface of the polymer electrolyte membrane 1 (hereinafter referred to as the second surface). A polymer film 10a having a structure in which the film 3 is attached is wound. When forming the catalyst layer 4b on the second surface of the polymer electrolyte membrane 1 as shown in FIG. 2F, a polymer film 10d having the structure shown in FIG. 2D is wound around the supply roll 11. That is, the third shape retaining film 5 is attached to the supply roll 11 so as to cover the catalyst layer 4 a on the first surface of the polymer electrolyte membrane 1, and the second shape retaining film is disposed on the second surface of the polymer electrolyte membrane 1. A polymer film 10d having a structure with 3 attached is wound.

高分子電解質膜１は、好ましくは、水素イオン伝導性を有する高分子膜である。高分子電解質膜１としては、特に限定されるものではないが、例えば、パーフルオロカーボンスルホン酸からなる高分子電解質膜（例えば、米国DuPont社製のNafion（登録商標）、旭硝子（株）製のFlemion（登録商標）、旭化成（株）製のAciplex（登録商標）など）を使用することができる。高分子電解質膜１は、通常、非常に薄く且つ少しの湿気でも変形し易い部材である。このため、本第１実施形態においては、取扱い性の向上と高分子電解質膜のシワやピンホールの更なる抑制のため、高分子電解質膜１の第１面に第１形状保持フィルム２又は第３形状保持フィルム５を貼り付け、高分子電解質膜１の第２面に第２形状保持フィルム３又は第４形状保持フィルム６を貼り付けるようにしている。   The polymer electrolyte membrane 1 is preferably a polymer membrane having hydrogen ion conductivity. The polymer electrolyte membrane 1 is not particularly limited. For example, a polymer electrolyte membrane made of perfluorocarbon sulfonic acid (for example, Nafion (registered trademark) manufactured by DuPont, USA, Flemion manufactured by Asahi Glass Co., Ltd.). (Registered trademark), Aciplex (registered trademark) manufactured by Asahi Kasei Corporation, etc.) can be used. The polymer electrolyte membrane 1 is usually a member that is very thin and easily deforms even with a little moisture. For this reason, in the first embodiment, the first shape retaining film 2 or the second shape is formed on the first surface of the polymer electrolyte membrane 1 in order to improve the handleability and further suppress wrinkles and pinholes in the polymer electrolyte membrane. The three-shape holding film 5 is attached, and the second shape-holding film 3 or the fourth shape-holding film 6 is attached to the second surface of the polymer electrolyte membrane 1.

第１〜第４形状保持フィルム２，３，５，及び６としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリプロピレン、ポリエーテルイミド、ポリイミド、フッ素樹脂などを用いることができる。第１〜第４形状保持フィルム２，３，５，及び６は、ラミネート加工時に熱変形しない耐熱性を有するフィルムであればよい。   As the first to fourth shape retaining films 2, 3, 5, and 6, for example, polyethylene terephthalate, polypropylene, polyetherimide, polyimide, fluorine resin, or the like can be used. The first to fourth shape-retaining films 2, 3, 5, and 6 may be any film having heat resistance that is not thermally deformed during laminating.

供給ロール１１から引き出された高分子フィルム１０は、バックアップロール１３に掛け回され、巻取りロール１８に巻き取られる。巻取りロール１８は、図示しないモータを備え、当該モータの駆動力により連続的に回転することで、高分子フィルム１０を連続的に巻き取る。本第１実施形態においては、後述するように高分子フィルム１０が供給ロール１１から引き出されて巻取りロール１８に巻き取られるまでの間に、高分子電解質膜１の第１面に触媒層４ａが形成され、高分子電解質膜１の第２面に触媒層４ｂが形成されるようにしているので、膜−触媒層接合体の大量生産が可能である。なお、本第１実施形態においては、供給ロール１１と巻取りロール１８により、高分子電解質膜１を搬送方向Ｘに搬送する搬送装置の一例が構成されている。   The polymer film 10 drawn out from the supply roll 11 is wound around the backup roll 13 and taken up by the take-up roll 18. The winding roll 18 includes a motor (not shown), and continuously rotates the polymer film 10 by continuously rotating with the driving force of the motor. In the first embodiment, as will be described later, the catalyst layer 4 a is formed on the first surface of the polymer electrolyte membrane 1 until the polymer film 10 is drawn from the supply roll 11 and wound on the take-up roll 18. And the catalyst layer 4b is formed on the second surface of the polymer electrolyte membrane 1, so that mass production of the membrane-catalyst layer assembly is possible. In the first embodiment, the supply roll 11 and the winding roll 18 constitute an example of a transport device that transports the polymer electrolyte membrane 1 in the transport direction X.

ニップロール１２ａは、高分子フィルム１０をバックアップロール１３に押圧可能に設けられている。ニップロール１２ａが、図２Ａに示す高分子フィルム１０ａをバックアップロール１３に押圧することにより、高分子電解質膜１と第２形状保持フィルム３とが密着され、第２形状保持フィルム３による高分子電解質膜１の形状保持力が強化される。また、ニップロール１２ａが、図２Ｄに示す高分子フィルム１０ｄをバックアップロール１３に押圧することにより、第１触媒層４ａ（又は高分子電解質膜１）と第３形状保持フィルム５とが密着され、第３形状保持フィルム５による高分子電解質膜１の形状保持力が強化される。   The nip roll 12 a is provided so that the polymer film 10 can be pressed against the backup roll 13. When the nip roll 12a presses the polymer film 10a shown in FIG. 2A against the backup roll 13, the polymer electrolyte membrane 1 and the second shape holding film 3 are brought into close contact with each other. The shape retention force of 1 is strengthened. Further, the nip roll 12a presses the polymer film 10d shown in FIG. 2D against the backup roll 13, whereby the first catalyst layer 4a (or the polymer electrolyte membrane 1) and the third shape retaining film 5 are brought into close contact with each other. The shape holding force of the polymer electrolyte membrane 1 by the three shape holding film 5 is strengthened.

剥離ロール１２ｂは、バックアップロール１３の近傍で且つニップロール１２ａよりも搬送方向Ｘの下流側に設けられている。また、剥離ロール１２ｂは、バックアップロール１３に沿って搬送される高分子フィルム１０ａから第１形状保持フィルム２を剥離可能に設けられるとともに、バックアップロール１３に沿って搬送される高分子フィルム１０ｄから第２形状保持フィルム３を剥離可能に設けられている。剥離ロール１２ｂにより剥離された第１及び第２形状保持フィルム２，３は、形状保持フィルム巻取ロール１９に巻き取られる。   The peeling roll 12b is provided in the vicinity of the backup roll 13 and on the downstream side in the transport direction X from the nip roll 12a. Further, the peeling roll 12b is provided so as to be able to peel the first shape-retaining film 2 from the polymer film 10a conveyed along the backup roll 13, and from the polymer film 10d conveyed along the backup roll 13. The two-shape holding film 3 is provided so as to be peelable. The first and second shape holding films 2 and 3 peeled off by the peeling roll 12 b are wound around the shape holding film winding roll 19.

バックアップロール１３は、例えば、直径が３００ｍｍに設定された円柱形の部材である。高分子フィルム１０がバックアップロール１３に掛け回されたとき、高分子フィルム１０には、図３に矢印で示すように、高分子フィルム１０の厚み方向に垂直抗力が働く。この垂直抗力により、高分子電解質膜１と第２形状保持フィルム３とが密着され、第２形状保持フィルム３により高分子電解質膜１の形状が保持される。また、前記垂直抗力により、第１触媒層４ａと第３形状保持フィルム５とが密着され、第３形状保持フィルム５により高分子電解質膜１の形状が保持される。   The backup roll 13 is a cylindrical member whose diameter is set to 300 mm, for example. When the polymer film 10 is wound around the backup roll 13, a normal force acts on the polymer film 10 in the thickness direction of the polymer film 10 as indicated by an arrow in FIG. 3. By this vertical drag, the polymer electrolyte membrane 1 and the second shape holding film 3 are brought into close contact with each other, and the shape of the polymer electrolyte membrane 1 is held by the second shape holding film 3. Moreover, the first catalyst layer 4 a and the third shape retaining film 5 are brought into close contact with each other by the vertical drag, and the shape of the polymer electrolyte membrane 1 is retained by the third shape retaining film 5.

触媒インク供給装置１４は、剥離装置１２よりも搬送方向Ｘの下流側でバックアップロール１３と対向するように配置されたダイ１４ａを備えている。ダイ１４ａには、供給ポンプ１４ｂが接続されている。ダイ１４ａは、供給ポンプ１４ｂから供給された触媒層形成用の触媒インクを、高分子フィルム１０のバックアップロール１３と接触する部分に向けて吐出（塗布）可能に構成されている。   The catalyst ink supply device 14 includes a die 14 a disposed so as to face the backup roll 13 on the downstream side in the transport direction X from the peeling device 12. A supply pump 14b is connected to the die 14a. The die 14 a is configured to be able to discharge (apply) the catalyst ink for forming the catalyst layer supplied from the supply pump 14 b toward the portion of the polymer film 10 that contacts the backup roll 13.

触媒インクは、白金系金属触媒を担持したカーボン微粒子を溶媒で混合したインクである。金属触媒としては、例えば、プラチナ、ルテニウム、ロジウム及びイリジウムなどを用いることができる。カーボン粉末としては、カーボンブラック、ケッチェンブラック及びアセチレンブラックなどを用いることができる。溶媒としては、水、エタノール、n-プロパノール及びｎ−ブタノールなどのアルコール系、並びに、エーテル系、エステル系及びフッ素系などの有機溶剤を用いることができる。白金系金属触媒インクの溶媒を乾燥することで、金属触媒を坦持したカーボン粉末を主成分とする第１及び第２触媒層４ａ，４ｂを形成することができる。   The catalyst ink is an ink obtained by mixing carbon fine particles supporting a platinum-based metal catalyst with a solvent. As the metal catalyst, for example, platinum, ruthenium, rhodium, iridium and the like can be used. Carbon black, ketjen black, acetylene black, etc. can be used as the carbon powder. As the solvent, water, ethanol, alcohol solvents such as n-propanol and n-butanol, and organic solvents such as ether solvents, ester solvents and fluorine solvents can be used. By drying the solvent of the platinum-based metal catalyst ink, it is possible to form the first and second catalyst layers 4a and 4b mainly composed of carbon powder carrying the metal catalyst.

乾燥装置１５は、バックアップロール１３よりも搬送方向Ｘの下流側において、高分子フィルム１０を包囲するように配置されている。乾燥装置１５は、ダイ１４ａから高分子電解質膜１に向けて吐出された第１及び第２触媒インクを乾燥させる装置である。第１及び第２触媒インクを乾燥することにより、第１及び第２触媒層４ａ，４ｂが形成される。乾燥装置１５としては、例えば、対流式熱風乾燥装置を用いることができる。   The drying device 15 is arranged so as to surround the polymer film 10 on the downstream side in the transport direction X from the backup roll 13. The drying device 15 is a device that dries the first and second catalyst inks discharged from the die 14 a toward the polymer electrolyte membrane 1. The first and second catalyst layers 4a and 4b are formed by drying the first and second catalyst inks. As the drying device 15, for example, a convection type hot air drying device can be used.

形状保持フィルム供給装置１６は、乾燥装置１５よりも搬送方向Ｘの下流側に配置されている。形状保持フィルム供給装置１６は、乾燥装置１５により作成された図２Ｃに示す高分子フィルム１０ｃの第１面に第３形状保持フィルム５を供給する装置である。また、形状保持フィルム供給装置１６は、乾燥装置１５により作成された図２Ｆに示す高分子フィルム１０ｆの第２面に第４形状保持フィルム６を供給する装置である。   The shape maintaining film supply device 16 is disposed downstream of the drying device 15 in the transport direction X. The shape-retaining film supply device 16 is a device that supplies the third shape-retaining film 5 to the first surface of the polymer film 10c shown in FIG. The shape-retaining film supply device 16 is a device that supplies the fourth shape-retaining film 6 to the second surface of the polymer film 10f shown in FIG.

貼付装置１７は、形状保持フィルム供給装置１６よりも搬送方向Ｘの下流側に配置されている。貼付装置１７は、一組の貼付ロール１７ａ，１７ｂを備えている。貼付ロール１７ａ，１７ｂは、例えば、直径が２００ｍｍの円柱形の部材である。貼付ロール１７ａ，１７ｂは、それらの間に高分子フィルム１０が供給されたとき、互いに接近して高分子フィルム１０に所定の圧力及び熱を加えることができるように構成されている。   The sticking device 17 is arranged on the downstream side in the transport direction X with respect to the shape maintaining film supply device 16. The sticking device 17 includes a pair of sticking rolls 17a and 17b. The sticking rolls 17a and 17b are, for example, cylindrical members having a diameter of 200 mm. The affixing rolls 17a and 17b are configured such that when the polymer film 10 is supplied therebetween, they can approach each other and apply a predetermined pressure and heat to the polymer film 10.

次に、本実施形態にかかる膜−触媒層接合体の製造方法について説明する。   Next, the manufacturing method of the membrane-catalyst layer assembly according to this embodiment will be described.

まず、図２Ａに示すように高分子電解質膜１の第１面に第１形状保持フィルム（基材）２が貼り付けられ、高分子電解質膜１の第２面に第２形状保持フィルム３が貼り付けられた高分子フィルム１０ａを準備する（準備工程）。   First, as shown in FIG. 2A, a first shape holding film (base material) 2 is attached to the first surface of the polymer electrolyte membrane 1, and the second shape holding film 3 is attached to the second surface of the polymer electrolyte membrane 1. Affixed polymer film 10a is prepared (preparation step).

次いで、図２Ａに示す高分子フィルム１０ａを、第２形状保持フィルム３を内側にして供給ロール１１に巻回し、図１に示すように、バックアップロール１３に掛け回されて巻取りロール１８に巻き取られるように高分子フィルム１０ａをセットする。   Next, the polymer film 10a shown in FIG. 2A is wound around the supply roll 11 with the second shape retaining film 3 inside, and is wound around the backup roll 13 and wound around the take-up roll 18 as shown in FIG. The polymer film 10a is set so that it can be taken.

次いで、巻取りロール１８のモータ（図示せず）を駆動して、高分子フィルム１０ａを供給ロール１１から巻取りロール１８に向けて連続的に送る送り動作を行う。   Next, a motor (not shown) of the winding roll 18 is driven to perform a feeding operation for continuously feeding the polymer film 10 a from the supply roll 11 toward the winding roll 18.

次いで、前記送り動作によりニップロール１２ａとバックアップロール１３との間に搬送された高分子フィルム１０ａをニップロール１２ａで押圧することにより、高分子電解質膜１と第２形状保持フィルム３とを密着させる（密着工程）。なお、高分子電解質膜１と第２形状保持フィルム３とが密着した状態は、前述した垂直抗力により、高分子フィルム１０がバックアップロール１３上を搬送される間、維持される。高分子電解質膜１と第２形状保持フィルム３とが密着することにより、第２形状保持フィルム３が高分子電解質膜１の全体の形状を保持し、高分子電解質膜１にシワやピンホールが発生しにくくなる。   Subsequently, the polymer film 10a conveyed between the nip roll 12a and the backup roll 13 by the feeding operation is pressed with the nip roll 12a, thereby bringing the polymer electrolyte membrane 1 and the second shape holding film 3 into close contact (adhesion). Process). The state in which the polymer electrolyte membrane 1 and the second shape retaining film 3 are in close contact with each other is maintained while the polymer film 10 is transported on the backup roll 13 by the above-described vertical drag. When the polymer electrolyte membrane 1 and the second shape retaining film 3 are in close contact with each other, the second shape retaining film 3 retains the entire shape of the polymer electrolyte membrane 1, and wrinkles and pinholes are formed in the polymer electrolyte membrane 1. Less likely to occur.

次いで、前記送り動作により剥離ロール１２ｂ上に位置した高分子フィルム１０ａから、剥離ロール１２ｂによって第１形状保持フィルム２を剥離して、図２Ｂに示す高分子フィルム１０ｂを作成する。剥離ロール１２ｂにより剥離された第１形状保持フィルム２は、形状保持フィルム巻取ロール１９に巻き取られる。   Next, the first shape-retaining film 2 is peeled off from the polymer film 10a positioned on the peeling roll 12b by the feeding operation with the peeling roll 12b, thereby creating the polymer film 10b shown in FIG. 2B. The first shape holding film 2 peeled off by the peeling roll 12 b is taken up by the shape holding film take-up roll 19.

次いで、前記送り動作によりバックアップロール１３上に位置した高分子フィルム１０ｂに、第１触媒インクを供給ポンプ１４ｂからダイ１４ａを通じて吐出する。これにより、高分子電解質膜１の第１面に第１触媒インクが塗布される。   Next, the first catalyst ink is discharged from the supply pump 14b through the die 14a onto the polymer film 10b positioned on the backup roll 13 by the feeding operation. As a result, the first catalyst ink is applied to the first surface of the polymer electrolyte membrane 1.

次いで、前記送り動作により乾燥装置１５内に送られた第１触媒インク塗布済みの高分子フィルム１０ｂを乾燥装置１５により加熱する。これにより、第１触媒インクが乾燥されて第１触媒層４ａが形成され、図２Ｃに示す高分子フィルム１０ｃが作成される（触媒層形成工程）。   Next, the polymer film 10 b coated with the first catalyst ink and fed into the drying device 15 by the feeding operation is heated by the drying device 15. Thereby, the first catalyst ink is dried to form the first catalyst layer 4a, and the polymer film 10c shown in FIG. 2C is created (catalyst layer forming step).

次いで、前記送り動作により形状保持フィルム供給装置１６の下方に送られた図２Ｃに示す高分子フィルム１０ｃの第１面上に、形状保持フィルム供給装置１６により第３形状保持フィルム５を供給する。   Next, the third shape-retaining film 5 is supplied by the shape-retaining film supply device 16 onto the first surface of the polymer film 10c shown in FIG.

次いで、貼付ロール１７ａ，１７ｂにより、高分子フィルム１０ｃと第３形状保持フィルム５とを貼り付ける。これにより、図２Ｄに示す高分子フィルム１０ｄが作成される。   Next, the polymer film 10c and the third shape retaining film 5 are pasted by the pasting rolls 17a and 17b. Thereby, the polymer film 10d shown in FIG. 2D is created.

次いで、前記送り動作が継続して行われることにより、図２Ｄに示す高分子フィルム１１０ｄが巻取りロール１８に巻き取られる。   Then, the polymer film 110d shown in FIG. 2D is wound around the winding roll 18 by continuously performing the feeding operation.

次いで、図２Ｄに示す高分子フィルム１０ｄを、第３形状保持フィルム（第２基材）５を内側にして供給ロール１１に巻回し、図１に示すように、バックアップロール１３に掛け回されて巻取りロール１８に巻き取られるように高分子フィルム１０ｄをセットする。   Next, the polymer film 10d shown in FIG. 2D is wound around the supply roll 11 with the third shape retaining film (second base material) 5 inside, and is wound around the backup roll 13 as shown in FIG. The polymer film 10 d is set so as to be wound around the winding roll 18.

次いで、巻取りロール１８のモータ（図示せず）を駆動して、高分子フィルム１０ｄを供給ロール１１から巻取りロール１８に向けて連続的に送る送り動作を行う。   Next, a motor (not shown) of the winding roll 18 is driven to perform a feeding operation for continuously feeding the polymer film 10d from the supply roll 11 toward the winding roll 18.

次いで、前記送り動作によりニップロール１２ａとバックアップロール１３との間に搬送された高分子フィルム１０ｄをニップロール１２ａで押圧することにより、高分子電解質膜１と第３形状保持フィルム５とを密着させる（密着工程）。なお、高分子電解質膜１と第３形状保持フィルム５とが密着した状態は、前述した垂直抗力により、高分子フィルム１０がバックアップロール１３上を搬送される間、維持される。高分子電解質膜１と第３形状保持フィルム５とが密着することにより、第３形状保持フィルム５が高分子電解質膜１の全体の形状を保持し、高分子電解質膜１にシワやピンホールが発生しにくくなる。   Subsequently, the polymer film 10d conveyed between the nip roll 12a and the backup roll 13 by the feeding operation is pressed with the nip roll 12a, thereby bringing the polymer electrolyte membrane 1 and the third shape holding film 5 into close contact (adhesion). Process). The state in which the polymer electrolyte membrane 1 and the third shape retaining film 5 are in close contact with each other is maintained while the polymer film 10 is conveyed on the backup roll 13 by the above-described vertical drag. When the polymer electrolyte membrane 1 and the third shape retaining film 5 are in close contact with each other, the third shape retaining film 5 retains the entire shape of the polymer electrolyte membrane 1, and wrinkles and pinholes are formed in the polymer electrolyte membrane 1. Less likely to occur.

次いで、前記送り動作により剥離ロール１２ｂ上に位置した高分子フィルム１０ｄから、剥離ロール１２ｂによって第２形状保持フィルム（基材）３を剥離して、図２Ｅに示す高分子フィルム１０ｅを作成する。   Next, the second shape-retaining film (base material) 3 is peeled off from the polymer film 10d positioned on the peeling roll 12b by the feeding operation with the peeling roll 12b, thereby creating the polymer film 10e shown in FIG. 2E.

次いで、前記送り動作によりバックアップロール１３上に位置した高分子フィルム１０ｅに、第２触媒インクを供給ポンプ１４ｂからダイ１４ａを通じて吐出する。これにより、高分子電解質膜１の第２面に第２触媒インクが塗布される。   Next, the second catalyst ink is discharged from the supply pump 14b through the die 14a onto the polymer film 10e positioned on the backup roll 13 by the feeding operation. As a result, the second catalyst ink is applied to the second surface of the polymer electrolyte membrane 1.

次いで、前記送り動作により乾燥装置１５内に送られた第２触媒インク塗布済みの高分子フィルム１０ｅを乾燥装置１５により加熱する。これにより、第２触媒インクが乾燥されて第２触媒層４ｂが形成され、図２Ｆに示す高分子フィルム１０ｆが作成される（触媒層形成工程）。   Next, the polymer film 10e coated with the second catalyst ink sent into the drying device 15 by the feeding operation is heated by the drying device 15. Thereby, the second catalyst ink is dried to form the second catalyst layer 4b, and the polymer film 10f shown in FIG. 2F is formed (catalyst layer forming step).

次いで、前記送り動作により形状保持フィルム供給装置１６の下方に送られた図２Ｆに示す高分子フィルム１０ｆの第２面上に、形状保持フィルム供給装置１６により第４形状保持フィルム６を供給する。   Subsequently, the 4th shape maintenance film 6 is supplied by the shape maintenance film supply apparatus 16 on the 2nd surface of the polymer film 10f shown to FIG. 2F sent below the shape maintenance film supply apparatus 16 by the said feed operation.

次いで、貼付ロール１７ａ，１７ｂにより、高分子フィルム１０ｆと第４形状保持フィルム６とを貼り付ける。これにより、図２Ｇに示す高分子フィルム１０ｇが作成される。   Next, the polymer film 10f and the fourth shape retaining film 6 are pasted by the pasting rolls 17a and 17b. Thereby, the polymer film 10g shown to FIG. 2G is created.

次いで、前記送り動作が継続して行われることにより、図２Ｇに示す高分子フィルム１１０ｇが巻取りロール１８に巻き取られる。これにより、本第１実施形態にかかる膜−触媒層接合体が製造される。   Subsequently, the polymer film 110g shown in FIG. 2G is wound around the winding roll 18 by continuously performing the feeding operation. Thereby, the membrane-catalyst layer assembly according to the first embodiment is manufactured.

本第１実施形態によれば、高分子電解質膜１と第２形状保持フィルム３とを密着させた状態で、第１形状保持フィルム２を剥離し、第１触媒層４ａを形成するようにしているので、高分子電解質膜１にシワやピンホールが発生することを抑えることができる。また、本第１実施形態にかかる膜−触媒層接合体の製造方法によれば、高分子電解質膜１と第３形状保持フィルム５とを密着させた状態で、第２形状保持フィルム３を剥離し、第２触媒層４ｂを形成するようにしているので、高分子電解質膜１にシワやピンホールが発生することを抑えることができる。   According to the first embodiment, with the polymer electrolyte membrane 1 and the second shape retaining film 3 in close contact with each other, the first shape retaining film 2 is peeled off to form the first catalyst layer 4a. Therefore, the occurrence of wrinkles and pinholes in the polymer electrolyte membrane 1 can be suppressed. Moreover, according to the manufacturing method of the membrane-catalyst layer assembly according to the first embodiment, the second shape retaining film 3 is peeled in a state where the polymer electrolyte membrane 1 and the third shape retaining film 5 are brought into close contact with each other. In addition, since the second catalyst layer 4b is formed, the occurrence of wrinkles and pinholes in the polymer electrolyte membrane 1 can be suppressed.

また、本第１実施形態によれば、バックアップロール１３の近傍に剥離ロール１２ｂを配置しているので、バックアップロール１３にロール・ツー・ロールのテンションの張った状態で、高分子電解質膜１の露出面を固定でき、さらに、高分子電解質膜１の露出面が空気中の水分に触れる時間を短くすることができる。従って、高分子電解質膜１にシワやピンホールが発生することをより一層抑えることができる。   In addition, according to the first embodiment, since the peeling roll 12b is disposed in the vicinity of the backup roll 13, the polymer electrolyte membrane 1 is placed in a state where the roll-to-roll tension is applied to the backup roll 13. The exposed surface can be fixed, and the time during which the exposed surface of the polymer electrolyte membrane 1 is in contact with moisture in the air can be shortened. Accordingly, the occurrence of wrinkles and pinholes in the polymer electrolyte membrane 1 can be further suppressed.

なお、本発明は前記第１実施形態に限定されるものではなく、その他種々の態様で実施できる。例えば、前記では、高分子電解質膜１と第２又は第３形状保持フィルム３、５とを密着させるために、ニップロール１２ａにより高分子フィルム１０ａ，１０ｄをバックアップロール１３に対して押圧するようにしたが、本発明はこれに限定されない。例えば、バックアップロール１３に吸引機能を持たせ、高分子フィルム１０ａ，１０ｄをバックアップロール１３の中心に向けて吸引することにより、高分子電解質膜１と第２又は第３形状保持フィルム３、５とを密着させるようにしてもよい。この場合、例えば、高分子フィルム１０ａ，１０ｄを押圧する機能を有するニップロール１２ａに代えて、高分子フィルム１０ａ，１０ｄに接触するだけの機能を有するタッチロールを用いることができる。   In addition, this invention is not limited to the said 1st Embodiment, It can implement in another various aspect. For example, in the above, the polymer films 10a and 10d are pressed against the backup roll 13 by the nip roll 12a in order to bring the polymer electrolyte membrane 1 and the second or third shape retaining films 3 and 5 into close contact with each other. However, the present invention is not limited to this. For example, by giving the backup roll 13 a suction function and sucking the polymer films 10a and 10d toward the center of the backup roll 13, the polymer electrolyte membrane 1 and the second or third shape retaining films 3, 5 and You may make it closely_contact | adhere. In this case, for example, instead of the nip roll 12a having a function of pressing the polymer films 10a and 10d, a touch roll having a function of only contacting the polymer films 10a and 10d can be used.

なお、バックアップロール１３の吸引機能により、高分子フィルム１０ａ，１０ｄをバックアップロール１３に吸引させる場合、第２及び第３形状保持フィルム３，５は、通気性を有する部材である必要がある。従来、形状保持フィルムは、空気を透過しない部材であることが一般的である。第２又は第３形状保持フィルムとして空気を透過しない部材を用いた場合には、例えば、高分子フィルム１０ａ，１０ｄがバックアップロール１３に到達する前に、第２又は第３形状保持フィルム３，５を剥離し、紙などの通気性を有する部材（第２基材）に貼り替えるようにすればよい。   When the polymer films 10a and 10d are sucked by the backup roll 13 by the suction function of the backup roll 13, the second and third shape retaining films 3 and 5 need to be members having air permeability. Conventionally, the shape-retaining film is generally a member that does not transmit air. When a member that does not transmit air is used as the second or third shape retaining film, for example, before the polymer films 10a and 10d reach the backup roll 13, the second or third shape retaining films 3 and 5 are used. May be peeled off and replaced with a breathable member (second base material) such as paper.

また、ニップロール１２ａを設けなくても、高分子フィルム１０をバックアップロール１３に掛け回すことにより、高分子電解質膜１の厚み方向に前記垂直抗力を加えることができるので、高分子電解質膜１と第２又は第３形状保持フィルム３，５とを密着させ、高分子電解質膜１の形状を保持することができる。   Even if the nip roll 12a is not provided, the perpendicular drag can be applied in the thickness direction of the polymer electrolyte membrane 1 by winding the polymer film 10 around the backup roll 13, so that the polymer electrolyte membrane 1 and the first roll The shape of the polymer electrolyte membrane 1 can be held by closely contacting the second or third shape holding films 3 and 5.

また、高分子電解質膜１には、必ずしも第２又は第３形状保持フィルム３，５を設ける必要はなく、高分子電解質膜１とバックロール１３とが直接接触するようにしてもよい。この場合でも、高分子電解質膜１をバックアップロール１３に掛け回すことにより、高分子電解質膜１の厚み方向に前記垂直抗力を加えることができるので、高分子電解質膜１とバックアップロール１３とを密着させ、高分子電解質膜１の形状を保持することができる。   The polymer electrolyte membrane 1 is not necessarily provided with the second or third shape retaining films 3 and 5, and the polymer electrolyte membrane 1 and the back roll 13 may be in direct contact with each other. Even in this case, the perpendicular force can be applied in the thickness direction of the polymer electrolyte membrane 1 by winding the polymer electrolyte membrane 1 on the backup roll 13, so that the polymer electrolyte membrane 1 and the backup roll 13 are in close contact with each other. The shape of the polymer electrolyte membrane 1 can be maintained.

なお、本明細書では、高分子電解質膜１の形状が保持される領域を形状保持領域という。本第１実施形態において、形状保持領域は、高分子フィルム１０とバックアップロール１３とが接して、高分子電解質膜１の厚み方向に力が加わる領域である。   In the present specification, a region where the shape of the polymer electrolyte membrane 1 is retained is referred to as a shape retaining region. In the first embodiment, the shape maintaining region is a region where the polymer film 10 and the backup roll 13 are in contact with each other and a force is applied in the thickness direction of the polymer electrolyte membrane 1.

《第２実施形態》
図４は、本発明の第２実施形態にかかる膜−触媒層接合体の製造装置の概略構成を示す説明図である。本第２実施形態の製造装置が、前記第１実施形態の製造装置と異なる点は、ニップロール１２ａと剥離ロール１２ｂに代えて、それらの両方の機能を有する単一のロール部材である剥離圧着ロール１２ｃを備えていることである。言い換えれば、本第２実施形態の製造装置では、剥離工程と圧着工程とを重複して（同時に）行うようにしている。 << Second Embodiment >>
FIG. 4 is an explanatory diagram showing a schematic configuration of the apparatus for manufacturing a membrane-catalyst layer assembly according to the second embodiment of the present invention. The manufacturing apparatus of the second embodiment is different from the manufacturing apparatus of the first embodiment in that a peeling pressure-bonding roll which is a single roll member having both functions instead of the nip roll 12a and the peeling roll 12b. 12c. In other words, in the manufacturing apparatus according to the second embodiment, the peeling process and the crimping process are performed overlappingly (simultaneously).

本第２実施形態によれば、剥離圧着ロール１２ｃがニップロール１２ａと剥離ロール１２ｂの両方の機能を有するので、前記第１実施形態と同様の効果を得ることができる。また、部品点数を少なくすることができ、装置の低コスト化及び小型化を実現することができる。   According to the second embodiment, since the peeling press roll 12c has the functions of both the nip roll 12a and the peeling roll 12b, the same effect as in the first embodiment can be obtained. In addition, the number of parts can be reduced, and the cost and size of the apparatus can be reduced.

なお、図５に示すように、高分子フィルム１０を押圧する力は矢印Ａ１方向に働く一方で、第１又は第２形状保持フィルム２，３を剥離する力は、矢印Ａ１方向に対して反対方向である矢印Ｂ１方向に働く。このため、本第２実施形態のように高分子フィルム１０の押圧と第１又は第２形状保持フィルム２，３の剥離の両方を剥離圧着ロール１２ｃにより行う場合には、高分子フィルム１０を押圧する力が前記第１実施形態に比べて弱くなる点に留意すべきである。   In addition, as shown in FIG. 5, while the force which presses the polymer film 10 works in the arrow A1 direction, the force which peels the 1st or 2nd shape maintenance film 2 and 3 is opposite with respect to the arrow A1 direction. It works in the direction of arrow B1, which is the direction. For this reason, when both the pressing of the polymer film 10 and the peeling of the first or second shape-retaining films 2 and 3 are performed by the peeling press roll 12c as in the second embodiment, the polymer film 10 is pressed. It should be noted that the force to be weakened compared to the first embodiment.

《第３実施形態》
図６は、本発明の第３実施形態にかかる膜−触媒層接合体の製造装置の概略構成を示す説明図である。本第３実施形態の製造装置が、前記第２実施形態の製造装置と異なる点は、剥離ロール１２ｂを、ニップロール１２ａに対して搬送方向Ｘの下流側に設けるのではなく、ニップロール１２ａに対して搬送方向Ｘの上流側で隣接するように設けている点である。 << Third Embodiment >>
FIG. 6 is an explanatory diagram showing a schematic configuration of the apparatus for manufacturing a membrane-catalyst layer assembly according to the third embodiment of the present invention. The manufacturing apparatus of the third embodiment is different from the manufacturing apparatus of the second embodiment in that the peeling roll 12b is not provided on the downstream side in the transport direction X with respect to the nip roll 12a, but is provided for the nip roll 12a. It is a point provided adjacent to the upstream side in the transport direction X.

ニップロール１２ａが図２Ｂに示す高分子フィルム１０ｂをバックアップロール１２に押圧したとき、高分子フィルム１０ｂはバックアップロール１２に向けて凸状に撓む。この高分子フィルム１０ｂの撓みにより、ニップロール１２ａに対して搬送方向Ｘの上流側においても、高分子電解質膜１のニップロール１２ａの近傍部分は、第２形状保持フィルム３に形状を保持され、シワやピンホールが生じにくい状態にある。   When the nip roll 12 a presses the polymer film 10 b shown in FIG. 2B against the backup roll 12, the polymer film 10 b bends in a convex shape toward the backup roll 12. Due to the bending of the polymer film 10b, the portion in the vicinity of the nip roll 12a of the polymer electrolyte membrane 1 is held by the second shape holding film 3 even on the upstream side in the transport direction X with respect to the nip roll 12a. Pinholes are unlikely to occur.

同様に、ニップロール１２ａが図２Ｆに示す高分子フィルム１０ｆをバックアップロール１２に押圧したとき、高分子フィルム１０ｆはバックアップロール１２に向けて凸状に撓む。この高分子フィルム１０ｆの撓みにより、ニップロール１２ａに対して搬送方向Ｘの上流側においても、高分子電解質膜１のニップロール１２ａの近傍部分は、第３形状保持フィルム５に形状を保持され、シワやピンホールが生じにくい状態にある。   Similarly, when the nip roll 12a presses the polymer film 10f shown in FIG. 2F against the backup roll 12, the polymer film 10f bends in a convex shape toward the backup roll 12. Due to the bending of the polymer film 10f, the vicinity of the nip roll 12a of the polymer electrolyte membrane 1 is held by the third shape holding film 5 even on the upstream side in the transport direction X with respect to the nip roll 12a. Pinholes are unlikely to occur.

また、剥離ロール１２ｂをニップロール１２ａに対して搬送方向Ｘの上流側で隣接するように設けた場合には、剥離ロール１２ｂはバックアップロール１２の近傍に位置することになるので、高分子電解質膜１の露出面が空気中の水分に触れる時間が短くなる。   Further, when the peeling roll 12b is provided adjacent to the nip roll 12a on the upstream side in the transport direction X, the peeling roll 12b is positioned in the vicinity of the backup roll 12, and therefore the polymer electrolyte membrane 1 The time when the exposed surface of the water contacts the moisture in the air is shortened.

従って、本第３実施形態によれば、剥離ロール１２ｂをニップロール１２ａに対して搬送方向Ｘの上流側で隣接するように設けている（言い換えれば、剥離工程と圧着工程とを重複して行うようにしている）ので、前記第１実施形態と同様の効果を得ることができる。   Therefore, according to the third embodiment, the peeling roll 12b is provided adjacent to the nip roll 12a on the upstream side in the transport direction X (in other words, the peeling step and the crimping step are performed in an overlapping manner). Therefore, the same effect as in the first embodiment can be obtained.

なお、前記第３実施形態では、剥離ロール１２ｂをニップロール１２ａに対して搬送方向Ｘの上流側で隣接するように設けたが、本発明はこれに限定されない。例えば、図７に示すように、ニップロール１２ａの押圧により、第２及び第３形状保持フィルム３，５により高分子電解質膜１の形状を保持することができる範囲内で、剥離ロール１２ｂをニップロール１２ａから搬送方向Ｘの上流側に離して配置してもよい。前記範囲とは、ニップロール１２ａが高分子フィルム１０を押圧する部分からの長さが高分子電解質膜１の幅（例えば、２００ｍｍ〜３００ｍｍ）以下となる範囲である。この場合でも、高分子電解質膜１の露出面が空気中の水分に触れる時間を従来よりも短くして、高分子電解質膜１にシワやピンホールが発生することを抑えることができる。   In the third embodiment, the peeling roll 12b is provided adjacent to the nip roll 12a on the upstream side in the transport direction X, but the present invention is not limited to this. For example, as shown in FIG. 7, the release roll 12 b is moved to the nip roll 12 a within a range in which the shape of the polymer electrolyte membrane 1 can be held by the second and third shape holding films 3 and 5 by pressing the nip roll 12 a. May be arranged away from the upstream side in the transport direction X. The range is a range in which the length from the portion where the nip roll 12a presses the polymer film 10 is equal to or less than the width of the polymer electrolyte membrane 1 (for example, 200 mm to 300 mm). Even in this case, the time during which the exposed surface of the polymer electrolyte membrane 1 is in contact with moisture in the air can be made shorter than before, and the occurrence of wrinkles and pinholes in the polymer electrolyte membrane 1 can be suppressed.

本発明にかかる膜−触媒層接合体の製造方法及び装置は、高分子電解質膜にシワやピンホールが発生することをより一層抑えることができるので、例えば、自動車などの移動体、分散発電システム、家庭用のコージェネレーションシステムなどの駆動源として使用される燃料電池が備える膜−触媒層接合体の製造方法及びその製造装置として有用である。   The method and apparatus for producing a membrane-catalyst layer assembly according to the present invention can further suppress the occurrence of wrinkles and pinholes in a polymer electrolyte membrane. It is useful as a method for manufacturing a membrane-catalyst layer assembly and a device for manufacturing the membrane-catalyst layer assembly provided in a fuel cell used as a drive source for a home cogeneration system or the like.

１ 高分子電解質膜
２ 第１形状保持フィルム（基材）
３ 第２形状保持フィルム（基材）
４ａ 第１触媒層
４ｂ 第２触媒層
５ 第３形状保持フィルム
６ 第４形状保持フィルム
１０ 高分子フィルム
１１ 供給ロール
１２ａ ニップロール
１２ｂ 剥離ロール
１２ｃ 剥離圧着ロール
１３ バックアップロール
１４ 触媒インク供給装置
１５ 乾燥装置
１６ 形状保持フィルム供給装置
１７ 貼付装置
１７ａ，１７ｂ 貼付ロール
１８ 巻取りロール
Ｐ 供給ポンプ DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Polymer electrolyte membrane 2 1st shape retention film (base material)
3 Second shape-retaining film (base material)
4a 1st catalyst layer 4b 2nd catalyst layer 5 3rd shape holding film 6 4th shape holding film 10 polymer film 11 supply roll 12a nip roll 12b peeling roll 12c peeling pressure roll 13 backup roll 14 catalyst ink supply device 15 drying device 16 Shape-holding film supply device 17 Sticking device 17a, 17b Sticking roll 18 Winding roll P Supply pump

Claims (6)

一方の面に基材が形成された高分子電解質膜を準備する準備し、
バックアップロールに前記高分子電解質膜が掛け回される領域内において、又は前記高分子電解質膜が前記高分子電解質膜の厚み方向に圧力が加わる領域内に搬送される直前に、前記高分子電解質膜から基材を剥離し、
前記基材が剥離されて露出した前記高分子電解質膜の一方の面に触媒インクを塗布する、
ことを含む、膜−触媒層接合体の製造方法。 Prepare to prepare a polymer electrolyte membrane with a substrate formed on one side,
In the region where the polymer electrolyte membrane is wound around a backup roll , or just before the polymer electrolyte membrane is conveyed into the region where pressure is applied in the thickness direction of the polymer electrolyte membrane, the polymer electrolyte membrane Peel the substrate from
Applying a catalyst ink to one surface of the polymer electrolyte membrane exposed by peeling off the substrate;
A method for producing a membrane-catalyst layer assembly. 一方の面に基材が形成された高分子電解質膜を搬送方向に搬送する搬送装置と、
前記高分子電解質膜が掛け回されるバックアップロールと、
前記バックアップロールに前記高分子電解質膜が掛け回される領域内に、又は前記高分子電解質膜が前記高分子電解質膜の厚み方向に圧力が加わる領域内に搬送される直前に配置され、前記高分子電解質膜から前記基材を剥離する剥離ロールと、
前記剥離ロールよりも前記搬送方向の下流側で前記バックアップロールと対向するように配置され、前記基材が剥離されて露出した前記高分子電解質膜の一方の面に触媒インクを塗布する触媒塗布装置と、
を備える、膜−触媒層接合体の製造装置。 A transport device for transporting a polymer electrolyte membrane having a substrate formed on one surface in the transport direction;
A backup roll around which the polymer electrolyte membrane is wound;
In the region where the polymer electrolyte membrane is wound around the backup roll, or just before the polymer electrolyte membrane is conveyed into the region where pressure is applied in the thickness direction of the polymer electrolyte membrane, A peeling roll for peeling the substrate from the molecular electrolyte membrane;
A catalyst coating apparatus that is disposed so as to face the backup roll downstream in the transport direction with respect to the peeling roll, and applies a catalyst ink to one surface of the polymer electrolyte membrane exposed by peeling the base material When,
An apparatus for producing a membrane-catalyst layer assembly comprising: 前記高分子電解質膜を前記バックアップロールに向けて押圧するニップロールをさらに備える、請求項２に記載の膜−触媒層接合体の製造装置。 The apparatus for producing a membrane-catalyst layer assembly according to claim 2 , further comprising a nip roll that presses the polymer electrolyte membrane toward the backup roll. 前記剥離ロールは、前記ニップロールよりも前記搬送方向の下流側に設けられている、請求項３に記載の膜−触媒層接合体の製造装置。 The said peeling roll is a manufacturing apparatus of the membrane-catalyst layer assembly of Claim 3 provided in the downstream of the said conveyance direction rather than the said nip roll. 前記剥離ロールは、前記ニップロールに対して前記搬送方向の上流側で隣接するように設けられている、請求項３に記載の膜−触媒層接合体の製造装置。 The apparatus for producing a membrane-catalyst layer assembly according to claim 3 , wherein the peeling roll is provided adjacent to the nip roll on the upstream side in the transport direction. 前記剥離ロールは、前記高分子電解質膜から前記基材を剥離するとともに、前記高分子電解質膜を前記バックアップロールに向けて押圧する単一のロール部材を備える、請求項２に記載の膜−触媒層接合体の製造装置。 The membrane-catalyst according to claim 2 , wherein the peeling roll includes a single roll member that peels the base material from the polymer electrolyte membrane and presses the polymer electrolyte membrane toward the backup roll. Layer assembly manufacturing equipment.
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