JP5839733B2 - 二次電池の作製方法 - Google Patents
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Description
イオン二次電池の正極に用いる活物質の材料として、例えば、コバルト酸リチウム(Li
CoO2)、ニッケル酸リチウム(LiNiO2)がある(例えば特許文献1)。
金属(Co、Ni)原子との比が1対1(モル比)の材料である。したがって、材料中に
含まれるリチウム原子を全て電池反応に用いることができたとしても、電池反応に用いる
ことができるリチウム原子の数には限りがあり、二次電池の容量を増大しようとしても限
界があった。
を課題の一とする。また、新規な正極用の活物質を用いた二次電池を提供することを課題
の一とする。
素原子とからなり、リチウム原子とガリウム原子と酸素原子の組成比が5対1対4である
ガリウム酸リチウム(Li5GaO4)を用いる。Li5GaO4としては、空間群C2
22または空間群P4122に属する結晶構造を有するものを用いる。
チウム(Li)原子が一次元的または二次元的に配列した構造を有する。該リチウム原子
が一次元的または二次元的に配列した部分において、リチウム原子と隣のリチウム原子の
間に他の原子(Ga原子およびO原子)は配置されていない。このように、上記結晶構造
を有するLi5GaO4は、リチウムイオンが拡散しやすい構造を有している。したがっ
て、上記結晶構造を有するLi5GaO4は、リチウムイオンの拡散経路を有する構造で
あり、二次電池の活物質として適した材料といえる。
モル比)であり、上記した材料(LiCoO2、LiNiO2)のように、正極用の活物
質としてよく用いられている材料に比べて、材料中のリチウム原子の割合(数)が多い材
料である。したがって、Li5GaO4は、二次電池の容量を向上させることが可能な材
料といえる。
ことができる。これにより新規な正極用の活物質を用いた新規な二次電池を提供すること
ができる。この新規な二次電池を用いることにより、二次電池の容量を向上させることが
可能である。
また、この二次電池を用いた電子機器を提供することができる。
説明に限定されるものではない。本発明の趣旨およびその範囲から逸脱することなくその
形態および詳細を様々に変更し得ることは、当業者であれば容易に理解されるからである
。したがって、本発明は以下に示す実施の形態の記載内容のみに限定して解釈されるもの
ではない。なお、図面を用いて本発明の構成を説明するにあたり、同じものを指す符号は
異なる図面間でも共通して用いる。
本実施の形態では、二次電池の正極用の活物質について、図1を参照して説明する。
2に属するLi5GaO4は、斜方晶構造であり、単位格子中には組成式で4つのLi5
GaO4が含まれる。
b軸方向およびc軸方向のそれぞれにおいて、一次元的に配列している。リチウム原子1
02が一次元に配列した部分において、リチウム原子102と隣のリチウム原子102の
間に他のガリウム原子103、酸素原子104は配置されていない。そのため、リチウム
イオンが拡散しやすい構造を有している。すなわち、上記空間群C222に属するLi5
GaO4の結晶構造は、リチウムイオンの拡散経路を有する構造であり、リチウムイオン
の拡散抵抗を低減することが可能な構造といえる。そのため、上記空間群C222に属す
る結晶構造を有するLi5GaO4は、二次電池の活物質として適した材料といえる。ま
た、上記空間群C222に属する結晶構造を有するLi5GaO4を用いることで、二次
電池の内部抵抗を低減することが可能である。これにより、充放電のエネルギー効率を改
善することが可能である。
する構造であり、二次電池の活物質として適した材料といえる。
3)との比が5対1(モル比)であり、LiCoO2、LiNiO2のように、正極用の
活物質としてよく用いられている材料に比べて、材料中のリチウム原子の割合(数)が多
い材料である。したがって、Li5GaO4は、二次電池の容量を向上させることが可能
な材料といえる。
とができる。これにより新規な正極用の活物質を用いた新規な二次電池を提供することが
できる。この新規な二次電池を用いることにより、二次電池の容量を向上させることが可
能である。
た、この二次電池を用いた電子機器を提供することができる。
より、太陽光のような光エネルギーを電気エネルギーに変換する機能と、変換された電気
エネルギーをこの二次電池に蓄える機能とを備えた電子機器を提供することができる。こ
れにより環境にやさしい電子機器を提供することが可能である。
本実施の形態では、二次電池の正極用の活物質について、図2を参照して説明する。
122に属するLi5GaO4は、正方晶構造であり、単位格子中には組成式で2つのL
i5GaO4が含まれる。
向およびbc軸方向のそれぞれにおいて、二次元的に配列している。リチウム原子102
が二次元的に配列した部分において、リチウム原子102と隣のリチウム原子102の間
に他のガリウム原子103、酸素原子104は配置されていない。そのため、リチウムイ
オンが拡散しやすい構造を有している。すなわち、上記空間群P4122に属するLi5
GaO4の結晶構造は、リチウムイオンの拡散経路を有する構造であり、リチウムイオン
の拡散抵抗を低減することが可能な構造といえる。そのため、上記空間群P4122に属
する結晶構造を有するLi5GaO4は、二次電池の活物質として適した材料といえる。
また、上記空間群P4122に属する結晶構造を有するLi5GaO4を用いることで、
二次電池の内部抵抗を低減することが可能である。これにより、充放電のエネルギー効率
を改善することが可能である。
する構造であり、二次電池の活物質として適した材料といえる。
3)との比が5対1(モル比)であり、LiCoO2、LiNiO2のように、正極用の
活物質としてよく用いられている材料に比べて、材料中のリチウム原子の割合(数)が多
い材料である。したがって、Li5GaO4は、二次電池の容量を向上させることが可能
な材料といえる。
とができる。これにより新規な正極用の活物質を用いた新規な二次電池を提供することが
できる。この新規な二次電池を用いることにより、二次電池の容量を向上させることが可
能である。
た、この二次電池を用いた電子機器を提供することができる。
より、太陽光のような光エネルギーを電気エネルギーに変換する機能と、変換された電気
エネルギーをこの二次電池に蓄える機能とを備えた電子機器を提供することができる。こ
れにより環境にやさしい電子機器を提供することが可能である。
本実施の形態では、二次電池の正極用の活物質について説明する。本実施の形態では、実
施の形態1、2に示した空間群C222または空間群P4122に属する結晶構造を有す
るLi5GaO4とは異なる材料の例を示す。
属する結晶構造を有するLi5GaO4において、ガリウム(Ga)原子を部分的に他の
元素の原子に置換したものを、二次電池の正極用の活物質として用いる。
o)、ニッケル(Ni)、鉄(Fe)、バナジウム(V)から選択される少なくとも一種
の元素の原子を用いることができる。空間群C222または空間群P4122に属する結
晶構造を有するLi5GaO4において、ガリウム原子を部分的に他の元素の原子に置換
したものは、他の元素をMで表すと、Li5GaxM1−xO4(0<x<1)で表すこ
とができる。他の元素Mは、Mn、Co、Ni、FeおよびVから選択される少なくとも
一種の元素である。
晶中に歪みを有する構造とすることにより、結晶中に歪みを有さない構造に比べて、電池
反応が進んでリチウム原子が脱離した後においても、結晶構造をより長く維持することが
可能である。
n、Co、Ni、FeおよびVから選択される少なくとも一種の元素である)は、リチウ
ムイオンの拡散経路を有する構造であり、二次電池の活物質として適した材料といえる。
およびVから選択される少なくとも一種の元素である)は、リチウム原子とそれ以外の金
属(ガリウムおよびガリウムを置換した元素)の原子との比が5対1(モル比)であり、
LiCoO2、LiNiO2のように、正極用の活物質としてよく用いられている材料に
比べて、材料中のリチウム原子の割合(数)が多い材料である。したがって、Li5Ga
xM1−xO4(0<x<1)(式中、Mは、Mn、Co、Ni、FeおよびVから選択
される少なくとも一種の元素である)は、二次電池の容量を向上させることが可能な材料
といえる。
とができる。これにより新規な正極用の活物質を用いた新規な二次電池を提供することが
できる。この新規な二次電池を用いることにより、二次電池の容量を向上させることが可
能である。
た、この二次電池を用いた電子機器を提供することができる。
本実施の形態では、上記実施の形態1、2に示した正極用の活物質を用いた二次電池につ
いて説明する。
負極149と、正極148および負極149の間に配置されたセパレータ146と、電解
液147と、を有する。正極148は、正極用の集電体142と、正極用の活物質143
とを含む。負極149は、負極用の集電体144と、負極用の活物質145とを含む。
またはこれらの化合物を用いることができる。
C222または空間群P4122に属する結晶構造を有するLi5GaO4を用いる。
えば、炭酸リチウム(Li2CO3)と酸化ガリウム(Ga2O3)とを原料に用いて作
製することができる。リチウムの原料としては、Li2CO3の他に酸化リチウム(Li
2O)を用いることができる。例えば、上記結晶構造を有するLi5GaO4は、原料と
してLi2CO3とGa2O3を用い、これらを混合し、その後、熱処理を行うことによ
り作製することができる。原料(Li2CO3とGa2O3)は、LiとGaが5対1(
モル比)となる割合で混合する。
きる。ボールミルを使うことにより、原料として用いるLi2CO3とGa2O3とを混
合するのと同時に、Li2CO3とGa2O3の粒子を細かくすることができる。ボール
ミルを用いて原料の混合を行う場合は、原料(Li2CO3とGa2O3)と、溶媒と、
金属製またはセラミック製のボールとを装置に入れて混合を行う。溶媒としては、例えば
アセトン、エタノールを用いることができる。ボールミルの回転速度(回転数ともいう)
は300min−1以上500min−1以下とし、回転時間は1時間以上3時間以下と
して原料の混合物を作ることができる。例えば、原料(Li2CO3とGa2O3)と、
アセトンと、金属製またはセラミック製のボールとを装置に入れ、ボールミルの回転速度
は400min−1とし、回転時間は2時間として原料の混合物を作ることができる。金
属製またはセラミック製のボールとしては、例えば直径3mmのジルコニア(Zr)製の
ボールを用いることができる。
、原料の混合物に、フラックス剤を加えさらに混合し、熱処理を行うことが好ましい。フ
ラックス剤を加えて熱処理を行うことにより、フラックス剤を加えない場合に比べて低温
で上記結晶構造を有するLi5GaO4を作製することが可能となる。
または塩化カリウム(KCl)のいずれか一種または複数種を用いることができる。フラ
ックス剤は、原料の混合物(例えばLi2CO3とGa2O3の混合物)に対して5wt
%以上30wt%以下の割合で混合して用いることができる。
製する。熱処理の温度は、フラックス剤の融点以上1200℃以下とし、熱処理時間は3
時間以上20時間以下とする。熱処理の温度は1000℃以下にすることが好ましい。こ
れにより、熱処理時の副生成物の生成を抑えることができる。
ス剤が融解した状態になる。この状態で原料の混合物を熱処理することにより、上記結晶
構造を有するLi5GaO4を比較的低温で作製することができる。これにより熱処理時
の副生成物の生成を抑えることができる。フラックス剤の融点は、例えば、LiClの融
点が613℃、NaClの融点が801℃、KClの融点が776℃である。
の混合物)に対して10wt%の割合でLiClを混合して、原料とフラックス剤の混合
物を作る。そして、この原料とフラックス剤の混合物を950℃の温度で10時間熱処理
することにより、空間群C222に属する結晶構造を有するLi5GaO4を作製するこ
とができる。熱処理後、フラックス剤は除去する。フラックス剤の除去は、アセトン、エ
タノール等の溶剤を用いて行うことができる。
温(例えば950℃より高く1200℃以下)にすることで作製が可能である。このよう
にして、空間群C222または空間群P4122に属する結晶構造を有するLi5GaO
4を作製することができる。
けることが可能である。空間群C222に属する結晶構造よりも空間群P4122に属す
る結晶構造を有するものはより高温での熱処理が必要とされる。また、熱処理温度を異な
らせるのではなく、結晶を作製する時の圧力を異ならせる(例えば加圧する)ことで作り
分けることも可能である。
Ni)、チタン(Ti)等の単体またはこれらの化合物を用いることができる。
用いることができる。リチウムイオンの挿入および脱離が可能な材料としては、炭素、シ
リコン、シリコン合金等がある。リチウムイオンの挿入および脱離が可能な炭素としては
、粉末状または繊維状の黒鉛またはグラファイト等の黒鉛系炭素を用いることができる。
、微結晶シリコン中に存在する非結晶シリコンをエッチングにより除去したものを用いて
もよい。微結晶シリコン中に存在する非結晶シリコンを除去すると、残った微結晶シリコ
ンの表面積が大きくなる。
が挿入され反応することで負極用の活物質145が形成される。
、ビニロン(ポリビニルアルコール系繊維)、ポリエステル、アクリル、ポリオレフィン
、ポリウレタンといった合成繊維等を用いることができる。ただし、電解液147に溶解
しない材料を選ぶ必要がある。
オキシド、ポリプロピレンオキシド等のポリエーテル、ポリエチレン、ポリプロピレン等
のポリオレフィン、ポリアクリロニトリル、ポリ塩化ビニリデン、ポリメチルメタクリレ
ート、ポリメチルアクリレート、ポリビニルアルコール、ポリメタクリロニトリル、ポリ
ビニルアセテート、ポリビニルピロリドン、ポリエチレンイミン、ポリブタジエン、ポリ
スチレン、ポリイソプレン、ポリウレタン、セルロース、紙、不織布から選ばれる一種を
単独で、または二種以上を組み合せて用いることができる。
解するリチウム塩とから構成することができる。リチウム塩としては、例えば、塩化リチ
ウム、フッ化リチウム、硼弗化リチウム等を用いることができる。
ボネート(PC)、ブチレンカーボネート(BC)、およびビニレンカーボネート(VC
)などの環状カーボネート類、ジメチルカーボネート(DMC)、ジエチルカーボネート
(DEC)、エチルメチルカーボネート(EMC)、メチルプロピルカーボネート(MP
C)、メチルイソブチルカーボネート(MIBC)、およびジプロピルカーボネート(D
PC)などの非環状カーボネート類、ギ酸メチル、酢酸メチル、プロピオン酸メチル、お
よびプロピオン酸エチルなどの脂肪族カルボン酸エステル類、γ−ブチロラクトン等のγ
−ラクトン類、1,2−ジメトキシエタン(DME)、1,2−ジエトキシエタン(DE
E)、およびエトキシメトキシエタン(EME)等の非環状エーテル類、テトラヒドロフ
ラン、2−メチルテトラヒドロフラン等の環状エーテル類、ジメチルスルホキシド、1,
3−ジオキソラン等やリン酸トリメチル、リン酸トリエチル、およびリン酸トリオクチル
などのアルキルリン酸エステルやそのフッ化物を用いることができ、これらの一種を単独
で、または二種以上を混合して使用する。
成することができる。
本実施の形態では、上記実施の形態3に示した正極用の活物質として、空間群C222ま
たは空間群P4122に属する結晶構造を有するLi5GaxMn1−xO4(0<x<
1)を用いた二次電池について説明する。Li5GaxMn1−xO4(0<x<1)は
、Li5GaO4において、ガリウム(Ga)原子を部分的にマンガン(Mn)原子に置
換したものである。
様の構造、作製方法を用いることができる。
xO4(0<x<1)は、例えば、Li2CO3とGa2O3と炭酸マンガン(MnCO
3)とを原料に用いて作製することができる。リチウムの原料としては、Li2CO3の
他にLi2Oを用いることができる。マンガンの原料としては、MnCO3の他に酸化マ
ンガン(MnO)を用いることができる。例えば、原料として用いるLi2CO3とGa
2O3とMnCO3とを混合し、フラックス剤を加えさらに混合し、熱処理を行うことに
より、上記結晶構造を有するLi5GaxMn1−xO4(0<x<1)作製することが
できる。原料として用いるLi2CO3とGa2O3とMnCO3とを混合する割合は、
LiとGaとMnとが5対x対x−1(0<x<1、モル比)とする。
ことができる。
ることができる。
102 リチウム原子
103 ガリウム原子
104 酸素原子
130 二次電池
141 筐体
142 正極用の集電体
143 正極用の活物質
144 負極用の集電体
145 負極用の活物質
146 セパレータ
147 電解液
148 正極
149 負極
Claims (6)
- 二次電池の作製方法であって、
原料として炭酸リチウムと酸化ガリウムを用い、前記炭酸リチウムと前記酸化ガリウムを、リチウム原子とガリウム原子がモル比で5対1となる割合で混合した後、熱処理を行うことにより正極用の活物質であるLi 5 GaO 4 を作製し、
前記正極用の活物質は、前記リチウム原子が一次元的または二次元的に配列された構造を有することを特徴とする二次電池の作製方法。 - 二次電池の作製方法であって、
原料として炭酸リチウムと酸化ガリウムを用い、前記炭酸リチウムと前記酸化ガリウムを、リチウム原子とガリウム原子がモル比で5対1となる割合で混合した後、熱処理を行うことにより正極用の活物質であるLi 5 GaO 4 を作製し、
前記正極用の活物質は、空間群C222に属する結晶構造を有することを特徴とする二次電池の作製方法。 - 二次電池の作製方法であって、
原料として炭酸リチウムと酸化ガリウムを用い、前記炭酸リチウムと前記酸化ガリウムを、リチウム原子とガリウム原子がモル比で5対1となる割合で混合した後、熱処理を行うことにより正極用の活物質であるLi 5 GaO 4 を作製し、
前記正極用の活物質は、空間群P4122に属する結晶構造を有することを特徴とする二次電池の作製方法。 - 二次電池の作製方法であって、
原料として炭酸リチウムと酸化ガリウムと炭酸マンガンを用い、前記炭酸リチウムと前記酸化ガリウムと前記炭酸マンガンを、リチウム原子とガリウム原子とマンガン原子がモル比で5対x対1−x(0<x<1)となる割合で混合した後、熱処理を行うことにより正極用の活物質であるLi 5 Ga x Mn 1−x O 4 (0<x<1)を作製し、
前記正極用の活物質は、前記リチウム原子が一次元的または二次元的に配列された構造を有することを特徴とする二次電池の作製方法。 - 二次電池の作製方法であって、
原料として炭酸リチウムと酸化ガリウムと炭酸マンガンを用い、前記炭酸リチウムと前記酸化ガリウムと前記炭酸マンガンを、リチウム原子とガリウム原子とマンガン原子がモル比で5対x対1−x(0<x<1)となる割合で混合した後、熱処理を行うことにより正極用の活物質であるLi 5 Ga x Mn 1−x O 4 (0<x<1)を作製し、
前記正極用の活物質は、空間群C222に属する結晶構造を有することを特徴とする二次電池の作製方法。 - 二次電池の作製方法であって、
原料として炭酸リチウムと酸化ガリウムと炭酸マンガンを用い、前記炭酸リチウムと前記酸化ガリウムと前記炭酸マンガンを、リチウム原子とガリウム原子とマンガン原子がモル比で5対x対1−x(0<x<1)となる割合で混合した後、熱処理を行うことにより正極用の活物質であるLi 5 Ga x Mn 1−x O 4 (0<x<1)を作製し、
前記正極用の活物質は、空間群P4122に属する結晶構造を有することを特徴とする二次電池の作製方法。
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