JP5829048B2 - Fuel cell assembly and manufacturing method thereof - Google Patents
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Description
本発明は、電極部材と一対のセパレータとが一体化された燃料電池セルアセンブリ、およびその製造方法に関する。 The present invention relates to a fuel cell assembly in which an electrode member and a pair of separators are integrated, and a manufacturing method thereof.
特許文献１には、電極部材とセパレータとが別体の燃料電池セルアセンブリが開示されている。燃料電池スタックにおいて、電極部材とセパレータとは交互に積層されている。セパレータの周縁部には、共にゴム製の外周側シール部材と連通孔シール部材とが配置されている。外周側シール部材、連通孔シール部材により、積層方向に隣接する一対のセパレータ間の絶縁が確保されている。
しかしながら、特許文献１の燃料電池セルアセンブリの場合、電極部材とセパレータとが別体である。このため、燃料電池スタックを組み立てる際、電極部材、セパレータの積層作業が煩雑である。
However, in the case of the fuel cell assembly of
そこで、特許文献２、３には、電極部材と単一のセパレータとが一体化された燃料電池セルアセンブリが開示されている。これらの文献記載の燃料電池セルアセンブリによると、燃料電池スタックを組み立てる際、電極部材、セパレータの積層作業が簡単である。
Therefore,
しかしながら、特許文献２、３に記載の燃料電池セルアセンブリの場合、セパレータ上に電極部材を設置する構造のため、発電面が外部に露出してしまう。したがって、電極部材へのコンタミネーションの発生等を考慮した環境下で、燃料電池スタックを組み立てる必要がある。
However, in the case of the fuel cell assemblies described in
本発明の燃料電池セルアセンブリおよびその製造方法は、上記課題に鑑みて完成されたものである。本発明は、電極部材へのコンタミネーションの発生等を抑制することができ、より簡便な環境下で燃料電池スタックを組み立てることが可能な燃料電池セルアセンブリおよびその製造方法を提供することを目的とする。 The fuel cell assembly and the manufacturing method thereof according to the present invention have been completed in view of the above problems. It is an object of the present invention to provide a fuel cell assembly capable of suppressing the occurrence of contamination on electrode members and the like and capable of assembling a fuel cell stack under a simpler environment and a method for manufacturing the same. To do.
（１）上記課題を解決するため、本発明の燃料電池セルアセンブリは、電解質膜と、該電解質膜の厚さ方向両面に配置される一対の電極触媒層と、からなる膜電極接合体と、該膜電極接合体の該厚さ方向両面に配置される一対の多孔質層と、を有する電極部材と、該厚さ方向に対して交差する方向を面方向として、該電極部材の該面方向外側に枠状に配置され、該電極部材の周縁部に接着され、該周縁部を封止するソリッドゴムの架橋物製の接着シール部材と、該電極部材および該接着シール部材の該厚さ方向一面に配置され、該接着シール部材に接着されることにより、該接着シール部材を介して該電極部材に一体化される第一セパレータと、該電極部材および該接着シール部材の該厚さ方向他面に配置され、該接着シール部材に接着されることにより、該接着シール部材を介して該電極部材と一体化される第二セパレータと、第一セパレータの該厚さ方向一面に枠状に配置され、該第一セパレータに接着され、相手側部材の該厚さ方向他面に弾接することにより、自身と該相手側部材との間に区画される所定部分を封止するソリッドゴムの架橋物製の弾接シール部材と、を備えることを特徴とする。 (1) In order to solve the above problems, a fuel cell assembly according to the present invention includes a membrane electrode assembly comprising an electrolyte membrane and a pair of electrode catalyst layers disposed on both sides in the thickness direction of the electrolyte membrane, An electrode member having a pair of porous layers disposed on both surfaces in the thickness direction of the membrane electrode assembly, and the surface direction of the electrode member with a direction intersecting the thickness direction as a surface direction An adhesive seal member made of a solid rubber cross-linked product that is arranged in a frame shape on the outside and is bonded to the peripheral portion of the electrode member and seals the peripheral portion, and the thickness direction of the electrode member and the adhesive seal member A first separator that is disposed on one surface and is bonded to the adhesive seal member to be integrated with the electrode member via the adhesive seal member; and the thickness direction of the electrode member and the adhesive seal member Placed on the surface and bonded to the adhesive seal member Accordingly, the second separator integrated with the electrode member via the adhesive seal member is disposed in a frame shape on the one surface in the thickness direction of the first separator, and is bonded to the first separator. An elastic sealing member made of a solid rubber cross-linked product that seals a predetermined portion partitioned between itself and the mating member by elastic contact with the other surface in the thickness direction. And
本発明の燃料電池セルアセンブリは、電極部材と、接着シール部材と、第一セパレータと、第二セパレータと、弾接シール部材と、を備えている。接着シール部材は、電極部材の周縁部に接着されている。接着シール部材は、電極部材を面方向外側から封止している。第一セパレータは、電極部材および接着シール部材の厚さ方向一面に配置されている。第一セパレータは、接着シール部材に接着されている。第一セパレータは、電極部材を厚さ方向一面側から封止している。第二セパレータは、電極部材および接着シール部材の厚さ方向他面に配置されている。第二セパレータは、接着シール部材に接着されている。第二セパレータは、電極部材を厚さ方向他面側から封止している。このように、電極部材は、接着シール部材、第一セパレータ、第二セパレータにより、外部から封止されている。このため、本発明の燃料電池セルアセンブリによると、電極部材へのコンタミネーションの発生等を抑制することができる。したがって、燃料電池スタックを組み立てる際、より簡便な環境下で燃料電池スタックを組み立てることが可能となる。 The fuel cell assembly of the present invention includes an electrode member, an adhesive seal member, a first separator, a second separator, and an elastic contact seal member. The adhesive seal member is bonded to the peripheral edge of the electrode member. The adhesive seal member seals the electrode member from the outside in the surface direction. The first separator is disposed on one surface in the thickness direction of the electrode member and the adhesive seal member. The first separator is bonded to the adhesive seal member. The first separator seals the electrode member from one surface side in the thickness direction. The second separator is disposed on the other surface in the thickness direction of the electrode member and the adhesive seal member. The second separator is bonded to the adhesive seal member. The second separator seals the electrode member from the other side in the thickness direction. Thus, the electrode member is sealed from the outside by the adhesive seal member, the first separator, and the second separator. For this reason, according to the fuel cell assembly of the present invention, it is possible to suppress the occurrence of contamination on the electrode member. Therefore, when assembling the fuel cell stack, the fuel cell stack can be assembled under a simpler environment.
また、本発明の燃料電池セルアセンブリは、接着シール部材と、弾接シール部材と、いう、二種類のシール部材を備えている。すなわち、本発明の燃料電池セルアセンブリは、接着シール専用の接着シール部材と、弾接シール専用の弾接シール部材と、を備えている。このため、単独のシール部材が、接着シールの役割と、弾接シールの役割と、を兼ねる場合と比較して、接着シール部材、弾接シール部材は劣化しにくい。 In addition, the fuel cell assembly of the present invention includes two types of seal members, that is, an adhesive seal member and an elastic contact seal member. That is, the fuel battery cell assembly of the present invention includes an adhesive seal member dedicated to an adhesive seal and an elastic contact seal member dedicated to an elastic contact seal. For this reason, compared with the case where a single seal member serves both as the role of an adhesive seal and the role of an elastic contact seal, the adhesive seal member and the elastic contact seal member are less likely to deteriorate.
また、接着シール部材と弾接シール部材との間には、第一セパレータが介在している。このため、相手側部材に対する弾接力の反力が、弾接シール部材に部分的に加わる場合であっても、当該反力は、第一セパレータを介して、接着シール部材に伝達される。このため、反力が面方向に分散されやすい。このように、反力は、面方向に分散されて、厚さ方向から接着シール部材に伝達される。このため、面方向に接着シール部材が局所的に膨張しにくい。したがって、電極部材の周縁部に対するシール性がばらつきにくい。 A first separator is interposed between the adhesive seal member and the elastic contact seal member. For this reason, even when the reaction force of the elastic contact force with respect to the counterpart member is partially applied to the elastic contact seal member, the reaction force is transmitted to the adhesive seal member via the first separator. For this reason, the reaction force is easily dispersed in the surface direction. Thus, the reaction force is distributed in the surface direction and transmitted from the thickness direction to the adhesive seal member. For this reason, the adhesive seal member is unlikely to locally expand in the surface direction. Therefore, the sealing performance with respect to the peripheral portion of the electrode member is unlikely to vary.
これら、シール部材の劣化抑制、電極部材に対するシール性のばらつきの抑制という効果は、燃料電池スタックにおける燃料電池セルアセンブリの積層数が増えるほど、顕著になる。 These effects of suppressing deterioration of the sealing member and suppressing variation in sealing performance with respect to the electrode member become more prominent as the number of stacked fuel cell assemblies in the fuel cell stack increases.
また、仮に、接着シール部材、弾接シール部材が液状ゴムの架橋物製である場合、液状ゴムは、低分子量のものが多い。このため、液状ゴムは、架橋後の引張り強さが小さい。また、液状ゴムは伸びが小さい。このため、水分等による電解質膜の伸縮に、接着シール部材、弾接シール部材が追従しにくい。また、液状ゴムのため、一体成形時に、外部から電極部材を確実に封止するのに必要な厚さを確保することが困難になる。 In addition, if the adhesive seal member and the elastic contact seal member are made of a liquid rubber cross-linked product, the liquid rubber is often low in molecular weight. For this reason, the liquid rubber has a low tensile strength after crosslinking. Further, the liquid rubber has a small elongation. For this reason, it is difficult for the adhesive seal member and the elastic contact seal member to follow the expansion and contraction of the electrolyte membrane due to moisture or the like. Moreover, since it is liquid rubber, it becomes difficult to ensure the thickness necessary for reliably sealing the electrode member from the outside during integral molding.
この点、本発明の燃料電池セルアセンブリの接着シール部材、弾接シール部材は、ソリッドゴムの架橋物製である。ソリッドゴムは、常温において固体である。また、ソリッドゴムは、常温において混練可能である。液状ゴムの架橋物の引張り強さ、伸びに対して、ソリッドゴムの架橋物の引張り強さ、伸びは、大きい。このため、一体成形時の加工性が良好であると共に、水分等による電解質膜の伸縮に、接着シール部材、弾接シール部材が追従しやすい。 In this regard, the adhesive seal member and the elastic contact seal member of the fuel cell assembly of the present invention are made of a solid rubber cross-linked product. Solid rubber is solid at room temperature. The solid rubber can be kneaded at room temperature. The tensile strength and elongation of the solid rubber cross-linked product are larger than the tensile strength and elongation of the liquid rubber cross-linked product. For this reason, the workability at the time of integral molding is good, and the adhesive seal member and the elastic contact seal member easily follow the expansion and contraction of the electrolyte membrane due to moisture or the like.
また、燃料電池セルアセンブリの電極部材、第一セパレータ、第二セパレータは、接着シール部材を介して、一体化されている。このため、主に、燃料電池セルアセンブリを積層させるだけで、燃料電池スタックを簡単に組み立てることができる。また、必要に応じて、組立後の燃料電池スタックから、所望の燃料電池セルアセンブリを、個別に取り出すことが可能である。このため、燃料電池スタックの点検、修理が簡単になる。また、任意の燃料電池セルアセンブリに不具合が生じた場合には、その燃料電池セルアセンブリだけを簡単に交換することができる。 In addition, the electrode member, the first separator, and the second separator of the fuel cell assembly are integrated via an adhesive seal member. For this reason, the fuel cell stack can be easily assembled mainly by simply stacking the fuel cell assemblies. Moreover, it is possible to individually take out desired fuel cell assemblies from the assembled fuel cell stack as necessary. This makes it easier to check and repair the fuel cell stack. In addition, when a failure occurs in an arbitrary fuel cell assembly, only the fuel cell assembly can be easily replaced.
（１−１）好ましくは、前記第一セパレータは、前記接着シール部材および前記弾接シール部材よりも、前記面方向の剛性が高い構成とする方がよい。本構成によると、相手側部材に対する弾接シール部材の弾接力の反力が、第一セパレータを介して、接着シール部材に伝達される場合、さらに、当該反力が面方向に分散されやすくなる。このため、面方向に接着シール部材が局所的に膨張しにくい。したがって、電極部材の周縁部に対するシール性がばらつきにくい。 (1-1) Preferably, the first separator has a higher rigidity in the surface direction than the adhesive seal member and the elastic contact seal member. According to this configuration, when the reaction force of the elastic contact force of the elastic seal member with respect to the counterpart member is transmitted to the adhesive seal member via the first separator, the reaction force is further easily dispersed in the surface direction. . For this reason, the adhesive seal member is unlikely to locally expand in the surface direction. Therefore, the sealing performance with respect to the peripheral portion of the electrode member is unlikely to vary.
（２）好ましくは、上記（１）の構成において、前記第一セパレータおよび前記第二セパレータのうち、少なくとも一方は、周縁部の少なくとも一部を覆い、前記接着シール部材および前記弾接シール部材のうち、少なくとも一方が延在して形成される絶縁部を有する構成とする方がよい。 (2) Preferably, in the configuration of (1), at least one of the first separator and the second separator covers at least a part of a peripheral edge, and the adhesive seal member and the elastic contact seal member Of these, it is preferable that at least one of them has an insulating portion formed to extend.
本構成によると、第一セパレータと第二セパレータとの間の絶縁を、絶縁部により確保することができる。また、絶縁部は、ソリッドゴムの架橋物製である。このため、絶縁部は、自身の有する弾性力により、絶縁部を有するセパレータに加わる衝撃を、緩和することができる。 According to this configuration, insulation between the first separator and the second separator can be ensured by the insulating portion. The insulating part is made of a solid rubber cross-linked product. For this reason, the insulation part can relieve the impact added to the separator which has an insulation part with the elastic force which self has.
（３）好ましくは、上記（２）の構成において、前記第一セパレータおよび前記第二セパレータのうち、少なくとも一方は、前記絶縁部から突出する突出部を有する構成とする方がよい。 (3) Preferably, in the configuration of (2) above, at least one of the first separator and the second separator should have a protruding portion protruding from the insulating portion.
突出部は、燃料電池セルアセンブリ作製時に、位置決め用として用いられる。このため、本構成によると、燃料電池セルアセンブリの作製作業が簡単になる。また、燃料電池セルアセンブリの形状に関する精度が向上する。 The protrusion is used for positioning when the fuel cell assembly is manufactured. For this reason, according to this structure, the production operation of the fuel cell assembly is simplified. Moreover, the accuracy regarding the shape of the fuel cell assembly is improved.
また、燃料電池スタック作製時に、燃料電池セルアセンブリを積層させる際、突出部を燃料電池セルアセンブリの位置決め用として用いることができる。このため、本構成によると、燃料電池セルアセンブリの積層作業が簡単になる。また、積層後の複数の燃料電池セルアセンブリ間における、面方向のずれ量が小さくなる。 Further, when the fuel cell assembly is stacked at the time of manufacturing the fuel cell stack, the protruding portion can be used for positioning the fuel cell assembly. For this reason, according to this structure, the lamination | stacking operation | work of a fuel cell assembly becomes easy. In addition, the amount of deviation in the surface direction between the plurality of stacked fuel cell assemblies is reduced.
（４）好ましくは、上記（１）ないし（３）のいずれかの構成において、一対の前記多孔質層のうち、少なくとも一方の該多孔質層は、周縁部に、前記接着シール部材が含浸して形成される含浸部を有する構成とする方がよい。 (4) Preferably, in any one of the constitutions (1) to (3), at least one of the pair of porous layers is impregnated with the adhesive seal member at a peripheral portion. It is better to have a structure having an impregnated part formed in this way.
本構成によると、電極部材の周縁部に対する接着性、シール性を、含浸部により向上させることができる。また、仮に、接着シール部材が液状ゴムの架橋物製の場合、成形時に液状ゴムが多孔質層に含浸し過ぎないように、特別な処理が必要になる。液状ゴムの含浸量を制御することは難しい。この点、本発明の燃料電池セルアセンブリの接着シール部材は、ソリッドゴムの架橋物製である。このため、成形時に、多孔質層に対するソリッドゴムの含浸量、つまり含浸部の面方向長さを簡単に制御することができる。 According to this structure, the adhesiveness with respect to the peripheral part of an electrode member and a sealing performance can be improved by an impregnation part. Also, if the adhesive seal member is made of a liquid rubber cross-linked product, special treatment is required so that the liquid rubber does not excessively impregnate the porous layer during molding. It is difficult to control the amount of liquid rubber impregnated. In this regard, the adhesive seal member of the fuel cell assembly of the present invention is made of a solid rubber cross-linked product. For this reason, at the time of molding, the amount of solid rubber impregnated into the porous layer, that is, the length in the surface direction of the impregnated portion can be easily controlled.
（５）好ましくは、上記（１）ないし（４）のいずれかの構成において、前記電極部材の周縁部は、階段状を呈する構成とする方がよい。本構成によると、接着シール部材と、電極部材の周縁部と、の間の接着面積が大きくなる。このため、周縁部に対する接着性、シール性を向上させることができる。また、接着シール部材と、電極部材の周縁部と、の間の接着界面は、階段状に延在している。この点においても、周縁部に対する接着性、シール性を向上させることができる。 (5) Preferably, in any one of the configurations (1) to (4), the peripheral portion of the electrode member may have a stepped shape. According to this configuration, the adhesion area between the adhesive seal member and the peripheral edge portion of the electrode member is increased. For this reason, the adhesiveness with respect to a peripheral part and a sealing performance can be improved. Moreover, the adhesion interface between the adhesive seal member and the peripheral edge portion of the electrode member extends stepwise. Also in this point, the adhesiveness and sealing performance with respect to the peripheral portion can be improved.
（６）上記課題を解決するため、本発明の燃料電池セルアセンブリの製造方法は、第二セパレータの厚さ方向一面にソリッドゴムの未架橋物製の接着シール部材前駆体を枠状に配置してなる枠体を作製する枠体作製工程と、該枠体と、電解質膜と、該電解質膜の該厚さ方向両面に配置される一対の電極触媒層と、からなる膜電極接合体と、該膜電極接合体の該厚さ方向両面に配置される一対の多孔質層と、を有し、該枠体の枠内に配置される電極部材と、該枠体の該厚さ方向一面に配置される第一セパレータと、該第一セパレータの該厚さ方向一面に枠状に配置されるソリッドゴムの未架橋物製の弾接シール部材前駆体と、を備える仮組付体を、成形型の型内に配置する仮組付体作製工程と、該成形型を加熱し、ソリッドゴムの未架橋物を架橋させ、該接着シール部材前駆体から接着シール部材を、該弾接シール部材前駆体から弾接シール部材を、各々作製する共に、該接着シール部材が流動することにより該電極部材の周縁部を封止し、該接着シール部材が該周縁部、該第一セパレータ、該第二セパレータに接着し、該弾接シール部材が該第一セパレータに接着する一体化工程と、を有することを特徴とする。 (6) In order to solve the above-described problem, the manufacturing method of the fuel cell assembly according to the present invention includes a solid rubber uncrosslinked adhesive seal member precursor arranged in a frame shape on one surface in the thickness direction of the second separator. A frame body manufacturing step for manufacturing the frame body, a membrane electrode assembly including the frame body, an electrolyte membrane, and a pair of electrode catalyst layers disposed on both sides in the thickness direction of the electrolyte membrane; A pair of porous layers disposed on both sides in the thickness direction of the membrane electrode assembly, and an electrode member disposed in the frame of the frame, and on one surface in the thickness direction of the frame A temporary assembly including a first separator to be disposed, and an elastic contact seal member precursor made of a solid rubber uncrosslinked material disposed in a frame shape on one surface in the thickness direction of the first separator is molded. Temporary assembly manufacturing process to be placed in the mold, and the mold is heated to lay an uncrosslinked solid rubber The adhesive seal member is produced from the adhesive seal member precursor and the elastic seal member is produced from the elastic seal member precursor, and the peripheral portion of the electrode member is sealed by the flow of the adhesive seal member. And an integration step in which the adhesive seal member adheres to the peripheral edge, the first separator, and the second separator, and the elastic contact seal member adheres to the first separator. .
本発明の燃料電池セルアセンブリの製造方法は、枠体作製工程と、仮組付体作製工程と、一体化工程と、を有している。枠体作製工程においては、第二セパレータの厚さ方向一面に接着シール部材前駆体を配置し、枠体を作製する。仮組付体作製工程においては、枠体と、枠体の枠内に配置される電極部材と、枠体の厚さ方向一面に配置される第一セパレータと、第一セパレータの厚さ方向一面に配置される弾接シール部材前駆体と、を備える仮組付体を、成形型の型内に配置する。一体化工程においては、成形型を加熱し、ソリッドゴムの未架橋物を架橋させることにより、接着シール部材および弾接シール部材を作製する。また、接着シール部材が流動することにより、電極部材の周縁部を封止する。また、接着シール部材が、電極部材の周縁部、第一セパレータ、第二セパレータに接着する。また、弾接シール部材が、第一セパレータに接着する。 The manufacturing method of the fuel cell assembly of the present invention includes a frame body manufacturing process, a temporary assembly manufacturing process, and an integration process. In the frame body manufacturing step, an adhesive seal member precursor is disposed on one surface in the thickness direction of the second separator to manufacture a frame body. In the temporary assembly manufacturing step, the frame, the electrode member disposed in the frame of the frame, the first separator disposed on the thickness direction of the frame, and the thickness direction of the first separator A temporary assembly including the elastic contact seal member precursor disposed in the mold is disposed in the mold of the mold. In the integration step, an adhesive seal member and an elastic contact seal member are manufactured by heating the mold and crosslinking the uncrosslinked solid rubber. Moreover, the periphery of the electrode member is sealed by the flow of the adhesive seal member. The adhesive seal member adheres to the peripheral edge of the electrode member, the first separator, and the second separator. Further, the elastic contact sealing member adheres to the first separator.
本発明の燃料電池セルアセンブリの製造方法によると、一体化工程において、接着シール部材前駆体から接着シール部材を、弾接シール部材前駆体から弾接シール部材を、一度に作製することができる。すなわち、ソリッドゴムの未架橋物を一度に架橋させることができる。このため、接着シール部材、弾接シール部材という二種類のシール部材を燃料電池セルアセンブリが有しているにもかかわらず、接着シール部材、弾接シール部材に加わる熱負荷を小さくすることができる。このため、接着シール部材、弾接シール部材が所望の性能を発揮しやすい。また、接着シール部材、弾接シール部材が劣化しにくい。 According to the manufacturing method of the fuel cell assembly of the present invention, in the integration step, the adhesive seal member can be produced from the adhesive seal member precursor, and the elastic contact seal member can be produced from the elastic contact member precursor at a time. That is, the uncrosslinked solid rubber can be crosslinked at a time. For this reason, although the fuel cell assembly has two types of seal members, that is, an adhesive seal member and an elastic contact seal member, the thermal load applied to the adhesive seal member and the elastic contact seal member can be reduced. . For this reason, the adhesive seal member and the elastic contact seal member easily exhibit desired performance. Further, the adhesive seal member and the elastic contact seal member are not easily deteriorated.
また、一体化工程において、電極部材の周縁部は、ソリッドゴムの架橋物からなる接着シール部材により封止される。電極部材と接着シール部材とは、ソリッドゴムの接着力により、強固に接着される。また、液状ゴムと比較して、ソリッドゴムの引張り強さ、伸びは大きい。このため、電極部材の周縁部におけるシール性は高い。また、接着シール部材が電解質膜の伸縮に追従しやすい。 In the integration step, the peripheral edge of the electrode member is sealed with an adhesive seal member made of a cross-linked solid rubber. The electrode member and the adhesive seal member are firmly bonded by the adhesive force of the solid rubber. In addition, the tensile strength and elongation of solid rubber are large compared to liquid rubber. For this reason, the sealing property in the peripheral part of an electrode member is high. Further, the adhesive seal member can easily follow the expansion and contraction of the electrolyte membrane.
また、燃料電池セルアセンブリの電極部材は、接着シール部材、第一セパレータ、第二セパレータにより、外部から封止されている。このため、電極部材にコンタミネーションが発生しにくい。したがって、燃料電池スタックを組み立てる際、より簡便な環境下で燃料電池スタックを組み立てることが可能となる。 The electrode member of the fuel cell assembly is sealed from the outside by an adhesive seal member, a first separator, and a second separator. For this reason, contamination is unlikely to occur in the electrode member. Therefore, when assembling the fuel cell stack, the fuel cell stack can be assembled under a simpler environment.
（７）上記課題を解決するため、本発明の燃料電池セルアセンブリの製造方法は、第一セパレータの厚さ方向他面にソリッドゴムの未架橋物製の接着シール部材前駆体を枠状に配置してなる枠体を作製する枠体作製工程と、該枠体と、電解質膜と、該電解質膜の該厚さ方向両面に配置される一対の電極触媒層と、からなる膜電極接合体と、該膜電極接合体の該厚さ方向両面に配置される一対の多孔質層と、を有し、該枠体の枠内に配置される電極部材と、該枠体の該厚さ方向他面に配置される第二セパレータと、該第一セパレータの該厚さ方向一面に枠状に配置されるソリッドゴムの未架橋物製の弾接シール部材前駆体と、を備える仮組付体を、成形型の型内に配置する仮組付体作製工程と、該成形型を加熱し、ソリッドゴムの未架橋物を架橋させ、該接着シール部材前駆体から接着シール部材を、該弾接シール部材前駆体から弾接シール部材を、各々作製する共に、該接着シール部材が流動することにより該電極部材の周縁部を封止し、該接着シール部材が該周縁部、該第一セパレータ、該第二セパレータに接着し、該弾接シール部材が該第一セパレータに接着する一体化工程と、を有することを特徴とする。 (7) In order to solve the above-described problem, the fuel cell assembly manufacturing method of the present invention has a solid rubber uncrosslinked adhesive seal member precursor arranged in a frame shape on the other surface in the thickness direction of the first separator. And a membrane electrode assembly comprising the frame, the electrolyte membrane, and a pair of electrode catalyst layers disposed on both sides of the electrolyte membrane in the thickness direction. A pair of porous layers disposed on both sides in the thickness direction of the membrane electrode assembly, and an electrode member disposed in the frame of the frame, the thickness direction of the frame, etc. A temporary assembly comprising: a second separator disposed on a surface; and a solid rubber non-crosslinked elastic contact seal member precursor disposed in a frame shape on one surface in the thickness direction of the first separator. The temporary assembly manufacturing process to be placed in the mold of the mold, and the mold is heated to suspend the uncrosslinked solid rubber. The adhesive seal member is produced from the adhesive seal member precursor and the elastic seal member is produced from the elastic seal member precursor, and the peripheral portion of the electrode member is sealed by the flow of the adhesive seal member. And an integration step in which the adhesive seal member adheres to the peripheral edge, the first separator, and the second separator, and the elastic contact seal member adheres to the first separator. .
本発明の燃料電池セルアセンブリの製造方法は、枠体作製工程と、仮組付体作製工程と、一体化工程と、を有している。枠体作製工程においては、第一セパレータの厚さ方向他面に接着シール部材前駆体を配置し、枠体を作製する。仮組付体作製工程においては、枠体と、枠体の枠内に配置される電極部材と、枠体の厚さ方向他面に配置される第二セパレータと、第一セパレータの厚さ方向一面に配置される弾接シール部材前駆体と、を備える仮組付体を、成形型の型内に配置する。一体化工程においては、成形型を加熱し、ソリッドゴムの未架橋物を架橋させることにより、接着シール部材および弾接シール部材を作製する。また、接着シール部材が流動することにより、電極部材の周縁部を封止する。また、接着シール部材が、電極部材の周縁部、第一セパレータ、第二セパレータに接着する。また、弾接シール部材が、第一セパレータに接着する。 The manufacturing method of the fuel cell assembly of the present invention includes a frame body manufacturing process, a temporary assembly manufacturing process, and an integration process. In the frame body manufacturing step, the adhesive seal member precursor is disposed on the other surface in the thickness direction of the first separator to manufacture the frame body. In the temporary assembly manufacturing step, the frame, the electrode member disposed in the frame of the frame, the second separator disposed on the other surface in the thickness direction of the frame, and the thickness direction of the first separator A temporary assembly including an elastic contact seal member precursor disposed on one surface is disposed in a mold of a molding die. In the integration step, an adhesive seal member and an elastic contact seal member are manufactured by heating the mold and crosslinking the uncrosslinked solid rubber. Moreover, the periphery of the electrode member is sealed by the flow of the adhesive seal member. The adhesive seal member adheres to the peripheral edge of the electrode member, the first separator, and the second separator. Further, the elastic contact sealing member adheres to the first separator.
本発明の燃料電池セルアセンブリの製造方法によると、一体化工程において、接着シール部材前駆体から接着シール部材を、弾接シール部材前駆体から弾接シール部材を、一度に作製することができる。すなわち、ソリッドゴムの未架橋物を一度に架橋させることができる。このため、接着シール部材、弾接シール部材という二種類のシール部材を燃料電池セルアセンブリが有しているにもかかわらず、接着シール部材、弾接シール部材に加わる熱負荷を小さくすることができる。このため、接着シール部材、弾接シール部材が所望の性能を発揮しやすい。また、接着シール部材、弾接シール部材が劣化しにくい。 According to the manufacturing method of the fuel cell assembly of the present invention, in the integration step, the adhesive seal member can be produced from the adhesive seal member precursor, and the elastic contact seal member can be produced from the elastic contact member precursor at a time. That is, the uncrosslinked solid rubber can be crosslinked at a time. For this reason, although the fuel cell assembly has two types of seal members, that is, an adhesive seal member and an elastic contact seal member, the thermal load applied to the adhesive seal member and the elastic contact seal member can be reduced. . For this reason, the adhesive seal member and the elastic contact seal member easily exhibit desired performance. Further, the adhesive seal member and the elastic contact seal member are not easily deteriorated.
また、一体化工程において、電極部材の周縁部は、ソリッドゴムの架橋物からなる接着シール部材により封止される。電極部材と接着シール部材とは、ソリッドゴムの接着力により、強固に接着される。また、液状ゴムと比較して、ソリッドゴムの引張り強さ、伸びは大きい。このため、電極部材の周縁部におけるシール性は高い。また、接着シール部材が電解質膜の伸縮に追従しやすい。 In the integration step, the peripheral edge of the electrode member is sealed with an adhesive seal member made of a cross-linked solid rubber. The electrode member and the adhesive seal member are firmly bonded by the adhesive force of the solid rubber. In addition, the tensile strength and elongation of solid rubber are large compared to liquid rubber. For this reason, the sealing property in the peripheral part of an electrode member is high. Further, the adhesive seal member can easily follow the expansion and contraction of the electrolyte membrane.
また、燃料電池セルアセンブリの電極部材は、接着シール部材、第一セパレータ、第二セパレータにより、外部から封止されている。このため、電極部材にコンタミネーションが発生しにくい。したがって、燃料電池スタックを組み立てる際、より簡便な環境下で燃料電池スタックを組み立てることが可能となる。 The electrode member of the fuel cell assembly is sealed from the outside by an adhesive seal member, a first separator, and a second separator. For this reason, contamination is unlikely to occur in the electrode member. Therefore, when assembling the fuel cell stack, the fuel cell stack can be assembled under a simpler environment.
（８）好ましくは、上記（６）または（７）の構成において、前記一体化工程において、前記第一セパレータおよび前記第二セパレータのうち、少なくとも一方の周縁部には、該周縁部の少なくとも一部を覆い、前記接着シール部材および前記弾接シール部材のうち、少なくとも一方が延在してなる絶縁部が形成される構成とする方がよい。 (8) Preferably, in the configuration of (6) or (7), in the integration step, at least one of the first separator and the second separator has at least one of the peripheral portions. It is better to have a configuration in which an insulating portion is formed by covering at least one of the adhesive seal member and the elastic contact seal member.
本構成によると、第一セパレータと第二セパレータとの間の絶縁を、絶縁部により確保することができる。また、絶縁部は、ソリッドゴムの架橋物製である。このため、絶縁部は、自身の有する弾性力により、絶縁部を有するセパレータに加わる衝撃を、緩和することができる。 According to this configuration, insulation between the first separator and the second separator can be ensured by the insulating portion. The insulating part is made of a solid rubber cross-linked product. For this reason, the insulation part can relieve the impact added to the separator which has an insulation part with the elastic force which self has.
（９）好ましくは、上記（８）の構成において、前記第一セパレータおよび前記第二セパレータのうち、少なくとも一方は、前記一体化工程において、前記仮組付体の位置決めのために、前記成形型に保持される突出部を有する構成とする方がよい。 (9) Preferably, in the configuration of (8), at least one of the first separator and the second separator is the molding die for positioning the temporary assembly in the integration step. It is better to have a structure having a protruding portion held on the surface.
突出部は、一体化工程時に、位置決め用として用いられる。このため、本構成によると、燃料電池セルアセンブリの作製作業が簡単になる。また、燃料電池セルアセンブリの形状に関する精度が向上する。 The protrusion is used for positioning during the integration process. For this reason, according to this structure, the production operation of the fuel cell assembly is simplified. Moreover, the accuracy regarding the shape of the fuel cell assembly is improved.
また、燃料電池スタック作製時に、燃料電池セルアセンブリを積層させる際、突出部を燃料電池セルアセンブリの位置決め用として用いることができる。このため、本構成によると、燃料電池セルアセンブリの積層作業が簡単になる。また、積層後の複数の燃料電池セルアセンブリ間における、面方向のずれ量が小さくなる。 Further, when the fuel cell assembly is stacked at the time of manufacturing the fuel cell stack, the protruding portion can be used for positioning the fuel cell assembly. For this reason, according to this structure, the lamination | stacking operation | work of a fuel cell assembly becomes easy. In addition, the amount of deviation in the surface direction between the plurality of stacked fuel cell assemblies is reduced.
本発明によると、電極部材へのコンタミネーションの発生等を抑制することができ、より簡便な環境下で燃料電池スタックを組み立てることが可能な燃料電池セルアセンブリおよびその製造方法を提供することができる。 ADVANTAGE OF THE INVENTION According to this invention, generation | occurrence | production etc. of the contamination to an electrode member can be suppressed, and the fuel cell assembly which can assemble a fuel cell stack in a simpler environment, and its manufacturing method can be provided. .
以下、本発明の燃料電池セルアセンブリおよびその製造方法の実施の形態について説明する。 Embodiments of a fuel cell assembly and a manufacturing method thereof according to the present invention will be described below.
＜第一実施形態＞
［燃料電池スタックの構成］
まず、本実施形態の燃料電池セルアセンブリ（以下、適宜、「セルアセンブリ」と略称する。）を備える燃料電池スタックの構成について説明する。なお、以下に示す実施形態においては、上下方向が本発明の「積層方向」に、水平方向（前後左右方向）が本発明の「面方向」に、それぞれ対応している。
<First embodiment>
[Configuration of fuel cell stack]
First, a configuration of a fuel cell stack including the fuel cell assembly of the present embodiment (hereinafter, appropriately abbreviated as “cell assembly”) will be described. In the following embodiments, the vertical direction corresponds to the “stacking direction” of the present invention, and the horizontal direction (front / rear / left / right direction) corresponds to the “plane direction” of the present invention.
また、図１〜図８に示す、完成後のセルアセンブリにおいては、上面が本発明の「厚さ方向一面」に、下面が本発明の「厚さ方向他面」に、それぞれ対応している。一方、図９、図１１、図１２に示す、製造中のセルアセンブリにおいては、下面が本発明の「厚さ方向一面」に、上面が本発明の「厚さ方向他面」に、それぞれ対応している。 1 to 8, the upper surface corresponds to “one surface in the thickness direction” of the present invention, and the lower surface corresponds to “the other surface in the thickness direction” of the present invention. . On the other hand, in the cell assembly shown in FIGS. 9, 11, and 12, the lower surface corresponds to “one surface in the thickness direction” of the present invention, and the upper surface corresponds to “the other surface in the thickness direction” of the present invention. doing.
図１に、本実施形態の燃料電池セルアセンブリを備える燃料電池スタックの斜視図を示す。図１に示すように、燃料電池スタック１は、セルアセンブリ２が多数積層されて構成されている。燃料電池スタック１は、固体高分子型燃料電池である。多数のセルアセンブリ２の上下方向両端には、一対のエンドプレート１３、１４が配置されている。一対のエンドプレート１３、１４は、各々、ステンレス鋼製であって矩形板状を呈している。
In FIG. 1, the perspective view of a fuel cell stack provided with the fuel cell assembly of this embodiment is shown. As shown in FIG. 1, the
燃料電池スタック１の左縁には、後方から前方に向かって、空気（酸化剤ガス）を供給する空気供給孔１０ａ、冷却水を供給する冷却水供給孔１２ａ、水素（燃料ガス）を供給する水素供給孔１１ａが形成されている。
From the rear to the front, the left edge of the
燃料電池スタック１の右縁には、前方から後方に向かって、空気を排出する空気排出孔１０ｂ、冷却水を排出する冷却水排出孔１２ｂ、水素を排出する水素排出孔１１ｂが形成されている。
At the right edge of the
後述するように、多数のセルアセンブリ２には、各々、複数の連通孔が形成されている。各連通孔が積層方向に連なることにより、空気供給孔１０ａ、空気排出孔１０ｂ、水素供給孔１１ａ、水素排出孔１１ｂ、冷却水供給孔１２ａ、冷却水排出孔１２ｂ、が形成されている。これらの孔により、燃料電池スタック１のセルアセンブリ２の積層方向には、空気、水素、冷却水の流路が各々形成されている。
As will be described later, the plurality of
［燃料電池セルアセンブリの構成］
次に、本実施形態の燃料電池セルアセンブリの構成について説明する。図２に、本実施形態の燃料電池セルアセンブリの上方から見た斜視図を示す。図３に、同セルアセンブリの分解斜視図を示す。図４に、同セルアセンブリの上面図を示す。図５に、同セルアセンブリの下方から見た斜視図を示す。図６に、同セルアセンブリの下面図を示す。図７に、図４のＶＩＩ−ＶＩＩ方向断面図を示す。なお、図２においては、弾接シール部材５Ｕを透過して示す。
[Configuration of fuel cell assembly]
Next, the configuration of the fuel cell assembly of this embodiment will be described. FIG. 2 is a perspective view of the fuel cell assembly according to this embodiment as viewed from above. FIG. 3 shows an exploded perspective view of the cell assembly. FIG. 4 shows a top view of the cell assembly. FIG. 5 shows a perspective view of the cell assembly as viewed from below. FIG. 6 shows a bottom view of the cell assembly. FIG. 7 shows a cross-sectional view in the VII-VII direction of FIG. In FIG. 2, the elastic
図２〜図７に示すように、セルアセンブリ２は、電極部材３と、第一セパレータ４Ｕと、第二セパレータ４Ｄと、五つの弾接シール部材５Ｕと、接着シール部材５Ｄと、を備えている。
As shown in FIGS. 2 to 7, the
（電極部材３）
主に図７に示すように、電極部材３は、ＭＥＡ（Ｍｅｍｂｒａｎｅ Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ Ａｓｓｅｍｂｌｙ、膜電極接合体）３０と、アノード多孔質層３１と、カソード多孔質層３２と、を備えている。アノード多孔質層３１、カソード多孔質層３２は、各々、本発明の「多孔質層」に含まれる。
(Electrode member 3)
As shown mainly in FIG. 7, the
ＭＥＡ３０は、電解質膜３００と、アノード触媒層３０１と、カソード触媒層３０２と、を備えている。アノード触媒層３０１、カソード触媒層３０２は、各々、本発明の「電極触媒層」の概念に含まれる。
The
電解質膜３００は、全フッ素系スルホン酸膜であって、矩形薄板状を呈している。アノード触媒層３０１、カソード触媒層３０２は、各々、白金を担持したカーボン粒子を含んで形成されている。アノード触媒層３０１、カソード触媒層３０２は、各々、矩形薄板状を呈している。アノード触媒層３０１は電解質膜３００の下面に積層されている。カソード触媒層３０２は電解質膜３００の上面に積層されている。
The
アノード多孔質層３１は、ガス拡散層である。アノード多孔質層３１は、焼結発泡金属製であって、矩形薄板状を呈している。アノード多孔質層３１は、ＭＥＡ３０のアノード触媒層３０１の下面に積層されている。図８に、図７の円ＶＩＩＩ内の拡大図を示す。図８に示すように、アノード多孔質層３１の周縁部には、含浸部３１ａが形成されている。含浸部３１ａには、後述する接着シール部材５Ｄのソリッドゴムが浸透している。
The anode
カソード多孔質層３２は、ガス拡散層である。カソード多孔質層３２は、焼結発泡金属製であって、矩形薄板状を呈している。カソード多孔質層３２は、ＭＥＡ３０のカソード触媒層３０２の上面に積層されている。図８に示すように、カソード多孔質層３２の周縁部には、含浸部３２ａが形成されている。含浸部３２ａには、後述する接着シール部材５Ｄのソリッドゴムが浸透している。
The cathode
図７に示すように、上方から見て、アノード多孔質層３１、ＭＥＡ３０の面積は略一致している。また、上方から見て、カソード多孔質層３２は、アノード多孔質層３１、ＭＥＡ３０よりも、面積が小さい。このため、図８に太線で示すように、電極部材３の周縁部３ａは、上方から下方に向かって拡がる階段状を呈している。
As shown in FIG. 7, when viewed from above, the areas of the anode
（第一セパレータ４Ｕ）
主に図２〜図４、図７に示すように、第一セパレータ４Ｕは、ステンレス鋼製であって、矩形板状を呈している。第一セパレータ４Ｕは、電極部材３の上面に積層されている。第一セパレータ４Ｕには、連通孔４０Ｕａ、４０Ｕｂ、４１Ｕａ、４１Ｕｂ、４２Ｕａ、４２Ｕｂが開設されている。
(
As shown mainly in FIGS. 2 to 4 and 7, the
連通孔４０Ｕａは図１に示す空気供給孔１０ａの一部を、連通孔４０Ｕｂは図１に示す空気排出孔１０ｂの一部を、連通孔４１Ｕａは図１に示す水素供給孔１１ａの一部を、連通孔４１Ｕｂは図１に示す水素排出孔１１ｂの一部を、連通孔４２Ｕａは図１に示す冷却水供給孔１２ａの一部を、連通孔４２Ｕｂは図１に示す冷却水排出孔１２ｂの一部を、各々構成している。
The communication hole 40Ua is a part of the air supply hole 10a shown in FIG. 1, the communication hole 40Ub is a part of the air discharge hole 10b shown in FIG. 1, and the communication hole 41Ua is a part of the hydrogen supply hole 11a shown in FIG. The communication hole 41Ub is a part of the hydrogen discharge hole 11b shown in FIG. 1, the communication hole 42Ua is a part of the cooling water supply hole 12a shown in FIG. 1, and the communication hole 42Ub is a part of the cooling
図２に示すように、第一セパレータ４Ｕは、凹凸部４３Ｕを備えている。図４に示すように、凹凸部４３Ｕは、七つの高リブ部４３ＵＨと、二つの低リブ部４３ＵＭと、を備えている。
As shown in FIG. 2, the
高リブ部４３ＵＨは、左右方向に延在している。七つの高リブ部４３ＵＨは、前後方向に並んでいる。隣接する一対の高リブ部４３ＵＨ間には、平地部４３ＵＬが配置されている。平地部４３ＵＬは、合計六つ配置されている。二つの低リブ部４３ＵＭは、前後方向に延在している。二つの低リブ部４３ＵＭは、左右方向に並んでいる。左側の低リブ部４３ＵＭは、六つの高リブ部４３ＵＨの左縁に沿って配置されている。右側の低リブ部４３ＵＭは、六つの高リブ部４３ＵＨの右縁に沿って配置されている。 The high rib portion 43UH extends in the left-right direction. The seven high rib portions 43UH are arranged in the front-rear direction. A flat ground portion 43UL is disposed between a pair of adjacent high rib portions 43UH. A total of six flat ground portions 43UL are arranged. The two low rib portions 43UM extend in the front-rear direction. The two low rib portions 43UM are arranged in the left-right direction. The left low rib portion 43UM is disposed along the left edge of the six high rib portions 43UH. The right low rib portion 43UM is disposed along the right edge of the six high rib portions 43UH.
（第二セパレータ４Ｄ）
主に図３、図５〜図７に示すように、第二セパレータ４Ｄは、ステンレス鋼製であって、矩形板状を呈している。第二セパレータ４Ｄは、電極部材３の下面に積層されている。第二セパレータ４Ｄには、連通孔４０Ｄａ、４０Ｄｂ、４１Ｄａ、４１Ｄｂ、４２Ｄａ、４２Ｄｂが開設されている。
(
As shown mainly in FIGS. 3 and 5 to 7, the
連通孔４０Ｄａは図１に示す空気供給孔１０ａの一部を、連通孔４０Ｄｂは図１に示す空気排出孔１０ｂの一部を、連通孔４１Ｄａは図１に示す水素供給孔１１ａの一部を、連通孔４１Ｄｂは図１に示す水素排出孔１１ｂの一部を、連通孔４２Ｄａは図１に示す冷却水供給孔１２ａの一部を、連通孔４２Ｄｂは図１に示す冷却水排出孔１２ｂの一部を、各々構成している。
The communication hole 40Da is a part of the air supply hole 10a shown in FIG. 1, the communication hole 40Db is a part of the air discharge hole 10b shown in FIG. 1, and the communication hole 41Da is a part of the hydrogen supply hole 11a shown in FIG. The communication hole 41Db is a part of the hydrogen discharge hole 11b shown in FIG. 1, the communication hole 42Da is a part of the cooling water supply hole 12a shown in FIG. 1, and the communication hole 42Db is a part of the cooling
図５に示すように、第二セパレータ４Ｄは、凹凸部４３Ｄを備えている。図６に示すように、凹凸部４３Ｄは、七つの高リブ部４３ＤＨと、二つの低リブ部４３ＤＭと、を備えている。
As shown in FIG. 5, the
高リブ部４３ＤＨは、左右方向に延在している。七つの高リブ部４３ＤＨは、前後方向に並んでいる。隣接する一対の高リブ部４３ＤＨ間には、平地部４３ＤＬが配置されている。平地部４３ＵＬは、合計六つ配置されている。二つの低リブ部４３ＤＭは、前後方向に延在している。二つの低リブ部４３ＤＭは、左右方向に並んでいる。左側の低リブ部４３ＤＭは、六つの高リブ部４３ＤＨの左縁に沿って配置されている。右側の低リブ部４３ＤＭは、六つの高リブ部４３ＤＨの右縁に沿って配置されている。 The high rib portion 43DH extends in the left-right direction. The seven high rib portions 43DH are arranged in the front-rear direction. A flat ground portion 43DL is arranged between a pair of adjacent high rib portions 43DH. A total of six flat ground portions 43UL are arranged. The two low rib portions 43DM extend in the front-rear direction. The two low rib portions 43DM are arranged in the left-right direction. The left low rib portion 43DM is disposed along the left edge of the six high rib portions 43DH. The right low rib portion 43DM is disposed along the right edge of the six high rib portions 43DH.
図３に示すように、第一セパレータ４Ｕ、第二セパレータ４Ｄは、電極部材３よりも、水平方向に一回り大きい。このため、第一セパレータ４Ｕ、第二セパレータ４Ｄは、電極部材３に対して、水平方向に張り出している。
As shown in FIG. 3, the
（弾接シール部材５Ｕ）
弾接シール部材５Ｕは、エチレン−プロピレン−ジエンゴム（ＥＰＤＭ）をゴム成分とするソリッドゴムの架橋物製である。図２〜図４に示すように、弾接シール部材５Ｕは、第一セパレータ４Ｕの上面の周縁部に接着されている。五つの弾接シール部材５Ｕは、連通孔４０Ｕａの周囲、連通孔４０Ｕｂの周囲、連通孔４１Ｕａの周囲、連通孔４１Ｕｂの周囲、連通孔４２Ｕａ−凹凸部４３Ｕ−連通孔４２Ｕｂの周囲を、環状に囲んでいる。すなわち、五つの弾接シール部材５Ｕは、連通孔４０Ｕａに連通する連通孔５０Ｕａ、連通孔４０Ｕｂに連通する連通孔５０Ｕｂ、連通孔４１Ｕａに連通する連通孔５１Ｕａ、連通孔４１Ｕｂに連通する連通孔５１Ｕｂ、連通孔４２Ｕａおよび連通孔４２Ｕｂに連通する連通室５２Ｕを備えている。連通孔５０Ｕａは図１に示す空気供給孔１０ａの一部を、連通孔５０Ｕｂは図１に示す空気排出孔１０ｂの一部を、連通孔５１Ｕａは図１に示す水素供給孔１１ａの一部を、連通孔５１Ｕｂは図１に示す水素排出孔１１ｂの一部を、連通室５２Ｕは図１に示す冷却水供給孔１２ａおよび冷却水排出孔１２ｂの一部を、各々構成している。
(Elastic
The elastic
五つの弾接シール部材５Ｕの上面には、各々、リップ５３Ｕが突設されている。五つのリップ５３Ｕは、燃料電池スタック１を組み立てる際に、締結力により、積層方向に隣接する別のセルアセンブリ２（本発明の「相手側部材」の概念に含まれる）に押し付けられる。五つのリップ５３Ｕは、別のセルアセンブリ２の第二セパレータ４Ｄに弾接する。このため、連通孔５０Ｕａの周囲、連通孔５０Ｕｂの周囲、連通孔５１Ｕａの周囲、連通孔５１Ｕｂの周囲、連通室５２Ｕの周囲に、各々、環状のシールラインが形成される。当該シールラインにより、空気、水素、冷却水の漏れが抑制される。
（接着シール部材５Ｄ）
接着シール部材５Ｄは、ＥＰＤＭをゴム成分とするソリッドゴムの架橋物製である。図３、図５に示すように、接着シール部材５Ｄは、矩形枠状を呈している。接着シール部材５Ｄは、第一セパレータ４Ｕと第二セパレータ４Ｄとの間に介装されている。接着シール部材５Ｄは、第二セパレータ４Ｄの上面の周縁部、第一セパレータ４Ｕの下面の周縁部に、接着されている。
(Adhesive seal member 5D)
The adhesive seal member 5D is made of a solid rubber cross-linked product containing EPDM as a rubber component. As illustrated in FIGS. 3 and 5, the
接着シール部材５Ｄの枠内には、電極部材３が収容されている。図８に太線で示すように、接着シール部材５Ｄの枠内縁部（電極部材３の周縁部３ａ）は、上方から下方に向かって拡がる階段状を呈している。接着シール部材５Ｄの枠内縁部は、電極部材３の周縁部３ａに接着されている。このため、接着シール部材５Ｄは、電極部材３を外部から封止している。また、電極部材３と第一セパレータ４Ｕと第二セパレータ４Ｄとは、接着シール部材５Ｄを介して、接着されている。
The
接着シール部材５Ｄには、連通孔５０Ｄａ、５０Ｄｂ、５１Ｄａ、５１Ｄｂ、５２Ｄａ、５２Ｄｂが開設されている。連通孔５０Ｄａは図１に示す空気供給孔１０ａの一部を、連通孔５０Ｄｂは図１に示す空気排出孔１０ｂの一部を、連通孔５１Ｄａは図１に示す水素供給孔１１ａの一部を、連通孔５１Ｄｂは図１に示す水素排出孔１１ｂの一部を、連通孔５２Ｄａは図１に示す冷却水供給孔１２ａの一部を、連通孔５２Ｄｂは図１に示す冷却水排出孔１２ｂの一部を、各々構成している。
Communication holes 50Da, 50Db, 51Da, 51Db, 52Da, and 52Db are provided in the adhesive seal member 5D. The communication hole 50Da is a part of the air supply hole 10a shown in FIG. 1, the communication hole 50Db is a part of the air discharge hole 10b shown in FIG. 1, and the communication hole 51Da is a part of the hydrogen supply hole 11a shown in FIG. The communication hole 51Db is a part of the hydrogen discharge hole 11b shown in FIG. 1, the communication hole 52Da is a part of the cooling water supply hole 12a shown in FIG. 1, and the communication hole 52Db is a part of the cooling
［本実施形態の燃料電池セルアセンブリにおける空気、水素、冷却水の流れ方］
次に、本実施形態の燃料電池セルアセンブリにおける空気、水素、冷却水の流れ方について説明する。
[How air, hydrogen, and cooling water flow in the fuel cell assembly of this embodiment]
Next, how air, hydrogen, and cooling water flow in the fuel cell assembly of this embodiment will be described.
（空気の流れ方）
まず、空気の流れについて説明する。図７に示すように、高リブ部４３ＵＨ、低リブ部４３ＵＭの下面とカソード多孔質層３２の上面との間には、空間が区画されている。また、平地部４３ＵＬの下面とカソード多孔質層３２の上面とは当接している。また、七つの高リブ部４３ＵＨの内部空間と、二つの低リブ部４３ＵＭの内部空間とは、連通している。また、図４に点線で示すように、最後列の高リブ部４３ＵＨの内部空間と、連通孔４０Ｕａとは、通路Ｂ１により、接続されている。また、最前列の高リブ部４３ＵＨの内部空間と、連通孔４０Ｕｂとは、通路Ｂ２により、接続されている。
(Air flow)
First, the flow of air will be described. As shown in FIG. 7, a space is defined between the lower surfaces of the high rib portion 43UH and the low rib portion 43UM and the upper surface of the cathode
図４にハッチングで示すように、連通孔４０Ｕａ（空気供給孔１０ａ）と連通孔４０Ｕｂ（空気排出孔１０ｂ）との間には、空気通路Ａ１が形成されている。空気通路Ａ１は、凹凸部４３Ｕの下面側（内側）に形成されている。
As shown by hatching in FIG. 4, an air passage A1 is formed between the communication hole 40Ua (air supply hole 10a) and the communication hole 40Ub (air discharge hole 10b). Air passage A1 is formed in the undersurface side (inside) of
連通孔４０Ｕａの空気は、通路Ｂ１を介して、空気通路Ａ１に流入する。流入した空気は、左側の低リブ部４３ＵＭの内部空間において分流する。分流した空気は、高リブ部４３ＵＨの内部空間を流れ、右側の低リブ部４３ＵＭの内部空間において合流する。合流した空気は、通路Ｂ２を介して、連通孔４０Ｕｂに流出する。 The air in the communication hole 40Ua flows into the air passage A1 through the passage B1. The inflowing air is diverted in the internal space of the left low rib portion 43UM. The diverted air flows through the internal space of the high rib portion 43UH and merges in the internal space of the right low rib portion 43UM. The merged air flows out to the communication hole 40Ub via the passage B2.
（水素の流れ方）
次に、水素の流れについて説明する。図７に示すように、高リブ部４３ＤＨ、低リブ部４３ＤＭの上面とアノード多孔質層３１の下面との間には、空間が区画されている。また、平地部４３ＤＬの上面とアノード多孔質層３１の下面とは当接している。七つの高リブ部４３ＤＨの内部空間と、二つの低リブ部４３ＤＭの内部空間とは、連通している。また、図６に点線で示すように、最前列の高リブ部４３ＤＨの内部空間と、連通孔４１Ｄａとは、通路Ｄ１により、接続されている。また、最後列の高リブ部４３ＤＨの内部空間と、連通孔４１Ｄｂとは、通路Ｄ２により、接続されている。
(How hydrogen flows)
Next, the flow of hydrogen will be described. As shown in FIG. 7, a space is defined between the upper surface of the high rib portion 43DH and the low rib portion 43DM and the lower surface of the anode
図６にハッチングで示すように、連通孔４１Ｄａ（水素供給孔１１ａ）と連通孔４１Ｄｂ（水素排出孔１１ｂ）との間には、水素通路Ｃ１が形成されている。水素通路Ｃ１は、凹凸部４３Ｄの上面側（内側）に形成されている。 As indicated by hatching in FIG. 6, a hydrogen passage C1 is formed between the communication hole 41Da (hydrogen supply hole 11a) and the communication hole 41Db (hydrogen discharge hole 11b). The hydrogen passage C1 is formed on the upper surface side (inside) of the uneven portion 43D.
連通孔４１Ｄａの水素は、通路Ｄ１を介して、水素通路Ｃ１に流入する。流入した水素は、左側の低リブ部４３ＤＭの内部空間において分流する。分流した水素は、高リブ部４３ＤＨの内部空間を流れ、右側の低リブ部４３ＤＭの内部空間において合流する。合流した水素は、通路Ｄ２を介して、連通孔４１Ｄｂに流出する。 The hydrogen in the communication hole 41Da flows into the hydrogen passage C1 through the passage D1. The inflowing hydrogen is divided in the internal space of the left low rib portion 43DM. The separated hydrogen flows through the internal space of the high rib portion 43DH and merges in the internal space of the right low rib portion 43DM. The merged hydrogen flows out to the communication hole 41Db through the passage D2.
（冷却水の流れ方）
次に、冷却水の流れについて説明する。図７に示すように、第二セパレータ４Ｄの高リブ部４３ＤＨと、下方に配置された別のセルアセンブリ２の第一セパレータ４Ｕの高リブ部４３ＵＨと、は当接している。また、第二セパレータ４Ｄの平地部４３ＤＬと、下方に配置された別のセルアセンブリ２の第一セパレータ４Ｕの平地部４３ＵＬと、の間には空間が区画されている。
(How cooling water flows)
Next, the flow of cooling water will be described. As shown in FIG. 7, the high rib portion 43DH of the
同様に、第一セパレータ４Ｕの高リブ部４３ＵＨと、上方に配置された別のセルアセンブリ２の第二セパレータ４Ｄの高リブ部４３ＤＨと、は当接している。また、第一セパレータ４Ｕの平地部４３ＵＬと、上方に配置された別のセルアセンブリ２の第二セパレータ４Ｄの平地部４３ＤＬと、の間には空間が区画されている。
Similarly, the high rib portion 43UH of the
このように、連通孔４２Ｕａ、４２Ｄａ（冷却水供給孔１２ａ）と、連通孔４２Ｕｂ、４２Ｄｂ（冷却水排出孔１２ｂ）と、の間には、図４、図６にハッチングで示すように、冷却水通路Ａ２が区画されている。冷却水通路Ａ２は、上下方向に対向する一対のセルアセンブリ２間に形成されている。すなわち、一方のセルアセンブリ２の凹凸部４３Ｕの上面側（外側）と、他方のセルアセンブリ２の凹凸部４３Ｄの下面側（外側）と、の間に形成されている。
Thus, between the communication holes 42Ua and 42Da (cooling water supply hole 12a) and the communication holes 42Ub and 42Db (cooling
連通孔４２Ｕａ（連通孔４２Ｄａ）の冷却水は、左側の対向する低リブ部４３ＵＭ、４３ＤＭ間の隙間を介して、対向する平地部４３ＵＬ、４３ＤＬ間の空間（六つの空間）に分流して流れ込む。分流した冷却水は、右側の対向する低リブ部４３ＵＭ、４３ＤＭ間の隙間において合流する。合流した冷却水は、連通孔４２Ｕｂ（連通孔４２Ｄｂ）に流出する。 Cooling water in the communication hole 42Ua (communication hole 42Da) flows in a divided manner into the spaces (six spaces) between the opposing flat ground portions 43UL and 43DL through the gap between the left opposing low rib portions 43UM and 43DM. . The divided cooling water joins in the gap between the opposed low rib portions 43UM, 43DM on the right side. The merged cooling water flows out to the communication hole 42Ub (communication hole 42Db).
［燃料電池セルアセンブリの製造方法］
次に、本実施形態の燃料電池セルアセンブリの製造方法について説明する。本実施形態の燃料電池セルアセンブリの製造方法は、枠体作製工程と、仮組付体作製工程と、一体化工程と、を有している。
[Method of manufacturing fuel cell assembly]
Next, a method for manufacturing the fuel cell assembly according to this embodiment will be described. The manufacturing method of the fuel cell assembly according to the present embodiment includes a frame manufacturing process, a temporary assembly manufacturing process, and an integration process.
（枠体作製工程）
図９に、本実施形態の燃料電池セルアセンブリの製造方法の枠体作製工程に用いられる第一成形型の上下方向断面図を示す。図９に示すように、第一成形型６０は、上型６０１と下型６０２とを備えている。上型６０１の下面には、凹部６０１ａが凹設されている。下型６０２の上面には、凹部６０２ａが凹設されている。
(Frame body production process)
FIG. 9 is a cross-sectional view in the vertical direction of the first mold used in the frame manufacturing step of the method for manufacturing the fuel cell assembly according to this embodiment. As shown in FIG. 9, the
図１０に、本実施形態の燃料電池セルアセンブリの製造方法の枠体作製工程に用いられる第二成形型の上下方向断面図を示す。図１０に示すように、第二成形型６１は、上型６１１と下型６１２とを備えている。上型６１１の下面には、凹部６１１ａが凹設されている。
FIG. 10 is a cross-sectional view in the vertical direction of the second mold used in the frame manufacturing process of the manufacturing method of the fuel cell assembly according to this embodiment. As shown in FIG. 10, the
本工程においては、第一成形型６０を用いて、枠体７０を作製する。まず、下型６０２の凹部６０２ａの底面に、第一セパレータ４Ｕを敷設する。次に、第一成形型６０の型締めを行う。それから、ＥＰＤＭをゴム成分とするソリッドゴムの未架橋物Ｇ１を、第一成形型６０のキャビティに注入する。なお、注入の際、未架橋物Ｇ１は、８０℃に加熱されている。このため、未架橋物Ｇ１は、粘性の高いペースト状である。その後、第一成形型６０の型開きを行い、枠体７０を取り出す。
In this step, the
枠体７０は、第一セパレータ４Ｕと接着シール部材前駆体５ＤＦとを備えている。接着シール部材前駆体５ＤＦは、第一セパレータ４Ｕの上面に枠状に配置されている。接着シール部材前駆体５ＤＦは、前記接着シール部材５Ｄと同じ形状を呈している。
The
ただし、接着シール部材前駆体５ＤＦは、接着シール部材５Ｄよりも、上下方向厚さが若干厚くなっている。その理由は、後述する一体化工程において、接着シール部材前駆体５ＤＦが上下方向から圧縮され水平方向に膨出することにより、図８に示す含浸部３１ａ、３２ａが形成されるからである。 However, the adhesive seal member precursor 5DF is slightly thicker in the vertical direction than the adhesive seal member 5D. The reason is that in the integration step described later, the adhesive seal member precursor 5DF is compressed from the vertical direction and swells in the horizontal direction, whereby the impregnated portions 31a and 32a shown in FIG. 8 are formed.
また、本工程においては、第二成形型６１を用いて、五つの弾接シール部材前駆体５ＵＦを作製する。まず、第二成形型６１の型締めを行う。次に、ＥＰＤＭをゴム成分とするソリッドゴムの未架橋物Ｇ２を、第二成形型６１のキャビティに注入する。なお、注入の際、未架橋物Ｇ２は、８０℃に加熱されている。このため、未架橋物Ｇ２は、粘性の高いペースト状である。その後、第二成形型６１の型開きを行い、五つの弾接シール部材前駆体５ＵＦを取り出す。
Further, in this step, five elastic contact seal member precursors 5UF are produced using the
（仮組付体作製工程）
図１１に、本実施形態の燃料電池セルアセンブリの製造方法の仮組付体作製工程および一体化工程に用いられる第三成形型の型開き状態の上下方向断面図を示す。図１２に、同第三成形型の型締め状態の上下方向断面図を示す。
(Temporary assembly manufacturing process)
FIG. 11 is a cross-sectional view in the vertical direction of the third mold used in the temporary assembly manufacturing process and the integration process of the method for manufacturing the fuel cell assembly according to this embodiment. FIG. 12 is a vertical sectional view of the third mold in the clamped state.
図１１、図１２に示すように、第三成形型６２は、上型６２１と下型６２２とを備えている。上型６２１の下面には、凹部６２１ａが凹設されている。下型６２２の上面には、凹部６２２ａ、６２２ｂが凹設されている。
As shown in FIGS. 11 and 12, the
本工程においては、まず、図１１に示す型開き状態において、第二セパレータ４Ｄ、電極部材３、枠体７０、五つの弾接シール部材前駆体５ＵＦを、積層させる。すなわち、まず、五つの弾接シール部材前駆体５ＵＦを、下型６２２の凹部６２２ｂに収容する。次に、枠体７０を、下型６２２の凹部６２２ａに収容する。それから、枠体７０の枠内に、接着シール部材前駆体５ＤＦの枠内縁部の階段状と、電極部材３の周縁部の階段状と、で位置決めしながら、電極部材３を収容する。次いで、枠体７０、電極部材３の上面に、第二セパレータ４Ｄを積層させる。このようにして、図１２に示すように、第三成形型６２の型内に、仮組付体２Ｆを配置する。なお、図７に示すセルアセンブリ２と、図１２に示す仮組付体２Ｆと、では上下方向が逆である。
In this step, first, in the mold open state shown in FIG. 11, the
（一体化工程）
本工程においては、図１２に示す型締め状態において、第三成形型６２を１３０℃以上で加熱する。そして、ソリッドゴムの未架橋物Ｇ１、Ｇ２を架橋させる。この際、接着シール部材前駆体５ＤＦは、第一セパレータ４Ｕの上面と、第二セパレータ４Ｄの下面と、の間で上下方向から圧縮される。このため、余剰の未架橋物Ｇ１は、枠内方向つまり電極部材３の方向に流動する。すなわち、未架橋物Ｇ１は、アノード多孔質層３１の周縁部、カソード多孔質層３２の周縁部に浸透する。当該浸透により、図８に示す含浸部３１ａ、３２ａが形成される。
(Integration process)
In this step, the
未架橋物Ｇ１の架橋により、接着シール部材前駆体５ＤＦが接着シール部材５Ｄになる。図７に示すように、接着シール部材５Ｄは、電極部材３の周縁部、第一セパレータ４Ｕの下面、第二セパレータ４Ｄの上面に接着される。未架橋物Ｇ２の架橋により、弾接シール部材前駆体５ＵＦが弾接シール部材５Ｕになる。図７に示すように、弾接シール部材５Ｕは、第一セパレータ４Ｕの上面に接着される。このようにして、本実施形態のセルアセンブリ２が作製される。
By the crosslinking of the uncrosslinked product G1, the adhesive seal member precursor 5DF becomes the adhesive seal member 5D. As shown in FIG. 7, the adhesive seal member 5D is bonded to the peripheral portion of the
［作用効果］
次に、本実施形態の燃料電池セルアセンブリおよびその製造方法の作用効果について説明する。本実施形態のセルアセンブリ２は、接着シール部材５Ｄと、弾接シール部材５Ｕと、を備えている。接着シール部材５Ｄは、電極部材３の周縁部に接着されている。接着シール部材５Ｄは、電極部材３を外部から封止している。
[Function and effect]
Next, the operation and effect of the fuel cell assembly of this embodiment and the manufacturing method thereof will be described. The
図３、図４に示すように、弾接シール部材５Ｕは、第一セパレータ４Ｕの上面に、枠状に接着されている。弾接シール部材５Ｕの五つのリップ５３Ｕは、連通孔５０Ｕａ、５０Ｕｂ、５１Ｕａ、５１Ｕｂ、連通室５２Ｕの周囲に、環状に配置されている。図７に示すように、五つのリップ５３Ｕは、上方に隣接する別のセルアセンブリ２の第二セパレータ４Ｄの下面に弾接する。このため、連通孔５０Ｕａ、５０Ｕｂ、５１Ｕａ、５１Ｕｂ、連通室５２Ｕの周囲に、各々、環状のシールラインが形成される。当該シールラインにより、空気、水素、冷却水の漏れが抑制される。
As shown in FIGS. 3 and 4, the elastic
このように、本実施形態のセルアセンブリ２は、接着シール部材５Ｄと、弾接シール部材５Ｕと、いう二種類のシール部材を備えている。すなわち、セルアセンブリ２は、接着シール専用の接着シール部材５Ｄと、弾接シール専用の弾接シール部材５Ｕと、を備えている。このため、単独のシール部材が、接着シールの役割と、弾接シールの役割と、を兼ねる場合と比較して、接着シール部材５Ｄ、弾接シール部材５Ｕは劣化しにくい。
As described above, the
また、図７に示すように、接着シール部材５Ｄと弾接シール部材５Ｕとの間には、第一セパレータ４Ｕが介在している。このため、上方の別のセルアセンブリ２に対する弾接力の反力が、六つのリップ５３Ｕを介して、弾接シール部材５Ｕに部分的に加わる場合であっても、当該反力は、第一セパレータ４Ｕを介して、接着シール部材５Ｄに伝達される。このため、反力が水平方向に分散されやすい。したがって、水平方向に接着シール部材５Ｄが局所的に膨張しにくい。よって、電極部材３の周縁部３ａに対するシール性がばらつきにくい。
As shown in FIG. 7, a
これら、接着シール部材５Ｄ、弾接シール部材５Ｕの劣化抑制、電極部材３に対するシール性のばらつきの抑制という効果は、燃料電池スタック１におけるセルアセンブリ２の積層数が増えるほど、顕著になる。
The effects of suppressing the deterioration of the adhesive seal member 5D and the elastic
また、燃料電池セルアセンブリ２の接着シール部材５Ｄ、弾接シール部材５Ｕは、ソリッドゴムの架橋物製である。ソリッドゴムは、常温において固体である。また、ソリッドゴムは、常温において混練可能である。液状ゴムの架橋物の引張り強さ、伸びに対して、ソリッドゴムの架橋物の引張り強さ、伸びは、大きい。このため、水分等による電解質膜３００の伸縮に、接着シール部材５Ｄ、弾接シール部材５Ｕが追従しやすい。
The adhesive seal member 5D and the elastic
また、第一セパレータ４Ｕはステンレス鋼製である。これに対して、接着シール部材５Ｄ、弾接シール部材５Ｕは、ソリッドゴムの架橋物製である。このため、第一セパレータ４Ｕは、接着シール部材５Ｄおよび弾接シール部材５Ｕよりも、上下方向、水平方向の剛性が高い。このため、上方の別のセルアセンブリ２に対する弾接シール部材５Ｕの弾接力の反力が、第一セパレータ４Ｕを介して、接着シール部材５Ｄに伝達される場合、さらに、当該反力が水平方向に分散されやすくなる。
The
また、本実施形態のセルアセンブリ２によると、上下方向に隣り合う一対のセルアセンブリ２の境界において、第一セパレータ４Ｕと第二セパレータ４Ｄとが当接している。当該当接により、第一セパレータ４Ｕと第二セパレータ４Ｄとの間に、冷却水通路Ａ２が形成される。このように、複数のセルアセンブリ２を積層させるだけで、冷却水通路Ａ２を形成することができる。言い換えると、燃料電池スタック１の作製と並行して、冷却水通路Ａ２を形成することができる。また、燃料電池スタック１の作製と並行して、図１に示す空気供給孔１０ａ、冷却水供給孔１２ａ、水素供給孔１１ａ、空気排出孔１０ｂ、冷却水排出孔１２ｂ、水素排出孔１１ｂを形成することができる。
Further, according to the
また、本実施形態のセルアセンブリ２によると、図８に示すように、アノード多孔質層３１の周縁部には、含浸部３１ａが形成されている。また、カソード多孔質層３２の周縁部には、含浸部３２ａが形成されている。このため、電極部材３の周縁部３ａに対する接着性、シール性を、含浸部３１ａ、３２ａにより向上させることができる。
Further, according to the
また、仮に、接着シール部材５Ｄが液状ゴムの架橋物製の場合、成形時に液状ゴムが多孔質層に含浸し過ぎないように、特別な処理が必要になる。液状ゴムの含浸量を制御することは難しい。この点、本実施形態のセルアセンブリ２の接着シール部材５Ｄは、ソリッドゴムの架橋物製である。このため、成形時に、アノード多孔質層３１、カソード多孔質層３２に対するソリッドゴムの含浸量、つまり含浸部３１ａ、３２ａの水平方向長さを簡単に制御することができる。
Further, if the adhesive seal member 5D is made of a liquid rubber cross-linked product, special treatment is required so that the liquid rubber does not excessively impregnate the porous layer during molding. It is difficult to control the amount of liquid rubber impregnated. In this regard, the adhesive seal member 5D of the
また、本実施形態のセルアセンブリ２によると、図８に太線で示すように、電極部材３の周縁部３ａは、階段状を呈している。このため、接着シール部材５Ｄと周縁部３ａとの間の接触面積、つまり接着面積が大きくなる。したがって、周縁部３ａに対する接着性、シール性を向上させることができる。また、接着シール部材５Ｄと周縁部３ａとの間の接着界面は、階段状に延在している。このため、あらゆる方向から荷重が加わっても、接着シール部材５Ｄと周縁部３ａとが剥離しにくい。また、接着界面つまりリーク経路が冗長になるため、シール性が高い。
Moreover, according to the
また、本実施形態のセルアセンブリ２の製造方法によると、図１１、図１２に示すように、一体化工程において、接着シール部材前駆体５ＤＦから接着シール部材５Ｄを、弾接シール部材前駆体５ＵＦから弾接シール部材５Ｕを、一度に作製することができる。すなわち、ソリッドゴムの未架橋物Ｇ１、Ｇ２を一度に架橋させることができる。このため、接着シール部材５Ｄ、弾接シール部材５Ｕという二種類のシール部材をセルアセンブリ２が有しているにもかかわらず、接着シール部材５Ｄ、弾接シール部材５Ｕが受ける熱履歴が一回で済む。また、接着シール部材５Ｄ、弾接シール部材５Ｕに加わる熱負荷を小さくすることができる。このため、接着シール部材５Ｄ、弾接シール部材５Ｕが所望の性能を発揮しやすい。また、接着シール部材５Ｄ、弾接シール部材５Ｕが劣化しにくい。
Further, according to the manufacturing method of the
また、本実施形態のセルアセンブリ２の電極部材３は、図７に示すように、接着シール部材５Ｄ、第一セパレータ４Ｕ、第二セパレータ４Ｄにより、外部から封止されている。このため、電極部材３へのコンタミネーションの発生等を抑制することができる。したがって、燃料電池スタック１を組み立てる際、より簡便な環境下で燃料電池スタック１を組み立てることが可能となる。
Further, as shown in FIG. 7, the
また、本実施形態のセルアセンブリ２の電極部材３、第一セパレータ４Ｕ、第二セパレータ４Ｄは、接着シール部材５Ｄを介して、一体化されている。このため、図１に示すように、主に、セルアセンブリ２を積層させるだけで、燃料電池スタック１を簡単に組み立てることができる。また、必要に応じて、組立後の燃料電池スタック１から、所望のセルアセンブリ２を、個別に取り出すことが可能である。このため、燃料電池スタック１の点検、修理が簡単になる。また、任意のセルアセンブリ２に不具合が生じた場合には、そのセルアセンブリ２だけを簡単に交換することができる。
In addition, the
＜第二実施形態＞
本実施形態の燃料電池セルアセンブリおよびその製造方法と、第一実施形態の燃料電池セルアセンブリおよびその製造方法と、の相違点は、第一セパレータが絶縁部、突出部を有する点である。ここでは、相違点についてのみ説明する。
<Second embodiment>
The difference between the fuel cell assembly of this embodiment and the manufacturing method thereof and the fuel cell assembly of the first embodiment and manufacturing method thereof is that the first separator has an insulating portion and a protruding portion. Here, only differences will be described.
図１３に、本実施形態の燃料電池セルアセンブリの上面図を示す。なお、図４と対応する部位については同じ符号で示す。図１４に、同セルアセンブリの下面図を示す。なお、図６と対応する部位については同じ符号で示す。図１５に、図１３のＸＶ−ＸＶ方向断面図を示す。 FIG. 13 shows a top view of the fuel cell assembly of the present embodiment. In addition, about the site | part corresponding to FIG. 4, it shows with the same code | symbol. FIG. 14 shows a bottom view of the cell assembly. In addition, about the site | part corresponding to FIG. 6, it shows with the same code | symbol. FIG. 15 is a cross-sectional view in the XV-XV direction of FIG.
図１３に示すように、第一セパレータ４Ｕの周縁部には、絶縁部４５Ｕが配置されている。また、第一セパレータ４Ｕの連通孔４０Ｕａ、４０Ｕｂ、４１Ｕａ、４１Ｕｂの内周面には、各々、絶縁部４６Ｕが配置されている。絶縁部４５Ｕ、４６Ｕは、ソリッドゴムの架橋物製である。第一セパレータ４Ｕの左右両縁の中央には、各々、平板状の突出部４７Ｕが突設されている。一対の突出部４７Ｕは、各々、絶縁部４５Ｕを貫通し外部に表出している。
As shown in FIG. 13, an insulating portion 45U is disposed on the peripheral edge portion of the
図１４に示すように、第二セパレータ４Ｄの周縁部には、絶縁部４５Ｄが配置されている。また、第二セパレータ４Ｄの連通孔４０Ｄａ、４０Ｄｂ、４１Ｄａ、４１Ｄｂ、４２Ｄａ、４２Ｄｂの内周面には、絶縁部４６Ｄが配置されている。絶縁部４５Ｄ、４６Ｄは、ソリッドゴムの架橋物製である。
As shown in FIG. 14, an insulating part 45 </ b> D is disposed on the peripheral edge of the
図１６に、本実施形態の燃料電池セルアセンブリの製造方法の仮組付体作製工程および一体化工程に用いられる第三成形型の型締め状態の上下方向断面図を示す。なお、図１２と対応する部位については同じ符号で示す。 FIG. 16 is a cross-sectional view in the up-down direction of the clamped state of the third mold used in the temporary assembly manufacturing process and the integration process of the method for manufacturing the fuel cell assembly of this embodiment. In addition, about the site | part corresponding to FIG. 12, it shows with the same code | symbol.
図１６に示すように、一体化工程において、一対の突出部４７Ｕは、各々、上型６２１の下面と下型６２２の上面との間に挟持、固定されている。一対の突出部４７Ｕにより、第三成形型６２の型内において、仮組付体２Ｆを位置決めすることができる。また、一対の突出部４７Ｕが挟持、固定されているため、ソリッドゴムの未架橋物Ｇ１、Ｇ２がキャビティ内を流動しても、仮組付体２Ｆがずれない。
As shown in FIG. 16, in the integration step, the pair of protruding
仮組付体２Ｆの周縁部には、スペースＳ１が区画されている。下型６２２の凸部６２２ｃの周囲には、スペースＳ２が区画されている。ソリッドゴムの未架橋物Ｇ１、Ｇ２がスペースＳ１、Ｓ２に流れ込むことにより、図１３〜図１５に示す絶縁部４５Ｕ、４６Ｕ、４５Ｄ、４６Ｄが形成される。
A space S1 is defined on the peripheral edge of the temporary assembly 2F. A space S2 is defined around the convex portion 622c of the
本実施形態の燃料電池セルアセンブリおよびその製造方法は、構成が共通する部分については、第一実施形態の燃料電池セルアセンブリおよびその製造方法と、同様の作用効果を有する。 The fuel cell assembly and the manufacturing method thereof according to the present embodiment have the same operational effects as the fuel cell assembly and the manufacturing method thereof according to the first embodiment with respect to parts having the same configuration.
本実施形態のセルアセンブリによると、図１３に示すように、一対の突出部４７Ｕを除いて、第一セパレータ４Ｕの周縁部が絶縁部４５Ｕに覆われている。また、第一セパレータ４Ｕの連通孔４０Ｕａ、４０Ｕｂ、４１Ｕａ、４１Ｕｂの内周面が絶縁部４６Ｕに覆われている。
According to the cell assembly of the present embodiment, as shown in FIG. 13, the peripheral portion of the
また、図１４に示すように、第二セパレータ４Ｄの周縁部が絶縁部４５Ｄに覆われている。また、第二セパレータ４Ｄの連通孔４０Ｄａ、４０Ｄｂ、４１Ｄａ、４１Ｄｂ、４２Ｄａ、４２Ｄｂの内周面が絶縁部４６Ｄに覆われている。このため、第一セパレータ４Ｕと第二セパレータ４Ｄとの間の絶縁を確保することができる。また、絶縁部４５Ｕ、４６Ｕ、４５Ｄ、４６Ｄは、各々、ソリッドゴムの架橋物製である。このため、絶縁部４５Ｕ、４６Ｕ、４５Ｄ、４６Ｄは、自身の有する弾性力により、第一セパレータ４Ｕ、第二セパレータ４Ｄに加わる衝撃を、緩和することができる。
Moreover, as shown in FIG. 14, the peripheral part of
また、第一セパレータ４Ｕは、一対の突出部４７Ｕを備えている。図１６に示すように、突出部４７Ｕは、一体化工程において、仮組付体２Ｆの位置決め用として用いられる。このため、セルアセンブリ２の作製作業が簡単になる。また、セルアセンブリ２の成形精度が向上する。
The
また、図１に示す燃料電池スタック１作製時に、セルアセンブリ２を積層させる際、一対の突出部４７Ｕをセルアセンブリ２の位置決め用として用いることができる。このため、セルアセンブリ２の積層作業が簡単になる。また、積層後の複数のセルアセンブリ２間における、面方向のずれ量が小さくなる。
Further, when the
＜その他＞
以上、本発明の燃料電池セルアセンブリおよびその製造方法の実施の形態について説明した。しかしながら、実施の形態は上記形態に特に限定されるものではない。当業者が行いうる種々の変形的形態、改良的形態で実施することも可能である。
<Others>
The embodiments of the fuel cell assembly and the manufacturing method thereof according to the present invention have been described above. However, the embodiment is not particularly limited to the above embodiment. Various modifications and improvements that can be made by those skilled in the art are also possible.
上記実施形態においては、上下方向を本発明の「積層方向」に、水平方向（前後左右方向）を本発明の「面方向」に、それぞれ対応させた。しかしながら、これらの方向の対応は、特に限定しない。 In the above embodiment, the vertical direction corresponds to the “lamination direction” of the present invention, and the horizontal direction (front / rear / left / right direction) corresponds to the “plane direction” of the present invention. However, the correspondence between these directions is not particularly limited.
上記実施形態における第一セパレータ４Ｕの凹凸部４３Ｕの形状、配置は特に限定しない。空気流路、水素流路、冷却水流路の形状、配置に応じて、適宜変更すればよい。上記実施形態においては、凹凸形状の第一セパレータ４Ｕ、第二セパレータ４Ｄを配置したが、セパレータの形状は特に限定しない。空気流路、水素流路、冷却水流路が確保できればよい。
The shape and arrangement of the
上記実施形態においては、図１０に示すように、枠体作製工程において、弾接シール部材前駆体５ＵＦを作製したが、より前の工程で作製してもよい。すなわち、弾接シール部材前駆体５ＵＦは、図１１に示す仮組付体作製工程の前までに、作製されていればよい。 In the above embodiment, as shown in FIG. 10, the elastic contact seal member precursor 5UF is manufactured in the frame manufacturing process, but it may be manufactured in an earlier process. That is, the elastic contact seal member precursor 5UF only needs to be manufactured before the temporary assembly manufacturing process shown in FIG.
アノード多孔質層３１、カソード多孔質層３２の構造は特に限定しない。例えば、ガス拡散層だけの単層構造としてもよい。また、ガス拡散層、ガス流路層の二層構造としてもよい。上記実施形態においては、接着シール部材前駆体５ＤＦ、弾接シール部材前駆体５ＵＦを、各々、射出成形により作製したが、プレス成形など、他の成形方法で作製してもよい。
The structures of the anode
上記実施形態においては、図９に示すように、第一セパレータ４Ｕに未架橋物Ｇ１を付着させ枠体７０を成形した。しかしながら、第二セパレータ４Ｄに未架橋物Ｇ１を付着させ枠体７０を成形してもよい。すなわち、図１１に示す「第二セパレータ４Ｄ−電極部材３−第一セパレータ４Ｕ」の部分を上下反転させ、第一セパレータ４Ｕを第二セパレータ４Ｄに、第二セパレータ４Ｄを第一セパレータ４Ｕに、置き換えてもよい。
In the above embodiment, as shown in FIG. 9, the
上記第二実施形態においては、突出部４７Ｕを第一セパレータ４Ｕの周縁部に配置したが、第一セパレータ４Ｕの連通孔４０Ｕａ、４０Ｕｂ、４１Ｕａ、４１Ｕｂ、４２Ｕａ、４２Ｕｂの内周面に配置してもよい。また、突出部４７Ｕの形状、配置数も特に限定しない。また、突出部４７Ｕを第二セパレータ４Ｄに配置してもよい。
In the second embodiment, the protrusion 47U is disposed on the peripheral edge of the
上記第二実施形態においては、第一セパレータ４Ｕの周縁部および連通孔４０Ｕａ、４０Ｕｂ、４１Ｕａ、４１Ｕｂの内周面、第二セパレータ４Ｄの周縁部および連通孔４０Ｄａ、４０Ｄｂ、４１Ｄａ、４１Ｄｂ、４２Ｄａ、４２Ｄｂの内周面を、各々、絶縁部４５Ｕ、４６Ｕ、４５Ｄ、４６Ｄにより覆った。しかしながら、第一セパレータ４Ｕ、第二セパレータ４Ｄのうち、いずれか一方だけに絶縁部４５Ｕ、４６Ｕ、４５Ｄ、４６Ｄを配置してもよい。第一セパレータ４Ｕ、第二セパレータ４Ｄ間の絶縁が確保できればよい。
In the second embodiment, the peripheral edge of the
セルアセンブリ２を構成する各部材の材質は、上記実施形態に限定されるものではない。例えば、電解質膜３００として、全フッ素系スルホン酸膜の他、全フッ素系ホスホン酸膜、全フッ素系カルボン酸膜、あるいは炭化水素系の高分子膜を使用してもよい。
The material of each member constituting the
上記実施形態においては、弾接シール部材５Ｕ、接着シール部材５Ｄを同じソリッドゴムの架橋物製とした。しかしながら、弾接シール部材５Ｕ、接着シール部材５Ｄの材質は完全に異なっていてもよい。また、ゴム組成物の一部が異なっていてもよい。すなわち、ゴム成分、架橋剤、架橋助剤、接着成分のうち、少なくとも一つの成分が異なっていてもよい。好ましくは、弾接シール部材５Ｕ用のゴム組成物と、接着シール部材５Ｄ用のゴム組成物と、は架橋温度が近い方がよい。この場合、一体化工程における温度パターンが簡単になる。
In the above embodiment, the elastic
以下、弾接シール部材５Ｕ、接着シール部材５Ｄ（以下、適宜「シール部材」と総称する。）の材質について、詳細に説明する。
Hereinafter, the materials of the elastic
シール部材として用いることができるのは、接着性を有するソリッドゴムである。なかでも、架橋物の抗張積が、１０００ＭＰａ・％以上のものが望ましい。「抗張積」は、引張り強さと破断伸びとの積［引張り強さ（ＭＰａ）×破断伸び（％）］である。抗張積が大きいほど、破断に要するエネルギーが大きいことを示す。本明細書では、引張り強さ、破断伸びとして、ＪＩＳ Ｋ６２５１（２００４）に準じて測定された値を採用する。引張り強さ、破断伸びの測定は、ダンベル状５号形試験片を使用して行うものとする。また、未架橋物のムーニー粘度が、８０℃で４０Ｍ［４０ＭＬ（１＋４）８０℃］以上のものが望ましい。ムーニー粘度としては、ＪＩＳ Ｋ６３００−１（２００１）に準じて測定された値を採用する。 A solid rubber having adhesiveness can be used as the seal member. In particular, it is desirable that the cross-linked product has a tensile product of 1000 MPa ·% or more. “Tensile product” is the product of tensile strength and breaking elongation [tensile strength (MPa) × breaking elongation (%)]. It shows that the energy required for a fracture | rupture is so large that a tensile product is large. In this specification, the value measured according to JIS K6251 (2004) is adopted as tensile strength and elongation at break. Tensile strength and elongation at break are measured using dumbbell-shaped No. 5 test pieces. The Mooney viscosity of the uncrosslinked product is preferably 40 M [40 ML (1 + 4) 80 ° C.] or higher at 80 ° C. As the Mooney viscosity, a value measured according to JIS K6300-1 (2001) is adopted.
具体的には、エチレン−プロピレンゴム（ＥＰＭ）、エチレン−プロピレン−ジエンゴム（ＥＰＤＭ）、アクリロニトリル−ブタジエンゴム（ＮＢＲ）、水素添加アクリロニトリル−ブタジエンゴム（Ｈ−ＮＢＲ）、スチレン−ブタジエンゴム（ＳＢＲ）、ブタジエンゴム（ＢＲ）等のゴム成分を含むソリッドゴムが挙げられる。また、架橋物（シール部材）のタイプＡデュロメータ硬さは、５０以上であることが望ましい。タイプＡデュロメータ硬さとは、ＪＩＳ Ｋ６２５３（２００６）に規定されているタイプＡデュロメータにより測定された硬さである。 Specifically, ethylene-propylene rubber (EPM), ethylene-propylene-diene rubber (EPDM), acrylonitrile-butadiene rubber (NBR), hydrogenated acrylonitrile-butadiene rubber (H-NBR), styrene-butadiene rubber (SBR), Solid rubber containing a rubber component such as butadiene rubber (BR) can be used. Further, the type A durometer hardness of the crosslinked product (seal member) is desirably 50 or more. The type A durometer hardness is a hardness measured by a type A durometer defined in JIS K6253 (2006).
例えば、以下の（Ａ）〜（Ｄ）を含むゴム組成物は、低温で架橋が可能であり、架橋物のシール性および接着信頼性が高いという点で好適である。（Ａ）エチレン−プロピレンゴム（ＥＰＭ）、エチレン−プロピレン−ジエンゴム（ＥＰＤＭ）、アクリロニトリル−ブタジエンゴム（ＮＢＲ）、水素添加アクリロニトリル−ブタジエンゴム（Ｈ−ＮＢＲ）から選ばれる一種以上のゴム成分。（Ｂ）１時間半減期温度が１３０℃以下の有機過酸化物から選ばれる架橋剤。（Ｃ）架橋助剤。（Ｄ）レゾルシノール系化合物およびメラミン系化合物と、シランカップリング剤と、の少なくとも一方からなる接着成分。 For example, a rubber composition containing the following (A) to (D) is suitable in that it can be crosslinked at a low temperature and the cross-linked product has high sealing properties and high adhesion reliability. (A) One or more rubber components selected from ethylene-propylene rubber (EPM), ethylene-propylene-diene rubber (EPDM), acrylonitrile-butadiene rubber (NBR), and hydrogenated acrylonitrile-butadiene rubber (H-NBR). (B) A crosslinking agent selected from organic peroxides having a one-hour half-life temperature of 130 ° C. or lower. (C) A crosslinking aid. (D) An adhesive component comprising at least one of a resorcinol compound and a melamine compound and a silane coupling agent.
架橋剤（Ｂ）は、１時間半減期温度が１３０℃以下の有機過酸化物から選ばれる。このような有機過酸化物としては、パーオキシケタール、パーオキシエステル、ジアシルパーオキサイド、パーオキシジカーボネート等が挙げられる。なかでも、１３０℃程度の温度で架橋しやすく、架橋剤を加えて混練したゴム組成物の取扱性にも優れるという理由から、１時間半減期温度が１００℃以上のパーオキシケタールおよびパーオキシエステルの少なくとも一種を採用することが望ましい。特に、１時間半減期温度が１１０℃以上のものが好適である。 The crosslinking agent (B) is selected from organic peroxides having a one-hour half-life temperature of 130 ° C. or lower. Examples of such organic peroxides include peroxyketals, peroxyesters, diacyl peroxides, peroxydicarbonates, and the like. Among them, peroxyketals and peroxyesters having a one-hour half-life temperature of 100 ° C. or more are easy to crosslink at a temperature of about 130 ° C. and are excellent in the handleability of a rubber composition kneaded by adding a crosslinking agent. It is desirable to employ at least one of the above. In particular, a one-hour half-life temperature of 110 ° C. or higher is preferable.
パーオキシケタールとしては、例えば、ｎ−ブチル４，４−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）バレレート、２，２−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ブタン、２，２−ジ（４，４−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキシル）プロパン、１，１−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサン、１，１−ジ（ｔ−ヘキシルパーオキシ）シクロヘキサン、１，１−ジ（ｔ−ヘキシルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、１，１−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）−２−メチルシクロヘキサン等が挙げられる。また、パーオキシエステルとしては、例えば、ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート、ｔ−ブチルパーオキシアセテート、ｔ−ヘキシルパーオキシベンゾエート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ブチルパーオキシ２−エチルヘキシルモノカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシラウレート、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシ−３，５，５−トリメチルヘキサノエート、ｔ−ブチルパーオキシマレイン酸、ｔ−ヘキシルパーオキシイソプロピルモノカーボネート等が挙げられる。これらのうち、架橋剤の保管が容易であるという理由から、１，１−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサン、ｔ−ブチルパーオキシアセテートが好適である。
Examples of the peroxyketal include n-
架橋反応を充分に進行させるため、架橋剤の配合量は、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して１重量部以上とすることが望ましい。また、調製したゴム組成物の保管安定性を考慮して、１０重量部以下とすることが望ましい。 In order to sufficiently advance the crosslinking reaction, the amount of the crosslinking agent is desirably 1 part by weight or more with respect to 100 parts by weight of the rubber component (A). Moreover, considering the storage stability of the prepared rubber composition, it is desirable to make it 10 parts by weight or less.
次に、架橋助剤（Ｃ）は、上記架橋剤（Ｂ）の種類に応じて適宜選択すればよい。架橋助剤としては、例えば、マレイミド化合物、トリアリルシアヌレート（ＴＡＣ）、トリアリルイソシアヌレート（ＴＡＩＣ）、トリメチロールプロパントリメタクリレート（ＴＭＰＴ）等が挙げられる。なかでも、架橋速度がより速くなるという理由から、マレイミド化合物を用いることが望ましい。この場合、架橋反応を充分に進行させるため、架橋助剤の配合量は、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して０．１重量部以上とすることが望ましい。一方、架橋助剤の配合量が多く架橋速度が速くなり過ぎると、接着力の低下を招くため、架橋助剤の配合量は、３重量部以下とすることが望ましい。 Next, what is necessary is just to select a crosslinking adjuvant (C) suitably according to the kind of said crosslinking agent (B). Examples of the crosslinking aid include maleimide compounds, triallyl cyanurate (TAC), triallyl isocyanurate (TAIC), and trimethylolpropane trimethacrylate (TMPT). Among these, it is desirable to use a maleimide compound because the crosslinking rate becomes faster. In this case, in order to allow the crosslinking reaction to proceed sufficiently, the amount of the crosslinking aid is desirably 0.1 parts by weight or more with respect to 100 parts by weight of the rubber component (A). On the other hand, if the blending amount of the crosslinking aid is large and the crosslinking speed is too high, the adhesive strength is reduced. Therefore, the blending amount of the crosslinking aid is desirably 3 parts by weight or less.
次に、接着成分（Ｄ）は、レゾルシノール系化合物およびメラミン系化合物と、シランカップリング剤と、の少なくとも一方からなる。すなわち、接着成分としては、レゾルシノール系化合物およびメラミン系化合物だけでもよく、シランカップリング剤だけでもよい。レゾルシノール系化合物およびメラミン系化合物と、シランカップリング剤と、の両方を含む場合には、接着力がより向上する。 Next, the adhesive component (D) includes at least one of a resorcinol compound and a melamine compound and a silane coupling agent. That is, as an adhesive component, only a resorcinol compound and a melamine compound may be used, or only a silane coupling agent may be used. When both the resorcinol-based compound and the melamine-based compound and the silane coupling agent are included, the adhesive force is further improved.
レゾルシノール系化合物としては、例えば、レゾルシン、変性レゾルシン・ホルムアルデヒド樹脂、レゾルシン・ホルムアルデヒド（ＲＦ）樹脂等が挙げられる。これらの一種を単独で用いてもよく、二種以上を混合して用いてもよい。なかでも、低揮発性、低吸湿性、ゴムとの相溶性が優れるという点で、変性レゾルシン・ホルムアルデヒド樹脂が好適である。変性レゾルシン・ホルムアルデヒド樹脂としては、例えば、次の一般式（１）〜（３）で表されるものが挙げられる。特に、一般式（１）で表されるものが好適である。
所望の接着力を得るため、レゾルシノール系化合物の配合量は、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して、０．１重量部以上とすることが望ましい。０．５重量部以上とするとより好適である。また、過剰な配合はゴムの物性低下を招くため、レゾルシノール系化合物の配合量は１０重量部以下とすることが望ましい。５重量部以下とするとより好適である。 In order to obtain a desired adhesive strength, the amount of the resorcinol compound is desirably 0.1 parts by weight or more with respect to 100 parts by weight of the rubber component (A). It is more suitable when it is 0.5 parts by weight or more. Further, since excessive blending causes a decrease in the physical properties of the rubber, the blending amount of the resorcinol compound is desirably 10 parts by weight or less. More preferably, it is 5 parts by weight or less.
メラミン系化合物としては、例えば、ホルムアルデヒド・メラミン重合物のメチル化物、ヘキサメチレンテトラミン等が挙げられる。これらの一種を単独で用いてもよく、二種以上を混合して用いてもよい。これらは、架橋の際の加熱下で分解し、ホルムアルデヒドを系に供給する。なかでも、低揮発性、低吸湿性、ゴムとの相溶性が優れるという点で、ホルムアルデヒド・メラミン重合物のメチル化物が好適である。ホルムアルデヒド・メラミン重合物のメチル化物としては、例えば、以下の一般式（４）で表されるものが好適である。特に、一般式（４）中、ｎ＝１の化合物が４３〜４４重量％、ｎ＝２の化合物が２７〜３０重量％、ｎ＝３の化合物が２６〜３０重量％の混合物が好適である。
上記レゾルシノール系化合物とメラミン系化合物との配合比は、重量比で、１：０．５〜１：２の範囲が望ましい。１：０．７７〜１：１．５の範囲がより好適である。レゾルシノール系化合物に対するメラミン系化合物の配合比が０．５未満の場合、ゴムの引張り強さ、伸び等が若干低下する傾向がみられる。反対に、メラミン系化合物の配合比が２を超えると、接着力が飽和する。このため、それ以上の配合は、コストアップにつながる。 The compounding ratio of the resorcinol compound and the melamine compound is preferably in the range of 1: 0.5 to 1: 2 by weight. A range of 1: 0.77 to 1: 1.5 is more preferred. When the compounding ratio of the melamine compound to the resorcinol compound is less than 0.5, there is a tendency that the tensile strength, elongation and the like of the rubber are slightly reduced. On the other hand, when the blending ratio of the melamine compound exceeds 2, the adhesive force is saturated. For this reason, the compounding beyond it leads to a cost increase.
シランカップリング剤は、官能基としてエポキシ基、アミノ基、ビニル基等を有する化合物群の中から、接着性等を考慮して適宜選択すればよい。例えば、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニル−トリス（２−メトキシエトキシ）シラン、３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、Ｎ−２（アミノエチル）３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリメトキシシランおよびＮ−フェニル−３−アミノプロピルトリメトキシシラン等が挙げられる。これらの一種を単独で用いてもよく、二種以上を混合して用いてもよい。なかでも、エポキシ基を有する化合物群から選ばれる一種以上を用いると、接着力が向上すると共に、燃料電池の作動環境においても、接着力が低下しにくい。具体的には、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン等が好適である。 The silane coupling agent may be appropriately selected from a group of compounds having an epoxy group, an amino group, a vinyl group or the like as a functional group in consideration of adhesiveness. For example, vinyltrimethoxysilane, vinyltriethoxysilane, vinyl-tris (2-methoxyethoxy) silane, 3-methacryloxypropyltrimethoxysilane, 3-methacryloxypropyltriethoxysilane, 3-glycidoxypropyltrimethoxysilane 3-glycidoxypropyltriethoxysilane, 3-glycidoxypropylmethyldiethoxysilane, 2- (3,4-epoxycyclohexyl) ethyltrimethoxysilane, N-2 (aminoethyl) 3-aminopropyltrimethoxy Examples thereof include silane, 3-aminopropyltrimethoxysilane, and N-phenyl-3-aminopropyltrimethoxysilane. One of these may be used alone, or two or more may be mixed and used. In particular, when one or more selected from the group of compounds having an epoxy group is used, the adhesive force is improved and the adhesive force is hardly reduced even in the operating environment of the fuel cell. Specifically, 3-glycidoxypropyltrimethoxysilane, 3-glycidoxypropyltriethoxysilane, 3-glycidoxypropylmethyldiethoxysilane, 2- (3,4-epoxycyclohexyl) ethyltrimethoxysilane Etc. are suitable.
所望の接着力を得るため、シランカップリング剤の配合量は、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して、０．５重量部以上とすることが望ましい。２重量部以上とするとより好適である。また、過剰な配合はゴムの物性低下を招き、加工性も低下するおそれがある。このため、シランカップリング剤の配合量は１０重量部以下とすることが望ましい。６重量部以下とするとより好適である。 In order to obtain a desired adhesive strength, the amount of the silane coupling agent is desirably 0.5 parts by weight or more with respect to 100 parts by weight of the rubber component (A). More preferably, it is 2 parts by weight or more. Excessive blending also causes a decrease in the physical properties of the rubber and there is a risk that the processability will also decrease. For this reason, the amount of the silane coupling agent is desirably 10 parts by weight or less. It is more preferable if it is 6 parts by weight or less.
ゴム組成物は、上記（Ａ）〜（Ｄ）の他、通常ゴム用の添加剤として用いられる各種添加剤を含んでいてもよい。例えば、補強剤としてカーボンブラックを含むことが望ましい。カーボンブラックのグレードは、特に限定されるものではなく、ＳＡＦ級、ＩＳＡＦ級、ＨＡＦ級、ＭＡＦ級、ＦＥＦ級、ＧＰＦ級、ＳＲＦ級、ＦＴ級、ＭＴ級等から適宜選択すればよい。所望の耐久性を得るため、カーボンブラックの配合量は、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して３０重量部以上とすることが望ましい。なお、混練のしやすさ、成形加工性等を考慮して、カーボンブラックの配合量は１５０重量部以下とすることが望ましい。 In addition to the above (A) to (D), the rubber composition may contain various additives usually used as additives for rubber. For example, it is desirable to include carbon black as a reinforcing agent. The grade of carbon black is not particularly limited, and may be appropriately selected from SAF class, ISAF class, HAF class, MAF class, FEF class, GPF class, SRF class, FT class, MT class, and the like. In order to obtain the desired durability, the blending amount of carbon black is desirably 30 parts by weight or more with respect to 100 parts by weight of the rubber component (A). In consideration of ease of kneading, molding processability, etc., the amount of carbon black is preferably 150 parts by weight or less.
また、他の添加剤としては、軟化剤、可塑剤、老化防止剤、粘着付与剤、加工助剤等が挙げられる。軟化剤としては、プロセスオイル、潤滑油、パラフィン、流動パラフィン、ワセリン等の石油系軟化剤、ヒマシ油、アマニ油、ナタネ油、ヤシ油等の脂肪油系軟化剤、トール油、サブ、蜜ロウ、カルナバロウ、ラノリン等のワックス類、リノール酸、パルミチン酸、ステアリン酸、ラウリン酸等が挙げられる。軟化剤の配合量は、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して４０重量部程度までとするとよい。また、可塑剤としては、ジオクチルフタレート（ＤＯＰ）等の有機酸誘導体、リン酸トリクレジル等のリン酸誘導体が挙げられる。可塑剤の配合量は、軟化剤と同様、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して４０重量部程度までとするとよい。また、老化防止剤としては、フェノール系、イミダゾール系、ワックス等が挙げられ、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して０．５〜１０重量部程度配合するとよい。 Other additives include softeners, plasticizers, anti-aging agents, tackifiers, processing aids, and the like. Softeners include petroleum oils such as process oil, lubricating oil, paraffin, liquid paraffin and petrolatum, fatty oil softeners such as castor oil, linseed oil, rapeseed oil and coconut oil, tall oil, sub, beeswax , Waxes such as carnauba wax and lanolin, linoleic acid, palmitic acid, stearic acid, lauric acid and the like. The blending amount of the softening agent is preferably up to about 40 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the rubber component (A). Examples of the plasticizer include organic acid derivatives such as dioctyl phthalate (DOP) and phosphoric acid derivatives such as tricresyl phosphate. The blending amount of the plasticizer is preferably up to about 40 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the rubber component (A), like the softener. Moreover, as an anti-aging agent, a phenol type, an imidazole type, a wax, etc. are mentioned, It is good to mix | blend about 0.5-10 weight part with respect to 100 weight part of the said rubber component (A).
ゴム組成物は、上記（Ａ）〜（Ｄ）および必要に応じて各種添加剤を混合して調製することができる。例えば、架橋剤（Ｂ）、架橋助剤（Ｃ）、接着成分（Ｄ）以外の各材料を予備混合した後、８０〜１４０℃で数分間混練する。混練物を冷却した後、架橋剤（Ｂ）、架橋助剤（Ｃ）、接着成分（Ｄ）を追加して、オープンロール等のロール類を用い、ロール温度４０〜７０℃で５〜３０分間混練して調製することができる。なお、接着成分（Ｄ）は、予備混合の段階で配合しても構わない。 The rubber composition can be prepared by mixing the above (A) to (D) and various additives as necessary. For example, each material other than the crosslinking agent (B), the crosslinking assistant (C), and the adhesive component (D) is premixed and then kneaded at 80 to 140 ° C. for several minutes. After cooling the kneaded product, a crosslinking agent (B), a crosslinking aid (C), and an adhesive component (D) are added, and rolls such as an open roll are used, and a roll temperature is 40 to 70 ° C. for 5 to 30 minutes. It can be prepared by kneading. In addition, you may mix | blend an adhesive component (D) in the stage of preliminary mixing.
１：燃料電池スタック、２：燃料電池セルアセンブリ、２Ｆ：仮組付体、３：電極部材、３ａ：周縁部、４Ｄ：第二セパレータ、４Ｕ：第一セパレータ、５Ｄ：接着シール部材、５ＤＦ：接着シール部材前駆体、５Ｕ：弾接シール部材、５ＵＦ：弾接シール部材前駆体。
１０ａ：空気供給孔、１０ｂ：空気排出孔、１１ａ：水素供給孔、１１ｂ：水素排出孔、１２ａ：冷却水供給孔、１２ｂ：冷却水排出孔、１３：エンドプレート、１４：エンドプレート、３０：ＭＥＡ（膜電極接合体）、３１：アノード多孔質層（多孔質層）、３１ａ：含浸部、３２：カソード多孔質層（多孔質層）、３２ａ：含浸部、４０Ｄａ：連通孔、４０Ｄｂ：連通孔、４０Ｕａ：連通孔、４０Ｕｂ：連通孔、４１Ｄａ：連通孔、４１Ｄｂ：連通孔、４１Ｕａ：連通孔、４１Ｕｂ：連通孔、４２Ｄａ：連通孔、４２Ｄｂ：連通孔、４２Ｕａ：連通孔、４２Ｕｂ：連通孔、４３Ｄ：凹凸部、４３ＤＨ：高リブ部、４３ＤＬ：平地部、４３ＤＭ：低リブ部、４３Ｕ：凹凸部、４３ＵＨ：高リブ部、４３ＵＬ：平地部、４３ＵＭ：低リブ部、４５Ｄ：絶縁部、４５Ｕ：絶縁部、４６Ｄ：絶縁部、４６Ｕ：絶縁部、４７Ｕ：突出部、５０Ｄａ：連通孔、５０Ｄｂ：連通孔、５０Ｕａ：連通孔、５０Ｕｂ：連通孔、５１Ｄａ：連通孔、５１Ｄｂ：連通孔、５１Ｕａ：連通孔、５１Ｕｂ：連通孔、５２Ｄａ：連通孔、５２Ｄｂ：連通孔、５２Ｕ：連通室、５３Ｕ：リップ、６０：第一成形型、６１：第二成形型、６２：第三成形型、７０：枠体。
３００：電解質膜、３０１：アノード触媒層（電極触媒層）、３０２：カソード触媒層（電極触媒層）、６０１：上型、６０１ａ：凹部、６０２：下型、６０２ａ：凹部、６１１：上型、６１１ａ：凹部、６１２：下型、６２１：上型、６２１ａ：凹部、６２２：下型、６２２ａ：凹部、６２２ｂ：凹部、６２２ｃ：凸部。
Ａ１：空気通路、Ａ２：冷却水通路、Ｂ１：通路、Ｂ２：通路、Ｃ１：水素通路、Ｄ１：通路、Ｄ２：通路、Ｇ１：未架橋物、Ｇ２：未架橋物、Ｓ１：スペース、Ｓ２：スペース。
1: fuel cell stack, 2: fuel cell assembly, 2F: temporary assembly, 3: electrode member, 3a: peripheral edge, 4D: second separator, 4U: first separator, 5D: adhesive seal member, 5DF: Adhesive seal member precursor, 5U: elastic contact seal member, 5UF: elastic contact seal member precursor.
10a: Air supply hole, 10b: Air discharge hole, 11a: Hydrogen supply hole, 11b: Hydrogen discharge hole, 12a: Cooling water supply hole, 12b: Cooling water discharge hole, 13: End plate, 14: End plate, 30: MEA (membrane electrode assembly), 31: anode porous layer (porous layer), 31a: impregnation part, 32: cathode porous layer (porous layer), 32a: impregnation part, 40Da: communication hole, 40Db: communication Hole, 40Ua: Communication hole, 40Ub: Communication hole, 41Da: Communication hole, 41Db: Communication hole, 41Ua: Communication hole, 41Ub: Communication hole, 42Da: Communication hole, 42Db: Communication hole, 42Ua: Communication hole, 42Ub: Communication Hole, 43D: Uneven portion, 43DH: High rib portion, 43DL: Flat portion, 43DM: Low rib portion, 43U: Uneven portion, 43UH: High rib portion, 43UL: Flat portion, 43UM: Low rib portion, 5D: Insulating part, 45U: Insulating part, 46D: Insulating part, 46U: Insulating part, 47U: Protruding part, 50Da: Communication hole, 50Db: Communication hole, 50Ua: Communication hole, 50Ub: Communication hole, 51Da: Communication hole, 51Db: communication hole, 51Ua: communication hole, 51Ub: communication hole, 52Da: communication hole, 52Db: communication hole, 52U: communication chamber, 53U: lip, 60: first mold, 61: second mold, 62: Third mold, 70: frame.
300: electrolyte membrane, 301: anode catalyst layer (electrode catalyst layer), 302: cathode catalyst layer (electrode catalyst layer), 601: upper mold, 601a: recess, 602a: lower mold, 602a: recess, 611: upper mold, 611a: recess, 612: lower mold, 621: upper mold, 621a: recess, 622: lower mold, 622a: recess, 622b: recess, 622c: protrusion.
A1: Air passage, A2: Cooling water passage, B1: Passage, B2: Passage, C1: Hydrogen passage, D1: Passage, D2: Passage, G1: Uncrosslinked material, G2: Uncrosslinked material, S1: Space, S2: space.
Claims (13)
該厚さ方向に対して交差する方向を面方向として、該電極部材の該面方向外側に枠状に配置され、該電極部材の周縁部に架橋接着され、該周縁部を封止するソリッドゴムの架橋物製の一体物の接着シール部材と、
該電極部材および該接着シール部材の該厚さ方向一面に配置され、該接着シール部材に架橋接着されることにより、該接着シール部材を介して該電極部材に一体化される第一セパレータと、
該電極部材および該接着シール部材の該厚さ方向他面に配置され、該接着シール部材に架橋接着されることにより、該接着シール部材を介して該電極部材と一体化される第二セパレータと、
第一セパレータの該厚さ方向一面に枠状に配置され、該第一セパレータに架橋接着され、相手側部材の該厚さ方向他面に弾接するリップを有し、自身と該相手側部材との間に区画される所定部分を封止するソリッドゴムの架橋物製の弾接シール部材と、
を備え、
前記電極部材の前記周縁部は、階段状を呈する燃料電池セルアセンブリ。 A membrane electrode assembly comprising an electrolyte membrane, a pair of electrode catalyst layers disposed on both sides in the thickness direction of the electrolyte membrane, and a pair of porous layers disposed on both sides in the thickness direction of the membrane electrode assembly An electrode member having a layer;
A solid rubber that is arranged in a frame shape outside the surface of the electrode member in a direction crossing the thickness direction, is cross-linked and bonded to the peripheral edge of the electrode member, and seals the peripheral edge An integrated adhesive seal member made of a crosslinked product of
A first separator that is disposed on one surface in the thickness direction of the electrode member and the adhesive seal member, and is integrated with the electrode member via the adhesive seal member by being crosslinked and bonded to the adhesive seal member;
A second separator that is disposed on the other surface in the thickness direction of the electrode member and the adhesive seal member, and is integrated with the electrode member via the adhesive seal member by being crosslinked and bonded to the adhesive seal member; ,
It is arranged in a frame shape on one surface in the thickness direction of the first separator, has a lip that is cross-linked and bonded to the first separator, and elastically contacts the other surface in the thickness direction of the mating member. An elastic contact seal member made of a solid rubber cross-linked product that seals a predetermined portion partitioned between
With
The peripheral part of the electrode member is a fuel cell assembly having a stepped shape.
該厚さ方向に対して交差する方向を面方向として、該電極部材の該面方向外側に枠状に配置され、該電極部材の周縁部に架橋接着され、該周縁部を封止するソリッドゴムの架橋物製の一体物の接着シール部材と、
該電極部材および該接着シール部材の該厚さ方向一面に配置され、該接着シール部材に架橋接着されることにより、該接着シール部材を介して該電極部材に一体化される第一セパレータと、
該電極部材および該接着シール部材の該厚さ方向他面に配置され、該接着シール部材に架橋接着されることにより、該接着シール部材を介して該電極部材と一体化される第二セパレータと、
第一セパレータの該厚さ方向一面に枠状に配置され、該第一セパレータに架橋接着され、相手側部材の該厚さ方向他面に弾接するリップを有し、自身と該相手側部材との間に区画される所定部分を封止するソリッドゴムの架橋物製の弾接シール部材と、
を備え、
該第一セパレータおよび該第二セパレータは、各々、周縁部の該面方向端面を覆い、該接着シール部材および該弾接シール部材のうち、少なくとも一方が延在して形成される第一絶縁部を有し、
該第一セパレータまたは該第二セパレータは、該第一絶縁部から突出する突出部を有する燃料電池セルアセンブリ。 A membrane electrode assembly comprising an electrolyte membrane, a pair of electrode catalyst layers disposed on both sides in the thickness direction of the electrolyte membrane, and a pair of porous layers disposed on both sides in the thickness direction of the membrane electrode assembly An electrode member having a layer;
A solid rubber that is arranged in a frame shape outside the surface of the electrode member in a direction crossing the thickness direction, is cross-linked and bonded to the peripheral edge of the electrode member, and seals the peripheral edge An integrated adhesive seal member made of a crosslinked product of
A first separator that is disposed on one surface in the thickness direction of the electrode member and the adhesive seal member, and is integrated with the electrode member via the adhesive seal member by being crosslinked and bonded to the adhesive seal member;
A second separator that is disposed on the other surface in the thickness direction of the electrode member and the adhesive seal member, and is integrated with the electrode member via the adhesive seal member by being crosslinked and bonded to the adhesive seal member; ,
It is arranged in a frame shape on one surface in the thickness direction of the first separator, has a lip that is cross-linked and bonded to the first separator, and elastically contacts the other surface in the thickness direction of the mating member. An elastic contact seal member made of a solid rubber cross-linked product that seals a predetermined portion partitioned between
With
The first separator and the second separator each cover the end surface in the surface direction of the peripheral portion, and are formed by extending at least one of the adhesive seal member and the elastic contact seal member. Have
The first separator or the second separator is a fuel cell assembly having a protruding portion protruding from the first insulating portion.
前記厚さ方向に貫通する連通孔と、
該連通孔の内周面を覆い、前記接着シール部材および前記弾接シール部材のうち、少なくとも一方が延在して形成される第二絶縁部と、
を有する請求項５または請求項６に記載の燃料電池セルアセンブリ。 The first separator and the second separator are each
A communication hole penetrating in the thickness direction;
A second insulating portion that covers an inner peripheral surface of the communication hole and is formed by extending at least one of the adhesive seal member and the elastic seal member;
A fuel cell assembly according to claim 5 or claim 6, comprising:
成形型のキャビティにおいて、前記接着シール部材の原料であるソリッドゴムの未架橋物、および前記弾接シール部材の原料であるソリッドゴムの未架橋物のうち、少なくとも一方を流動させることにより、前記絶縁部を形成する燃料電池セルアセンブリの製造方法。 A method of manufacturing a fuel cell assembly according to claim 2 or claim 3,
In the cavity of the mold, at least one of an uncrosslinked product of solid rubber, which is a raw material of the adhesive seal member, and an uncrosslinked product of solid rubber, which is a raw material of the elastic contact seal member, is allowed to flow, whereby the insulation is performed. Manufacturing method of fuel cell assembly forming part.
成形型のキャビティにおいて、前記接着シール部材の原料であるソリッドゴムの未架橋物、および前記弾接シール部材の原料であるソリッドゴムの未架橋物のうち、少なくとも一方を流動させることにより、前記第一絶縁部を形成する燃料電池セルアセンブリの製造方法。 A method of manufacturing a fuel cell assembly according to any one of claims 5 to 9,
By flowing at least one of an uncrosslinked product of solid rubber, which is a raw material of the adhesive seal member, and an uncrosslinked product of solid rubber, which is a raw material of the elastic contact seal member, in the mold cavity, the first A method of manufacturing a fuel cell assembly for forming an insulating part.
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