JP5750386B2 - 放射性ヨウ素の除去方法及び放射性ヨウ素除去用の親水性樹脂 - Google Patents
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上記した放射性ヨウ素除去用の親水性樹脂のいずれにおいても、上記の親水性樹脂の親水性セグメントが、ポリエチレンオキサイドセグメントであることが、その好ましい形態として挙げられる。
本発明で使用する親水性樹脂は、親水性セグメントと、構造中の主鎖及び/又は側鎖に、第3級アミノ基とポリシロキサンセグメントとを有していることを特徴とする。すなわち、本発明で使用する親水性樹脂は、その構造中に、親水性成分を構成単位とする親水性セグメントと、少なくとも1個の第3級アミノ基を有する成分を構成単位とする第3級アミノ基含有セグメントと、ポリシロキサンセグメントとを有しているものであればよい。これらのセグメントは、親水性樹脂の合成時に、鎖延長剤を使用しない場合は、それぞれランダムに、ウレタン結合、ウレア結合又はウレタン−ウレア結合等で結合されている。親水性樹脂の合成時に、鎖延長剤を使用する場合には、上記の結合とともに、これらの結合の間に鎖延長剤の残基である短鎖が存在する。
[式(1)中の、R1は、炭素数20以下のアルキル基、脂環族基、又は芳香族基(ハロゲン、アルキル基で置換されていてもよい)であり、R2及びR3はそれぞれ独立に、−O−、−CO−、−COO−、−NHCO−、−S−、−SO−、−SO2−等で連結されていてもよい低級アルキレン基であり、X及びYは、―OH、−COOH、−NH2、−NHR1(R1は上記と同じ定義である)、−SH等の反応性基であり、X及びYは、同一でも異なってもよい。また、X及びYは、上記の反応性基に誘導できるエポキシ基、アルコキシ基、酸ハライド基、酸無水物基、又はカルボキシルエステル基でもよい。]
撹拌機、温度計、ガス導入管及び還流冷却器を備えた反応容器を窒素置換し、該容器内で、下記構造のポリジメチルシロキサンポリオール(分子量3,200)8部、ポリエチレングリコール(分子量2,040)142部、N−メチルジエタノールアミン20部及びジエチレングリコール5部を、100部のメチルエチルケトンと200部のジメチルホルムアミドとの混合溶剤に溶解した。そして、60℃でよく撹拌しながら、73部の水素添加MDIを100部のメチルエチルケトンに溶解した溶液を徐々に滴下した。滴下終了後、80℃で6時間反応させた後、60部のメチルエチルケトンを加え、本発明で規定する構造を有する親水性ポリウレタン樹脂溶液を得た。
実施例1で使用したと同様の反応容器中に、下記構造のポリジメチルシロキサンジアミン(分子量3,880)5部、ポリエチレンオキサイドジアミン(「ジェファーミンED」(商品名)、ハンツマン社製;分子量2,000)145部、メチルイミノビスプロピルアミン25部及び1,4−ジアミノブタン5部を、ジメチルホルムアミド250部に溶解し、内温を20〜30℃でよく撹拌した。そして、撹拌しながら、75部の水素添加MDIを100部のジメチルホルムアミドに溶解した溶液を徐々に滴下して反応させた。滴下終了後、次第に内温を上昇させ、50℃に達したところで更に6時間反応させた後、124部のジメチルホルムアミドを加え、本発明で用いる樹脂溶液を得た。
実施例1で使用したと同様の反応容器中に、下記構造のエチレンオキサイド付加型ポリジメチルシロキサン(分子量4,500)5部、ポリエチレンオキサイドジアミン(「ジェファーミンED」(商品名)、ハンツマン社製;分子量2,000)145部、及びN,N−ジメチル−N’,N’−ジヒドロキシエチル−1,3−ジアミノプロパン30部及び1,4−ジアミノブタン5部を、メチルエチルケトン150部と150部のジメチルホルムアミドとの混合溶剤中に溶解し、内温を20〜30℃でよく撹拌した。そして、撹拌しながら、72部の水素添加MDIを100部のメチルエチルケトンに溶解した溶液を徐々に滴下した。滴下終了後、80℃で6時間反応させ、反応終了後、メチルエチルケトン75部を加え、本発明で用いる樹脂溶液を得た。
ポリジメチルシロキサンポリオール及びN−メチルジエタノールアミンを使用しない以外は、実施例1と同じ原料成分と処方によりポリウレタン樹脂の溶液を得た。この樹脂溶液は固形分が35%で、500dPa・s(25℃)の粘度を有していた。また、この樹脂溶液から形成した樹脂フィルムは、破断強度が21.5MPa、破断伸度が400%であり、熱軟化温度は102℃であった。
実施例1で使用したと同様の反応容器を窒素置換し、平均分子量約2,000のポリブチレンアジペート150部と1,4−ブタンジオール15部とを、250部のジメチルホルムアミド中に溶解し、60℃でよく撹拌した。そして撹拌しながら62部の水素添加MDIを171部のジメチルホルムアミドに溶解したものを徐々に滴下した。滴下終了後、80℃で6時間反応させることにより、比較例の樹脂溶液を得た。この樹脂溶液は、固形分35%で3.2MPa・s(25℃)の粘度を有していた。また、この溶液から得られたフィルムは破断強度45MPaで破断伸度480%を有し、熱軟化温度は110℃であった。
実施例1で使用したと同様に反応容器を窒素置換し、平均分子量約2,000のポリブチレンアジペート150部とN−メチルジエタノールアミン20部とジエチレングリコール5部とを、200部のメチルエチルケトンと150部のジメチルホルムアミドとの混合溶剤中に溶解し、60℃でよく撹拌した。そして、撹拌しながら、74部の水素添加MDIを112部のメチルエチルケトンに溶解した溶液を徐々に滴下した。滴下終了後、80℃で6時間反応させることにより、比較例の樹脂溶液を得た。この樹脂溶液は、固形分35%で510dPa・s(25℃)の粘度を有していた。また、この樹脂溶液から形成したフィルムは、破断強度23.5MPa、破断伸度が470%であり、熱軟化温度は110℃であった。
上記で得た実施例1〜3と比較例1〜3の各樹脂溶液をそれぞれに用い、離型紙上に塗布し、120℃で1分加熱乾燥して溶剤を乾燥させて、約20μmの厚さの透明フィルムをそれぞれ形成した。このようにして得た実施例1〜3と比較例1〜3の透明樹脂フィルムを用い、以下の項目について試験を行い、それぞれ評価した。
実施例及び比較例の各樹脂フィルムについて、フィルムの面同士を重ね合わせ、0.29MPaの荷重を掛け、40℃で1日放置した。その後、重ね合わせたフィルム同士のブロッキング性を目視で観察し、以下の基準で評価した。その結果を表2に示した。
○:ブロッキング性なし
△:僅かにブロッキング性あり
×:ブロッキング性あり
実施例及び比較例の各樹脂フィルムをそれぞれ、厚さ20μm、縦5cm×横1cmの形状に切り、25℃の水中に12時間浸漬し、浸漬試験後におけるフィルムの縦の長さを測定し、浸漬フィルムの縦方向の膨張係数(%)を下記の式を用いて算出した。そして、得られた膨張係数が200%以下のフィルムを○と評価し、200%以上になったフィルムを×として評価した。その結果を表2に示した。
膨張係数(%)=(試験後の長さ/元の長さ)×100
実施例及び比較例の各透明樹脂フィルムを用い、下記の方法で、ヨウ素イオンの除去に対する効果を評価した。
(試験用のヨウ素溶液の調製)
評価試験に使用するヨウ素溶液には、イオン交換処理した純水に、ヨウ化カリウムを、ヨウ素イオン濃度が100mg/L(100ppm)となるよう溶解し、調製したものを用いた。なお、ヨウ素イオンが除去できれば、当然に放射性ヨウ素の除去ができる。
実施例1の樹脂フィルム10gを、上記ヨウ素溶液100ml中に24時間静置浸漬し(25℃)、経過時間毎に、溶液中のヨウ素イオン濃度をイオンクロマトグラフ(東ソー製;IC2001)で測定した。そして、溶液中のヨウ素イオンの除去率を求めた。その結果を、表3と図1に示した。
実施例2の樹脂フィルム10gを用いた以外は、実施例1の樹脂フィルムを用いた場合と同様にして、溶液中のヨウ素イオンの濃度を測定し、その除去率を求めた。その結果を表4と図1に示した。
実施例3の樹脂フィルム10gを用いた以外は、実施例1の樹脂フィルムを用いた場合と同様にして、溶液中のヨウ素イオンの濃度を測定し、その除去率を求めた。結果を表5と図1に示した。
比較例1の樹脂フィルム10gを用いた以外は、実施例1の樹脂フィルムを用いて試験した場合と同様にして、溶液中のヨウ素イオンの濃度を測定し、その除去率を求めた。結果を表6と図2に示した。
比較例2の樹脂フィルム10gを用いた以外は、実施例1の樹脂フィルムを用いて試験した場合と同様にして、溶液中のヨウ素イオンの濃度を測定し、その除去率を求めた。結果を表7と図2に示した。
比較例3の樹脂フィルム10gを用いた以外は、実施例1の樹脂フィルムを用いて試験した場合と同様にして、溶液中のヨウ素イオンの濃度を測定し、その除去率を求めた。結果を表8と図2に示した。
Claims (6)
- 放射性廃液及び/又は放射性固形物中の放射性ヨウ素を吸着する親水性樹脂を用いる放射性ヨウ素の除去方法であって、該親水性樹脂が、親水性セグメントを有し、その分子中に親水性基を有しているが、水及び温水に不溶解性の樹脂であり、且つ、構造中の主鎖及び/又は側鎖に、第3級アミノ基とポリシロキサンセグメントとを有する、親水性ポリウレタン樹脂、親水性ポリウレア樹脂及び親水性ポリウレタン−ポリウレア樹脂からなる群から選ばれる少なくとも1種であることを特徴とする放射性ヨウ素の除去方法。
- 前記親水性樹脂が、少なくとも1個の第3級アミノ基を有するポリオール又は少なくとも1個の第3級アミノ基を有するポリアミンと、少なくとも1個の活性水素含有基とポリシロキサンセグメントとを同一分子内に有する化合物とを、原料の一部として形成された樹脂である請求項1に記載の放射性ヨウ素の除去方法。
- 前記親水性セグメントが、ポリエチレンオキサイドセグメントである請求項1又は2に記載の放射性ヨウ素の除去方法。
- 液中及び/又は固形物中の放射性ヨウ素を固定化する機能を有する親水性樹脂であって、少なくとも1個の第3級アミノ基を有するポリオール又は少なくとも1個の第3級アミノ基を有するポリアミンと、少なくとも1個の活性水素含有基とポリシロキサンセグメントとを同一分子内に有する化合物とを反応させて得られた、親水性セグメントと、分子鎖中に第3級アミノ基とポリシロキサンセグメントとを有してなる、その分子中に親水性基を有しているが、水及び温水に不溶解性の樹脂であることを特徴とする放射性ヨウ素除去用の親水性樹脂。
- 液中及び/又は固形物中の放射性ヨウ素を固定化する機能を有する、その分子中に親水性基を有しているが、水及び温水に不溶解性の親水性樹脂であって、有機ポリイソシアネートと、親水性成分である高分子量の親水性ポリオール及び/又はポリアミンと、少なくとも1個の活性水素含有基と少なくとも1個の第3級アミノ基とを同一分子内に有する化合物と、少なくとも1個の活性水素含有基とポリシロキサンセグメントとを同一分子内に有する化合物とを反応させて得られた、親水性ポリウレタン樹脂、親水性ポリウレア樹脂及び親水性ポリウレタン−ポリウレア樹脂からなる群から選ばれるいずれかであることを特徴とする放射性ヨウ素除去用の親水性樹脂。
- 前記親水性樹脂の親水性セグメントが、ポリエチレンオキサイドセグメントである請求項4又は5に記載の放射性ヨウ素除去用の親水性樹脂。
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