JP5717096B2 - 電解質メモリ素子 - Google Patents
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[1 メモリ素子としての動作]
[1−1 メモリ素子の構成]
図1および図2に、本実施形態において提供されるメモリ素子の典型的な二つの構成を示す。これらのうち、図1は、本実施形態におけるメモリ素子の典型的な一態様であるメモリ素子1000を示す模式的断面図である。メモリ素子1000は、第1基体10Aと、第2基体20Aと、第1基体10Aおよび第2基体20Aに挟まれている電解質層30とを備えている。第1基体10Aは基板12を有しており、その基板12の一の面12Sには、二酸化バナジウムを主成分とするメモリ層100Aが形成されている。
メモリ素子1000およびメモリ素子2000を典型例とする本実施形態のメモリ素子の動作は、次のとおりである。メモリ素子としてメモリ素子2000(図2)を例に、図3および図4を参照して説明する。図3は、メモリ素子2000の模式的断面図に、メモリ素子として動作させる場合の例示の電気結線を示した図である。また、図4は、メモリ素子2000の第1電極部110Bと第3電極部130Bとの間への電圧を印加した際の、第1電極部110Bと第2電極部120Bの間の電気抵抗の変化を示すグラフである。メモリ素子2000の電気特性は、図3に示した結線により測定することが可能である。電圧の基準を第1電極部110Bとする。そして、第1電極部110Bの電位から見た第2電極部120Bへの印加電圧波形をV1(V)とし、その電圧V1が、電圧印加手段42により制御される。同様に、第1電極部110Bの電位から見た第3電極部130Bへの印加電圧波形をV2(V)とし、その電圧V2が、電圧印加手段44により制御される。
次に、メモリ素子2000を例に、本実施形態のメモリ素子の作製方法について説明する。基板12としては、例えば二酸化チタンなどの基板を採用することができる。また、対向基板22は、例えばガラスなどを採用することができる。
メモリ素子1000やメモリ素子2000のメモリ素子はいくつかの利点を有している。一つは、上述したように、これまでにない構成のメモリ素子が実現されている点である。しかも、不揮発性記憶が実現されているため、記憶保持動作のためには特段の電力は消費しない。さらに、上述したように、高抵抗状態と低抵抗状態との抵抗比は十分に高く、書き込み動作のための電圧も高々数ボルト程度にすぎない。加えて、電流ではなく電圧で書き込みを行うため、書き込み動作に伴う消費電力は原理的にはゼロである。このため、メモリ素子1000やメモリ素子2000は、電子機器に一般に要求される特性を兼ね備えたものとなっている。
以上に説明した本実施形態のメモリ素子1000やメモリ素子2000は、上述した各利点を保ち種々の改良または変形を行なうことが可能である。特に、メモリ層100A(100B)や電解質層30については、様々な高機能化を行なうことが可能である。以下、その構成について説明する。なお、以下に説明する高機能化は、いずれも、メモリ素子1000とメモリ素子2000の双方に対して適用される。ここでは、理解を助ける趣旨のみに基づいてメモリ素子2000(図2)の構造に基づいて説明する。
により説明した低抵抗状態と高抵抗状態の相互の遷移を起こさせる電圧の絶対値が低電圧となるように調節することが可能である。しかも、タングステン濃度を調整することによりメモリ閾値電圧の範囲をある範囲で設定することが可能となる。このため、Aがタングステンである場合には、メモリ制御のための電圧V2の電圧を広い電圧範囲から選択しうる利点が生じる。
メモリ素子2000における電解質層30はイオン性液体を含むものとすることができる。すなわち、電解質層30は、イオン性液体を含む電解質と、水(H2O)、非水系低分子溶媒群、および高分子溶媒群からなる溶媒群から選択される少なくとも1種の溶媒とからなるものとすることができる。また、電解質層30は、イオン性液体からなるものとすることができる。イオン性液体は、室温で液体形状を保持するととともに、100℃以上の高温においても、化学的に安定であるなどの実用上優れた特性を有するため、メモリ素子2000の電解質層30として好適である。また電解質層はイオン性液体を溶媒中に溶解または分散させた電解質でもよい。また、この場合、溶媒に高分子材料を用いれば、スピンコートした後に固化させることも可能であり、土手などの構造を形成する必要もなくなることは、実用上、重要なメリットをもっている。なお、本出願全般に「溶媒」は、必ずしも高い流動性を示すものには限定されない。
以下に実施例を挙げて本発明をさらに具体的に説明する。以下の実施例に示す材料、使用量、割合、処理内容、処理手順等は本発明の趣旨を逸脱しない限り適宜変更することかできる。したがって、本発明の範囲は以下の具体例に限定されるものではない。また説明のため、実施形態において説明した図面を適宜参照する。
実施例1として、図2に示す構造のメモリ素子2000を作製した。基板12として二酸化チタン基板(TiO2、株式会社信光社製)を用い、その基板の一方の領域12R1にパルスレーザー堆積法(PLD法)とフォトリソグラフィーを組み合わせることにより、メモリ層100Bとして二酸化バナジウム(VO2)の薄膜を形成した。この成膜の際の基板12の温度は390℃とし、酸素分圧10mTorr(約1.3Pa)の真空下で、10nm厚の二酸化バナジウム薄膜を形成した。メモリ層100Bの面102Bの上に、第1電極部110Bと第2電極部120Bとして、膜厚10nmのチタンと膜厚50nmの金の積層構造を電子線蒸着法で形成した。また、分離領域12Qの領域だけ離れた12R2に、第3電極部130Bとして、膜厚10nmのチタンと膜厚50nmの金の積層構造を電子線蒸着法により形成した。さらに、分離領域12Qの範囲に、電気的絶縁壁140をレジストにより形成した。
次に、実施例2として、図1に示した構造のメモリ素子1000を作製した。基板材料などは実施例1と同じである。実施例1と同様、基板12の面12Sに、PLD法により、メモリ層100Aを形成した。メモリ層100Aの面102Aの上に、第一電極部110Aと第二電極部120Aとして、膜厚10nmのチタンと膜厚50nmの金の積層構造を電子線蒸着法で形成した。また、対向基板22としてガラスを用い、第3電極部230Aとして、膜厚10nmのチタンと膜厚50nmの金の積層構造を電子線蒸着法で形成した。次に、実施例1と同様にDEME−TFSIイオン性液体を第1基体10Aと第2基体20Aとの間隙に配置した。具体的には、第1基体10Aのメモリ層100Aと第1電極部110Aおよび第2電極部120Aの一部を覆うようにDEME−TFSIイオン性液体を滴下し、次に、第2基体20Aを第3電極部230Aの面を第1基体10Aに対向させて配置した。この結果、所定の厚みの薄層空間にイオン性液体32が配置されたメモリ素子1000のサンプルを得た。実施例2として作製したメモリ素子1000においても、図3と同様に電圧印加手段42、電圧印加手段44、電流測定手段52を接続した。そして、第1電極部110Aを基準に第3電極部230Aに電圧V2を電圧印加手段44により印加しながら、第1電極部110Aと第2電極部120Aとの間の電流電圧特性を測定し、抵抗値を得た。その結果、図4に示したメモリ素子1000のものと同様に、明瞭なヒステリシス特性を伴う高抵抗および低抵抗状態が観察され、これらの互いの間も電圧V2により遷移可能であった。
以上述べてきたように、本実施形態において提供されるメモリ素子の典型例であるメモリ素子1000およびメモリ素子2000は、高い実用性を誇るメモリ素子といえる。本実施形態において提供されるメモリ素子は、様々な用途への適用可能性を秘めている。例えば、電解質は色素を組み込んだ有機材料とすることも可能であるが、これは発光素子となる。電解質を両側から電極で挟めば、電池として機能するし、コンデンサー素子としての作用も有する。電解質や二酸化バナジウム以外の適切な材料を選べばメモリ機能を有さない、通常のスイッチがオン、オフするスイッチ素子が作製される。本実施形態において提供されるメモリ素子に、これらの電解質発光素子、電解質トランジスタ素子を組み合わせれば、電子素子機能の役割を担ういわば電解質素子群を構成することが可能となる。ひいては、電解質素子からなる回路網を構築することも可能となる。そのような電解質素子を用いる回路網では、一つには、電解質の形状の柔軟性から、曲面構造をもった回路網が製作可能となる。さらにもう一つ、基体に高分子樹脂などを採用すれば、柔軟な構造をもったフレキシブル回路網も製作可能となる。前者すなわち曲面構造をもった回路網を利用すれば、例えば自動車のフロントガラスに道路情報などを表示する機能を与えることが可能となる。一方、後者すなわち柔軟な構造をもったフレキシブル回路網を利用すれば、例えば丸めて持ち運べるフレキシブルデイスプレイや、様々な色調に変化する光る布や衣装、カーテンなど、まったく新しい価値を創造することが可能となる。
10A、10B 第1基体
12 基板
12S 面
12R1、12R2 領域
12Q 分離領域
20A、20B 第2基体
22 対向基板
30 電解質層
32 イオン性液体
100A、100B メモリ層
102A、102B 面
104A、104B 領域
110A、110B 第1電極部
120A、120B 第2電極部
130B、230A 第3電極部
140 電気的絶縁壁
42、44 電圧印加手段
52 電流測定手段
Claims (23)
- 二酸化バナジウムを主成分とするメモリ層が一の面の上に形成された基板を含む第1基体であって、該基板は、該メモリ層の面の少なくとも一部を覆い該メモリ層に接している第1電極部と、該第1電極部から離間され該メモリ層の面の別の少なくとも一部を覆い該メモリ層に接している第2電極部とを有している、第1基体と、
該第1基体に対向する面の上に第3電極部を有する対向基板を含む第2基体と、
互いに対向して配置されている前記第1基体と該第2基体とに挟まれ、前記第1電極部と前記第2電極部との間において前記メモリ層に近接している電解質層と
を備えており、
前記電解質層は、前記第1電極部または前記第2電極部のいずれかまたは両方と前記第3電極部との間に印加された電圧に応じた電界を前記メモリ層に作用させて前記メモリ層の電気抵抗を変化させるものであり、
前記第1電極部と前記第2電極部とを通じ前記メモリ層の電気抵抗の状態が読み出される
メモリ素子。 - 二酸化バナジウムを主成分とするメモリ層が一の面の上に形成された基板を含む第1基体であって、該基板は、該メモリ層の面の少なくとも一部を覆い該メモリ層に接している第1電極部と、該第1電極部から離間され該メモリ層の面の別の少なくとも一部を覆い該メモリ層に接している第2電極部と、該メモリ層から電気的に分離されて前記基板の前記一の面の側に位置している第3電極部とを有している、第1基体と、
対向基板を含む第2基体と、
互いに対向して配置されている前記第1基体と該第2基体とに挟まれ、前記第1電極部と前記第2電極部との間において前記メモリ層に近接し、前記第3電極部に近接している電解質層と
を備えており、
前記電解質層は、前記第1電極部または前記第2電極部のいずれかまたは両方と前記第3電極部との間に印加された電圧に応じた電界を前記メモリ層に作用させて前記メモリ層の電気抵抗を変化させるものであり、
前記第1電極部と前記第2電極部とを通じ前記メモリ層の電気抵抗の状態が読み出される
メモリ素子。 - 前記メモリ層の組成が
AxV1−xO2−δ
であり、ここで、AはW、Zr、Nb、Mo、Hf、およびTaからなる群から選択される少なくとも1種の金属元素であり、xは0≦x≦0.1の一の数であり、δは0≦δ≦0.1の一の数である
請求項1または請求項2に記載のメモリ素子。 - 前記基板が、二酸化バナジウムの結晶構造と同じ、または二酸化バナジウムの結晶構造に近い結晶構造を有する材料である
請求項1または請求項2に記載のメモリ素子。 - 前記基板の結晶構造がルチル構造である
請求項4に記載のメモリ素子。 - 前記基板が、二酸化チタン(TiO2)、二酸化錫(SnO2)、またはこれらの固溶体からなるルチル構造の物質である
請求項5に記載のメモリ素子。 - 前記基板の結晶構造が二酸化バナジウムに近い結晶構造であり、
前記基板が、酸化アルミニウム(Al2O3)、二酸化シリコン(SiO2)、酸化チタン(Ti2O3)、酸化鉄(Fe2O3)、酸化亜鉛(ZnO)、酸化ガリウム(Ga2O3)、酸化インジウム錫(ITO)、酸化セリウム(Ce2O3)から選択される一の物質またはこれらから選択される少なくとも二の物質の固溶体からなる物質である
請求項4に記載のメモリ素子。 - 前記対向基板が、二酸化シリコン(SiO2)を含む無機ガラス、または、高分子膜材料である
請求項1または請求項2に記載のメモリ素子。 - 前記電解質層がイオン性液体を含むものである
請求項1または請求項2に記載のメモリ素子。 - 前記電解質層が、
イオン性液体を含む電解質と、
水(H2O)、非水系低分子溶媒群、および高分子溶媒群からなる溶媒群から選択される少なくとも1種の溶媒と
からなるものである
請求項9に記載のメモリ素子。 - 前記電解質層がイオン性液体からなるものである
請求項9に記載のメモリ素子。 - 前記電解質層が、
リチウム(Li)イオン、ナトリウム(Na)イオンを含むカチオン分子群から選択される少なくとも1種のカチオン分子と、
アニオン分子群から選択される少なくとも1種のアニオン分子と
を含むものである
請求項9に記載のメモリ素子。 - 前記イオン性液体の前記カチオン分子群が、イミダゾリウム系、ピリジニウム系、アンモニウム系、ピペリジニウム系、ピロリジニウム系、ピラゾリウム系、およびホスホニウム系のいずれか一の分子群である
請求項12に記載のメモリ素子。 - 前記イオン性液体の前記カチオン分子群が前記イミダゾリウム系の分子群であり、
該イミダゾリウム系の分子群が、
1,3−ジメチルイミダゾリウム(C5H9N2)、1−エチル−3−メチルイミダゾリウム(C6H11N2)、1−メチル−3−プロピルイミダゾリウム(C7H13N2)、1−ブチル−3−メチルイミダゾリウム(C8H15N2)、1−ヘキル−3−メチルイミダゾリウム(C10H19N2)、1−メチル−3−オクチルイミダゾリウム(C12H23N2)、1−デシル−3−メチルイミダゾリウム(C14H27N2)、1−ドデシル−3−メチルイミダゾリウム(C16H31N2)、1−メチル−3−テトラデシルイミダゾリウム(C18H35N2)、1−ヘキサデシル−3−メチルイミダゾリウム(C20H39N2)、1−オクタデシル−3−メチルイミダゾリウム(C22H43N2)、1,2,3−トリメチルイミダゾリウム(C5H12N2)、1−エチル−2,3−ジメチルイミダゾリウム(C7H13N2)、1,2−ジメチル−3−プロピルイミダゾリウム(C8H15N2)、1−ブチル−2,3−ジメチルイミダゾリウム(C9H17N2)、1−ヘキシル−2,3−ジメチルイミダゾリウム(C11H21N2)、1−アリル−3−メチルイミダゾリウム(C7H11N2)、1−アリル−3−エチルイミダゾリウム(C8H13N2)、1−アリル−3−ブチルイミダゾリウム(C10H17N2)、1,3−ジアリルイミダゾリウム(C9H13N2)、1−ベンジル−3−メチルイミダゾリウム(C11H13N2)、1−(2−ハイドロケシル)−3−メチルイミダゾリウム(C6H11N2)、および1,3−ジデシル−2−メチルイミダゾリウム(C24H47N2)
のいずれか一の群である
請求項13に記載のメモリ素子。 - 前記イオン性液体の前記カチオン分子群が前記ピリジニウム系の分子群であり、
該ピリジニウム系の分子群が、
1−エチルピリジニウム(C7H10N)、1−プロピルピリジニウム(C8H12N)、1−ブチルピリジニウム(C9H14N)、1−ヘキシルピリジニウム(C11H18N)、1−エチル−3−メチルピリジニウム(C8H12N)、1−エチル−4−メチルピリジニウム(C8H12N)、1−プロピル−3−メチルピリジニウム(C9H14N)、1−プロピル−4−メチルピリジニウム(C9H14N)、1−ブチル−2−メチルピリジニウム(C10H16N)、1−ブチル−3−メチルピリジニウム(C10H16N)、1−ブチル−4−メチルブチルピリジニウム(C10H16N)、N−(3−ハイドロキシプロピル)ピリジニウム(C8H12NO)、および1−エチル−3−ハイドロキシメチルピリジニウム(C8H12NO)
のいずれか一の群である
請求項13に記載のメモリ素子。 - 前記イオン性液体の前記カチオン分子群が前記アンモニウム系の分子群であり、
該アンモニウム系の分子群が、
テトラメチルアンモニウム(C4H12N)、テトラエチルアンモニウム(C8H20N)、テトラプロピルアンモニウム(C12H28N)、テトラブチルアンモニウム(C16H36N)、テトラヘキシルアンモニウム(C24H52N)、トリエチルメチルアンモニウム(C7H18N)、N,N,N−トリメチル−N−プロピルアンモニウム(C6H16N)、ブチルトリメチルアンモニウム(C6H18N)、エチルジメチルプロピルアンモニウム(C7H18N)、トリブチルメチルアンモニウム(C13H30N)、メチルトリオクチルアンモニウム(C25H54NO)、2−ハイドロケシルアンモニウム(C2H5N)、コリン(C5H14NO)、およびN,N−ジエチル−N−メチル−N−(2−メソケシル)アンモニウム(C8H20NO)
のいずれか一の群である
請求項13に記載のメモリ素子。 - 前記イオン性液体の前記カチオン分子群が前記ピペリジニウム系の分子群であり、
該ピペリジニウム系の分子群が、
1−メチル−1−プロピルピペリジニウム(C9H20N)、1−ブチル−1−メチルピペリジニウム(C10H22N)、および1−メソケシル−1−メチルピペリジニウム(C10H22NO)
のいずれか一の群である
請求項13に記載のメモリ素子。 - 前記イオン性液体の前記カチオン分子群が前記ピロリジニウム系の分子群であり、
該ピロリジニウム系の分子群が、
1−1−ジメチルピロリジニウム(C6H14N)、1−エチル−1−メチルピロリジニウム(C9H16N)、1−メチル−1−プロピルピロリジニウム(C8H18N)、1−ブチル−1−メチルピロリジニウム(C9H20N)、1−ヘキシル−1−メチルピロリジニウム(C11H24N)、および1−メソケシル−1−メチルピロリジニウム(C8H18NO)
のいずれか一の群である
請求項13に記載のメモリ素子。 - 前記イオン性液体の前記カチオン分子群が前記ピラゾリウム系の分子群であり、
該ピラゾリウム系の分子群が、
1−エチル−2,3,5−トリメチルピラゾリウム(C8H15N2)、1−プロピル−2,3,5−トリメチルピラゾリウム(C9H17N2)および1−ブチル−2,3,5−トリメチルピラゾリウム(C10H19N2)
のいずれか一の群である
請求項13に記載のメモリ素子。 - 前記イオン性液体の前記カチオン分子群が前記ホスホニウム系の分子群であり、
該ホスホニウム系の分子群が、
テトラメチルホスホニウム(C4H12P)、テトラエチルホスホニウム(C8H20P)、テトラプロピルホスホニウム(C12H28P)、テトラブチルホスホニウム(C16H36P)、テトラオクチルホスホニウム(C32H68P)、トリエチルペンチルホスホニウム(C11H26P)、トリエチルオクチルホスホニウム(C14H32P)、トリブチルメチルホスホニウム(C13H30P)、トリイソブチルメチルホスホニウム(C13H30P)、トリブチルエチルホスホニウム(C14H32P)、トリブチルテトラデキルホスホニウム(C26H56P)、およびトリヘキシルテトラデキルホスホニウム(C32H68P)
のいずれか一の群である
請求項13に記載のメモリ素子。 - 前記イオン性液体の前記アニオン分子群が、
ブロマイド(Br)、クロライド(Cl)、アイオダイド(I)、テトラフルオロボレイト(BF4)、過塩素(ClO4)、ヘキサフルオロホスフェイト(PF6)、フォルメイト(HCO2)、アセテイト(CH3CO2)、デカノネイト(C9H19CO2)、トリカノメタン((CN)3C)、ラクテイト(C3H5O3)、ジカナミド((CN)2N)、トリフルオロアセテイト(CF3CO2)、トリフルオロメチルサルフォネイト(CF3SO3)、ペルフルオロブタンサルホネイト(C4F9SO3)、ノナフルオロブタンサルホニルイミド((C4F9SO2)2N)、フルオロサルフォニルイミド((FSO2)2N)、トリフルオロメチルサルフォニルイミド((CF3SO2)2N)、ペンタフルオロエタンスホニルイミド(CF3CF2SO2)2N)、チオカネイト(SCN)、ハイドロゲンサルフェイト(HSO4)、ノナフルオロブタンスルフォニルイミド((C4F9SO2)2N)、メタンサルフオネイト(CH3SO3)、メチルサルフエイト(CH3OSO3)、n−ブチルサルフェイト(n−C4H9OSO3)、エチルサルフェイト(C2H5OSO3)、n−ヘキシルサルフェイト(n−C6H13OSO3)、n−オクチルルサルフェイト(n−C8H17OSO3)、2−(2−メソキセスオキシイ)、エチルサルフェイト(CH3(OC2H4)2OSO3)、p−トルエンスルフオネイト(C7H7O3S)、ドデシルベンゼンサルフォネイト(C16H29SO3)、2,2,4−トリメチルペンチルホスフィネイト(C16H34O2P)、ジカナマイド((CN)2N)、ジハイドロジェンホスフェイト(H2PO4)、ジエチルフォスフェイト((C2H5O)2PO2)、トリフルオロホスフェイト((C2F5)3PF3)、オクサレイト(2−)−オーオーボレイト(C4BO8)、およびジメチルホスフエイト((CH3)2PO2)
のいずれか一の群である
請求項12に記載のメモリ素子。 - 前記溶媒群が前記非水系低分子溶媒群であり、
該非水系低分子溶媒群が、
プロピレンカーボネート((PC)C4H6O3)、エチレンカーボネート(C3H4O3)、ジエチルカーボネート(C5H10O3)、ジメチルカーボネート(C3H6O3)、γ―ブチロラクトン(C4H6O2)、スルホラン(C4H8O2S)、N,N−ジメチルホルムアミド(C3H7NO)、ジメチルスルホキシド(C2H6OS)、およびアセトニトリル(CH3CN)
のいずれか一の群である
請求項10に記載のメモリ素子。 - 前記溶媒群が前記高分子溶媒群であり、
該高分子溶媒群が、
ポリエチレンオキシド([CH2−CH2−O]n)、ポリメチルメタクリレート([CH2−C(CH3)(COOCH3)]n)、ポリアクリロニトリル([CH2−CH(CN)]n)、ポリフッ化ビニリデン([CF2−CH2]n)、およびポリフッ化ビニリデン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体([(CF2−CH2)x−(CF2−CF(CF3))1−x]n)
のいずれか一の群である
請求項10に記載のメモリ素子。
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