JP5698542B2 - Heat dissipation structure and manufacturing method thereof - Google Patents
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Description
本発明は、例えばコンピューターの中央処理装置（ＣＰＵ）、インバータ装置等の電気、電子装置に実装される素子や回路の放熱に使用される放熱構造体に関するものである。 The present invention relates to a heat dissipation structure used for heat dissipation of elements and circuits mounted on electric and electronic devices such as a central processing unit (CPU) and an inverter device of a computer.
上記電気、電子装置には、例えばパワートランジスタ、ＣＰＵ、シャント抵抗等の素子や回路が実装されているが、これら素子や回路の多くは通電により高温を発する高温物体であって発熱源となるので、装置の熱暴走、熱衝撃による該素子や該回路の故障等を防止するため、装置外への放熱対策が重要な課題となっている。
従来、上記電気、電子装置の放熱対策としては、上記発熱素子に対してスペーサを介してヒートシンクやヒートパイプのような放熱手段を接続してなる放熱構造体が適用されている（特許文献１〜４参照）。また、上記放熱構造体は、上記スペーサから上記放熱手段への熱伝導ロスの低減、空気等のような低熱伝導率物体の入り込み防止、放熱効率の向上等を図るため、該スペーサと該放熱手段とを隙間なく均一に密着させることが望ましい。
For example, power transistors, CPUs, shunt resistors, and other elements and circuits are mounted on the electric and electronic devices. Many of these elements and circuits are high-temperature objects that generate a high temperature when energized and serve as heat sources. In order to prevent the device and the circuit from being damaged due to thermal runaway of the device and thermal shock, measures to dissipate heat to the outside of the device are important issues.
Conventionally, as a heat dissipation measure for the electric and electronic devices, a heat dissipation structure in which a heat dissipation means such as a heat sink or a heat pipe is connected to the heating element via a spacer has been applied (Patent Documents 1 to 3). 4). In addition, the heat dissipating structure is provided with the spacer and the heat dissipating means in order to reduce heat conduction loss from the spacer to the heat dissipating means, prevent entry of a low thermal conductivity object such as air, and improve heat dissipating efficiency. It is desirable to make the contact evenly without gaps.
上記特許文献１の放熱構造体にあっては、スペーサとして熱伝導性フィラーを充填したシリコーン硬化物を使用したことを特徴とする。上記放熱構造は、シート状にした上記シリコーン硬化物を上記スペーサとし、該スペーサを発熱素子と放熱手段との間に挟持する構造であるが、熱収縮による歪み等により該スペーサと放熱手段との密着性が問題となる。また上記シリコーン硬化物をシート状のスペーサに成形する場合、該シリコーン硬化物は熱硬化性のものであるから、射出成形では硬化に時間がかかるのでインジェクション成形のような大量生産を目的とする射出成形には不向きであり、そのうえ該成形とは別の工程で該スペーサを上記発熱素子と上記放熱手段との間に挟持するのであるから、放熱構造体を構成するために時間と手間がかかる。
上記特許文献２にあっては、放熱器（１５）とシャント抵抗（１３）とを熱伝導性を有する接着剤（１６）によって接着固定したり、ボルト等の接続部材（２１）によって接続固定したりする放熱構造体が提供されているが、接着剤を使用する構造では、接着剤の塗布、硬化に手間がかかり、またスペーサとして十分な厚みを獲得することが困難である。また接続部材（２１）による接続固定の場合には、放熱器（１５）とシャント抵抗（１３）との間の十分な密着性が期待できず、高い放熱効率が得られない。
上記特許文献３にあっては、［Ａ］プラスチックスと［Ｂ］熱伝導性に異方性を有する材料とが互いに固定するように接合されている複合成形品が開示されている。このような［Ａ］プラスチックスと［Ｂ］熱伝導性材料とは接着剤によって接着されるか、あるいは［Ｂ］熱伝導性材料を射出成形金型にインサートしておいて、上記［Ａ］プラスチックスを射出成形する。上記［Ａ］プラスチックスと、［Ｂ］熱伝導性材料とを接着剤によって接着した場合には、上記接着剤によって熱伝導性が妨げられてしまう。また［Ｂ］熱伝導性材料を射出成形金型にインサートしておいて［Ａ］プラスチックスを射出成形する場合には、成形時の［Ａ］プラスチックスの熱変形や熱収縮が問題となり、上記［Ｂ］熱伝導性材料と、上記［Ａ］プラスチックスの成形体と、の良好な密着性が得られず、したがって高度な放熱効率が得られない。
上記特許文献４にあっては、ＣＰＵチップと基板との間にシリコン系熱伝導ゴムを挟持した放熱構造が開示されている。しかし単に発熱要素と放熱要素との間にスペーサを挟持しただけの構造では、該放熱要素に該シリコン系熱伝導ゴムを圧着させなければ熱伝導が十分に行われず、高い放熱効果が得られない。
The heat dissipation structure of Patent Document 1 is characterized in that a silicone cured product filled with a heat conductive filler is used as a spacer. The heat dissipation structure is a structure in which the silicone cured material in the form of a sheet is used as the spacer, and the spacer is sandwiched between the heating element and the heat dissipation means. Adhesion is a problem. In addition, when the above silicone cured product is molded into a sheet-like spacer, since the silicone cured product is thermosetting, it takes time to cure in injection molding, so injection intended for mass production such as injection molding. In addition, the spacer is sandwiched between the heat generating element and the heat dissipating means in a separate process from the forming, and thus it takes time and labor to configure the heat dissipating structure.
In Patent Document 2, the radiator (15) and the shunt resistor (13) are bonded and fixed with a heat conductive adhesive (16), or connected and fixed with a connecting member (21) such as a bolt. However, in a structure using an adhesive, it takes time to apply and cure the adhesive, and it is difficult to obtain a sufficient thickness as a spacer. Moreover, in the case of connection fixation by the connection member (21), sufficient adhesion between the radiator (15) and the shunt resistor (13) cannot be expected, and high heat dissipation efficiency cannot be obtained.
Patent Document 3 discloses a composite molded product in which [A] plastics and [B] a material having anisotropy in thermal conductivity are joined so as to be fixed to each other. Such [A] plastics and [B] heat conductive material are bonded by an adhesive, or [B] the heat conductive material is inserted into an injection mold, and the above [A] Injection molding of plastics. When the [A] plastics and the [B] heat conductive material are bonded with an adhesive, the heat conductivity is hindered by the adhesive. [B] When [A] plastics is injection-molded by inserting a thermally conductive material into an injection mold, [A] thermal deformation or shrinkage of the plastics during molding becomes a problem. Good adhesion between the [B] heat conductive material and the [A] plastics molded article cannot be obtained, and therefore high heat dissipation efficiency cannot be obtained.
In Patent Document 4, a heat dissipation structure in which a silicon-based heat conductive rubber is sandwiched between a CPU chip and a substrate is disclosed. However, in a structure in which a spacer is simply sandwiched between a heat generating element and a heat radiating element, heat conduction is not sufficiently performed unless the silicon-based heat conductive rubber is pressure-bonded to the heat radiating element, and a high heat radiating effect cannot be obtained. .
本発明は、上記従来の問題点を解決することを目的とし、放熱要素と、上記放熱要素と高温物体との間に介在せしめられる熱伝導性エラストマー層と、からなり、上記放熱要素と上記熱伝導性エラストマー層とは、上記放熱要素に具備されているアンダーカット手段を介して一体化されており、上記熱伝導性エラストマー層は、重量平均分子量１５万〜５０万、スチレン系単量体の含有割合が２０〜５０質量％である水添熱可塑性スチレン系エラストマー（Ｅ）１００質量部、動粘度が４０℃において５０〜５００センチストークス（ｃＳｔ）のゴム用軟化剤１００〜６００質量部、及び、オレフィン系樹脂１〜１００質量部、の混合物１００体積部に対して、熱伝導性フィラーを４０〜４００体積部配合した組成物からなる放熱構造体を提供する（請求項１）。例えば、上記放熱要素は、ヒートシンク又はヒートパイプである（請求項２）。
上記本発明においては、上記熱伝導性エラストマー層を構成する上記組成物中に配合される上記熱伝導性フィラーは、表面被覆水酸化アルミニウムおよび／または表面被覆酸化マグネシウムであって、上記表面被覆水酸化アルミニウムは、有機系カップリング剤で表面被覆された水酸化アルミニウムであり、上記表面被覆酸化マグネシウムは、不活性化させた酸化マグネシウムであるマグネシアクリンカーを無機物および／または有機物で表面被覆した酸化マグネシウムであることが望ましい（請求項３）。
更に上記熱伝導性エラストマー層を構成する上記組成物の伸び率は、１００％以上であることが望ましい（請求項４）。
また更に上記熱伝導性エラストマー層を構成する上記組成物の熱伝導率は、１．０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることが望ましい（請求項５）。
そして、上記熱伝導性エラストマー層を構成する上記組成物の体積抵抗率は、１．０×１０１０Ω・ｃｍ以上であることが望ましい（請求項６）。
所望なれば、上記熱伝導性エラストマー層を構成する上記組成物には、上記水添熱可塑性スチレン系エラストマー（Ｅ）１００質量部に対して、アクリル変性ポリテトラフルオロエチレンが１〜２０質量部添加されていてもよい（請求項７）。
更に本発明は、射出成形金型内に上記アンダーカット手段を具備している放熱要素をインサートした状態で、上記熱伝導性エラストマー層を構成する上記組成物を射出成形し、上記組成物の溶融物を上記放熱要素のアンダーカット手段に付き回らせる放熱構造体の製造方法を提供する（請求項８）。
An object of the present invention is to solve the above-described conventional problems, and includes a heat dissipation element and a thermally conductive elastomer layer interposed between the heat dissipation element and a high-temperature object. The conductive elastomer layer is integrated through an undercut means provided in the heat dissipation element, and the thermal conductive elastomer layer has a weight average molecular weight of 150,000 to 500,000, and a styrene monomer. 100 parts by mass of a hydrogenated thermoplastic styrene elastomer (E) having a content ratio of 20 to 50% by mass, 100 to 600 parts by mass of a rubber softener having a kinematic viscosity of 50 to 500 centistokes (cSt) at 40 ° C., and A heat-dissipating structure comprising a composition in which 40 to 400 parts by volume of a heat conductive filler is blended with 100 parts by volume of a mixture of 1 to 100 parts by mass of an olefin resin is proposed. To (claim 1). For example, the heat dissipating element is a heat sink or a heat pipe.
In the present invention, the thermally conductive filler blended in the composition constituting the thermally conductive elastomer layer is surface-coated aluminum hydroxide and / or surface-coated magnesium oxide, and the surface-coated water. Aluminum oxide is aluminum hydroxide surface-coated with an organic coupling agent, and the surface-coated magnesium oxide is magnesium oxide in which magnesia clinker, which is deactivated magnesium oxide, is surface-coated with an inorganic substance and / or an organic substance. (Claim 3).
Furthermore, it is desirable that the elongation percentage of the composition constituting the thermally conductive elastomer layer is 100% or more.
Furthermore, the thermal conductivity of the composition constituting the thermally conductive elastomer layer is preferably 1.0 W / m · K or more.
The volume resistivity of the composition constituting the thermally conductive elastomer layer is preferably 1.0 × 10 10 Ω · cm or more (Claim 6).
If desired, 1-20 parts by mass of acrylic-modified polytetrafluoroethylene is added to 100 parts by mass of the hydrogenated thermoplastic styrene elastomer (E) in the composition constituting the thermally conductive elastomer layer. (Claim 7).
Further, the present invention is an injection molding of the composition constituting the thermally conductive elastomer layer in a state where the heat dissipation element having the undercut means is inserted in an injection mold, and melting the composition. A method for manufacturing a heat dissipation structure is provided in which an object is attached to the undercut means of the heat dissipation element (claim 8).
〔作用〕
請求項１の発明にあっては、上記放熱要素２と上記熱伝導性エラストマー層３とは、上記放熱要素２に具備されているアンダーカット手段４を介して一体化されているので、上記放熱要素２上記熱伝導性エラストマー層３とが密接に接触し、かつ接触面積、即ち伝熱面積も拡大するので、伝熱効率が向上することによって高温物体ＨＯの熱が上記熱伝導性エラストマー層３を介して上記放熱要素２に速やかに伝達され、放熱効果が著しく向上する。
一対の樹脂成形物を、アンダーカット部を介して接続した構成は、例えば特許文献５、６等に開示されているが、放熱要素と熱伝導性エラストマーとのアンダーカット部を介する接合は従来開示されておらず、上記密接接触及び伝導面積の拡大による放熱効率の向上は、従来技術からは予期することができない。
更に本発明では、上記熱伝導性エラストマー層３を構成する組成物として、重量平均分子量１５万〜５０万、スチレン系単量体の含有割合が２０〜５０質量％である水添熱可塑性スチレン系エラストマー（Ｅ）１００質量部、動粘度が４０℃において５０〜５００センチストークス（ｃＳｔ）のゴム用軟化剤１００〜６００質量部、及び、オレフィン系樹脂１〜１００質量部、の混合物１００体積部に対して、熱伝導性フィラーを４０〜４００体積部配合した組成物を適用している。
本発明の組成物において配合される上記水添熱可塑性スチレン系エラストマー（Ｅ）は熱可塑性であり、スチレン系単量体の含有割合が２０〜５０質量％であるからリサイクルが可能であり、かつ柔軟であるから放熱要素と高温物体の双方に良好に密着する。そして重量平均分子量が１５万以上であるから良好な耐熱性を有するが、重量平均分子量を５０万以下として組成物が良好な成形性を有するように図っている。
更に本発明の組成物に配合される上記ゴム用軟化剤は、本発明の組成物に柔軟性を付与し、発熱体や冷却部品への密着性を向上させる成分であるが、動粘度が４０℃で５０センチストークス（ｃＳｔ）に満たない軟化剤を使用した場合には、組成物を成形する際にガスの発生が著しくなりブリードを生じやすくなる。また５００ｃＳｔを超えると得られる成形品のべたつきが激しく、作業性が低下する。
また本発明の組成物に配合される上記オレフィン系樹脂は、本発明の組成物に適度な硬さと剛性と耐熱性とを与える成分であり、そのためにはＪＩＳ Ｋ ６９２１−２に準拠して測定した荷重たわみ温度が８０℃〜１４０℃の範囲であることが望ましい。
そして本発明の組成物は、射出成形に際して良好な溶融粘度を示すので、上記放熱要素２のアンダーカット部４にも良好に付き回り、かくして上記放熱要素２と上記熱伝導性エラストマー層３とは密接に接合される。
[Action]
In the invention of claim 1, since the heat dissipating element 2 and the heat conductive elastomer layer 3 are integrated through the undercut means 4 provided in the heat dissipating element 2, the heat dissipating element Element 2 Since the heat conductive elastomer layer 3 is in close contact with each other and the contact area, that is, the heat transfer area is enlarged, the heat transfer efficiency is improved so that the heat of the high-temperature object HO causes the heat conductive elastomer layer 3 to To the heat radiating element 2, and the heat radiating effect is remarkably improved.
A configuration in which a pair of resin molded products are connected via an undercut portion is disclosed in, for example, Patent Documents 5 and 6, etc., but joining of the heat dissipation element and the thermally conductive elastomer via the undercut portion is conventionally disclosed. However, the improvement in heat dissipation efficiency due to the intimate contact and expansion of the conductive area cannot be expected from the prior art.
Furthermore, in the present invention, the composition constituting the heat conductive elastomer layer 3 is a hydrogenated thermoplastic styrene type having a weight average molecular weight of 150,000 to 500,000 and a styrene monomer content of 20 to 50% by mass. 100 parts by weight of a mixture of 100 parts by weight of an elastomer (E), 100 to 600 parts by weight of a softening agent for rubber having a kinematic viscosity of 40 to 50 ° C. at 50 to 500 centistokes (cSt), and 1 to 100 parts by weight of an olefin resin. On the other hand, the composition which mix | blended 40-400 volume parts of heat conductive fillers is applied.
The hydrogenated thermoplastic styrene elastomer (E) blended in the composition of the present invention is thermoplastic and can be recycled because the content of the styrene monomer is 20 to 50% by mass, and Because it is flexible, it adheres well to both heat dissipation elements and high-temperature objects. And since the weight average molecular weight is 150,000 or more, it has good heat resistance, but the weight average molecular weight is made 500,000 or less so that the composition has good moldability.
Furthermore, the rubber softener blended in the composition of the present invention is a component that imparts flexibility to the composition of the present invention and improves the adhesion to the heating element and the cooling component, but has a kinematic viscosity of 40. When a softening agent that is less than 50 centistokes (cSt) at 0 ° C. is used, gas generation becomes significant when the composition is molded, and bleeding tends to occur. On the other hand, if it exceeds 500 cSt, the resulting molded product is very sticky and the workability is lowered.
Further, the olefin resin blended in the composition of the present invention is a component that gives the composition of the present invention appropriate hardness, rigidity and heat resistance, and for that purpose, it is measured according to JIS K 6921-2. It is preferable that the deflection temperature under load is in the range of 80 ° C to 140 ° C.
And since the composition of the present invention exhibits a good melt viscosity during injection molding, it can also be satisfactorily attached to the undercut portion 4 of the heat dissipating element 2, and thus the heat dissipating element 2 and the thermally conductive elastomer layer 3 are Closely joined.
上記熱伝導性エラストマー層を構成する上記組成物の伸び率は、１００％以上であり（請求項４）、上記放熱要素２あるいは高温物体ＨＯの熱変形に容易に追従するから、上記熱伝導性エラストマー層３が上記放熱要素２や上記高温物体ＨＯから剥離したり、また上記熱伝導性エラストマー層３が亀裂を生じたりすることがない。 The elongation percentage of the composition constituting the thermally conductive elastomer layer is 100% or more (Claim 4), and easily follows thermal deformation of the heat dissipating element 2 or the high temperature object HO. The elastomer layer 3 is not peeled off from the heat dissipating element 2 or the high temperature object HO, and the heat conductive elastomer layer 3 is not cracked.
上記熱伝導性エラストマー層３を構成する上記組成物に配合する熱伝導性フィラーとしては、硬度があまり高くなく混練機や成形装置を摩耗させたり傷つけたりしない水酸化アルミニウムおよび／または酸化マグネシウム粉体が選択される（請求項３）。しかし水酸化アルミニウムや酸化マグネシウム粉体は吸湿性があり、吸湿を防ぐために、水酸化アルミニウムの場合は表面を有機系カップリング剤によって被覆し、酸化マグネシウムの場合は１６００℃以上で死焼することによって不活性化させたマグネシアクリンカー表面を無機物および／または有機物で被覆したものを使用する。上記有機系カップリング剤からなる被覆層は水酸化アルミニウム粉体表面から剥落しにくく、また上記無機物および／または有機物からなる被覆層もまた酸化マグネシウム粉末表面から剥落しにくく、耐久性のある耐水被覆層となる。 As the heat conductive filler to be blended in the composition constituting the heat conductive elastomer layer 3, aluminum hydroxide and / or magnesium oxide powder which is not very hard and does not wear or damage the kneader or the molding device. Is selected (Claim 3). However, aluminum hydroxide and magnesium oxide powder are hygroscopic. To prevent moisture absorption, the surface of aluminum hydroxide is covered with an organic coupling agent, and in the case of magnesium oxide, it is dead-fired at 1600 ° C or higher. The surface of magnesia clinker that has been deactivated by coating with an inorganic substance and / or an organic substance is used. The coating layer made of the organic coupling agent is difficult to peel off from the surface of the aluminum hydroxide powder, and the coating layer made of inorganic and / or organic matter is also difficult to peel off from the surface of the magnesium oxide powder. Become a layer.
上記熱伝導性フィラーを配合することによって、上記熱伝導性エラストマー層を構成する上記組成物の熱伝導率は、１．０Ｗ／ｍ・Ｋ以上が保持され（請求項５）、また体積抵抗率は１．０×１０１０Ω・ｃｍ以上が保証され（請求項６）、上記組成物は良好な熱伝導性と良好な絶縁性とを獲得する。 By blending the thermal conductive filler, the thermal conductivity of the composition constituting the thermal conductive elastomer layer is maintained at 1.0 W / m · K or more (Claim 5), and the volume resistivity. 1.0 × 10 10 Ω · cm or more is guaranteed (Claim 6), and the composition obtains good thermal conductivity and good insulation.
上記組成物に、上記水添熱可塑性スチレン系エラストマー（Ｅ）１００質量部に対して、アクリル変性ポリテトラフルオロエチレンが１〜２０質量部添加されていると（請求項７）、射出成形の際、上記組成物の溶融物の張力が向上して延展性が向上して延びやすくなり、射出成形の際の成形不良が起こりにくくなり、かつ熱伝導性エラストマー層３の難燃性も向上する。 When 1 to 20 parts by mass of acrylic modified polytetrafluoroethylene is added to 100 parts by mass of the hydrogenated thermoplastic styrene elastomer (E) to the composition (Claim 7), injection molding is performed. Further, the tension of the melt of the composition is improved, the spreadability is improved and it is easy to extend, the molding failure at the time of injection molding hardly occurs, and the flame retardancy of the heat conductive elastomer layer 3 is also improved.
本発明において、上記放熱要素２として使用される部材の一般的なものとしてはヒートシンクやヒートパイプが例示される（請求項２）。 In the present invention, heat sinks and heat pipes are exemplified as general members used as the heat dissipation element 2 (claim 2).
本発明の放熱構造体１，１１，２１，３１は、射出成形金型内に上記アンダーカット手段を具備している放熱要素をインサートした状態で、上記熱伝導性エラストマー層を構成する上記組成物を射出成形し、上記組成物の溶融物を上記放熱要素のアンダーカット手段に付き回らせる方法によって製造される。この方法によれば、放熱構造体１，１１，２１，３１を１工程で製造することができ、安価に大量生産することができる。 The heat dissipating structure 1,11,21,31 of the present invention is the above composition constituting the heat conductive elastomer layer in a state where the heat dissipating element having the undercut means is inserted in an injection mold. Is produced by injection molding and causing the melt of the composition to wrap around the undercut means of the heat dissipating element. According to this method, the heat dissipating structures 1, 11, 21, 31 can be manufactured in one step, and mass production can be performed at low cost.
〔効果〕
本発明の放熱構造体は、極めて優れた放熱効果を有し、また安価に簡単に製造することができる。
〔effect〕
The heat dissipation structure of the present invention has an extremely excellent heat dissipation effect and can be easily manufactured at low cost.
本発明の放熱構造体を以下に詳細に説明する。
〔放熱構造体〕
［第１形態］
図１（ａ）〜（ｃ）に示すように、本形態の放熱構造体１は、高温物体ＨＯが発した熱を放熱するためのものであり、放熱要素２と、該放熱要素２と該高温物体ＨＯとの間に介在せしめられる熱伝導性エラストマー層３（以下、単に「エラストマー層３」とも記載する）と、によって構成されている。
上記放熱要素２は、ヒートシンクであり、平板部２Ａと、該平板部２Ａの上面に立設された複数のフィンからなるフィン部２Ｂと、を有している。該平板部２Ａの下面には、略中央に柱状をなす突出台部２Ｃが突設されるとともに、該突出台部２Ｃの先端（図中で下端）周面に板状をなすフランジ部２Ｄが、横方向（該突出台部２Ｃの突設方向と直交又は交差する方向）の外側へ突出して形成されることにより、該突出台部２Ｃ及び該フランジ部２Ｄからなる１つの凸部２Ｅが形成されている。そして、上記放熱要素２にはアンダーカット手段として、平板部２Ａの下面と、フランジ部２Ｄとの間にアンダーカット部４が形成されている。
上記エラストマー層３は、後述する組成物を用いて成形されたものであり、上記放熱要素２に具備されているアンダーカット部４を介して、上記放熱要素２と一体化されている。すなわち、上記エラストマー層３は、後述する組成物の溶融物を上記アンダーカット部４に付き回らせることによって形成されたものであり、例えば加熱溶融したり、無理矢理に引き剥がしたり、物理的に破壊や切除したりする他は、上記放熱要素２から剥離させることができない。
なお上記放熱要素２において、突出台部２Ｃは柱状であれば何れの形状としてもよく、円柱状や、三角柱状、四角柱状、五角柱状等の多角柱状等が例示され、またフランジ部２Ｄは板状であれば何れの形状としてもよく、円板状や、三角板状、四角板状、五角板状等の多角板状等が例示される。
The heat dissipation structure of the present invention will be described in detail below.
[Heat dissipation structure]
[First form]
As shown in FIGS. 1A to 1C, the heat dissipation structure 1 of the present embodiment is for radiating heat generated by the high-temperature object HO. The heat dissipation element 2, the heat dissipation element 2, And a heat conductive elastomer layer 3 (hereinafter, also simply referred to as “elastomer layer 3”) interposed between the high temperature object HO.
The heat dissipating element 2 is a heat sink, and includes a flat plate portion 2A and a fin portion 2B composed of a plurality of fins standing on the upper surface of the flat plate portion 2A. On the lower surface of the flat plate portion 2A, a projecting base portion 2C having a columnar shape is projected in the center, and a plate-like flange portion 2D is formed on the peripheral surface of the tip (lower end in the drawing) of the projecting base portion 2C. By projecting to the outside in the lateral direction (a direction orthogonal to or intersecting with the projecting direction of the projecting base 2C), one convex portion 2E composed of the projecting base 2C and the flange 2D is formed. Has been. And in the said thermal radiation element 2, the undercut part 4 is formed between the lower surface of 2 A of flat plate parts, and the flange part 2D as an undercut means.
The elastomer layer 3 is formed by using a composition to be described later, and is integrated with the heat dissipating element 2 via an undercut portion 4 provided in the heat dissipating element 2. That is, the elastomer layer 3 is formed by causing a melt of a composition to be described later to wrap around the undercut portion 4. For example, the elastomer layer 3 is heated and melted, forcibly removed, or physically broken. Otherwise, the heat radiating element 2 cannot be peeled off.
In the heat dissipation element 2, the protruding base 2C may have any shape as long as it is a column, and examples thereof include a columnar shape, a triangular column shape, a quadrangular column shape, a pentagonal column shape, and the like, and the flange portion 2D is a plate. Any shape may be used as long as it is in the shape of a disk, and examples thereof include a disk shape, a triangular plate shape, a quadrangular plate shape, a polygonal plate shape such as a pentagonal plate shape, and the like.
本形態において上記高温物体ＨＯは、基板ＭＢ上に面実装されたチップＣＰである。上記放熱構造体１は、上記放熱要素２の平板部２Ａにおいて平面視で対角位置にある一対の角部から突出形成された取着片５を介し、該基板ＭＢにピン６が圧入されることにより、上記基板ＭＢ上に固定されて実装されている。該放熱構造体１のエラストマー層３は、該基板ＭＢに該ピン６が該取着片５を介して圧入されているため、上記放熱要素２と上記基板ＭＢとの間で狭着されて押し潰されることで圧縮されており、該チップＣＰの上面全体に対して略均一に圧接されて、該チップＣＰと隙間なく密着している。従って上記チップＣＰから発した熱は、上記エラストマー層３を介して上記放熱要素２に伝達され、該放熱要素２のフィン部２Ｂから外部へ放熱される。
なお、上記平板部２Ａの下面からの上記凸部２Ｅの長さ（高さ）は、エラストマー層３の厚みに応じて適宜設定される。すなわち、上記したようにエラストマー層３は、放熱構造体１の実装時に圧縮されることで、その厚みを減じてしまうので、例えば該凸部２Ｅの長さが過剰に長いと、該凸部２ＥがチップＣＰや基板ＭＢに当たって該エラストマー層３の圧縮を阻害することで、上記高温物体ＨＯに対するエラストマー層３の十分な密着性が得られず、放熱効果が低下してしまう。上記放熱構造体１の実装時に、上記エラストマー層３は、一般的に通常時の厚みの３０〜６０％程度となるように圧縮されることから、上記凸部２Ｅの長さは、上記エラストマー層３の厚みの３０〜６０％以下に設定することが望ましい。
In this embodiment, the high-temperature object HO is a chip CP that is surface-mounted on the substrate MB. In the heat dissipating structure 1, the pins 6 are press-fitted into the substrate MB through attachment pieces 5 that are formed to protrude from a pair of corners at a diagonal position in plan view in the flat plate portion 2 </ b> A of the heat dissipating element 2. As a result, it is fixedly mounted on the substrate MB. The elastomer layer 3 of the heat radiating structure 1 is pressed tightly between the heat radiating element 2 and the substrate MB because the pins 6 are press-fitted into the substrate MB through the attachment pieces 5. The chip is compressed by being crushed, is pressed almost uniformly against the entire upper surface of the chip CP, and is in close contact with the chip CP without a gap. Therefore, the heat generated from the chip CP is transmitted to the heat radiating element 2 through the elastomer layer 3 and radiated from the fin portion 2B of the heat radiating element 2 to the outside.
In addition, the length (height) of the convex portion 2E from the lower surface of the flat plate portion 2A is appropriately set according to the thickness of the elastomer layer 3. That is, as described above, the elastomer layer 3 is compressed when the heat dissipation structure 1 is mounted, thereby reducing the thickness thereof. For example, if the length of the convex portion 2E is excessively long, the convex portion 2E However, when it hits the chip CP or the substrate MB and inhibits compression of the elastomer layer 3, sufficient adhesion of the elastomer layer 3 to the high-temperature object HO cannot be obtained, and the heat dissipation effect is reduced. When the heat dissipation structure 1 is mounted, the elastomer layer 3 is generally compressed to be about 30 to 60% of the normal thickness, and therefore the length of the convex portion 2E is set to the elastomer layer. It is desirable to set it to 30 to 60% or less of the thickness of 3.
上記放熱構造体１においては、上記放熱要素２のアンダーカット部４による凹凸や、平板部２Ａの下面に１つの凸部２Ｅが突設されていることによる凹凸に、上記エラストマー層３を形成する組成物の溶融物が入り込んで固化することで、放熱要素２に対するエラストマー層３の密着力（接着力）が高まる効果、所謂アンカー効果が発揮される。このアンカー効果により、上記エラストマー層３は、上記放熱要素２の平板部２Ａの下面や、突出台部２Ｃの周面や、フランジ部２Ｄの表面に、隙間なく密接に接触している。このためチップＣＰからエラストマー層３へと伝達された熱は、該平板部２Ａの下面のみならず、該突出台部２Ｃの周面や、該フランジ部２Ｄの表面をも介して、該エラストマー層３から上記放熱要素２へと迅速かつ良好に伝熱される。
すなわち、上記構成による放熱構造体１は、放熱要素の一面（主に下面）のみを伝熱面とする従来構成のものに比べ、上記突出台部２Ｃの周面や上記フランジ部２Ｄの表面をも伝熱面とすることで、エラストマー層３から放熱要素２への伝熱面積が拡がっており、伝熱効率が高く、放熱効果が著しく向上している。また、このような伝熱面積の拡大のみならず、上記したアンカー効果によって上記放熱要素２と上記エラストマー層３との間に隙間が形成されることが尽く防止されているので、熱伝導ロスの低減や空気等のような低熱伝導率物体の入り込み防止が図られている。
In the heat dissipation structure 1, the elastomer layer 3 is formed on the unevenness due to the undercut portion 4 of the heat dissipation element 2 and the unevenness caused by the projection 2E protruding on the lower surface of the flat plate portion 2A. When the melt of the composition enters and solidifies, an effect of increasing the adhesion (adhesive force) of the elastomer layer 3 to the heat dissipating element 2, a so-called anchor effect is exhibited. Due to this anchor effect, the elastomer layer 3 is in intimate contact with the lower surface of the flat plate portion 2A of the heat dissipating element 2, the peripheral surface of the protruding base portion 2C, and the surface of the flange portion 2D without a gap. For this reason, the heat transferred from the chip CP to the elastomer layer 3 is not only through the lower surface of the flat plate portion 2A, but also through the peripheral surface of the protruding base portion 2C and the surface of the flange portion 2D. Heat is transferred from 3 to the heat radiating element 2 quickly and satisfactorily.
That is, the heat dissipating structure 1 having the above-described configuration has a peripheral surface of the projecting base portion 2C and a surface of the flange portion 2D, as compared with a conventional configuration in which only one surface (mainly the lower surface) of the heat dissipating element is a heat transfer surface. Since the heat transfer surface is also increased, the heat transfer area from the elastomer layer 3 to the heat dissipating element 2 is expanded, the heat transfer efficiency is high, and the heat dissipation effect is remarkably improved. Further, not only the expansion of the heat transfer area but also the formation of a gap between the heat dissipating element 2 and the elastomer layer 3 is prevented by the anchor effect described above. Reduction and prevention of entry of low thermal conductivity objects such as air are attempted.
［第２形態］
第２形態の放熱構造体１１を図２に示す。なお、本形態を含む以下の形態については、上記第１形態と異なる点を中心に説明する。
上記放熱構造体１１において、放熱要素２の平板部２Ａの下面には、該平板部２Ａの全長にわたる凸条２Ｆが幅方向で等間隔おきに複数突設されるとともに、該凸条２Ｆの先端（図中で下端）両側面からは板状をなすフランジ部２Ｇが、横方向（該平板部２Ａの下面から該凸条２Ｆが突出する方向と直交又は交差する方向）へ突出して形成されることにより、該凸条２Ｆ及び該フランジ部２Ｇからなる複数の凸部２Ｈが形成されている。そして、上記放熱要素２にはアンダーカット手段として、平板部２Ａの下面と、各フランジ部２Ｇとの間に、アンダーカット部４が複数形成されている。
上記放熱構造体１１においては、上記放熱要素２の複数のアンダーカット部４による凹凸や、平板部２Ａの下面に複数の凸部２Ｈが突設されていることによる凹凸により、高度なアンカー効果を発揮するように構成されており、放熱要素２に対するエラストマー層３の密着性が非常に高くなる。
また上記放熱構造体１１においては、各凸条２Ｆの表面や各フランジ部２Ｇの表面をそれぞれ伝熱面とすることで、エラストマー層３から放熱要素２への伝熱面積がさらに拡がっており、伝熱効率が非常に高く、放熱効果が著しく顕著に向上している。
[Second form]
A heat radiation structure 11 of the second form is shown in FIG. In addition, about the following forms including this form, it demonstrates centering on a different point from the said 1st form.
In the heat dissipating structure 11, a plurality of ridges 2F extending over the entire length of the flat plate portion 2A are provided on the lower surface of the flat plate portion 2A of the heat radiating element 2 at equal intervals in the width direction. (Lower end in the figure) A flange portion 2G having a plate shape is formed so as to protrude from both side surfaces in a lateral direction (a direction orthogonal to or intersecting with a direction in which the protrusion 2F protrudes from the lower surface of the flat plate portion 2A). Thus, a plurality of convex portions 2H including the convex strips 2F and the flange portions 2G are formed. In the heat dissipating element 2, a plurality of undercut portions 4 are formed between the lower surface of the flat plate portion 2A and the flange portions 2G as undercut means.
In the heat dissipating structure 11, a high anchor effect is obtained by the unevenness due to the plurality of undercut portions 4 of the heat dissipating element 2 and the unevenness due to the plurality of convex portions 2H projecting from the lower surface of the flat plate portion 2A. It is comprised so that it may exhibit, and the adhesiveness of the elastomer layer 3 with respect to the thermal radiation element 2 becomes very high.
Moreover, in the said heat radiating structure 11, the heat-transfer area from the elastomer layer 3 to the heat radiating element 2 is further expanded by making the surface of each protrusion 2F and the surface of each flange part 2G into a heat-transfer surface, respectively. Heat transfer efficiency is very high, and the heat dissipation effect is remarkably improved.
［第３形態］
第３形態の放熱構造体２１を図３に示す。
上記放熱構造体２１において、放熱要素２の平板部２Ａの下面で両側部には、該平板部２Ａの全長にわたる凸条２Ｉが突設されるとともに、該凸条２Ｉの先端（図中で下端）内側面からは板状をなすカエシ部２Ｊが、横方向（該平板部２Ａの下面から該凸条２Ｉが突出する方向と直交又は交差する方向）の内側へ突出して形成されることにより、該凸条２Ｉ及び該カエシ部２Ｊからなる２つの凸部２Ｋが形成されている。そして、上記放熱要素２にはアンダーカット手段として、平板部２Ａの下面と、各カエシ部２Ｊとの間に、アンダーカット部４が形成されている。
上記放熱構造体２１においては、エラストマー層３が上記放熱要素２の２つのアンダーカット部４に挟み込まれることにより、高度なアンカー効果を発揮するとともに、該放熱構造体２１の実装時に該エラストマー層３が圧縮されると、これらアンダーカット部４の間に挟まれた該エラストマー層３が該アンダーカット部４により高度に密着するので、伝熱効率が高く、放熱効果が著しく向上している。
[Third embodiment]
A heat radiation structure 21 of the third form is shown in FIG.
In the heat dissipating structure 21, the lower surface of the flat plate portion 2A of the heat dissipating element 2 is provided with protruding ridges 2I extending over the entire length of the flat plate portion 2A on both sides, and the tip of the ridge 2I (the lower end in the figure). ) By forming the edge portion 2J having a plate shape from the inner side surface and projecting inward in the lateral direction (the direction perpendicular to or intersecting with the direction in which the ridges 2I project from the lower surface of the flat plate portion 2A), Two convex portions 2K including the convex strips 2I and the caulking portion 2J are formed. And in the said thermal radiation element 2, the undercut part 4 is formed between the lower surface of 2 A of flat plate parts, and each caulking part 2J as an undercut means.
In the heat dissipation structure 21, the elastomer layer 3 is sandwiched between the two undercut portions 4 of the heat dissipation element 2, thereby exhibiting an advanced anchor effect and at the time of mounting the heat dissipation structure 21. Is compressed, the elastomer layer 3 sandwiched between the undercut portions 4 is closely adhered to the undercut portions 4, so that the heat transfer efficiency is high and the heat dissipation effect is remarkably improved.
［第４形態］
第４形態の放熱構造体３１を図４に示す。
上記放熱構造体３１において、放熱要素２の平板部２Ａの下面には、錐台状の突出台部２Ｌが複数突設されるとともに、各突出台部２Ｌの先端（図中で下端）からは棒状をなす凸体２Ｍがそれぞれ突出して形成されることにより、該突出台部２Ｌ及び該凸体２Ｍからなる複数の凸部２Ｎが形成されている。そして、上記放熱要素２にはアンダーカット手段として、平板部２Ａの下面と、各凸体２Ｍとの間に、アンダーカット部４がそれぞれ形成されている。
上記放熱構造体３１の放熱要素２においては、突出台部２Ｌと凸体２Ｍの間が他箇所に比べて細くなっているので、所定の力を加えることで、凸部２Ｎを折ることができるように構成されている。このため放熱構造体３１を廃棄する際には、該凸部２Ｎを折ることで、放熱要素２とエラストマー層３とを容易に分別することが可能となる。
[Fourth form]
FIG. 4 shows a heat dissipation structure 31 of the fourth form.
In the heat dissipation structure 31, a plurality of frustum-shaped projecting base portions 2 </ b> L are provided on the lower surface of the flat plate portion 2 </ b> A of the heat dissipating element 2, and from the tip (lower end in the drawing) of each projecting base portion 2 </ b> L. A plurality of convex portions 2N including the protruding base portion 2L and the convex body 2M are formed by projecting and forming the rod-shaped convex bodies 2M. And in the said thermal radiation element 2, the undercut part 4 is each formed between the lower surface of 2 A of flat plate parts, and each convex body 2M as an undercut means.
In the heat dissipating element 2 of the heat dissipating structure 31, the protrusion 2 </ b> L and the protrusion 2 </ b> M are thinner than the other portions, so that the protrusion 2 </ b> N can be folded by applying a predetermined force. It is configured as follows. For this reason, when the heat dissipation structure 31 is discarded, the heat dissipation element 2 and the elastomer layer 3 can be easily separated by folding the projection 2N.
〔放熱構造体の製造方法〕
上記放熱構造体１，１１，２１，３１の製造方法について説明すると、図５に示すように、２つの型板ＤＰ１，ＤＰ２からなる射出成形金型ＤＭの一方の型板ＤＰ１に、別工程で製造されたアンダーカット部４を具備している放熱要素２（図中には上記第１形態の放熱要素２を例に挙げて描画している）を固定しておき、２つの型板ＤＰ１，ＤＰ２を型閉めして、射出成形金型ＤＭ内に該放熱要素２をインサートした状態としておく。
次いで、該射出成形金型ＤＭに設けられたスプルゥＳから、上記熱伝導性エラストマー層３を構成する組成物の溶融物を、該射出成形金型ＤＭ内のキャビティＣＶへ射出し、該組成物の溶融物を上記放熱要素のアンダーカット部４に付き回らせる。
その後、射出成形金型ＤＭを冷却し、組成物の溶融物を固化させると、上記放熱要素２と一体化されたエラストマー層３が形成され、該射出成形金型ＤＭを型開きし、型内から放熱構造体１，１１，２１，３１を取り出す。
上記の製造方法によれば、従来であればエラストマー層を成形した後、放熱要素とエラストマー層とを接合するという２工程が必要となることに比して、エラストマー層３の成形と、放熱要素２とエラストマー層３との接合と、を１工程で行うことが可能であり、放熱構造体１，１１，２１，３１の製造に係るコストの低減と、工程数を減らしたことによる大量生産化を期待できる。
[Method of manufacturing heat dissipation structure]
When the manufacturing method of the said heat radiating structure 1,11,21,31 is demonstrated, as shown in FIG. 5, in one mold plate DP1 of the injection mold DM which consists of two mold plates DP1 and DP2, it is a separate process. The heat dissipating element 2 having the manufactured undercut portion 4 (in the drawing, the heat dissipating element 2 of the first embodiment is illustrated as an example) is fixed, and two template plates DP1, DP2 is closed and the heat dissipating element 2 is inserted into the injection mold DM.
Next, a melt of the composition constituting the thermally conductive elastomer layer 3 is injected from the sprue S provided in the injection mold DM into the cavity CV in the injection mold DM, and the composition Is melted around the undercut portion 4 of the heat dissipating element.
Thereafter, when the injection mold DM is cooled and the melt of the composition is solidified, an elastomer layer 3 integrated with the heat dissipating element 2 is formed, and the injection mold DM is opened, The heat dissipating structures 1, 11, 21, 31 are taken out of them.
According to the manufacturing method described above, the molding of the elastomer layer 3 and the heat dissipating element are compared with the conventional method in which two steps of joining the heat dissipating element and the elastomer layer after forming the elastomer layer are required. 2 and the elastomer layer 3 can be joined in a single process, and the production cost of the heat dissipation structure 1, 11, 21, 31 can be reduced, and mass production can be realized by reducing the number of processes. Can be expected.
［変更例］
（放熱要素）
上記放熱要素２であるヒートシンクは、アルミニウムや銅等といった熱伝導性の良い金属製のものが一般的であるが、これに限らず、合成樹脂製のヒートシンクを用いてもよい。このように合成樹脂製のヒートシンクを放熱要素２に用いた場合、放熱構造体１，１１，２１，３１の軽量化や電気絶縁性の向上が期待できる。さらに、エラストマー層３を構成する組成物が、後述するように熱可塑性樹脂であることから、金属に比べて線膨張率の差が小さく、該エラストマー層３の歪み低減を図ることができるとともに、金属よりも相性が良いため、放熱要素２とエラストマー層３との密着力（接着力）の向上が期待できる。また上記射出成形において、スライドコアを用いた多色成形等とすれば、放熱要素２を含む放熱構造体１，１１，２１，３１を１工程で成形することもできる。
なお、合成樹脂製のヒートシンクとする場合、使用される合成樹脂としては、ナイロン６、ナイロン１２、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）、ポリエステル、エポキシ樹脂等が例示される。
また放熱要素は、上記したヒートシンクに限らず、ヒートパイプとしてもよい。他にも、放熱要素として、冷却ファンや、電気、電子装置のフレームやケースやハウジング等が例示される。例えば、液晶ディスプレイや液晶テレビにおいて、変圧器や整流器や画像処理装置などといった高温物体とケースとの間にエラストマー層を介在させ、該ケースから外部へ放熱を行うようにしてもよい。
[Example of change]
(Heat dissipation element)
The heat sink as the heat dissipating element 2 is generally made of a metal having good thermal conductivity such as aluminum or copper, but is not limited thereto, and a heat sink made of synthetic resin may be used. When a heat sink made of synthetic resin is used for the heat dissipating element 2 in this way, it is possible to expect a reduction in the weight of the heat dissipating structures 1, 11, 21, 31 and an improvement in electrical insulation. Furthermore, since the composition constituting the elastomer layer 3 is a thermoplastic resin as will be described later, the difference in the coefficient of linear expansion is smaller than that of metal, and the strain of the elastomer layer 3 can be reduced. Since the compatibility is better than that of metal, an improvement in adhesion (adhesion) between the heat dissipating element 2 and the elastomer layer 3 can be expected. Moreover, in the said injection molding, if it is set as the multicolor molding etc. which used the slide core, the thermal radiation structure 1,11,21,31 containing the thermal radiation element 2 can also be shape | molded in 1 process.
In the case of a synthetic resin heat sink, examples of the synthetic resin used include nylon 6, nylon 12, polyphenylene sulfide (PPS), polyester, and epoxy resin.
The heat dissipation element is not limited to the heat sink described above, and may be a heat pipe. In addition, examples of the heat dissipation element include a cooling fan, a frame, a case, a housing, and the like of an electric or electronic device. For example, in a liquid crystal display or a liquid crystal television, an elastomer layer may be interposed between a case and a high-temperature object such as a transformer, a rectifier, or an image processing device, and heat may be radiated from the case to the outside.
（高温物体）
高温物体は、上記したチップＣＰに限らず、作動や稼働に際して高温となる物体であればよく、パワートランジスタ、ＣＰＵチップ、変圧器（トランス）、整流器（ダイオード）、ドライバー集積回路（ＩＣ、ＬＳＩ)、等が例示される。他に高温物体として、図６に示すような、回路の電流を検出するためのシャント抵抗４１が挙げられる。該シャント抵抗４１は、基板ＭＢ上に設けられた電極４２と、該電極４２上に積層された抵抗体４３と、該抵抗体４３上に積層された抵抗基材４４と、からなる。そして、放熱構造体１は、該抵抗基材４４に上記エラストマー層３を密接させるようにして基板ＭＢ上に実装される。
(High temperature object)
The high-temperature object is not limited to the above-described chip CP, but may be any object that becomes high temperature during operation and operation, such as a power transistor, a CPU chip, a transformer (transformer), a rectifier (diode), and a driver integrated circuit (IC, LSI). , Etc. are exemplified. Another example of the high temperature object is a shunt resistor 41 for detecting a circuit current as shown in FIG. The shunt resistor 41 includes an electrode 42 provided on the substrate MB, a resistor 43 stacked on the electrode 42, and a resistance base material 44 stacked on the resistor 43. The heat dissipation structure 1 is mounted on the substrate MB so that the elastomer layer 3 is in close contact with the resistance base material 44.
（その他）
放熱構造体１，１１，２１，３１を高温物体ＨＯへ接触させる構成は、上記形態では基板ＭＢにピン６を圧入する構成としたが、これに限定されるものではなく、該放熱構造体１，１１，２１，３１のエラストマー層３を高温物体ＨＯへ圧接させることができるのであれば、例えば板バネや治具で放熱要素２を基板ＭＢに押し付けて、該エラストマー層３を高温物体ＨＯへ圧接させる構成としてもよい。
(Other)
The structure in which the heat dissipating structure 1, 11, 21, 31 is brought into contact with the high-temperature object HO is the structure in which the pin 6 is press-fitted into the substrate MB in the above embodiment, but is not limited thereto, and the heat dissipating structure 1 , 11, 21, 31 can be pressed against the high-temperature object HO, for example, by pressing the heat-dissipating element 2 against the substrate MB with a leaf spring or a jig to bring the elastomer layer 3 to the high-temperature object HO. It is good also as a structure to press-contact.
〔熱可塑性エラストマー層を構成する組成物〕
上記エラストマー層３を構成する組成物は、以下のものを所定の配合比で混合してなるものである。
（１）水添熱可塑性スチレン系エラストマー（Ｅ）。
（２）ゴム用軟化剤。
（３）オレフィン系樹脂。
（４）熱伝導性フィラー。
[Composition constituting the thermoplastic elastomer layer]
The composition which comprises the said elastomer layer 3 mixes the following with a predetermined | prescribed compounding ratio.
(1) Hydrogenated thermoplastic styrene elastomer (E).
(2) Rubber softener.
(3) Olefin resin.
(4) Thermally conductive filler.
〔（１）水添熱可塑性スチレン系エラストマー〕
本発明に使用する水添熱可塑性スチレン系エラストマー（Ｅ）とは、スチレン系単量体からなる重合体のブロック単位（Ｓ）（以下単に重合体ブロック単位（Ｓ）ともいう）と、共役ジエン化合物からなる重合体のブロック単位（Ｂ）（以下単に重合体ブロック単位（Ｂ）ともいう）とからなるブロック共重合体であって、上記ブロック共重合体（Ｅ）中の共役ジエン化合物を主体とする重合体のブロック単位（Ｂ）は、一部または全部が水素添加されている。
上記スチレン系単量体からなる重合体のブロック単位（Ｓ）とは、例えばスチレン、ｏ−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ｐ−ｔ（ターシャリー）−ブチルスチレン、１，３−ジメチルスチレン、α−メチルスチレン、ビニルナフタレン、ビニルアントラセン等のスチレン系単量体からなる重合体のブロックである。
上記共役ジエン化合物からなる重合体のブロック単位（Ｂ）とは、ブタジエン、イソプレン、１，３−ペンタジエン等の共役ジエン系化合物を主体とする重合体のブロックである。
本発明が使用する上記水添熱可塑性スチレン系エラストマー（Ｅ）としては、例えばスチレン−エチレンーブチレン−スチレンブロック共重合体（ＳＥＢＳ）、スチレン−エチレン−プロピレン−スチレンブロック共重合体（ＳＥＰＳ）、スチレン−エチレン−エチレン−プロピレン−スチレンブロック共重合体（ＳＥＥＰＳ）等が例示される。
本発明において特に有用な水添熱可塑性スチレン系エラストマー（Ｅ）は、上記重合体ブロック単位（Ｓ）を２個以上、および上記重合体ブロック単位（Ｂ）を１個以上有するブロック共重合体（Ｚ）の水素添加物であり、その中でも１個の重合体ブロック単位（Ｂ）の両端に各１個（合計２個）の重合体ブロック単位（Ｓ）が結合したブロック共重合体（Ｚ）に水素添加することによって重合体ブロック単位（Ｂ）の構成単位であるブタジエンをエチレンおよびブチレンに転化せしめたＳＥＢＳは耐熱性の点からみて望ましい水添熱可塑性スチレン系エラストマー（Ｅ）である。
上記水添熱可塑性スチレン系エラストマー（Ｅ）には、本発明の目的を逸脱しない限り、スチレン−ブタジエンゴム（ＳＢＲ）、アクリロニトリル−ブタジエンゴム（ＮＢＲ）、ピリジン−ブタジエンゴム、スチレン−イソプレンゴム（ＳＩＲ）、スチレン−エチレン共重合体、ポリスチレン−ポリブタジエン−ポリスチレン（ＳＢＳ）、ポリスチレン−ポリイソプレン−ポリスチレン（ＳＩＳ）、ポリ（α−メチルスチレン）−ポリブタジエン−ポリ（α−メチルスチレン）（α−ＭｅＳＢα−ＭｅＳ）、ポリ（α−メチルスチレン）−ポリイソプレン−ポリ（α−メチルスチレン）、エチレン−プロピレン共重合体（ＥＰ）、スチレン−クロロプレンゴム（ＳＣＲ）、スチレン−ブタジエン−スチレン（ＳＢＳ）共重合体、スチレン−イソプレン−スチレン（ＳＩＳ）共重合体等の他のエラストマーまたは合成ゴムの若干量が添加されてもよい。
[(1) Hydrogenated thermoplastic styrene elastomer]
The hydrogenated thermoplastic styrene elastomer (E) used in the present invention is a polymer block unit (S) composed of a styrene monomer (hereinafter also simply referred to as polymer block unit (S)), a conjugated diene. A block copolymer comprising a block unit (B) of a polymer comprising a compound (hereinafter also simply referred to as a polymer block unit (B)), comprising mainly a conjugated diene compound in the block copolymer (E). A part or all of the block unit (B) of the polymer is hydrogenated.
Examples of the polymer block unit (S) composed of the styrene monomer include styrene, o-methylstyrene, p-methylstyrene, pt (tertiary) -butylstyrene, 1,3-dimethylstyrene, It is a polymer block made of a styrene monomer such as α-methylstyrene, vinylnaphthalene, vinylanthracene and the like.
The polymer block unit (B) composed of the conjugated diene compound is a polymer block mainly composed of a conjugated diene compound such as butadiene, isoprene or 1,3-pentadiene.
Examples of the hydrogenated thermoplastic styrene elastomer (E) used in the present invention include, for example, a styrene-ethylene-butylene-styrene block copolymer (SEBS), a styrene-ethylene-propylene-styrene block copolymer (SEPS), Styrene-ethylene-ethylene-propylene-styrene block copolymer (SEEPS) etc. are illustrated.
The hydrogenated thermoplastic styrene-based elastomer (E) particularly useful in the present invention is a block copolymer having two or more polymer block units (S) and one or more polymer block units (B) ( A block copolymer (Z) in which one polymer block unit (S) is bonded to both ends of one polymer block unit (B). SEBS obtained by converting butadiene, which is a structural unit of the polymer block unit (B), into ethylene and butylene by hydrogenation is a desirable hydrogenated thermoplastic styrene elastomer (E) from the viewpoint of heat resistance.
The hydrogenated thermoplastic styrene-based elastomer (E) includes styrene-butadiene rubber (SBR), acrylonitrile-butadiene rubber (NBR), pyridine-butadiene rubber, styrene-isoprene rubber (SIR) unless departing from the object of the present invention. ), Styrene-ethylene copolymer, polystyrene-polybutadiene-polystyrene (SBS), polystyrene-polyisoprene-polystyrene (SIS), poly (α-methylstyrene) -polybutadiene-poly (α-methylstyrene) (α-MeSBα- MeS), poly (α-methylstyrene) -polyisoprene-poly (α-methylstyrene), ethylene-propylene copolymer (EP), styrene-chloroprene rubber (SCR), styrene-butadiene-styrene (SBS) copolymer Coalescence, styrene-isopropyl Emission - some amount of other elastomers or synthetic rubbers styrene (SIS) copolymer and the like may be added.
本発明においては、上記水添熱可塑性スチレン系エラストマー（Ｅ）として、重量平均分子量が１５万〜５０万の範囲のものを使用する。上記水添熱可塑性スチレン系エラストマー（Ｅ）の重量平均分子量が１５万未満のものでは耐熱性が悪く熱変形を生じやすくなり、また軟化剤の保持性が低くなって軟化剤がブリードしやすくなり、組成物にべたつきが発生する恐れがあるが、重量平均分子量が５０万を超えるものでは成形時の溶融物の流動性が低下して成形性が悪くなり、また組成物のゴム弾性が低下してしまう。
更にスチレン系単量体の含有量は２０〜５０質量％のものを使用する。スチレン系単量体の含有量が２０質量％に満たないものでは耐熱性が悪くなり長期耐熱試験を行なうと変形を生じる。しかしスチレン系単量体の含有量が５０質量％を超えるとエラストマーのゴム弾性が低下し、発熱体や冷却部品等への密着性が悪くなる。
上記水添熱可塑性スチレン系エラストマー（Ｅ）を構成する共役ジエン化合物からなるブロック単位（Ｂ）に含まれる１，２−ビニル結合割合は５０質量％未満であることが好ましい。１，２−ビニル結合割合が５０質量％未満の場合には、組成物にべたつきが出にくくなる。
In the present invention, those having a weight average molecular weight in the range of 150,000 to 500,000 are used as the hydrogenated thermoplastic styrene elastomer (E). If the weight average molecular weight of the above-mentioned hydrogenated thermoplastic styrene elastomer (E) is less than 150,000, the heat resistance is poor and heat deformation is likely to occur, and the softening agent is less retained and the softening agent tends to bleed. However, if the weight average molecular weight exceeds 500,000, the fluidity of the melt at the time of molding deteriorates and the moldability deteriorates, and the rubber elasticity of the composition decreases. End up.
Further, the styrene monomer content is 20 to 50% by mass. When the content of the styrenic monomer is less than 20% by mass, the heat resistance deteriorates, and deformation occurs when a long-term heat test is conducted. However, when the content of the styrenic monomer exceeds 50% by mass, the rubber elasticity of the elastomer is lowered, and the adhesion to a heating element, a cooling part and the like is deteriorated.
The 1,2-vinyl bond ratio contained in the block unit (B) composed of the conjugated diene compound constituting the hydrogenated thermoplastic styrene elastomer (E) is preferably less than 50% by mass. When the 1,2-vinyl bond ratio is less than 50% by mass, the composition becomes difficult to stick.
上記水添熱可塑性スチレン系エラストマー（Ｅ）の重量平均分子量（Ｍｗ）としては、下記するゲルパーミエーションクロマトグラフ（ＧＰＣ）法による測定値を用いる。
〔ＧＰＣ（ゲル浸透クロマトグラフ）法によるポリスチレン換算分子量測定〕
・測定条件
ａ）測定機器：ＳＩＣ Ａｕｔｏｓａｍｐｌｅｒ Ｍｏｄｅl ０９
Ｓｕｇａｉ Ｕ−６２０ ＣＯＬＵＭＮ ＨＥＡＴＥＲ
Ｕｎｉｆｌｏｗｓ ＵＦ−３００５Ｓ２Ｂ２
ｂ）検出器 ：ＭＩＬＬＩＰＯＲＥ Ｗａｔｅｒｓ ４１０
Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ Ｒｅｆｒａｃｔｏｍｅｔｅｒ
ｃ）カラム ：Ｓｈｏｄｅｘ ＫＦ８０６Ｍ×２本
ｄ）オーブン温度：４０℃
ｅ）溶離液 ：テトラヒドロフラン（ＴＨＦ） １．０ｍｌ／ｍｉｎ
ｆ）標準試料：ポリスチレン
ｇ）注入量 ：１００μｌ
ｈ）濃度 ：０．０２０ｇ／１０ｍｌ
ｉ）試料調整：２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−フェノール（ＢＨＴ）が０．２重量％添加されたＴＨＦを溶媒として、室温で攪拌して溶解させた。
ｊ）補正 ：検量線測定時と試料測定時とのＢＨＴのピークのずれを補正して、分子量計算を行った。
上記水添熱可塑性スチレン系エラストマー（Ｅ）は、１種のみを用いてもよく、重量平均分子量や１，２−ビニル結合量等が異なる２種以上を併用することも可能である。
As the weight average molecular weight (Mw) of the hydrogenated thermoplastic styrene-based elastomer (E), a measured value by a gel permeation chromatograph (GPC) method described below is used.
[Measurement of polystyrene equivalent molecular weight by GPC (gel permeation chromatography) method]
Measurement conditions a) Measuring instrument: SIC Autosampler Model 09
Sugai U-620 COLUMN HEATER
Uniflows UF-3005S2B2
b) Detector: MILIPORE Waters 410
Differential Refractometer
c) Column: Shodex KF806M x 2 d) Oven temperature: 40 ° C
e) Eluent: Tetrahydrofuran (THF) 1.0 ml / min
f) Standard sample: polystyrene g) Injection volume: 100 μl
h) Concentration: 0.020 g / 10 ml
i) Sample preparation: THF containing 0.2% by weight of 2,6-di-t-butyl-p-phenol (BHT) was used as a solvent and dissolved by stirring at room temperature.
j) Correction: The molecular weight calculation was performed by correcting the deviation of the BHT peak between the calibration curve measurement and the sample measurement.
The hydrogenated thermoplastic styrene elastomer (E) may be used alone or in combination of two or more different in weight average molecular weight, 1,2-vinyl bond amount and the like.
〔（２）ゴム用軟化剤〕
本発明において使用されるゴム用軟化剤としては、非芳香族系のオイルが使用され、例えばパラフィン系オイル、ナフテン系オイルが使用されるが、本発明の水添熱可塑性スチレン系エラストマーと良好な相溶性を示すパラフィン系オイルは望ましいゴム用軟化剤である。
上記ゴム用軟化剤としては、動粘度が４０℃で５０センチストークス（ｃＳｔ）以上であるものを使用する。動粘度が４０℃で５０ｃＳｔに満たない場合には、組成物を成形する際にガスの発生が著しくなり、ブリードが発生しやすくなる。また動粘度が４０℃で５００ｃＳｔを超えると、成形品のべたつきが激しくなり、作業性が低下する。
[(2) Rubber softener]
As the rubber softening agent used in the present invention, non-aromatic oils are used, for example, paraffinic oils and naphthenic oils are used, and the hydrogenated thermoplastic styrene elastomers of the present invention are good. Paraffinic oils that exhibit compatibility are desirable rubber softeners.
As the rubber softener, one having a kinematic viscosity of 50 centistokes (cSt) or more at 40 ° C. is used. When the kinematic viscosity is less than 50 cSt at 40 ° C., gas generation becomes significant when the composition is molded, and bleeding tends to occur. On the other hand, if the kinematic viscosity exceeds 500 cSt at 40 ° C., the stickiness of the molded product becomes violent and workability is lowered.
〔（３）オレフィン系樹脂〕
本発明に使用するオレフィン系樹脂として代表的なものは、ポリプロピレンである。上記ポリプロピレンとしては、プロピレン単独重合体、プロピレン−エチレン共重合体、ポリプロピレンにポリエチレンやエチレン−プロピレン共重合体を添加した変性ポリプロピレン等が含有される。
上記オレフィン系樹脂は、組成物を混練して調製する際につなぎの役割を果たし、更に組成物に耐熱性と適度な剛性および成形時の溶融物の流動性を付与する材料であるが、ＪＩＳ Ｋ ６９２１−２に準拠して測定した荷重たわみ温度が８０℃〜１４０℃の範囲のものを用いると、耐熱性の点でより好ましい。荷重たわみ温度が８０℃未満のものでは、成形品に変形が生じるおそれがある。
[(3) Olefin resin]
A typical example of the olefin resin used in the present invention is polypropylene. Examples of the polypropylene include propylene homopolymer, propylene-ethylene copolymer, and modified polypropylene obtained by adding polyethylene or ethylene-propylene copolymer to polypropylene.
The olefin-based resin is a material that plays a role of bridging when the composition is prepared by kneading, and further gives the composition heat resistance, appropriate rigidity, and fluidity of the melt during molding. It is more preferable from the point of heat resistance to use the thing whose load deflection temperature measured based on K69211-2 is the range of 80 to 140 degreeC. If the deflection temperature under load is less than 80 ° C., the molded product may be deformed.
〔（４）熱伝導性フィラー〕
本発明の組成物に配合する熱伝導性フィラーとしては、有機系カップリング剤で表面被覆された水酸化アルミニウムおよび／または１６００℃以上で死焼することによって不活性化させたマグネシアクリンカーを無機物および／または有機物で表面被覆した酸化マグネシウムが使用されることが望ましい。
[(4) Thermally conductive filler]
As the heat conductive filler to be blended in the composition of the present invention, aluminum hydroxide surface-coated with an organic coupling agent and / or magnesia clinker inactivated by death firing at 1600 ° C. or higher are used as an inorganic substance and It is desirable to use magnesium oxide surface-coated with organic matter.
上記水酸化アルミニウムとしては、ソーダ成分（Ｎａ２Ｏ）含有量がなるべく少ないもの（例えば０．４質量％未満含有するもの）が望ましい。ソーダ成分の含有量が少ない水酸化アルミニウムは分解温度が高く、吸湿性が小さく、かつ絶縁性が高く、望ましい材料である。上記水酸化アルミニウムを被覆するために使用される有機カップリング剤としては、チタン酸テトライソプロピル、チタン酸テトラブチル、チタン酸テトラ（２−エチルヘキシル）、チタン酸テトラステアリル等のチタン酸エステルや、γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン等のＳｉ（ＯＲ）３部分とビニル基、アミノ基、エポキシ基等の有機官能基との二つの基を有するケイ素化合物（シランカップリング剤）等が例示される。上記カップリング剤は上記有機官能基を一分子中に２個以上含んだものであってもよい、また上記カップリング剤は２種以上混合使用されてもよい。 As the aluminum hydroxide, soda component (Na 2 O) as content as low as possible (e.g., those containing less than 0.4 wt%) is desirable. Aluminum hydroxide with a low soda content is a desirable material because of its high decomposition temperature, low hygroscopicity, and high insulating properties. Examples of the organic coupling agent used to coat the aluminum hydroxide include titanate esters such as tetraisopropyl titanate, tetrabutyl titanate, tetra (2-ethylhexyl) titanate, tetrastearyl titanate, and γ- Examples thereof include a silicon compound (silane coupling agent) having two groups of a Si (OR) 3 portion such as methacryloxypropyltrimethoxysilane and an organic functional group such as a vinyl group, amino group, and epoxy group. The coupling agent may contain two or more of the organic functional groups in one molecule, and two or more of the coupling agents may be used in combination.
上記不活性マグネシアクリンカーは例えば下記の方法で製造される。
（Ａ） 海水、苦汁等マグネシウム含有原料にカセイソーダ等のアルカリ物質を投入して水酸化マグネシウムスラリーを調製する。
（Ｂ） 上記マグネシウムスラリーをろ過し、例えば１２０℃×１０時間の条件で乾燥する。
（Ｃ） 乾燥物（水酸化マグネシウム）を６００〜１０００℃で仮焼して軽焼マグネシア（酸化マグネシウム）を得る。
（Ｄ） 上記軽焼マグネシアをロータリーキルン等によって１６００℃以上、望ましくは１８００〜２１００℃で死焼してマグネシアクリンカーを得る。
上記酸化マグネシウムを１６００℃以上で焼成して表面不活性のマグネシアクリンカーを得ることを死焼という。ここにマグネシアクリンカーとは上記死焼によってマグネシア成分が溶融して塊状になったものをいう。
上記仮焼において、焼成温度が１２００℃を超えると、得られる酸化マグネシウムの活性が大幅に低下する。更に上記死焼において、焼成温度が１６００℃以上で酸化マグネシウムが不活性化し、即ち酸や水蒸気との反応性がなくなり、かつ大結晶化する。
上記のようにマグネシアクリンカーは死焼によって不活性化、大結晶化しているから優れた耐湿性と熱伝導性を有する。
The inert magnesia clinker is produced, for example, by the following method.
(A) An alkaline substance such as caustic soda is added to a magnesium-containing raw material such as seawater and bitter juice to prepare a magnesium hydroxide slurry.
(B) The magnesium slurry is filtered and dried, for example, under conditions of 120 ° C. × 10 hours.
(C) A dried product (magnesium hydroxide) is calcined at 600 to 1000 ° C. to obtain light-burned magnesia (magnesium oxide).
(D) The light-burned magnesia is dead-fired at 1600 ° C. or higher, preferably 1800-2100 ° C. with a rotary kiln or the like to obtain a magnesia clinker.
Burning the magnesium oxide at 1600 ° C. or higher to obtain a surface-inactive magnesia clinker is called death firing. Here, the magnesia clinker means that the magnesia component is melted and formed into a lump by the above-mentioned dead burning.
In the said calcination, when a calcination temperature exceeds 1200 degreeC, the activity of the magnesium oxide obtained will fall significantly. Furthermore, in the above-mentioned dead firing, when the firing temperature is 1600 ° C. or higher, magnesium oxide is inactivated, that is, no reactivity with acid or water vapor is caused, and large crystallization occurs.
As described above, the magnesia clinker is inactivated and large crystallized by dead burning, and thus has excellent moisture resistance and thermal conductivity.
上記マグネシアクリンカーの表面被覆に使用される無機物としては、例えばアルミニウム化合物、ケイ素化合物、チタン化合物が例示され、上記無機物は２種以上混合使用されてもよい。上記無機物には例えば、酸化物、窒化物、ホウ化物等のセラミック系化合物、硝酸塩、硫酸塩、塩化物等の塩、水酸化物等がある。
上記マグネシアクリンカーの表面被覆に使用される有機物としては、上記水酸化アルミニウム被覆に使用した有機カップリング剤、シランカップリング材、有機合成樹脂等が例示される。上記有機物は２種以上混合使用されてもよい。
上記マグネシアクリンカーは上記無機物および／または有機物の表面被覆によって耐湿性、分散性が向上する。
Examples of the inorganic substance used for the surface coating of the magnesia clinker include an aluminum compound, a silicon compound, and a titanium compound, and two or more kinds of the inorganic substances may be used in combination. Examples of the inorganic materials include ceramic compounds such as oxides, nitrides, borides, salts such as nitrates, sulfates, and chlorides, hydroxides, and the like.
Examples of the organic substance used for the surface coating of the magnesia clinker include the organic coupling agent, silane coupling material, and organic synthetic resin used for the aluminum hydroxide coating. Two or more of the above organic substances may be used in combination.
The magnesia clinker is improved in moisture resistance and dispersibility by surface coating with the inorganic and / or organic materials.
上記本発明において使用される熱伝導性フィラーの吸湿試験による吸水率は１．５質量％未満であることが望ましい。吸水率が１．５質量％以上の熱伝導性充填材を組成物に添加すると、該組成物中のエラストマーの劣化や絶縁性の低下が起こる。
上記吸水率は下記の耐湿試験によって測定される。
熱伝導性フィラー１０ｇをシャーレに入れ、９０℃×９０％ＲＨの条件下の恒温槽内に静置、４８時間後の質量変化を電子天秤によって測定し、下記の式で質量変化率（吸水率）を計算する。
質量変化率（質量％）＝試験後の熱伝導性フィラーの質量／試験前の熱伝導性フィラーの質量×１００
The water absorption rate by the moisture absorption test of the thermally conductive filler used in the present invention is preferably less than 1.5% by mass. When a thermally conductive filler having a water absorption rate of 1.5% by mass or more is added to the composition, the elastomer in the composition is deteriorated and the insulating property is lowered.
The water absorption is measured by the following moisture resistance test.
10 g of the heat conductive filler is put in a petri dish, left in a thermostat at 90 ° C. × 90% RH, and the mass change after 48 hours is measured by an electronic balance. ).
Mass change rate (mass%) = mass of thermally conductive filler after test / mass of thermally conductive filler before test × 100
本発明に使用する上記熱伝導性フィラーの新モース硬度は１０未満であることが好ましい。上記熱伝導性フィラーの新モース硬度が１０未満であれば混練機や成形装置に対する摩耗性を抑制することができる。
ここに新モース硬度とは、硬さの異なる１５種類の標準鉱物で固体表面を順次ひっかき、そのときの傷の有無により１〜１５の数値で表した硬さである。新モース硬度１０未満とは、ざくろ石でひっかくと傷がつくことを示す。
The new Mohs hardness of the thermally conductive filler used in the present invention is preferably less than 10. When the new Mohs hardness of the thermally conductive filler is less than 10, the wear resistance to the kneader or the molding apparatus can be suppressed.
Here, the new Mohs hardness is a hardness expressed by a numerical value of 1 to 15 depending on the presence or absence of scratches at the time when the solid surface is sequentially scratched with 15 kinds of standard minerals having different hardnesses. A New Mohs hardness of less than 10 indicates that the garnet will be scratched.
〔（５）第３成分〕
上記成分以外にも所望により、本発明の特徴を損なわない範囲において、必要に応じて、以下に示すような他の配合成分を配合することができる。
[(5) Third component]
In addition to the above components, other compounding components as shown below can be blended as necessary within the range not impairing the characteristics of the present invention.
（加工助剤）
望ましい第３成分としては、本発明のエラストマー層３を射出成形で成形する際に、組成物の溶融物の張力を向上させて延展性を向上させる加工助剤がある。更に該加工助剤は組成物の難燃性を向上させるという点でも望ましい第３成分である。上記加工助剤として代表的なものは、アクリル変性ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）であり、他にも高分子量特殊アクリル樹脂等のポリオレフィン用改質剤が例示される。上記加工助剤を添加すると、本発明の組成物の溶融物の延展性や張力が向上して伸び易くなるから、該溶融物に引張り力を及ぼしても切れにくくなる。その結果、射出成形でエラストマー層３を成形する際、組成物の溶融物がアンダーカット部４へ付き回りやすくなり、上記アンカー効果を奏しやすくなるとともに、該アンダーカット部４における成形不良が起こりにくくなる。
(Processing aid)
As a desirable third component, there is a processing aid that improves the stretchability by improving the tension of the melt of the composition when the elastomer layer 3 of the present invention is formed by injection molding. Further, the processing aid is a desirable third component from the viewpoint of improving the flame retardancy of the composition. A typical example of the processing aid is acrylic-modified polytetrafluoroethylene (PTFE), and other examples include modifiers for polyolefins such as high molecular weight special acrylic resins. When the processing aid is added, the extensibility and tension of the melt of the composition of the present invention are improved and the film is easily stretched. Therefore, even if a tensile force is applied to the melt, the melt is hardly cut. As a result, when the elastomer layer 3 is molded by injection molding, the melt of the composition is easily attached to the undercut portion 4 and the anchor effect is easily achieved, and molding defects in the undercut portion 4 are unlikely to occur. Become.
（水添石油樹脂）
上記加工助剤の他に望ましい第３成分として、水添石油樹脂が挙げられる。水添石油樹脂は、本発明の組成物の損失正接（損失係数）ｔａｎδを高めて制振エネルギーの損失を増大させ、制振性を向上させる役割を果たす。例えば上記放熱要素２が冷却ファンであったり、あるいは上記放熱構造体１，１１，２１，３１がスピーカーの周囲に実装されたりする等の場合に、制振性の向上が図られる。
ここに、周期適応力が組成物に与えられた場合の複素弾性率Ｅ＊は、
Ｅ＊＝Ｅ１＋ｉＥ２
（Ｅ１：貯蔵弾性率、Ｅ２：損失弾性率）
とし、
ｔａｎδ＝Ｅ２／Ｅ１
である。
なお、一周期あたりのエネルギー損失ΔＥは、Ｅ２に比例する。
また、上記水添石油樹脂は、融点が１００℃未満であると、充分な耐熱性が得られず、長期耐熱試験を行なうと変形を生じるおそれがある。
上記の水添石油樹脂としては、一部または全部が水素添加された芳香族共重合系樹脂が挙げられ、具体例としてジシクロペンタジエン（ＤＣＰＤ）が挙げられる。
(Hydrogenated petroleum resin)
A desirable third component in addition to the processing aid is a hydrogenated petroleum resin. The hydrogenated petroleum resin plays a role of increasing the loss tangent (loss factor) tan δ of the composition of the present invention to increase the loss of damping energy and improving damping properties. For example, when the heat dissipating element 2 is a cooling fan or when the heat dissipating structures 1, 11, 21, 31 are mounted around a speaker, the vibration damping performance can be improved.
Here, the complex elastic modulus E * when the cyclic adaptive force is applied to the composition is
E * = E 1 + iE 2
(E 1 : storage elastic modulus, E 2 : loss elastic modulus)
age,
tan δ = E 2 / E 1
It is.
Incidentally, the energy loss ΔE per cycle is proportional to E 2.
Further, if the melting point of the hydrogenated petroleum resin is less than 100 ° C., sufficient heat resistance cannot be obtained, and deformation may occur when a long-term heat test is performed.
Examples of the hydrogenated petroleum resin include aromatic copolymer resins partially or entirely hydrogenated, and specific examples include dicyclopentadiene (DCPD).
（その他）
また他の第３成分としては、例えばタルク、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、硫酸バリウム、硫酸カルシウム、亜硫酸カルシウム、燐酸カルシウム、水酸化カルシウム、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化チタン、酸化鉄、酸化亜鉛、アルミナ、シリカ、珪藻土、ドロマイト、石膏、焼成クレー、アスベスト、マイカ、ケイ酸カルシウム、ベントナイト、ホワイトカーボン、カーボンブラック、鉄粉、アルミニウム粉、石粉、高炉スラグ、フライアッシュ、セメント、ジルコニア粉等の無機充填材や、リンター、リネン、サイザル、木粉、ヤシ粉、クルミ粉、でん粉、小麦粉、米粉等の有機充填材や、木綿、麻、羊毛等の天然繊維、ポリアミド繊維、ポリエステル繊維、アクリル繊維、ビスコース繊維、アセテート繊維等の有機合成繊維や、アスベスト繊維、ガラス繊維、炭素繊維、セラミック繊維、金属繊維、ウィスカー繊維等の繊維充填材や、色素、顔料、カーボンブラックなどの着色剤や、あるいは、帯電防止剤、導電性付与剤、老化防止剤、難燃剤、防炎剤、撥水剤、撥油剤、防虫剤、防腐剤、ワックス類、界面活性剤、滑剤、紫外線吸収剤、ＤＢＰ、ＤＯＰ、熱安定剤、キレート剤、分散剤等の各種添加剤を添加してもよい。特に分散剤を添加した場合には、本発明に使用する樹脂等と熱伝導性フィラー等との相溶性がよくなり、分散が良くなり柔軟性に優れたエラストマー層３を得ることができる。該分散剤としては、金属石鹸を用いることができ、該金属石鹸は、高級脂肪酸の金属塩であり、高級脂肪酸として、ステアリン酸、１，２−ヒドロキシステアリン酸、ベヘン酸、ラウリン酸等が例示され、金属としてマグネシウム、カルシウム、リチウム、バリウム、ナトリウム、亜鉛等が例示される。これら金属石鹸の中でも、流動性が極めて良好であり、融点が１６０℃以下であるため混練時に分散しやすいステアリン酸マグネシウム、ステアリン酸カルシウムを使用することが特に望ましい。
また、本発明の組成物は、本発明の特徴を損なわない範囲であれば、他のポリマーをブレンドして使用することも可能である。
(Other)
As other third components, for example, talc, calcium carbonate, magnesium carbonate, barium sulfate, calcium sulfate, calcium sulfite, calcium phosphate, calcium hydroxide, magnesium hydroxide, aluminum hydroxide, magnesium oxide, titanium oxide, iron oxide , Zinc oxide, alumina, silica, diatomaceous earth, dolomite, gypsum, calcined clay, asbestos, mica, calcium silicate, bentonite, white carbon, carbon black, iron powder, aluminum powder, stone powder, blast furnace slag, fly ash, cement, zirconia Inorganic fillers such as flour, organic fillers such as linter, linen, sisal, wood flour, coconut flour, walnut flour, starch, wheat flour, rice flour, natural fibers such as cotton, hemp, wool, polyamide fibers, polyester fibers Acrylic fiber, viscose fiber, Organic synthetic fibers such as cetate fibers, fiber fillers such as asbestos fibers, glass fibers, carbon fibers, ceramic fibers, metal fibers, whisker fibers, colorants such as pigments, pigments, carbon black, or antistatic agents , Conductivity enhancer, anti-aging agent, flame retardant, flame retardant, water repellent, oil repellent, insect repellent, antiseptic, waxes, surfactant, lubricant, UV absorber, DBP, DOP, heat stabilizer Various additives such as chelating agents and dispersing agents may be added. In particular, when a dispersant is added, the compatibility between the resin or the like used in the present invention and the heat conductive filler is improved, and the elastomer layer 3 having improved dispersion and excellent flexibility can be obtained. As the dispersant, a metal soap can be used, and the metal soap is a metal salt of a higher fatty acid, and examples of the higher fatty acid include stearic acid, 1,2-hydroxystearic acid, behenic acid, lauric acid, and the like. Examples of the metal include magnesium, calcium, lithium, barium, sodium, and zinc. Among these metal soaps, it is particularly desirable to use magnesium stearate and calcium stearate which have extremely good fluidity and have a melting point of 160 ° C. or less and are easily dispersed during kneading.
In addition, the composition of the present invention can be used by blending with other polymers as long as the characteristics of the present invention are not impaired.
〔配合〕
本発明の組成物は、上記（１）水添熱可塑性スチレン系エラストマー（Ｅ）１００質量部と、上記（２）ゴム用軟化剤１００〜６００質量部と、上記（３）オレフィン系樹脂１〜１００質量部と、上記（１）〜（３）の混合物１００体積部に対して、上記（４）熱伝導性フィラーを４０〜４００体積部配合したものである。
上記（１）水添熱可塑性スチレン系エラストマー（Ｅ）（以下エラストマーと云う）１００質量部に対して、上記（２）ゴム用軟化剤の添加量が６００質量部を超えた組成物を使用して上記エラストマー層３を成形すると、該エラストマー層３の表面に該ゴム用軟化剤がブリードしてきて顕著にべたつきが発生する。一方該ゴム用軟化剤の添加量が１００質量部以下の組成物の場合には、射出成形時における組成物の溶融物の流動性が殆んどなく、成形が不可能となる。
上記エラストマー１００質量部に対して、上記（３）オレフィン系樹脂の添加量が１質量部に満たない組成物では、オレフィン系樹脂のつなぎの作用が不充分となり、混練中に混練物がまとまりにくくなりくずれやすくなるので成形が不可能となる。一方該オレフィン系樹脂の添加量が１００質量部を超えた組成物では、ゴム弾性がなくなって、放熱要素２や高温物体ＨＯに対する密着性が悪くなる。
上記エラストマー、ゴム用軟化剤、およびオレフィン系樹脂の混合物１００体積部に対して、上記（４）熱伝導性フィラーの配合量が４０体積部に満たない場合には、組成物の熱伝導率が低くなり、一方、上記熱伝導性フィラーの配合量が４００体積部を超えると、上記エラストマー層３が硬くなり、ゴム弾性が低くなる。
[Combination]
The composition of the present invention comprises (1) 100 parts by weight of the hydrogenated thermoplastic styrene elastomer (E), 100 to 600 parts by weight of the softening agent for rubber (2) and 1 to 3 of the olefin resin (1). 100 parts by mass and 100 parts by volume of the mixture of (1) to (3) above are blended with 40 to 400 parts by volume of the above (4) thermally conductive filler.
A composition in which the addition amount of the softening agent for rubber (2) exceeds 600 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the (1) hydrogenated thermoplastic styrene elastomer (E) (hereinafter referred to as elastomer) is used. When the elastomer layer 3 is molded, the rubber softening agent bleeds on the surface of the elastomer layer 3 and remarkably sticky. On the other hand, when the amount of the rubber softener added is 100 parts by mass or less, there is almost no fluidity of the melt of the composition at the time of injection molding, and molding becomes impossible.
In a composition in which the amount of the olefin resin added is less than 1 part by mass with respect to 100 parts by mass of the elastomer, the olefinic resin has an insufficient linking effect, and the kneaded material is difficult to collect during kneading. Molding becomes impossible because it easily breaks. On the other hand, in the composition in which the added amount of the olefin resin exceeds 100 parts by mass, the rubber elasticity is lost, and the adhesion to the heat dissipating element 2 and the high-temperature object HO is deteriorated.
When the blending amount of the above (4) thermal conductive filler is less than 40 parts by volume with respect to 100 parts by volume of the mixture of the elastomer, rubber softener, and olefin resin, the thermal conductivity of the composition is On the other hand, when the blending amount of the heat conductive filler exceeds 400 parts by volume, the elastomer layer 3 becomes hard and the rubber elasticity becomes low.
上記（５）第３成分として上記加工助剤を配合する場合には、配合量は上記エラストマー、ゴム用軟化剤、およびオレフィン系樹脂の混合物１００質量部に対して２００質量部以下の量に設定する。配合量が２００質量部を超えると、組成物の溶融粘度が高くなりすぎて成形に支障をきたす。
上記（５）第３成分として上記水添石油樹脂を添加する場合には、添加量は上記エラストマー１００質量部に対して５０〜３００質量部に設定する。添加量が５０質量部に満たない場合は、振動エネルギーが好適に熱エネルギーに変換されず、制振性が不充分となる。一方３００質量部を超える場合は、混練物がまとまりにくくくずれやすくなるので成形性が悪くなると共に、得られるエラストマー層３のべたつきが激しくなり、成形時の作業性が悪化する。
(5) When the processing aid is blended as the third component, the blending amount is set to 200 parts by mass or less with respect to 100 parts by mass of the mixture of the elastomer, the rubber softener, and the olefin resin. To do. If the blending amount exceeds 200 parts by mass, the melt viscosity of the composition becomes too high, which hinders molding.
When the hydrogenated petroleum resin is added as the third component (5), the addition amount is set to 50 to 300 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the elastomer. When the addition amount is less than 50 parts by mass, the vibration energy is not suitably converted into heat energy, and the vibration damping property becomes insufficient. On the other hand, when it exceeds 300 parts by mass, the kneaded material is difficult to be collected and easily slips, so that the moldability is deteriorated and the resulting elastomer layer 3 becomes more sticky and the workability at the time of molding is deteriorated.
上記（１）〜（４）あるいは所望に応じて（５）を含む各成文は、例えばバンバリーミキサー等の混合装置によって混合され、混合物は、通常、押出機によって溶融混練してストランドに押出し、冷水中で冷却しつつカッターによってペレットに切断する。得られたペレットは、通常、射出成形、押出成形によって所定の成形品とする。また、混練した組成物をルーダー等でペレットにし成形加工原料とすることもできる。 Each composition including the above (1) to (4) or (5) as required is mixed by, for example, a mixing device such as a Banbury mixer, and the mixture is usually melt-kneaded by an extruder and extruded into a strand. Cut into pellets with a cutter while cooling inside. The obtained pellet is usually made into a predetermined molded product by injection molding or extrusion molding. Further, the kneaded composition can be formed into pellets with a ruder or the like and used as a forming raw material.
〔組成物の性状〕
上記エラストマー層３を構成する上記組成物の伸び率は、１００％以上であることが望ましい。該伸び率が１００％未満であると、上記放熱要素２や上記高温物体ＨＯの熱変形に十分に追従することができず、該エラストマー層３が該放熱要素２や該高温物体ＨＯから剥離したり、あるいは該エラストマー層３に亀裂が生じたりするおそれがある。
上記組成物の熱伝導率は１．０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることが望ましい。該熱伝導率が１．０Ｗ／ｍ・Ｋに満たないと、上記放熱構造体１，１１，２１，３１が十分な放熱性能を発揮できなくなるおそれがある。
上記組成物の体積抵抗率は、吸湿試験後で１．０×１０１０Ω・ｃｍ以上の絶縁性を有し、かつ変形のないことが望ましい。体積抵抗率が１．０×１０１０Ω・ｃｍに満たないと、上記放熱構造体１，１１，２１，３１を電気、電子装置に実装した際にショート等を起こして装置を故障させてしまうおそれがある。
また上記組成物の硬さは、エラストマー層３等の成形物とした状態で、ＨｓＡ９８未満に設定することが望ましい。該組成物の硬さがＨｓＡ９８以上であると、放熱要素２や高温物体ＨＯへの密着性が不充分となる。
また上記組成物の難燃性は、ＵＬ規格、ＨＢ（試料厚さ１．０ｍｍ）以上であることが望ましく、ＨＢ未満であると燃焼速度が速く、充分な難燃性を有しているとはいえない。
また上記組成物に制振性を付与するのであれば、制振性（ｔａｎδ−２５℃）は０．５以上に設定することが望ましい。０．５未満であると充分な制振性を有しているとはいえない。
[Properties of composition]
The elongation percentage of the composition constituting the elastomer layer 3 is preferably 100% or more. If the elongation is less than 100%, the heat radiating element 2 and the high temperature object HO cannot sufficiently follow the heat deformation, and the elastomer layer 3 peels off from the heat radiating element 2 and the high temperature object HO. Or there may be a crack in the elastomer layer 3.
The thermal conductivity of the composition is desirably 1.0 W / m · K or more. If the thermal conductivity is less than 1.0 W / m · K, the heat dissipating structures 1, 11, 21, 31 may not be able to exhibit sufficient heat dissipating performance.
The volume resistivity of the composition preferably has an insulating property of 1.0 × 10 10 Ω · cm or more after the moisture absorption test and is not deformed. If the volume resistivity is less than 1.0 × 10 10 Ω · cm, a short circuit or the like may occur when the heat dissipation structure 1, 11, 21, 31 is mounted on an electric or electronic device, causing the device to fail. There is a fear.
In addition, the hardness of the composition is desirably set to less than HsA98 in a state where the molded product such as the elastomer layer 3 is formed. When the hardness of the composition is HsA98 or more, the adhesion to the heat dissipating element 2 and the high-temperature object HO becomes insufficient.
Further, the flame retardancy of the composition is preferably UL standard, HB (sample thickness 1.0 mm) or more, and if it is less than HB, the burning rate is high and the flame retardancy is sufficient. I can't say that.
Further, if vibration damping properties are imparted to the composition, it is desirable to set the vibration damping properties (tan δ-25 ° C.) to 0.5 or more. If it is less than 0.5, it cannot be said that it has sufficient vibration damping properties.
以下、本発明を更に具体的に説明した実施例および比較例を記載する。
（実施例１〜１３、比較例１〜４）
〔材料〕
下記の材料を使用した。
（１）水添熱可塑性スチレン系エラストマー（ＳＥＢＳ）
（ａ）Ｇ１６５１Ｈ〔商品名、クレイトンポリマージャパン（株）製〕、スチレン系単量体の含有量：３３％、Ｍｗ：２９万、１，２−ビニル結合量３７質量％
（２）ゴム用軟化剤
（ａ）ＰＷ９０〔商品名、出光石油化学（株）製〕、動粘度（４０℃）：８４．０ｃＳｔ
（３）オレフィン系樹脂
（ａ）ＰＢ２２２Ａ〔商品名、サンアロマー（株）製〕、ポリプロピレン（ブロックタイプ）、曲げ弾性率：１０００ＭＰａ、ＭＦＲ（２３０℃）：０．８ｇ／１０ｍｉｎ、荷重たわみ温度：８０℃
（４）熱伝導性フィラー
（ａ）ＲＦ−５０−ＳＣ〔商品名、宇部マテリアルズ（株）製〕、マグネシアクリンカー、平均粒径５０μｍ、シランカップリング剤による表面被覆、吸水率０．２％
（ｂ）ＢＦ０８３Ｔ〔商品名、日本軽金属（株）製〕、水酸化アルミニウム、平均粒径１０μｍ、有機チタネート系化合物による表面被覆、吸水率０．２％、ソーダ成分０．０８％
（ｃ）アルナビーズＣＢ−Ａ３０Ｓ（ＣＢ−Ａ３０Ｓ）〔商品名、昭和電工（株）製〕、アルミナ、平均粒径２８μｍ、新モース硬度１２、吸水率０．１％以上
（ｄ）ＮＷ０４〔商品名、日本光研工業社製〕、窒化ホウ素、平均粒径４μｍ、表面処理なし
（ｅ）ＵＣ−９５Ｈ〔商品名、宇部マテリアルズ（株）製〕、酸化マグネシウム、平均粒径３．３μｍ、吸水率２％以上
（ｆ）ラヒーマＲ−Ａ３０１〔商品名、帝人社製〕、炭素繊維、平均繊維径８μｍ
（５）加工助剤
（ａ）メタブレンＡ−３０００〔商品名、三菱レイヨン（株）製〕、アクリル変性ポリテトラフルオロエチレン（アクリル変性ＰＴＦＥ）
Hereinafter, examples and comparative examples for more specifically explaining the present invention will be described.
(Examples 1-13, Comparative Examples 1-4)
〔material〕
The following materials were used.
(1) Hydrogenated thermoplastic styrene elastomer (SEBS)
(A) G1651H [trade name, manufactured by Kraton Polymer Japan Co., Ltd.], styrene monomer content: 33%, Mw: 290,000, 1,2-vinyl bond content: 37% by mass
(2) Rubber softener (a) PW90 [trade name, manufactured by Idemitsu Petrochemical Co., Ltd.], kinematic viscosity (40 ° C.): 84.0 cSt
(3) Olefin resin (a) PB222A [trade name, manufactured by Sun Allomer Co., Ltd.], polypropylene (block type), flexural modulus: 1000 MPa, MFR (230 ° C.): 0.8 g / 10 min, deflection temperature under load: 80 ℃
(4) Thermally conductive filler (a) RF-50-SC [trade name, manufactured by Ube Materials Co., Ltd.], magnesia clinker, average particle size 50 μm, surface coating with silane coupling agent, water absorption 0.2%
(B) BF083T [trade name, manufactured by Nippon Light Metal Co., Ltd.], aluminum hydroxide, average particle size 10 μm, surface coating with organic titanate compound, water absorption 0.2%, soda component 0.08%
(C) Aruna beads CB-A30S (CB-A30S) [trade name, manufactured by Showa Denko KK], alumina, average particle size 28 μm, new Mohs hardness 12, water absorption rate 0.1% or more (d) NW04 [trade name Born nitride, average particle size 4 μm, no surface treatment (e) UC-95H [trade name, manufactured by Ube Materials Co., Ltd.], magnesium oxide, average particle size 3.3 μm, water absorption Rate 2% or more (f) Lahima R-A301 [trade name, manufactured by Teijin Limited], carbon fiber, average fiber diameter 8 μm
(5) Processing aid (a) Metabrene A-3000 [trade name, manufactured by Mitsubishi Rayon Co., Ltd.], acrylic modified polytetrafluoroethylene (acrylic modified PTFE)
実施例１〜５の配合は表１に、実施例６〜１０の配合は表２に、実施例１１〜１３の配合は表３に、比較例１〜４の配合は表４に示した。 The formulations of Examples 1 to 5 are shown in Table 1, the formulations of Examples 6 to 10 are shown in Table 2, the formulations of Examples 11 to 13 are shown in Table 3, and the formulations of Comparative Examples 1 to 4 are shown in Table 4.
〔組成物（ベース材）の製造条件〕
ゴム用軟化剤、フィラー以外の材料をドライブレンドし、これにゴム用軟化剤を含浸させて混合物を作製する。その後、混合物を下記の条件にて押出機で溶融混練して、組成物のベース材を製造する。
押出機・・・ＫＺＷ３２ＴＷ−６０ＭＧ−ＮＨ（商品名、（株）テクノベル製）
シリンダー温度・・・１８０〜２２０℃
スクリュー回転数・・・３００ｒｐｍ
[Production conditions for composition (base material)]
A material other than the rubber softener and filler is dry blended and impregnated with the rubber softener to prepare a mixture. Thereafter, the mixture is melt-kneaded with an extruder under the following conditions to produce a base material of the composition.
Extruder: KZW32TW-60MG-NH (trade name, manufactured by Technobel Co., Ltd.)
Cylinder temperature ... 180-220 ° C
Screw rotation speed: 300rpm
〔エラストマー層の製造条件〕
上記のようにして製造した上記組成物のベース材をブラベンダープラストグラフに投入し、加熱溶融した後上記フィラーを投入し混練を行ない、エラストマー層を製造する。
Brabender Plastograph（ブラベンダープラストグラフ、商品名、Brabender社製）
槽温度・・・１６０℃
ローター回転数・・・１００ｒｐｍ
混練時間・・・１１ｍｉｎ
[Elastomer layer production conditions]
The base material of the composition produced as described above is put into a Brabender plastograph, heated and melted, then the filler is added and kneaded to produce an elastomer layer.
Brabender Plastograph (Brabender Plastograph, trade name, manufactured by Brabender)
Bath temperature ... 160 ° C
Rotor rotation speed: 100rpm
Kneading time ... 11min
〔エラストマー層の成形条件〕
射出成形機・・・１００ＭＳIII−１０Ｅ（商品名、三菱重工業（株）製）
射出成形温度・・・１７０℃
射出圧力・・・３０％
射出時間・・・１０ｓｅｃ
金型温度・・・４０℃
上記条件で厚さ２ｍｍ、幅１２５ｍｍ、長さ１２５ｍｍのプレート、厚さ６ｍｍ、幅２５ｍｍ、長さ１２５ｍｍのバーを作製した。
[Elastomer layer molding conditions]
Injection molding machine: 100MSIII-10E (trade name, manufactured by Mitsubishi Heavy Industries, Ltd.)
Injection molding temperature: 170 ° C
Injection pressure: 30%
Injection time ... 10sec
Mold temperature ... 40 ℃
Under the above conditions, a plate having a thickness of 2 mm, a width of 125 mm, and a length of 125 mm, and a bar having a thickness of 6 mm, a width of 25 mm, and a length of 125 mm were produced.
〔熱伝導率の測定用試料作製〕
プレス機・・・４０ｔｏｎ電動油圧成形機
加熱温度・・・上型：１９５℃、下型：２００℃
加熱時間・・・２分
プレス圧・・・５ＭＰａ
冷却時間・・・２分
上記条件で厚さ０．５ｍｍおよび１．０ｍｍ、幅２００ｍｍ、長さ２００ｍｍのプレートを打ち抜いて熱伝導率の測定用試料を作製した。
[Sample preparation for thermal conductivity measurement]
Press machine ... 40ton electric hydraulic molding machine Heating temperature ... Upper die: 195 ° C, Lower die: 200 ° C
Heating time: 2 minutes Pressing pressure: 5 MPa
Cooling time: 2 minutes Under the above conditions, a plate having a thickness of 0.5 mm and 1.0 mm, a width of 200 mm, and a length of 200 mm was punched out to prepare a sample for measuring thermal conductivity.
〔評価方法〕
実施例１〜１３、比較例１〜４のそれぞれについて下記の評価を行った。なお、各物性の評価結果は、実施例１〜５は表１に、実施例６〜１０は表２に、実施例１１〜１３は表３に、比較例１〜４は表４に示した。
・熱伝導率・・・レーザーフラッシュ法により熱拡散率を測定（温度１９〜３０℃）（ＪＩＳ Ｒ １６１１）
ＤＳＣにより比熱を測定（ＪＩＳ Ｋ ７１２３に準拠）
水中置換法により比重を測定（ＪＩＳ Ｋ ７１１２に準拠）
上記測定結果を基に、次の通りに熱伝導率を算出した。
熱伝導率＝熱拡散率×比熱×比重
試料：直径１０ｍｍ、厚さ１．０ｍｍの円盤
・分散・・・ブラベンダーブラストグラフ混練後にシートを作製し、このシートを目視して、○：良好、△：若干分散不良、×：分散が悪い、と評価した。
・溶融粘度・・・○：測定可能、×：測定不可能。
・伸び率・・・ＪＩＳ Ｋ ６２５１に準拠の方法で測定した。
・絶縁性（体積抵抗率）・・・ＪＩＳ Ｋ ６６９１１に準拠の方法で測定し、○：１．０×１０１０Ω・ｃｍ以上、×：１．０×１０１０Ω・ｃｍ未満、と評価した。
・耐湿性（重量変化率）・・・試料（射出成形機にて作製した８０．０ｍｍ×８０．０ｍｍ×１．０ｍｍのプレート）を８０℃×８５％ＲＨの恒温槽内に５００時間静置することで耐湿試験を行い、この耐湿試験後の重量変化率が、○：０．３％未満、×：０．３％以上、と評価した。
〔Evaluation method〕
The following evaluation was performed about each of Examples 1-13 and Comparative Examples 1-4. In addition, the evaluation result of each physical property was shown in Table 1 for Examples 1 to 5, Table 2 for Examples 6 to 10, Table 3 for Examples 11 to 13, and Table 4 for Comparative Examples 1 to 4. .
・ Thermal conductivity ... Measured thermal diffusivity by laser flash method (temperature 19-30 ° C) (JIS R 1611)
Measure specific heat by DSC (conforms to JIS K 7123)
Measure specific gravity by underwater displacement method (conforms to JIS K 7112)
Based on the measurement results, the thermal conductivity was calculated as follows.
Thermal conductivity = thermal diffusivity x specific heat x specific gravity
Sample: Disk / dispersion with a diameter of 10 mm and a thickness of 1.0 mm: A sheet was prepared after kneading with the Brabender blast graph, and this sheet was visually observed. ○: Good, Δ: Slightly poor dispersion, ×: Poor dispersion And evaluated.
Melt viscosity: ○: measurable, x: not measurable
Elongation rate: Measured by a method based on JIS K 6251.
Insulating property (volume resistivity): Measured by a method according to JIS K 66911, evaluated as ○: 1.0 × 10 10 Ω · cm or more, x: less than 1.0 × 10 10 Ω · cm did.
-Moisture resistance (weight change rate): The sample (80.0 mm x 80.0 mm x 1.0 mm plate produced by an injection molding machine) was left in a thermostat at 80 ° C x 85% RH for 500 hours. Then, the moisture resistance test was performed, and the weight change rate after the moisture resistance test was evaluated as ◯: less than 0.3% and x: 0.3% or more.
〔必要性能〕
・熱伝導率・・・１．０Ｗ／ｍ・Ｋ以上（熱伝導率が低いと、熱伝達効率が低下し、充分な放熱効果を得ることができない。）
・分散・・・良好（評価が○）であること（分散が悪いと成形時に樹脂のつながりがわるくなり、成形できなくなる）。
・溶融粘度・・・測定可能（評価が○）であること（測定が不可能であると射出成形ができない）。
・伸び率・・・１００％以上（伸び率が悪いと、放熱要素が熱膨張した際の追従性がないためにエラストマー層が裂けてしまう）。
・絶縁性・・・体積抵抗率１．０×１０１０Ω・ｃｍ以上（評価が○、体積抵抗率が低いと絶縁性を有しているとはいえない）。
・耐湿性・・・耐湿試験後に重量変化率が０．３％未満（評価が○、重量変化率が０．３％以上であると十分な耐湿性を有しているとはいえない）。
[Required performance]
・ Thermal conductivity: 1.0 W / m · K or more (If the thermal conductivity is low, the heat transfer efficiency is lowered and a sufficient heat dissipation effect cannot be obtained.)
-Dispersion: Good (evaluation is good) (If the dispersion is poor, the resin connection becomes difficult during molding, making molding impossible).
Melt viscosity: Measurable (evaluation is ◯) (If measurement is impossible, injection molding cannot be performed).
Elongation rate: 100% or more (If the elongation rate is poor, the elastomer layer is torn because there is no followability when the heat dissipation element is thermally expanded).
Insulating property: Volume resistivity: 1.0 × 10 10 Ω · cm or more (evaluation is “good”, and if volume resistivity is low, it cannot be said that the material has insulation properties).
-Moisture resistance: The weight change rate after the moisture resistance test is less than 0.3% (evaluation is good; if the weight change rate is 0.3% or more, it cannot be said that sufficient moisture resistance is provided).
実施例１〜１３の試料はいずれも熱伝導率が１．０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であり、優れた熱伝導性を有し、また分散が良好、溶融粘度が良好であった。
また熱伝導性フィラーとして、表面被覆酸化アルミニウムを使用した実施例１，５〜１１は、表面処理されていない酸化マグネシウムを使用した実施例１２に比べ、耐湿性が良好（重量変化率が０．３％未満）であった。
また実施例１〜１１は、熱伝導性フィラーとして炭素繊維を使用した実施例１３に比べ、伸び率が１００％以上と良好であり、絶縁性を示す体積抵抗率が１．０×１０１０Ω・ｃｍ以上と良好であった。
一方、熱伝導性フィラーを添加しなかった比較例１については、熱伝導率が０．２Ｗ／ｍ・Ｋであり、１．０Ｗ／ｍ・Ｋ未満であった。
熱伝導性フィラーの配合量を、４００体積部を超えて過多にした（４５０体積部）比較例２については、分散、溶融粘度、伸び率が悪かった。
ゴム用軟化剤の添加量を、１００質量部に満たない過小にした（５０質量部）比較例３については、溶融粘度、伸び率が悪かった。
オレフィン系樹脂の添加量を、１質量部に満たない過小にした（０質量部）比較例４については、分散、伸び率が悪かった。
All of the samples of Examples 1 to 13 had a thermal conductivity of 1.0 W / m · K or more, excellent thermal conductivity, good dispersion, and good melt viscosity.
In addition, Examples 1, 5 to 11 using surface-coated aluminum oxide as the heat conductive filler have better moisture resistance (weight change rate is 0.1%) than Example 12 using magnesium oxide that has not been surface-treated. Less than 3%).
The examples 1 to 11, compared with Example 13 using the carbon fiber as the thermally conductive filler is good and elongation of 100% or more, the volume resistivity shows an insulating property 1.0 × 10 10 Ω -It was as favorable as cm or more.
On the other hand, about the comparative example 1 which did not add a heat conductive filler, heat conductivity was 0.2 W / m * K and was less than 1.0 W / m * K.
In Comparative Example 2 in which the blending amount of the heat conductive filler was over 400 parts by volume (450 parts by volume), the dispersion, melt viscosity, and elongation were poor.
For Comparative Example 3 in which the amount of the rubber softener added was less than 100 parts by mass (50 parts by mass), the melt viscosity and elongation were poor.
In Comparative Example 4 in which the amount of the olefin-based resin added was less than 1 part by mass (0 part by mass), the dispersion and elongation were poor.
本発明の放熱構造体は、極めて優れた放熱効果を有し、また安価に簡単に製造することができるので、電子部品等の放熱用部材に有用であるから産業上利用可能である。 The heat dissipating structure of the present invention has an extremely excellent heat dissipating effect and can be easily manufactured at a low cost.
１，１１，２１，３１ 放熱構造体
２ 放熱要素
３ エラストマー層
４ アンダーカット部
ＨＯ 高温物体
ＤＭ 射出成形用金型
1,11,21,31 Heat dissipation structure 2 Heat dissipation element 3 Elastomer layer 4 Undercut HO High temperature object DM Injection mold
Claims (8)
上記放熱要素と高温物体との間に介在せしめられる熱伝導性エラストマー層と、
からなり、
上記放熱要素と上記熱伝導性エラストマー層とは、上記放熱要素に具備されているアンダーカット手段を介して一体化されており、
上記熱伝導性エラストマー層は、重量平均分子量１５万〜５０万、スチレン系単量体の含有割合が２０〜５０質量％である水添熱可塑性スチレン系エラストマー（Ｅ）１００質量部、動粘度が４０℃において５０〜５００センチストークス（ｃＳｔ）のゴム用軟化剤１００〜６００質量部、及び、オレフィン系樹脂１〜１００質量部、の混合物１００体積部に対して、熱伝導性フィラーを４０〜４００体積部配合した組成物からなる
ことを特徴とする放熱構造体。 A heat dissipating element;
A thermally conductive elastomer layer interposed between the heat dissipation element and the high-temperature object;
Consists of
The heat dissipation element and the thermally conductive elastomer layer are integrated through an undercut means provided in the heat dissipation element,
The thermally conductive elastomer layer has a weight average molecular weight of 150,000 to 500,000, a hydrogenated thermoplastic styrene elastomer (E) having a styrene monomer content of 20 to 50% by mass, and a kinematic viscosity. The heat conductive filler is 40 to 400 with respect to 100 parts by volume of a mixture of 100 to 600 parts by mass of a softening agent for rubber of 50 to 500 centistokes (cSt) and 1 to 100 parts by mass of an olefin resin at 40 ° C. A heat dissipating structure comprising a composition containing a volume part.
ことを特徴とする請求項１に記載の放熱構造体。 The heat dissipation structure according to claim 1, wherein the heat dissipation element is a heat sink or a heat pipe.
上記表面被覆水酸化アルミニウムは、有機系カップリング剤で表面被覆された水酸化アルミニウムであり、
上記表面被覆酸化マグネシウムは、不活性化させた酸化マグネシウムであるマグネシアクリンカーを無機物および／または有機物で表面被覆した酸化マグネシウムである
ことを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の放熱構造体。 The thermally conductive filler blended in the composition constituting the thermally conductive elastomer layer is surface-coated aluminum hydroxide and / or surface-coated magnesium oxide,
The surface-coated aluminum hydroxide is aluminum hydroxide surface-coated with an organic coupling agent,
The heat-dissipating structure according to claim 1 or 2, wherein the surface-coated magnesium oxide is magnesium oxide in which magnesia clinker, which is inactivated magnesium oxide, is surface-coated with an inorganic substance and / or an organic substance. .
ことを特徴とする請求項１〜３のうちいずれか一項に記載の放熱構造体。 The elongation rate of the said composition which comprises the said heat conductive elastomer layer is 100% or more, The thermal radiation structure as described in any one of Claims 1-3 characterized by the above-mentioned.
ことを特徴とする請求項１〜４のうちいずれか一項に記載の放熱構造体。 The heat conductivity of the said composition which comprises the said heat conductive elastomer layer is 1.0 W / m * K or more, The thermal radiation structure as described in any one of Claims 1-4 characterized by the above-mentioned. .
ことを特徴とする請求項１〜５のうちいずれか一項に記載の放熱構造体。 The heat dissipation according to any one of claims 1 to 5, wherein a volume resistivity of the composition constituting the thermally conductive elastomer layer is 1.0 x 10 10 Ω · cm or more. Structure.
ことを特徴とする請求項１〜６のうちいずれか一項に記載の放熱構造体。 1-20 parts by mass of acrylic modified polytetrafluoroethylene is added to 100 parts by mass of the hydrogenated thermoplastic styrene elastomer (E) in the composition constituting the thermally conductive elastomer layer. The heat dissipation structure according to any one of claims 1 to 6.
上記熱伝導性エラストマー層を構成する上記組成物を射出成形し、
上記組成物の溶融物を上記放熱要素のアンダーカット手段に付き回らせる
ことを特徴とする請求項１〜７のうちいずれか一項に記載の放熱構造体の製造方法。
With the heat dissipating element having the undercut means inserted in the injection mold,
Injection molding the composition comprising the thermally conductive elastomer layer,
The method for manufacturing a heat dissipation structure according to any one of claims 1 to 7, wherein the melt of the composition is wound around an undercut means of the heat dissipation element.
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