JP5653061B2 - 建築又は土木用熱可塑性樹脂押出発泡断熱板 - Google Patents
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Description
(1) 見かけ密度が20kg/m 3 以上50kg/m3 未満、独立気泡率が85%以上、厚みが10〜150mm、非ハロゲン系有機物理発泡剤及び難燃剤を含有する熱可塑性樹脂押出発泡断熱板において、
前記非ハロゲン系有機物理発泡剤は、炭素原子数3〜5の脂肪族炭化水素、炭素原子数3〜6の脂環式炭化水素から選択される少なくとも1種の化合物からなり、
前記発泡断熱板を構成する熱可塑性樹脂がポリスチレン樹脂と下記の条件を満足するポリエステル樹脂との混合物であると共に該ポリエステル樹脂の配合量がポリスチレン樹脂100重量部に対して5〜150重量部であり、前記発泡断熱板中における前記難燃剤の含有量が前記混合物100重量部当たり1〜10重量部であり、前記発泡断熱板の熱伝導率が0.029W/(m・K)以下であることを特徴とする、建築又は土木用熱可塑性樹脂押出発泡断熱板。
条件:JIS K7122(1987)に記載の「一定の熱処理を行った後、融解熱を測定する場合」(試験片の状態調節における加熱速度と冷却速度は、いずれも10℃/分とする。)を採用し、熱流束示差走査熱量測定装置を使用し、加熱速度10℃/分で得られるDSC曲線に基づくポリエステル系樹脂の融解に伴う吸熱ピーク熱量が5J/g未満(0も含む。)。
熱可塑性樹脂押出発泡断熱板の基材樹脂には、ポリスチレン樹脂(A)と非晶性或いは低結晶性のポリエステル樹脂(以下、ポリエステル樹脂(B)ともいう。)が含まれる。基材樹脂中のポリエステル樹脂(B)の含有量は、ポリスチレン樹脂(A)100重量部に対し、5〜150重量部であり、好ましくは10〜130重量部、さらに好ましくは20〜100重量部である。
本発明において使用されるポリスチレン樹脂(A)としては、例えばスチレンホモポリマーやスチレンを主成分とするスチレン−アクリル酸エステル共重合体、スチレン−メタクリル酸エステル共重合体、スチレン−アクリル酸共重合体、スチレン−メタクリル酸共重合体、スチレン−無水マレイン酸共重合体、スチレン−ポニフェニレンエーテル共重合体、スチレン−ブタジエン共重合体、スチレン−アクリロニトリル共重合体、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体、アクリロニトリル−スチレンアクリレート共重合体、スチレン−メチルスチレン共重合体、スチレン−ジメチルスチレン共重合体、スチレン−エチルスチレン共重合体、スチレン−ジエチルスチレン共重合体、ハイインパクトポリスチレン等が挙げられ、これらは単独で又は2種以上を混合して使用される。なお、上記スチレン系共重合体におけるスチレン成分含有量は50モル%以上が好ましく、特に好ましくは80モル%以上である。
本発明で用いるポリエステル樹脂(B)としては、ジカルボン酸成分とジオール成分とを重縮合させる方法やポリエステル単独重合体及び/又はポリエステル共重合体のエステル交換反応等により製造されるポリエステル共重合体が挙げられる。
本発明おいて、熱可塑性樹脂押出発泡断熱板を発泡成形する際に使用する物理発泡剤(C)は、フロン類からなる物理発泡剤を使用しないか使用量を低減することを目的に、少なくとも非ハロゲン系有機系物理発泡剤を物理発泡剤の成分の1つとして使用することを必須とする。また、物理発泡剤(C)としては、オゾン破壊係数がゼロ又は極めて低く、且つ温暖化係数の低いものであることが好ましい。一方、物理発泡剤(C)として、押出発泡断熱板の長期断熱性を考慮すると、押出発泡断熱板中に残存し易い物理発泡剤を該発泡剤100モル%に対して10モル%以上(100モル%も含む)、更に好ましくは20モル%以上(100モル%も含む)含有されていることが好ましい。押出発泡断熱板中に残存し易い物理発泡剤としては、周知のポリスチレン樹脂に対してガス透過速度が比較的遅い炭化水素系物理発泡剤(C1)が好適に使用できる。なお、本発明における基材樹脂はポリスチレン樹脂にポリエステル樹脂を混合したものであることによりガスバリアー性が向上されているので基材樹脂に対する物理発泡剤(C1)のガス透過速度は一層遅くなり、その結果断熱性能は一層向上する。
本発明により得られる熱可塑性樹脂押出発泡断熱板は主に建築用断熱板として使用されることから、JIS A9511(2006年)5・13・1に規定される、「測定方法A」に記載の押出ポリスチレンフォーム保温板を対象とする燃焼性規格を満足する高度な難燃性が要求される。さらに、本発明により得られるポリスチレン系樹脂発泡板は、JIS A9511(2006年)4.2で規定される熱伝導率の規格を満足することが望ましい。したがって、本発明における物理発泡剤としての炭化水素系物理発泡剤の添加は、難燃性と熱伝導率が両立するように行われ、発泡板中に前記物理発泡剤(C1)が上記難燃性と上記熱伝導率の規格を両立する残存量に調整されることが好ましい。さらに、前記の物理発泡剤(C2)は、所望の見掛け密度を達成するために、前記物理発泡剤(C1)の量に応じて適宜決定される。
本発明においては基材樹脂に、断熱性向上剤を添加してさらに断熱性を向上することができる。断熱性向上剤としては、例えば、酸化チタン等の金属酸化物、アルミ等の金属、セラミック、カーボンブラック、黒鉛等の微粉末、赤外線遮蔽顔料、ハイドロタルサイトなどが例示される。これらは1種又は2種以上を使用することができる。断熱性向上剤の添加量は基材樹脂100重量部に対し、0.5〜5重量部、好ましくは1〜4重量部の範囲で使用される。
また、本発明においては基材樹脂に、必要に応じて、気泡調整剤、顔料,染料等の着色剤、熱安定剤、充填剤等の各種の添加剤を適宜添加することができる。前記気泡調整剤として、例えば、タルク、カオリン、マイカ、シリカ、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、酸化チタン、酸化アルミニウム、クレー、ベントナイト、ケイソウ土等の無機物粉末、アゾジカルボジアミド等の従来公知の化学発泡剤などを用いることができる。なかでも難燃性を阻害することがなく気泡径を調整することが容易であるタルクが好適である。特にJIS Z8901(2006年)に規定される粒径が0.1〜20μm、更に0.5〜15μmの大きさのタルクが好ましい。気泡調整剤の添加量は、該調整剤の種類、目的とする気泡径等によって異なるが、基材樹脂100重量部に対し、概ね、0.01〜8重量部、更に0.01〜5重量部、特に0.05〜3重量部が好ましい。
(i)見掛け密度
本発明の熱可塑性樹脂押出発泡断熱板の見掛け密度は、20〜50kg/cm3のものが好ましい。見掛け密度が小さすぎる場合は、押出発泡断熱板を製造すること自体かなり困難であり、用途によっては機械的強度が不十分なものとなる。一方、見掛け密度が大きすぎる場合は、押出発泡断熱板の厚みを相当厚くしない限り、充分な断熱性を発揮させることが困難であり、また軽量性の点からも好ましくない。
熱可塑性樹脂押出発泡断熱板は、その使用目的から厚みが10〜150mmのものが好ましい。厚みが薄すぎる場合は、断熱材として使用する場合に要求される断熱性が不十分となる虞がある。一方、押出機の大きさにもよるが、厚みが厚すぎる場合には発泡成形が難しくなる虞がある。なお、厚みは15mm〜120mmのものがより好ましい。
熱可塑性樹脂押出発泡断熱板の厚み方向平均気泡径は、好ましくは0.05〜2mmであり、より好ましくは0.06〜0.8mmであり、さらに好ましくは0.06〜0.3mmである。平均気泡径が上記範囲内にあることにより、前記見掛け密度範囲の構成と相俟って赤外線透過を抑制することが出来るなどの理由からより一層高い断熱性を有する押出発泡断熱板を得ることができなどの利点がある。
すなわち、押出発泡断熱板厚み方向の平均気泡径(DT:mm)及び押出発泡断熱板幅方向の平均気泡径(DW:mm)は押出発泡断熱板の幅方向垂直断面(押出発泡断熱板の押出方向と直交する垂直断面)を、押出発泡断熱板押出方向の平均気泡径(DL:mm)は押出発泡断熱板の押出方向垂直断面(押出発泡断熱板の押出方向に平行に、幅方向の中央部で二等分する垂直断面)の顕微鏡拡大写真を得る。次いで、該拡大写真上において測定しようとする方向に直線を引き、その直線と交差する気泡の数を計数し、直線の長さ(当然のことながら、この長さは拡大写真上の直線の長さではなく、写真の拡大率を考慮した直線の真の長さを指す。)を計数された気泡の数で割ることによって、各々の方向における平均気泡径を求める。
更に本発明の熱可塑性樹脂押出発泡断熱板においては、気泡変形率が0.7〜2.0であることが好ましい。気泡変形率とは、上記測定方法により求められたDTをDHで除すことにより算出される値(DT/DH)であり、該気泡変形率が1よりも小さいほど気泡は扁平であり、1よりも大きいほど縦長である。気泡変形率が小さすぎる場合は、気泡が扁平なので圧縮強度が低下する虞れがあり、扁平な気泡は球形に戻ろうとする傾向が強いので、押出発泡体の寸法安定性も低下する虞がある。気泡変形率が大きすぎる場合は、厚み方向における気泡数が少なくなるので、気泡形状による断熱性向上効果が小さくなる。そのような観点から、上記気泡変形率は、0.8〜1.5であることが好ましく、0.8〜1.2であることがより好ましい。気泡変形率が上記範囲内にあることにより、機械的強度に優れ、かつ更に高い断熱性を有する熱可塑性樹脂押出発泡断熱板となる。
熱可塑性樹脂押出発泡断熱板の独立気泡率は85%以上であることが好ましく、90%以上であることがより好ましく、93%以上であることがさらに好ましい。独立気泡率が高い程、高い断熱性能を維持することができる。独立気泡率S(%)は、ASTM−D2856−70の手順Cに従って、空気比較式比重計(例えば、東芝ベックマン(株)製、空気比較式比重計、型式:930型)を使用して測定された押出発泡断熱板の真の体積Vxを用い、下記式(1)により算出される。
S(%)=(Vx−W/ρ)×100/(VA−W/ρ) (1)
ただし、Vx:上記空気比較式比重計による測定により求められるカットサンプルの真の体積(cm3)(押出発泡断熱板のカットサンプルを構成する樹脂の容積と、カットサンプル内の独立気泡部分の気泡全容積との和に相当する。)
VA:測定に使用されたカットサンプルの外寸法から算出されたカットサンプルの見かけ上の体積(cm3)
W:測定に使用されたカットサンプル全重量(g)
ρ:押出発泡断熱板を構成する樹脂の密度(g/cm3)
熱可塑性樹脂押出発泡断熱板の熱伝導率は、0.029W/(m・K)以下であることが望ましい。本発明において熱伝導率は、押出発泡断熱板から縦200mm×横200mm×厚み25mmの押出発泡断熱板表皮が存在しない試験片を切り出し、該試験片についてJIS A 1412−2(1999年)記載の平板熱流計法(熱流計2枚方式、高温側38℃、低温側8℃、平均温度23℃)に基づいて測定される。なお、厚み25mmの試験片を切り出せない場合は複数枚(できるだけ少ない枚数)の厚みの薄い試験片を積層して厚み25mmの試験片とする。
本発明の熱可塑性樹脂押出発泡断熱板においては、難燃性を阻害しない範疇で優れた断熱性を得るために、発泡断熱板中の炭素原子数3〜5の炭化水素系有機物理発泡剤の残存量は、押出発泡断熱板製造後100日経過時において押出発泡断熱板1kg当たり0.1〜0.9モル、更に0.4〜0.9モルの範囲を維持していることが好ましい。本明細書における発泡断熱板中の炭化水素等の発泡剤残存量は、ガスクロマトグラフを用いて内部標準法により測定される値である。具体的には、押出発泡断熱板から適量のサンプルを切り出し、このサンプルを適量のトルエンと内部標準物質の入った蓋付き試料ビン中に入れ蓋を閉めた後、充分に撹拌し発泡断熱板中の発泡剤をトルエン中に溶解させた溶液を測定用試料としてガスクロマトグラフ分析を行って発泡断熱板中の発泡剤残存量を求める。
(i)基材樹脂
基材樹脂を構成するポリスチレン系樹脂を表1に、ポリエステル樹脂を表2に示す。
気泡調整剤マスターバッチ:ポリスチレン樹脂をベースレジンとし、タルク(松村産業(株)製、商品名:ハイフィラー#12)60重量%を含有するタルクマスターバッチを用いた。
(i)発泡成形性
表3〜6における発泡成形性の評価は、下記評価基準により評価した。
・ :発泡状態が良好であり、表面に波うちなどがない良好な板状押出発泡断熱板が安定して得られる。
×:発泡状態が悪く、表面に波うちなどが発生し良好な板状押出発泡断熱板が得られない。
表3〜6における発泡板外観の評価は、下記評価基準により評価した。
○:表面美麗。
△:表面に小さな裂けがみられる。
×:表面に著しい裂けがみられる。
見掛け密度の測定は、JIS K 6767(1999年)に準拠して行なう。試料は、押出発泡断熱板の幅方向中央部および幅方向両端部付近の計3箇所から厚みが全厚みの直方体のサンプルを切り出して各々のサンプルについて見掛け密度を測定し、3箇所の測定値の相加平均値を見掛け密度とする。
熱可塑性樹脂押出発泡断熱板の断面積は、押出発泡断熱板の押出方向と直交する垂直断面(幅方向垂直断面)の断面積とする。
熱可塑性樹脂押出発泡断熱板の厚みは、押出発泡断熱板の幅方向垂直断面の幅方向の端から他方の端までを6等分して両端を除く5箇所に測定点を定め、続いて、前記5箇所の測定点における押出発泡断熱板の厚みをそれぞれ測定し、5箇所の測定値の相加平均値とする。
熱伝導率低下率とは、実施例及び比較例で得られた押出発泡断熱板の熱伝導率の値を、比較例1にて得られた押出発泡断熱板の熱伝導率の値で除した値である。
気泡内圧力は、製造直後の押出発泡断熱板から縦200mm×横200mm×厚み25mmの発泡成形板表皮が存在しない試験片を切り出し、該試験片を23℃、湿度50%の雰囲気下に保存した、製造後100日後に該試験片を用いて以下の方法で測定する。まず、押出発泡体の中央部より、縦90mm×横25mm×厚み15mmのサンプルを抜き加工により採取する。次に、エタノールを満たした容器中にサンプルを入れ、容器内の空気を排出する。次に、空気が混入しないようにトルエンを容器内に入れ、サンプルをトルエンに溶解させ、気泡中の空気の体積を測定し、気泡内の空気分圧を求める。
熱可塑性樹脂押出発泡断熱板から超薄切片を作製し、染色後、透過型電子顕微鏡にて気泡膜部断面におけるモルフォロジーを目視にて確認した。
[観察条件]
透過型電子顕微鏡:日本電子株式会社製透過電子顕微鏡「JEM−1010」
加速電圧:100kV
染色:四酸化ルテニウム
内径65mmの第1押出機と内径90mmの第2押出機と内径150mmの第3押出機が直列に連結されており、発泡剤注入口が第1押出機の終端付近に設けられており、間隙1mm×幅90mmの幅方向断面が長方形の樹脂排出口(ダイリップ)を備えたフラットダイが第3押出機の出口に連結された製造装置を用いた。
実施例1〜6は、本発明のポリエステル樹脂(B)に該当するポリエステル樹脂の種類を変えて行なった。その結果、得られた押出発泡断熱板の熱伝導率はいずれも低く、優れた断熱性を有し、発泡倍率、独立気泡率も高く、外観良好なものであった。
2 ポリスチレン樹脂
3 ポリエステル樹脂
Claims (4)
- 見かけ密度が20kg/m 3 以上50kg/m3 未満、独立気泡率が85%以上、厚みが10〜150mm、非ハロゲン系有機物理発泡剤及び難燃剤を含有する熱可塑性樹脂押出発泡断熱板において、
前記非ハロゲン系有機物理発泡剤は、炭素原子数3〜5の脂肪族炭化水素、炭素原子数3〜6の脂環式炭化水素から選択される少なくとも1種の化合物からなり、
前記発泡断熱板を構成する熱可塑性樹脂がポリスチレン樹脂と下記の条件を満足するポリエステル樹脂との混合物であると共に該ポリエステル樹脂の配合量がポリスチレン樹脂100重量部に対して5〜150重量部であり、前記発泡断熱板中における前記難燃剤の含有量が前記混合物100重量部当たり1〜10重量部であり、前記発泡断熱板の熱伝導率が0.029W/(m・K)以下であることを特徴とする、建築又は土木用熱可塑性樹脂押出発泡断熱板。
条件:JIS K7122(1987)に記載の「一定の熱処理を行った後、融解熱を測定する場合」(試験片の状態調節における加熱速度と冷却速度は、いずれも10℃/分とする。)を採用し、熱流束示差走査熱量測定装置を使用し、加熱速度10℃/分で得られるDSC曲線に基づくポリエステル系樹脂の融解に伴う吸熱ピーク熱量が5J/g未満(0も含む。)。 - 前記ポリエステル樹脂が、環状エーテル骨格を有するグリコールを10〜80モル%含むジオール成分とジカルボン酸成分とからなるポリエステル共重合体から選択されるものであることを特徴とする請求項1に記載の建築又は土木用熱可塑性樹脂押出発泡断熱板。
- 前記ポリエステル樹脂が、ネオペンチルグリコールを10〜40モル%含むジオール成分とジカルボン酸成分とからなるポリエステル共重合体から選択されるものであることを特徴とする請求項1に記載の建築又は土木用熱可塑性樹脂押出発泡断熱板。
- 前記熱可塑性樹脂押出発泡断熱板の気泡膜部断面において、ポリスチレン樹脂が連続相をなし、ポリエステル樹脂が分散相をなして海島構造を形成していることを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の建築又は土木用熱可塑性樹脂押出発泡断熱板。
Priority Applications (3)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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JP2010090555A JP5653061B2 (ja) | 2010-04-09 | 2010-04-09 | 建築又は土木用熱可塑性樹脂押出発泡断熱板 |
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