JP5650728B2 - 化学センサ - Google Patents
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Description
本発明は、気体中のガス成分や、ウイルス、アレルゲンなどの被測定物質を検出する化学センサに関する。
従来から、血液などの体液や発酵物或いは天然物を試料とし、この試料と試薬を酵素反応させて発生する電荷を検出する電気化学的バイオセンサー試験片が知られている（特許文献１参照）。
この電気化学的バイオセンサー試験片は、毛細管作用を利用して試料を導入させるキャピラリスペースを備えることにより、少量の試料であっても試薬との酵素反応及び電荷の測定を正確に行うとされている。
上記した電気化学的バイオセンサー試験片においては、反応上の制約から、試料は液体である必要がある。よって、気体中のガス成分やウイルス、アレルゲンなどの被測定物質を検出することはできない。
気体中のガス成分やウイルス、アレルゲンなどの被測定物質を検出するためには、被測定物質を液体中に溶解させる前処理が必要となる。この前処理は、大型装置を用いて行う、或いは手作業で行うなど、煩雑な処理である。
本発明は、上記問題点に鑑みて成されたものであり、その目的は、気体中の被測定物質を簡便な方法で液体中に溶解させることができる化学センサを提供することである。
本発明の特徴に係わる化学センサは、センサ保持部と、被測定物質を含む気体が注入さ
れる気体注入孔と、気体注入孔から注入された気体に含まれる被測定物質を採取する試料
採取部と、試料採取部により採取された被測定物質を試料反応部へ運搬する試料運搬部と、試料運搬部により運搬された被測定物質と所定の反応を生ずる反応物質を有する試料反応部と、試料反応部において反応物質と反応した被測定物質を検出する検出部とを備える。試料採取部は、気体注入孔から注入された気体に含まれる水蒸気を液化するペルチェ素子を有する化学センサであって、試料運搬部は、試料採取部と試料反応部との間に設けられる。
れる気体注入孔と、気体注入孔から注入された気体に含まれる被測定物質を採取する試料
採取部と、試料採取部により採取された被測定物質を試料反応部へ運搬する試料運搬部と、試料運搬部により運搬された被測定物質と所定の反応を生ずる反応物質を有する試料反応部と、試料反応部において反応物質と反応した被測定物質を検出する検出部とを備える。試料採取部は、気体注入孔から注入された気体に含まれる水蒸気を液化するペルチェ素子を有する化学センサであって、試料運搬部は、試料採取部と試料反応部との間に設けられる。
本発明の特徴によれば、ペルチェ素子のペルチェ冷却効果によって、気体注入孔から注入された気体に含まれる水蒸気を液化することにより、被測定物質を含む溶液を作成することができる。よって、試料採取部は、気体注入孔から注入された気体から、被測定物質を含む溶液を採取することができる。
本発明の特徴において、前記気体注入孔、前記試料採取部、前記試料運搬部、前記試料反応部及び前記検出部は、前記センサ保持部に一体に形成されていることが好ましい。これにより、小型軽量化が可能であることに加え、低コストで検出することが可能になる。
本発明の特徴において、試料運搬部はキャピラリ構造を有し、このキャピラリ構造の一端はペルチェ素子に近接していてもよい。これにより、特別な構造を用いることなく、キャピラリ構造の毛管現象によりペルチェ素子により液化された溶液を試料反応部へ運搬することができる。
また、試料反応部は、試料運搬部により運搬された被測定物質と特異的に反応する抗体、酵素、レセプタ及びタンパク質のうち少なくともいずれか一つを有していてもよい。これにより、被測定物質との抗原抗体反応により、被測定物質を特異的に検出することができる。
また、試料反応部は、試料運搬部により運搬された被測定物質を加温する加温部と、被測定物質の温度を測定する温度測定部とを備えていてもよい。被測定物質に対して特定の温度サイクルを生じさせることにより、被測定物質のＤＮＡを増幅させるＰＣＲ法を実施することができるので、高感度に被測定物質を検出することができる。
また、検出部は、反応物質と反応した被測定物質と結合する抗体と、この抗体を担持する電極とを備え、この電極がポーラス構造を有していてもよい。これにより、抗体の固定化面積を増大させることができるので、検出感度を高めることができる。
また、化学センサは、１つのセンサ保持部に一体に形成された複数の単位センサからなり、各単位センサは、気体注入孔、試料採取部、試料運搬部、試料反応部及び検出部から構成されていてもよい。複数の単位センサを１つのセンサ保持部に一体に形成することにより、センサの使い捨てを抑制することができる。
以上説明したように、本発明の化学センサによれば、ペルチェ素子のペルチェ冷却効果によって、気体中の被測定物質を簡便な方法で液体中に溶解させることができる。
以下図面を参照して、本発明の実施の形態を説明する。図面の記載において同一部分には同一符号を付している。
（第１の実施の形態）
図１（ａ）を参照して、本発明の第１の実施の形態に係わる化学センサの全体構成を説明する。第１の実施の形態に係わる化学センサは、化学センサ全体を支持する基板としての機能を有するセンサ保持部１１と、被測定物質を含む空気などの気体が注入される気体注入孔１２と、気体注入孔１２から注入された気体に含まれる被測定物質を採取する試料採取部１３と、試料採取部１３により採取された被測定物質を試料反応部１５へ運搬する試料運搬部１４と、試料運搬部１４により運搬された被測定物質と所定の反応を生ずる反応物質を有する試料反応部１５と、試料反応部１５において反応物質と反応した被測定物質を検出する検出部１６とを備える。
図１（ａ）を参照して、本発明の第１の実施の形態に係わる化学センサの全体構成を説明する。第１の実施の形態に係わる化学センサは、化学センサ全体を支持する基板としての機能を有するセンサ保持部１１と、被測定物質を含む空気などの気体が注入される気体注入孔１２と、気体注入孔１２から注入された気体に含まれる被測定物質を採取する試料採取部１３と、試料採取部１３により採取された被測定物質を試料反応部１５へ運搬する試料運搬部１４と、試料運搬部１４により運搬された被測定物質と所定の反応を生ずる反応物質を有する試料反応部１５と、試料反応部１５において反応物質と反応した被測定物質を検出する検出部１６とを備える。
センサ保持部１１は、実質的に平坦な基板であって、例えば、微細加工が容易な半導体（Ｓｉ、ＳｉＣなど）基板やガラス基板などからなる。センサ保持部１１及び後述する保護部材は、マイクロマシーンニングにより製造することができる。センサ保持部１１の一方の主表面上に、試料採取部１３、試料運搬部１４、試料反応部１５及び検出部１６が順に並んで配置されている。そして、試料採取部１３、試料運搬部１４、試料反応部１５及び検出部１６を覆い隠すように、保護部材がセンサ保持部１１の主表面の上方に配置され、保護部材の少なくとも２箇所に孔が開口されている。この少なくとも２箇所の孔は、被測定物質が含まれる気体を導入排出するものであり、２箇所の孔を介して効果的に気体の導入排出ができるよう、保護部材とセンサ保持部１１とは気密性の保持が可能な接合方法により接合することが好ましい。この少なくとも２箇所のうちの一方は、例えば、試料採取部１３より前方に設けられ、その少なくとも１つの孔から気体が保護部材の内部に導入され、他の孔から導出される。気体が内部に導入される側の一方の孔を気体注入孔１２という。このように、センサ保持部１１の上を気体注入孔１２が設けられた保護部材で覆うことにより形成された検出空間に、気体中に含まれる被測定物質を溶液中に採取する試料採取部１３、試料運搬部１４、試料反応部１５及び検出部１６が一体に形成されている。
試料採取部１３は、気体注入孔１２に近接して配置されており、気体注入孔１２から注入された気体に含まれる被測定物質を採取し易くしている。ここで、「気体に含まれる被測定物質」の例としては、気体中のガス成分や、ウイルス、アレルゲンなどが挙げられる。
尚、図１（ａ）では、気体注入孔１２を試料採取部１３より上流の前方に設けた例を示したが、上述したように、本発明では、試料採取部１３は気体注入孔１２に近接して配置されていればよく、例えば、気体注入孔１２を試料採取部１３の上に設けてもよい。
尚、図１（ａ）では、気体注入孔１２を試料採取部１３より上流の前方に設けた例を示したが、上述したように、本発明では、試料採取部１３は気体注入孔１２に近接して配置されていればよく、例えば、気体注入孔１２を試料採取部１３の上に設けてもよい。
また、試料採取部１３は、図１（ｂ）に示すように、気体注入孔１２から注入された気体に含まれる水蒸気を液化するペルチェ素子１３１を有する。ペルチェ素子１３１を構成する２種類の金属の接合部に電流を流すことにより、ペルチェ素子１３１の一方の金属は、周囲の気体から熱を吸収する。この図１（ｂ）は、図１（ａ）に示した試料採取部１３を上から見た平面図であり、図１（ｂ）の下側が図１（ａ）における気体注入孔１２側であり、図１（ｂ）の上側が図１（ａ）における試料運搬部１４側である。この図１（ｂ）には、低温側（吸熱側）の金属を示しており、対向して設けられた尖った部分に気体から液化された溶液Ｌｑｄが形成されて、直下のセンサ保持部１１に設けられた凹部に滴下される。この試料採取部１３を構成するペルチェ素子１３１は、例えば、冷却機能を阻害しないように両端でセンサ保持部１１に支持され、例えば、その支持構造体に形成された配線を介して２種類の金属の接合部に電流が注入される。
ペルチェ材料としては、例えば、酸化銅やポリシリコン薄膜などであれば、小型化の観点から好ましい。このように本発明では、ペルチェ素子によるペルチェ冷却効果によって、気体注入孔から注入された気体に含まれる水蒸気を液化することができる。液化された水蒸気には被測定物質が溶解されているので、被測定物質を含む溶液Ｌｑｄを作成することができる。よって、試料採取部１３は、気体注入孔１２から注入された気体から、被測定物質を含む溶液Ｌｑｄを自動採取することができる。
ペルチェ材料としては、例えば、酸化銅やポリシリコン薄膜などであれば、小型化の観点から好ましい。このように本発明では、ペルチェ素子によるペルチェ冷却効果によって、気体注入孔から注入された気体に含まれる水蒸気を液化することができる。液化された水蒸気には被測定物質が溶解されているので、被測定物質を含む溶液Ｌｑｄを作成することができる。よって、試料採取部１３は、気体注入孔１２から注入された気体から、被測定物質を含む溶液Ｌｑｄを自動採取することができる。
試料運搬部１４は、幅および深さが１００μｍ程度のキャピラリ構造を有し、キャピラリ構造の一端が試料採取部１３のペルチェ素子に近接している。ペルチェ素子により採取された被測定物質を含む溶液Ｌｑｄをキャピラリ構造へ導入させることができる。キャピラリ構造へ導入した溶液Ｌｑｄは、毛細管現象により試料反応部１５まで運搬される。このように、試料運搬部１４は、特別な構造を用いることなく、キャピラリ構造の毛管現象によりペルチェ素子により液化された溶液を試料反応部１５へ運搬することができる。なお、幅ｔが１００μｍ程度のキャピラリ構造は、マイクロマシーンニングにより製造することができる。
キャピラリ表面は、溶液Ｌｑｄが移動しやすいように、親水化処理がされていることが好ましい。例えば、表面にシリコン酸化膜を形成する方法や、ポリエチレングリコールなどの水溶性高分子により表面を被覆する方法であれば、作製が容易である。
図２（ａ）及び図２（ｂ）を参照して、図１（ａ）の試料反応部１５及び検出部１６の具体的な構成例を説明する。
試料反応部１５は、試料運搬部１４により運搬された被測定物質と特異的に反応する反応物質として、抗体、酵素、レセプタ及びタンパク質のうち少なくともいずれか一つを有する。第１の実施の形態においては、ウイルスやアレルゲンなどの被測定物質と特異的に反応する抗体の一例として、酵素固定化抗体を有する場合について説明する。酵素固定化抗体とウイルスやアレルゲンとは特異的に結合して複合体を形成する。この複合体は検出部１６まで運搬される。酵素固定化抗体には、例えば、抗ＨＡ抗体、ＡＬＰ酵素が含まれる。
検出部１６は、金、白金などの金属薄膜からなる電極を有し、捕捉部位には、上記した複合体と結合する抗体の一例として、基質固定化抗体が担持されている。基質固定化抗体には、例えば、抗ＨＡ抗体、基質には、例えば、ＡＬＰ酵素と特異的に反応する基質であるパラアミノフェニルフォスフェート（ｐＡＰＰ）がある。基質固定化抗体は、酵素固定化抗体と結合したウイルスやアレルゲンを捕捉することができる。これにより、捕捉部位では、基質固定化抗体の基質と酵素固定化抗体の酵素が近接することになり、ここで酵素基質反応が生じる。酵素がＡＬＰ酵素で基質がｐＡＰＰの場合、反応によりパラアミノフェノール（ｐＡＰ）が生成される。生成されたｐＡＰは、電極上でパラキノンイミン（ｐＱＩ）へと酸化することができる。この酸化反応により移動する電子を電極により測定することにより、検出部１６は、被測定物質を検出することができる。このｐＡＰとｐＱＩの酸化還元反応は、可逆的なものであるため、電極を対向する櫛歯型に形成し、一方でｐＡＰを酸化、他方でｐＱＩを還元することにより、酸化還元サイクルを形成することができ、得られる電流値を増幅させることができる。これにより、高感度な検出が可能になる。
図３（ａ）及び図３（ｂ）を参照して、図１（ａ）の検出部１６の具体的な構成例を説明する。検出部１６は、反応物質（酵素固定化抗体）と反応した被測定物質（ウイルスやアレルゲン）と結合する抗体（基質固定化抗体）１６３と、抗体１６３を担持する電極１６２と、陽極酸化シリコン１６１とを備える。
陽極酸化シリコン１６１の主表面には複数の凹部が形成されている。電極１６２は、この陽極酸化シリコン１６１の主表面の凹凸形状に沿って、一様な厚みで成膜された金（Ａｕ）の薄膜からなる。このように、電極１６２はポーラス構造を有する。電極１６２の表面には、抗体１６３が担持されている。抗体１６３は凹部の中にも担持されているため、検出部１６は、多数の抗体１６３を担持することができる。電極１６２がポーラス構造を有することにより、抗体１６３の固定化面積を増大させることができるので、検出感度を高めることができる。抗体１６３の固定化方法としては、例えば、チオール基を介して金表面と結合する自己組織化単分子膜（ＳＡＭ）などの方法を用いればよい。
以上説明したように、本発明の第１の実施の形態によれば、以下の作用効果が得られる。
図１に示したように、ペルチェ素子のペルチェ冷却効果によって、気体注入孔１２から注入された気体に含まれる水蒸気を液化することにより、被測定物質（ウイルスやアレルゲン）を含む溶液を作成することができる。よって、試料採取部１３は、気体注入孔１２から注入された気体から、被測定物質を採取することができる。
また、本発明に係る化学センサは、センサ保持部１１の上を保護部材で覆うことにより形成された狭い検出空間に、試料採取部１３を含めて、試料運搬部１４、試料反応部１５及び検出部１６を集積して一体に形成しているので、小型軽量化が可能であることに加え、少ないサンプルを少ない抗体や酵素等の反応物質で検出できるので、高価な反応物質の使用量を少なくすることができ、低コストで検出することが可能になる。
試料運搬部１４はキャピラリ構造を有し、キャピラリ構造の一端はペルチェ素子に近接している。これにより、特別な構造を用いることなく、キャピラリ構造の毛管現象によりペルチェ素子により液化された溶液を試料反応部１５へ運搬することができる。
図２（ｂ）に示したように、試料反応部１５は、試料運搬部１４により運搬された被測定物質と特異的に反応する抗体（酵素固定化抗体）を有する。酵素固定化抗体と被測定物質との抗原抗体反応により、被測定物質を特異的に検出することができる。
図３（ｂ）に示したように、検出部１６は、反応物質（酵素固定化抗体）と反応した被測定物質と結合する抗体１６３（基質固定化抗体）と、抗体１６３を担持する電極１６２とを備え、電極１６２は、ポーラス構造を有する。電極１６２がポーラス構造を有することにより、抗体１６３の固定化面積を増大させることができるので、検出感度を高めることができる。
（第２の実施の形態）
図４（ａ）及び図４（ｂ）を参照して、第２の実施の形態に係わる試料反応部１５の具体的な構成例を説明する。第２の実施の形態に係わる化学センサの試料反応部１５を除く他の構成は、第１の実施の形態と同じであるため、図示及び説明を省略する。
図４（ａ）及び図４（ｂ）を参照して、第２の実施の形態に係わる試料反応部１５の具体的な構成例を説明する。第２の実施の形態に係わる化学センサの試料反応部１５を除く他の構成は、第１の実施の形態と同じであるため、図示及び説明を省略する。
図４（ｂ）は、試料反応部１５及び検出部１６の分解斜視図である。試料反応部１５は、試料運搬部１４により運搬されたウイルスを含む溶液を加温する加温部（例えば、ヒーター１５１）と、ウイルスを含む溶液の温度を測定する温度測定部（例えば、温度センサー１５２）とを備える。本実施の形態では、ヒーター１５１と温度センサー１５２が、保護部材を構成する上部基板の下面に形成されて、センサ保持部との間の検出空間内（試料反応部１５）に設けられている例を示す。更に、図示は省略するが、試料反応部１５は、温度センサー１５２が測定した溶液の温度に基づいて、ヒーター１５１に流す電流値などを制御する制御部を備える。ヒーター１５１及び温度センサー１５２は、それぞれ複数個用意し、それぞれ試料反応部１５内において分散して配置されている。そして、上部基板の下面には、検出部の一部をなす電極１６ａが形成されている。
また、試料反応部１５には、プライマー、ＤＮＡポリメラーゼ、ＤＮＡ合成の素材（基質）であるデオキシヌクレオチド三リン酸（ｄＮＴＰ）、及びバッファー溶液を乾燥させて配置されている。
制御部は、ヒーター１５１を制御して、ＰＣＲ（ポリメラーゼ連鎖反応）法を実施する。ここでは、その一例を示す。試料反応部１５に運搬された、ウイルスを含む溶液を、試料反応部において、例えば９０℃〜９８℃程度の高温に保持することにより、ウイルス中のＤＮＡが抽出される。次に、抽出したＤＮＡに対して、９０〜９８℃程度の高温と、５０〜６５℃程度の低温を２０〜５０回程度繰返す。これにより、試料反応部１５において、被測定物質のＤＮＡを増幅させることができる。増幅されたＤＮＡを含む溶液は、検出部へと運ばれ、電極での酸化還元反応により、初期溶液でのウイルスの有無を測定することができる。このＰＣＲ法により、微量の被測定物質を増幅して、高感度に被測定物質を検出することができる。
今回、検出方法として、電極を用いる方法を示したが、増幅されたＤＮＡが発する蛍光による測定方法であっても、同様の検出が可能である。
今回、検出方法として、電極を用いる方法を示したが、増幅されたＤＮＡが発する蛍光による測定方法であっても、同様の検出が可能である。
図４（ｂ）に示したように、試料反応部１５は、試料運搬部１４により運搬された被測定物質を加温する加温部（ヒーター１５１）と、被測定物質の温度を測定する温度測定部（温度センサー１５２）とを備える。ヒーター１５１を用いて特定の温度サイクルを生じさせることにより、被測定物質のＤＮＡを増幅させるＰＣＲ法を実施することができるので、高感度に被測定物質を検出することができる。
（第３の実施の形態）
図５を参照して、本発明の第３の実施の形態に係わる化学センサの全体構成を説明する。第２の実施の形態に係わる化学センサは、アレイ状に配列された複数の単位センサＣＳ１〜ＣＳ４、・・・からなる。この単位センサＣＳの各々は、図１（ａ）に示した気体注入孔１２、試料採取部１３、試料運搬部１４、試料反応部１５及び検出部１６により構成されている。複数の単位センサＣＳは、１つのセンサ保持部１１に一体に形成されている。
図５を参照して、本発明の第３の実施の形態に係わる化学センサの全体構成を説明する。第２の実施の形態に係わる化学センサは、アレイ状に配列された複数の単位センサＣＳ１〜ＣＳ４、・・・からなる。この単位センサＣＳの各々は、図１（ａ）に示した気体注入孔１２、試料採取部１３、試料運搬部１４、試料反応部１５及び検出部１６により構成されている。複数の単位センサＣＳは、１つのセンサ保持部１１に一体に形成されている。
複数の単位センサＣＳをアレイ状に一つのセンサ保持部１１上に配列することにより、必要な時に必要なチップ（単位センサＣＳ）のみを使用することができ、センサの交換回数を減らし、また、チップの使い捨てを抑制することができる。
上記のように、本発明は、３つの実施の形態によって記載したが、この開示の一部をなす論述及び図面はこの発明を限定するものであると理解すべきではない。この開示から当業者には様々な代替実施の形態、実施例及び運用技術が明らかとなろう。
本発明の実施の形態に係わる化学センサの用途例として、上記した化学センサの機能を付加した空気清浄機やエアコンなどの家電製品や、上記した化学センサをユーザが携帯可能な大きさに形成した携帯型ウィルスセンサ、上記した化学センサの機能を付加した携帯電話などの携帯機器などが、挙げられる。
１１ センサ保持部
１２ 気体注入孔
１３ 試料採取部
１４ 試料運搬部
１５ 試料反応部
１６ 検出部
１３１ ペルチェ素子
１５１ ヒーター（加温部）
１５２ 温度センサー（温度測定部）
１６２ 電極
１６３ 抗体
ＣＳ 単位センサ
１２ 気体注入孔
１３ 試料採取部
１４ 試料運搬部
１５ 試料反応部
１６ 検出部
１３１ ペルチェ素子
１５１ ヒーター（加温部）
１５２ 温度センサー（温度測定部）
１６２ 電極
１６３ 抗体
ＣＳ 単位センサ
Claims (7)
- センサ保持部と、
被測定物質を含む気体が注入される気体注入孔と、
前記気体注入孔から注入された気体に含まれる被測定物質を採取する試料採取部と、
前記試料採取部により採取された被測定物質を試料反応部へ運搬する試料運搬部と、
前記試料運搬部により運搬された被測定物質と所定の反応を生ずる反応物質を有する試料反応部と、
前記試料反応部において前記反応物質と反応した被測定物質を検出する検出部とを備え、
前記試料採取部は、前記気体注入孔から注入された気体に含まれる水蒸気を液化するペルチェ素子を有する化学センサであって、
前記試料運搬部は、前記試料採取部と前記試料反応部との間に設けられる
ことを特徴とする化学センサ。 - 前記気体注入孔、前記試料採取部、前記試料運搬部、前記試料反応部及び前記検出部は、前記センサ保持部に一体に形成された請求項１に記載の化学センサ。
- 前記試料運搬部はキャピラリ構造を有し、当該キャピラリ構造の一端は前記ペルチェ素子に近接していることを特徴とする請求項１又は２に記載の化学センサ。
- 前記試料反応部は、前記試料運搬部により運搬された被測定物質と特異的に反応する抗体、酵素、レセプタ及びタンパク質のうち少なくともいずれか一つを有することを特徴とする請求項１〜３のうちのいずれか１つに記載の化学センサ。
- 前記試料反応部は、
前記試料運搬部により運搬された前記被測定物質を加温する加温部と、
前記被測定物質の温度を測定する温度測定部と、
を備えることを特徴とする請求項１〜４のうちのいずれか１つに記載の化学センサ。 - 前記検出部は、
前記反応物質と反応した被測定物質と結合する抗体と、
当該抗体を担持する電極と、を備え、
当該電極は、ポーラス構造を有する
ことを特徴とする請求項１〜５のうちのいずれか１つに記載の化学センサ。 - 前記気体注入孔、前記試料採取部、前記試料運搬部、前記試料反応部及び前記検出部が１つの単位センサを構成し、複数の前記単位センサが、１つの前記センサ保持部に一体に形成されていることを特徴とする請求項１〜６のうちのいずれか１つに記載の化学センサ。
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