JP5605782B2 - 放射性物質汚染土壌の改良浄化方法 - Google Patents
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Description
(1)pH8以上、望ましくは10以上、アルカリ相当値1.0〜4.0meq/g(NaOH)、望ましくは1.5〜2.5meq/g(NaOH)、カチオン交換容量1.0〜4.0meq/100g(NH4 +)、望ましくは1.5〜3.0meq/100g(NH4 +)、電気伝導度70〜150μS/cmである多孔質粒状ペーパースラッジ炭化焼成物を、古紙、木材チップの単独あるいは古紙や木材チップの両方を使用する製紙工場からのペーパースラッジを炭化焼成することで生成し、前記多孔質粒状ペーパースラッジ炭化焼成物を放射性物質汚染土壌に散布や混合して放射性物質を前記放射性物質汚染土壌から除去する放射性物質汚染土壌の改良浄化方法。
(2)前記多孔質粒状ペーパースラッジ炭化焼成物の製造工程には、KIとTEDAのいずれか一方、及びKIとTEDAとの混合物の溶液のいずれへの含浸工程も含まれない。
(3)前記放射性物質汚染土壌は、放射性セシウム134及びセシウム137の合計濃度が800Bq/kg以上を含有する。
(4)前記放射性物質汚染土壌に拡散又は混合する前記多孔質粒状ペーパースラッジ炭化焼成物の添加量は、0.1〜6kg/m2(0.5〜50kg/m3)(乾土の0.1〜6重量%)、望ましくは1.0〜3.5kg/m2(8〜30kg/m3)(乾土の0.9〜3.3重量%)である。
(5)前記ペーパースラッジは、水分量50〜85%を有し、このペーパースラッジを造粒し、乾燥した後、乾留温度500〜1,300℃、望ましくは700〜1,200℃の還元炭化焼成炉で炭化焼成する。さらに望ましくは、800〜1,100℃で炭化焼成する。
(6)前記多孔質粒状ペーパースラッジ炭化焼成物は、絶乾重量で、可燃分(炭素を含む):15〜25%、TiO2:0.5〜3.0%、Na2O:0.0001〜0.0005%、K2O:0.0001〜0.0005%、SiO2:15〜35%、Al2O3:8〜20%、Fe2O3:5〜15%、CaO:15〜30%、MgO:1〜8%、その他(不純物):0.5〜3.0%を含み、これらの合計が100%であり、JISC2141による吸水率が100〜160%、BET吸着法による比表面積が80〜150m2/gであり、連続気泡を有する。
(7)前記多孔質粒状ペーパースラッジ炭化焼成物は、容積空隙率が70%以上、空隙容積が1,000mm3/g以上を有し、平均空隙半径が20〜60μmであり、全空隙容積に占める半径1μm以上の空隙が70%以上、長径が1〜10mmの球状、楕円状、円柱状等である混合物質であり、黒色である。
(1)原子力発電所の原子炉の爆発事故が起こると、ヨウ素131、セシウム134、セシウム137等の放射性物質が環境へ放出され、あるいは原子力発電所や放射性物質取扱施設で発生した濃縮廃液、固体状の使用済みイオン交換樹脂等の放射性廃棄物が環境へ流出され、広い地域で土壌が汚染される。ここで、古紙、木材チップの単独あるいは古紙や木材チップの両方を使用する製紙工場のペーパースラッジを炭化焼成することからなる多孔質粒状ペーパースラッジ炭化焼成物を放射性物質汚染土壌に散布又は混合することで、放射性物質を放射性物質汚染土壌から除去することができる。更に、多孔質粒状ペーパースラッジ炭化焼成物と放射性物質汚染土壌との散布や混合を繰り返すことにより放射性物質汚染土壌中の放射性物質濃度を、800Bq/kgと同等以下にすることができる。
(2)農業用畑、田んぼ等が放射性物質により汚染された場合であっても、多孔質粒状ペーパースラッジ炭化焼成物を使用することにより、野菜類、穀類は、放射性物質汚染前の土壌と同等程度収穫される。且つ、放射性物質濃度が0又は500Bq/kg以下となり、人々が安全に野菜類、穀類を消費できる。
(3)住宅、学校、公園、道路等に用いられている土壌が放射性物質により汚染された場合であっても、多孔質粒状ペーパースラッジ炭化焼成物を繰り返し使用することにより、放射性物質汚染土壌中の放射性物質濃度が800Bq/kgと同等以下とすることができる。これにより、人々へ悪影響を及ぼすことなく人々の健康を保護することができる。
(4)砂漠、乾燥地等が放射性物質により汚染された場合であっても、多孔質粒状ペーパースラッジ炭化焼成物を繰り返し使用することにより、放射性物質汚染土壌中の放射性物質濃度が低下し、緑化、あるいは耕地に適する土壌に改善することができる。
ヨウ素131、セシウム134、セシウム137等の放射性物質により汚染された放射性物質汚染土壌に、例えば、古紙、木材チップの単独あるいは古紙や木材チップの両方を使用する製紙工場から排出されたペーパースラッジを、ヨウ化カリウム(KI)とトリエチレンジアミン(TEDA)のいずれか一方、及びKIとTEDAとの混合物の溶液のいずれにも含浸させずに炭化焼成することからなる多孔質粒状ペーパースラッジ炭化焼成物を散布し、耕運機にて掻き混ぜて混合する。その結果、放射性物質汚染土壌に含まれる放射性物質の濃度が経時変化と共に減少する。なお、野菜類、穀類、花類等のための肥料、殺虫剤等が必要な場合は、放射性物質汚染土壌に多孔質粒状ペーパースラッジ炭化焼成物を混合してから少なくとも3日間が経過した後に散布する。
社団法人日本土壌肥料学会(http://jssspn.jp/info/secretariat/4317.html)によると、セシウム137は大気圏核実験により1960年代をピークに地球全体に広がり、土壌に降下した。このため、今日でもセシウム137は微量ではあるが世界中の土の中に存在している。セシウム134、セシウム137の合計値は、通常の畑土壌で33Bq/kg、田んぼ土壌で28Bq/kgである。一方、この測定結果に対し、原子力発電所での事故により放出された放射性物質に汚染された放射性物質汚染土壌の場合、場所によっては低値の800Bq/kgから高値の数万Bq/kgとなる。これらの放射性物質汚染土壌中の放射性物質濃度は、経時変化と共に天候変動により変動する。ここで、これらの放射性物質汚染土壌を多孔質粒状ペーパースラッジ炭化焼成物で処理した場合、放射性物質汚染土壌中の放射性物質が除去されるという結果が確認された。
多孔質粒状ペーパースラッジ炭化焼成物は、0.1〜6kg/m2(0.5〜50kg/m3)(乾土の0.1〜6重量%)、望ましくは1.0〜3.5kg/m2(8〜30kg/m3)(乾土の0.9〜3.3重量%)が適正な散布量であるが、放射性物質汚染土壌中の放射性物質を除去するには、少なくとも2週間以上経過することが望ましい。
(4−1)社団法人日本土壌肥料学会の仮説(http://jssspn.jp/info/secretariat/4317.html)
元素の周期律表によると、セシウムは、ナトリウムやカリウムと同じアルカリ金属に分類され、これらの元素と同様に振る舞うことが分かっている。土壌は負荷電を持つため陽イオンのセシウムを引き付けて留める性質がある。更に土壌中にはセシウムを閉じ込める粘土鉱物が存在するため、土壌に浸入するセシウムが粘土鉱物に強く保持され、離れにくくなる。
上記の研究では、孟宗竹を炭化焼成することからなるヨウ化物添着活性炭が揮発性放射性ヨウ素131を閉じ込めるには、ヨウ化物が先ず活性炭の表面に吸着し、それからヨウ素イオンの位置に移行し、そこで同位体交換が起きるというメカニズムが提案された。また、ヨウ化物添着活性炭の表面への吸着性は、活性炭の表面のアルカリ基、例えば水酸基(OH−)及び活性炭基底面のπ電子系に大きく左右された。アルカリ基は、活性炭の表面とヨウ化物(KI)との静電気の相互作用を強化するとされた。
原子力発電所で使用される活性炭には、日常稼働時の排気ガスに含まれ、又は爆発等の事故時に放出される放射性ヨウ素131の濃度を安全なレベルまで除去して環境への放出を防ぐ役割がある。上記の米国原子力規制委員会の規制ガイド1.52によれば、活性炭の基本的な原料として、穀物、ヤシ殻が用いられる。更に、放射性ヨウ素131を浸漬する能力を強化するために、これらの活性炭をヨウ化カリウム(KI)とトリエチレンジアミン(TEDA)のいずれか一方、又はKIとTEDAとの混合物の溶液に含浸させるとされている。したがって、米国原子力規制委員会の規制ガイド1.52によれば、原子力発電所事故により排出される放射性セシウム134や137による汚染を想定していないことが分かった。
多孔質粒状ペーパースラッジ炭化焼成物は、次の性質を含有する。pH:8.0以上、望ましくは10以上、アルカリ相当値:1.0meq/g以上(NaOH)望ましくは1.5〜2.5meq/g(NaOH)、カチオン交換容量:1.0meq/100g以上(NH4 +)望ましくは1.5〜3.0meq/100g(NH4 +)、電気伝導度:70〜150μS/cm、Na含有率:0.0003%以上、K含有率:0.0003%以上である。
炭化焼成は、水分量50〜85%を有するペーパースラッジを造粒した後、球状化し、乾燥後、還元炭化焼成炉で乾留温度500〜1,300℃、望ましくは700〜1,200℃で行う。さらに望ましくは、800〜1,100℃で行う。
多孔質粒状ペーパースラッジ炭化焼成物は、容積空隙率が70%以上、空隙容積が1,000mm3/g以上を有し、平均空隙半径が20〜60μmであり、全空隙容積に占める半径1μm以上の空隙が70%以上、長径が1〜10mmである。また、球状、楕円状、円柱状等の混合物質であり、黒色である。なお、その他の形状であってもよい。
(9−1)pH
多孔質粒状ペーパースラッジ炭化焼成物20gに、室温と同程度の温度まで冷ました沸騰蒸留水100mlを加え、一晩かけて撹拌した後、2G4のガラスフィルタにてろ過を行い、硝子電極のpH計でろ液のpHを測定した。
次に、上記のろ液10mlを取り、0.01N塩酸にて比色滴定を行い、アルカリ相当値を算出した。
多孔質粒状ペーパースラッジ炭化焼成物25gに1M/L酢酸アンモニウム溶液125mlを加え、1時間撹拌した後、一晩置き、17G4のガラスフィルタにてろ過を行った。次に、残渣を1M/L酢酸アンモニウム溶液25mlで4回、クラックさせずにゆっくり洗浄した。その後、残渣を95%エタノール25mlで8回、クラックさせずにゆっくり洗浄した。最後に、残渣を1M/L塩化カリウム溶液25mlで8回、クラックさせずにゆっくり洗浄し、ろ液を集め、追加の1M/L塩化カリウム溶液を用いて250mlに構成した。このろ液を20ml取り、0.01N塩酸にて比色滴定を行い、カチオン交換容量を求めた。
多孔質粒状ペーパースラッジ炭化焼成物1gに0.1M/L硝酸溶液100mlを加え、72時間撹拌した後、1G4のガラスフィルタにてろ過を行い、ろ液中のナトリウム、カリウムを原子吸光光度計で測定した。
ヨウ素131、セシウム134、セシウム137等の放射性物質の測定は、平成14年3月厚生労働省医薬局食品保健部監視安全課「緊急時における食品の放射能測定マニュアル」に準拠した。
(1)放射性物質汚染畑土壌
福島県飯舘村の畑(面積=324m2)を用い、そのうち120m2に、多孔質粒状ペーパースラッジ炭化焼成物を240kg散布し、耕運機で掻き混ぜて土壌と混合した。残存した204m2のうち144m2をブランク土壌とした。多孔質粒状ペーパースラッジ炭化焼成物を混合した放射性物質汚染畑土壌及びブランク土壌にジャガ芋を植えた。これらの土壌の間には60m2の空所を設けた。放射性物質汚染畑土壌中の放射性物質の測定結果を表1に示す。
なお、以下の全実施例において、多孔質粒状ペーパースラッジ炭化焼成物をPSCと示す。
(2)放射性物質汚染田んぼI土壌
福島県飯舘村の田んぼI(面積=495m2)を用い、PSC600kgを散布し、耕運機で掻き混ぜて土壌と混合した。この放射性物質汚染田んぼIで米の耕作を行った。放射性物質汚染田んぼI土壌中の放射性物質の測定結果を表2に示す。
(3)放射性物質汚染田んぼII土壌
福島県飯舘村の田んぼII(面積=495m2)を用い、PSC1,200kgを散布し、耕運機で掻き混ぜて土壌と混合した。放射性物質汚染田んぼII土壌中の放射性物質の測定結果を表3に示す。
(4)放射性物質汚染田んぼIII土壌
福島県南相馬市での田んぼIII(面積=2,700m2)を用い、PSC3,600kgを散布し、耕運機で掻き混ぜて土壌と混合した。この放射性物質汚染田んぼIIIで米の耕作を行った。放射性物質汚染田んぼIII土壌中の放射性物質の測定結果を表4に示す。
Claims (6)
- pH8以上、アルカリ相当値1.0〜4.0meq/g(NaOH)、およびカチオン交換容量1.0〜4.0meq/100g(NH4 +)、有機分が25%未満、無機分が75%以上である多孔質粒状ペーパースラッジ炭化焼成物を、ヨウ化カリウム(KI)、トリエチレンジアミン(TEDA)、又は前記KIと前記TEDAとの混合物の溶液のいずれにも含浸させずにペーパースラッジを炭化焼成することで生成し、
前記多孔質粒状ペーパースラッジ炭化焼成物を放射性物質汚染土壌に散布又は混合して、ヨウ素を含浸し、またはセシウムとのイオン交換を行う、
ことを特徴とする放射性物質汚染土壌の改良浄化方法。 - 前記放射性物質汚染土壌は、セシウム134及びセシウム137の合計濃度が800Bq/kg以上を含有する、
ことを特徴とする請求項1記載の放射性物質汚染土壌の改良浄化方法。 - 前記放射性物質汚染土壌に拡散又は混合する前記多孔質粒状ペーパースラッジ炭化焼成物の添加量は、0.1〜6kg/m 2 である、
ことを特徴とする請求項1または請求項2に記載の放射性物質汚染土壌の改良浄化方法。 - 前記ペーパースラッジは、水分量50〜85%を有し、このペーパースラッジを造粒し、乾燥した後、乾留温度500〜1,300℃の還元炭化焼成炉で炭化焼成する、
ことを特徴とする請求項1ないし請求項3の何れか1項に記載の放射性物質汚染土壌の改良浄化方法。 - 前記多孔質粒状ペーパースラッジ炭化焼成物は、絶乾重量で、可燃分(炭素を含む):15〜25%、TiO2:0.5〜3.0%、Na2O:0.0001〜0.0005%、K2O:0.0001〜0.0005%、SiO2:15〜35%、Al2O3:8〜20%、Fe2O3:5〜15%、CaO:15〜30%、MgO:1〜8%を含み、これらと不純物との合計が100%であり、吸水率が100〜160%、BET吸着法による比表面積が80〜150m2/gであり、連続気泡を有する、
ことを特徴とする請求項1ないし請求項4の何れか1項に記載の放射性物質汚染土壌の改良浄化方法。 - 前記多孔質粒状ペーパースラッジ炭化焼成物は、容積空隙率が70%以上、空隙容積が1,000mm3/g以上を有し、平均空隙半径が20〜60μmであり、全空隙容積に占める半径1μm以上の空隙が70%以上、長径が1〜10mmの球状、楕円状、円柱状の混合物質であり、黒色である、
ことを特徴とする請求項1ないし請求項5の何れか1項に記載の放射性物質汚染土壌の改良浄化方法。
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