JP5573749B2 - 非水電解質電池 - Google Patents
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Description
金属イオン(Mイオン;MはLi、Na、K、Ca、Mg、Zn、Fe、及びAlからなる群から選択される)を吸蔵乃至放出可能な負極と、
前記正極及び前記負極の間に介設された非水電解質と、
を有する電池であって、
前記非水電解質は、MeaXb(MeはLi、Na、K、Ca、及びAlからなる群から選択される;Xはビス(オキサラト)ホウ酸(bis(oxalate)borate)アニオン、マロナト−オキサラトホウ酸(malonato-oxalatoborate)アニオン、及びビス(マロナト)ホウ酸(bis(malonato)borate)アニオンからなる群から選択される;a、bはMeの酸化数に応じて1〜3から決定される整数)からなる支持塩を含むことを特徴とする非水電解質電池である。
本発明の非水電解質電池は正極、負極、そして非水電解質を有する。正極はラジカル材料をもつ。負極は金属イオンを吸蔵乃至放出可能な構成をもつ。金属イオンはLi、Na、K、Ca、Mg、Zn、Fe、又はAlのイオンである。
(b)後述する正極に含まれるラジカル材料に接触するようにルイス酸を含まず、且つ、その電池を60℃にて12日間保持したときに前記ラジカル材料に接触するようにルイス酸が生成しないこと。ここで、60℃、12日間保持で生成するとは、60℃超、又は12日間超の条件で生成した場合は含まれず、本要件(b)を満たす。反対に、これよりも穏やかな条件においてルイス酸を生じる場合には、ルイス酸を生成したとして、本要件(b)を満たさない。すなわち、60℃未満の温度であるか、12日未満の時間でルイス酸を生じた場合には本要件(b)を満たさない。
(c)後述する正極に含まれるラジカル材料に接触するように前述した化合物群Aを含まず、且つ、その電池を60℃にて12日間保持したときに前記ラジカル材料に接触するように化合物群Aが生成しないこと。ここで、60℃、12日間保持で生成するとは、60℃超、又は12日間超の条件で生成した場合は含まれず、本要件(c)を満たす。反対に、これよりも穏やかな条件において化合物群Aを生じる場合には、化合物群Aを生成したとして、本要件(c)を満たさない。すなわち、60℃未満の温度であるか、12日未満の時間で化合物群Aを生じた場合には本要件(c)を満たさない。
・正極
正極はラジカル材料に加えて、負極が吸蔵乃至放出する金属イオンを吸蔵乃至放出可能な正極活物質を有することができる。正極活物質を有しない場合には外部に存在する酸素を正極活物質にするため、外部から酸素を取込可能な酸素透過膜を正極にもつこともできる。酸素透過膜は酸素を選択的に透過する酸素富化膜、表裏面が連通する多孔質材料(ステンレス鋼、ニッケル、アルミニウム、銅などから構成される)、網・パンチングメタルなども採用できる。酸素透過膜は集電体を兼ねることが望ましい。多孔質材料の孔、網、パンチングメタルの孔などの中には、ラジカル材料などを充填した形態を採用することが望ましい。
・負極
負極は金属イオンを吸蔵乃至放出可能な負極活物質から形成されるか、負極活物質を含む。負極は集電体をもつことができる。負極集電体としては、例えば、銅、ニッケルなどを網、パンチドメタル、フォームメタル、板状、箔状などの形態とすることができる。負極集電体としては電池筐体を兼用することもできる。
(試験例1)
ECとDMCとEMCとを体積比で30:30:40になるように混合した、非水溶媒としての混合溶媒に対して、支持塩としてのLiBOBを0.1mol/Lの濃度で添加して試験例1の非水電解質とした。試験例1の非水溶媒に対して、ラジカル材料としての4−ヒドロキシ−TEMPOを0.01Mの濃度になるように添加して、試験例1の試験溶液とした。
(試験例2及び3)
試験例1における支持塩(LiBOB)に変えて、試験例2ではLiPF6、試験例3ではLiBF4を同濃度(0.1mol/L)で用いた以外は同じ構成の試験溶液を調製し、試験例1と同様の試験を行った。結果を図2(試験例2、実線:室温放置、破線:60℃放置)、図3(試験例3、実線:室温放置、破線:60℃放置)に示す。
(考察)
図1より明らかなように、試験例1の試験溶液では室温放置も60℃放置も双方共にアニオンの吸着・脱離の進行が認められ、ラジカル化合物が作用していることが分かった。それに対して、図2及び3より明らかなように、今回の混合溶媒中においてルイス酸を生成する支持塩である、LiPF6及びLiBF4を含有する、試験例2及び3の試験溶液では室温放置ではアニオンの授受が観察されたが、60℃放置ではアニオンの授受の進行が少なくなる(試験例2では殆ど観察されず、試験例3では大きく損なわれている)ことが明らかになった。ここで、この試験溶液内ではラジカル材料に対して接触可能(非水電解質内)なルイス酸を含有している。
Claims (5)
- ラジカル材料をもつ正極と、
金属イオン(Mイオン;MはLi、Na、K、Ca、Mg、Zn、Fe、及びAlからなる群から選択される)を吸蔵乃至放出可能な負極と、
前記正極及び前記負極の間に介設された非水電解質と、
を有する二次電池であって、
前記非水電解質は、MeaXb(MeはLi、Na、K、Ca、及びAlからなる群から選択される;Xはビス(オキサラト)ホウ酸(bis(oxalate)borate)アニオン、マロナト−オキサラトホウ酸塩(malonato-oxalatoborate)アニオン、及びビス(マロナト)ホウ酸(bis(malonato)borate)アニオンからなる群から選択される;a、bはMeの酸化数に応じて1〜3から決定される整数)からなる支持塩を含み、且つ、前記ラジカル材料に接触するようにルイス酸を含有しないことを特徴とする非水電解質電池。 - 前記ルイス酸は、下記化合物群Aである請求項1に記載の非水電解質電池。
化合物群Aは、AsF5、AgF、AgBF4、BH3、B2H6、CaCl2、(Cp)2Os、(Cp)2Ru、CuCl2、Cu(BF4)2、GaCl3、GaF3、Ga2H6、GeF4、GeH4、H2SO4、HCOOH、HCN、HF、HCl、HBr、HI、Mg(CH2SCH3)2、MnCl2、MoF6、NaBF4、NaB(C6H5)4、NbCl5、NH4[B(C6H5)3CH3]、NH4PF6、NO2(SbF6)、NO(SbCl6)、NO2(BF4)、PF3、PF5、Pd(CN)2、PtCl4、PtI4、SbCl3、SbF6、SiCl4、SiF4、SF4、SnH4、SO3、TiCl3、WF6、ZrCl4、BX3、AlX3、SnX2、SnX4、MgX2、TiX4、PdX2、CrX3、FeX3、CoX3、NiX2、SbX5、InX3、ZnX2(XがF−、Cl−、Br−、I−、CF3SO3 −、C6F5 −、C6H5 −、OCH2CH3 −である。)、Ho(CF3SO3)2、Ca(CF3SO3)2、Sc(CF3SO3)3、Y(CF3SO3)3、Ln(CF3SO3)3(LnはLa、Ce、Pr、Nd、Pm、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、又はLu)、BF3−ジエチルエーテレート錯体、BF3−酢酸錯体、BF3−メチル−t−ブチルエーテル錯体、BF3−ジ−n−ブチルエーテレート錯体、BF3−ジメチルエーテレート錯体、BF3−ジメチルスルフィド錯体、BF3−フェノール錯体、BF3−リン酸錯体、BF3−テトラヒドロフラン錯体、トリフル酸、トリブチルボラン、トリブチルボレート、及びトリス(パーフルオロフェニル)ボランからなる群である。 - 前記ラジカル材料はニトロキシルラジカル化合物である請求項1又は2に記載の非水電解質電池。
- 前記非水電解質は、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、ブチレンカーボネート、γ−ブチルラクトン、ジメチルカーボネート、エチルメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、1,2-ジメトキシエタン、メチルアセテート、テトラヒドロフラン、2-メチルテトラヒドロフラン1,3-ジオキソラン、4-メチル-1,3-ジオキソラン、ジエチルエーテル、3-メチルオキサゾリジノン、ギ酸メチルスルホラン、ジメチルスルホキシド、及びアセトニトリルからなる群から選択される1種又は2種以上の非水溶媒を含む請求項1〜3の何れか1項に記載の非水電解質電池。
- 前記正極は一面側が酸素含有ガスに接触する酸素透過膜をもち、前記ラジカル材料は前記酸素透過膜の他面側に配設されている請求項1〜4の何れか1項に記載の非水電解質電池。
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