JP5525298B2 - 導電性窒化シリコン膜の製造方法 - Google Patents
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Description
本発明の導電性窒化シリコン膜の製造方法は、n型またはp型にドーピングされた微結晶シリコン膜を形成する第1ステップと、該微結晶シリコン膜に窒素を含むプラズマを照射して微結晶シリコン膜を窒化することにより、導電性窒化シリコン膜を形成する第2ステップとを含むことを特徴とする。ここで、本発明における「微結晶シリコン」とは、結晶粒径が数十から数千Å程度のシリコン結晶が非晶質成分のシリコンの媒体に混ざり合って混合相をなしている状態のシリコンを意味する。
本発明における第1ステップは、n型またはp型にドーピングされた微結晶シリコン膜を形成する工程である。このような微結晶シリコン膜は、たとえばプラズマCVD法により形成することができる。以下においては、プラズマCVD法を例にとり、微結晶シリコン膜を形成する方法を説明するが、本発明はこの方法のみに限られるものではない。
本発明における第2ステップは、第1ステップで形成された微結晶シリコン膜に対して窒素を含むプラズマを照射することにより、微結晶シリコン膜に窒素を導入し、微結晶シリコン膜の屈折率を低下させるとともに、導電率を向上させて導電性窒化シリコン膜とする工程である。このようにして形成される窒化シリコンにおけるSiNの組成比は、1:1の場合のみに限られるものではなく、たとえばSi3N4、Si2N3などのように組成比として可能である比を全て含み得るものであり、両者の比は特に限定されない。ただし、微結晶シリコン膜に導入される窒素の量が多いほど、導電性窒化シリコン膜の屈折率が低下することがわかっている。
本発明における第3ステップは、導電性窒化シリコン膜に対し、第1ステップおよび第2ステップと同様の操作を各1回以上実行することにより、導電性窒化シリコン膜を複数積層する工程である。この工程を行なうことにより、導電性窒化シリコン膜を2層以上積層させることができ、もって導電性窒化シリコン膜の屈折率、導電率、および膜厚をコントロールすることができる。なお、このように2層以上導電性窒化シリコン膜を積層したものを以下においては「導電性窒化シリコン膜積層体」とも記す。
図5は、本実施の形態の光電変換装置の断面の一例を示す模式的な断面図である。本実施の形態における光電変換装置100は、図5に示されるように、基板1上に設けられた第1の光電変換部23と第2の光電変換部25とを含むタンデム構造を有するものである。
<基板>
本実施の形態の光電変換装置に用いられる基板1は、透光性を有する材料により構成される。基板1は、ガラスやポリイミド等の樹脂などにより構成され、プラズマCVD形成プロセスにおける耐熱性および使用可能であることが好ましい。基板1の厚みは特に限定されず、所望の形状を有する。
上記の基板1上には、透光性を有する材料からなる第1電極22が備えられる。第1電極22は、たとえばSnO2、酸化インジウム錫(ITO)などにより構成することができる。第1電極22の厚みは特に限定されず、所望の形状を有する。
本実施の形態において、第1の光電変換部23は、たとえば図5に示されるように、実質的に真性な半導体層である非晶質水素化Siからなるi型非晶質層(以下、「a−i層」ともいう)23bの両表面にそれぞれp層23aおよびn層23cが設けられたpin構造を有する。p層23aおよびn層23cはいずれも、非晶質水素化Siからなるものである。なお、p層23aとa−i層23bとの間に、たとえば非晶質水素化Siを主体とする半導体層を設けてもよいし、i型微結晶層などのバッファ層を任意で設けてもよい。
本発明は、上記光電変換装置の第1の光電変換部23上、すなわち第1の光電変換部23の両表面のうち基板1と反対側の表面に導電性窒化シリコン膜27を有することを特徴とする。このような導電性窒化シリコン膜27は、第1の光電変換部23との界面での光学的反射により、第1の光電変換部23の光吸収の効率を高めるという観点から、透過率が高く、かつ光電変換素子に用いられる材料との屈折率差が大きい材料が好適である。
本実施の形態において、第2の光電変換部25は、たとえば図5に示されるように、実質的に真性な半導体層である微結晶Siからなるi型微結晶層(以下、「μc−i層」ともいう)25bの両表面にそれぞれp層25aおよびn層25cが設けられたpin構造を有する。p層25aおよびn層25cはいずれも、第1の光電変換部23に用いられるものと同等のものを用いることができ、また、微結晶シリコン半導体を用いてもよい。μc−i層25bとn層25cとの間には、たとえばi型非晶質Si系半導体からなるバッファ層を任意で設けてもよい。
本実施の形態において、第2電極26は、透明導電膜26aと金属膜26bとによって構成されるものである。そして、透明導電膜26aはたとえばZnOからなり、金属膜26bはたとえばAgからなる膜を用いることができる。なお、透明導電膜26aは、必ずしも形成しなくてもよい。
以下、実施の形態2の光電変換装置、すなわち図5に示す構成の光電変換装置100の製造方法を説明する。光電変換装置100は、光入射側から順に、基板1上に、第1電極22、第1の光電変換部23、導電性窒化シリコン膜27、第2の光電変換部25および第2電極26をこの順で形成することにより製造される。
まず、基板1上に第1電極22を形成する。基板1としては、上記のように透光性を有するガラス、ポリイミド等の樹脂などにより構成され、この片側表面に透明導電膜からなる第1電極22が、CVD、スパッタ、蒸着等の公知の方法により形成される。
第1電極22の表面上には、たとえばプラズマCVD法により第1の光電変換部23が形成される。図6に上記光電変換素子の各半導体層を形成するためのプラズマCVD装置の概略断面図を示す。図6は、本実施の形態の光電変換装置に含まれる各層の製造に用いられるマルチチャンバ方式のプラズマCVD装置の概略断面図である。なお、図6に示す構成は、例示であり、別の構成の装置を用いて半導体層を形成してもよい。
本発明の光電変換装置は、1.7以上3.5以下の屈折率を有し、かつ1.0×10-8S/cmの導電率を有する導電性窒化シリコン膜を具備することを特徴とする。このような導電性窒化シリコン膜は、第1の光電変換部23に対し、実施の形態1で説明したような第1ステップと第2ステップとを行なうことにより形成される。
上記で作製した導電性窒化シリコン膜に対し、第2の光電変換部を積層する工程は、上記第1の光電変換部23と同様の方法により形成することができる。なお、第2の光電変換部25におけるμc−i層25bは、上記第1の光電変換部23におけるa−i層23bよりも禁制帯幅を狭く形成することが好ましく、具体的には以下のような条件で形成することが好ましい。
次に、第2の光電変換部25上に第2電極26を形成する。第2電極26は、透明導電膜26aと金属膜26bとからなり、これらを順次形成する。透明導電膜26aは、SnO2、ITO、ZnOなどからなる膜を用いることができる。金属膜26bは、銀、アルミニウム等の金属からなる膜を用いることができる。透明導電膜26aと金属膜26bとは、CVD、スパッタ、蒸着等の方法により形成される。
ず、さらに複数の4以上の成膜室を設けた装置を用いて、p層とバッファ層とを別々の成膜室で形成するなどの態様としてもよい。また、成膜室の数が1つであるシングルチャンバのプラズマCVD装置を用いる場合は、公知のガス置換工程を含むことが好ましい。
本実施の形態の光電変換装置は、図5に示される実施の形態2の光電変換装置100における導電性窒化シリコン膜27と第2の光電変換部25との間に、さらに導電性窒化シリコン膜を形成したことを除いては実施の形態2と同様の方法により作製したものである。すなわち、第2ステップにより導電性窒化シリコン膜を形成した後に、さらに第3ステップを行なうことにより、導電性窒化シリコン膜を2層積層させた導電性窒化シリコン膜積層体を形成する。これにより導電性窒化シリコン膜積層体の導電性を高めるとともに、屈折率を低下させることができ、もって光電変換装置の光電変換効率を高めることができる。
図7は、本実施の形態の光電変換装置の一例を示す模式的な断面図である。本実施の形態の光電変換装置300は、図7に示されるように、実施の形態2の光電変換装置における第2の光電変換部を構成するp層を形成しなかったことを除いては、実施の形態2の光電変換装置と同様の方法により形成されたものである。
本実施の形態の光電変換装置は、図7に示される実施の形態4の光電変換装置100における第1の光電変換部33と第2の光電変換部35との間に、さらに導電性窒化シリコン膜を形成したことを除いては実施の形態4と同様の方法により作製したものである。
本実施の形態は、実施の形態1のタンデム構造の光電変換装置に対し、基板1と第1の光電変換部23との間に、さらに第3の光電変換部を設けたトリプルセル構造の光電変換装置である。このようなトリプルセル構造の光電変換装置は、より広領域の波長の光を変換し得ることから、タンデム構造の光電変換装置よりも光電変換効率を高めやすい。
本実施例では、上記の第1ステップと第2ステップとを行なうことにより、60nmの厚さのn型の導電性窒化シリコン膜を作製した。
まず、基板として、115mm×115mmのコーニング社製の#1737(商品番号)からなるガラス基板を用いた。このガラス基板を図2に示されるプラズマCVD装置にセットした。そして、成膜室内を0.001Paまで排気し、基板の温度を200℃以下に設定した。
上記の第1ステップで形成した微結晶シリコン膜に対し、窒素を含むプラズマを照射する第2ステップを行なった。まず、第1ステップを行なった後の成膜室内を排気した。成膜室内にシランガスが一部残っている懸念があったため、成膜室内に窒素ガスを導入し、かかる窒素ガスとともに成膜室内に残留したシランガスを排出した。
本実施例では、実施例1の導電性窒化シリコン膜に対して、第1ステップにおいて30nmの厚みの微結晶シリコンを形成したことを除いては、実施例1と同様の方法により第1ステップと第2ステップとを行なうことにより、30nmの厚みの導電性窒化シリコン膜を形成した。このようにして形成された導電性窒化シリコン膜に対し、第1ステップおよび第2ステップと同様の操作を各1回行なう第3ステップを行なった。これにより30nmの厚みの導電性窒化シリコン膜を2層積層した導電性窒化シリコン膜積層体を形成した。
本実施例では、実施例1の導電性窒化シリコン膜に対して、第1ステップにおいて20nmの厚みの微結晶シリコンを形成したことを除いては、実施例1と同様の方法により第1ステップと第2ステップとを行なうことにより、20nmの厚みの導電性窒化シリコン膜を形成した。
実施例4〜6においては、以下の表1のように成膜条件が異なる他は、実施例3と同様の方法により、導電性窒化シリコン膜を3層積層した導電性窒化シリコン膜積層体を形成した。
実施例1の導電性窒化シリコン膜を作製するときと同様の条件で第1ステップを行なった後に、第2ステップを行なわず、60nmの微結晶シリコン膜を形成した。
実施例2の導電性窒化シリコン膜を作製するときと同様の条件で第1ステップを2回繰り返すことにより、30nmの微結晶シリコン膜を2層積層した積層体を形成した。
実施例3の導電性窒化シリコン膜を作製するときと同様の条件で第1ステップを3回繰り返すことにより、20nmの微結晶シリコン膜を3層積層した積層体を形成した。
比較例4〜5においては、以下の表1のように成膜条件が異なる他は、実施例3と同様の方法により、導電性窒化シリコン膜を3層積層した導電性窒化シリコン膜積層体を形成した。
実施例1〜6および比較例1〜5で作製した膜に対し、分光エリプソメーターを用いることにより、その膜の屈折率を測定した。その結果を表1の「屈折率」の欄に示す。なお、採用した屈折率は、光の波長が600nmのときの値とした。
本実施例では、図5に示される光電変換装置を作製した。当該光電変換装置は、第1の光電変換部23と、導電性窒化シリコン膜27と、第2の光電変換部25とを積層したものである。ここで、第1の光電変換部23としては、a−i層23bが厚み250nmの真性非晶質の水素化シリコン(Si:H)、p層は、非晶質シリコンカーバイドを用い、n層は、非晶質シリコンを用いることにより、pin型光電変換部を作製した。また、導電性窒化シリコン膜27としては、微結晶シリコン膜に対し窒素を含むプラズマを照射することにより形成したものを用いた。また、第2の光電変換部25としてi層が厚み1.6μmの真性微結晶Si:H、p層およびn層が微結晶シリコンからなるpin型光電変換部を用いた。
基板1として、115mm×115mmのコーニング社製の#1737(商品番号)からなるガラス基板を用いた。このガラス基板上に第1電極として、SnO2からなる700nmの透明導電膜をスパッタ法により形成した。
第1電極22を形成した基板1に上記実施の形態2に沿って、マルチチャンバ方式のプラズマCVD装置を用いて第1の光電変換部23を形成した。まず、第1成膜室内を0.001Paまで排気し、第1電極を設けた基板の温度を200℃以下に設定した。第1成膜室内に混合ガスを導入し、排気系に設けられたバルブにより第1成膜室内の圧力を400Pa前後の略一定に保った。次に、第1成膜室内に導入する混合ガスとして、シランガス、水素ガス、メタンガス、およびジボランガスを含む混合ガスを用いた。上記混合ガスにおいて、シランガスに対する水素ガスの流量は30倍とした。
。このプラズマによってp層23aを形成した。カソード電極の単位面積あたりの電力密度は、50mW/cm2とした。
次に、第1ステップを行なうことにより微結晶シリコン膜を形成した後に、かかる微結晶シリコン膜に対し、第2ステップを行なうことにより、微結晶シリコン膜を導電性窒化シリコン膜とした。以下に第1ステップから順に説明する。
まず、成膜室内を0.001Paまで排気し、基板の温度を200℃以下に設定した。成膜室内に混合ガスを導入し、排気系に設けられたバルブにより成膜室内の圧力を1400Paとして、略一定に保った。次に、成膜室内にシランガスの希釈率が200となるように水素ガスを含む混合ガスを導入した。そして、成膜室内の圧力が安定した後、カソード電極に13.56MHzの交流電力を投入し、カソード電極の単位面積あたりの電力密度を320mW/cm2として、カソード電極とアノード電極との間にプラズマを発生させた。このプラズマが材料ガスを分解することにより、微結晶シリコン膜を形成し始めた。上記電力密度を維持したまま放置し、微結晶シリコン膜が60nmの厚みになったところで電力の投入を停止した。このようにして60nmの厚みの微結晶シリコン膜を作製した。
上記の第1ステップで形成した微結晶シリコン膜に対し、窒素を含むプラズマを照射する第2ステップを行なった。まず、第1ステップを行なった後の成膜室内を排気した。成膜室内にシランガスが一部残っている懸念があったため、成膜室内に窒素ガスを導入し、かかる窒素ガスとともに成膜室内に残留したシランガスを排出した。
第2の光電変換部の形成条件は、微結晶条件とした。すなわち、公知の成膜装置を用いて、上記導電性窒化シリコン膜が形成された基板上に、i層が微晶質Si:Hからなるpin型光電変換部を作製した以外は、上記第1の光電変換部の形成方法と同様の方法により、第2の光電変換部を形成した。
上記第2の光電変換部上に、Agからなる0.2μmの第2電極を形成することにより、本実施例の光電変換装置を製造した。
実施例7に対し、60nmの導電性窒化シリコン膜を、30nmの導電性窒化シリコン膜を2層させた導電性窒化シリコン膜積層体に代えたことを除いては実施例7と同様の方法により光電変換装置を作製した。
実施例7に対し、第2の光電変換部のp層に代えて、60nmの厚みのp型の導電性窒化シリコン膜を形成したことを除いては、実施例7と同様の方法により本実施例の光電変換装置を作製した。なお、p型の導電性窒化シリコン膜は、微結晶シリコン膜を形成するときの混合ガスとして、シランガス、水素ガスに加え、ジボランガスをp型不純物ドーピングガスとして導入することにより形成した。
実施例7に対し、第2の光電変換部のp層に代えて、30nmの厚みのp型の導電性窒化シリコン膜を形成したこと、および該p型の導電性窒化シリコン膜上にさらに30nmの導電性窒化シリコン膜を形成することにより導電性窒化シリコン膜積層体を形成したことを除いては実施例7と同様の方法により光電変換装置を作製した。
実施例7の光電変換装置において、第1の光電変換部を形成する前に、第3の光電変換部を形成した。ここで、第3の光電変換部は、上記の第1の光電変換部と同一の方法により作製した。
実施例7に対し、導電性窒化シリコン膜を形成しなかったことを除いては実施例7と同一の方法により、本実施例の光電変換装置を作製した。
実施例7に対し、本発明の導電性窒化シリコン膜に代えて、従来の非晶質窒化シリコン膜を形成したことを除いては、実施例7と同一の方法により本比較例の光電変換装置を作製した。ここで、本比較例で作製した60nmの厚みの非晶質窒化シリコン膜は、実施例7の微結晶シリコン膜の作製時に導入する混合ガスをシランガス、窒素ガス、およびジボランガスに代えたことを除いては、実施例7の微結晶シリコン膜と同一の条件により、従来の非晶質窒化シリコン膜を作製した。
実施例11に対し、導電性窒化シリコン膜を形成しなかったことを除いては実施例11と同一の方法により、本実施例の光電変換装置を作製した。
(1)タンデム構造の光電変換装置
上記実施例7〜10および比較例6〜7で作製されたタンデム構造の各光電変換装置を用いて変換効率を評価した。評価条件としては、ソーラシュミレータによりAM1.5、100mW/cm2の光強度で照射し、測定温度を25℃とした。比較例6の光電変換装置の変換効率を1としたときの、実施例7〜10および比較例7の光電変換装置の相対変換効率を表2に示す。
上記実施例11および比較例8で作製されたトリプルセル構造の光電変換装置を用いて変換効率を評価した。該評価は、上述の実施例7〜10および比較例6〜7の光電変換装置の変換効率と同様の方法により行なった。かかる評価の結果、比較例8の光電変換装置の変換効率を1としたときの、実施例11の光電変換装置の相対変換効率は1.06であった。
Claims (6)
- n型またはp型にドーピングされた微結晶シリコン膜を形成する第1ステップと、
前記微結晶シリコン膜に対し、窒素を含むプラズマを照射して前記微結晶シリコン膜を窒化することにより、屈折率が1.7以上3.5以下であり、かつ導電率が1×10 -8 S/cm以上である導電性窒化シリコン膜を形成する第2ステップとを含み、
前記第1ステップにおいて、微結晶シリコン膜を形成するときに導入される材料ガスの希釈率は、150以上600以下であり、前記微結晶シリコン膜の厚みは、5nm以上60nm以下であり、
前記第2ステップにおいて、前記微結晶シリコン膜の温度は、130℃以上250℃以下であり、前記窒素を含むプラズマは、100Pa以上の圧力で、窒素、アンモニアおよびヒドラジンのいずれかによりなるガスに100mW/cm2以上500mW/cm2以下の電力を印加することにより生成する、導電性窒化シリコン膜の製造方法。 - 前記窒素を含むプラズマは、窒素またはアンモニアのいずれか一方もしくは両方により生成される、請求項1に記載の導電性窒化シリコン膜の製造方法。
- 前記導電性窒化シリコン膜に対し、前記第1ステップおよび前記第2ステップと同様の操作を各1回以上実行することにより、前記導電性窒化シリコン膜を複数積層する第3ステップを含む、請求項1または2に記載の導電性窒化シリコン膜の製造方法。
- 複数の前記導電性窒化シリコン膜のうちのいずれか1の導電性窒化シリコン膜の厚みは、他のいずれか1の導電性窒化シリコン膜の厚みと異なる、請求項3に記載の導電性窒化シリコン膜の製造方法。
- 前記第2ステップのうちのいずれか1の窒素を含むプラズマを照射する時間は、他のいずれか1の第2ステップの窒素を含むプラズマを照射する時間と異なる、請求項3または4に記載の導電性窒化シリコン膜の製造方法。
- 前記第1ステップのうちのいずれか1の材料ガスの希釈率は、他のいずれか1の第1ステップの材料ガスの希釈率と異なる、請求項3〜5のいずかに記載の導電性窒化シリコン膜の製造方法。
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