JP5389309B2 - 燃料電池の電極から汚染物質を除去する方法 - Google Patents
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Description
a)水素および一酸化炭素の瞬時有効範囲(instantaneous coverage)を陽極に印加する過電圧に関連させる数学モデルを決定するアルゴリズムと、
b)水素および一酸化炭素の瞬時有効範囲を燃料電池の測定電流に関連させるオブザーバを形成するアルゴリズムと、
c)過電圧を変化させることによって予測一酸化炭素有効範囲を小さい値にドライブするアルゴリズムと、
d)過電圧を変化させることによって予測水素有効範囲を大きい値にドライブするアルゴリズムと、
e)必要に応じてステップa)からd)を繰り返すアルゴリズムと
を使用して燃料電池の陽極に電圧制御を適用するステップを含む、燃料電池を動作させるフィードバック制御方法に関している。
a)水素および一酸化炭素の瞬時有効範囲を陽極に印加する過電圧に関連させる数学モデルを決定するアルゴリズムと、
b)水素および一酸化炭素の瞬時有効範囲を燃料電池の測定電流に関連させるオブザーバを形成するアルゴリズムと、
c)水素および一酸化炭素の瞬時有効範囲の所望する軌道を時間を関数として指令するアルゴリズムと、
d)ステップa)、b)およびc)から、電流の測定、過電圧の指令、および瞬時一酸化炭素有効範囲および瞬時水素有効範囲の指令を可能にする1組の数学的関係を形成するアルゴリズムと、
e)ステップd)に従って過電圧を変化させることによって一酸化炭素有効範囲を小さい値にドライブするアルゴリズムと、
f)ステップd)に従って過電圧を変化させることによって水素有効範囲を大きい値にドライブするアルゴリズムと、
g)必要に応じてステップa)からf)を繰り返すアルゴリズムと
を使用して燃料電池の陽極に電圧制御を適用するステップを含む、燃料電池を動作させるフィードバック制御方法に関している。
a)燃料および汚染物質の瞬時有効範囲を陽極に印加する過電圧に関連させる数学モデルを決定するアルゴリズムと、
b)燃料および汚染物質の瞬時有効範囲を装置の測定電流に関連させるオブザーバを形成するアルゴリズムと、
c)過電圧を変化させることによって予測汚染物質有効範囲を小さい値にドライブするアルゴリズムと、
d)過電圧を変化させることによって予測燃料有効範囲を大きい値にドライブするアルゴリズムと、
e)必要に応じてステップa)からd)を繰り返すアルゴリズムと
を使用して装置の陽極に電圧制御を適用するステップを含む、電気化学的に活性な汚染物質を含有する燃料を使用して動作する電気化学装置を動作させるフィードバック制御方法に関している。
a)燃料および汚染物質の瞬時有効範囲を陽極に印加する過電圧に関連させる数学モデルを決定するアルゴリズムと、
b)燃料および汚染物質の瞬時有効範囲を装置の測定電流に関連させるオブザーバを形成するアルゴリズムと、
c)燃料および汚染物質の瞬時有効範囲の所望する軌道を時間を関数として指令するアルゴリズムと、
d)ステップa)、b)およびc)から、電流の測定、過電圧の指令、および瞬時汚染物質有効範囲および瞬時燃料有効範囲の指令を可能にする1組の数学的関係を形成するアルゴリズムと、
e)ステップd)に従って過電圧を変化させることによって汚染物質有効範囲を小さい値にドライブするアルゴリズムと、
f)ステップd)に従って過電圧を変化させることによって燃料有効範囲を大きい値にドライブするアルゴリズムと、
g)必要に応じてステップa)からf)を繰り返すアルゴリズムと
を使用して装置の陽極に電圧制御を適用するステップを含む、電気化学的に活性な汚染物質を含有する燃料を使用して動作する電気化学装置を動作させるフィードバック制御方法に関している。
本発明は一般に電気化学プロセスから電気化学的に活性な汚染物質を除去する方法に関している。この方法は、任意の電気化学プロセスに適用することができ、汚染物質が酸化されるため、他の反応を進行させることができる。電気化学的に活性な汚染物質とは、動作電圧を−Vocと+Vocで拘束された電圧に設定することによって除去することができる任意の汚染物質である。Vocは、プロセスに使用される装置の開路電圧である。いくつかの特定の実施形態では、本発明は、燃料電池の陽極もしくは陰極から一酸化炭素あるいは他の汚染物質を除去し、それにより燃料電池の電力出力あるいは電流などの性能測度を最大化し、あるいは最適化する方法に関している。
1. 電気化学装置からの汚染物質の除去、例えば燃料電池の電極からのCOの除去に使用されるパルス浄化動作の浄化パルス印加中における有効電力の獲得。これにより(1)燃料電池を高いCOレベルで動作させることができ、(2)通常の50ppm程度のCOに代わって最大10%のCOを生成する改質器を備えた燃料電池システムを簡易化することができ、(3)浄化パルスが印加されている間動作する電圧ブースタを使用して、燃料電池をほぼ一定の電圧で動作させ、高い電流出力を得ることができる。
2. 浄化動作の間、浄化電圧の大きさもしくは持続期間を最小化し、性能を最大化し、かつ/または負荷に対する追従あるいは電極もしくは装置の信頼性に悪影響を及ぼす電圧条件あるいは電流条件の回避などの他のいくつかのシステム上の制約を満足するための電圧波形の制御。
3. 所望の電流および負荷プロファイルを維持し、あるいは汚染物質を除去することによって性能を最大化するための、電気化学システム電圧の固有振動に基づくフィードバック制御技法。
2つの好ましい実施形態では、本発明により、
・ 陽極電位が陰極に対して負の電位にもたらされ、続いて本発明者らの半電池実験におけるSCEに対して約0.6ボルトの通常の電力生成電位にもたらされる、直接メタノール燃料電池に印加するパルスの波形改善、および、
・ 任意のタイプの電極に適用することができ、かつ、バッテリの充電、電極センサ、分析化学および材料の製造など、燃料電池以外の分野におけるアプリケーションを有する浄化波形を最適化するための一般的な方法
が提供される。
電気化学装置の電極から電気化学的に活性な汚染物質をパルス除去するには、電極表面に吸着した汚染物質を酸化させるだけの十分に大きい値まで電極の過電圧を上昇させる必要がある。例えば、燃料電池の陽極もしくは陰極をパルス浄化するには、通常、過電圧を上昇させ、吸着したCOをCO2に酸化させる必要がある。過電圧は、十分な時間が経過した後、電力を生成する従来の過電圧に戻される。
電極にパルスを印加する場合、パルスによる若干の電圧損失を余儀なくされる。この電圧損失は、パルスの印加に費やされるわずかな時間を最短化するか、あるいは過電圧を最小化することによって低減される。本発明者らの次の改変には、電圧波形の知的制御が必要である。この知的制御は、パルスの大きさもしくは持続期間を最小化し、あるいは信頼性を損なう状態の回避など、他のいくつかのシステム上の制約を満足するために実施される。ここでは、最初に高過電圧を使用して陽極上のCOの有効範囲を狭くし、次に、はるかに小さい過電圧を使用して広い水素有効範囲を維持し、それにより電極からの高電流を維持する方法を提供する。水素の有効範囲は、常に徐々に狭くなるため、必要に応じてこの方法を繰り返すことができる。
フィードバック線形化のステップは以下の通りである。
1.当該燃料電池に対する、θHおよびθcoの時間導関数を過電圧に関連させるモデルを展開する。このモデルには、実験によって見出さなければならないいくつかの未知の係数が含まれている。例えば、Los Alamos National Laboratoryの科学者は、以下に示すモデルを提案している(参照により本明細書に組み込まれている、T.E.Springer、T.Rockward、T.A.Zawodzinski、S.GottesfeldのJournal of the Electrochemical Society、148、A11〜A23(2001年))。kおよびbは未知の係数であり、ηは過電圧である。
上に示した通りのフィードバック線形化技法は、モデル・パラメータ(kおよびb)の不確実性により、必ずしも達成可能ではなく、したがって、すべりモード制御技法を適用することにより、モデル・パラメータに対する感度を鈍くすることができる。設計手順は以下の通りである。
1.オブザーバ・セットと呼ばれる、θHおよびθcoを測定電池電流jHに関連させるモデルを展開する。オブザーバの式は、実時間で数値積分され、有効範囲値θHおよびθcoに集束する。パラメータl1およびl2は、集束率を決定している。
また、最適制御を実施することにより、水素電極有効範囲を安定化させるために使用される電池に印加する電力を最小化し、それにより電池の出力電力を最大化することができる。最適制御を実施するステップは以下の通りである。
1.オブザーバ・セットと呼ばれる、θHおよびθcoを測定電池電流jHに関連させるモデルを展開する。オブザーバの式は、実時間で数値積分され、有効範囲値θHおよびθcoに集束する。パラメータl1およびl2は、集束率を決定している。
4.H2有効範囲が所望の値θH dにドライブされると、電池の電力出力を最大化するために使用するコスト関数を展開する。AおよびBは重みであり、T2−T1は、適用すべき水素制御の時間インターバルである。
しばらくの間、電極の中には、水素および一酸化炭素を有する陽極として動作する場合、振動電流もしくは振動電圧をもたらすことがあることが知られていた。事実、これは、電極上の競合する他の反応によるものであることが分かっている。以下は、この効果を、一定の電流で動作するシステムに対して説明したものである。最初は清浄な電極上で水素が反応して一酸化炭素が表面の毒物汚染を開始し、それにより過電圧が増加する。特定の過電圧まで増加すると、COが酸化してCO2になり、毒物が除去される。毒物が除去されると、過電圧が減少してほぼ元の清浄表面値に復帰する。DeibertおよびWilliams(「Voltage oscillations of the H2/CO system」(J.Electrochemistry Soc.、1969年))によれば、これらの電圧振動は、10,000ppmすなわち1パーセントのCOレベルでは極めて強力であるが、5パーセントのCOでシステムを動作させると、振動は消滅する。
本発明には、燃料電池および電気化学プロセスに使用される他の装置との使用が意図されている。何ら制限されることのない一実施例として、燃料電池のタイプには、PEM燃料電池、直接メタノール燃料電池、メタン燃料電池、プロパン燃料電池、固体酸化物燃料電池およびリン酸燃料電池がある。
Claims (3)
- 燃料電池の電極に,汚染物質の除去のために電流を印加する方法であって、
(1)前記電流を印加するために電極に印加する電圧の波形を決定するステップと、
(2)前記印加電圧の波形を少なくとも3つの点で特定して表現するステップと、
(3)前記燃料電池の電極に印加される電流によって変化する前記燃料電池の出力電流または出力電力を測定するステップと、
(4)前記電流を印加するために電極に印加する電圧の波形と、前記燃料電池の出力電流または出力電力とを、最急降下アルゴリズム、無誘導アルゴリズムまたはアニーリング・アルゴリズムのいずれかに従属させることにより、前記波形の少なくとも3つの点が、前記燃料電池の出力電流または出力電力の最大値を決定するための独立変数であると仮定するn個の最適化ルーチンを用いるステップと、
(5)前記燃料電池の出力電流または出力電力の最大値を得るための前記波形の少なくとも3つの点の値を決定するためにアルゴリズムを利用し、前記決定した値から、前記燃料電池の出力電流または出力電力の最大値を示す適用電流を表わす電圧の最適な波形を決定するステップと、
(6)前記燃料電池の電極に印加される電流を表わす電圧の最適な波形を適用するステップと、
を含む方法。 - 前記電極が前記燃料電池の陽極もしくは陰極であり、測定される電流または電力が、前記燃料電池からの電流出力と、前記電極に供給される電流との差,または、前記燃料電池により生成される電力出力と前記電極に供給される電力との差によって決定される請求項1に記載の方法。
- 前記電流波形に対する最適化形状の適用が、前記陽極もしくは陰極の表面からの一酸化炭素の除去に有効である、請求項2に記載の方法。
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