JP5361553B2 - 膜・電極接合体の製造用治具 - Google Patents

Description

本発明は、固体高分子型燃料電池に用いられる、固体高分子電解質膜に電極が接合された膜・電極接合体を製造するための治具に関する。

固体高分子型燃料電池の構成要素として、膜・電極接合体（ＭＥＡ）がある。固体高分子電解質膜の両側に電極が接合されて、ＭＥＡが形成される。一対の電極が、電解質膜を挟む位置に配され、これらが加圧および加熱されて、ＭＥＡが形成される。

一般的に、固体高分子電解質膜の面積は電極の面積より大きい。従って、電解質膜は電極からはみ出し、いわゆる耳が存在する。このため、上記加圧および加熱の際に、電解質膜の収縮に起因して、耳の部分にしわができることがあった。つまり、電極と電解質膜を接合するときに、電解質膜の耳の部分がフリーになっていると、電極に面する部分との境界で電解質膜のしわ若しくは波うちが大きくなりやすく、製造したＭＥＡをスタックに組みづらいことがあった。また上記しわは、燃料電池からのガスリークの原因となることもある。

接合時に電解質膜の耳の部分を加圧することにより電解質膜のしわ若しくは波うちを抑えることができる。

特許文献１には、上記しわを防止することを目的として、対をなす電極膜よりも大きい固体高分子電解質膜を電極膜で挟んでなるセルを加圧および加熱して、固体高分子電解質膜と電極膜とを接着させる固体高分子型燃料電池のセルの製造方法であって、少なくともセルの電極膜の周縁から突出する固体高分子電解質膜を、耐熱性弾性部材の間に介在させるように耐熱性弾性部材（スペーサー）で挟んで加圧および加熱することを特徴とする固体高分子型燃料電池のセルの製造方法が記載される。

特開２００２−２６０６８４号公報

しかし、弾性体のスペーサーを使用して電解質膜の耳部を加圧すると、加圧時にスペーサーが変形して、意図しない力が電解質膜や電極にかかる恐れがあった。また、電極やスペーサーの厚さの不均一さに起因して、電解質膜の耳部にかかる圧力が変化しやすいこともあった。さらに、繰返しの使用によりスペーサーが変形しやすく、電解質膜への圧力のかかり方の面内バランスが徐々に変わったり、電極と電解質膜への圧力の掛かり方が徐々に変わったりすることもあった。これらの結果、電解質膜の耳部のしわが発生することがあった。

本発明の目的は、繰り返しＭＥＡを製造したとしても、しわの発生を防止することのできる膜・電極接合体の製造用治具を提供することである。

本発明により、以下の膜・電極接合体製造用治具が提供される。

１）固体高分子電解質膜と、固体高分子電解質膜の両側に配された電極とを加圧および加熱して接合し、固体高分子型燃料電池用の膜・電極接合体を製造する膜・電極接合体製造用治具であって、
電極および電解質膜の位置を固定させるためのガイドおよび窪みを有し、電極および電解質膜に熱および圧力を伝えるための機構を有しており、
電極より外側にある電解質膜を電極とは個別に直接接触して加圧するための耐熱性の金属からなるプレートを備え、
プレートがバネで本体部分から支えられており、
プレートを支えるバネとして、内側の周回のバネと外側の周回のバネとを有する
膜・電極接合体製造用治具。

２）
内側の周回のバネは電極より外側にある電解質膜の上方または下方に位置し、外側の周回のバネはプレートの概外縁部の上方または下方に位置し、
ここで前記概外縁部は、プレートにおいて、電解質膜の耳部があたる部分よりも外側の部分であり、
前記電解質膜の耳部は、電解質膜の電極からはみ出した部分である
１）記載の膜・電極接合体製造用治具。

３）
プレートの表面が耐食処理を施されている１）または２）記載の膜・電極接合体製造用治具。

本発明により繰り返しＭＥＡを製造したとしても、しわの発生を防止することのできる膜・電極接合体の製造用治具が提供される。

本発明の膜・電極接合体製造用治具の一形態を説明するための模式図であり、（ａ）は側断面図、（ｂ）は上面図である。 膜・電極接合体を製造する際の、固体高分子電解質膜と電極の配置を説明するための模式図であり、（ａ）は上面図、（ｂ）は側断面図である。 本発明の膜・電極接合体製造用治具の加圧状態における力のかかり方を説明するための模式的側断面図である。 本発明の膜・電極接合体製造用治具の接合後の状態を説明するための模式的側断面図である。

以下に図面を用いて本発明の一形態について説明するが、本発明はこれによって限定されるものではない。

図１に示すように、膜・電極接合体製造用治具は、固体高分子電解質膜１ａと、固体高分子電解質膜の両側に配された電極１ｂおよび１ｃとを加圧および加熱して接合して固体高分子型燃料電池用の膜・電極接合体１を製造する。なお、図１における紙面上方は、鉛直上方と一致する。本体部分２とプレート３との段差によってできる窪みの部分に、電極１ｃが置かれるとともに位置決めされ、電解質膜１ｂは枠状のプレート３の窪み（膜押さえ４が収まる部分）に収まり、電極１ａは枠状となっている膜押さえ４の貫通部に位置決めされる。膜押さえ４は電解質膜の押さえと同時に、電極の位置決めガイドの役割も担っている。

図２に、膜・電極接合体を製造する際の、電解質膜１ａと、電極１ｂおよび１ｃとの配置を模式的に示す。電解質膜１ａは、二枚の電極１ｂおよび１ｃによって挟まれるが、電極１ｂおよび１ｃよりも面積が大きく、電極１ｂおよび１ｃより面方向において外側にはみ出している。このはみ出した部分、すなわち電極よりも外側にある電解質膜１ａ−ａを、本明細書では、電解質膜耳部もしくは単に耳部と呼ぶことがある。

この装置は、電極より外側にある電解質膜（耳部）を、電極とは個別に加圧するための耐熱性の剛体からなるプレート３を備える。プレート３は本体部分２と独立に上下移動させることが可能である。電解質膜耳部を挟んでプレートと相対する位置に膜押さえ部材４が設けられている。

プレートおよび膜押さえ部材に使用するための、比較的熱伝導性がよい剛体としては、例えばステンレス鋼が挙げられる。ステンレス鋼の表面を、ＰＴＦＥなど耐熱性および耐食性の高い材料を用いてコートしたプレートおよび膜押さえ部材が好ましい。

また、電極全面で接合温度が均一になることが望ましいことから、膜・電極接合体の製造用治具の熱伝導性は良いことが好ましい。但し、強い圧力がかかる箇所においては、良好な熱伝導性を持たせるためといえども、強度を失わない範囲でプレート３および膜押さえ４の厚みを薄くすることが望ましく、例えば２〜５ＭＰａの範囲の圧力で使用する場合は、０．２〜５．０ｍｍの厚みの部材を使用するとよい。なお、ステンレス鋼に限定するものではなく、ステンレス鋼以外の剛体であっても、適宜強度と耐食処理に留意すれば使用しても構わない。

さらに、プレート３がバネ５で本体部分２から支えられており、バネは伸縮が可能な状態で取り付けられている。

前記プレートを支えるバネが二重に周回する配置になっている。すなわち外側の周回のバネ５ａと内側の周回のバネ５ｂとが設けられている。

内側の周回のバネ５ｂは、電極周囲より外側にある電解質膜（耳部）の上方または下方（図１では下方）に位置し、複数のバネ５ｂが電極を取り囲むように配置されている。外側の周回のバネ５ａはプレート３の概外縁部の上方または下方（図１では下方）に位置し、複数のバネ５ａが内側の周回のバネ５ｂを取り囲むように配置されている。ここでいうプレート３の概外縁部とは、プレート３において、電解質膜の耳部があたる部分よりも外側の部分をいう。概外縁部を設けることにより、プレート３全体に強度を持たせることができ、また図示しないが、概外縁部は本体部分２と接続するためのネジなどを設けるためのスペースを提供する。これは電解質膜の耳部があたる部分は極力平面であることが望ましいからである。ネジ等の取り付け部を設けることは、凹凸の発生を生じる原因となる可能性があるため、ネジ等の取り付け部は、電解質膜の耳部があたる部分に設けずに、概外縁部に設けることが好ましい。

内側の周回のバネ５ｂは、電極と電解質膜との接合時にプレート３の電解質膜耳部の接する部分を押し上げ、膜押さえ４との間に電解質膜耳部を押さえつけることによって、接合時に電解質膜耳部がしわを形成するのを妨ぐ。さらにバネ５ａでプレート３の概外縁部を押し上げることにより、経年劣化等によるプレート３全体のゆがみによる圧力の面内ばらつきを緩和して全体的により均一に圧力をかけられるようにすることができる。

本体部分２上に電極１ｃ、電解質膜１ｂ、電極１ａ、膜押さえ部材４が積層された状態で、これらの上に加圧用部材６が配置されている。図示した形態では加圧用部材６が下向きの凸形状をしており、凸形状の突出した部分に電極面が接触しているが、この突出部分を個別の部品とすることもできる。本体部分２や加圧用部材６は、電極に熱と圧力を伝える役割を有するので、熱伝導性と強度、面精度が求められる。従って金属を用いることが望ましい。

プレートの表面が耐食処理を施されている。これは酸性を有する電解質膜の表面にプレートが接触した場合に起こる可能性がある、金属イオン侵入の防止に効果的である。また、鉄などの金属が膜・電極接合体に混入することにより、電解質膜の劣化やイオン伝導の阻害等の影響も懸念されるため、高温高圧で接触することによるごく微量な金属片の混入を避けるために、本体部分２と加圧用部材６の電極と接する面についても、耐食処理を行うとさらに望ましい。

上記構成により、電解質膜と電極との接合の際に、電解質膜の耳部に一定方向の力を、電極とは個別にかけることができる。

変形しにくい剛体が電解質膜耳部に接するようにし、さらにその剛体を２重のバネで支えることにより、常に電解質膜面に垂直に加圧できる。内側のバネで電解質膜のあたる部分を押し、外側のバネはプレートのゆがみによる圧力の面内ばらつきを緩和して全体的により均一に圧力がかかるような構造としている。

図３に、本発明の治具を使用して電解質膜と電極を加圧・加熱しているときの力のかかり方について図示する。電極１ｂ、１ｃ面にかかる圧力はプレスから加わるものであるが、電解質膜耳部１ａ−ａは、バネが縮んだ際の反発力によって、プレート３と膜押さえ部材４によって押さえつけられている。接合が終了した後（図４）も、プレート３はバネによって押し上げられ、プレート３、電解質膜耳部１ａ−ａ、膜押さえ部材４を密着させ、電解質膜耳部のしわ発生を抑制している。バネの反発力はバネ自体のバネ定数と縮み量（空間７の高さに依存）で決まるため、必要に応じてバネと空間の高さを調整すればよい。

以上はバネを例として説明したが、接合時にプレート３のゆがみを緩和させる機構は他の機構（アクチュエータ、ピエゾ素子など）を使用しても構わない。

電解質膜耳部を押さえるために、へたりの少ない剛体を用いているため、繰り返しの使用に対しても、膜・電極接合体製造用治具が耐性を有する。

図示した形態に係る膜・電極接合体製造用治具は、固体高分子電解質膜と、固体高分子電解質膜の両側に配された電極とを加圧および加熱して接合し、固体高分子型燃料電池用の膜・電極接合体を製造する膜・電極接合体製造用治具であって、
固体高分子電解質膜１ａならびに電極１ｂおよび１ｃを挟み、これらを加圧および加熱するための一対の板状部材（加圧用部材６および本体２）と、
固体高分子電解質膜の耳部を挟み、耳部を加圧するための一対の枠状部材（膜押さえ４およびプレート３。枠の長手方向に垂直な断面は四角形である）と、を含む。

膜押さえ４は加圧用部材６に固定される。プレート３は本体２に力調節手段（バネ）を介して固定される。

プレート３は、本体２の電極１ｃに当接する部分の周囲に、本体２の電極１ｃに当接する部分に隣接して配される。非加圧時には、プレート３の側面と、本体２の電極に当接する面とによって、断面Ｌ字状部が形成され、この断面Ｌ字状部によって電極１ｃが位置決めされる。

プレート３は切り欠き部を有し、切り欠き部の上面に電解質膜の耳部が当接する。切り欠き部の側面と切り欠き部の上面とによって断面Ｌ字状部が形成され、この断面Ｌ字状部によって電解質膜１ａが位置決めされる。

膜押さえ４は、加圧用部材６の電極１ｂに当接する部分の周囲に、加圧用部材６の電極１ｂに当接する部分に隣接して配される。膜押さえ４の側面と、加圧用部材６の電極１ｂに当接する面とによって、断面Ｌ字状部が形成され、この断面Ｌ字状部によって、電解質膜１ｂが位置決めされる。

板状部材（加圧用部材６および本体２）も枠状部材（膜押さえ４およびプレート３）も、ステンレス鋼などの金属によって形成することができる。

なお、本発明の説明において、膜・電極接合体製造用治具を加熱するための加熱手段および膜・電極接合体製造用治具を加圧する加圧手段の説明は省いているが、膜・電極接合体の製造には、既知のホットプレス装置等、電解質膜および電極の加圧・加熱を行うために使用される装置を使用することが可能である。例えば、膜・電極接合体製造用治具に電解質膜および電極をセットし、その治具をホットプレス装置によって加熱および加圧することにより、膜・電極接合体を製造することができる。

１ 膜・電極接合体
１ａ 固体高分子電解質膜
１ｂ、１ｃ 電極
２ 膜・電極接合体製造用治具の本体
３ プレート（枠状）
４ 膜押さえ（枠状）
５ バネ
５ａ 外側のバネ
５ｂ 内側のバネ
６ 加圧用部材
７ 空間

Claims (3)

1. 固体高分子電解質膜と、固体高分子電解質膜の両側に配された電極とを加圧および加熱して接合し、固体高分子型燃料電池用の膜・電極接合体を製造する膜・電極接合体製造用治具であって、
   電極および電解質膜の位置を固定させるためのガイドおよび窪みを有し、電極および電解質膜に熱および圧力を伝えるための機構を有しており、
   電極より外側にある電解質膜を電極とは個別に直接接触して加圧するための耐熱性の金属からなるプレートを備え、
   プレートがバネで本体部分から支えられており、
   プレートを支えるバネとして、内側の周回のバネと外側の周回のバネとを有する
   膜・電極接合体製造用治具。
2. 内側の周回のバネは電極より外側にある電解質膜の上方または下方に位置し、外側の周回のバネはプレートの概外縁部の上方または下方に位置し、
   ここで前記概外縁部は、プレートにおいて、電解質膜の耳部があたる部分よりも外側の部分であり、
   前記電解質膜の耳部は、電解質膜の電極からはみ出した部分である
   請求項１記載の膜・電極接合体製造用治具。
3. プレートの表面が耐食処理を施されている請求項１または２記載の膜・電極接合体製造用治具。

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