JP5353608B2 - Manufacturing method of fuel cell separator - Google Patents

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Description

本発明は、燃料電池用のセパレータの製造方法に関するものであり、特に基板を有する燃料電池用のセパレータの製造方法に関するものである。   The present invention relates to a method for manufacturing a separator for a fuel cell, and more particularly to a method for manufacturing a separator for a fuel cell having a substrate.

燃料電池は水素などの燃料と空気などの酸化剤を電気化学的に反応させることにより燃料の化学エネルギーを電気エネルギーに変換して取り出す発電方式である。
燃料電池は、発電効率が高く、静粛性に優れ、大気汚染の原因となるＮＯｘ、ＳＯｘ、また地球温暖化の原因となるＣＯ２の排出量が少ない等の利点から、新エネルギーとして期待されている。
その適用例は携帯電気機器の長時間電力供給、コジェネレーション用定置型発電温水供給機、燃料電池自動車など、用途も規模も多様である。 A fuel cell is a power generation method in which chemical energy of fuel is converted into electric energy and extracted by electrochemically reacting a fuel such as hydrogen with an oxidant such as air.
Fuel cells are expected as new energy because of their advantages such as high power generation efficiency, excellent quietness, NOx and SOx that cause air pollution, and low CO 2 emissions that cause global warming. Yes.
Examples of its application include a variety of uses and scales such as long-term power supply for portable electrical devices, stationary power generation hot water supply machines for cogeneration, and fuel cell vehicles.

燃料電池の種類は使用する電解質によって、固体高分子型、リン酸型、溶融炭酸塩型、固体酸化物型、アルカリ型等に分類され、それぞれ運転温度が大きく異なり、それに伴い発電規模や利用分野も異なる。
陽イオン交換膜を電解質として用いる固体高分子型燃料電池は比較的低温での動作が可能であり、また、電解質膜の薄膜化により内部抵抗を低減できるため高出力化、コンパクト化が可能である。 The types of fuel cells are classified into solid polymer type, phosphoric acid type, molten carbonate type, solid oxide type, alkaline type, etc., depending on the electrolyte used. Is also different.
A polymer electrolyte fuel cell using a cation exchange membrane as an electrolyte can operate at a relatively low temperature, and the internal resistance can be reduced by reducing the thickness of the electrolyte membrane, so that high output and compactness are possible. .

燃料電池は電解質膜の一方の面にアノード（燃料極）、他方の面にカソード（酸化剤極）を設けた膜電極結合体（以下ＭＥＡと称す場合がある）の両側に、セパレータを配した単電池セルを単数設けた構造、あるいは、単電池セルを複数積層した構造を有している。   In a fuel cell, separators are arranged on both sides of a membrane electrode assembly (hereinafter sometimes referred to as MEA) in which an anode (fuel electrode) is provided on one surface of an electrolyte membrane and a cathode (oxidant electrode) is provided on the other surface. It has a structure in which a single battery cell is provided or a structure in which a plurality of single battery cells are stacked.

図４は前記電解質膜の両面に電極触媒層を形成した膜電極結合体の一実施態様の断面説明図である。
電解質膜１の両面に常法により触媒層２、３を接合、積層して膜電極結合体１２が形成される。 FIG. 4 is a cross-sectional explanatory view of one embodiment of a membrane electrode assembly in which electrode catalyst layers are formed on both surfaces of the electrolyte membrane.
The membrane electrode assembly 12 is formed by joining and laminating the catalyst layers 2 and 3 on both surfaces of the electrolyte membrane 1 by a conventional method.

図５は、この膜電極結合体１２を装着した固体高分子型燃料電池の単セル（単電池セル）の一実施態様の構成を示す分解断面図である。
図４および図５に示したように、従来の固体高分子型燃料電池（ＰＥＦＣ）の単セルは、固体高分子電解質膜１（パーフルオロカーボンスルホン酸膜）をそれぞれカーボンブラック粒子に触媒物質［主として白金（Ｐｔ）あるいは白金族金属（Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ｏｓ、Ｉｒ）］を担持した空気極側触媒層２と燃料極側触媒層３とで挟持し、この空気極側触媒層２と燃料極側触媒層３とをそれぞれ空気極側ガス拡散層４と燃料極側ガス拡散層５で挟持して空気極６および燃料極７を構成した膜電極結合体１２を備えている。
そして、膜電極結合体１２を一組のセパレータ１０により挟持して単セルが構成される。
すなわち、セパレータ１０は、空気極側ガス拡散層４と燃料極側ガス拡散層５に面して反応ガス流通用の凹状溝（ガス流路）８を備え、相対する主面に冷却水流通用の冷却水流路９を備えた導電性でかつガス不透過性の材料よりなる。
この単セルについて、空気などの酸化剤を空気極６に供給し、水素を含む燃料ガスもしくは有機物燃料を燃料極７に供給して発電するようになっている。 FIG. 5 is an exploded cross-sectional view showing a configuration of an embodiment of a single cell (single battery cell) of a polymer electrolyte fuel cell equipped with the membrane electrode assembly 12.
As shown in FIG. 4 and FIG. 5, a conventional unit cell of a polymer electrolyte fuel cell (PEFC) has a solid polymer electrolyte membrane 1 (perfluorocarbon sulfonic acid membrane) formed on a carbon black particle as a catalyst substance [mainly. [Platinum (Pt) or platinum group metal (Ru, Rh, Pd, Os, Ir)] supported between the air electrode side catalyst layer 2 and the fuel electrode side catalyst layer 3, and the air electrode side catalyst layer 2 and the fuel. There is provided a membrane electrode assembly 12 that constitutes an air electrode 6 and a fuel electrode 7 by sandwiching the electrode side catalyst layer 3 between an air electrode side gas diffusion layer 4 and a fuel electrode side gas diffusion layer 5, respectively.
The membrane electrode assembly 12 is sandwiched between a pair of separators 10 to form a single cell.
That is, the separator 10 is provided with a concave groove (gas flow path) 8 for reaction gas distribution facing the air electrode side gas diffusion layer 4 and the fuel electrode side gas diffusion layer 5, and for cooling water distribution on the opposite main surface. It is made of a conductive and gas impermeable material provided with a cooling water flow path 9.
With respect to this single cell, an oxidant such as air is supplied to the air electrode 6, and a fuel gas containing hydrogen or an organic fuel is supplied to the fuel electrode 7 to generate electricity.

すなわち、燃料極７、空気極６のそれぞれに反応ガスが供給されると、各電極触媒層２、３中の触媒粒子表面において、下記の式（１）、（２）の電気化学反応が生じ直流電力を発生する。
燃料極側：２Ｈ２→４Ｈ＋＋４ｅ− ……（１）
空気極側：Ｏ２＋４Ｈ＋＋４ｅ−→２Ｈ２Ｏ ……（２）
燃料極側では水素分子（Ｈ２）の酸化反応が起こり、空気極側では酸素分子（Ｏ２）の還元反応が起こることで、燃料極７側で生成されたＨ＋イオンは固体高分子電解質膜１中を空気極６側に向かって移動し、ｅ−（電子）は外部の負荷を通って空気極６側に移動する。
一方、空気極６側では酸化剤ガスに含まれる酸素と、燃料極７側から移動してきたＨ＋イオンおよびｅ−（電子）とが反応して水が生成される。かくして、固体高分子形燃料電池は、水素と酸素から直流電流を発生し、水を生成することになる。 That is, when the reaction gas is supplied to each of the fuel electrode 7 and the air electrode 6, electrochemical reactions of the following formulas (1) and (2) occur on the catalyst particle surfaces in the electrode catalyst layers 2 and 3. Generates DC power.
Fuel electrode side: 2H 2 → 4H + + 4e − (1)
Air electrode side: O 2 + 4H + + 4e − → 2H 2 O (2)
The oxidation reaction of hydrogen molecules (H 2 ) occurs on the fuel electrode side, and the reduction reaction of oxygen molecules (O 2 ) occurs on the air electrode side, so that H + ions generated on the fuel electrode 7 side are solid polymer electrolytes. The film 1 moves toward the air electrode 6 side, and e − (electrons) move to the air electrode 6 side through an external load.
On the other hand, on the air electrode 6 side, oxygen contained in the oxidant gas reacts with H + ions and e − (electrons) that have moved from the fuel electrode 7 side to generate water. Thus, the polymer electrolyte fuel cell generates a direct current from hydrogen and oxygen to generate water.

前記のように燃料極７に対向するセパレータ１０表面には、燃料を流通させるための凹状溝８が設けられている。また、空気極６に対向するセパレータ１０表面には、酸化剤ガスを流通させるための凹状溝８が設けられている。   As described above, the surface of the separator 10 facing the fuel electrode 7 is provided with the concave groove 8 for allowing the fuel to flow. In addition, a concave groove 8 for allowing the oxidant gas to flow is provided on the surface of the separator 10 facing the air electrode 6.

燃料としては、水素を主体とした改質ガス（又は水素ガス）や、メタノール水溶液などが用いられている。   As the fuel, a reformed gas (or hydrogen gas) mainly composed of hydrogen, an aqueous methanol solution, or the like is used.

しかし、前記空気極側の還元反応（酸素分子（Ｏ２）の４電子還元）は難しく、空気極側において副反応として下記の電気化学反応（酸素分子（Ｏ２）の２電子還元）が生じて多くのＨ２Ｏ２が発生する。そして不純物としてＦｅ（II）などが存在するとその触媒作用でＨ２Ｏ２が分解され、ＯＨ・（ＯＨラジカル）とＯＨ−が生成する。
Ｏ２＋２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２Ｏ２
Ｈ２Ｏ２＋Ｆｅ（II）→ＯＨ・＋ＯＨ−＋Ｆｅ（III）
生成したＯＨ・（ＯＨラジカル）は酸化力が大きく、固体高分子電解質膜１を酸化し分解し劣化する。 However, the reduction reaction on the air electrode side (4-electron reduction of oxygen molecules (O 2 )) is difficult, and the following electrochemical reaction (2-electron reduction of oxygen molecules (O 2 )) occurs as a side reaction on the air electrode side. A lot of H 2 O 2 is generated. When Fe (II) or the like is present as an impurity, H 2 O 2 is decomposed by the catalytic action, and OH · (OH radical) and OH − are generated.
O 2 + 2H + + 2e − → H 2 O 2
H 2 O 2 + Fe (II) → OH · + OH − + Fe (III)
The generated OH · (OH radical) has a large oxidizing power and oxidizes and decomposes and degrades the solid polymer electrolyte membrane 1.

直接メタノール型燃料電池は、メタノール水溶液を直接ＭＥＡに供給する方式の燃料電池であり、ガス改質器が不要、かつ、体積基準のエネルギー密度が高いメタノール水溶液を利用できることから、装置の更なる小型化が可能であり、携帯電気機器（例えば携帯音楽プレーヤー、携帯電話、ノート型パソコン、携帯型テレビ等）のポータブル電源としての展開が期待されている。   The direct methanol fuel cell is a fuel cell that directly supplies an aqueous methanol solution to the MEA, and does not require a gas reformer and can use an aqueous methanol solution with a high volume-based energy density. Development of portable electric devices (for example, portable music players, mobile phones, notebook computers, portable televisions, etc.) as portable power sources is expected.

直接メタノール型燃料電池の発電方法としては、電解質膜１を介して、メタノールと（酸化剤ガスに含まれる）酸素を、燃料極側触媒層３および空気極側触媒層２に含まれる触媒粒子表面において、下記の式（３）〜（５）の電気化学反応を生じさせる方法を用いている。
燃料極側反応：ＣＨ３ＯＨ＋Ｈ２Ｏ→ＣＯ２＋６Ｈ＋＋６ｅ− ……（３）
空気極側反応：６Ｈ＋＋（３／２）Ｏ２＋６ｅ−→３Ｈ２Ｏ ……（４）
全反応 ：ＣＨ３ＯＨ＋（３／２）Ｏ２→ＣＯ２＋２Ｈ２Ｏ ……（５） As a power generation method of the direct methanol fuel cell, methanol and oxygen (included in the oxidant gas) are passed through the electrolyte membrane 1 and the surface of the catalyst particles contained in the fuel electrode side catalyst layer 3 and the air electrode side catalyst layer 2. The method of causing the electrochemical reaction of the following formulas (3) to (5) is used.
Fuel electrode side reaction: CH 3 OH + H 2 O → CO 2 + 6H + + 6e − (3)
Air electrode side reaction: 6H + + (3/2) O 2 + 6e − → 3H 2 O (4)
Total reaction: CH 3 OH + (3/2) O 2 → CO 2 + 2H 2 O (5)

燃料極７側では、供給されたメタノールおよびその水溶液が、燃料極側触媒層３での式（３）の反応により炭酸ガス、水素イオン、及び電子に解離する。この際、蟻酸等の中間生成物も微量発生する。   On the fuel electrode 7 side, the supplied methanol and its aqueous solution are dissociated into carbon dioxide, hydrogen ions, and electrons by the reaction of the formula (3) in the fuel electrode side catalyst layer 3. At this time, a small amount of intermediate products such as formic acid are also generated.

生成された水素イオンは電解質膜１中を燃料極７から空気極側６に移動し、空気極触媒層２において、空気中から供給された酸素ガスおよび電子と、式（４）に従って反応し、水が生成する。   The generated hydrogen ions move in the electrolyte membrane 1 from the fuel electrode 7 to the air electrode side 6, and in the air electrode catalyst layer 2, react with oxygen gas and electrons supplied from the air according to the equation (4), Water is produced.

単位電池セルの電圧は、室温近傍において理論上約１．２Ｖであるが、燃料極７で電気化学反応せずに電解質膜１中を空気極側６に移動してしまうメタノールクロスオーバーや、水素イオンが電解質膜１を透過する際の抵抗により、実質的には０．８５〜１．０Ｖとなる。   The voltage of the unit battery cell is theoretically about 1.2 V in the vicinity of room temperature, but methanol crossover or hydrogen that moves in the electrolyte membrane 1 to the air electrode side 6 without electrochemical reaction at the fuel electrode 7 or hydrogen. The resistance is substantially 0.85 to 1.0 V due to the resistance when ions pass through the electrolyte membrane 1.

実用上、連続運転条件下で電圧が０．３〜０．６Ｖ程度となるように電流密度が設定されるため、実際に電源として用いる場合には、所定の電圧が得られるように、複数の単位電池セル（前記単セル）を直列接続して使用する必要がある。   In practice, the current density is set so that the voltage is about 0.3 to 0.6 V under continuous operation conditions. Therefore, when actually used as a power source, a plurality of voltages are used so that a predetermined voltage can be obtained. It is necessary to use unit battery cells (the single cells) connected in series.

電池構造としては、出力密度の増大と燃料電池全体のコンパクト化を目的として、ＭＥＡ１２をセパレータ１０で挟持して成る単電池セルを複数積層（スタック）した構造が用いられている。必要な電力により、スタック枚数は異なり、一般的に携帯電気機器のポータブル電源では数枚から１０枚程度、コジェネレーション用定置型電気および温水供給機では６０〜９０枚程度、自動車用途では２５０〜４００枚程度といわれている。高出力化のためにはスタック枚数の増大は必然的であり、単セルの厚みやコストが燃料電池本体のサイズや価格に大きく影響することになる。   As the battery structure, for the purpose of increasing the output density and making the entire fuel cell compact, a structure in which a plurality of single battery cells in which the MEA 12 is sandwiched between the separators 10 is stacked is used. Depending on the power required, the number of stacks varies. Generally, a portable power source for portable electric devices has several to about 10 sheets, a stationary electric and hot water supply machine for cogeneration about 60 to 90 sheets, and an automotive application of 250 to 400 sheets. It is said to be about a sheet. In order to increase the output, the number of stacks must be increased, and the thickness and cost of a single cell greatly affect the size and price of the fuel cell body.

燃料電池用セパレータは燃料電池の単位セルを形成する保持支持体であり、燃料（水素、メタノール等）や酸素を供給する供給経路となる。燃料極に対向するセパレータ表面には、燃料を流通させるための燃料ガス流路である凹状溝が設けられている。また、空気極に対向するセパレータ表面には、酸化剤ガスを流通させるための酸化剤ガス流路である凹状溝が設けられている。   The fuel cell separator is a holding support that forms a unit cell of the fuel cell, and serves as a supply path for supplying fuel (hydrogen, methanol, etc.) and oxygen. The separator surface facing the fuel electrode is provided with a concave groove which is a fuel gas flow path for allowing the fuel to flow. In addition, a concave groove which is an oxidant gas flow path for allowing the oxidant gas to flow is provided on the separator surface facing the air electrode.

燃料電池用セパレータは、燃料や酸素の供給を制御する他、集電体としての役割も有している。
このため、全体としての体積抵抗が小さく、ＭＥＡとの接触抵抗が低くなるよう、優れた導電性が必要である。
また、還元性の水素ガス、空気等の酸化剤ガス、冷却水などの冷却媒体、その他反応副生成物（蟻酸、水蒸気等）に曝され、さらに通電による電気化学反応の作用も受けるため、これらに対する耐食性も重要な特性である。
その他、水などの反応生成物の除去、燃料の外部漏出防止等の役割も大きい。 In addition to controlling the supply of fuel and oxygen, the fuel cell separator also has a role as a current collector.
Therefore, excellent conductivity is required so that the overall volume resistance is small and the contact resistance with the MEA is low.
These are also exposed to reducing hydrogen gas, oxidant gases such as air, cooling media such as cooling water, and other reaction by-products (formic acid, water vapor, etc.), and are also subject to electrochemical reactions due to energization. Corrosion resistance is also an important property.
In addition, it plays a major role in removing reaction products such as water and preventing external leakage of fuel.

燃料電池用セパレータの基材としては、非金属系と金属系に大別できる。
非金属系セパレータとしては緻密カーボングラファイト等のカーボン系材料（特許文献１）、樹脂材料がある。カーボン系材料は耐食性に優れているが、機械的耐性に乏しいため薄型化が難しい。また、プレス加工が困難であり、切削加工により流路やマニホールドを成型することになる結果、加工コストが高くなり量産性に問題がある。
そこで樹脂材料を使用することでガス不透過性、加工性の問題はある程度解消されるが、導電性フィラーを混入しないと導電性を発現することが困難であり、また導電性フィラーを混入し過ぎると十分なガス不透過性を確保するのが困難となる。 The base material for the fuel cell separator can be roughly classified into a non-metallic type and a metallic type.
Non-metallic separators include carbon-based materials such as dense carbon graphite (Patent Document 1) and resin materials. Carbon-based materials are excellent in corrosion resistance, but are difficult to reduce in thickness due to poor mechanical resistance. In addition, it is difficult to press work, and as a result of forming the flow path and the manifold by cutting, the processing cost increases and there is a problem in mass productivity.
Therefore, by using resin materials, the problems of gas impermeability and workability are solved to some extent, but it is difficult to develop conductivity unless conductive filler is mixed, and too much conductive filler is mixed. It is difficult to ensure sufficient gas impermeability.

金属系セパレータの材料としてはステンレス鋼（ＳＵＳ）、チタン、アルミニウム等が挙げられる（特許文献２）。これらの材料は強度、延性に優れていることから、流路やマニホールドを成型するためのプレス加工が容易であり、加工コストが安価で量産性に優れている。
さらには板厚の薄い金属を用いることが可能であり、燃料電池スタックの質量や容積を低減できる効果もある。 Examples of the material for the metal separator include stainless steel (SUS), titanium, and aluminum (Patent Document 2). Since these materials are excellent in strength and ductility, they are easy to press for molding flow paths and manifolds, have low processing costs, and are excellent in mass productivity.
Furthermore, it is possible to use a metal with a thin plate thickness, and there is an effect that the mass and volume of the fuel cell stack can be reduced.

しかし、金属系セパレータは燃料電池の使用環境雰囲気において耐食性に問題がある。
セパレータ基材の電位が活性態域および過不働態域にあたると、金属の腐食が促進され、セパレータとＭＥＡとの接触抵抗が増大する。またセパレータからの溶出金属イオンが電解質膜に捕捉されると、電解質膜のプロトン伝導能が低下する。さらには溶出金属イオンが存在すると空気極において過酸化水素等のラジカル性化学種が発生し、このラジカル性化学種の作用により電解質膜の劣化も引き起こす。
セパレータ基材の電位が不動態域であった場合、腐食の進行は小さいが、不動態皮膜が成長する。通常不動態皮膜は水酸化物、オキシ水酸化物、酸化物等で構成されている。これら化合物の殆どは電気伝導性に乏しいため、金属セパレータの不動態皮膜が成長するに従って、電気抵抗が増大し、電池性能が劣化する。 However, the metal separator has a problem in corrosion resistance in the environment where the fuel cell is used.
When the potential of the separator substrate is in the active state region and the passive state region, the corrosion of the metal is promoted, and the contact resistance between the separator and the MEA is increased. In addition, when the eluted metal ions from the separator are captured by the electrolyte membrane, the proton conductivity of the electrolyte membrane decreases. Further, when the eluted metal ions are present, radical chemical species such as hydrogen peroxide are generated at the air electrode, and the electrolyte membrane is also deteriorated by the action of the radical chemical species.
When the potential of the separator substrate is in the passive region, the progress of corrosion is small, but the passive film grows. Usually, the passive film is composed of hydroxide, oxyhydroxide, oxide or the like. Since most of these compounds have poor electrical conductivity, the electrical resistance increases and the battery performance deteriorates as the passive film of the metal separator grows.

金属系セパレータの改良策として、高い導電性および耐食性を持つ貴金属をめっき、スパッタ等によりコーティングする方法（特許文献３、４）が報告されている。
しかし、セパレータ表面全体に対して、ピンホールを生じない程度の膜厚のコーティングを施すには、かなりの金属量が必要であるため、コスト的な問題が懸念される。 As a measure for improving the metal separator, a method of coating a noble metal having high conductivity and corrosion resistance by plating, sputtering or the like (Patent Documents 3 and 4) has been reported.
However, since a considerable amount of metal is required to coat the entire separator surface with a film thickness that does not cause pinholes, there is a concern about cost problems.

特開２００１−６７０３号公報Japanese Patent Laid-Open No. 2001-6703 特開２００２−１９０３０５号公報JP 2002-190305 A 特開２００１−２９７７７７号公報JP 2001-297777 A 特開２００３−３３８２９６号公報JP 2003-338296 A

本発明の目的は前述した背景技術における問題点を考慮し、基板表面に導電性フィラーを混合した樹脂層を形成することで、導電性、耐食性、機械的強度、薄型化等の各種要求特性を満たす燃料電池用セパレータを、容易かつ安価に製造する方法を提供することである。   The object of the present invention is to consider the problems in the background art described above, and by forming a resin layer mixed with a conductive filler on the substrate surface, various required characteristics such as conductivity, corrosion resistance, mechanical strength, and thinning can be achieved. An object of the present invention is to provide a method for easily and inexpensively manufacturing a fuel cell separator.

本発明者等は、上記問題を解決すべく鋭意検討を行った結果、例えば、基板の少なくとも一方の面上に導電性樹脂をシリコーン樹脂性の凹版に型取り、基板へ転写形成するという簡便な方法および構成により、十分な導電性、耐食性、機械的強度（堅牢性）、薄膜化などの特性を一度に兼ね備えた安価な燃料電池用セパレータを提供できることを見出し、本発明を成すに至った。   As a result of intensive studies to solve the above problems, the present inventors, for example, have a simple method in which a conductive resin is molded into a silicone resin intaglio on at least one surface of a substrate and transferred to the substrate. The present inventors have found that an inexpensive fuel cell separator having characteristics such as sufficient conductivity, corrosion resistance, mechanical strength (robustness), and thin film formation can be provided at a time by the method and configuration.

請求項１に記載の発明は、基板の面に反応ガスを電極に供給するためのガス供給用の凹状溝または冷却のための冷媒を供給するための冷却用の凹状溝が形成されてなる燃料電池用セパレータの製造方法であって、前記凹状溝が形成された前記基板の面の形状と同一の形状で形成された型面を有する凸型母型を用意する工程と、前記凸型母型の型面に樹脂を充填し硬化後前記樹脂を前記型面から剥離し前記型面の凸部と凹部とが反対となった型面を有する凹版を得る工程と、前記凹版の型面に、導電性樹脂と溶媒と導電性フィラーを含有した導電性樹脂インクを充填した後、加熱により前記導電性樹脂インクから前記溶媒を除去すると共に前記導電性樹脂をＢステージ化する工程と、前記凹版に充填された前記導電性樹脂と前記基板の面とを熱圧着し、前記導電性樹脂を熱硬化しながら該導電性樹脂を前記基板の面に接合する工程と、前記凹版を前記導電性樹脂から剥離し前記基板の面と反対に位置する前記導電性樹脂の面に前記凹版の型面の凸部と凹部とが反対となった形状を形成する工程とを含むことを特徴とする。
言い換えると、基板上の一方の面上に反応ガスを電極に供給するためのガス供給用凹状溝を形成し、他方の面上に冷却のための冷媒を供給するための冷却用凹状溝を形成してなる燃料電池用セパレータにおいて、前記ガス供給用凹状溝および冷却用凹状溝の少なくとも一方が、下記の工程を用いて形成されることを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法に関するものである。
（１）凸型母型から型取りされた凹版に導電性フィラーを含有した導電性樹脂インクを充填後、加熱によりインク含有溶媒除去ならびに樹脂をBステージ化し、凹部分に溶媒除去されたBステージ状態の導電性樹脂が充填された凹版を作製する工程
（２）前記基板と前記導電性樹脂が充填された凹版を熱圧着し、前記導電性樹脂を熱硬化しながら前記基板と接合する工程
（３）前記凹版を剥離し、導電性樹脂を前記基板上に転写する工程 The invention according to claim 1 is a fuel in which a concave groove for supplying gas for supplying a reaction gas to an electrode or a concave groove for cooling for supplying a coolant for cooling is formed on a surface of a substrate. A method for manufacturing a battery separator, the step of preparing a convex mold having a mold surface formed in the same shape as that of the surface of the substrate on which the concave groove is formed, and the convex mold Filling the mold surface with a resin and curing the resin to release the resin from the mold surface to obtain an intaglio plate having a mold surface in which the convex portion and the concave portion of the mold surface are opposite to each other; After filling the conductive resin ink containing a conductive resin, a solvent, and a conductive filler, removing the solvent from the conductive resin ink by heating and making the conductive resin into a B-stage; and Heat the filled conductive resin and the surface of the substrate. Attaching the conductive resin to the surface of the substrate while thermosetting the conductive resin, and separating the intaglio from the conductive resin and positioning the conductive resin opposite to the surface of the substrate And forming a shape in which the convex portions and concave portions of the mold surface of the intaglio plate are opposite to each other.
In other words, a concave groove for supplying gas for supplying the reaction gas to the electrode is formed on one surface of the substrate, and a concave groove for cooling for supplying the cooling refrigerant is formed on the other surface. A fuel cell separator, wherein at least one of the concave groove for gas supply and the concave groove for cooling is formed by using the following steps. .
(1) After filling the intaglio plate molded from the convex mold with the conductive resin ink containing the conductive filler, the ink containing solvent is removed by heating and the resin is made into a B stage, and the solvent is removed in the concave portion. (2) A step of thermocompression bonding the substrate and the intaglio filled with the conductive resin, and bonding the substrate to the substrate while thermosetting the conductive resin ( 3) Step of peeling the intaglio and transferring the conductive resin onto the substrate

請求項２に記載の発明は、前記基板の一方の面に反応ガスを電極に供給するためのガス供給用の凹状溝が形成され、かつ、前記基板の他方の面に冷却のための冷媒を供給するための冷却用の凹状溝が形成されていることを特徴とする請求項１記載の燃料電池用セパレータの製造方法である。   According to a second aspect of the present invention, a concave groove for gas supply for supplying a reaction gas to the electrode is formed on one surface of the substrate, and a coolant for cooling is provided on the other surface of the substrate. 2. The method for producing a fuel cell separator according to claim 1, wherein a cooling concave groove for supply is formed.

請求項３に記載の発明は、前記導電性樹脂インクが、少なくとも1種類以上の導電性フィラー、Bステージ処理可能な樹脂、溶媒を含有していることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池用セパレータの製造方法である。   According to a third aspect of the present invention, in the fuel according to the first aspect, the conductive resin ink contains at least one type of conductive filler, a B-stage processable resin, and a solvent. It is a manufacturing method of the separator for batteries.

請求項４に記載の発明は、前記導電性フィラーは、カーボン繊維または導電性粉体あるいはその混合物であることを特徴とする請求項１乃至３の何れか１項に記載の燃料電池用セパレータの製造方法である。   The invention according to claim 4 is the fuel cell separator according to any one of claims 1 to 3, wherein the conductive filler is carbon fiber, conductive powder, or a mixture thereof. It is a manufacturing method.

請求項５に記載の発明は、前記導電性フィラーの粉体抵抗は、０．０１５Ω・ｃｍ以下であることを特徴とする請求項１乃至４の何れか１項に記載の燃料電池用セパレータの製造方法である。   The invention according to claim 5 is the fuel cell separator according to any one of claims 1 to 4, wherein the conductive filler has a powder resistance of 0.015 Ω · cm or less. It is a manufacturing method.

請求項６に記載の発明は、前記凹状溝の深さが、５０μｍ以上７００μｍ以下であることを特徴とする請求項１乃至５の何れか１項に記載の燃料電池用セパレータの製造方法である。   The invention according to claim 6 is the method for manufacturing a fuel cell separator according to any one of claims 1 to 5, wherein the depth of the concave groove is 50 μm or more and 700 μm or less. .

請求項７に記載の発明は、前記基板が、前記導電性フィラーを構成する材料、または前記導電性フィラーを含有した樹脂、純鉄、鉄合金、純銅、銅合金、アルミニウム、アルミニウム合金からなる群から選択される材料を少なくとも１つ以上用いて形成されていることを特徴とする請求項１乃至６の何れか１項に記載の燃料電池用セパレータの製造方法である。   The invention according to claim 7 is a group in which the substrate is made of a material constituting the conductive filler, or a resin, pure iron, iron alloy, pure copper, copper alloy, aluminum, aluminum alloy containing the conductive filler. The method for producing a fuel cell separator according to any one of claims 1 to 6, wherein the separator is formed using at least one material selected from the group consisting of:

請求項８に記載の発明は、前記凹版が、シリコーン樹脂からなることを特徴とする請求項１乃至７の何れか１項に記載の燃料電池用セパレータの製造方法である。   The invention according to claim 8 is the fuel cell separator manufacturing method according to any one of claims 1 to 7, wherein the intaglio is made of a silicone resin.

本発明によれば、基板表面に導電性フィラーを混合した樹脂層を形成することで、導電性、耐食性、機械的強度、薄型化等の各種要求特性を満たす燃料電池用セパレータを、容易かつ安価に製造する方法を提供することができる。   According to the present invention, by forming a resin layer in which a conductive filler is mixed on the substrate surface, a fuel cell separator that satisfies various required characteristics such as conductivity, corrosion resistance, mechanical strength, and thinning can be easily and inexpensively provided. A method of manufacturing can be provided.

また、本発明の好ましい形態において、燃料電池用セパレータは、基板の少なくとも一方の面上に導電性樹脂をシリコーン樹脂製の凹版に型取り、基板へ転写形成（以下、シリコーン型取り法と記す）する。また、基板として金属基板を用いた場合、導電性樹脂をシリコーン型取り法により形成することにより、反応ガスや冷却溶媒を供給する流路となる凹状溝の形成と同時に、金属基板表面に発電環境下で十分な耐食性を付与することが簡便にできる。   In a preferred embodiment of the present invention, the separator for a fuel cell is formed by molding a conductive resin on an intaglio plate made of silicone resin on at least one surface of the substrate and transferring it to the substrate (hereinafter referred to as a silicone molding method). To do. In addition, when a metal substrate is used as the substrate, a conductive resin is formed by a silicone mold forming method, so that a concave groove serving as a flow path for supplying a reaction gas and a cooling solvent is formed and a power generation environment is formed on the surface of the metal substrate. It is easy to impart sufficient corrosion resistance underneath.

さらに、本発明では凹版凹部に導電性樹脂インクを充填後、これを基板と接着させる前に、予め加熱によりインク含有溶媒除去ならびに樹脂のBステージ化を行うことを特徴としている。Bステージ状態とは、インク状態と完全硬化した段階の中間段階である状態を指す。これにより、インク状態のまま基板と接着してセパレータを作製する場合と比較して、溶媒除去ならび樹脂の硬化収縮によるインク全体の硬化収縮を抑制することが可能であり、より形状良好なセパレータ作製が可能となる。また、凹版はＢステージ化した樹脂が凹部に充填されていることで剛性が向上しているため、ハンドリング性が良好となり、基板とのより高精度な接着が可能となる。なお、インク状態と完全硬化した段階の中間段階であるBステージ状態に対し、インク状態のものをAステージ状態、完全硬化した段階のものをCステージ状態という。   Further, the present invention is characterized in that after the conductive resin ink is filled in the intaglio recess, before the ink is bonded to the substrate, the ink-containing solvent is removed by heating and the resin is B-staged. The B stage state refers to a state that is an intermediate stage between the ink state and the fully cured stage. This makes it possible to suppress the curing shrinkage of the entire ink due to the solvent removal and the curing shrinkage of the resin as compared with the case where the separator is produced by adhering to the substrate in the ink state, and a separator having a better shape is produced. Is possible. In addition, since the intaglio is improved in rigidity by filling the recess with B-staged resin, the handling property is improved and the substrate can be bonded with higher accuracy. Note that, with respect to the B stage state, which is an intermediate stage between the ink state and the fully cured stage, the ink state is referred to as the A stage state, and the fully cured stage is referred to as the C stage state.

本発明の製造方法により製造される燃料電池用セパレータの断面を模式的に示す説明図である。It is explanatory drawing which shows typically the cross section of the separator for fuel cells manufactured by the manufacturing method of this invention. 本発明の燃料電池用セパレータ形成に用いる凹版の製造方法を説明するための図である。It is a figure for demonstrating the manufacturing method of the intaglio used for separator formation for fuel cells of this invention. 本発明の燃料電池用セパレータの製造方法を説明するための図である。It is a figure for demonstrating the manufacturing method of the separator for fuel cells of this invention. 電解質膜の両面に電極触媒層を形成した膜電極結合体の一実施態様の断面説明図である。It is sectional explanatory drawing of one embodiment of the membrane electrode assembly which formed the electrode catalyst layer on both surfaces of the electrolyte membrane. 図４に示した膜電極結合体を装着した燃料電池の単セルの構成を示す分解断面図である。FIG. 5 is an exploded cross-sectional view showing the configuration of a single cell of a fuel cell equipped with the membrane electrode assembly shown in FIG. 4.

以下、本発明の燃料電池用セパレータの製造方法について、図面を用いて説明する。
図１は、本発明の燃料電池用セパレータの要部断面を模式的に示す説明図である。
図１に示したように、本発明の燃料電池用セパレータは、基板２１の一方の面上に反応ガスを供給するためのガス供給用凹状溝２３が、他方の面上に冷却のための冷媒を供給するための冷却用凹状溝２４が、導電性フィラーとして例えばカーボン粉末を含有して構成された導電性樹脂２２によって形成されている。
言い換えると、本発明の燃料電池用セパレータ１０は、基板２１と、基板２１の一方の面に設けられ、反応ガスを電極に供給するためのガス供給用凹状溝２３が形成されたガス供給用凹状溝部２３Ａと、基板２１の他方の面に設けられ、冷却のための冷媒を供給するための冷却用凹状溝２４が形成された冷却用凹状溝部２４Ａとを備えている。
そして、ガス供給用凹状溝部２３Ａ及び冷却用凹状溝部２４Ａの少なくとも一方は、導電性フィラーを含有した導電性樹脂２２により形成されている。
本発明の燃料電池用セパレータ１０は、基板２１上の両側にガス供給用凹状溝２３および冷却用凹状溝２４をそれぞれ形成するため、プレス加工にて形成された流路と比較すると、ガス供給用凹状溝２３の形状に依存することなく冷却用凹状溝２４を形成することができ、それぞれの流路に対して最適な設計を施すことができる。
また、例えば凹版にシリコーン樹脂を用い、導電性樹脂インクを凹版に充填し型取り、基板２１に転写する方法を採用することによって、通常の印刷法などでは不可能である数百μｍ程度の高さの凸型形状（ガス供給用凹状溝部２３Ａ、冷却用凹状溝部２４Ａ）の基板２１上への一括形成が可能となる。 Hereinafter, the manufacturing method of the separator for fuel cells of this invention is demonstrated using drawing.
FIG. 1 is an explanatory view schematically showing a cross section of a main part of a fuel cell separator of the present invention.
As shown in FIG. 1, the fuel cell separator of the present invention has a gas supply concave groove 23 for supplying a reaction gas on one surface of a substrate 21, and a coolant for cooling on the other surface. The cooling concave groove 24 for supplying the water is formed by a conductive resin 22 containing, for example, carbon powder as a conductive filler.
In other words, the fuel cell separator 10 of the present invention is provided with a substrate 21 and a gas supply recess formed on one surface of the substrate 21 and having a gas supply recess 23 for supplying a reaction gas to the electrode. A groove 23A and a cooling concave groove 24A provided on the other surface of the substrate 21 and provided with a cooling concave groove 24 for supplying a cooling refrigerant are provided.
At least one of the gas supply concave groove 23A and the cooling concave groove 24A is formed of a conductive resin 22 containing a conductive filler.
The fuel cell separator 10 of the present invention has a gas supply concave groove 23 and a cooling concave groove 24 formed on both sides of the substrate 21, respectively. The cooling recessed groove 24 can be formed without depending on the shape of the recessed groove 23, and an optimum design can be applied to each flow path.
In addition, for example, by using a method in which a silicone resin is used for an intaglio, a conductive resin ink is filled in an intaglio, a mold is formed, and transferred to the substrate 21, a high number of about several hundred μm, which is impossible with a normal printing method or the like. The convex shape (the gas-providing concave groove 23A and the cooling concave groove 24A) can be collectively formed on the substrate 21.

図２（ａ）〜（ｃ）に本発明で使用される凹版の製造方法を示す。
図２（ａ）に示すように、ガス供給用凹状溝２３（図１）と同様の形状を有する凸型母型２５、および、冷却用凹状溝２４（図１）と同様の形状を有する凸型母型２５をそれぞれ用意する。
言い換えると、凹状溝２３が形成された基板２１の一方の面の形状と同一の形状で形成された型面を有する凸型母型２５と、凹状溝２４が形成された基板２１の他方の面の形状と同一の形状で形成された型面を有する凸型母型２５とを用意する。 2A to 2C show a method for producing an intaglio used in the present invention.
As shown in FIG. 2 (a), a convex matrix 25 having the same shape as the gas supply concave groove 23 (FIG. 1) and a convex having the same shape as the cooling concave groove 24 (FIG. 1). A mold matrix 25 is prepared for each.
In other words, the convex mother die 25 having a mold surface formed in the same shape as the shape of one surface of the substrate 21 in which the concave groove 23 is formed, and the other surface of the substrate 21 in which the concave groove 24 is formed. And a convex mother die 25 having a mold surface formed in the same shape as the above.

次いで、図２（ｂ）に示すように、凸型母型２５上にシリコーン樹脂溶液２６を流し込む。
図２（ｃ）に示すように、シリコーン樹脂溶液２６の硬化後、凸型母型２５より剥離することにより、凸型母型２５と逆形状となる第１、第２の凹版２７、２８を形成する。
言い換えると、一方の凸型母型２５の型面に樹脂を充填し硬化後樹脂を型面から剥離し型面の凸部と凹部とが反対となった型面を有する第１の凹版２７を得ると共に、他方の凸型母型２５の型面に樹脂を充填し硬化後樹脂を型面から剥離し型面の凸部と凹部とが反対となった型面を有する第２の凹版２８を得る。
凸型母型２５の材質は金属やガラスなど硬く変形しづらく、シリコーン樹脂溶液の溶媒に侵されないものが好ましい。
また、基板２１上への凹凸形状（すなわちガス供給用凹状溝部２３Ａ及び冷却用凹状溝部２４Ａ）の形成方法としては、フォトリソグラフィ法で樹脂を母型材質表面に所望の形に形成する方法や基板そのものを加工し溝を形成する方法が考えられるが、変形なく所望の凸型を得られる方法であればその限りではない。 Next, as shown in FIG. 2B, the silicone resin solution 26 is poured onto the convex mold 25.
As shown in FIG. 2C, after the silicone resin solution 26 is cured, the first and second intaglio plates 27 and 28 that are opposite to the convex mold 25 are peeled off from the convex mold 25. Form.
In other words, the first intaglio 27 having a mold surface in which the mold surface of one convex mold 25 is filled with a resin and cured and the resin is peeled off from the mold surface so that the convex portion and the concave portion of the mold surface are opposite to each other. And obtaining a second intaglio plate 28 having a mold surface in which the mold surface of the other convex mold 25 is filled with resin and the cured resin is peeled off from the mold surface so that the convex portion and the concave portion of the mold surface are opposite to each other. obtain.
The material of the convex mold 25 is preferably a material such as metal or glass that is hard to be deformed and is not affected by the solvent of the silicone resin solution.
Further, as a method of forming the uneven shape on the substrate 21 (that is, the concave groove portion 23A for gas supply and the concave groove portion 24A for cooling), a method of forming a resin on the surface of the matrix material by a photolithography method or a substrate A method of forming the groove by processing itself is conceivable, but not limited as long as a desired convex shape can be obtained without deformation.

凸型母型２５上にシリコーン樹脂溶液２６を流し込む方法としては、凸型母型２５の端部にシリコーン樹脂を必要量配し、棒状のスキージで溝部分に押し込みながら凸型母型２５の逆面を平滑に加工する方法やスクリーン印刷により充填する方法などが考えられる。
第１、第２の凹版２７、２８の凹凸面裏面２９（図２（ｃ））の平滑性が基板２１上への導電性樹脂２２転写時の寸法精度に影響するので、第１、第２の凹版２７、２８の形成方法はそれら凹版の凹凸面裏面２９を平滑に形成できる方法である必要がある。 As a method of pouring the silicone resin solution 26 onto the convex mold 25, a necessary amount of silicone resin is arranged at the end of the convex mold 25, and pushed into the groove portion with a rod-shaped squeegee, the reverse of the convex mold 25. A method of processing the surface smoothly or a method of filling by screen printing can be considered.
Since the smoothness of the uneven surface back surface 29 (FIG. 2C) of the first and second intaglios 27 and 28 affects the dimensional accuracy when the conductive resin 22 is transferred onto the substrate 21, the first and second The method for forming the intaglio plates 27 and 28 needs to be a method capable of smoothly forming the concave-convex surface back surface 29 of the intaglio plates.

第１、第２の凹版２７、２８はシリコーン樹脂により形成されることにより、ある程度の柔軟性を有することができるため、凸型母型２５より剥離する際に容易に剥離が可能となる。
しかし、導電性樹脂２２の転写時に凹凸形状が変形しない程度の強度が必要となる。
第１、第２の凹版２７、２８に充填されたシリコーン樹脂の硬化方法としては、熱硬化やＵＶ硬化などが考えられるが、シリコーン樹脂の組成により異なるため、十分な特性に硬化可能な条件を適宜選択すればよい。
また、硬化時における硬化収縮等の寸法変化により第１、第２の凹版２７、２８（シリコーン樹脂型）が凸型母型形状を高精度に再現できなくなる可能性があるため、できるだけ硬化による寸法変化の少ない樹脂を選択することが好ましい。 Since the first and second intaglio plates 27 and 28 are formed of silicone resin, they can have a certain degree of flexibility, and therefore can be easily peeled off when peeled from the convex mother die 25.
However, it is necessary to have such strength that the uneven shape is not deformed when the conductive resin 22 is transferred.
As a method for curing the silicone resin filled in the first and second intaglio plates 27 and 28, thermal curing, UV curing, or the like can be considered. What is necessary is just to select suitably.
In addition, since the first and second intaglio plates 27 and 28 (silicone resin mold) may not be able to reproduce the convex master mold shape with high accuracy due to a dimensional change such as curing shrinkage during curing, the dimension due to curing is as much as possible. It is preferable to select a resin with little change.

図３（ａ）〜（ｃ）に本発明における凹状溝の転写工程を示す。
図３（ａ）に示すように第１、第２の凹版２７、２８に導電性樹脂２２のインクを充填し、加熱することでインクの溶媒分を除去し、導電性樹脂２２をＢステージ化する。
言い換えると、第１の凹版２７の型面に、導電性樹脂２２と溶媒と導電性フィラーを含有した導電性樹脂インクを充填した後、加熱により導電性樹脂インクから溶媒を除去すると共に導電性樹脂２２をＢステージ化する。同様に、第２の凹版２８の型面に、導電性樹脂２２と溶媒と導電性フィラーを含有した導電性樹脂インクを充填した後、加熱により導電性樹脂インクから溶媒を除去すると共に導電性樹脂２２をＢステージ化する。 3A to 3C show a transfer process of the concave groove in the present invention.
As shown in FIG. 3A, the first and second intaglio plates 27 and 28 are filled with the ink of the conductive resin 22 and heated to remove the solvent of the ink, and the conductive resin 22 is made into a B-stage. To do.
In other words, after the mold surface of the first intaglio 27 is filled with the conductive resin ink containing the conductive resin 22, the solvent and the conductive filler, the solvent is removed from the conductive resin ink by heating and the conductive resin is used. 22 is B-staged. Similarly, the mold surface of the second intaglio 28 is filled with the conductive resin ink containing the conductive resin 22, the solvent and the conductive filler, and then the solvent is removed from the conductive resin ink by heating and the conductive resin. 22 is B-staged.

次に、図３（ｂ）に示すように、基板２１の表面と、第１、第２の凹版２７、２８の凹凸形状側とが向かい合うように、基板２１および第１、第２の凹版２７、２８を設置する。
そして、上下にロール部を有し一定圧力で挟み込みながら基材を送り出す機構を有するロールラミネート装置により、基板２１および第１、第２の凹版２７、２８を挟圧することにより、図３（ｃ）に示すように、第１、第２の凹版２７、２８から基板２１上に導電性樹脂２２を転写する。
言い換えると、第１の凹版２７に充填された導電性樹脂２２と基板２１の一方の面とを熱圧着し、導電性樹脂２２を熱硬化しながら該導電性樹脂２２を基板２１の面に接合すると共に、第２の凹版２８に充填された導電性樹脂２２と基板２１の他方の面とを熱圧着し、導電性樹脂２２を熱硬化しながら該導電性樹脂２２を基板２１の面に接合する。
次いで、第１の凹版２７を導電性樹脂２２から剥離し基板２１の一方の面と反対に位置する導電性樹脂２２の面に第１の凹版２７の型面の凸部と凹部とが反対となった形状を形成すると共に、第２の凹版２８を導電性樹脂２２から剥離し基板２１の他方の面と反対に位置する導電性樹脂２２の面に第２の凹版２８の型面の凸部と凹部とが反対となった形状を形成する。
この結果、基板２１の一方の面にガス供給用凹状溝２３が形成され、かつ、基板２１の他方の面に冷却用凹状溝２４が形成された燃料電池用セパレータ１０を得る。
これにより、基板２１上に転写された導電性樹脂２２によりガス供給用凹状溝２３および冷却用凹状溝２４が形成され、（すなわちガス供給用凹状溝部２３Ａ及び冷却用凹状溝部２４Ａが形成され）、したがって、隣り合うガス供給用凹状溝２３の間に第１の凸形状部分２３０２が形成され、隣り合う冷却用凹状溝２４の間に第２の凸形状部分２４０２が形成される。
この際、ロールラミネート装置に設置されるローラーの間隔（ギャップ）と押し付け圧力、基板２１の厚さ、第１の凹版２７および第２の凹版２８の厚さにより基板２１上に形成される導電性樹脂２２の厚さが異なる。
また、前記条件により第１、第２の凸状部分２３０２、２４０２のみに導電性樹脂２２を配することも可能であるが、全面に耐食性を付与するのであれば、ローラーギャップ条件などを調整することにより、ガス供給用凹状溝２３および冷却用凹状溝２４の底部分にも導電性樹脂２２を形成するほうが好ましい。 Next, as shown in FIG. 3B, the substrate 21 and the first and second intaglio plates 27 are arranged so that the surface of the substrate 21 faces the concave and convex shape sides of the first and second intaglio plates 27 and 28. , 28 are installed.
Then, the substrate 21 and the first and second intaglio plates 27 and 28 are clamped by a roll laminating apparatus that has a roll part at the top and bottom and has a mechanism for feeding out the base material while being sandwiched at a constant pressure. As shown in FIG. 3, the conductive resin 22 is transferred from the first and second intaglios 27 and 28 onto the substrate 21.
In other words, the conductive resin 22 filled in the first intaglio 27 and one surface of the substrate 21 are thermocompression bonded, and the conductive resin 22 is bonded to the surface of the substrate 21 while the conductive resin 22 is thermoset. At the same time, the conductive resin 22 filled in the second intaglio plate 28 and the other surface of the substrate 21 are thermocompression bonded, and the conductive resin 22 is bonded to the surface of the substrate 21 while the conductive resin 22 is thermally cured. To do.
Next, the first intaglio plate 27 is peeled off from the conductive resin 22, and the convex portion and the concave portion of the mold surface of the first intaglio plate 27 are opposite to the surface of the conductive resin 22 positioned opposite to one surface of the substrate 21. The second intaglio 28 is peeled from the conductive resin 22 and the convex portion of the mold surface of the second intaglio 28 is formed on the surface of the conductive resin 22 positioned opposite to the other surface of the substrate 21. And a concave portion are formed in the opposite shape.
As a result, the fuel cell separator 10 in which the gas supply concave groove 23 is formed on one surface of the substrate 21 and the cooling concave groove 24 is formed on the other surface of the substrate 21 is obtained.
Thus, the gas supply concave groove 23 and the cooling concave groove 24 are formed by the conductive resin 22 transferred onto the substrate 21 (that is, the gas supply concave groove 23A and the cooling concave groove 24A are formed), Accordingly, a first convex portion 2302 is formed between the adjacent gas supply concave grooves 23, and a second convex portion 2402 is formed between the adjacent cooling concave grooves 24.
At this time, the conductivity formed on the substrate 21 by the gap (gap) and pressing pressure of the rollers installed in the roll laminator, the thickness of the substrate 21, and the thicknesses of the first intaglio 27 and the second intaglio 28. The thickness of the resin 22 is different.
In addition, the conductive resin 22 can be disposed only on the first and second convex portions 2302 and 2402 depending on the above conditions. However, if corrosion resistance is to be imparted to the entire surface, the roller gap condition and the like are adjusted. Thus, it is preferable to form the conductive resin 22 also on the bottom portions of the gas supply concave groove 23 and the cooling concave groove 24.

溶媒除去およびＢステージ化のための導電性樹脂２２の加熱温度は、導電性樹脂２２に含有する溶媒および樹脂成分により適性条件が異なるため、加熱条件の温和な導電性樹脂組成を選択する必要がある。
高沸点溶媒を多く含有している場合、溶媒を完全除去するための時間がかかり、また低温で硬化反応を開始する樹脂を使用していると、硬化反応が完全に進行してしまう恐れがある。
したがって高沸点溶媒の含有量が少なく、硬化開始温度の比較的高い樹脂を使用した導電性樹脂インクを選択するのが好ましい。
また、低沸点溶媒であっても含有量が多い場合は、体積減少が多く、凹部全体に導電性樹脂を充填するためには、繰り返し充填工程を行わなければならなくなるため、溶媒含有量はインク粘度が著しく増加しない範囲で極力少ないほうが望ましい。 The heating temperature of the conductive resin 22 for solvent removal and B-stage formation varies depending on the solvent and the resin component contained in the conductive resin 22, so it is necessary to select a mild conductive resin composition under the heating conditions. is there.
When many high boiling point solvents are contained, it takes time to completely remove the solvent, and if a resin that initiates the curing reaction at a low temperature is used, the curing reaction may proceed completely. .
Therefore, it is preferable to select a conductive resin ink using a resin having a low content of a high boiling point solvent and a relatively high curing start temperature.
In addition, even if it is a low-boiling solvent, if the content is large, the volume is often reduced, and in order to fill the entire recess with the conductive resin, the filling process must be repeated. It is desirable that the viscosity be as small as possible within a range where the viscosity does not increase significantly.

基板２１の材料として求められる条件としては、導電性樹脂２２との接触抵抗が低いこと、加工性や堅牢性、薄型化への対応のしやすさ等の他に、物理的強度を有しており、さらには、汎用性で入手が容易であり、材料費も安価であることが挙げられ、このような条件を満たす基板２１ならば本発明において使用でき、特に限定するところでない。
本発明で用いる基板２１の材料としては、例えば、前記導電性フィラーを構成する材料、または前記導電性フィラーを含有した樹脂、純鉄、鉄合金、純銅、銅合金、アルミニウムおよびアルミニウム合金からなる群から選択される材料等が挙げられる。 Conditions required for the material of the substrate 21 include physical strength in addition to low contact resistance with the conductive resin 22, workability and robustness, ease of handling for thinning, and the like. Furthermore, it is mentioned that the substrate 21 is versatile and easily available, and the material cost is low. The substrate 21 satisfying such conditions can be used in the present invention, and is not particularly limited.
The material of the substrate 21 used in the present invention is, for example, a group consisting of a material constituting the conductive filler, or a resin, pure iron, iron alloy, pure copper, copper alloy, aluminum, and aluminum alloy containing the conductive filler. The material etc. which are selected from are mentioned.

本発明に用いる導電性樹脂２２からなる導電性耐食皮膜は、燃料電池用の燃料（水素や改質ガス、メタノールなど）や酸化剤（酸素やその混合ガス）、強酸性雰囲気に十分な耐性を有する材料で、十分な導電性を有する必要がある。
本発明では比較的簡便で、かつ短時間に膜形成を可能とする導電性フィラーを含有する導電性樹脂を採用した。 The conductive corrosion-resistant film made of the conductive resin 22 used in the present invention has sufficient resistance to a fuel cell fuel (hydrogen, reformed gas, methanol, etc.), an oxidizing agent (oxygen or a mixed gas thereof), or a strong acidic atmosphere. It is necessary to have sufficient conductivity with the material.
In the present invention, a conductive resin containing a conductive filler that is relatively simple and enables film formation in a short time is employed.

本発明に用いる導電性樹脂を構成する樹脂成分としては、発電環境下で十分な耐食性を有する樹脂であり、ウェットコーティングが可能であれば特に制限するところではない。
具体的には、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、フッ素系樹脂、芳香族ポリイミド樹脂、ポリアミド、ポリアミドイミド、ポリエチレンテレフタレート、ポリエーテルエーテルケトン、などから選ばれた１種ないし２種以上の混合物を用いることができる。特に、短時間で比較的容易にＢステージ化が可能なものとしてエポキシ系熱硬化性樹脂が好ましい。 The resin component constituting the conductive resin used in the present invention is a resin having sufficient corrosion resistance in a power generation environment, and is not particularly limited as long as wet coating is possible.
Specifically, a mixture of one or more selected from phenol resin, epoxy resin, silicone resin, fluorine resin, aromatic polyimide resin, polyamide, polyamideimide, polyethylene terephthalate, polyetheretherketone, etc. Can be used. In particular, an epoxy-based thermosetting resin is preferable because it can be B-staged relatively easily in a short time.

本発明に用いる導電性フィラーとしては、耐食性、導電性、価格などを考慮すると繊維状導電性フィラーあるいは粉体状導電性フィラーが望ましい。
繊維状導電性フィラーとしては、具体的には、例えば、カーボンナノファイバー、カーボンナノチューブなどから選ばれる１種あるいは２種以上のカーボン繊維を挙げることができる。
カーボン繊維としては、高い導電性を確保するために粉体抵抗が０．０１５Ω・ｃｍ以下、単繊維比抵抗が１ｍΩ・ｃｍ以下であることが好ましい。 As the conductive filler used in the present invention, a fibrous conductive filler or a powdered conductive filler is desirable in consideration of corrosion resistance, conductivity, price, and the like.
Specific examples of the fibrous conductive filler include one or more carbon fibers selected from carbon nanofibers, carbon nanotubes, and the like.
The carbon fiber preferably has a powder resistance of 0.015 Ω · cm or less and a single fiber specific resistance of 1 mΩ · cm or less in order to ensure high conductivity.

本発明において繊維状導電性フィラーと粉体状導電性フィラーを併用すると導電性樹脂皮膜自体の導電性をさらに低減できる。
粉体状導電性フィラーとしては、十分な導電性を有し、発電環境下で十分な耐食性を有するものであれば特に制限はなく、具体的には、例えば、アセチレンブラック、バルカン、ケッチェンブラック等のカーボン粉体、ＷＣ、ＴｉＣなどの金属炭化物、ＴｉＮ、ＴａＮなどの金属窒化物、ＴｉＳｉ，ＺｒＭｏＳｉなどの金属珪化物およびＡｇ，Ａｕなどの耐食性金属などから選ばれた１種ないし２種以上の混合物を挙げることができる。
粉体状導電性フィラーとしては、高い導電性を確保するために粉体抵抗が０．０１５Ω・ｃｍ以下、単体の比抵抗が１ｍΩ・ｃｍ以下であることが好ましい。 In the present invention, when the fibrous conductive filler and the powdered conductive filler are used in combination, the conductivity of the conductive resin film itself can be further reduced.
The powdery conductive filler is not particularly limited as long as it has sufficient conductivity and has sufficient corrosion resistance in a power generation environment, and specifically, for example, acetylene black, vulcan, ketjen black One or more selected from carbon powders such as WC, TiC, metal carbides, TiN, TaN, etc., metal silicides such as TiSi, ZrMoSi, and corrosion-resistant metals such as Ag, Au, etc. Can be mentioned.
The powdery conductive filler preferably has a powder resistance of 0.015 Ω · cm or less and a single specific resistance of 1 mΩ · cm or less in order to ensure high conductivity.

基板２１に反応ガス経路としての貫通孔を形成する方法は、ウェットエッチング法などの化学的加工、あるいはプレス法、切削法などの機械加工、あるいは放電加工など基板を部分的に除去できる加工方法であれば適用することが可能である。
生産性を考慮すると、一工程で大面積を加工することが出来るため、プレス法やウェットエッチング法を用いることが好ましい。 A method of forming a through hole as a reaction gas path in the substrate 21 is a processing method that can partially remove the substrate, such as chemical processing such as a wet etching method, mechanical processing such as a press method or cutting method, or electric discharge processing. It is possible to apply if there is.
Considering productivity, it is preferable to use a press method or a wet etching method because a large area can be processed in one step.

基板２１に形成される貫通孔や基板２１上に転写された導電性樹脂２２に形成されるガス供給用凹状溝２３および冷却用凹状溝２４の大きさは、利用される燃料電池の形態で異なるが、必要となる電力を発電するに十分な量の燃料ガスや酸化剤ガスがＭＥＡへ均一に安定的に供給されることが必要である。
そのため、発電部位に網羅的に燃料ガスや酸化剤ガスを供給するためには、少なくともセパレータ１０の一部に反応ガスの流路となる凹状溝を形成することが好ましく、また、面内への均一供給を考慮すると、蛇行状、直線状、碁盤目状、円柱状等のパターン流路や発電部位と接する面内に多数の貫通孔とこれら流路を組み合わせたものがより好ましい。 The sizes of the through holes formed in the substrate 21 and the gas supply concave grooves 23 and the cooling concave grooves 24 formed in the conductive resin 22 transferred onto the substrate 21 differ depending on the form of the fuel cell used. However, it is necessary that a sufficient amount of fuel gas and oxidant gas for generating the necessary power is uniformly and stably supplied to the MEA.
Therefore, in order to supply fuel gas and oxidant gas exhaustively to the power generation site, it is preferable to form a concave groove serving as a reaction gas flow path in at least a part of the separator 10, In consideration of uniform supply, a pattern flow path such as a meandering shape, a straight line shape, a grid shape, or a columnar shape or a combination of a large number of through holes and a flow passage in a plane in contact with a power generation site is more preferable.

導電性フィラーを含む導電性樹脂インク中の固形分濃度は、耐食性、機械低強度や電気抵抗、薄型化などを考慮して適宜選択する必要がある。
図３（ｃ）に示すように、導電性樹脂２２により形成される凸部分の厚さ（凸形状部分２３０２、２４０２の導電性樹脂厚さｄ１、ｄ２＝凹状溝２３、２４の深さｄ１、ｄ２）が厚すぎると導電性が低下しすぎる恐れがあり、薄すぎると流動抵抗が増加し反応ガスや冷却媒体の流路として機能しない恐れがあるので、耐食性や機械低強度や電気抵抗や薄型化を考慮すると５０〜７００μｍであることが好ましい。
また、図３（ｃ）に示すように、凹状溝２３、２４の底部に導電性樹脂層を形成する場合は薄すぎるとピンホールの発生や機械的強度や耐食性が低下する恐れがあるので、耐食性や機械低強度や電気抵抗や薄型化を考慮するとその厚さ（ガス供給用凹状溝２３および冷却用凹状溝２４の底部の導電性樹脂厚さｔ１、ｔ２）は１０μｍ以上であることが好ましい。 The solid content concentration in the conductive resin ink containing the conductive filler needs to be appropriately selected in consideration of corrosion resistance, mechanical low strength, electrical resistance, thinning, and the like.
As shown in FIG. 3C, the thickness of the convex portion formed by the conductive resin 22 (the conductive resin thickness d1, d2 of the convex portions 2302, 2402 = the depth d1, of the concave grooves 23, 24, If d2) is too thick, the electrical conductivity may decrease too much, and if it is too thin, the flow resistance may increase and may not function as a reaction gas or cooling medium flow path. In consideration of the conversion, it is preferably 50 to 700 μm.
In addition, as shown in FIG. 3 (c), when a conductive resin layer is formed at the bottom of the concave grooves 23 and 24, if it is too thin, there is a possibility that the generation of pinholes, mechanical strength and corrosion resistance may be reduced. In consideration of corrosion resistance, low mechanical strength, electrical resistance, and thinning, the thickness (the conductive resin thicknesses t1 and t2 at the bottom of the gas supply concave groove 23 and the cooling concave groove 24) is preferably 10 μm or more. .

導電性樹脂における樹脂成分と導電性フィラーの比率は、用いられる基材、樹脂、および樹脂中の導電性フィラー材質により異なるが、導電性フィラーの含有量が少ないとセパレータとして必要な導電性が確保できず、また、導電性フィラーの含有量が多すぎると、ウェットプロセスに不適合なインク粘度の増加、機械的強度の低下が懸念される。
具体的な指標としては、膜形成した際に樹脂成分中の導電性フィラーの重量比率が３０重量％以上９０重量％以下であることが好ましく、さらに好ましくは６０重量％以上８５重量％未満が望ましい。 The ratio of the resin component to the conductive filler in the conductive resin varies depending on the base material, resin, and conductive filler material in the resin, but if the conductive filler content is low, the necessary conductivity for the separator is ensured. In addition, when the content of the conductive filler is too large, there is a concern about an increase in ink viscosity and a decrease in mechanical strength that are incompatible with the wet process.
As a specific index, the weight ratio of the conductive filler in the resin component when the film is formed is preferably 30% by weight or more and 90% by weight or less, and more preferably 60% by weight or more and less than 85% by weight. .

（実施例）
以下、本発明の実施例を説明する。
＜凸型母型の作製＞
基材として１ｍｍ厚のステンレス板（ＳＵＳ３０４）を用い、切削加工により表面に所望の凹版溝を有する流路形状を形成した。
シリコーンゴム凹版Ａ（第１の凹版２７に相当）を形成するための、溝幅が１ｍｍ、深さ０．３ｍｍ、溝ピッチが２ｍｍの直線上溝が形成された母型Ａと、シリコーンゴム凹版Ｂ（第２の凹版２８に相当）を形成するための、溝幅が２ｍｍ、深さ０．２ｍｍ、溝ピッチが３ｍｍの直線上溝が形成された母型Ｂとをそれぞれ形成した。 (Example)
Examples of the present invention will be described below.
<Production of convex mold>
A stainless steel plate (SUS304) having a thickness of 1 mm was used as a substrate, and a flow path shape having a desired intaglio groove on the surface was formed by cutting.
A master mold A having a linear groove having a groove width of 1 mm, a depth of 0.3 mm, and a groove pitch of 2 mm, and a silicone rubber intaglio B for forming the silicone rubber intaglio A (corresponding to the first intaglio 27). A matrix B on which a linear groove having a groove width of 2 mm, a depth of 0.2 mm, and a groove pitch of 3 mm for forming (corresponding to the second intaglio 28) was formed.

＜シリコーン凹版の作製＞
液状シリコーンゴム（モメンティブ・パフォーマンス・マテリアル・ジャパン合同会社製：ＴＳＥ３４０２）のＡ液とＢ液を混合し十分撹拌した。
次いで、上記母型ＡおよびＢの表面にＴＳＥ３４０２をアプリケータにより充填し、常温で４８時間放置し硬化させた。
ＴＳＥ３４０２が完全に硬化した状態で母型から剥離することによりシリコーンゴム凹版ＡおよびＢを得た。
得られたシリコーンゴム凹版ＡおよびＢについては、凹凸表面形状は良好であり、また裏面は平滑で均質に形成することが出来、シリコーンゴム凹版Ａは、底面から凸部頂点までの高さが０．３ｍｍ、凸部頂点から裏面までの厚さは１ｍｍであり、シリコーンゴム凹版Ｂは、底面から凸部頂点までの高さが０．２ｍｍ、凸部頂点から裏面までの厚さは１ｍｍであった。 <Production of silicone intaglio>
Liquid A and liquid B of liquid silicone rubber (Momentive Performance Material Japan GK: TSE3402) were mixed and sufficiently stirred.
Next, TSE3402 was filled with an applicator on the surfaces of the mother dies A and B, and allowed to stand at room temperature for 48 hours to be cured.
Silicone rubber intaglios A and B were obtained by peeling from the master mold with TSE3402 completely cured.
As for the obtained silicone rubber intaglios A and B, the uneven surface shape is good and the back surface can be formed smoothly and uniformly. The silicone rubber intaglio A has a height from the bottom surface to the convex vertex of 0. .3 mm, the thickness from the top of the convex portion to the back surface is 1 mm, and the silicone rubber intaglio B has a height from the bottom surface to the top of the convex portion of 0.2 mm, and the thickness from the top of the convex portion to the back surface is 1 mm. It was.

導電性樹脂２２としてドータイトＡ−３（カーボンブラック１０〜２０ｗｔ％含む）とドータイトＣ−３（カーボンブラック２０〜３０ｗｔ％含む）(藤倉化成株式会社製、２液硬化型エポキシ系導電性樹脂)を１：１の割合で混合したドータイトＡ−３／Ｃ−３を用い、上記シリコーンゴム凹版ＡおよびＢにアプリケータを用いて充填した。
これを８０℃で溶媒が除去されるまで加熱し、Ｂステージ化した導電性樹脂２２が充填されたシリコーン凹版を得た。
その後、基板２１として、貫通孔を所望の位置にプレス打ち抜き加工にて形成したアルミニウム板（ＪＩＳ１０５０、厚さ１ｍｍ）を用意し、表面処理液（アデカ製Ｃ−７４０１ １ｗｔ％溶液）を用い、常温にて４０秒浸漬後、純水にて洗浄を行い、水分を乾燥した。
更に、Ｂステージ化した導電性樹脂２２が充填されたシリコーン凹版ＡおよびＢを導電性樹脂充填面がアルミニウム板と接する向きに所定の位置に位置合わせをした状態で設置し、ロールラミネータ（１５０℃、０．３ＭＰａ、ロールギャップ３．２ｍｍ）により基板２１としてのアルミニウム板上にシリコーンゴム凹版ＡおよびＢを圧着した。
その際、シリコーンゴム凹版ＡおよびＢを剥離することにより、基板２１の両面にガス供給用凹状溝２３および冷却用凹状溝２４が形成された導電性樹脂２２を転写した。
これにより、基板２１上に転写された導電性樹脂２２によりガス供給用凹状溝部２３Ａ及び冷却用凹状溝部２４Ａが形成され、所望のセパレータ形状を得ることができた。 As the conductive resin 22, Doutite A-3 (containing 10 to 20 wt% carbon black) and Doutite C-3 (containing 20 to 30 wt% carbon black) (two-component curable epoxy conductive resin manufactured by Fujikura Kasei Co., Ltd.) Using the dotite A-3 / C-3 mixed at a ratio of 1: 1, the silicone rubber intaglios A and B were filled using an applicator.
This was heated at 80 ° C. until the solvent was removed to obtain a silicone intaglio plate filled with B-staged conductive resin 22.
Thereafter, an aluminum plate (JIS 1050, thickness 1 mm) having a through hole formed by press punching at a desired position is prepared as the substrate 21, and a surface treatment solution (Adeka C-7401 1 wt% solution) is used at room temperature. After immersing for 40 seconds, the substrate was washed with pure water and dried.
Further, the silicone intaglios A and B filled with the B-staged conductive resin 22 were installed in a state where the conductive resin-filled surface was in contact with the aluminum plate in a predetermined position, and a roll laminator (150 ° C. , 0.3 MPa, roll gap 3.2 mm), and the silicone rubber intaglios A and B were pressure-bonded onto the aluminum plate as the substrate 21.
At that time, the silicone rubber intaglios A and B were peeled off to transfer the conductive resin 22 having the gas supply concave grooves 23 and the cooling concave grooves 24 formed on both surfaces of the substrate 21.
Thereby, the concave groove portion 23A for gas supply and the concave groove portion 24A for cooling were formed by the conductive resin 22 transferred onto the substrate 21, and a desired separator shape could be obtained.

１０……燃料電池用セパレータ、２１……基板、２２……導電性樹脂、２３……ガス供給用凹状溝（凹状溝）、２４……冷却用凹状溝（凹状溝）、２５……凸型母型、２６……シリコーン樹脂溶液（樹脂）、２７……第１の凹版（凹版）、２８……第２の凹版（凹版）。   DESCRIPTION OF SYMBOLS 10 ... Fuel cell separator, 21 ... Substrate, 22 ... Conductive resin, 23 ... Gas supply concave groove (concave groove), 24 ... Cooling concave groove (concave groove), 25 ... Convex type Matrix, 26 ... silicone resin solution (resin), 27 ... first intaglio (intaglio), 28 ... second intaglio (intaglio).

Claims (8)

基板の面に反応ガスを電極に供給するためのガス供給用の凹状溝または冷却のための冷媒を供給するための冷却用の凹状溝が形成されてなる燃料電池用セパレータの製造方法であって、
前記凹状溝が形成された前記基板の面の形状と同一の形状で形成された型面を有する凸型母型を用意する工程と、
前記凸型母型の型面に樹脂を充填し硬化後前記樹脂を前記型面から剥離し前記型面の凸部と凹部とが反対となった型面を有する凹版を得る工程と、
前記凹版の型面に、導電性樹脂と溶媒と導電性フィラーを含有した導電性樹脂インクを充填した後、加熱により前記導電性樹脂インクから前記溶媒を除去すると共に前記導電性樹脂をＢステージ化する工程と、
前記凹版に充填された前記導電性樹脂と前記基板の面とを熱圧着し、前記導電性樹脂を熱硬化しながら該導電性樹脂を前記基板の面に接合する工程と、
前記凹版を前記導電性樹脂から剥離し前記基板の面と反対に位置する前記導電性樹脂の面に前記凹版の型面の凸部と凹部とが反対となった形状を形成する工程と、
を含むことを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。 A method of manufacturing a fuel cell separator, wherein a concave groove for supplying gas for supplying a reaction gas to an electrode or a concave groove for cooling for supplying a cooling refrigerant is formed on a surface of a substrate. ,
Preparing a convex mold having a mold surface formed in the same shape as the surface of the substrate on which the concave groove is formed;
Filling the mold surface of the convex mold and curing the resin to release the resin from the mold surface to obtain an intaglio having a mold surface in which the convex portions and the concave portions of the mold surface are opposite;
The mold surface of the intaglio is filled with a conductive resin ink containing a conductive resin, a solvent, and a conductive filler, and then the solvent is removed from the conductive resin ink by heating and the conductive resin is made into a B-stage. And a process of
Thermocompression bonding the conductive resin filled in the intaglio and the surface of the substrate, and bonding the conductive resin to the surface of the substrate while thermosetting the conductive resin;
Peeling the intaglio from the conductive resin and forming a shape in which the convex and concave portions of the mold surface of the intaglio are opposite to the surface of the conductive resin positioned opposite to the surface of the substrate;
The manufacturing method of the separator for fuel cells characterized by including these. 前記基板の一方の面に反応ガスを電極に供給するためのガス供給用の凹状溝が形成され、かつ、前記基板の他方の面に冷却のための冷媒を供給するための冷却用の凹状溝が形成されている、
ことを特徴とする請求項１記載の燃料電池用セパレータの製造方法。 A concave groove for supplying a gas for supplying a reaction gas to the electrode is formed on one surface of the substrate, and a concave groove for cooling for supplying a coolant for cooling to the other surface of the substrate. Is formed,
The method for producing a fuel cell separator according to claim 1. 前記導電性樹脂インクが、少なくとも1種類以上の導電性フィラー、Bステージ処理可能な樹脂、溶媒を含有していることを特徴とする請求項１または２に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。   3. The method for producing a fuel cell separator according to claim 1, wherein the conductive resin ink contains at least one or more types of conductive fillers, a B-stage processable resin, and a solvent. 前記導電性フィラーは、カーボン繊維または導電性粉体あるいはその混合物であることを特徴とする請求項１乃至３の何れか１項に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。   The method for producing a fuel cell separator according to any one of claims 1 to 3, wherein the conductive filler is carbon fiber, conductive powder, or a mixture thereof. 前記導電性フィラーの粉体抵抗は、０．０１５Ω・ｃｍ以下であることを特徴とする請求項１乃至４の何れか１項に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。   The method for producing a fuel cell separator according to any one of claims 1 to 4, wherein the conductive filler has a powder resistance of 0.015 Ω · cm or less. 前記凹状溝の深さが、５０μｍ以上７００μｍ以下であることを特徴とする請求項１乃至５の何れか１項に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。   6. The method for producing a fuel cell separator according to claim 1, wherein the depth of the concave groove is 50 μm or more and 700 μm or less. 前記基板が、前記導電性フィラーを構成する材料、または前記導電性フィラーを含有した樹脂、純鉄、鉄合金、純銅、銅合金、アルミニウム、アルミニウム合金からなる群から選択される材料を少なくとも１つ以上用いて形成されていることを特徴とする請求項１乃至６の何れか１項に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。   The substrate is at least one material selected from the group consisting of a material constituting the conductive filler, or a resin containing the conductive filler, pure iron, iron alloy, pure copper, copper alloy, aluminum, and aluminum alloy. The method for producing a fuel cell separator according to any one of claims 1 to 6, wherein the separator is formed as described above. 前記凹版が、シリコーン樹脂からなることを特徴とする請求項１乃至７の何れか１項に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。   The method for producing a separator for a fuel cell according to any one of claims 1 to 7, wherein the intaglio is made of a silicone resin.
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