JP5350753B2 - 石英ガラスの製造方法及び製造装置 - Google Patents

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Description

本発明は、平板型である石英ガラスのインゴットを製造する方法及び製造装置に関する。
石英粉を熱で溶融する石英ガラスの製造方法には種々あり、熱源には、水素−酸素、プロパン−酸素などの火炎、アーク、高周波や真空の電気炉などが採用されているが特許文献1などにあるように、溶融石英ガラスを回転するターゲット上に堆積して、堆積部を定速で降下、冷却して積層し、砲弾型である棒状の石英ガラスインゴットを製造する方法が一般的である。また、特許文献2にあるように、プラズマアークで石英粉を溶融し回転台上に積層する方法があるが、いずれも製造されたインゴットは細長い棒形状である。
不純物が少なく化学反応しない石英ガラス、中でも石英粉を溶融した石英ガラスは、合成石英ガラスに比べて耐熱性に優れているため半導体の製造装置に多用されているが、半導体の製造効率を上げるため半導体ウェーハが大型化されてきており、これに伴って石英ガラスも大きなインゴットが要求されるようになった。しかし、従来の製造方法で製造された石英ガラスインゴットは長尺の棒状であり、断面が小さく、径の大きな石英ガラス製品に対応できなかった。
このため、棒状インゴットを再溶融して大きなインゴットに成形する方法が採られているが、微細な泡や不純物の混入、歪の発生など、二次成形汚染による純度や均質性の低下の問題があり、再成形することなしに石英粉を溶融して直接大きなインゴットを製造することが望まれている。
また、特許文献3においては、棒状に形成したインゴットを、石英粉堆積終了後に、補助加熱バーナーで加熱のみ行い、板状に流動変形させる方法も提案されている。但し、この方法では、インゴット形成工程において粉堆積工程とインゴット平坦化工程の2工程を必要とするため手間と時間がかかり、高コストの原因となり、流動時にインゴット上部に加熱集中するため、炉上面から汚染がインゴット上部に局所発生するなどの問題があった。
特公昭46−42111号公報 特開平4−325425号公報 特開2001−342026号公報
本発明は、平板型である大型の石英ガラスのインゴットを泡がなく高純度に、簡便且つ短時間で製造できる石英ガラスの製造方法及び石英ガラス製造装置を提供することを目的とする。
上記課題を解決するために、本発明者は鋭意研究を行った結果、回転する炉底の全域に石英粉を分散落下積層させ、加熱溶融することにより、大口径板状インゴットを簡便に得られることを見出した。
即ち、本発明の石英ガラスの製造方法は、回転する炉の上部から粉供給装置より石英粉を落下させて炉底中央部に積層させ、加熱溶融して炉の外周方向に伸展させてインゴットとする石英ガラスの製造方法において、
前記石英粉の落下位置と溶融位置を炉底部に分散させ
前記石英粉の落下位置を炉底部中心部から変位させ、前記粉供給装置及び前記炉底部の一方又は両方が回転移動することにより前記石英粉が炉底部に分散され、
前記石英粉の炉底部での堆積速度が、(0.5〜20kg/Hr)/r.p.mであり、
前記粉供給装置が、ホッパーと、炉に石英粉を供給しかつ炉壁上部に設置された複数本の粉供給バーナーとを有し、
前記炉底部が回転し、前記粉供給装置によって形成される粉堆積位置が、炉底部中心部以外の回転円上にあり、
前記複数本の粉供給バーナーによる粉堆積部が複数であり、その各粉堆積部を異径円上に設定し、
前記石英粉の落下位置が炉底部中心部から30mm以上の距離とする、
ことを特徴とする。
前記石英粉の落下位置を炉底部中心部から変位させ、前記粉供給装置及び前記炉底部の一方又は両方が回転移動することにより石英粉が炉底部に分散されることが好ましく、石英粉の炉底部での堆積速度が、(0.5〜20kg/Hr)/r.p.mであることがより好ましい。
前記粉供給装置が、ホッパーと、炉に石英粉を供給する複数本の粉供給バーナーとを有することが好適である。
前記粉供給装置における前記ホッパーから前記粉供給バーナーまでの粉供給ラインを密閉系とし、該粉供給ラインに不活性ガス及び/又は酸素ガスを供給し、且つ該粉供給ライン内を加圧することが好ましい。前記粉供給ラインの不活性ガス及び酸素ガスの供給量の合計(即ち、粉供給ラインに不活性ガス及び酸素ガスを両方供給する場合は両者の合計量、不活性ガスのみを供給する場合は不活性ガスの供給量、酸素ガスのみを供給する場合は酸素ガスの供給量)は、石英粉の供給量1kg/Hrに対して、(0.05〜10m/Hr)/(kg/Hr)の範囲であることが好ましい。前記粉供給ラインの加圧条件は特に制限はないが、1〜400mmHgの圧力を掛けることが好適である。
石英粉の炉底部への粉分散密度は、1〜51g/(Hr・cm)の範囲であることが好ましい。
炉底部が回転し、前記粉供給装置によって形成される粉堆積位置が、炉底部中心部以外の回転円上にあることが好ましい。また、前記粉供給装置が粉供給バーナーを複数本有し、異径円上に粉堆積部を設定することが好適である。
前記粉供給装置に設けられた粉供給バーナーが石英ガラスバーナーであることが好ましい。
前記石英粉が、1種以上の金属元素を0.01〜20wt%含むことが好ましい。金属元素を混合した石英粉を用いることにより、金属元素がドープされた石英ガラスインゴットを得ることができる。
該金属元素は特に制限はないが、前記金属元素が、3B族の金属元素の1種類以上と、ランタノイド、アクチノイド、Y、Ti、Zr及びHfからなる群から選択される1種類以上とを含むことが好適である。
金属ドープ石英ガラスインゴットを製造する場合、石英粉を供給する粉供給装置と、金属元素を供給する金属元素供給装置を別途用いることが好ましい。
本発明の石英ガラス製造装置は、本発明の石英ガラスの製造方法に用いられる石英ガラス製造装置であり、回転可能な炉と、該炉の上部に設けられた粉供給装置とを含む石英ガラス製造装置であって、該粉供給装置が、ホッパーと、炉に石英粉を供給する数本の粉供給バーナーとを有し、前記粉供給バーナー、石英粉の落下位置が炉底部中心部から変位するように配置されることを特徴とする。
前記粉供給装置が回転可能であることが好ましい。
前記粉供給バーナーから炉底部に堆積される石英粉の堆積位置を炉底部の中心部からずらし、炉底部及び粉供給装置の一方又は両方を回転可能させることにより、石英粉の落下位置と溶融位置を炉底部に分散させることができる。
本発明の石英ガラス製造装置は、前記ホッパーから前記粉供給バーナーまでの粉供給ラインに不活性ガス及び/又は酸素ガスを供給するガス供給手段をさらに有することが好適である。
本発明によれば、直接的且つ高速、短時間で、汚染及び泡の無い大口径の石英ガラスインゴットを簡便に得ることができる。
以下に本発明の実施の形態を添付図面に基づいて説明するが、図示例は例示的に示されるもので、本発明の技術思想から逸脱しない限り種々の変形が可能なことはいうまでもない。
図1は、本発明の石英ガラス製造装置の第一の態様を示す概略説明図である。
図1において、符号100は、本発明の石英ガラス製造装置の第一の態様であり、回転可能な炉20と、炉20の上部に設けられた粉供給装置10とを含む。該粉供給装置10は、ホッパー12と粉供給バーナー14とを有し、該粉供給バーナー14は、炉20の天井(天板)40の耐熱レンガに設けた穴にバーナー先端が炉天井より突出するように取り付けられる。
本発明の石英ガラス製造装置100において、炉20は公知の炉を使用することが可能であるが、炉の側壁22を炭化珪素系耐火耐熱レンガで構成し、炉床24をジルコニア系耐火耐熱レンガで構成することが好ましい。また、炉天井40の上部を冷却プレートで冷却することが好適である。
原料の石英粉30はホッパー12に貯蔵されており、ホッパー12には上部からNガスを微量に流しながら、正圧状態に保持されることが好適である。
本発明の石英ガラス製造装置100は、図1に示した如く、ホッパー12の下側に回転ベルト等の粉搬送部16を設置して周囲をボックス状にして覆い、ホッパー12から炉供給バーナー14までの粉供給ラインを密閉系とし、ガス供給手段17によりボックス中に不活性ガス及び/又は酸素ガスを掛け流すことが好ましい。該不活性ガスと酸素ガスは併用することがより好ましく、その流量比は、N:Oの体積比で9:1から4:6の割合が好ましい。さらに、そのガス流量は、シリカ粉1Kg/Hrに対して、(0.05〜10m/Hr)/(kg/Hr)の範囲に供給されるのが好ましく、(0.2〜5m/Hr)/(kg/Hr)の範囲に供給されるのがより好ましい。ボックス中に不活性ガスと酸素ガスを掛け流すことにより、粉の流れが安定化し、炉の粉の堆積部分を保温する効果がある。不活性ガスとしては、窒素が好適で、それ以外にも、アルゴン、ヘリウムなども使用可能である。
また、密封系とした粉供給ラインを加圧条件とすることが好適であり、好ましくは1〜400mmHg、より好ましくは20〜200mmHgの圧力を掛ける。粉供給ラインを加圧することにより、粉供給バーナーからボックスへの水素ガスの逆流を防止することができる。
ホッパー12から粉搬送部16に石英粉30が供給され、粉搬送部16は、各粉供給ラインに石英粉を落し込み、各粉供給ラインの先に設けられた粉供給バーナー14により炉20の底部に石英粉30が供給される。各ラインの粉供給速度は、50g/Hr〜50kg/Hrの範囲で調整することが好ましく、より好ましくは1kg/Hr〜20kg/Hrである。
石英ガラスの原材料である石英粉30は、珪石、珪砂、水晶粉やシリコンアルコキシドを塩酸或いはアンモニア触媒下で加水分解して得たシリカを焼成したものや、アルカリ金属珪酸水溶液と酸とを反応させて得たシリカを精製し、焼成したものなどを使用することができる。また、石英粉の粒度は、40〜250メッシュの範囲のものが好ましく、より好ましくは80〜100メッシュである。
また、原料の石英粉30に金属元素を添加し、該金属元素を混合した石英粉を使用することにより、高濃度金属ドープ石英ガラスインゴットを製造することもできる。石英粉中の金属元素の濃度は、0.01〜20wt%が好ましい。金属元素としては、例えば、3B族の金属元素、ランタノイド、アクチノイド、Y、Ti、Zr及びHf等が挙げられ、3B族の金属元素の1種類以上と、ランタノイド、アクチノイド、Y、Ti、Zr及びHfからなる群から選択される1種類以上とを併用することが好適である。
前記粉供給バーナー14は、炉壁上部に1本以上、好ましくは複数本、より好ましくは2本以上5本以下、設置されており、炉壁上部に可能な数増やすことができる。該粉供給バーナー14は、公知の石英ガラス製のバーナーを用いることができ、水素と酸素の供給管、及び石英粉の供給管を有するものである。図1において、18は炉内を加熱する補助加熱バーナー(保温バーナー)であり、炉壁上部に1本以上、好ましくは複数本設置されており、炉壁上部に可能な数増やすことができる。粉供給バーナー14及び補助加熱バーナー18の数は、製造するインゴットの大きさ、すなわち炉の大きさに応じて複数個設けることが好適である。
本発明の石英ガラスの製造方法は、石英粉の落下位置と溶融位置を炉の一定箇所に固定せずに、炉底部に分散させるものである。炉底部へ落下堆積される石英粉は、粉分散密度が1〜51g/(Hr・cm)、好ましくは5〜30g/(Hr・cm)の範囲で分散されて落されることが望ましい。
石英粉の落下位置及び溶融位置を炉底部へ分散させる方法としては、例えば、石英粉の堆積位置を炉底部中心部からずらし、粉供給装置又は炉底部を、または両方を、回転移動させることにより石英粉を炉底部に分散させることが好ましい。図2は、石英粉の堆積状態を示す炉上面部の摘示概略図であり、矢印は堆積位置が移動する状態を示した。図2において、14は粉供給バーナーであり、18は補助加熱バーナーである。
図2に示した如く、石英粉の落下位置を炉底部中心部以外とし、炉底部及び粉供給装置の一方又は両方を回転移動させることにより、炉底部上の石英粉の堆積位置が移動し、石英粉の過剰堆積を防止し、石英粉が回転軌道上で溶けるという効果を奏する。石英粉の落下位置は、炉底部中心部から30mm以上の距離とすることが好ましく、100mm以上がより好ましい。
特に、粉供給バーナー14を複数本、好ましくは2本以上5本以下とし、粉供給装置を回転させることにより、石英粉がばら撒き分散され、均一化効果を奏するため、より好適である。本発明において、粉供給バーナーを複数本用いる場合、少なくとも1本の粉供給バーナーの石英粉の落下位置を炉底部中心部から外れるように配置すればよいものであり、炉底部中心部に落下する粉供給バーナーを併用することも可能であるが、全ての粉供給バーナーを石英粉の落下位置が炉底部中心部から外れるように配置することが好ましい。
粉供給装置及び炉底部の一方又は両方を回転移動させる場合、石英粉の堆積速度が(0.5〜20kg/Hr)/r.p.m、好ましくは(1〜10kg/Hr)/r.p.mで分散落下させることが好適である。この場合、炉底部の粉堆積部は、炉底部中心を避け、回転円上に設定される。特に、粉供給バーナーが複数で粉堆積部が複数の場合、その各堆積部は異径円とすることが好ましい。この設定によって、上記回転堆積速度が保たれ、堆積粉が泡を含むことなく軟化される。と同時に回転移動し、回転移動中に酸水素だけの補助加熱バーナーで透明ガラス化される。図1において、22は炉床に堆積された石英ガラスである。炉底全域に積層され、加熱溶融し、透明ガラス化した石英ガラスインゴットを得ることができる。
こうして泡の少ない石英ガラスインゴットを製造することができる。元来火炎溶融法は、連続的に石英粉を落下させ、落下点の溶融状態の石英ガラスの熱容量で石英粉を溶融させるため、電気溶融法に比較して泡の少ない石英ガラスを製造できるという利点を有しているが、従来のインゴットを得る方法では、大口径のインゴットを製造するには、付加的な加熱や、再加熱処理が必要で、手間、コストが多大となり、汚染の問題もあったが、本発明であれば、直接的且つ、高速、短時間で、汚染の無い大口径の石英ガラスインゴットを得ることができる。
図3は、本発明の本発明の石英ガラス製造装置の第2の態様を示す概略説明図である。図3において符号102は本発明の石英ガラス製造装置の第2の態様であり、炉に金属元素を供給する金属元素供給装置、例えば、金属元素供給バーナー15を有する。金属元素がドープされた石英ガラスを製造する場合、前述した如く、金属元素をドープした石英粉を使用してもよいが、図3に示した如く、金属元素供給バーナー15を別途用いてもよい。例えば、所望の金属元素を含むセラミック粉を金属元素供給バーナー15に供給し、金属元素供給バーナー15を介して粉供給バーナー14の火先端近傍の火炎中にセラミック粉を落下させ、金属ドープ石英ガラスインゴットを製造することができる。なお、その他の構成については、上記した石英ガラス製造装置の第1の態様と同様であるので、説明は省略する。
以下に実施例をあげて本発明をさらに具体的に説明するが、これらの実施例は例示的に示されるもので限定的に解釈されるべきでないことはいうまでもない。
(実施例1)
図1に示した石英ガラス製造装置を用いて石英ガラスインゴットを作製した。
保温用石英ガラスバーナー3本と、粉供給石英ガラスバーナーを2本用い、各バーナーに水素と酸素を供給し(H供給速度:10m/Hr、O供給速度:4m/Hr)、粉供給石英ガラスバーナーに石英粉を供給し(石英粉供給量:15kg/Hr/バーナー)、各バーナーの粉供給ラインにNとOガスをそれぞれ5.0m/Hr流し、粉供給ボックスの圧力を100mmHgに保ちながら、石英粉を加熱溶融し、5r.p.mで回転するベルヌイ炉底部へ落し、3.5時間堆積させて、石英ガラスインゴットを作製した。2本の粉供給石英ガラスバーナーからの石英粉の炉底部への落下位置は、それぞれ炉底中心部より50mm離れた位置、及び80mm離れた位置とし、異径円上に石英粉を堆積させた。
30kg/Hrでインゴットが堆積溶融されて、直径600mm、厚さ160mmの100kgインゴットを得た(粉分散密度:約10.6g/(Hr・cm)。インゴット内部には、0.3mmを超える泡は観察されなかった。インゴット上表面10mmまでの純度分析をICP−AESによって行ったが、Na、Al、K、Ca、Cu、Ni、Crは、10mm以上の深さ位置の純度分析結果と差異が無かった。
(実施例2)
保温用石英バーナー5本と、粉供給石英ガラスバーナーを5本用い、粉供給量を6kg/Hr/バーナーに変更した以外は実施例1と同様に実施し、同様な結果を得た。5本の粉供給石英粉からの石英粉の炉底部への落下位置は、それぞれ炉底中心部より30mm、80mm、130mm、180mm、230mm離れた位置に設定し、5種の異径円上に石英粉を堆積させた。
(実施例3)
粉供給石英ガラスバーナーに供給される石英粉として、Al:6wt%、及びY:2wt%を混合した石英粉を用いた以外は、実施例1と同様に行い、同様な結果を得た。
(実施例4)
図3に示した石英ガラス製造装置を用いて石英ガラスインゴットを作製した。
図3に示した石英ガラス製造装置を用い、AlとY粉を2:1の重量比率に混合した混合セラミック粉を金属元素供給バーナーより1kg/Hrで各粉供給石英ガラスバーナーの火先端50mmの火炎中に落しながら石英ガラスインゴットを作製した以外は、実施例1と同様に行い、同様な結果を得た。
(比較例1)
1本の石英ガラスバーナーを用い、H:10m/Hr、O:5m/Hr、石英粉供給量:3kg/Hrで石英粉を加熱溶融しながら、ベルヌイ炉底中央部へ落し、35時間堆積させたのち、直径400mm、長さ370mmの100kgインゴットを得た後、粉供給を止めて、インゴットの加熱だけを行い、軟化させて、平坦化させ、直径600mm、厚さ160mmの石英ガラスインゴットを作製した。インゴット内部には、0.3mmを超える泡が、100p/100cm観察された。インゴット上表面10mmまでの純度分析をICP−AESによって行ったが、Na、Al、K、Ca、Cu、Ni、Crは、10mm以上の深さ位置の純度分析結果より、各々0.1ppm程度高くなった。
本発明の石英ガラス製造装置の一例を示す概略説明図である。 石英粉の堆積状態を示す炉上面部の摘示概略図である。 本発明の石英ガラス製造装置の他の例を示す概略説明図である。
符号の説明
100、102:本発明の石英ガラス製造装置、10:粉供給装置、12:ホッパー、14:粉供給バーナー、15:金属元素供給バーナー、16:粉搬送部、17:ガス供給手段、18:補助加熱バーナー、20:炉、22:炉の側壁、24:炉床、30:石英粉、32:堆積された石英ガラス、40:天板。

Claims (13)

  1. 回転する炉の上部から粉供給装置より石英粉を落下させて炉底中央部に積層させ、加熱溶融して炉の外周方向に伸展させてインゴットとする石英ガラスの製造方法において、
    前記石英粉の落下位置と溶融位置を炉底部に分散させ、
    前記石英粉の落下位置を炉底部中心部から変位させ、前記粉供給装置及び前記炉底部の一方又は両方が回転移動することにより前記石英粉が炉底部に分散され、
    前記石英粉の炉底部での堆積速度が、(0.5〜20kg/Hr)/r.p.mであり、
    前記粉供給装置が、ホッパーと、炉に石英粉を供給しかつ炉壁上部に設置された複数本の粉供給バーナーとを有し、
    前記炉底部が回転し、前記粉供給装置によって形成される粉堆積位置が、炉底部中心部以外の回転円上にあり、
    前記複数本の粉供給バーナーによる粉堆積部が複数であり、その各粉堆積部を異径円上に設定し、
    前記石英粉の落下位置が炉底部中心部から30mm以上の距離とする、
    ことを特徴とする石英ガラスの製造方法。
  2. 前記粉供給装置における前記ホッパーから前記粉供給バーナーまでの粉供給ラインを密閉系とし、該粉供給ラインに不活性ガス及び/又は酸素ガスを供給し、且つ該粉供給ライン内を加圧することを特徴とする請求項1記載の石英ガラスの製造方法。
  3. 前記粉供給ラインの不活性ガス及び酸素ガスの供給量の合計が、石英粉の供給量1kg/Hrに対して、(0.05〜10m3/Hr)/(kg/Hr)の範囲であることを特徴とする請求項2記載の石英ガラスの製造方法。
  4. 前記粉供給ラインに1〜400mmHgの圧力を掛けることを特徴とする請求項2又は3記載の石英ガラスの製造方法。
  5. 石英粉の炉底部への粉分散密度は、1〜51g/(Hr・cm2)の範囲であることを特徴とする請求項1〜4のいずれか1項記載の石英ガラスの製造方法。
  6. 前記粉供給装置が前記粉供給バーナーの他に前記炉壁上部に設置された1本又は複数本の補助加熱バーナーを有することを特徴とする請求項1〜5のいずれか1項記載の石英ガラスのバーナー製造方法。
  7. 前記粉供給装置に設けられた粉供給バーナーが石英ガラスバーナーであることを特徴とする請求項1〜6のいずれか1項記載の石英ガラスの製造方法。
  8. 前記石英粉が、1種以上の金属元素を0.01〜20wt%含むことを特徴とする請求項1〜7のいずれか1項記載の石英ガラスの製造方法。
  9. 前記金属元素が、3B族の金属元素の1種類以上と、ランタノイド、アクチノイド、Y、Ti、Zr及びHfからなる群から選択される1種類以上とを含むことを特徴とする請求項8記載の石英ガラスの製造方法。
  10. 石英粉を供給する粉供給装置と、金属元素を供給する金属元素供給装置を別途用いることを特徴とする請求項8又は9記載の石英ガラスの製造方法。
  11. 請求項1記載の石英ガラスの製造方法に用いられる石英ガラス製造装置であり、回転可能な炉と、該炉の上部に設けられた粉供給装置とを含む石英ガラス製造装置であって、該粉供給装置が、ホッパーと、炉に石英粉を供給する数本の粉供給バーナーとを有し、前記粉供給バーナー、石英粉の落下位置が炉底部中心部から変位するように配置されることを特徴とする石英ガラス製造装置。
  12. 前記ホッパーから前記粉供給バーナーまでの粉供給ラインに不活性ガス及び/又は酸素ガスを供給するガス供給手段をさらに有することを特徴とする請求項11記載の石英ガラス製造装置。
  13. 前記粉供給装置及び前記炉底部の一方又は両方が回転可能であることを特徴とする請求項11又は12記載の石英ガラス製造装置。
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