JP5268047B2 - マイクロ波化学反応装置 - Google Patents

Description

この発明は、電圧制御型発振器により生成され、増幅器によって増幅されたスペクトル幅の狭いマイクロ波出力を空胴共振器内に設置した被照射体に照射することにより、被照射体を加熱したり、被照射体の化学反応を促進させたりする装置に係り、マイクロ波の出力周波数が空胴共振器の共振周波数に一致するように電圧制御型発振器の発振周波数が制御されるマイクロ波化学反応装置に関する。

マイクロ波は、電子レンジをはじめ、産業用加熱炉の加熱装置として広く利用されおり、近年では、さらに急速に化学反応を行わせる力を持つ媒体として注目を集めている。以下、化学反応作用を含め、マイクロ波の作用効果を単にマイクロ波加熱あるいは加熱という言葉を代表的に使用して説明する。
マイクロ波加熱にシングルモードの空胴共振器を使用すると、共振した状態で極めて強い電磁界を発生でき、しかも固有の電磁界分布が得られるので、例えば、マイクロ波吸収が極めて小さい試料のような、他のマイクロ波手段では加熱することができない試料を効率よくしかも均一に加熱できる可能性が生まれる。
特にこのシングルモード共振器が円筒状空胴共振器であって、この共振器をTM010モードで共振させた場合には、円周方向と軸方向に対して一定の強い電界が得られるので、共振器内部に配設した円筒あるいは円柱状の被照射体をほぼ均一に加熱することが可能になる。以下、TM010モードで共振する円筒状の空胴共振器を単に空胴共振器あるいは共振器と記載することにする。TM010を用いたマイクロ波装置の一例は特許文献1に示されている。
後述するように、空胴共振器には、マイクロ波に対し極めて厳しい要求があるため、いまだ一般的に使用される状況には至っていない。もしこの困難が解決できれば、その優れた特徴から、空胴共振器は
効果的なツールとして高い地位を築き、かつそれを維持できると考えられる。
マイクロ波を発生するためのデバイスとしては、マグネトロン発振器（以下単にマグネトロンという）が最も安価に利用できる装置である。しかし、マグネトロンは出力を変えたり、あるいは負荷からの反射波の大きさや位相が変化したりすると、発振周波数が変化するという欠点を持っている。また、マグネトロンの出力は単一の周波数ではなく、スペクトルがある幅を持って広がっているという問題がある。一方、空胴共振器には、共振周波数と一致するか、そのごく近傍の周波数成分を持つマイクロ波しか入射できず、その他の周波数成分を持つ大部分のマイクロ波が空胴の入り口で反射されてしまうという問題点がある。特に空胴共振器の中に配置されたマイクロ波吸収が小さい被照射体(以下、「空胴負荷」とも呼ぶ)に対しては、マイクロ波吸収が少ないほど入射できる周波数の幅が狭くなる傾向がある。この欠点のため、マグネトロンで空胴負荷を効率よくマイクロ波加熱することは不可能である。
マグネトロンの欠点を除去する方法として、マグネトロンにスペクトル特性の優れた発振器による信号を注入して、発振周波数を安定化し、スペクトル特性を改善する手段が特許文献2に記載されている。この改善されたマグネトロン装置を制御型マグネトロンと呼ぶことにする。制御型マグネトロンによって、空胴負荷の加熱効率を、3〜5倍程度、あるいはそれ以上に高めることが可能になる。
空胴負荷を加熱する場合、発振周波数と空胴の共振周波数を一致させる、すなわち同調をとることが必要である。同調に関していくつかの課題がある。
まず、空胴の共振周波数は、被照射体の誘電率、量、形状等によって大きく変化する。このため、まず、設計段階で、被照射体に合わせて最適な構造寸法を決める必要がある。被照射体が変わると空胴設計を新しくしなければならない場合も少なくない。
被照射体が決まり空胴の最適寸法が決まった後もさらに別の問題が発生する。すなわち、加熱の進行に伴って被照射体の誘電特性が変わり、それに伴って共振周波数が変化する。これに合わせて空胴共振器の共振周波数を補正することが必要になる。
空胴共振器の共振周波数を変えるには、通常、機械的な方法によらねばならないので、速い補正を望むことは無理である。また機械的な方法では、可変範囲もある程度、限定的である。
これに対して、発振周波数を変える方法は電子的な手段ですむので、速い補正ができる利点がある。制御型マグネトロンの場合、まず、電圧制御型発振器によりマグネトロンへの注入周波数を変え、マグネトロンをその周波数で発振させることができる。スペクトル特性は良好な発振である。空胴共振器には強い電磁界が発生する。そこで、この電磁界をピックアップし、この電磁界が最大となるように検出信号を帰還して、自動的にマグネトロンの発振周波数を変える方法を、特願２００６−４６３４９号において本出願人が提案した。
このような改善により、自動的に同調を維持することが可能になる。しかしながら、マグネトロン自体が共振器であるため、広い範囲で同調を維持することができない難点がある。その周波数可変幅はかなり狭く、例えば、マイクロ波の周波数が2,450MHzの場合、数MHz程度である。
同調に関する問題のほかに、マグネトロンはマイクロ波出力を規定の出力のほぼ１／１０程度に下げると動作が不安定になり、さらに周波数を下げると発振が止まってしまう問題を持っている。制御型マグネトロンもこの問題を免れることはできない。
特開２００５−３２２５８２号公報 特願２００２−４３８４８号公報

この発明は比較的狭いスペクトル幅のマイクロ波を、空洞共振器の変化する共振周波数に同調して生成することができ、しかも出力のダイナダイナミックレンジが広いマイクロ波化学反応装置を提供しようとするものである。

この発明においては、上記課題を解決するため、マイクロ波を発生する電圧制御型固体発振器１（以下、「ＶＣＯ」ともいう）と、この発振器１の出力を増幅するマイクロ波増幅器３（以下、「ＨＰＡ」ともいう）と、この増幅器３の出力が入射されるＴＭ０１０モード円筒形空胴共振器２と、この空胴共振器２に結合し内部の電磁界を検出する検出素子７と、この検出素子７の出力信号によって発振器１の発振周波数を空胴共振器２の現在の共振周波数に一致させるように制御する帰還制御手段８と、空胴共振器２内にそれの中心軸とほぼ同心的に配置され内部にマイクロ波被照射体Ｓを保持するマイクロ波透過性で円筒管状の被射照体保持部材とを具備させてマイクロ波化学反応装置を構成する。
必要に応じ、空胴共振器内における前記被照射体の温度を検出する温度検出器と、この温度検出器の出力信号によって増幅器からの出力を、被照射体を適正温度に維持できる出力に制御する出力制御手段とを付加することにより、被照射体の温度を一定に保つようにする。

この発明は、以下の効果を有する。
（１） 空胴共振器で検出した信号によってVCOを制御し発振させるので、VCOの発振周波数、HPAの増幅周波数は、空胴共振器の現在の共振周波数に常に一致する。
（２） VCO、HPAの出力スペクトルの幅は狭いので、空胴負荷のような狭帯域のマイクロ波のみを吸収する負荷に対して効率よくマイクロ波を導入できる。
（３） VCO自身は環境温度などの影響を受けて周波数がドリフトする欠点を持っているが、帰還制御手段の作用で自動的に空胴共振器の現在の負荷での共振周波数に修正される。このため、高価で周波数制御に手のかかるPLL型の発振器を使用する必要がない。
（４） 増幅器により出力を広範囲に変えることができる。帰還信号を受ける出力制御手段によって出力を制御するようにすれば、被照射体を規定の温度に維持できる。

図面を参照してこの発明の一実施形態を説明する。図１は本発明に係るマイクロ波化学反応装置（以下、単にマイクロ波装置と称する）の基本構成図、図２は本発明のマイクロ波照射部の構造と動作の概要を説明するための構造断面図、図３はＴＭ０１０空胴共振器内に円柱状の誘電体被照射体を挿入した場合の共振周波数の変化を示す特性図である。

図1において、帰還制御されたVCO１は、空胴共振器２の共振周波数に一致する周波数で、周波数スペクトラム幅の狭い周波数特性が良好なマイクロ波を発振する。この出力は、HPA３で増幅され、サーキュレータ４、パワーモニタ５、スタブチューナ６を介して、空胴共振器２に入射される。空胴共振器２内には極めて強いマイクロ波電磁界が発生する。この作用により空胴共振器２内に置かれたマイクロ波の被照射体Ｓが効率よく加熱され、あるいは化学反応が効率的に進展する。空胴共振器２には極めて強い電磁界が発生するので、通常の手段では加熱できないような試料でも十分加熱することができる。なお、特に混乱を生じないので、図1では、マイクロ波の出力レベルを変えるための機構を省略してある。

空胴共振器２に発生した電磁界の一部は検出素子７により外部に取り出される。この検出信号が最大あるいは最大値にごく近くなるように、帰還制御器８が働いて、VCO１の発振周波数を制御する。VCO１の発振周波数は、通常、環境温度の影響を受けてドリフトする傾向があるが、帰還制御器８の働きにより、常に空胴共振器２の共振周波数に一致する周波数で発振する。空胴共振器２は常に同調が維持され、最大の電磁界を発生する。被照射体Ｓは最大のマイクロ波の作用を受ける。

空胴共振器２から反射される反射波は、スタブチューナ６によって、まず極力小さくなるように抑えられ、サーキュレータ４を介して、無反射終端器９に導かれる。このため、HPA３に戻るマイクロ波は十分低いレベルに押えられ、HPA３を破損することはない。空胴共振器２に入射されるマイクロ波(進行波)と反射波はパワーモニタ５によって計測される。

HPA３の出力は、図示しない減衰器を介在させて入力の減衰量を変えるか、利得制御回路により利得を変える出力制御手段１１により、殆ど、ゼロから規定の全電力の範囲に自由に変化させることができる。マグネトロンでは全電力の１／１０程度のレベルで動作が不安定となり、さらに出力を下げると、発振が止まる問題を持っている。しかしHPA３を使用するとより、広い範囲の被照射体に適用できるようになる。被照射体Ｓはきわめて弱い出力のマイクロ波でなければならない可能性があり、逆に、ある種の化学反応では、かなり大きい出力を要求するので、ダイナミックレンジの広さは重要である。

以上、単一の系について説明したが、例えば、VCOの出力を分岐し、複数個のHPAに導いて増幅し、これらの出力が同相で加算されるように合成して空胴共振器に導くことができる。

図1において、放射温度計のような温度検出器１０が空胴共振器２内の被照射体Ｓの温度を検出する。この検出信号は帰還され、出力制御手段１１によりHPA３の出力を制御し、被照射体Ｓの温度はあらかじめ指定した温度に維持される。

上記の説明で明らかなごとく、本発明によれば、周波数を制御できるマイクロ波発振器のうちで最も安価なVCO１を用いて、この発振周波数を空胴共振器２の共振周波数に常に同調するように制御して動作させるものであり、負荷の条件が変わっても、効率良く最適周波数のマイクロ波を被照射体に導入できる利点がある。空胴共振器２の周波数は内部に挿入される被照射体の種類、量、大きさ、形状の影響を受け、かなりの幅で共振周波数が変化する。また、マイクロ波の照射により、被照射体が昇温したり、あるいは量や状態の変化が起きたりしても共振周波数が変化する。またVCO１の発振周波数は制御しなければ周りの温度の影響を受けてドリフトする。このような変化に対し、帰還制御器８はVCO１の発振周波数を常に空胴共振器２の共振周波数に同調させる働きを持つ。VCO１のスペクトル特性は良好で、HPA３はこれを単に増幅するものであるから、空胴負荷が要求するスペクトル特性に十分応えることができる。通常のマグネトロンに比較し、効率が上がり、比較的小出力のHPAで要求に応えることができる。公知の帰還制御型マグネトロン装置は安価ではあるが、周波数可変幅が狭い欠点がある。本発明のマイクロ波装置ではこの問題は全くないので、大幅に広い適用範囲を常に確保できる。固体HPAの価格も低下方向であるので、今後、ますます有望なツールとしての地位を維持できると期待される。省エネルギー効果の見地から、また、使いやすさの点から、極めて有利なマイクロ波装置を提供できる。

次に本装置のマイクロ波照射部について図2を使用して、操作概要を説明する。図２において、２は空胴共振器、１２は内側誘電体円管、１３は外側誘電体円管である。誘電体円管１２，１３はいずれも円筒形の空胴共振器２とほぼ同心的に配置される。誘電体円管１２，１３には、2種の流体AとBが流れている。内側の誘電体円管１２は中央部で流体が外側へ透過し、2つの流体Ａ，Ｂが混合されるようになっている。触媒１４は両流体Ａ，Ｂの化学反応を促進するもので、内側の誘電体円管１３に担持されている。図では省略されているが、外部からマイクロ波が空胴共振器２に導入されるようになっている。空胴共振器２内には、共振状態でTM010にほぼ近い電磁界が励起される。この電磁界は軸方向と円周方向に対しほぼ均一である。マイクロ波の照射を受けて、主として触媒１４が加熱される。共振の状態は空胴共振器２に結合した検出素子７（図１）で外部に信号として取り出される。この信号が最大となるよう、VCO１の発振周波数が制御される。なお、本発明を実験用の装置に適用した場合などで、検出信号を目視して、手動で周波数を変えるようにする簡易型の試験装置とすることができる。

図３は、特定のTM010モード共振空胴に、比誘電率の異なる被照射体を挿入したとき、共振周波数がどのように変化するかを示している。空胴共振器内に金属片を挿入すると共振周波数を高くすることが出来るが、チューニングレンジをそれほど大きくすることはできない。すなわち、図３に示されたような大きい周波数の低下を補正することは不可能である。このため、複数の空胴共振器を準備せざるを得ないが、これは、かなりの幅にわたる異なった比誘電率の試料にマイクロ波照射を行いたいユーザにとっては、かなりの負担になると考えられる。もし、マイクロ波の周波数を広く変化できれば、その負担を免れることができる。本発明におけるVCO、HPAは十分この要求に応えることができる。

特願２００６−４６３４９号において本出願人が提案した帰還制御型マグネトロン装置と本発明の装置を比較すると、基準信号を注入されて出力周波数を制御されたマグネトロンが、VCOとHPAに置き換わっただけに過ぎない。しかし、その結果、（１）出力のダイナミックレンジが殆どゼロから最大出力に至るきわめて広い範囲に広がり、（２）出力周波数がたとえば動作中心周波数の±50％を超えるような極めて広いものとなった。本発明を研究用の実験装置に適用した場合、単一の装置で、多岐の被照射体サンプルに対応できるようになり、その効果は極めて大きなものである。

本発明は、効率の向上、適用範囲と使いやすさの拡大、低価格維持、省エネルギー性向上等の利点を産むので、マイクロ波加熱装置、プラズマ処理装置、あるいは研究用の実験装置として有効に利用できる。
本発明は、化学反応促進装置、排ガス浄化装置、空気清浄機、滅菌・殺菌装置、バイオ機器等への利用の可能性が大きい。

本発明に係るマイクロ波装置の基本構成を示す構成図である。 本発明のマイクロ波照射部の構造と動作の概要を説明するための構造断面図である。 TM010空胴共振器内に円柱状の誘電体被照射体を挿入した場合の共振周波数の変化を示す特性図である。

符号の説明

１ VCO
２ 空胴共振器
３ HPA
４ サーキュレータ
５ パワーモニタ
６ スタブチューナ
７ 検出素子
８ 帰還制御器
９ 無反射終端
１０ 温度検出器
１１ 出力制御手段
１２ 内側誘電体円管（被射照体保持部材）
１３ 外側誘電体円管（被射照体保持部材）
１４ 触媒（被照射体）
Ａ 流体（被照射体）
Ｂ 流体（被照射体）
Ｓ 被照射体

Claims (8)

1. 化学反応対象流体を保持する被射照体保持部材を具備する、ＴＭ０１０モード円筒形空胴共振器を用いたマイクロ波化学反応装置であって、マイクロ波を発生する電圧制御型固体発振器と、この発振器の出力を増幅するマイクロ波増幅器と、この増幅器の出力が入射されるＴＭ０１０モード円筒形空胴共振器と、この空胴共振器に結合し内部のＴＭ０１０モードの電磁界を検出する検出素子と、この検出素子の出力信号を受け、前記発振器の発振周波数を、ＴＭ０１０モード円筒形空胴共振器のＴＭ０１０モード共振周波数に一致させ、当該出力信号が常時最大値付近にあるように制御する、検出素子の出力信号の前記発振器への帰還制御手段と、前記空胴共振器内にそれの中心軸とほぼ同心的に配置され内部に化学反応対象流体を保持するマイクロ波透過性で円筒管状の被射照体保持部材とを具備することを特徴とするマイクロ波化学反応装置。
2. 前記空胴共振器内における前記被照射体の温度を検出する温度検出器と、この温度検出器の出力信号によって前記増幅器からの出力を、前記被照射体を適正温度に維持できる出力に制御する出力制御手段とをさらに具備することを特徴とする請求項１に記載のマイクロ波化学反応装置。
3. 前記被照射体保持部材が、流体である前記被照射体を内部に流通させる円筒管流路であり、この円筒管流路が、マイクロ波の照射を受けて昇温するマイクロ波吸収体を内部に担持することを特徴とする請求項１又は２に記載のマイクロ波化学反応装置。
4. 前記出力制御手段が、前記発振器と前記増幅器との間に介設され、前記温度検出器の出力信号によって前記発振器から前記増幅器へ入力されるマイクロ波電力の減衰量を制御する減衰器を含むことを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載のマイクロ波化学反応装置。
5. 前記出力制御手段が、前記温度検出器の出力信号によって前記増幅器の利得を制御する利得制御器を含むことを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載のマイクロ波化学反応装置。
6. 前記増幅器と前記空胴共振器との間に、当該空胴共振器から増幅器に向かって反射されるマイクロ波を無反射終端器へ導くためのサーキュレータが設けられることを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項に記載のマイクロ波化学反応装置。
7. 前記サーキュレータと前記空胴共振器との間に、パワーモニタとスタブチューナが設けられることを特徴とする請求項６に記載のマイクロ波化学反応装置。
8. 前記空胴共振器で検出した信号によって自動的に電圧制御型固体発振器を制御し発振させ、電圧制御型固体発振器の発振周波数、およびこの発振器の出力を増幅するマイクロ波増幅器の増幅周波数が、化学反応対象流体を保持する被照射体保持部材を具備する空胴共振器の現在の共振周波数に常に一致することを特徴とする請求項１〜７のいずれか１項に記載のマイクロ波化学反応装置。
   

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