JP5246818B2 - 放射性物質汚染土壌の処理方法及び放射性物質不溶化剤 - Google Patents
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Description
該放射性物質汚染土壌の処理方法で使用可能な放射性物質不溶化剤に関する。
また本発明の放射性物質汚染土壌の処理方法は、前記固化剤が酸化カルシウムであることを特徴とする。
Csを濃縮・吸着した2次粒子が主成分)を濃縮・分離可能とすることができる。
土壌には、真砂土(岡山県産)を使用した。粒径は、75μm〜2.0mm、水分は1%であった。表1に無機成分の組成を示した。無機成分の組成は、JIS M 8856−1998により、水分は、JIS A 1203−1999により求めた。プラスチック容器に1kgの土壌を入れ、これに5mlの水に溶解させた0.001gの塩化セシウムをスプレーした後、密閉状態で24時間撹拌し供試土壌とした。供試土壌の水分が、1〜10%の範囲内であれば、以下に示す結果と同様の結果が得られることは、別の実験で確認済である。
強磁性粉末として、粒径0.15mmの鉄粉(キシダ化学株式会社)を使用した。825℃で2時間焼成した酸化カルシウムCaOと鉄粉FeとをFe/CaO=2/5の重量割合とし、これを遊星ボールミルで、アルゴンガス雰囲気下、600rpmで60分間、常温粉砕処理を行った。得られたナノFe/CaO分散体の粒径分布を図5に示した。ナノFe/CaO分散体の粒径は、ナノ粒子解析装置NANO SIGHT LM−20(ブラウン運動を測定し粒子径を測定)を用いて測定した。粒径は、概ね20〜650nmの範囲内であり、約50〜350nmのものが多く、中でも約200〜300nmのものが多かった。
強磁性粉末として、粒径0.15mmの鉄粉(キシダ化学株式会社)を使用した。金属粒子として、純度99%、粒径2〜2.5mm、表面積0.43〜0.48m2/gの金属カルシウム(キシダ化学株式会社)を使用した。825℃で2時間焼成した酸化カルシウムCaOと金属カルシウムCaと鉄粉FeとをFe/Ca/CaO=2/2/5の重量割合とし、これを遊星ボールミルで、アルゴンガス雰囲気下、600rpmで60分間、常温粉砕処理を行った。得られたナノFe/Ca/CaO分散体の粒径分布を図6に示した。ナノFe/Ca/CaO分散体の粒径は、ナノ粒子解析装置NANO SIGHT LM−20(ブラウン運動を測定し粒子径を測定)を用いて測定した。粒径は、概ね20〜500nmの範囲内であり、約60〜300nmのものが多く、中でも約120〜210nmのものが多かった。
撹拌混合装置には、転動ボールミルを使用した。セラミック製容器に供試土壌、ナノFe/CaO分散体を重量比で1:0.11の割合で仕込み、さらにセラミックボールを10個充填し、大気雰囲気下、150〜200rpmで2時間、撹拌混合した。その後、土壌を取出し、プラスチック性のフィルムを介して市販の磁石を接触させ吸着させた。得られた土壌の溶出試験は、環境省告示第46号に基づき行った。
ナノFe/CaO分散体に代え、ナノFe/Ca/CaO分散体を用いて実施例1と同様の要領で実験を行った。
セラミック製容器に、供試土壌、ナノFe/Ca/CaO分散体、さらにリン酸二水素ナトリウムを重量比で1:0.11:0.05の割合で仕込み、実施例1と同様の要領で実験を行った。
セラミック製容器に、供試土壌のみ充填し、実施例1と同様の要領で実験を行った。
磁石で吸着分離した磁力選別の結果を図7に示した。図7中の数字は、磁石に吸着された土壌、又は吸着されなかった土壌の割合を示す。供試土壌を単純に撹拌混合した、比較例1の場合、土壌に磁石を接触させても全く分離することはできなかった。実施例1の場合、22重量%の土壌が吸着した。ナノ分散体に金属カルシウムを加えた実施例2及び実施例3では、55重量%、56重量%の土壌が吸着した。金属カルシウムを同時に添加することで、磁石に吸着される土壌の量が増加した。
溶出試験結果を図8及び図9に示した。図8は、セシウムの溶出量を、図9は、セシウムの不溶化率を示す。不溶化率は、(供試土壌からのセシウム溶出量−処理後の土壌からのセシウム溶出量)/供試土壌からのセシウム溶出量とした。図8及び図9の横軸において、―は、磁力選別前の土壌、Magは、磁石に吸着された土壌、Non−Magは、磁石に吸着されなかった土壌を示す。
表2は、実施例1から実施例3で得られた磁力選別前の土壌の表面をSEM−EDS解析し得られた、元素割合である。表2から不溶化工程を経ることで、土壌表面のセシウムの量が大幅に低減する一方で、カルシウムの量が大幅に増えている。ナノFe/Ca/CaO分散体を使用した実施例2及び実施例3では、土壌表面のセシウムの量が非常に少なく、逆にカルシウムの量が非常に多い。このデータから図2及び図3に示した本発明の不溶化メカニズム(想定)の妥当性が伺える。また金属カルシウムを含まないナノFe/CaO分散体を使用した実施例1においても、土壌表面は水酸化カルシウムでコーティングされていることが分かる。
表3は、処理後の土壌に含まれるセシウムの量を調べるため1Mの塩酸を土壌3に対して100倍加え、土壌に含まれるセシウムを溶出させ分析した結果である。実施例1において磁石に吸着されなかった土壌に含まれるセシウムの濃度は、初期濃度202.6mg/kgに対して64.6mg/kgに低下した。実施例2においては、初期濃度612.0mg/kgに対して54.6mg/kgと大幅に低下した。この結果から磁石に吸着された土壌にセシウムが多く含まれ、不溶化処理及び磁力選別によりセシウムを濃縮・分離できることが分かる。
表4は、実施例2で得られた不溶化処理後の土壌及び、磁力選別後の土壌に含まれる鉄の濃度を測定した結果である。磁石に吸着された方の土壌に含まれる鉄の量は、磁石に吸着されなかった方の土壌に含まれる鉄の量の約8倍であった。
Claims (14)
- 放射性物質汚染土壌と、強磁性粉末と、前記放射性物質汚染土壌に含まれる水分と反応し固化する固化剤とを撹拌混合し、前記放射性物質を不溶化する不溶化工程を含むことを特徴とする放射性物質汚染土壌の処理方法。
- 前記不溶化工程において、さらに前記強磁性粉末と前記固化剤とに親和な金属粒子を添加し、前記放射性物質を不溶化することを特徴とする請求項1に記載の放射性物質汚染土壌の処理方法。
- 予め、前記強磁性粉末と前記固化剤と前記金属粒子との混合物を前記金属粒子の少なくとも一部がナノサイズとなるように粉砕し、前記強磁性粉末及び前記金属粒子が前記固化剤に分散したナノ分散体とし、
前記不溶化工程において、放射性物質汚染土壌と該ナノ分散体とを撹拌混合し、前記放射性物質を不溶化することを特徴とする請求項2に記載の放射性物質汚染土壌の処理方法。 - 前記不溶化工程において、前記金属粒子の少なくとも一部がナノサイズとなるように粉砕混合しつつ前記放射性物質を不溶化することを特徴とする請求項2に記載の放射性物質汚染土壌の処理方法。
- さらに前記不溶化工程後の土壌を磁力選別し、放射性物質を濃縮分離する濃縮分離工程を含むことを特徴とする請求項1から4のいずれか1に記載の放射性物質汚染土壌の処理方法。
- さらに、前記不溶化工程後の土壌に固化助剤を添加、混合し、土壌を固化する固化工程を含み、
前記濃縮分離工程では、前記固化工程後の土壌を磁力選別することを特徴とする請求項5に記載の放射性物質汚染土壌の処理方法。 - さらに、前記濃縮分離工程で磁力吸着した土壌に固化助剤を添加、混合し、土壌を固化する固化工程を含むことを特徴とする請求項5に記載の放射性物質汚染土壌の処理方法。
- 前記不溶化工程において、さらに固化助剤を添加し、前記放射性物質を不溶化することを特徴とする請求項1から5のいずれか1に記載の放射性物質汚染土壌の処理方法。
- 放射性物質汚染土壌と、前記放射性物質汚染土壌に含まれる水分と反応し固化する固化剤と、前記固化剤に親和な金属粒子と、固化助剤とを撹拌混合し、前記放射性物質を不溶化する不溶化工程を含むことを特徴とする放射性物質汚染土壌の処理方法。
- 前記固化助剤がリン酸塩であることを特徴とする請求項6から9のいずれか1に記載の放射性物質汚染土壌の処理方法。
- 前記金属粒子は、アルカリ金属、アルカリ土類金属、第3族元素、鉄及びこれらを含む合金のうち少なくともいずれか1を含むことを特徴とする請求項2又は9に記載の放射性物質汚染土壌の処理方法。
- 前記金属粒子が金属カルシウムであることを特徴とする請求項2又は9に記載の放射性物質汚染土壌の処理方法。
- 前記固化剤が酸化カルシウムであることを特徴とする請求項1から12のいずれか1に記載の放射性物質汚染土壌の処理方法。
- 放射性物質汚染土壌に添加、混合し、前記放射性物質を不溶化する、鉄粒子及び少なくとも一部がナノサイズの金属カルシウムが酸化カルシウムに分散した放射性物質不溶化剤。
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