JP5211706B2 - 固体酸化物形燃料電池 - Google Patents
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Description
また、セパレータは、発電セル間を電気的に接続すると同時に発電セルに対して反応用ガスを供給する機能を有し、その内部に、燃料ガスを燃料極層側に誘導する燃料ガス通路と、酸化剤ガスを空気極層側に誘導する酸化剤ガス通路とを備える。
また、酸化剤ガス通路および燃料ガス通路を複数設け或いは分岐して、並列配置された複数の発電セル各々に酸化剤ガスおよび燃料ガスを供給する構造としたので、必要なガスシール箇所は、配設される発電セルの個数に関係なく、酸化剤ガス孔と燃料ガス孔の2カ所のみとすることができ、よって、セパレータのシール構造が簡素化され、運転時の熱応力に対するシール構造の信頼性を向上でき、ひいては発電セルの割れ防止に寄与できる。
図1は本発明が適用された平板積層型の固体酸化物形燃料電池1の構成を示し、図2は図1の一部拡大を示し、図3はセパレータ8の構造を示している。
セパレータ8は、これらの発電セル5a〜5dを共通の集電体6、7を介して電気的に並列接続すると共に、各発電セル5a〜5dに反応用ガス(酸化剤ガス、燃料ガス)を供給する機能を有し、その内部に酸化剤ガス通路12と燃料ガス通路11とを有する。
他方、上記中心部位P2において横方向T字に分岐した酸化剤ガス通路12の他方側(図中右側)は、発電セル5c、5dの中間部位P4に至り、この部位P4においてさらに縦方向T字に分岐してそれぞれ発電セル5c、5dの中心部に対応するセパレータ面上に開口された酸化剤ガス吐出12a、12aに連通している。
他方、上記中間部位P5においてT字状に分岐した燃料ガス通路11の他方側(図中右側)は、発電セル5cの周縁に沿って発電セル5c、5dの中間部位P7に至り、この中間部位P7においてさらに縦方向T字に分岐してそれぞれ発電セル5c、5dの中心部に対応するセパレータ面上に開口された燃料ガス吐出口11a、11aに連通している。
尚、図4、図5において、図3と共通する部分はそれぞれ同一符号を用いており、8はセパレータ、5a〜5dは発電セル、11は燃料ガス通路、12は酸化剤ガス通路、13は燃料ガス孔、14は酸化剤ガス孔、31はガス排出用の孔部、32は放熱用の孔部である。
尚、第1実施形態と同一の構成については、同一符号を用いることによって説明を省略する。
他方、各燃料ガス孔43は、各発電セル5の中央部に向けて延在する直線状の2本の燃料ガス通路91に連通し、各燃料ガス通路91は、末端のガス突出口91aより各発電セル5の燃料極層3の中央部に燃料ガスを吐出するようなっている。
尚、第2実施形態と同一の構成については、同一符号を用いることによって説明を省略する。
これにより、セパレータ95には、これら発電セル5a、5bに対する燃料ガス孔43の反対側の発電セル5a、5b、5c、5hに囲まれた部位に対応する位置、およびこれら発電セル5e、5fに対する燃料ガス孔43の反対側である発電セル5d、5e、5f、5gに囲まれた部位に対応する位置に、それぞれ板厚方向に貫通する酸化剤ガス孔44が設けられている。
また、セパレータ95には、これら発電セル5c、5hに対する酸化剤ガス孔44の反対側であって、これら発電セル5d、5gに対する酸化剤ガス孔44の反対側でもある発電セル5c、5h、5d、5gに囲まれた部位に対応する位置にも、板厚方向に貫通する燃料ガス孔43が設けられている。
ただし、セパレータ95の発電セル5a、5b間および発電セル5e、5f間に対応する部位に対になって設けられた燃料ガス孔43は、各発電セル5の中央部に向けて延在する直線状の2本の燃料ガス通路96に連通しており、これらの燃料ガス通路96も、末端のガス突出口96aより各発電セル5の燃料極層3の中央部に燃料ガスを吐出するようなっている。
また、この第3実施形態の固体酸化物形燃料電池も、発電セル5の外周部にガス漏れ防止シールを設けないシールレス構造である。
燃料ガス通路11においては、ガス流路の下流側に向けて分岐毎にガス通路の断面積を小さくして圧損失を生じさせるようにしたので、燃料ガス通路11においては、より確実な燃料ガスの等流配が可能となり、より安定した発電性能が得られるようになる。
この時の平均出力密度は500mW/cm2であり、高い性能が得られたが、室温に降温後、スタックを解体すると5枚のセル中、3枚が割れていた。これは、作動温度750℃から室温に降温する際の収縮で生じる引張り応力によるものと推測される。
この割れた発電セル5を再度スタックに組み込み、発電試験を同条件にて実施したところ、平均出力密度は0.18W/cm2まで低下した。このように、スタック中のセルが割れてしまうと発電性能が著しく低下することが確認された。
この割れたセルを再度スタックに組み込み、発電試験を同条件で実施したところ、平均出力密度は0.36W/cm2まで低下した。この場合の、低下率は29%である。
このように、スタック中の1枚のセルが割れただけで発電性能は急激に低下した。この理由は、5枚のセルが直列に接続されているため、その内の1枚のセルが破損すると、その部分での抵抗が著しく増大し、スタック全体の性能を低下させてしまうためである。
この性能低下の理由は、発電セル5の半径を小さくすることにより、セルの中心部と外周部との距離が減少して、セパレータ8の中心部から吐出される水素と燃料極層3との電気化学反応の頻度が減少したためと推測される。
発電試験後の20枚のセルの内、割れは1枚であり、割れたセルを再度スタックに組み込み、発電試験を同条件で実施したところ、平均出力密度は0.45W/cm2となり、出力低下は0.04W/cm2、低下率は8%に留まった。
尚、従来型のセルを用いた実施例1−2では、1枚のセルの割れたことによる平均出力密度の低下率は29%であった。このことにより、セル割れが発生した場合、本実施形態のセパレータ構造では、スタック全体の性能低下を低く抑えることができることが確認された。
発電試験後の20枚のセルの内、割れはなく、再度同じセルをスタックに組み込み同条件で発電試験を実施したところ、平均出力密度は0.47W/cm2であり、発電性能の低下は見られなかった。発電セル5を小形化することにより、電流密度650mA/cm2の高出力条件下にも拘わらず、セル割れを起こさずに昇温・発電・降温することが可能であることが確認された。
これらの発電セル5をそれぞれ未使用セルに入れ換えて比較試験(2)(3)を実施し、降温後のセル割れを確認したところ、20枚中割れていたセルはなく、発電セル5の小形化がセル割れ防止に効果的であり、且つ、発電セル5の並列接続がその発電性能を維持できることが確認された。
この場合、同条件における平均出力密度はそれぞれ0.45W/cm2、0.43W/cm2であり、小形化により発電性能は減少傾向にある。試験後の80枚のセルの内、実施例1−5、実施例1−6とも割れはなく、かつ、比較試験(2)(3)を実施して降温後のセルの割れを確認したところ、割れは全く見られず、発電セル5の小形化がセルの割れ防止に効果的であることが再度確認された。実施例1−5、6の場合は、1A/cm2以上の高電流密度においてもセル割れを起こさずに昇温・発電・降温が可能であると推測される。
従来型のセルを用いた実施例1−7の場合、比較試験(1)後、5枚のセルの全てが割れており、再度組み立て後の平均出力密度は0.08W/cm2まで減少した。これより、セル形状を角形にすると、円形セルに較べて割れ易くなっていることが分かる。セルを小形化した実施例1−8、実施例1−9の場合、比較試験(1)後のセルの割れがないことが確認された。
れ易いことが分かる。
空気がセパレータ中央部に供給されない実施例2−2の場合では、セパレータ中心部の温度は788℃程、端部は734℃程となり、同一セパレータ上での温度差は52℃程であった。これは、燃料ガスの流量は空気流量に較べて1/5であるため、セパレータ中心部分での熱交換量が低下して温度が上昇したものと考えられる。これに対し、空気がセパレータ中央部に供給される実施例2−1の場合は、温度差は僅か12℃程であった。
また、発電試験後、セル割れが生じていないのにも拘わらず比較試験(4)の平均出力密度は0.43W/cm2と低かった。この理由は、燃料ガスを、分岐部分において流路幅が狭まっていない酸化剤ガス通路12に供給したことにより、セパレータ内部での燃料ガスの均等流配が崩れたためと推測される。
これらの発電試験では、直径60mmの円形セルをセパレータ上に4個並列配置し、5段積層した。また、空気は通常通り、セパレータ8の酸化剤ガス通路12より供給した。
比較試験(7)および比較試験(8)において、実施例3−2の場合、試験後にセル割れは生じなかったが、発電性能は低かった。この理由は、排気孔31を設けていないと、発電反応生成物である水蒸気がセパレータ中心部分で排出されずに滞留し、この部分での電気化学反応が著しく低下したためと推定される。よって、セパレータ中心部分に排気孔31を設けることが、発電性能の向上のために重要であることが確認された。
すなわち、実施例4−1では、固体電解質層4として厚さが0.2mm程度の自立膜型のランタンガレートを用い、実施例4−2では、固体電解質層4として厚さ0.03mmのジルコニア系8YSZを用い、実施例4−3では、セリア系電解質(CeO2)を用いた。
これは、実施例4−2では、燃料極層3にNi−CeO2サーメットを支持基盤として使用し、酸化剤極層4にランタンマンガナイト(LaMnO3)を使用しており、YSZ電解質のイオン伝導度に対する電子伝導度の割合がランタンガレートに較べて低いため、開回路起電力は5.5Vと高いが薄膜の電解質においても750℃では十分なイオン伝導度が得られず、性能が低下したものと推定される。
実施例4−2の場合、3回の比較試験において比較試験(10)でセル割れが1枚発生したが、全体的にセル割れが少ないことが確認された。
2 固体電解質層
3 燃料極層
4 酸化剤極層
5 発電セル
8、9、95 セパレータ
11、91、96 燃料ガス通路
12、92、97 酸化剤ガス通路
13、43 燃料ガス孔
14、44 酸化剤ガス孔
17 燃料ガスマニホールド
18 酸化剤ガスマニホールド
31、93 ガス排出用の孔部
Claims (7)
- 固体電解質層の両面に燃料極層と酸化剤極層を配置した発電セルが同一平面内で複数並列接続状態で配置され、これら複数の発電セルが内部に燃料ガス通路および酸化剤ガス通路を備えたセパレータを介して複数積層されると共に、当該積層体内に各前記セパレータの酸化剤ガス通路および燃料ガス通路に連通して積層方向に貫通する酸化剤ガスマニホールドおよび燃料ガスマニホールドを備え、
前記セパレータには、前記酸化剤ガスマニホールドに連通する酸化剤ガス孔と、前記燃料ガスマニホールドに連通する燃料ガス孔とがそれぞれ設けられ、
前記酸化剤ガス通路は、一端が前記酸化剤ガス孔に連通すると共に、当該酸化剤ガス通路が分岐し又は複数設けられることにより、他端側が各前記酸化剤極層と対面する部分において開口されており、
前記燃料ガス通路は、一端が前記燃料ガス孔に連通すると共に、当該燃料ガス通路が分岐し又は複数設けられることにより、他端側が各前記燃料極層と対面する部分において開口されていることを特徴とする固体酸化物形燃料電池。 - 前記酸化剤ガス通路は、前記セパレータの前記発電セルに囲まれた部位の中央部を経て各前記酸化剤極層と対面する部分に誘導されることを特徴とする請求項1に記載の固体酸化物形燃料電池。
- 前記複数の発電セルは、前記セパレータの中央部に縦横対称に配置されるとともに、
前記酸化剤ガス孔と前記燃料ガス孔とは、前記セパレータの一対向角部に配置されており、且つ
前記酸化剤ガス通路は、前記セパレータの縁部より上記複数の発電セルで囲まれた部位の中央部に至り、当該中央部にて分岐して各前記酸化剤極層と対面する部分に誘導されることを特徴とする請求項1又は2に記載の固体酸化物形燃料電池。 - 少なくとも前記燃料ガス通路は、流路方向と直行する方向に二股に分岐しながら各前記燃料極層と対向する部分に誘導されることを特徴とする請求項3に記載の固体酸化物形燃料電池。
- 分岐毎にガス通路の断面積を小さくすることを特徴とする請求項4に記載の固体酸化物形燃料電池。
- 前記酸化剤ガスマニホールドに連通する酸化剤ガス孔は、前記発電セルに囲まれた部位に配置されるとともに、前記酸化剤ガス通路は、複数本設けられて、それぞれ上記発電セルに囲まれた部位より各前記酸化剤極層と対面する部分に誘導されることを特徴とする請求項1又は2に記載の固体酸化物形燃料電池。
- 前記発電セルは、発電反応に使用されなかった残余のガスを発電セルの外周部より放出するシールレス構造を有し、且つ、前記複数の発電セルにより囲まれた部位に対応する前記セパレータの中央部分に厚さ方向に貫通するガス排出用の孔部を設けたことを特徴とする請求項1から請求項6までの何れかに記載の固体酸化物形燃料電池。
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