JP5209829B2 - Fuel cell structure - Google Patents

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Description

本発明は、燃料電池の構造体に関する。   The present invention relates to a fuel cell structure.

従来より、「ガス流路が内部に形成された電子伝導性を有さない多孔質の支持基板」と、「前記支持基板の表面における互いに離れた複数の箇所にそれぞれ設けられ、燃料極、固体電解質、及び空気極が積層されてなる複数の発電素子部」と、「１組又は複数組の隣り合う前記発電素子部の間にそれぞれ設けられ、隣り合う前記発電素子部の一方の燃料極と他方の空気極とを電気的に接続する電子伝導性を有する１つ又は複数の電気的接続部」とを備えた固体酸化物形燃料電池の構造体が知られている（例えば、特許文献１、２を参照）。このような構成は、「横縞型」とも呼ばれる。   Conventionally, “a porous support substrate having no electron conductivity in which a gas flow path is formed” and “a plurality of locations separated from each other on the surface of the support substrate, a fuel electrode, a solid A plurality of power generation element portions in which an electrolyte and an air electrode are stacked, and one fuel electrode of each of the adjacent power generation element portions provided between one or a plurality of adjacent power generation element portions, There is known a structure of a solid oxide fuel cell provided with “one or more electrical connection parts having electronic conductivity for electrically connecting the other air electrode” (for example, Patent Document 1). 2). Such a configuration is also called a “horizontal stripe type”.

以下、支持基板の形状に着目する。特許文献１に記載の「横縞型」の固体酸化物形燃料電池の構造体では、支持基板が円筒状を呈している。円筒状の支持基板の表面（円筒面）には、燃料極を埋設するための複数の「環状溝」が軸方向の複数の箇所においてそれぞれ形成されている（図３を参照）。従って、支持基板において「環状溝」が形成された部分の外径が小さくなっている。このことに起因して、この構造体は、支持基板に曲げ方向やねじり方向の外力が加えられた場合に変形し易い構造であるといえる。   Hereinafter, attention is focused on the shape of the support substrate. In the “horizontal stripe type” solid oxide fuel cell structure described in Patent Document 1, the support substrate has a cylindrical shape. On the surface (cylindrical surface) of the cylindrical support substrate, a plurality of “annular grooves” for embedding the fuel electrode are respectively formed at a plurality of axial positions (see FIG. 3). Therefore, the outer diameter of the portion where the “annular groove” is formed in the support substrate is small. For this reason, it can be said that this structure is a structure that is easily deformed when an external force in the bending direction or the twisting direction is applied to the support substrate.

また、特許文献２に記載の「横縞型」の固体酸化物形燃料電池の構造体では、支持基板が長手方向を有する平板状を呈している。平板状の支持基板の主面（平面）には、燃料極等を埋設するための「長手方向に延び且つ長手方向に開放された長溝」が形成されている（図３（ｂ）を参照）。従って、支持基板において「長溝」が形成された部分の厚さが小さくなっている。   In the structure of the “horizontal stripe type” solid oxide fuel cell described in Patent Document 2, the support substrate has a flat plate shape having a longitudinal direction. A “long groove extending in the longitudinal direction and opened in the longitudinal direction” for embedding a fuel electrode or the like is formed on the main surface (plane) of the flat support substrate (see FIG. 3B). . Therefore, the thickness of the portion where the “long groove” is formed in the support substrate is small.

加えて、「長溝」は、長手方向に直交する幅方向の両端部において長手方向に延びる側壁を有する一方で、長手方向の両端部において幅方向に延びる側壁を有していない。即ち、「長溝」は、その周方向に閉じた側壁を有していない。従って、支持基板において「長溝」を囲む枠体が形成されていない。これらのことに起因して、この構造体は、特に支持基板にねじり方向の外力が加えられた場合に変形し易い構造であるといえる。以上のことから、「横縞型」の燃料電池の構造体において、支持基板が外力を受けた場合における支持基板の変形を抑制することが望まれていたところである。   In addition, the “long groove” has side walls extending in the longitudinal direction at both ends in the width direction orthogonal to the longitudinal direction, and does not have side walls extending in the width direction at both ends in the longitudinal direction. That is, the “long groove” does not have a side wall closed in the circumferential direction. Therefore, the frame surrounding the “long groove” is not formed on the support substrate. Due to these reasons, this structure can be said to be a structure that is easily deformed particularly when an external force in the twisting direction is applied to the support substrate. From the above, in the structure of the “horizontal stripe” fuel cell, it is desired to suppress the deformation of the support substrate when the support substrate receives an external force.

特開平８−１０６９１６号公報JP-A-8-106916 特開２００８−２２６７８９号公報JP 2008-226789 A

本発明は、「横縞型」の燃料電池の構造体であって、支持基板が外力を受けた場合において支持基板が変形し難いものを提供することを目的とする。   An object of the present invention is to provide a “horizontal stripe-type” fuel cell structure that is difficult to deform when the support substrate receives an external force.

本発明に係る燃料電池の構造体は、ガス流路が内部に形成された電子伝導性を有さない平板状の多孔質の支持基板と、前記平板状の支持基板の主面における互いに離れた複数の箇所にそれぞれ設けられ「少なくとも内側電極、固体電解質、及び外側電極が積層されてなる複数の発電素子部」と、１組又は複数組の隣り合う前記発電素子部の間にそれぞれ設けられ、隣り合う前記発電素子部の一方の内側電極と他方の外側電極とを電気的に接続する電子伝導性を有する１つ又は複数の電気的接続部とを備える。即ち、この構造体は、「横縞型」の燃料電池の構造体である。   The structure of the fuel cell according to the present invention includes a flat plate-like porous support substrate that has a gas flow path formed therein and does not have electron conductivity, and a main surface of the flat plate-like support substrate that is separated from each other. Provided at each of a plurality of locations, `` a plurality of power generation element portions formed by laminating at least an inner electrode, a solid electrolyte, and an outer electrode '', and provided between one or a plurality of adjacent power generation element portions, One or a plurality of electrical connection portions having electronic conductivity for electrically connecting one inner electrode and the other outer electrode of the adjacent power generation element portions. That is, this structure is a “horizontal stripe type” fuel cell structure.

本発明に係る燃料電池の構造体の特徴は、前記平板状の支持基板の主面における前記複数の箇所に、前記支持基板の材料からなる底壁と全周に亘って前記支持基板の材料からなる周方向に閉じた側壁とを有する第１凹部がそれぞれ形成され、前記各第１凹部に、対応する前記発電素子部の内側電極（の全体）がそれぞれ埋設されたことにある。   The structure of the fuel cell structure according to the present invention is characterized in that the plurality of locations on the main surface of the flat support substrate are formed from the material of the support substrate over the entire circumference and the bottom wall made of the material of the support substrate. Each of the first recesses having side walls closed in the circumferential direction is formed, and the inner electrode (the whole) of the corresponding power generation element unit is embedded in each of the first recesses.

ここにおいて、前記第１凹部の平面形状（支持基板の主面に垂直の方向からみた場合の形状）は、例えば、長方形、正方形、円形、楕円形、長円形である。また、前記支持基板が長手方向を有し、且つ、前記複数の第１凹部が長手方向に沿って所定の間隔をおいて配置されていることが好適である。また、前記内側電極及び前記外側電極はそれぞれ、空気極及び燃料極であってもよいし、燃料極及び空気極であってもよい。   Here, the planar shape of the first recess (the shape when viewed from the direction perpendicular to the main surface of the support substrate) is, for example, a rectangle, a square, a circle, an ellipse, or an oval. Further, it is preferable that the support substrate has a longitudinal direction, and the plurality of first recesses are arranged at predetermined intervals along the longitudinal direction. The inner electrode and the outer electrode may be an air electrode and a fuel electrode, respectively, or may be a fuel electrode and an air electrode.

このように、本発明に係る「横縞型」の燃料電池の構造体では、内側電極を埋設するための各第１凹部が周方向に閉じた側壁を有している。換言すれば、支持基板において各第１凹部を囲む枠体がそれぞれ形成されている。従って、この構造体は、支持基板が外力を受けた場合に変形し難い構造であるといえる。   Thus, in the “horizontal stripe type” fuel cell structure according to the present invention, each first recess for embedding the inner electrode has a side wall closed in the circumferential direction. In other words, a frame surrounding each first recess is formed on the support substrate. Therefore, it can be said that this structure is a structure that is not easily deformed when the support substrate receives an external force.

更には、本発明に係る燃料電池の構造体の特徴は、前記各第１凹部の底壁の表面、及び／又は、前記支持基板の主面における前記第１凹部が形成されていない部分に、凹凸が形成されたことにある。これによれば、前記凹凸が形成されない場合と比べて、支持基板の剛性がより一層高くなり、支持基板が外力を受けた場合により一層変形し難くなる。   Furthermore, the structure of the fuel cell structure according to the present invention is characterized in that the surface of the bottom wall of each first recess and / or the portion of the main surface of the support substrate where the first recess is not formed. The unevenness is formed. According to this, compared with the case where the said unevenness | corrugation is not formed, the rigidity of a support substrate becomes still higher, and when a support substrate receives external force, it becomes much more difficult to deform | transform.

この場合、前記平板状の支持基板は長手方向を有し、前記凹凸が形成された部分では、前記長手方向に延びる複数の凹部と、前記長手方向に延びる複数の凸部とが、前記凹部及び前記凸部が前記長手方向に直交する幅方向において交互に位置するように設けられることが好適である。これによれば、支持基板の長手方向についての曲げ剛性が特に高くなり、支持基板の長手方向についての主面の反り（長手方向及び厚さ方向に沿う断面において表れる支持基板の反り）が特に発生し難くなる。   In this case, the flat support substrate has a longitudinal direction, and in the portion where the unevenness is formed, a plurality of concave portions extending in the longitudinal direction and a plurality of convex portions extending in the longitudinal direction are the concave portion and It is preferable that the convex portions are provided so as to be alternately located in the width direction orthogonal to the longitudinal direction. According to this, the bending rigidity in the longitudinal direction of the support substrate is particularly high, and the warpage of the main surface in the longitudinal direction of the support substrate (the warpage of the support substrate appearing in the cross section along the longitudinal direction and the thickness direction) is particularly generated. It becomes difficult to do.

このように、前記長手方向に延びる凹部及び凸部が幅方向において交互に位置するように構成される場合であって、且つ前記支持基板の内部に前記長手方向に延びる複数の前記ガス流路が幅方向において間隔をおいて形成されている場合、前記支持基板を前記主面に垂直な方向からみたとき、前記各ガス流路の上に、対応する前記凹部がそれぞれ位置することが好適である。この場合、ガス流路の本数と凹部の本数とが一致し得る。   Thus, it is a case where the recessed part and convex part which are extended in the said longitudinal direction are comprised so that it may be located alternately in the width direction, and the said several gas flow path extended in the said longitudinal direction is inside the said support substrate. In the case where the support substrate is formed at intervals in the width direction, it is preferable that the corresponding concave portions are respectively located on the gas flow paths when the support substrate is viewed from a direction perpendicular to the main surface. . In this case, the number of gas flow paths and the number of recesses can coincide.

これによれば、前記各ガス流路の上に対応する前記凹部が位置しない態様と比べて、支持基板の幅方向におけるガス流路に対応する位置における「第１凹部の底壁とガス流路の内壁面との距離」が短くなる。従って、ガス流路内のガスが、ガス流路の内壁面から支持基板内部の多数の気孔を介して第１凹部の底壁（従って、第１凹部に埋設された内側電極）へと拡散していく際の抵抗（拡散抵抗）が小さくなる。このことは、燃料電池の発電出力の向上に繋がる。   According to this, as compared with the aspect in which the corresponding concave portion is not positioned on each gas flow path, the “bottom wall of the first concave portion and the gas flow path at a position corresponding to the gas flow path in the width direction of the support substrate”. The “distance from the inner wall surface” becomes shorter. Therefore, the gas in the gas channel diffuses from the inner wall surface of the gas channel to the bottom wall of the first recess (and thus the inner electrode embedded in the first recess) through the numerous pores inside the support substrate. Resistance (diffusion resistance) when going down becomes small. This leads to an improvement in the power generation output of the fuel cell.

また、前記長手方向に延びる凹部及び凸部が幅方向において交互に位置するように構成される場合であって、且つ、前記各凸部の頂部、及び、前記各凹部の底部がそれぞれ円弧状を呈する場合、前記凸部の頂部の円弧半径が前記凹部の底部の円弧半径より大きいことが好適である。これによれば、前記凸部の頂部の円弧半径と前記凹部の底部の円弧半径とが一致する態様（典型的には、底壁の長手方向に垂直な断面の形状が正弦波状を有する態様）と比べて、支持基板の剛性がより一層高くなる（詳細は後述する）。   Further, the concave portions and the convex portions extending in the longitudinal direction are configured to be alternately positioned in the width direction, and the top portions of the convex portions and the bottom portions of the concave portions each have an arc shape. When presenting, it is preferable that the arc radius of the top of the convex portion is larger than the arc radius of the bottom of the concave portion. According to this, the aspect in which the arc radius of the top part of the convex part and the arc radius of the bottom part of the concave part coincide (typically, the shape of the cross section perpendicular to the longitudinal direction of the bottom wall has a sinusoidal shape) In comparison with the above, the rigidity of the support substrate is further increased (details will be described later).

本発明に係る燃料電池の構造体を示す斜視図である。1 is a perspective view showing a structure of a fuel cell according to the present invention. 図１に示す燃料電池の構造体の２−２線に対応する断面図である。It is sectional drawing corresponding to the 2-2 line of the structure of the fuel cell shown in FIG. 図１に示す支持基板の凹部に埋設された燃料極及びインターコネクタの状態を示した平面図である。It is the top view which showed the state of the fuel electrode and interconnector which were embed | buried under the recessed part of the support substrate shown in FIG. 図１に示す燃料電池の構造体の作動状態を説明するための図である。It is a figure for demonstrating the operating state of the structure of the fuel cell shown in FIG. 図１に示す燃料電池の構造体の作動状態における電流の流れを説明するための図である。It is a figure for demonstrating the flow of the electric current in the operating state of the structure of the fuel cell shown in FIG. 図１に示す支持基板を示す斜視図である。It is a perspective view which shows the support substrate shown in FIG. 図１に示す燃料電池の構造体の製造過程における第１段階における図２に対応する断面図である。FIG. 3 is a cross-sectional view corresponding to FIG. 2 in a first stage in the manufacturing process of the fuel cell structure shown in FIG. 1. 図１に示す燃料電池の構造体の製造過程における第２段階における図２に対応する断面図である。FIG. 3 is a cross-sectional view corresponding to FIG. 2 in a second stage in the manufacturing process of the fuel cell structure shown in FIG. 1. 図１に示す燃料電池の構造体の製造過程における第３段階における図２に対応する断面図である。FIG. 3 is a cross-sectional view corresponding to FIG. 2 in a third stage in the manufacturing process of the fuel cell structure shown in FIG. 1. 図１に示す燃料電池の構造体の製造過程における第４段階における図２に対応する断面図である。FIG. 4 is a cross-sectional view corresponding to FIG. 2 in a fourth stage in the manufacturing process of the fuel cell structure shown in FIG. 1. 図１に示す燃料電池の構造体の製造過程における第５段階における図２に対応する断面図である。FIG. 6 is a cross-sectional view corresponding to FIG. 2 in a fifth stage in the manufacturing process of the fuel cell structure shown in FIG. 1. 図１に示す燃料電池の構造体の製造過程における第６段階における図２に対応する断面図である。FIG. 7 is a cross-sectional view corresponding to FIG. 2 in a sixth stage in the manufacturing process of the fuel cell structure shown in FIG. 1. 図１に示す燃料電池の構造体の製造過程における第７段階における図２に対応する断面図である。FIG. 8 is a cross-sectional view corresponding to FIG. 2 in a seventh stage in the manufacturing process of the fuel cell structure shown in FIG. 1. 図１に示す燃料電池の構造体の製造過程における第８段階における図２に対応する断面図である。FIG. 8 is a cross-sectional view corresponding to FIG. 2 in an eighth stage in the manufacturing process of the fuel cell structure shown in FIG. 1. 支持基板の凹部の底壁の表面に凹凸が形成された様子を示した図１に対応する斜視図である。It is the perspective view corresponding to FIG. 1 which showed a mode that the unevenness | corrugation was formed in the surface of the bottom wall of the recessed part of a support substrate. 図１５に示す燃料電池の構造体１６−１６線に対応する断面図である。It is sectional drawing corresponding to the structure 16-16 line | wire of the fuel cell shown in FIG. 図１６の一部拡大図である。FIG. 17 is a partially enlarged view of FIG. 16. 凹部底壁の断面形状が正弦波状の比較例と比べて支持基板の断面積が大きくなることを説明するための図である。It is a figure for demonstrating that the cross-sectional area of a support substrate becomes large compared with the comparative example whose cross-sectional shape of a recessed part bottom wall is a sine wave shape. 凹部底壁の表面に形成される凹凸の変形例の図１６に対応する断面図である。It is sectional drawing corresponding to FIG. 16 of the modification of the unevenness | corrugation formed in the surface of a recessed part bottom wall. 凹部に埋設された燃料極の外側面の形状の一例を示す図１６に対応する断面図である。It is sectional drawing corresponding to FIG. 16 which shows an example of the shape of the outer surface of the fuel electrode embedded at the recessed part. 凹部に埋設された燃料極の外側面の形状の他の例を示す図１６に対応する断面図である。It is sectional drawing corresponding to FIG. 16 which shows the other example of the shape of the outer surface of the fuel electrode embedded at the recessed part. 本発明に係る燃料電池の構造体の第１変形例の図２に対応する断面図である。It is sectional drawing corresponding to FIG. 2 of the 1st modification of the structure of the fuel cell concerning this invention. 本発明に係る燃料電池の構造体の第２変形例の図２に対応する断面図である。It is sectional drawing corresponding to FIG. 2 of the 2nd modification of the structure of the fuel cell concerning this invention. 本発明に係る燃料電池の構造体の第３変形例の図２に対応する断面図である。It is sectional drawing corresponding to FIG. 2 of the 3rd modification of the structure of the fuel cell concerning this invention. 本発明に係る燃料電池の構造体の第４変形例の図３に対応する断面図である。It is sectional drawing corresponding to FIG. 3 of the 4th modification of the structure of the fuel cell concerning this invention. 支持基板の主面における凹部が形成されていない部分にも凹凸が形成された様子を示した図１５に対応する斜視図である。FIG. 16 is a perspective view corresponding to FIG. 15 illustrating a state in which irregularities are also formed in a portion where a concave portion is not formed on the main surface of the support substrate. 図２６に示す燃料電池の構造体２７−２７線に対応する断面図である。FIG. 27 is a cross-sectional view corresponding to the line 27-27 of the fuel cell shown in FIG. 図２６に示す燃料電池の構造体２８−２８線に対応する断面図である。FIG. 27 is a cross-sectional view corresponding to the line 28-28 of the fuel cell shown in FIG. 26. 燃料ガス流路の断面形状が円形ではなく扁平な形状である場合の図１に対応する斜視図である。FIG. 2 is a perspective view corresponding to FIG. 1 when the cross-sectional shape of the fuel gas channel is not a circle but a flat shape. 燃料ガス流路の断面形状が円形ではなく扁平な形状である場合の図２７に対応する斜視図である。FIG. 28 is a perspective view corresponding to FIG. 27 when the cross-sectional shape of the fuel gas channel is not a circle but a flat shape. 燃料ガス流路の断面形状が円形ではなく扁平な形状である場合の図２８に対応する斜視図である。FIG. 29 is a perspective view corresponding to FIG. 28 when the cross-sectional shape of the fuel gas channel is not a circle but a flat shape. 支持基板の内部に形成されたガス流路の変形例を示す図である。It is a figure which shows the modification of the gas flow path formed in the inside of a support substrate.

（構成）
図１は、本発明の実施形態に係る固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）の構造体を示す。このＳＯＦＣの構造体は、長手方向（ｘ軸方向）を有する平板状の支持基板１０の上下面（互いに平行な両側の主面（平面））のそれぞれに、電気的に直列に接続された複数（本例では、４つ）の同形の発電素子部Ａが長手方向において所定の間隔をおいて配置された、所謂「横縞型」と呼ばれる構成を有する。 (Constitution)
FIG. 1 shows a structure of a solid oxide fuel cell (SOFC) according to an embodiment of the present invention. This SOFC structure is electrically connected in series to the upper and lower surfaces (main surfaces (planes) on both sides parallel to each other) of the flat support substrate 10 having a longitudinal direction (x-axis direction). (In this example, four) power generation element portions A having the same shape are arranged at a predetermined interval in the longitudinal direction and have a so-called “horizontal stripe type” configuration.

このＳＯＦＣの構造体の全体を上方からみた形状は、例えば、長手方向の辺の長さが５０〜５００ｍｍで長手方向に直交する幅方向（ｙ軸方向）の長さが１０〜１００ｍｍの長方形である。このＳＯＦＣの構造体の全体の厚さは、１〜５ｍｍである。このＳＯＦＣの構造体の全体は、厚さ方向の中心を通り且つ支持基板１０の主面に平行な面に対して上下対称の形状を有する。以下、図１に加えて、このＳＯＦＣの構造体の図１に示す２−２線に対応する部分断面図である図２を参照しながら、このＳＯＦＣの構造体の詳細について説明する。図２は、代表的な１組の隣り合う発電素子部Ａ，Ａのそれぞれの構成（の一部）、並びに、発電素子部Ａ，Ａ間の構成を示す部分断面図である。その他の組の隣り合う発電素子部Ａ，Ａ間の構成も、図２に示す構成と同様である。   The shape of the entire SOFC structure as viewed from above is, for example, a rectangle having a length of 50 to 500 mm in the longitudinal direction and a length in the width direction (y-axis direction) perpendicular to the longitudinal direction of 10 to 100 mm. is there. The total thickness of the SOFC structure is 1 to 5 mm. The entire SOFC structure has a vertically symmetrical shape with respect to a plane passing through the center in the thickness direction and parallel to the main surface of the support substrate 10. Hereinafter, in addition to FIG. 1, the details of the SOFC structure will be described with reference to FIG. 2, which is a partial cross-sectional view of the SOFC structure corresponding to line 2-2 shown in FIG. 1. FIG. 2 is a partial cross-sectional view showing a configuration (part of) each of a typical pair of adjacent power generation element portions A and A and a configuration between the power generation element portions A and A. The configuration between the other power generation element portions A and A in other sets is the same as the configuration shown in FIG.

支持基板１０は、電子伝導性を有さない多孔質の材料からなる平板状の焼成体である。後述する図６に示すように、支持基板１０の内部には、長手方向に延びる複数（本例では、６本）の燃料ガス流路１１（貫通孔）が幅方向において所定の間隔をおいて形成されている。本例では、各凹部１２は、支持基板１０の材料からなる底壁と、全周に亘って支持基板１０の材料からなる周方向に閉じた側壁（長手方向に沿う２つの側壁と幅方向に沿う２つの側壁）と、で画定された直方体状の窪みである。   The support substrate 10 is a flat plate-like fired body made of a porous material having no electronic conductivity. As shown in FIG. 6 to be described later, a plurality of (six in this example) fuel gas passages 11 (through holes) extending in the longitudinal direction are provided in the support substrate 10 at predetermined intervals in the width direction. Is formed. In this example, each recess 12 includes a bottom wall made of the material of the support substrate 10 and side walls closed in the circumferential direction made of the material of the support substrate 10 over the entire circumference (two side walls along the longitudinal direction and the width direction). A rectangular parallelepiped depression defined by two side walls).

支持基板１０は、例えば、ＣＳＺ（カルシア安定化ジルコニア）から構成され得る。或いは、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹＳＺ（８ＹＳＺ）（イットリア安定化ジルコニア）とから構成されてもよいし、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹ２Ｏ３（イットリア）とから構成されてもよいし、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）とＭｇＡｌ２Ｏ４（マグネシアアルミナスピネル）とから構成されてもよい。 The support substrate 10 can be made of, for example, CSZ (calcia stabilized zirconia). Alternatively, it may be composed of NiO (nickel oxide) and YSZ (8YSZ) (yttria stabilized zirconia), NiO (nickel oxide) and Y 2 O 3 (yttria), or MgO. (Magnesium oxide) and MgAl 2 O 4 (magnesia alumina spinel) may be used.

支持基板１０は、「遷移金属酸化物又は遷移金属」と、絶縁性セラミックスとを含んで構成され得る。「遷移金属酸化物又は遷移金属」としては、ＮｉＯ（酸化ニッケル）又はＮｉ（ニッケル）が好適である。遷移金属は、燃料ガスの改質反応を促す触媒（炭化水素系のガスの改質触媒）として機能し得る。   The support substrate 10 may be configured to include “transition metal oxide or transition metal” and insulating ceramics. As the “transition metal oxide or transition metal”, NiO (nickel oxide) or Ni (nickel) is suitable. The transition metal can function as a catalyst for promoting a reforming reaction of the fuel gas (hydrocarbon-based gas reforming catalyst).

また、絶縁性セラミックスとしては、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）、又は、「ＭｇＡｌ２Ｏ４（マグネシアアルミナスピネル）とＭｇＯ（酸化マグネシウム）の混合物」が好適である。また、絶縁性セラミックスとして、ＣＳＺ（カルシア安定化ジルコニア）、ＹＳＺ（８ＹＳＺ）（イットリア安定化ジルコニア）、Ｙ２Ｏ３（イットリア）が使用されてもよい。 Further, as the insulating ceramic, MgO (magnesium oxide) or “mixture of MgAl 2 O 4 (magnesia alumina spinel) and MgO (magnesium oxide)” is preferable. Further, CSZ (calcia stabilized zirconia), YSZ (8YSZ) (yttria stabilized zirconia), Y 2 O 3 (yttria) may be used as the insulating ceramic.

このように、支持基板１０が「遷移金属酸化物又は遷移金属」を含むことによって、改質前の残存ガス成分を含んだガスが多孔質の支持基板１０の内部の多数の気孔を介して燃料ガス流路１１から燃料極に供給される過程において、上記触媒作用によって改質前の残存ガス成分の改質を促すことができる。加えて、支持基板１０が絶縁性セラミックスを含むことによって、支持基板１０の絶縁性を確保することができる。この結果、隣り合う燃料極間における絶縁性が確保され得る。   As described above, since the support substrate 10 contains “transition metal oxide or transition metal”, the gas containing the residual gas component before the reforming is supplied to the fuel through the numerous pores inside the porous support substrate 10. In the process of being supplied from the gas flow path 11 to the fuel electrode, the catalytic action can promote the reforming of the residual gas component before the reforming. In addition, the insulating property of the support substrate 10 can be ensured by the support substrate 10 containing insulating ceramics. As a result, insulation between adjacent fuel electrodes can be ensured.

支持基板１０の厚さは、１〜５ｍｍである。以下、この構造体の形状が上下対称となっていることを考慮し、説明の簡便化のため、支持基板１０の上面側の構成についてのみ説明していく。支持基板１０の下面側の構成についても同様である。   The thickness of the support substrate 10 is 1 to 5 mm. Hereinafter, only the configuration on the upper surface side of the support substrate 10 will be described in consideration of the fact that the shape of the structure is vertically symmetrical. The same applies to the configuration of the lower surface side of the support substrate 10.

図２及び図３に示すように、支持基板１０の上面（上側の主面）に形成された各凹部１２には、燃料極集電部２１の全体が埋設（充填）されている。従って、各燃料極集電部２１は直方体状を呈している。各燃料極集電部２１の上面（外側面）には、凹部２１ａが形成されている。各凹部２１ａは、燃料極集電部２１の材料からなる底壁と、周方向に閉じた側壁（長手方向に沿う２つの側壁と幅方向に沿う２つの側壁）と、で画定された直方体状の窪みである。周方向に閉じた側壁のうち、長手方向に沿う２つの側壁は支持基板１０の材料からなり、幅方向に沿う２つの側壁は燃料極集電部２１の材料からなる。   As shown in FIGS. 2 and 3, the entire fuel electrode current collector 21 is embedded (filled) in each recess 12 formed in the upper surface (upper main surface) of the support substrate 10. Therefore, each fuel electrode current collector 21 has a rectangular parallelepiped shape. A recess 21 a is formed on the upper surface (outer surface) of each fuel electrode current collector 21. Each recess 21a has a rectangular parallelepiped shape defined by a bottom wall made of the material of the fuel electrode current collector 21 and side walls closed in the circumferential direction (two side walls along the longitudinal direction and two side walls along the width direction). It is a depression. Of the side walls closed in the circumferential direction, two side walls along the longitudinal direction are made of the material of the support substrate 10, and two side walls along the width direction are made of the material of the fuel electrode current collector 21.

各凹部２１ａには、燃料極活性部２２の全体が埋設（充填）されている。従って、各燃料極活性部２２は直方体状を呈している。燃料極集電部２１と燃料極活性部２２とにより燃料極２０が構成される。燃料極２０（燃料極集電部２１＋燃料極活性部２２）は、電子伝導性を有する多孔質の材料からなる焼成体である。各燃料極活性部２２の幅方向に沿う２つの側面と底面とは、凹部２１ａ内で燃料極集電部２１と接触している。   The entire anode active portion 22 is embedded (filled) in each recess 21a. Accordingly, each fuel electrode active portion 22 has a rectangular parallelepiped shape. A fuel electrode 20 is configured by the fuel electrode current collector 21 and the fuel electrode active unit 22. The fuel electrode 20 (fuel electrode current collector 21 + fuel electrode active part 22) is a fired body made of a porous material having electron conductivity. The two side surfaces and the bottom surface along the width direction of each anode active portion 22 are in contact with the anode current collecting portion 21 in the recess 21a.

各燃料極集電部２１の上面（外側面）における凹部２１ａを除いた部分には、凹部２１ｂが形成されている。各凹部２１ｂは、燃料極集電部２１の材料からなる底壁と、周方向に閉じた側壁（長手方向に沿う２つの側壁と幅方向に沿う２つの側壁）と、で画定された直方体状の窪みである。周方向に閉じた側壁のうち、長手方向に沿う２つの側壁は支持基板１０の材料からなり、幅方向に沿う２つの側壁は燃料極集電部２１の材料からなる。   A recess 21b is formed in a portion of the upper surface (outer surface) of each fuel electrode current collector 21 excluding the recess 21a. Each recess 21b has a rectangular parallelepiped shape defined by a bottom wall made of the material of the fuel electrode current collector 21 and side walls closed in the circumferential direction (two side walls along the longitudinal direction and two side walls along the width direction). It is a depression. Of the side walls closed in the circumferential direction, two side walls along the longitudinal direction are made of the material of the support substrate 10, and two side walls along the width direction are made of the material of the fuel electrode current collector 21.

各凹部２１ｂには、インターコネクタ３０が埋設（充填）されている。従って、各インターコネクタ３０は直方体状を呈している。インターコネクタ３０は、電子伝導性を有する緻密な材料からなる焼成体である。各インターコネクタ３０の幅方向に沿う２つの側面と底面とは、凹部２１ｂ内で燃料極集電部２１と接触している。   An interconnector 30 is embedded (filled) in each recess 21b. Accordingly, each interconnector 30 has a rectangular parallelepiped shape. The interconnector 30 is a fired body made of a dense material having electronic conductivity. The two side surfaces and the bottom surface along the width direction of each interconnector 30 are in contact with the fuel electrode current collector 21 in the recess 21b.

燃料極２０（燃料極集電部２１及び燃料極活性部２２）の上面（外側面）と、インターコネクタ３０の上面（外側面）と、支持基板１０の主面とにより、１つの平面（凹部１２が形成されていない場合の支持基板１０の主面と同じ平面）が構成されている。即ち、燃料極２０の上面とインターコネクタ３０の上面と支持基板１０の主面との間で、段差が形成されていない。   The upper surface (outer surface) of the fuel electrode 20 (the fuel electrode current collector 21 and the fuel electrode active unit 22), the upper surface (outer surface) of the interconnector 30, and the main surface of the support substrate 10 form one plane (recessed portion). The same plane as the main surface of the support substrate 10 when 12 is not formed) is formed. That is, no step is formed between the upper surface of the fuel electrode 20, the upper surface of the interconnector 30, and the main surface of the support substrate 10.

燃料極活性部２２は、例えば、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹＳＺ（８ＹＳＺ）（イットリア安定化ジルコニア）とから構成され得る。或いは、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＧＤＣ（ガドリニウムドープセリア）とから構成されてもよい。燃料極集電部２１は、例えば、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹＳＺ（８ＹＳＺ）（イットリア安定化ジルコニア）とから構成され得る。或いは、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹ２Ｏ３（イットリア）とから構成されてもよいし、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＣＳＺ（カルシア安定化ジルコニア）とから構成されてもよい。燃料極活性部２２の厚さは、５〜３０μｍであり、燃料極集電部２１の厚さ（即ち、凹部１２の深さ）は、５０〜５００μｍである。 The fuel electrode active part 22 may be composed of, for example, NiO (nickel oxide) and YSZ (8YSZ) (yttria stabilized zirconia). Or you may comprise from NiO (nickel oxide) and GDC (gadolinium dope ceria). The fuel electrode current collector 21 can be composed of, for example, NiO (nickel oxide) and YSZ (8YSZ) (yttria stabilized zirconia). Alternatively, it may be composed of NiO (nickel oxide) and Y 2 O 3 (yttria), or may be composed of NiO (nickel oxide) and CSZ (calcia stabilized zirconia). The thickness of the anode active portion 22 is 5 to 30 μm, and the thickness of the anode current collecting portion 21 (that is, the depth of the recess 12) is 50 to 500 μm.

このように、燃料極集電部２１は、電子伝導性を有する物質を含んで構成される。燃料極活性部２２は、電子伝導性を有する物質と酸素イオン伝導性を有する物質とを含んで構成される。燃料極活性部２２における「気孔部分を除いた全体積に対する酸素イオン伝導性を有する物質の体積割合」は、燃料極集電部２１における「気孔部分を除いた全体積に対する酸素イオン伝導性を有する物質の体積割合」よりも大きい。   As described above, the fuel electrode current collector 21 includes a substance having electronic conductivity. The fuel electrode active part 22 includes a substance having electron conductivity and a substance having oxygen ion conductivity. The “volume ratio of the substance having oxygen ion conductivity with respect to the entire volume excluding the pore portion” in the anode active portion 22 is “having oxygen ion conductivity with respect to the entire volume excluding the pore portion” in the anode current collecting portion 21. It is larger than the volume ratio of the substance.

インターコネクタ３０は、例えば、ＬａＣｒＯ３（ランタンクロマイト）から構成され得る。ＬａＣｒＯ３は、Ｃａがドープされた（Ｌａ，Ｃａ）ＣｒＯ３(カルシウムドープランタンクロマイト)であっても、Ｓｒがドープされた(Ｌａ，Ｓｒ)ＣｒＯ３（ストロンチウムドープランタンクロマイト）であってもよい。或いは、（Ｓｒ，Ｌａ）ＴｉＯ３（ストロンチウムチタネート）から構成されてもよい。インターコネクタ３０の厚さは、１０〜１００μｍである。 The interconnector 30 can be composed of, for example, LaCrO 3 (lanthanum chromite). LaCrO 3 may be Ca-doped (La, Ca) CrO 3 (calcium doped planan chromite) or Sr-doped (La, Sr) CrO 3 (strontium doped planan chromite). . Alternatively, it may be composed of (Sr, La) TiO 3 (strontium titanate). The thickness of the interconnector 30 is 10 to 100 μm.

燃料極２０及びインターコネクタ３０がそれぞれの凹部１２に埋設された状態の支持基板１０における長手方向に延びる外周面において複数のインターコネクタ３０が形成されたそれぞれの部分の長手方向中央部を除いた全面は、固体電解質膜４０により覆われている。固体電解質膜４０は、イオン伝導性を有し且つ電子伝導性を有さない緻密な材料からなる焼成体である。固体電解質膜４０は、例えば、ＹＳＺ（８ＹＳＺ）（イットリア安定化ジルコニア）から構成され得る。或いは、ＬＳＧＭ（ランタンガレート）から構成されてもよい。固体電解質膜４０の厚さは、３〜５０μｍである。   The entire surface excluding the central portion in the longitudinal direction of each portion where the plurality of interconnectors 30 are formed on the outer peripheral surface extending in the longitudinal direction of the support substrate 10 in a state where the fuel electrode 20 and the interconnector 30 are embedded in the respective recesses 12. Is covered with a solid electrolyte membrane 40. The solid electrolyte membrane 40 is a fired body made of a dense material having ionic conductivity and not electron conductivity. The solid electrolyte membrane 40 can be made of, for example, YSZ (8YSZ) (yttria stabilized zirconia). Or you may comprise from LSGM (lantern gallate). The thickness of the solid electrolyte membrane 40 is 3 to 50 μm.

即ち、燃料極２０がそれぞれの凹部１２に埋設された状態の支持基板１０における長手方向に延びる外周面の全面は、インターコネクタ３０と固体電解質膜４０とからなる緻密層により覆われている。この緻密層は、緻密層の内側の空間を流れる燃料ガスと緻密層の外側の空間を流れる空気との混合を防止するガスシール機能を発揮する。   That is, the entire outer peripheral surface extending in the longitudinal direction of the support substrate 10 in a state where the fuel electrode 20 is embedded in each recess 12 is covered with a dense layer composed of the interconnector 30 and the solid electrolyte membrane 40. This dense layer exhibits a gas sealing function that prevents mixing of the fuel gas flowing in the space inside the dense layer and the air flowing in the space outside the dense layer.

なお、図２に示すように、本例では、固体電解質膜４０が、燃料極２０の上面、インターコネクタ３０の上面における長手方向の両側端部、及び支持基板１０の主面を覆っている。ここで、上述したように、燃料極２０の上面とインターコネクタ３０の上面と支持基板１０の主面との間で段差が形成されていない。従って、固体電解質膜４０が平坦化されている。この結果、固体電解質膜４０に段差が形成される場合に比して、応力集中に起因する固体電解質膜４０でのクラックの発生が抑制され得、固体電解質膜４０が有するガスシール機能の低下が抑制され得る。   As shown in FIG. 2, in this example, the solid electrolyte membrane 40 covers the upper surface of the fuel electrode 20, both end portions in the longitudinal direction on the upper surface of the interconnector 30, and the main surface of the support substrate 10. Here, as described above, no step is formed between the upper surface of the fuel electrode 20, the upper surface of the interconnector 30, and the main surface of the support substrate 10. Therefore, the solid electrolyte membrane 40 is flattened. As a result, compared with the case where a step is formed in the solid electrolyte membrane 40, the generation of cracks in the solid electrolyte membrane 40 due to stress concentration can be suppressed, and the gas sealing function of the solid electrolyte membrane 40 is reduced. Can be suppressed.

固体電解質膜４０における各燃料極活性部２２と接している箇所の上面には、反応防止膜５０を介して空気極６０が形成されている。反応防止膜５０は、緻密な材料からなる焼成体であり、空気極６０は、電子伝導性を有する多孔質の材料からなる焼成体である。反応防止膜５０及び空気極６０を上方からみた形状は、燃料極活性部２２と略同一の長方形である。   An air electrode 60 is formed on the upper surface of a portion in contact with each fuel electrode active part 22 in the solid electrolyte membrane 40 via a reaction preventing film 50. The reaction preventing film 50 is a fired body made of a dense material, and the air electrode 60 is a fired body made of a porous material having electron conductivity. The shape of the reaction preventing film 50 and the air electrode 60 viewed from above is substantially the same rectangle as the fuel electrode active part 22.

反応防止膜５０は、例えば、ＧＤＣ＝（Ｃｅ，Ｇｄ）Ｏ２（ガドリニウムドープセリア）から構成され得る。反応防止膜５０の厚さは、３〜５０μｍである。空気極６０は、例えば、ＬＳＣＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３（ランタンストロンチウムコバルトフェライト）から構成され得る。或いは、ＬＳＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＦｅＯ３（ランタンストロンチウムフェライト）、ＬＮＦ＝Ｌａ（Ｎｉ，Ｆｅ）Ｏ３（ランタンニッケルフェライト）、ＬＳＣ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ３（ランタンストロンチウムコバルタイト）等から構成されてもよい。また、空気極６０は、ＬＳＣＦからなる第１層（内側層）とＬＳＣからなる第２層（外側層）との２層によって構成されてもよい。空気極６０の厚さは、１０〜１００μｍである。 The reaction preventing film 50 can be made of, for example, GDC = (Ce, Gd) O 2 (gadolinium-doped ceria). The thickness of the reaction preventing film 50 is 3 to 50 μm. The air electrode 60 can be made of, for example, LSCF = (La, Sr) (Co, Fe) O 3 (lanthanum strontium cobalt ferrite). Alternatively, from LSF = (La, Sr) FeO 3 (lanthanum strontium ferrite), LNF = La (Ni, Fe) O 3 (lanthanum nickel ferrite), LSC = (La, Sr) CoO 3 (lanthanum strontium cobaltite), etc. It may be configured. Further, the air electrode 60 may be configured by two layers of a first layer (inner layer) made of LSCF and a second layer (outer layer) made of LSC. The thickness of the air electrode 60 is 10 to 100 μm.

なお、反応防止膜５０が介装されるのは、ＳＯＦＣ作製時又は作動中のＳＯＦＣ内において固体電解質膜４０内のＹＳＺと空気極６０内のＳｒとが反応して固体電解質膜４０と空気極６０との界面に電気抵抗が大きい反応層が形成される現象の発生を抑制するためである。   The reaction preventing film 50 is interposed because the YSZ in the solid electrolyte film 40 and the Sr in the air electrode 60 react with each other in the SOFC during the production or operation of the SOFC, and the solid electrolyte film 40 and the air electrode. This is to suppress the occurrence of a phenomenon in which a reaction layer having a large electric resistance is formed at the interface with the substrate 60.

ここで、燃料極２０と、固体電解質膜４０と、反応防止膜５０と、空気極６０とが積層されてなる積層体が、「発電素子部Ａ」に対応する（図２を参照）。即ち、支持基板１０の上面には、複数（本例では、４つ）の発電素子部Ａが、長手方向において所定の間隔をおいて配置されている。   Here, the laminated body formed by laminating the fuel electrode 20, the solid electrolyte membrane 40, the reaction preventing membrane 50, and the air electrode 60 corresponds to the “power generation element portion A” (see FIG. 2). In other words, a plurality (four in this example) of power generating element portions A are arranged on the upper surface of the support substrate 10 at a predetermined interval in the longitudinal direction.

各組の隣り合う発電素子部Ａ，Ａについて、一方の（図２では、左側の）発電素子部Ａの空気極６０と、他方の（図２では、右側の）発電素子部Ａのインターコネクタ３０とを跨ぐように、空気極６０、固体電解質膜４０、及び、インターコネクタ３０の上面に、空気極集電膜７０が形成されている。空気極集電膜７０は、電子伝導性を有する多孔質の材料からなる焼成体である。空気極集電膜７０を上方からみた形状は、長方形である。   For each pair of adjacent power generation element portions A and A, the air electrode 60 of one power generation element portion A (on the left side in FIG. 2) and the interconnector of the other power generation element portion A (on the right side in FIG. 2). The air electrode current collecting film 70 is formed on the upper surfaces of the air electrode 60, the solid electrolyte film 40, and the interconnector 30. The air electrode current collector film 70 is a fired body made of a porous material having electron conductivity. The shape of the air electrode current collector film 70 as viewed from above is a rectangle.

空気極集電膜７０は、例えば、ＬＳＣＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３（ランタンストロンチウムコバルトフェライト）から構成され得る。或いは、ＬＳＣ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ３（ランタンストロンチウムコバルタイト）から構成されてもよい。或いは、Ａｇ（銀）、Ａｇ−Ｐｄ（銀パラジウム合金）から構成されてもよい。空気極集電膜７０の厚さは、５０〜５００μｍである。 The air electrode current collector film 70 can be made of, for example, LSCF = (La, Sr) (Co, Fe) O 3 (lanthanum strontium cobalt ferrite). Alternatively, LSC = (La, Sr) CoO 3 (lanthanum strontium cobaltite) may be used. Or you may comprise from Ag (silver) and Ag-Pd (silver palladium alloy). The thickness of the air electrode current collector film 70 is 50 to 500 μm.

このように各空気極集電膜７０が形成されることにより、各組の隣り合う発電素子部Ａ，Ａについて、一方の（図２では、左側の）発電素子部Ａの空気極６０と、他方の（図２では、右側の）発電素子部Ａの燃料極２０（特に、燃料極集電部２１）とが、電子伝導性を有する「空気極集電膜７０及びインターコネクタ３０」を介して電気的に接続される。この結果、支持基板１０の上面に配置されている複数（本例では、４つ）の発電素子部Ａが電気的に直列に接続される。ここで、電子伝導性を有する「空気極集電膜７０及びインターコネクタ３０」が、前記「電気的接続部」に対応する。   By forming each air electrode current collecting film 70 in this way, for each pair of adjacent power generation element portions A and A, the air electrode 60 of one power generation element portion A (on the left side in FIG. 2), The other fuel electrode 20 (particularly, the fuel electrode current collector 21) of the power generating element part A (on the right side in FIG. 2) passes through the “air electrode current collector film 70 and interconnector 30” having electronic conductivity. Are electrically connected. As a result, a plurality (four in this example) of power generation element portions A arranged on the upper surface of the support substrate 10 are electrically connected in series. Here, the “air electrode current collector film 70 and the interconnector 30” having electronic conductivity correspond to the “electrical connection part”.

なお、インターコネクタ３０は、前記「電気的接続部」における前記「緻密な材料で構成された第１部分」に対応し、気孔率は１０％以下である。空気極集電膜７０は、前記「電気的接続部」における前記「多孔質の材料で構成された第２部分」に対応し、気孔率は２０〜６０％である。   The interconnector 30 corresponds to the “first portion made of a dense material” in the “electrical connection portion” and has a porosity of 10% or less. The air electrode current collecting film 70 corresponds to the “second portion made of a porous material” in the “electrical connection portion”, and has a porosity of 20 to 60%.

以上、説明した「横縞型」のＳＯＦＣの構造体に対して、図４に示すように、支持基板１０の燃料ガス流路１１内に燃料ガス（水素ガス等）を流すとともに、支持基板１０の上下面（特に、各空気極集電膜７０）を「酸素を含むガス」（空気等）に曝す（或いは、支持基板１０の上下面に沿って酸素を含むガスを流す）ことにより、固体電解質膜４０の両側面間に生じる酸素分圧差によって起電力が発生する。更に、この構造体を外部の負荷に接続すると、下記（１）、（２）式に示す化学反応が起こり、電流が流れる(発電状態)。
（１／２）・Ｏ２＋２ｅ−→Ｏ２− （於：空気極６０） …（１）
Ｈ２＋Ｏ２−→Ｈ２Ｏ＋２ｅ− (於：燃料極２０) …（２） As described above, as shown in FIG. 4, the fuel gas (hydrogen gas or the like) flows through the fuel gas flow path 11 of the support substrate 10 with respect to the “horizontal stripe” SOFC structure described above. By exposing the upper and lower surfaces (particularly, each air electrode current collecting film 70) to “gas containing oxygen” (air or the like) (or flowing a gas containing oxygen along the upper and lower surfaces of the support substrate 10), the solid electrolyte An electromotive force is generated by an oxygen partial pressure difference generated between both side surfaces of the film 40. Furthermore, when this structure is connected to an external load, chemical reactions shown in the following formulas (1) and (2) occur, and current flows (power generation state).
(1/2) · O 2 + 2e − → O 2− (where: air electrode 60) (1)
H 2 + O 2− → H 2 O + 2e − (in the fuel electrode 20) (2)

発電状態においては、図５に示すように、各組の隣り合う発電素子部Ａ，Ａについて、電流が、矢印で示すように流れる。この結果、図４に示すように、このＳＯＦＣの構造体全体から（具体的には、図４において最も手前側の発電素子部Ａのインターコネクタ３０と最も奥側の発電素子部Ａの空気極６０とを介して）電力が取り出される。   In the power generation state, as shown in FIG. 5, a current flows as indicated by an arrow in each pair of adjacent power generation element portions A and A. As a result, as shown in FIG. 4, the SOFC structure as a whole (specifically, the interconnector 30 of the power generating element part A on the frontmost side in FIG. The power is extracted (via 60).

（製造方法）
次に、図１に示した「横縞型」のＳＯＦＣの構造体の製造方法の一例について図６〜図１４を参照しながら簡単に説明する。図６〜図１４において、各部材の符号の末尾の「ｇ」は、その部材が「焼成前」であることを表す。 (Production method)
Next, an example of a manufacturing method of the “horizontal stripe type” SOFC structure shown in FIG. 1 will be briefly described with reference to FIGS. 6 to 14, “g” at the end of the reference numeral of each member represents that the member is “before firing”.

先ず、図６に示す形状を有する支持基板の成形体１０ｇが作製される。この支持基板の成形体１０ｇは、例えば、支持基板１０の材料（例えば、ＣＳＺ）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、押し出し成形、切削等の手法を利用して作製され得る。以下、図６に示す７−７線に対応する部分断面を表す図７〜図１４を参照しながら説明を続ける。   First, a support substrate molded body 10g having the shape shown in FIG. 6 is produced. The molded body 10g of the support substrate is manufactured by using a method such as extrusion molding or cutting using a slurry obtained by adding a binder or the like to the material of the support substrate 10 (for example, CSZ). obtain. Hereinafter, the description will be continued with reference to FIGS. 7 to 14 showing partial cross sections corresponding to line 7-7 shown in FIG. 6.

図７に示すように、支持基板の成形体１０ｇが作製されると、次に、図８に示すように、支持基板の成形体１０ｇの上下面に形成された各凹部に、燃料極集電部の成形体２１ｇがそれぞれ埋設・形成される。次いで、図９に示すように、各燃料極集電部の成形体２１ｇの外側面に形成された各凹部に、燃料極活性部の成形体２２ｇがそれぞれ埋設・形成される。各燃料極集電部の成形体２１ｇ、及び各燃料極活性部２２ｇは、例えば、燃料極２０の材料（例えば、ＮｉとＹＳＺ）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法等を利用して埋設・形成される。   When the support substrate molded body 10g is manufactured as shown in FIG. 7, the fuel electrode current collector is then placed in each recess formed in the upper and lower surfaces of the support substrate molded body 10g as shown in FIG. Each of the molded parts 21g is embedded and formed. Next, as shown in FIG. 9, a molded body 22g of the fuel electrode active portion is embedded and formed in each recess formed in the outer surface of the molded body 21g of each fuel electrode current collector. The molded body 21g of each fuel electrode current collector and each of the fuel electrode active parts 22g use, for example, a slurry obtained by adding a binder or the like to the powder of the material of the fuel electrode 20 (for example, Ni and YSZ), It is embedded and formed using printing methods.

続いて、図１０に示すように、各燃料極集電部の成形体２１ｇの外側面における「燃料極活性部の成形体２２ｇが埋設された部分を除いた部分」に形成された各凹部に、インターコネクタの成形体３０ｇがそれぞれ埋設・形成される。各インターコネクタの成形体３０ｇは、例えば、インターコネクタ３０の材料（例えば、ＬａＣｒＯ３）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法等を利用して埋設・形成される。 Subsequently, as shown in FIG. 10, in each concave portion formed in “the portion excluding the portion where the molded body 22 g of the fuel electrode active portion is embedded” on the outer surface of the molded body 21 g of each fuel electrode current collector. The interconnector molded bodies 30g are respectively embedded and formed. The molded body 30g of each interconnector is embedded and formed by using a slurry obtained by adding a binder or the like to the material of the interconnector 30 (for example, LaCrO 3 ), using a printing method or the like. .

次に、図１１に示すように、複数の燃料極の成形体（２１ｇ＋２２ｇ）及び複数のインターコネクタの成形体３０ｇがそれぞれ埋設・形成された状態の支持基板の成形体１０ｇにおける長手方向に延びる外周面において複数のインターコネクタの成形体３０ｇが形成されたそれぞれの部分の長手方向中央部を除いた全面に、固体電解質膜の成形膜４０ｇが形成される。固体電解質膜の成形膜４０ｇは、例えば、固体電解質膜４０の材料（例えば、ＹＳＺ）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法、ディッピング法等を利用して形成される。   Next, as shown in FIG. 11, the outer periphery extending in the longitudinal direction of the molded body 10g of the support substrate in a state in which the molded body (21g + 22g) of the plurality of fuel electrodes and the molded body 30g of the plurality of interconnectors are respectively embedded and formed. A solid electrolyte membrane molded film 40g is formed on the entire surface excluding the central portion in the longitudinal direction of each portion where the plurality of interconnector molded bodies 30g are formed. The molded membrane 40g of the solid electrolyte membrane is formed using, for example, a printing method, a dipping method, etc., using a slurry obtained by adding a binder or the like to the powder of the material of the solid electrolyte membrane 40 (for example, YSZ). The

次に、図１２に示すように、固体電解質膜の成形体４０ｇにおける各燃料極の成形体２２ｇと接している箇所の外側面に、反応防止膜の成形膜５０ｇが形成される。各反応防止膜の成形膜５０ｇは、例えば、反応防止膜５０の材料（例えば、ＧＤＣ）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法等を利用して形成される。   Next, as shown in FIG. 12, a reaction prevention film molding film 50g is formed on the outer surface of the solid electrolyte membrane molding body 40g in contact with the fuel electrode molding body 22g. The molded film 50g of each reaction preventing film is formed using a slurry obtained by adding a binder or the like to the powder of the material (for example, GDC) of the reaction preventing film 50, using a printing method or the like.

そして、このように種々の成形膜が形成された状態の支持基板の成形体１０ｇが、空気中にて１５００℃で３時間焼成される。これにより、図１に示したＳＯＦＣの構造体において空気極６０及び空気極集電膜７０が形成されていない状態の構造体が得られる。   Then, 10 g of the support substrate molded body in which various molded films are thus formed is fired in air at 1500 ° C. for 3 hours. As a result, a structure in which the air electrode 60 and the air electrode current collector film 70 are not formed in the SOFC structure shown in FIG. 1 is obtained.

次に、図１３に示すように、各反応防止膜５０の外側面に、空気極の成形膜６０ｇが形成される。各空気極の成形膜６０ｇは、例えば、空気極６０の材料（例えば、ＬＳＣＦ）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法等を利用して形成される。   Next, as shown in FIG. 13, an air electrode forming film 60 g is formed on the outer surface of each reaction preventing film 50. The molded film 60g of each air electrode is formed using a slurry obtained by adding a binder or the like to the powder of the material of the air electrode 60 (for example, LSCF), using a printing method or the like.

次に、図１４に示すように、各組の隣り合う発電素子部について、一方の発電素子部の空気極の成形膜６０ｇと、他方の発電素子部のインターコネクタ３０とを跨ぐように、空気極の成形膜６０ｇ、固体電解質膜４０、及び、インターコネクタ３０の外側面に、空気極集電膜の成形膜７０ｇが形成される。各空気極集電膜の成形膜７０ｇは、例えば、空気極集電膜７０の材料（例えば、ＬＳＣＦ）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法等を利用して形成される。   Next, as shown in FIG. 14, for each pair of adjacent power generation element portions, air is formed so as to straddle the air electrode molding film 60 g of one power generation element portion and the interconnector 30 of the other power generation element portion. On the outer surface of the electrode forming film 60g, the solid electrolyte film 40, and the interconnector 30, a formed film 70g of the air electrode current collecting film is formed. The forming film 70g of each air electrode current collector film is obtained by using a slurry obtained by adding a binder or the like to the powder of the material of the air electrode current collector film 70 (for example, LSCF), using a printing method or the like. It is formed.

そして、このように成形膜６０ｇ、７０ｇが形成された状態の支持基板１０が、空気中にて１０５０℃で３時間焼成される。これにより、図１に示したＳＯＦＣの構造体が得られる。以上、図１に示したＳＯＦＣの構造体の製造方法の一例について説明した。   Then, the support substrate 10 in which the molded films 60g and 70g are thus formed is baked in air at 1050 ° C. for 3 hours. As a result, the SOFC structure shown in FIG. 1 is obtained. The example of the method for manufacturing the SOFC structure shown in FIG. 1 has been described above.

（支持基板の凹部の底壁の詳細な形状）
図１５及び図１６に示すように、上記実施形態では、各凹部１２の底壁の表面には、支持基板１０の長手方向（ｘ軸方向）に延びる複数（本例では、５つ）の凹部と、前記長手方向に延びる複数（本例では、５つ）の凸部とが、凹部及び凸部が支持基板の幅方向（ｙ軸方向）において交互に位置するように設けられている。加えて、支持基板１０を主面に垂直な方向（ｚ軸方向）からみたとき、各燃料ガス流路１１の上に、対応する凹部がそれぞれ位置していて、燃料ガス流路１１の本数（本例では、５本）と凹部の本数（本例では、５本）とが一致している。 (Detailed shape of the bottom wall of the concave portion of the support substrate)
As shown in FIGS. 15 and 16, in the above embodiment, a plurality of (in this example, five) recesses extending in the longitudinal direction (x-axis direction) of the support substrate 10 are provided on the surface of the bottom wall of each recess 12. And a plurality of (in this example, five) convex portions extending in the longitudinal direction are provided such that the concave portions and the convex portions are alternately positioned in the width direction (y-axis direction) of the support substrate. In addition, when the support substrate 10 is viewed from a direction perpendicular to the main surface (z-axis direction), the corresponding recesses are located on each fuel gas channel 11, and the number of fuel gas channels 11 ( In this example, the number of the five recesses is equal to the number of the recesses (in this example, five).

より詳細には、図１７に示すように、支持基板１０の幅方向（ｙ方向）及び厚さ方向（ｚ方向）に沿う断面（ｙ−ｚ断面）において、各燃料ガス流路１１の断面形状は直径Ｄが０．５〜３．０ｍｍの円形であり、燃料ガス流路１１、１１間のピッチ（中心軸間の距離）Ｐは１．０〜６．０ｍｍである。各凸部の頂部、及び、各凹部の底部はそれぞれ、円弧状を呈している。各凸部の頂部の円弧半径Ｒ１は１．０〜１５０ｍｍであり、各凹部の底部の円弧半径Ｒ２は０．１〜１０ｍｍであり、Ｒ１＞Ｒ２の関係が成立している。凹凸の高低差（支持基板１０の厚さ方向における凸部の最頂部と凹部の最底部との距離）Ｈは１０〜２００μｍである。各凹部の最底部と対応する燃料ガス流路１１の内壁面との（最短）距離Ｔは０．１〜２ｍｍである。   More specifically, as shown in FIG. 17, the cross-sectional shape of each fuel gas channel 11 in the cross section (yz cross section) along the width direction (y direction) and the thickness direction (z direction) of the support substrate 10. Is a circle having a diameter D of 0.5 to 3.0 mm, and the pitch (distance between the central axes) P between the fuel gas passages 11 and 11 is 1.0 to 6.0 mm. The top of each projection and the bottom of each recess each have an arc shape. The arc radius R1 at the top of each convex portion is 1.0 to 150 mm, the arc radius R2 at the bottom of each concave portion is 0.1 to 10 mm, and the relationship of R1> R2 is established. The height difference of the unevenness (the distance between the topmost portion of the convex portion and the bottommost portion of the concave portion in the thickness direction of the support substrate 10) H is 10 to 200 μm. The (shortest) distance T between the bottom of each recess and the corresponding inner wall surface of the fuel gas channel 11 is 0.1 to 2 mm.

各凹部１２の底壁には、燃料極２０（より具体的には集電部２１）の底面が密着している。従って、各燃料極２０（集電部２１）の底面に凹凸が形成されている、ということもできる。各凹部１２の底壁の凹凸形状は、対応する凹凸形状が付与された成形型を使用して支持基板の成形体１０ｇ（図６を参照）を成形する等によって「積極的に形成」されてもよいし、支持基板の成形体１０ｇの焼成の際における局所的な焼成収縮量の差を利用して「自然発生的に形成」されてもよい。   The bottom surface of the fuel electrode 20 (more specifically, the current collector 21) is in close contact with the bottom wall of each recess 12. Therefore, it can also be said that irregularities are formed on the bottom surface of each fuel electrode 20 (current collector 21). The concave / convex shape of the bottom wall of each concave portion 12 is “positively formed”, for example, by molding a support body molded body 10g (see FIG. 6) using a molding die provided with a corresponding concave / convex shape. Alternatively, it may be “spontaneously formed” by utilizing a difference in the amount of local firing shrinkage during firing of the molded body 10 g of the support substrate.

（作用・効果）
以上、説明したように、上記本発明の実施形態に係る「横縞型」のＳＯＦＣの構造体では、支持基板１０の上下面に形成されている、燃料極２０を埋設するための複数の凹部１２のそれぞれが、全周に亘って支持基板１０の材料からなる周方向に閉じた側壁を有している。換言すれば、支持基板１０において各凹部１２を囲む枠体がそれぞれ形成されている。従って、この構造体は、支持基板１０が外力を受けた場合に変形し難い。 (Action / Effect)
As described above, in the “horizontal stripe type” SOFC structure according to the embodiment of the present invention, the plurality of recesses 12 formed in the upper and lower surfaces of the support substrate 10 for embedding the fuel electrode 20 are embedded. Each has a side wall closed in the circumferential direction made of the material of the support substrate 10 over the entire circumference. In other words, the support body 10 is formed with a frame surrounding each recess 12. Therefore, this structure is not easily deformed when the support substrate 10 receives an external force.

また、支持基板１０の各凹部１２内に燃料極２０及びインターコネクタ３０等の部材が隙間なく充填・埋設された状態で、支持基板１０と前記埋設された部材とが共焼結される。従って、部材間の接合性が高く且つ信頼性の高い焼結体が得られる。   Further, the support substrate 10 and the embedded member are co-sintered in a state in which the members such as the fuel electrode 20 and the interconnector 30 are filled and embedded in the recesses 12 of the support substrate 10 without any gap. Therefore, a sintered body having high bondability between members and high reliability can be obtained.

また、支持基板の各凹部１２の底壁の表面に凹凸が形成されている。これにより、各凹部１２の底壁の表面に凹凸が形成されない場合と比べて、支持基板１０の剛性がより一層高くなる。この結果、支持基板１０が外力を受けた場合により一層変形し難くなる。   Further, unevenness is formed on the surface of the bottom wall of each recess 12 of the support substrate. Thereby, the rigidity of the support substrate 10 is further increased as compared with the case where the unevenness is not formed on the surface of the bottom wall of each recess 12. As a result, the support substrate 10 becomes more difficult to deform when it receives an external force.

また、上記凹凸に関し、各凹部１２の底壁の表面には、長手方向（ｘ軸方向）に延びる複数の凹部と複数の凸部とが、凹部及び凸部が幅方向において交互に位置するように設けられている。これにより、支持基板１０の長手方向（ｘ軸方向）についての曲げ剛性が特に高くなる。この結果、支持基板１０の長手方向についての主面の反り（長手方向及び厚さ方向に沿うｘ−ｚ断面において表れる支持基板１０の反り）が特に発生し難くなる。   In addition, regarding the unevenness, a plurality of concave portions and a plurality of convex portions extending in the longitudinal direction (x-axis direction) are arranged on the surface of the bottom wall of each concave portion 12 such that the concave portions and the convex portions are alternately positioned in the width direction. Is provided. Thereby, especially the bending rigidity about the longitudinal direction (x-axis direction) of the support substrate 10 becomes high. As a result, warpage of the main surface in the longitudinal direction of the support substrate 10 (warpage of the support substrate 10 appearing in the xz section along the longitudinal direction and the thickness direction) is particularly difficult to occur.

また、支持基板１０の幅方向（ｙ方向）及び厚さ方向（ｚ方向）に沿う断面（ｙ−ｚ断面）において、各凸部の頂部の円弧半径Ｒ１が各凹部の底部の円弧半径Ｒ２よりも大きい（図１７を参照）。これにより、図１８に示すように、凸部の頂部の円弧半径と凹部の底部の円弧半径とが一致する比較例（典型的には、断面形状が正弦波状を有する比較例）と比べて、前記凹凸の高低差が同じ場合において、燃料ガス流路１１、１１間における支持基板１０の厚さが大きくなる（図１８の微細なドットで示した領域を参照）。この結果、支持基板１０の剛性がより一層高くなる。   Further, in the cross section (yz cross section) along the width direction (y direction) and the thickness direction (z direction) of the support substrate 10, the arc radius R1 at the top of each convex portion is larger than the arc radius R2 at the bottom of each concave portion. (See FIG. 17). Thereby, as shown in FIG. 18, compared with the comparative example (typically the comparative example in which the cross-sectional shape has a sinusoidal shape) in which the arc radius of the top of the convex portion and the arc radius of the bottom of the concave portion coincide with each other, When the height difference of the unevenness is the same, the thickness of the support substrate 10 between the fuel gas passages 11 and 11 increases (see the region indicated by fine dots in FIG. 18). As a result, the rigidity of the support substrate 10 is further increased.

更には、支持基板１０を主面に垂直な方向（ｚ軸方向）からみたとき、各燃料ガス流路１１の上に、対応する凹部がそれぞれ位置している。この結果、燃料ガス流路１１の本数と凹部の本数とが一致している。これにより、各燃料ガス流路１２の上に対応する凹部が位置しない態様（典型的には、図１９に示すように、各燃料ガス流路１１の上に、対応する凸部がそれぞれ位置している態様）と比べて、支持基板１０の幅方向における各燃料ガス流路１２に対応するそれぞれの位置における「凹部１２の底壁と燃料ガス流路１１の内壁面との距離」が短くなる。従って、燃料ガス流路１１内のガスが、燃料ガス流路１１の内壁面から支持基板１０の内部の多数の気孔を介して凹部１２の底壁（従って、凹部１２に埋設された燃料極２０）へと拡散していく際の抵抗（拡散抵抗）が小さくなる。このことは、ＳＯＦＣ全体の発電出力の向上に繋がる。   Further, when the support substrate 10 is viewed from a direction perpendicular to the main surface (z-axis direction), corresponding recesses are located on the respective fuel gas flow paths 11. As a result, the number of the fuel gas passages 11 and the number of the recesses coincide. Thus, a mode in which the corresponding concave portion is not positioned on each fuel gas flow channel 12 (typically, as shown in FIG. 19, the corresponding convex portion is positioned on each fuel gas flow channel 11, respectively. The distance between the bottom wall of the recess 12 and the inner wall surface of the fuel gas channel 11 at each position corresponding to each fuel gas channel 12 in the width direction of the support substrate 10 is shorter than . Accordingly, the gas in the fuel gas channel 11 passes from the inner wall surface of the fuel gas channel 11 to the bottom wall of the recess 12 through the numerous pores in the support substrate 10 (therefore, the fuel electrode 20 embedded in the recess 12). The resistance (diffusion resistance) when diffusing to) decreases. This leads to an improvement in the power generation output of the entire SOFC.

なお、底壁の表面に凹凸が形成された凹部１２に埋設された燃料極２０の外側面は、図２０に示すように平坦であってもよいし、図２１に示すように、凹部１２の底壁の凹凸に対応する凹凸が存在する形状を有していてもよい。図２０及び図２１から理解できるように、燃料極２０の外側面には固体電解質膜４０の内側面が密着している。従って、図２０に示す態様では、固体電解質膜４０における燃料極２０の上に積層された部分は平坦になる。図２１に示す態様では、固体電解質膜４０における燃料極２０の上に積層された部分は、燃料極２０の外側面に対応する凹凸が存在する形状となる。なお、図２１に示す態様において、凹部１２の底壁の凹凸、燃料極２０の外側面の凹凸、並びに、固体電解質膜４０の外側面の凹凸に関し、凸部の頂部の円弧半径Ｒ１同士（図１７を参照）が略同一、並びに、凹部の底部の円弧半径Ｒ２同士（図１７を参照）が略同一である。   In addition, the outer surface of the fuel electrode 20 embedded in the concave portion 12 in which irregularities are formed on the surface of the bottom wall may be flat as shown in FIG. 20, or the concave surface of the concave portion 12 as shown in FIG. You may have the shape where the unevenness | corrugation corresponding to the unevenness | corrugation of a bottom wall exists. As can be understood from FIGS. 20 and 21, the inner surface of the solid electrolyte membrane 40 is in close contact with the outer surface of the fuel electrode 20. Therefore, in the aspect shown in FIG. 20, the part laminated | stacked on the fuel electrode 20 in the solid electrolyte membrane 40 becomes flat. In the embodiment shown in FIG. 21, the portion of the solid electrolyte membrane 40 laminated on the fuel electrode 20 has a shape in which there are irregularities corresponding to the outer surface of the fuel electrode 20. In the embodiment shown in FIG. 21, the arc radii R1 at the tops of the protrusions are related to the unevenness of the bottom wall of the recess 12, the unevenness of the outer surface of the fuel electrode 20, and the unevenness of the outer surface of the solid electrolyte membrane 40 (see FIG. 17) are substantially the same, and the arc radii R2 at the bottom of the recesses are substantially the same (see FIG. 17).

また、インターコネクタ３０が、燃料極集電部２１の外側面に形成された凹部２１ｂに埋設され、この結果、直方体状のインターコネクタ３０の幅方向（ｙ軸方向）に沿う２つの側面と底面とが凹部２１ｂ内で燃料極集電部２１と接触している。従って、燃料極集電部２１の外側平面上に直方体状のインターコネクタ３０が積層される（接触する）構成が採用される場合に比べて、燃料極２０（集電部２１）とインターコネクタ３０との界面の面積を大きくできる。従って、燃料極２０とインターコネクタ３０との間における電子伝導性を高めることができ、この結果、燃料電池の発電出力を高めることができる。   The interconnector 30 is embedded in a recess 21b formed on the outer surface of the fuel electrode current collector 21, and as a result, two side surfaces and a bottom surface along the width direction (y-axis direction) of the rectangular interconnector 30 Are in contact with the anode current collector 21 in the recess 21b. Therefore, the fuel electrode 20 (the current collector 21) and the interconnector 30 are compared to the case where a configuration in which the rectangular parallelepiped interconnector 30 is laminated (contacted) on the outer plane of the fuel electrode current collector 21 is employed. The area of the interface with can be increased. Therefore, the electronic conductivity between the fuel electrode 20 and the interconnector 30 can be increased, and as a result, the power generation output of the fuel cell can be increased.

また、上記実施形態では、平板状の支持基板１０の上下面のそれぞれに、複数の発電素子部Ａが設けられている。これにより、支持基板の片側面のみに複数の発電素子部が設けられる場合に比して、構造体中における発電素子部の数を多くでき、燃料電池の発電出力を高めることができる。   Further, in the above-described embodiment, a plurality of power generation element portions A are provided on each of the upper and lower surfaces of the flat support substrate 10. Thereby, compared with the case where a plurality of power generation element portions are provided only on one side surface of the support substrate, the number of power generation element portions in the structure can be increased, and the power generation output of the fuel cell can be increased.

また、上記実施形態では、固体電解質膜４０が、燃料極２０の外側面、インターコネクタ３０の外側面における長手方向の両側端部、及び支持基板１０の主面を覆っている。ここで、燃料極２０の外側面とインターコネクタ３０の外側面と支持基板１０の主面との間で段差が形成されていない。従って、固体電解質膜４０が平坦化されている。この結果、固体電解質膜４０に段差が形成される場合に比して、応力集中に起因する固体電解質膜４０でのクラックの発生が抑制され得、固体電解質膜４０が有するガスシール機能の低下が抑制され得る。   In the above embodiment, the solid electrolyte membrane 40 covers the outer surface of the fuel electrode 20, both end portions in the longitudinal direction of the outer surface of the interconnector 30, and the main surface of the support substrate 10. Here, no step is formed between the outer surface of the fuel electrode 20, the outer surface of the interconnector 30, and the main surface of the support substrate 10. Therefore, the solid electrolyte membrane 40 is flattened. As a result, compared with the case where a step is formed in the solid electrolyte membrane 40, the generation of cracks in the solid electrolyte membrane 40 due to stress concentration can be suppressed, and the gas sealing function of the solid electrolyte membrane 40 is reduced. Can be suppressed.

なお、本発明は上記実施形態に限定されることはなく、本発明の範囲内において種々の変形例を採用することができる。例えば、上記実施形態では、図６等に示すように、支持基板１０に形成された凹部１２の平面形状（支持基板１０の主面に垂直の方向からみた場合の形状）が、長方形になっているが、例えば、正方形、円形、楕円形、長穴形状等であってもよい。   In addition, this invention is not limited to the said embodiment, A various modification can be employ | adopted within the scope of the present invention. For example, in the above embodiment, as shown in FIG. 6 and the like, the planar shape of the recess 12 formed in the support substrate 10 (the shape when viewed from the direction perpendicular to the main surface of the support substrate 10) is a rectangle. However, it may be, for example, a square, a circle, an ellipse, or a long hole shape.

また、上記実施形態においては、各凹部１２にはインターコネクタ３０の全体が埋設されているが、インターコネクタ３０の一部のみが各凹部１２に埋設され、インターコネクタ３０の残りの部分が凹部１２の外に突出（即ち、支持基板１０の主面から突出）していてもよい。   In the above embodiment, the entire interconnector 30 is embedded in each recess 12, but only a part of the interconnector 30 is embedded in each recess 12, and the remaining portion of the interconnector 30 is recessed 12. May protrude outside (that is, protrude from the main surface of the support substrate 10).

また、上記実施形態において、凹部１２における底壁と側壁とのなす角度θが９０°になっているが、図２２に示すように、角度θが９０〜１３５°となっていてもよい。また、上記実施形態においては、図２３に示すように、凹部１２における底壁と側壁とが交差する部分が半径Ｒの円弧状になっていて、凹部１２の深さに対する半径Ｒの割合が０．０１〜１となっていてもよい。   Moreover, in the said embodiment, although the angle (theta) which the bottom wall and side wall in the recessed part 12 make is 90 degrees, as shown in FIG. 22, angle (theta) may be 90-135 degrees. Moreover, in the said embodiment, as shown in FIG. 23, the part in which the bottom wall and side wall in the recessed part 12 cross | intersect is the circular arc shape of the radius R, and the ratio of the radius R with respect to the depth of the recessed part 12 is 0. .01 to 1 may be used.

また、上記実施形態においては、平板状の支持基板１０の上下面のそれぞれに複数の凹部１２が形成され且つ複数の発電素子部Ａが設けられているが、図２４に示すように、支持基板１０の片側面のみに複数の凹部１２が形成され且つ複数の発電素子部Ａが設けられていてもよい。   Moreover, in the said embodiment, although the several recessed part 12 is formed in each of the upper and lower surfaces of the flat support substrate 10, and the several electric power generation element part A is provided, as shown in FIG. A plurality of recesses 12 may be formed only on one side of the ten and a plurality of power generation element portions A may be provided.

また、上記実施形態においては、燃料極２０が燃料極集電部２１と燃料極活性部２２との２層で構成されているが、燃料極２０が燃料極活性部２２に相当する１層で構成されてもよい。加えて、上記実施形態においては、「内側電極」及び「外側電極」がそれぞれ燃料極及び空気極となっているが、逆であってもよい。   Further, in the above embodiment, the fuel electrode 20 is composed of two layers of the fuel electrode current collector 21 and the fuel electrode active portion 22, but the fuel electrode 20 is a single layer corresponding to the fuel electrode active portion 22. It may be configured. In addition, in the above embodiment, the “inner electrode” and the “outer electrode” are the fuel electrode and the air electrode, respectively, but they may be reversed.

加えて、上記実施形態においては、図３に示すように、燃料極集電部２１の外側面に形成された凹部２１ｂが、燃料極集電部２１の材料からなる底壁と、周方向に閉じた側壁（支持基板１０の材料からなる長手方向に沿う２つの側壁と、燃料極集電部２１の材料からなる幅方向に沿う２つの側壁）と、で画定された直方体状の窪みとなっている。この結果、凹部２１ｂに埋設されたインターコネクタ３０の幅方向に沿う２つの側面と底面とが凹部２１ｂ内で燃料極集電部２１と接触している。   In addition, in the above embodiment, as shown in FIG. 3, the recess 21 b formed on the outer surface of the anode current collector 21 has a bottom wall made of the material of the anode current collector 21 and the circumferential direction. It is a rectangular parallelepiped depression defined by closed side walls (two side walls along the longitudinal direction made of the material of the support substrate 10 and two side walls along the width direction made of the material of the fuel electrode current collector 21). ing. As a result, the two side surfaces and the bottom surface along the width direction of the interconnector 30 embedded in the recess 21b are in contact with the fuel electrode current collector 21 in the recess 21b.

これに対し、図２５に示すように、燃料極集電部２１の外側面に形成された凹部２１ｂが、燃料極集電部２１の材料からなる底壁と、全周に亘って燃料極集電部２１の材料からなる周方向に閉じた側壁（長手方向に沿う２つの側壁と、幅方向に沿う２つの側壁）と、で画定された直方体状の窪みであってもよい。これによれば、凹部２１ｂに埋設されたインターコネクタ３０の４つの側面の全てと底面とが凹部２１ｂ内で燃料極集電部２１と接触する。従って、燃料極集電部２１とインターコネクタ３０との界面の面積をより一層大きくできる。従って、燃料極集電部２１とインターコネクタ３０との間における電子伝導性をより一層高めることができ、この結果、燃料電池の発電出力をより一層高めることができる。   On the other hand, as shown in FIG. 25, the recess 21b formed on the outer surface of the fuel electrode current collector 21 has a bottom wall made of the material of the fuel electrode current collector 21 and the fuel electrode current collector over the entire circumference. It may be a rectangular parallelepiped recess defined by circumferentially closed side walls (two side walls along the longitudinal direction and two side walls along the width direction) made of the material of the electric part 21. According to this, all four side surfaces and the bottom surface of the interconnector 30 embedded in the recess 21b are in contact with the fuel electrode current collector 21 in the recess 21b. Therefore, the area of the interface between the fuel electrode current collector 21 and the interconnector 30 can be further increased. Therefore, the electronic conductivity between the fuel electrode current collector 21 and the interconnector 30 can be further increased, and as a result, the power generation output of the fuel cell can be further increased.

また、上記実施形態では、図１５及び図１６に示すように、各凹部１２の底壁の表面にのみ、支持基板１０の長手方向（ｘ軸方向）に延びる複数（本例では、５つ）の凹部と、前記長手方向に延びる複数（本例では、５つ）の凸部とが、凹部及び凸部が支持基板の幅方向（ｙ軸方向）において交互に位置するように設けられているが、図２６〜図２８に示すように、凹部１２の底壁の表面に加えて、支持基板１０の主面における凹部１２が形成されていない部分においても、同様の複数（本例では、５つ）の凹部と複数（本例では、５つ）の凸部とが、支持基板の幅方向（ｙ軸方向）において交互に位置するように設けられていてもよい。図２６〜図２８に示す構成では、支持基板１０を主面に垂直な方向（ｚ軸方向）からみたとき、各燃料ガス流路１１の上に、凹部１２の底壁及び支持基板１０の主面のそれぞれの対応する凹部がそれぞれ位置していて、燃料ガス流路１１の本数（本例では、５本）と凹部の本数（本例では、５本）とが一致している。   Moreover, in the said embodiment, as shown in FIG.15 and FIG.16, the plurality (in this example, five) extended in the longitudinal direction (x-axis direction) of the support substrate 10 only on the surface of the bottom wall of each recessed part 12. FIG. And a plurality of (in this example, five) convex portions extending in the longitudinal direction are provided such that the concave portions and the convex portions are alternately positioned in the width direction (y-axis direction) of the support substrate. However, as shown in FIG. 26 to FIG. 28, in addition to the surface of the bottom wall of the recess 12, a similar plurality (in this example, 5 in the main surface of the support substrate 10 where the recess 12 is not formed). May be provided so as to be alternately positioned in the width direction (y-axis direction) of the support substrate. In the configuration shown in FIGS. 26 to 28, when the support substrate 10 is viewed from the direction (z-axis direction) perpendicular to the main surface, the bottom wall of the recess 12 and the main substrate 10 are formed on each fuel gas channel 11. The corresponding concave portions of the surface are respectively positioned, and the number of fuel gas passages 11 (in this example, five) and the number of concave portions (in this example, five) coincide.

各凹部１２の底壁の凹凸形状と同様、支持基板１０の主面の凹凸も、対応する凹凸形状が付与された成形型を使用して支持基板の成形体１０ｇ（図６を参照）を成形する等によって「積極的に形成」されてもよいし、支持基板の成形体１０ｇの焼成の際における局所的な焼成収縮量の差を利用して「自然発生的に形成」されてもよい。なお、図２６〜図２８に示す態様において、各凹部１２の底壁には凹凸が設けられず、且つ、支持基板１０の主面にのみ凹凸が設けられても良い。   Similar to the concavo-convex shape of the bottom wall of each concave portion 12, the concavo-convex shape of the main surface of the support substrate 10 is formed using a molding die provided with a corresponding concavo-convex shape to form a support substrate molded body 10g (see FIG. 6). It may be “positively formed” by, for example, or may be “spontaneously formed” by utilizing a difference in the amount of local firing shrinkage at the time of firing the molded body 10 g of the support substrate. 26 to 28, the bottom wall of each recess 12 may not be provided with unevenness, and the unevenness may be provided only on the main surface of the support substrate 10.

なお、図２７において、凹部１２の底壁の凹凸、燃料極２０の外側面の凹凸、並びに、固体電解質膜４０の外側面の凹凸に関し、凸部の頂部の円弧半径Ｒ１、並びに、凹部の底部の円弧半径Ｒ２（図１７を参照）は略同一である。同様に、図２８において、支持基板１０の主面の凹凸、並びに、固体電解質膜４０の外側面の凹凸に関し、凸部の頂部の円弧半径Ｒ１、並びに、凹部の底部の円弧半径Ｒ２（図１７を参照）は略同一である。   In FIG. 27, regarding the unevenness of the bottom wall of the recess 12, the unevenness of the outer surface of the fuel electrode 20, and the unevenness of the outer surface of the solid electrolyte membrane 40, the arc radius R 1 of the top of the protrusion and the bottom of the recess Arc radius R2 (see FIG. 17) is substantially the same. Similarly, in FIG. 28, regarding the unevenness of the main surface of the support substrate 10 and the unevenness of the outer surface of the solid electrolyte membrane 40, the arc radius R1 at the top of the protrusion and the arc radius R2 at the bottom of the recess (FIG. 17). Are substantially the same.

また、上記実施形態では、図１等に示すように、支持基板１０に形成された燃料ガス流路１１の断面形状は円形であったが、図２９に示すように、燃料ガス流路１１の断面形状が、扁平な（支持基板の幅方向に広がった）形状であってもよい。また、図２７、図２８に示す実施形態でも燃料ガス流路１１の断面形状は円形であったが、図３０、図３１に示すように、燃料ガス流路１１の断面形状が、扁平な（支持基板の幅方向に広がった）形状であってもよい。   Moreover, in the said embodiment, as shown in FIG. 1 etc., although the cross-sectional shape of the fuel gas flow path 11 formed in the support substrate 10 was circular, as shown in FIG. The cross-sectional shape may be a flat shape (expanded in the width direction of the support substrate). 27 and 28, the cross-sectional shape of the fuel gas channel 11 is circular. However, as shown in FIGS. 30 and 31, the cross-sectional shape of the fuel gas channel 11 is flat ( It may be in the shape of spreading in the width direction of the support substrate.

また、上記実施形態においては、支持基板１０内に形成された長手方向（ｘ軸方向）に延びる各ガス流路１１の断面積は、入口（ｘ軸正方向側）から出口（ｘ軸負方向側）に亘って一定であるが、図３２に示すように、各ガス流路１１について、入口（図において右側端）の断面積に対して出口（図において左側端）の断面積が小さくてもよい。   Moreover, in the said embodiment, the cross-sectional area of each gas flow path 11 extended in the longitudinal direction (x-axis direction) formed in the support substrate 10 is an exit (x-axis negative direction) from an inlet (x-axis positive direction side). 32, the cross-sectional area of the outlet (the left end in the figure) is smaller than the cross-sectional area of the inlet (the right end in the figure) for each gas channel 11 as shown in FIG. Also good.

これによれば、以下の作用・効果が期待できる。
１．出口側の断面積が狭いことによって、ガス流路１１内の圧力損失が大きくなり、ガス流路１１内に燃料ガスが適度に滞留させられる。この結果、高い燃料利用率を維持した状態で、ガス流路１１内の長手方向におけるガス濃度の分布がより均一化され得る。
２．出口側の断面積が狭いことによって、ガス流路１１の出口でのガスの流速が大きくなり、ガス流路１１の出口からガス流路１１の内部への空気の流入（逆拡散）が抑制され得る。この結果、支持基板１０の再酸化が抑制されて、燃料電池の耐久性が維持され得る。 According to this, the following actions and effects can be expected.
1. Since the cross-sectional area on the outlet side is narrow, the pressure loss in the gas flow path 11 is increased, and the fuel gas is appropriately retained in the gas flow path 11. As a result, the gas concentration distribution in the longitudinal direction in the gas flow path 11 can be made more uniform while maintaining a high fuel utilization rate.
2. Since the cross-sectional area on the outlet side is narrow, the flow velocity of the gas at the outlet of the gas flow path 11 is increased, and the inflow (back diffusion) of air from the outlet of the gas flow path 11 to the inside of the gas flow path 11 is suppressed. obtain. As a result, re-oxidation of the support substrate 10 is suppressed, and the durability of the fuel cell can be maintained.

以下、図３２に示すように、各ガス流路１１について、ガス流路１１の入口から「ガス流路１１の出口に最も近い位置にある発電素子部Ａの出口側の端面」までの範囲を「実効部」と呼び、残りの範囲を「出口部」と呼ぶ。この場合、図３２に示すように、各ガス流路１１は、実効部では断面積が一定（長手方向において若干のばらつきが存在してもよい）となり、出口部では、出口に近づくにつれて断面積が徐々に小さくなる部分が含まれるように形成され得る。各ガス流路１１は、出口部において、長手方向の全域に亘って断面積が徐々に小さくなるように形成されてもよいし、断面積が徐々に小さくなる部分が長手方向における一部のみに存在するように形成されてもよい。また、実効部も、出口部と同様、出口に近づくにつれて断面積が徐々に小さくなる部分が含まれるように形成され得る。この場合、実効部が、長手方向の全域に亘って断面積が徐々に小さくなるように形成されてもよいし、断面積が徐々に小さくなる部分が長手方向における一部のみに存在するように形成されてもよい。   Hereinafter, as shown in FIG. 32, for each gas flow path 11, the range from the inlet of the gas flow path 11 to “the end face on the outlet side of the power generation element portion A closest to the outlet of the gas flow path 11” It is called “effective part” and the remaining range is called “exit part”. In this case, as shown in FIG. 32, each gas flow path 11 has a constant cross-sectional area at the effective portion (a slight variation may exist in the longitudinal direction), and a cross-sectional area at the outlet portion as it approaches the outlet. May be formed so as to include a portion where the diameter gradually decreases. Each gas flow path 11 may be formed so that the cross-sectional area gradually decreases over the entire region in the longitudinal direction at the outlet portion, or a portion where the cross-sectional area gradually decreases is only part of the longitudinal direction. It may be formed to exist. In addition, the effective portion may be formed so as to include a portion whose cross-sectional area gradually decreases as it approaches the outlet, like the outlet portion. In this case, the effective portion may be formed so that the cross-sectional area gradually decreases over the entire area in the longitudinal direction, or a portion where the cross-sectional area gradually decreases is present only in a part in the longitudinal direction. It may be formed.

この場合、実効部におけるガス流路１１の断面積Ｓｅのばらつき範囲の最大値・最小値をそれぞれＳｅmax、Ｓｅminとし、出口部における「ガス流路１１の出口に最も近い位置にある発電素子部Ａの出口側の端面」での断面積をＳｂとし、出口の断面積をＳｏとし、ΔＳ１＝Ｓｅmax−Ｓｅmin、ΔＳ２＝Ｓｂ−Ｓｏと定義するものとすると、「ΔＳ２≧ΔＳ１」という関係が成立するように、各ガス流路１１が形成され得る。   In this case, the maximum value and the minimum value of the variation range of the cross-sectional area Se of the gas flow path 11 in the effective part are Semax and Semin, respectively, and “the power generation element part A closest to the outlet of the gas flow path 11 in the outlet part”. If the cross-sectional area at the “end face of the outlet side” is Sb, the cross-sectional area of the outlet is So, and ΔS1 = Semax−Semin and ΔS2 = Sb−So are defined, the relationship “ΔS2 ≧ ΔS1” is established. Thus, each gas flow path 11 may be formed.

また、本発明者は、Ｓｅminに対するＳｏの割合（Ｓｏ／Ｓｅmin）が８０％以下であると、そうでない場合と比べて、上述した「高い燃料利用率の維持」、並びに、「ガス流路１１の内部への空気の逆拡散の抑制」がより一層確実に達成できることを見出した。以下、このことを確認した試験について説明する。   Further, the inventor of the present invention, when the ratio of So to Semin (So / Semin) is 80% or less, compared to the case where it is not so, “maintenance of high fuel utilization rate” and “gas flow path 11” described above. It was found that “suppression of back diffusion of air into the inside” can be achieved more reliably. Hereinafter, a test for confirming this will be described.

（試験）
この試験では、上記実施形態（図１等を参照）に係る燃料電池について、燃料ガス流路１１に関し、Ｓｅmin、及び、Ｓｏの組み合わせ（従って、割合（Ｓｏ／Ｓｅmin））が異なる複数のサンプルが作製された。具体的には、表１に示すように、６種類の水準（組み合わせ）が準備された。各水準に対して１０個のサンプル（Ｎ＝１０）が作製された。 (test)
In this test, with respect to the fuel cell according to the above-described embodiment (see FIG. 1 and the like), a plurality of samples having different combinations of Semin and So (accordingly, ratio (So / Semin)) are obtained with respect to the fuel gas flow path 11. Made. Specifically, as shown in Table 1, six kinds of levels (combinations) were prepared. Ten samples (N = 10) were made for each level.

Figure 0005209829
Figure 0005209829

各サンプル（図１に示す燃料電池）にて使用された支持基板１０としては、材料の気孔率が４０％であり、厚さ、幅がそれぞれ、３．０ｍｍ、４０ｍｍ（即ち、アスペクト比が１３）であり、燃料ガス流路１１の断面形状が円形であり、隣接する燃料ガス流路１１、１１間のピッチが３．０ｍｍのものが使用された。   The supporting substrate 10 used in each sample (the fuel cell shown in FIG. 1) has a material porosity of 40%, and a thickness and width of 3.0 mm and 40 mm, respectively (that is, an aspect ratio of 13). The fuel gas flow path 11 has a circular cross-sectional shape and a pitch between the adjacent fuel gas flow paths 11 and 11 of 3.0 mm.

そして、各サンプルについて、運転条件を、温度：７５０℃、電流密度：０．３Ａ／ｃｍ２、空気利用率（Ｕａ）：３０％で一定とした状態で、燃料利用率（Ｕｆ）の依存性を評価した。この結果は表１に示すとおりである。 For each sample, the operating conditions are constant at a temperature of 750 ° C., a current density of 0.3 A / cm 2 , an air utilization factor (Ua) of 30%, and the dependence of the fuel utilization factor (Uf). Evaluated. The results are as shown in Table 1.

表１から理解できるように、（Ｓｏ／Ｓｅmin）が８０％を超えると、高い燃料利用率の運転状態での電圧降下が大きい。一方、（Ｓｏ／Ｓｅmin）が８０％以下であると、高い燃料利用率の運転状態（Ｕｆ＝７５％）でも安定して運転が可能であった。   As can be understood from Table 1, when (So / Semin) exceeds 80%, the voltage drop in an operating state with a high fuel utilization rate is large. On the other hand, when (So / Semin) is 80% or less, stable operation was possible even in an operation state with a high fuel utilization rate (Uf = 75%).

１０…支持基板、１１…燃料ガス流路、１２…凹部、２０…燃料極、２１…燃料極集電部、２１ａ、２１ｂ…凹部、２２…燃料極活性部、３０…インターコネクタ、４０…固体電解質膜、５０…反応防止膜、６０…空気極、７０…空気極集電膜、Ａ…発電素子部   DESCRIPTION OF SYMBOLS 10 ... Support substrate, 11 ... Fuel gas flow path, 12 ... Recessed part, 20 ... Fuel electrode, 21 ... Fuel electrode current collecting part, 21a, 21b ... Recessed part, 22 ... Fuel electrode active part, 30 ... Interconnector, 40 ... Solid Electrolyte membrane, 50 ... reaction preventing membrane, 60 ... air electrode, 70 ... air electrode current collector membrane, A ... power generation element section

Claims (3)

ガス流路が内部に形成された平板状の多孔質の支持基板と、
前記平板状の支持基板の主面における互いに離れた複数の箇所にそれぞれ設けられ、少なくとも内側電極、固体電解質、及び外側電極が積層されてなる複数の発電素子部と、
１組又は複数組の隣り合う前記発電素子部の間にそれぞれ設けられ、隣り合う前記発電素子部の一方の内側電極と他方の外側電極とを電気的に接続する１つ又は複数の電気的接続部と、
を備えた燃料電池の構造体において、
前記平板状の支持基板の主面における前記複数の箇所に、前記支持基板の材料からなる底壁と全周に亘って前記支持基板の材料からなる周方向に閉じた側壁とを有する第１凹部がそれぞれ形成され、
前記各第１凹部に、対応する前記発電素子部の内側電極がそれぞれ埋設され、
前記支持基板の主面における前記第１凹部が形成されていない部分に凹凸が形成されており、
前記平板状の支持基板は長手方向を有し、
前記凹凸が形成された部分では、
前記長手方向に延びる複数の凹部と、前記長手方向に延びる複数の凸部とが、前記凹部及び前記凸部が前記長手方向に直交する幅方向において交互に位置するように設けられ、
前記各凸部の頂部、及び、前記各凹部の底部がそれぞれ円弧状を呈し、
前記凸部の頂部の円弧半径が前記凹部の底部の円弧半径より大きい、燃料電池の構造体。 A flat porous support substrate having a gas flow path formed therein;
A plurality of power generating element portions each provided at a plurality of positions separated from each other on the main surface of the flat support substrate, and a laminate of at least an inner electrode, a solid electrolyte, and an outer electrode;
One or a plurality of electrical connections that are respectively provided between one set or a plurality of sets of adjacent power generation element portions and electrically connect one inner electrode and the other outer electrode of the adjacent power generation element portions And
In a fuel cell structure comprising:
A first recess having a bottom wall made of the material of the support substrate and a side wall made of the material of the support substrate over the entire circumference at the plurality of locations on the main surface of the flat support substrate. Each formed,
In each of the first recesses, a corresponding inner electrode of the power generation element portion is embedded,
Concavities and convexities are formed in portions where the first concave portions are not formed on the main surface of the support substrate ,
The flat support substrate has a longitudinal direction,
In the portion where the irregularities are formed,
A plurality of concave portions extending in the longitudinal direction and a plurality of convex portions extending in the longitudinal direction are provided such that the concave portions and the convex portions are alternately positioned in a width direction orthogonal to the longitudinal direction;
The top of each convex portion and the bottom of each concave portion each have an arc shape,
A fuel cell structure, wherein an arc radius of a top portion of the convex portion is larger than an arc radius of a bottom portion of the concave portion . 請求項１に記載の燃料電池の構造体において、
前記支持基板の内部には、前記長手方向に延びる複数の前記ガス流路が幅方向において間隔をおいて形成され、
前記支持基板を前記主面に垂直な方向からみたとき、前記各ガス流路の上に、対応する前記凹部がそれぞれ位置している、燃料電池の構造体。 The fuel cell structure according to claim 1 ,
A plurality of the gas flow paths extending in the longitudinal direction are formed in the support substrate at intervals in the width direction,
The structure of a fuel cell, wherein the corresponding concave portion is located on each gas flow path when the support substrate is viewed from a direction perpendicular to the main surface. 請求項１又は請求項２に記載の燃料電池の構造体において、
前記各電気的接続部は、緻密な材料で構成された第１部分と、前記第１部分と接続され且つ多孔質の材料で構成された第２部分とで構成され、
前記埋設された各内側電極の外側面に、前記内側電極の材料からなる底壁と全周に亘って前記内側電極の材料からなる周方向に閉じた側壁とを有する第２凹部がそれぞれ形成され、
前記各第２凹部に、対応する前記電気的接続部の前記第１部分がそれぞれ埋設された、燃料電池の構造体。 In the structure of the fuel cell according to claim 1 or 2 ,
Each of the electrical connection portions includes a first portion made of a dense material, and a second portion made of a porous material connected to the first portion,
Second recesses having a bottom wall made of the material of the inner electrode and a circumferentially closed side wall made of the material of the inner electrode are formed on the outer surface of each embedded inner electrode. ,
The structure of a fuel cell, wherein the first portion of the corresponding electrical connection portion is embedded in each second recess.
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