JP5135022B2 - 揮発性有機物分解菌用担持体及び汚染土壌の浄化方法 - Google Patents
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Description
(1)用いる微生物を選択することで無害な物質までにVOCを分解/処理できること;
(2)基本的には特別な薬品が不要であること;及び、
(3)メンテナンスにかかる労力やコストを軽減できること;である。
すなわち、本発明は、特定の高分子吸収材の持つ高い揮発性有機物吸収能力を活用し、原位置処理で、揮発性有機物を効率的に分解することが可能とする揮発性有機物分解菌用担持体、及び、該揮発性有機物分解菌用担持体を利用した汚染土壌の浄化方法を提供することを目的とする。
<1> 揮発性有機物に汚染された土壌または地下水を原位置で浄化するために用いる揮発性有機物分解菌用担持体であって、
前記揮発性有機物を土壌または地下水から吸収し保持する高分子吸収材と、揮発性有機化合物分解菌の活性促進物質と、を有し、
前記高分子吸収材は、主骨格構造がポリオクタデシルアクリレートであり、リン酸基、硫酸基及びカルボキシル基から選択される1種以上の極性基を有し、
前記活性促進物質は、リン酸カルシウム及び炭酸カルシウムから選択される1種以上であり、前記極性基を介して前記高分子吸収材に固定化されている、
揮発性有機物分解菌用担持体。
<2> 前記高分子吸収材は、下記構造式(II)で示される高分子吸収材である、<1>に記載の揮発性有機物分解菌用担持体。
(構造式(II)において、p、q、r、s及びtは各々独立な1以上の整数を表す。)
<3> 前記高分子吸収材は、オクタデシルアクリレート由来の構成単位とエチレングリコールジメタクリレート由来の構成単位とのモル比(オクタデシルアクリレート/エチレングリコールジメタクリレート)が10/1〜500/1である、<2>に記載の揮発性有機物分解菌用担持体。
<4> 前記活性促進物質が、リン酸カルシウムである、<1>乃至<3>のいずれか1項に記載の揮発性有機物分解菌用担持体。
<5> 下記構造式(III)で示される構造を含む、<1>に記載の揮発性有機物分解菌用担持体。
(構造式(III)において、p、q、r、s、t、u、v、w、x及びyは各々独立な1以上の整数を表す。)
<6> 粒状体、筒状体、板状体及びハニカム構造体から選択される1つ以上である、<1>乃至<5>のいずれか1項に記載の揮発性有機物分解菌用担持体。
<7> ミクロ孔、メソ孔及びマクロ孔から選択される1つ以上を有する多孔質体をさらに有する、<1>乃至<6>のいずれか1項に記載の揮発性有機物分解菌用担持体。
<8> 前記揮発性有機物分解菌が、Dehalococcoides属、Desulfitobactrium属、Desulfomonile属、Dehalobacter属、Dehalospirillum属、Desulfomicrobium属、Clostridium属、Acetobacterium属、Rhodococcus属、Xanthobacter属、Mycobacterium属、Clostridium属、Desulfitobactrium属及びClostridium属から選択される1つ以上に属するものである、<1>乃至<7>のいずれか1項に記載の揮発性有機物分解菌用担持体。
<9> <1>乃至<8>のいずれか1項に記載の揮発性有機物分解菌用担持体を、揮発性有機物による汚染土壌中に投入する工程を有する、汚染土壌の浄化方法。
(1)汚染土壌中のVOCを、高効率で吸収・集約して揮発性有機物分解菌用担持体自身に取り込むため、原位置のVOC分解菌を誘引することができ、これを効率よく担持させることができる。
(2)また、活性炭などの多孔質体や、無機栄養塩類などのような微生物の栄養素をも含有させることができるため、揮発性有機物分解菌用担持体の担持能力の向上に加えて、分解菌の活性化を促進させることができる。
(3)さらに、土壌中のVOCを揮発性有機物分解菌用担持体に集約することができると同時に、分解菌も担持体に集まるため、効率よくVOCを分解処理することができ、その結果、汚染された土壌を浄化することができる。
<揮発性有機物分解菌用担持体>
本発明の揮発性有機物分解菌用担持体(以下、単に「担持体」という場合がある)は、揮発性有機物に汚染された土壌または地下水を原位置で浄化するために用いる揮発性有機物分解菌用担持体であって、前記揮発性有機物を土壌または地下水から吸収し保持する高分子吸収材と、揮発性有機化合物分解菌の活性促進物質と、を含むことを特徴とする。
このように、本発明の揮発性有機物分解菌用担持体は、高分子吸収材と無機栄養剤とを複合化させた無機有機複合体を形成することにより、揮発性有機物の吸収と分解とを原位置で効率的に行うことができる機能性微生物担持体である。
(高分子吸収材)
本発明における高分子吸収材は、吸収対象である有機物の特性や誘引する微生物(分解菌)との親和性に応じて、疎水性、親水性、極性などの様々な特性を持ったモノマー等から構成される。
例えば、前記吸収対象である有機物の観点からは、疎水性の高いベンゼンやトルエン、トリクロロエチレン、テトラクロロエチレンなどを吸収する場合は、スチレンやオクタデシルアクリレートなどの疎水性モノマー(疎水性有機分子)が適切である。また、前記誘引する微生物の観点からは、ポリビニルアルコールやポリ乳酸などの親水性ポリマー(親水性有機分子)を用いることにより微生物との親和性を高くすることができる。
が必要である。
例えば、スチレン、パラクロロスチレン、α−メチルスチレン等のスチレン類;アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸n−プロピル、アクリル酸n−ブチル、アクリル酸ラウリル、アクリル酸オクタデシル、アクリル酸2−エチルヘキシル、アクリル酸ナトリウム、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸n−プロピル、メタクリル酸ラウリル、メタクリル酸2−エチルヘキシル等のビニル基を有するエステル類;アクリロニトリル、メタクリロニトリル等のビニルニトリル類;ビニルメチルエーテル、ビニルイソブチルエーテル等のビニルエーテル類;ビニルメチルケトン、ビニルエチルケトン、ビニルイソプロペニルケトン等のビニルケトン類;エチレン、プロピレン、ブタジエン等のオレフィン類;などの単量体の重合体、これらを2種以上組み合せて得られる共重合体又はこれらの混合物を挙げることができる。
上記親水性ポリマーとしては、例えば、ポリビニルアルコール、ポリビニルピロリドン、ポリエチレングリコール、ポリアクリルアミドポリビニルブチラール、ポリメチルビニルエーテル、ポリヒドロキシエチルアクリレート、ポリアクリル酸ナトリウム、ヒドロキシエチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロース、メチルセルロース、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、セルロース系重合体、またはこれらの二元系、三元系各種共重合体、グラフト共重合体、各種の糖類、ゼラチン、プルラン、ポリ乳酸等などが挙げられる。これらの中では、ポリビニルアルコール、ポリエチレングリコール、ポリヒドロキシエチルアクリレート、ゼラチン、ポリ乳酸が特に好適である。
ここで、前記主骨格構造とは、後述する架橋部分を除く主鎖を構成し置換基を除く繰り返し構造部分をいう。
なお、高分子吸収材に疎水性有機分子及び親水性有機分子が含まれる場合、その態様は、各々の有機分子を構成するモノマーを組み合せて得られる共重合体としてもよいし、前記モノマーを各々高分子化したオリゴマー、ポリマーの混合物としてもよい。
この構造式(I)に示す高分子ゲルは、本発明における高分子吸収材を構成する構造として好ましいが、この場合、高分子ゲルを構成するモノマーODAとEGDMAとのモル比(ODA/EGDMA)は、10/1〜500/1の範囲とすることが望ましく、50/1〜100/1の範囲とすることがより好適である。ODAとEGDMAとの配合比を上記範囲とすることにより、吸収するVOC量を適切な範囲とすることができる。
その化学構造としては、(1)主鎖が脂肪族で、これにエーテル結合またはエステル結合を有するもの、(2)主鎖(または側鎖)に水酸基、カルボキシル基を有するもの、あるいは、(3)プラスチックスの光分解および微生物分解を誘因、促進する添加剤を含有することにより生物分解性が良好なプラスチックスであり、具体的には澱粉系、酢酸セルロース系、ポリ乳酸系、脂肪族ポリエステル系、ポリビニルアルコール系等の生物分解性プラスチックスが挙げられる。これらの主原料を、前記本発明における高分子吸収材の特性を満たす限り用いることができる。
なお、上記膨潤度は、25℃において試料をトリクロロエチレン中に48時間浸漬後、浸漬前後の試料の質量より求める。
本発明の揮発性有機物分解菌用担持体では、前記高分子吸収材中に分解菌の栄養剤(活性促進物質)が分散される。該栄養剤は、土壌中に存在する揮発性有機物の分解菌を吸着し、かつ活性化させる機能を有する。そのため、この物質には、高い生体親和性、微生物吸着特性、リン、カルシウム及び窒素などの微生物活性物質の保持特性といった複数の特性の担持が望まれる。
なお、前記含有金属元素量は、誘導結合プラズマ発光分光分析(ICP−AES)により求めることができる。
本発明における栄養剤(活性促進物質)としては、さらに、前記リン酸カルシウムなどの無機化合物に、コラーゲン、セルロース誘導体、多糖類などの生体高分子(生体由来有機分子や生体親和性有機分子)を複合化させることにより、微生物に必要な窒素源を付加させることができるため好適である。また、前記リン酸カルシウムには、前記金属イオンを担持させることも可能である。その他、骨炭を作製し、活性炭を表面に有したリン酸カルシウム複合体として利用してもよい。この場合、骨炭はリン酸カルシウムが微生物の栄養源に、活性炭が微生物の吸着に利用されることとなる。
また、前記複合体の構造では、前記極性基と栄養剤との結合部分がクラスター等を形成し、これにより直鎖高分子を架橋することができるため、前記高分子吸収材に必要な三次元網目構造をも同時に形成させることもできる。
また、前記化学変性により極性基を有するものにする方法に用いる化学変換可能な極性基を有する重合体は、化学変換可能な極性基を有する、既述の単量体およびその誘導体を重合することにより得ることができる。
極性基含有量が0.1meq/g重合体未満であると、本発明に必要とされる微生物に対して十分な栄養剤を固定化することができない場合がある。一方、極性基含有量が100meq/g重合体を超えると、VOC吸収量が少なくなる場合がある。
なお、pH値を適切に管理してカルシウム塩を調製すれば、カルシウムが喪失することは極めて少ないので、仕込み量を生成物組成(酸塩基グラム当量比)とみなすことが可能である。必要に応じて、除去した溶媒あるいは洗浄液のpH値、あるいは、生成物のpH値を測定確認してもよい。
さらに、本発明の揮発性有機物分解菌用担持体は、ミクロ孔、メソ孔及びマクロ孔から選択される1つ以上を有する多孔質体をさらに有することが望ましい。このような多孔質体を有することにより、VOC吸収速度の促進、微生物の早期導入や栄養物の早期放出を促すことができる。
前記揮発性有機物分解菌としては、Dehalococcoides属、Desulfitobactrium属、Desulfomonile属、Dehalobacter属、Dehalospirillum属、Desulfomicrobium属、Clostridium属、Acetobacterium属、Rhodococcus属、Xanthobacter属、Mycobacterium属、Clostridium属、Desulfitobactrium属及びClostridium属から選択される1つ以上に属するものであることが望ましい。
また、前記栄養剤が高分子ゲルに結合されているため、一旦誘引された分解菌が栄養剤と共に担持体の外部に流出してしまうこともない。
次に、本発明の汚染土壌の浄化方法について説明する。
本発明の汚染土壌の浄化方法は、前記本発明の揮発性有機物分解菌用担持体を、揮発性有機物による汚染土壌中に投入する工程を有するものである。
前述のバイオレメディエーション法は、工場排水または掘削あるいは揚水した土壌・地層・地下水に対してリアクター内もしくは地上で分解処理を行う場合と、原位置で分解処理を行う場合とがあるが、本発明の汚染土壌の浄化方法は、特に原位置で行う場合に適する方法である。
本発明の汚染土壌の浄化方法は、上記バイオスティミュレーションにもバイオオーグメンテーションにも適用可能である。
なお、上記栄養剤部分への微生物の担持は、常法にしたがって行うことができる。例えば、所望の微生物を含む溶液中に前記担持体を浸漬することにより行うことができる。
(高分子吸収材A)
オクタデシルアクリレート(ODA)40.56g、アゾビスイソブチロニトリル(AIBN)1.64g、及びエチレングリコールジメタクリレート(EGDMA)0.0396g(ODA/EGDMAモル比:100/1)を、ベンゼン50mlに投入し溶解させる。この混合溶液を耐圧ガラス容器に入れ、液体窒素でベンゼンを凍結させる。容器を真空ラインに繋ぎ、脱ガス後、容器を密閉する。常温で放置し、ベンゼンを液体に戻した後、60℃のオーブンに入れ24時間熱重合させる。得られた重合物を、ベンゼン中に10時間浸漬して洗浄し、次いで、空気中でベンゼンを揮発させ、高分子吸収材A(前記構造式(I)に示すもの)を得た。
高分子吸収材Aの合成において、架橋度を変化させるためにEGDMAの添加量を0.0396gから、0.396g(B、ODA/EGDMAモル比:100/10)、1.98g(C、ODA/EGDMAモル比:100/50)、3.96g(D、ODA/EGDMAモル比:100/100)と各々変化させた以外は、高分子吸収材Aと同様にして高分子吸収材B〜Dを合成した。
前記高分子吸収材A〜D:4種の高分子吸収材のVOC吸収特性を調べるため、各々のトリクロロエチレン(TCE)吸収量を測定した。具体的には、高分子吸収材A〜Dの粉末各々0.25gを、50mlのガラス瓶中でトリクロロエチレン5ml中に25℃で48時間浸漬させ、その後上澄みを除去して質量を測定し、下記式(1)により自重に対するTCEの吸収量を求めた。
(自重に対するTCE吸収量)=(浸漬後の試料質量)/(浸漬前の試料質量):式(1)
なお、上記は高分子吸収材についての結果であるが、これらを用いて揮発性有機物分解菌用担持体としても、同様のTCE吸収特性が得られると考えられる。
(揮発性有機物分解菌用担持体の作製)
−高分子吸収材Aへのリン酸基の導入−
オクタデシルアクリレート(ODA)40.56g、アゾビスイソブチロニトリル(AIBN)1.64g、エチレングリコールジメタクリレート(EGDMA)0.0396g、及び2−メタクリロキシエチルフォスフェート(MEP)0.0388g(ODA/EGDMAモル比:100/1、ODA/MEPモル比:100/1)を、ベンゼン50mlに投入し溶解させる。この混合溶液を耐圧ガラス容器に入れ、液体窒素でベンゼンを凍結させる。容器を真空ラインに繋ぎ、脱ガス後、容器を密閉する。常温で放置し、ベンゼンを液体に戻した後、60℃のオーブンに入れ24時間熱重合させる。得られた重合物を、ベンゼン中で10時間浸漬して洗浄し、次いで、空気中でベンゼンを揮発させ、リン酸基を有する高分子吸収材A(前記構造式(II)に示すもの)を得た。
−TCE吸収特性−
前記高分子吸収材のTCE吸収特性評価と同様にして、揮発性有機物分解菌用担持体(1)についてTCE吸収量を調べたところ、自重に対して約10倍であった。またこのとき、担持体は約10倍程度に膨潤した。
まず、佐原通し砂(含水量:10質量%、未滅菌)をバイアル容器に50g入れ、土壌中の濃度が30ppmとなるようにTCE飽和水溶液を加え、密栓して15℃で3日間静置して擬似TCE汚染土壌試料を調製した。
また、メッシュ部材に揮発性有機物分解菌用担持体を投入しない以外は上記と同様にして、参照用の測定試料をもう一つ作製した。
この結果から、揮発性有機物分解菌用担持体(1)は、土壌中から効率的にTCEを吸収、保持しており、土壌中の原位置でのTCE浄化に有効な担持体であることが示された。
12、22、32 活性促進物質
14、24、34 高分子吸収材
36 孔
Claims (9)
- 揮発性有機物に汚染された土壌または地下水を原位置で浄化するために用いる揮発性有機物分解菌用担持体であって、
前記揮発性有機物を土壌または地下水から吸収し保持する高分子吸収材と、揮発性有機化合物分解菌の活性促進物質と、を有し、
前記高分子吸収材は、主骨格構造がポリオクタデシルアクリレートであり、リン酸基、硫酸基及びカルボキシル基から選択される1種以上の極性基を有し、
前記活性促進物質は、リン酸カルシウム及び炭酸カルシウムから選択される1種以上であり、前記極性基を介して前記高分子吸収材に固定化されている、
揮発性有機物分解菌用担持体。 - 前記高分子吸収材は、オクタデシルアクリレート由来の構成単位とエチレングリコールジメタクリレート由来の構成単位とのモル比(オクタデシルアクリレート/エチレングリコールジメタクリレート)が10/1〜500/1である、請求項2に記載の揮発性有機物分解菌用担持体。
- 前記活性促進物質が、リン酸カルシウムである、請求項1乃至請求項3のいずれか1項に記載の揮発性有機物分解菌用担持体。
- 粒状体、筒状体、板状体及びハニカム構造体から選択される1つ以上である、請求項1乃至請求項5のいずれか1項に記載の揮発性有機物分解菌用担持体。
- ミクロ孔、メソ孔及びマクロ孔から選択される1つ以上を有する多孔質体をさらに有する、請求項1乃至請求項6のいずれか1項に記載の揮発性有機物分解菌用担持体。
- 前記揮発性有機物分解菌が、Dehalococcoides属、Desulfitobactrium属、Desulfomonile属、Dehalobacter属、Dehalospirillum属、Desulfomicrobium属、Clostridium属、Acetobacterium属、Rhodococcus属、Xanthobacter属、Mycobacterium属、Clostridium属、Desulfitobactrium属及びClostridium属から選択される1つ以上に属するものである、請求項1乃至請求項7のいずれか1項に記載の揮発性有機物分解菌用担持体。
- 請求項1乃至請求項8のいずれか1項に記載の揮発性有機物分解菌用担持体を、揮発性有機物による汚染土壌中に投入する工程を有する、汚染土壌の浄化方法。
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