JP5112211B2 - Aging method for polymer electrolyte fuel cell - Google Patents

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Description

本発明は、電解質膜の両側に一対の電極が配設される電解質膜・電極構造体とセパレータとを有する固体高分子型燃料電池をエージングするための固体高分子型燃料電池のエージング方法に関する。   The present invention relates to an aging method for a polymer electrolyte fuel cell for aging a polymer electrolyte fuel cell having an electrolyte membrane / electrode structure in which a pair of electrodes are disposed on both sides of an electrolyte membrane and a separator.

燃料電池は、燃料ガス（主に水素を含有するガス）及び酸化剤ガス（主に酸素を含有するガス）をアノード側電極及びカソード側電極に供給して電気化学的に反応させることにより、直流の電気エネルギを得るシステムである。   A fuel cell supplies a fuel gas (mainly hydrogen-containing gas) and an oxidant gas (mainly oxygen-containing gas) to the anode-side electrode and the cathode-side electrode and causes them to react electrochemically. It is a system that obtains electrical energy.

例えば、固体高分子型燃料電池は、高分子イオン交換膜からなる電解質膜の両側に、それぞれアノード側電極及びカソード側電極を設けた電解質膜・電極構造体（ＭＥＡ）を、セパレータによって挟持した発電セルを備えている。この種の発電セルは、通常、電解質膜・電極構造体とセパレータとを所定数だけ積層することにより、燃料電池スタックとして、例えば、自動車等の車両に搭載して使用されている。   For example, in a polymer electrolyte fuel cell, an electrolyte membrane / electrode structure (MEA) provided with an anode electrode and a cathode electrode on both sides of an electrolyte membrane made of a polymer ion exchange membrane is sandwiched by separators. Has a cell. This type of power generation cell is normally used as a fuel cell stack mounted on a vehicle such as an automobile, for example, by laminating a predetermined number of electrolyte membrane / electrode structures and separators.

この種の固体高分子型燃料電池では、組み立て直後の電解質膜の含水量が十分でないため、初期発電性能が低くなっている。従って、通常、燃料電池の組み立て後に所望の発電性能を引き出すため、前記燃料電池のエージング運転が行われている。   In this type of polymer electrolyte fuel cell, the initial power generation performance is low because the water content of the electrolyte membrane immediately after assembly is not sufficient. Therefore, usually, the aging operation of the fuel cell is performed in order to obtain a desired power generation performance after the assembly of the fuel cell.

例えば、特許文献１に開示されている燃料電池の運転方法では、燃料電池の予備運転（エージング運転）時に、前記燃料電池のセル内にフラッディングが発生するように、消費されるガスの利用率を向上させることを特徴としている。   For example, in the method of operating a fuel cell disclosed in Patent Document 1, the utilization rate of consumed gas is set so that flooding occurs in the fuel cell when the fuel cell is preliminarily operated (aging operation). It is characterized by improving.

しかしながら、上記の運転方法では、急激なフラッディングを伴うために、電池性能の劣化を抑制させるための制御が煩雑化するとともに、特に、ＭＥＡを構成する電解質膜の性能に悪影響を与えるおそれがある。   However, in the above operating method, since rapid flooding is involved, the control for suppressing the deterioration of the battery performance becomes complicated, and in particular, the performance of the electrolyte membrane constituting the MEA may be adversely affected.

さらに、ＭＥＡを構成する電解質膜として、フッ素系材料に代えて、例えば、炭化水素系材料が用いられる場合、前記フッ素系材料に比べて疎水性が高く、前記電解質膜内に十分に水を浸透させるまでに時間がかかるという問題がある。   Further, when a hydrocarbon material, for example, is used as the electrolyte membrane constituting the MEA instead of the fluorine-based material, the hydrophobicity is higher than that of the fluorine-based material, and water sufficiently penetrates into the electrolyte membrane. There is a problem that it takes time to make it happen.

そこで、特許文献２に開示されている固体高分子型燃料電池のエージング装置では、予備運転時に固体高分子型燃料電池からの負荷電流を消費させる負荷器と、前記固体高分子型燃料電池と前記負荷器との間に接続され、前記負荷電流の大きさを時間の経過と共に周期的に変動させる制御手段とを備えている。   Therefore, in the solid polymer fuel cell aging device disclosed in Patent Document 2, a loader that consumes a load current from the polymer electrolyte fuel cell during preliminary operation, the polymer electrolyte fuel cell, Control means connected between the loader and periodically changing the magnitude of the load current with time.

これにより、負荷電流の大きさを、時間の経過と共に周期的に変動させるため、ＭＥＡへの水の浸透促進効果が増し、エージング運転に要する時間の短縮化を図ることができる、としている。   Thereby, since the magnitude | size of load current is fluctuate | varied periodically with progress of time, the penetration | invasion promotion effect of the water to MEA increases, and it is supposed that the time required for an aging driving | operation can be shortened.

特開２００３−２１７６２２号公報JP 2003-217622 A 特開２００７−６６６６６号公報JP 2007-66666 A

上記の特許文献２では、カソードにカソードガスを供給するとともに、アノードにアノードガスを供給し、燃料電池スタックから負荷器に時間の経過と共にその大きさが周期的に変動する負荷電流を流すことにより、エージング運転を開始している。   In the above-mentioned Patent Document 2, the cathode gas is supplied to the cathode, the anode gas is supplied to the anode, and a load current whose magnitude varies periodically with the passage of time from the fuel cell stack to the loader is supplied. Aging operation has started.

しかしながら、組立後に始めて使用されるＭＥＡでは、高電流密度による発電を行うことができない。このため、低電流密度から徐々に電流印加量を増やしたり、負荷印加中の保持時間を短くしてＯＣＶ（開回路電圧）に戻す操作が必要となっている。   However, the MEA that is used for the first time after assembly cannot generate power with a high current density. For this reason, it is necessary to gradually increase the amount of applied current from a low current density or shorten the holding time during load application to return to OCV (open circuit voltage).

これにより、燃料電池の発電性能が飽和するまでに相当な時間を要してしまい、エージング運転に時間がかかるという問題がある。しかも、エージング運転中には、カソードガス及びアノードガスが消費されており、特に、水素使用量が過大となって極めて不経済であるという問題がある。   As a result, a considerable time is required until the power generation performance of the fuel cell is saturated, and there is a problem that it takes time for the aging operation. Moreover, during the aging operation, the cathode gas and the anode gas are consumed, and there is a problem that the amount of hydrogen used is excessive and extremely uneconomical.

本発明はこの種の問題を解決するものであり、電解質膜・電極構造体の洗浄処理を短時間且つ経済的に行うことができ、エージング処理の効率化を図ることが可能な固体高分子型燃料電池のエージング方法を提供することを目的とする。   The present invention solves this type of problem, and can perform a cleaning process of an electrolyte membrane / electrode structure in a short time and economically, and can improve the efficiency of an aging process. An object of the present invention is to provide a method for aging a fuel cell.

本発明は、電解質膜の両側に一対の電極が配設される電解質膜・電極構造体とセパレータとを有する固体高分子型燃料電池をエージングするための固体高分子型燃料電池のエージング方法に関するものである。   The present invention relates to an aging method for a polymer electrolyte fuel cell for aging a polymer electrolyte fuel cell having an electrolyte membrane / electrode structure in which a pair of electrodes are disposed on both sides of the electrolyte membrane and a separator. It is.

このエージング方法は、複数の電解質膜・電極構造体及びセパレータを積層して固体高分子型燃料電池をスタック化する工程と、前記電解質膜・電極構造体の少なくとも一方の電極側に、温水を流通させて洗浄するとともに、洗浄後の前記温水を廃棄処理する工程と、洗浄後の前記温水を、前記廃棄処理から循環処理に切り換えて、少なくとも前記一方の電極側に循環流通させる工程とを有している。   In this aging method, a plurality of electrolyte membrane / electrode structures and separators are stacked to stack a polymer electrolyte fuel cell, and hot water is circulated to at least one electrode side of the electrolyte membrane / electrode structures. And cleaning the warm water after washing, and switching the warm water after washing from the disposal processing to the circulation treatment and circulating at least one of the electrodes. ing.

また、このエージング方法は、循環処理される温水の導電率を検出する工程を有することが好ましい。   Moreover, it is preferable that this aging method has the process of detecting the electrical conductivity of the hot water circulated.

さらに、このエージング方法は、固体高分子型燃料電池に設けられた冷却媒体流路に、加温された冷却媒体を流通させることにより、少なくとも一方の電極側に流通される純水を加温して温水を得る工程を有することが好ましい。   Further, this aging method warms pure water flowing to at least one electrode side by circulating a heated cooling medium through a cooling medium flow path provided in the polymer electrolyte fuel cell. It is preferable to have a step of obtaining warm water.

さらにまた、このエージング方法は、固体高分子型燃料電池に設けられた冷却媒体流路に、加温された冷却媒体を流通させるとともに、加温された前記冷却媒体を、温水として少なくとも一方の電極側に流通させる工程を有することが好ましい。   Furthermore, in this aging method, the heated cooling medium is circulated through the cooling medium flow path provided in the polymer electrolyte fuel cell, and the heated cooling medium is used as hot water as at least one electrode. It is preferable to have the process distribute | circulated to the side.

また、このエージング方法は、温水が、３０℃〜５５℃の純水であることが好ましい。   In this aging method, the hot water is preferably pure water at 30 ° C to 55 ° C.

本発明では、電解質膜・電極構造体の少なくとも一方の電極側に温水が流通されるため、例えば、常温水や水蒸気等を使用する場合に比べ、電解質膜中に水を効率的に導入することができる。しかも、温水が洗浄水として流通されるため、前記洗浄水として常温水や水蒸気等を使用する場合に比べ、電解質膜・電極構造体中の不純物を短時間で確実且つ効率的に除去することができる。   In the present invention, since warm water is circulated to at least one electrode side of the electrolyte membrane / electrode structure, for example, water is efficiently introduced into the electrolyte membrane as compared with the case of using room temperature water or water vapor. Can do. In addition, since warm water is circulated as cleaning water, impurities in the electrolyte membrane / electrode structure can be removed reliably and efficiently in a short time compared to the case of using room temperature water or steam as the cleaning water. it can.

その際、固体高分子型燃料電池は、スタック化されている。従って、各電解質膜・電極構造体毎に洗浄した後、スタック化する場合のように、膨潤により厚さ管理が困難になることがなく、スタック全体としての厚さ管理が容易且つ良好に遂行可能になる。   At that time, the polymer electrolyte fuel cells are stacked. Therefore, as in the case of stacking after washing each electrolyte membrane / electrode structure, the thickness management as a whole stack can be performed easily and satisfactorily without swelling making the thickness management difficult. become.

さらに、温水による洗浄処理の初期では、この温水中に不純物が混在し易いため、洗浄後の前記温水を廃棄処理している。そして、温水中への不純物の混在が減少した後、前記温水は、循環処理に切り換えられて少なくとも一方の電極側に循環流通されている。このため、廃棄処理される温水の量が減少され、温水処理が効率的且つ経済的に遂行される。   Furthermore, at the initial stage of the washing process using warm water, impurities are likely to be mixed in the warm water, and thus the warm water after washing is discarded. And after mixing of the impurity to warm water reduces, the said warm water is switched to the circulation process, and is circulated and circulated by the at least one electrode side. For this reason, the amount of hot water to be discarded is reduced, and the hot water treatment is efficiently and economically performed.

図１は、本発明の第１の実施形態に係る固体高分子型燃料電池１０のエージング方法を実施するためのエージング装置１２の概略説明図である。   FIG. 1 is a schematic explanatory view of an aging device 12 for carrying out an aging method of a polymer electrolyte fuel cell 10 according to a first embodiment of the present invention.

燃料電池１０は、例えば、炭化水素系の固体高分子電解質膜１４をアノード側電極１６とカソード側電極１８とで挟持した電解質膜・電極構造体２０を備え、前記電解質膜・電極構造体２０がアノード側セパレータ２２ａとカソード側セパレータ２２ｂとにより挟持されて単位セル２３が構成される。   The fuel cell 10 includes, for example, an electrolyte membrane / electrode structure 20 in which a hydrocarbon-based solid polymer electrolyte membrane 14 is sandwiched between an anode-side electrode 16 and a cathode-side electrode 18, and the electrolyte membrane / electrode structure 20 is The unit cell 23 is configured by being sandwiched between the anode side separator 22a and the cathode side separator 22b.

単位セル２３は、所定数だけ矢印Ａ方向に積層されるとともに、積層方向両端には、図示しないターミナルプレート及び絶縁プレートを介装してエンドプレート２５ａ、２５ｂが配設される。エンドプレート２５ａ、２５ｂは、図示しないタイロッドを介して複数の単位セル２３を積層方向（矢印Ａ方向）に締め付け保持し、あるいは、箱状ケーシングの端板を構成して前記単位セル２３を前記積層方向に締め付け保持する。   A predetermined number of unit cells 23 are stacked in the direction of arrow A, and end plates 25a and 25b are disposed at both ends of the stacking direction via terminal plates and insulating plates (not shown). The end plates 25a and 25b clamp and hold a plurality of unit cells 23 in the stacking direction (arrow A direction) via a tie rod (not shown), or constitute an end plate of a box-shaped casing to stack the unit cells 23. Tighten and hold in the direction.

アノード側セパレータ２２ａ及びカソード側セパレータ２２ｂは、カーボンプレート又は金属プレートにより構成され、図示しないシール部材を設けている。なお、固体高分子電解質膜１４は、例えば、パーフルオロカーボン等のフッ素系の膜を使用してもよい。   The anode side separator 22a and the cathode side separator 22b are made of carbon plates or metal plates, and are provided with a seal member (not shown). The solid polymer electrolyte membrane 14 may be a fluorine-based membrane such as perfluorocarbon, for example.

電解質膜・電極構造体２０とアノード側セパレータ２２ａとの間には、燃料ガス流路２４が形成されるとともに、前記電解質膜・電極構造体２０とカソード側セパレータ２２ｂとの間には、酸化剤ガス流路２６が形成される。アノード側セパレータ２２ａとカソード側セパレータ２２ｂとの間には、冷却媒体流路２８が形成される。   A fuel gas flow path 24 is formed between the electrolyte membrane / electrode structure 20 and the anode side separator 22a, and an oxidant is provided between the electrolyte membrane / electrode structure 20 and the cathode side separator 22b. A gas flow path 26 is formed. A cooling medium flow path 28 is formed between the anode side separator 22a and the cathode side separator 22b.

燃料電池１０は、一端部側に水素含有ガス等の燃料ガスを供給するための燃料ガス入口連通孔３０ａと、空気（酸素含有ガス）等の酸化剤ガスを供給するための酸化剤ガス入口連通孔３２ａと、前記燃料ガスを排出するための燃料ガス出口連通孔３０ｂと、前記酸化剤ガスを排出するための酸化剤ガス出口連通孔３２ｂとが形成される。燃料電池１０の他端部には、冷却媒体を供給するための冷却媒体入口連通孔３４ａと、前記冷却媒体を排出するための冷却媒体出口連通孔３４ｂとが形成される。   The fuel cell 10 includes a fuel gas inlet communication hole 30a for supplying a fuel gas such as a hydrogen-containing gas to one end side, and an oxidant gas inlet communication for supplying an oxidant gas such as air (oxygen-containing gas). A hole 32a, a fuel gas outlet communication hole 30b for discharging the fuel gas, and an oxidant gas outlet communication hole 32b for discharging the oxidant gas are formed. At the other end of the fuel cell 10, a cooling medium inlet communication hole 34a for supplying a cooling medium and a cooling medium outlet communication hole 34b for discharging the cooling medium are formed.

エージング装置１２は、電解質膜・電極構造体２０の少なくとも一方の電極側に、第１の実施形態では、両方の電極側であるアノード側電極１６側及びカソード側電極１８側に、温水を流通させるための温水供給系３６と、冷却媒体流路２８に加温された冷却媒体を循環流通させるための冷却媒体循環系４０とを備える。   The aging device 12 circulates hot water to at least one electrode side of the electrolyte membrane / electrode structure 20 and, in the first embodiment, to both the anode side electrode 16 side and the cathode side electrode 18 side which are both electrode sides. And a cooling medium circulation system 40 for circulating and circulating the cooling medium heated in the cooling medium flow path 28.

温水供給系３６は、純水４２が貯留されるタンク４４を備え、このタンク４４内には、導電率計４６が前記純水４２内に浸漬されて配置される。タンク４４内には、温水供給配管４８の一端部と温水排出配管５０の一端部とが配置される。温水供給配管４８には、ポンプ５２が配置されるとともに、前記温水供給配管４８の他端部側は、第１供給配管４８ａ及び第２供給配管４８ｂに分岐する。第１供給配管４８ａは、燃料電池１０の燃料ガス入口連通孔３０ａに連結される一方、第２供給配管４８ｂは、前記燃料電池１０の酸化剤ガス入口連通孔３２ａに連結される。   The hot water supply system 36 includes a tank 44 in which pure water 42 is stored, and a conductivity meter 46 is immersed in the pure water 42 and disposed in the tank 44. One end of the hot water supply pipe 48 and one end of the hot water discharge pipe 50 are arranged in the tank 44. A pump 52 is disposed in the hot water supply pipe 48, and the other end side of the hot water supply pipe 48 branches into a first supply pipe 48a and a second supply pipe 48b. The first supply pipe 48 a is connected to the fuel gas inlet communication hole 30 a of the fuel cell 10, while the second supply pipe 48 b is connected to the oxidant gas inlet communication hole 32 a of the fuel cell 10.

温水排出配管５０の他端部側は、第１排出配管５０ａ及び第２排出配管５０ｂに分岐する。第１排出配管５０ａは、燃料電池１０の燃料ガス出口連通孔３０ｂに連結される一方、第２排出配管５０ｂは、前記燃料電池１０の酸化剤ガス出口連通孔３２ｂに連結される。   The other end side of the hot water discharge pipe 50 branches into a first discharge pipe 50a and a second discharge pipe 50b. The first exhaust pipe 50 a is connected to the fuel gas outlet communication hole 30 b of the fuel cell 10, while the second exhaust pipe 50 b is connected to the oxidant gas outlet communication hole 32 b of the fuel cell 10.

温水排出配管５０には、三方切換弁５４を介して廃棄配管５６が接続される。廃棄配管５６の端部に廃棄タンク５８が配設され、この廃棄タンク５８内には、必要に応じて導電率計６０が配置される。   A waste pipe 56 is connected to the hot water discharge pipe 50 via a three-way switching valve 54. A disposal tank 58 is disposed at the end of the disposal pipe 56, and a conductivity meter 60 is disposed in the disposal tank 58 as necessary.

冷却媒体循環系４０は、冷媒循環用ポンプ６２を備え、このポンプ６２が冷媒循環配管６４に配設される。冷媒循環配管６４の両端部は、燃料電池１０の冷却媒体入口連通孔３４ａと冷却媒体出口連通孔３４ｂとに連結されるとともに、ポンプ６２の下流側にヒータ６６が配設される。燃料電池１０は、コントローラ７８を介して制御される。   The cooling medium circulation system 40 includes a refrigerant circulation pump 62, and this pump 62 is disposed in the refrigerant circulation pipe 64. Both ends of the refrigerant circulation pipe 64 are connected to the cooling medium inlet communication hole 34 a and the cooling medium outlet communication hole 34 b of the fuel cell 10, and a heater 66 is disposed on the downstream side of the pump 62. The fuel cell 10 is controlled via the controller 78.

このように構成されるエージング装置１２の動作について、第１の実施形態に係るエージング方法との関連で、図２に示すフローチャートに沿って以下に説明する。   The operation of the aging device 12 configured as described above will be described below along the flowchart shown in FIG. 2 in relation to the aging method according to the first embodiment.

先ず、燃料電池１０は、所定数の単位セル２３が矢印Ａ方向に積層されるとともに、積層方向両端には、図示しないが、ターミナルプレート、絶縁プレート及びエンドプレート２５ａ、２５ｂが配置される。エンドプレート２５ａ、２５ｂ間は、図示しないタイロッドにより締め付け保持され、あるいは、ボックス状ケーシングにより積層方向に締め付け保持されて、スタックが組み付けられる（ステップＳ１）。   First, in the fuel cell 10, a predetermined number of unit cells 23 are stacked in the direction of arrow A, and terminal plates, insulating plates, and end plates 25a and 25b are arranged at both ends in the stacking direction, although not shown. The end plates 25a and 25b are clamped and held by a tie rod (not shown), or clamped and held in a stacking direction by a box-shaped casing, and the stack is assembled (step S1).

上記のスタック化された燃料電池１０は、エージング装置１２に取り付けられる（ステップＳ２）。具体的には、温水供給系３６では、温水供給配管４８から分岐する第１供給配管４８ａは、燃料電池１０の燃料ガス入口連通孔３０ａに連結される一方、前記温水供給配管４８から分岐する第２供給配管４８ｂは、前記燃料電池１０の酸化剤ガス入口連通孔３２ａに連結される。   The stacked fuel cell 10 is attached to the aging device 12 (step S2). Specifically, in the hot water supply system 36, the first supply pipe 48 a branched from the hot water supply pipe 48 is connected to the fuel gas inlet communication hole 30 a of the fuel cell 10, while the first supply pipe 48 a branched from the hot water supply pipe 48. The two supply pipes 48 b are connected to the oxidant gas inlet communication hole 32 a of the fuel cell 10.

さらに、温水排出配管５０から分岐する第１排出配管５０ａは、燃料電池１０の燃料ガス出口連通孔３０ｂに連結される一方、前記温水排出配管５０から分岐する第２排出配管５０ｂは、前記燃料電池１０の酸化剤ガス出口連通孔３２ｂに連結される。   Further, the first discharge pipe 50a branched from the hot water discharge pipe 50 is connected to the fuel gas outlet communication hole 30b of the fuel cell 10, while the second discharge pipe 50b branched from the hot water discharge pipe 50 is connected to the fuel cell. 10 oxidant gas outlet communication holes 32b.

また、冷却媒体循環系４０では、冷媒循環配管６４の両端部は、燃料電池１０の冷却媒体入口連通孔３４ａと冷却媒体出口連通孔３４ｂとに連結される。   In the cooling medium circulation system 40, both end portions of the refrigerant circulation pipe 64 are connected to the cooling medium inlet communication hole 34 a and the cooling medium outlet communication hole 34 b of the fuel cell 10.

次いで、ステップＳ３に進んで、エージング装置１２が駆動されて、温水エージング（温水廃棄）が開始される。この温水エージングでは、先ず、図３に示すように、三方切換弁５４を介して、第１及び第２排出配管５０ａ、５０ｂが廃棄配管５６に連結されている。   Subsequently, it progresses to step S3, the aging apparatus 12 is driven, and warm water aging (warm water discard) is started. In this hot water aging, first, as shown in FIG. 3, the first and second discharge pipes 50 a and 50 b are connected to the waste pipe 56 via the three-way switching valve 54.

この状態で、冷却媒体循環系４０を構成するポンプ６２の作用下に、冷媒循環配管６４内を冷却媒体が循環するとともに、この冷却媒体は、ヒータ６６を介して後述する温水を所定の温度に加温するために必要な温度に加温される。この加温された冷却媒体は、冷却媒体入口連通孔３４ａから燃料電池１０内の冷却媒体流路２８内に供給された後、冷却媒体出口連通孔３４ｂから冷媒循環配管６４に戻される。このため、燃料電池１０内では、各冷却媒体流路２８に所定の温度に加温された冷却媒体が循環している。   In this state, the cooling medium circulates in the refrigerant circulation pipe 64 under the action of the pump 62 constituting the cooling medium circulation system 40, and the cooling medium brings hot water, which will be described later, to a predetermined temperature via the heater 66. It is heated to the temperature necessary for heating. The heated cooling medium is supplied from the cooling medium inlet communication hole 34a into the cooling medium flow path 28 in the fuel cell 10, and then returned to the refrigerant circulation pipe 64 from the cooling medium outlet communication hole 34b. Therefore, in the fuel cell 10, the cooling medium heated to a predetermined temperature circulates in each cooling medium flow path 28.

一方、温水供給系３６を構成するポンプ５２の駆動作用下に、タンク４４に貯留されている純水（タンク４４内では、常温水）４２が、温水供給配管４８に送られる。純水４２は、温水供給配管４８から分岐する第１及び第２供給配管４８ａ、４８ｂを介して、燃料電池１０の燃料ガス入口連通孔３０ａ及び酸化剤ガス入口連通孔３２ａに導入される。これにより、純水４２は、燃料電池１０内の各燃料ガス流路２４及び各酸化剤ガス流路２６に流通された後、燃料ガス出口連通孔３０ｂ及び酸化剤ガス出口連通孔３２ｂから第１及び第２排出配管５０ａ、５０ｂに排出される。   On the other hand, pure water (room temperature water in the tank 44) 42 stored in the tank 44 is sent to the hot water supply pipe 48 under the driving action of the pump 52 that constitutes the hot water supply system 36. The pure water 42 is introduced into the fuel gas inlet communication hole 30a and the oxidant gas inlet communication hole 32a of the fuel cell 10 through the first and second supply pipes 48a and 48b branched from the hot water supply pipe 48. Thus, after the pure water 42 is circulated through the fuel gas passages 24 and the oxidant gas passages 26 in the fuel cell 10, the pure water 42 is first supplied from the fuel gas outlet communication hole 30b and the oxidant gas outlet communication hole 32b. And discharged to the second discharge pipes 50a and 50b.

第１及び第２排出配管５０ａ、５０ｂは、廃棄配管５６に連通しており、燃料ガス流路２４及び酸化剤ガス流路２６を通って各電解質膜・電極構造体２０を洗浄した純水４２は、廃棄配管５６から廃棄タンク５８に廃棄される。   The first and second discharge pipes 50 a and 50 b communicate with the waste pipe 56, and pure water 42 that has washed each electrolyte membrane / electrode structure 20 through the fuel gas passage 24 and the oxidant gas passage 26. Is discarded from the disposal pipe 56 to the disposal tank 58.

その際、燃料ガス流路２４及び酸化剤ガス流路２６に供給される純水４２は、冷却媒体流路２８に循環供給される冷却媒体により加温されている。このため、純水４２は、例えば、洗浄初期に３０℃に加温された後、所定の時間だけ経過後に４０℃に加温され、さらに、所定の時間だけ経過後に５０℃に加温され、温水として燃料ガス流路２４及び酸化剤ガス流路２６に供給されている。   At that time, the pure water 42 supplied to the fuel gas passage 24 and the oxidant gas passage 26 is heated by the cooling medium circulated and supplied to the cooling medium passage 28. For this reason, for example, the pure water 42 is heated to 30 ° C. in the initial stage of cleaning, and then heated to 40 ° C. after a predetermined time has elapsed, and further heated to 50 ° C. after a predetermined time has elapsed, Hot water is supplied to the fuel gas passage 24 and the oxidant gas passage 26.

従って、各電解質膜・電極構造体２０中に残留する溶媒や接着剤等の不純物は、常温水や水蒸気等を使用する場合に比べて短時間で確実且つ効率的に除去することができるという効果が得られる。しかも、固体高分子電解質膜１４中に、純水４２を効率的に且つ迅速に導入することが可能になり、抵抗過電圧が有効に低減される。   Therefore, impurities such as solvents and adhesives remaining in each electrolyte membrane / electrode structure 20 can be reliably and efficiently removed in a shorter time than when using room temperature water, water vapor, or the like. Is obtained. In addition, the pure water 42 can be efficiently and rapidly introduced into the solid polymer electrolyte membrane 14, and the resistance overvoltage is effectively reduced.

なお、洗浄水としての純水４２の温度は、３０℃、４０℃及び５０℃の３段階に変化させているが、これに限定されるものではなく、例えば、５０℃の一定温度に維持してもよい。   The temperature of the pure water 42 as washing water is changed in three stages of 30 ° C., 40 ° C., and 50 ° C., but is not limited to this, and is maintained at a constant temperature of 50 ° C., for example. May be.

この洗浄水の温度は、図４に示すように、燃料電池１０の締め付け荷重及び電解質膜・電極構造体２０からの不純物の溶出速度と温水温度との関係から設定されている。図４から諒解されるように、温水温度が上昇するのに伴って、不純物溶出速度が増加、すなわち、洗浄処理能力が向上するとともに、スタック締め付け荷重が増加する。このため、温水の温度は、好適には、３０℃〜５５℃の範囲内に設定される。   As shown in FIG. 4, the temperature of the cleaning water is set based on the relationship between the tightening load of the fuel cell 10 and the elution rate of impurities from the electrolyte membrane / electrode structure 20 and the hot water temperature. As can be seen from FIG. 4, as the hot water temperature rises, the impurity elution rate increases, that is, the cleaning treatment capacity improves, and the stack tightening load increases. For this reason, the temperature of warm water is suitably set in the range of 30 ° C to 55 ° C.

温水温度が３０℃未満になると、温水の洗浄効果が十分に得られず、固体高分子電解質膜１４の洗浄作業の効率化が図られない。一方、温水温度が５５℃を超えると、単位セル２３の膨張によって燃料電池１０の締め付け荷重が許容荷重を超えるからである。   If the hot water temperature is less than 30 ° C., the effect of cleaning the hot water is not sufficiently obtained, and the efficiency of the cleaning operation of the solid polymer electrolyte membrane 14 cannot be achieved. On the other hand, when the hot water temperature exceeds 55 ° C., the tightening load of the fuel cell 10 exceeds the allowable load due to the expansion of the unit cell 23.

温水エージングの初期段階では、電解質膜・電極構造体２０から溶出される不純物の濃度が高いため、洗浄に使用された温水（純水４２）は、廃棄配管５６から廃棄タンク５８に廃棄されている。そして、所定の時間だけ経過した後、あるいは、廃棄タンク５８に配置されている導電率計６０による検出結果に基づいて、温水の廃棄処理が終了したか否かが判断される（ステップＳ４）。   In the initial stage of hot water aging, since the concentration of impurities eluted from the electrolyte membrane / electrode structure 20 is high, the hot water (pure water 42) used for cleaning is discarded from the waste pipe 56 to the waste tank 58. . Then, after a predetermined time has elapsed, or based on the detection result by the conductivity meter 60 disposed in the disposal tank 58, it is determined whether or not the disposal process of the hot water has been completed (step S4).

そして、廃棄処理が終了したと判断されると（ステップＳ４中、ＹＥＳ）、ステップＳ５に進んで、温水循環による温水エージングが開始される。この温水循環では、図５に示すように、三方切換弁５４が切り換え操作され、第１及び第２排出配管５０ａ、５０ｂは、廃棄配管５６から切り離されて温水排出配管５０に連通する。従って、燃料ガス流路２４及び酸化剤ガス流路２６を洗浄した温水（純水４２）は、第１及び第２排出配管５０ａ、５０ｂから温水排出配管５０を介してタンク４４に戻される。このため、温水供給系３６では、タンク４４内の純水４２が洗浄水として循環供給されている。   When it is determined that the disposal process has been completed (YES in step S4), the process proceeds to step S5, and hot water aging by hot water circulation is started. In this hot water circulation, as shown in FIG. 5, the three-way switching valve 54 is switched, and the first and second discharge pipes 50 a and 50 b are disconnected from the waste pipe 56 and communicated with the hot water discharge pipe 50. Accordingly, the hot water (pure water 42) that has washed the fuel gas flow path 24 and the oxidant gas flow path 26 is returned to the tank 44 from the first and second discharge pipes 50a and 50b via the hot water discharge pipe 50. For this reason, in the hot water supply system 36, the pure water 42 in the tank 44 is circulated and supplied as cleaning water.

そこで、上記の温水エージング処理が、例えば、所定の時間だけ行われると、エージング運転が完了する（ステップＳ６中、ＹＥＳ）。なお、上記の温水エージング中に、導電率計４６により検出された温水の導電率が、所定値（不純物の量が多くなって洗浄に適さなくなった際の導電率）以上である場合には、タンク４４内の温水の入れ替えが行われる。   Therefore, when the hot water aging process is performed for a predetermined time, for example, the aging operation is completed (YES in step S6). When the conductivity of the hot water detected by the conductivity meter 46 during the warm water aging is equal to or higher than a predetermined value (conductivity when the amount of impurities is not suitable for cleaning), The hot water in the tank 44 is replaced.

エージング完了後、ステップＳ７に進んで、空気パージが行われる。先ず、温水供給系３６を構成するポンプ５２の駆動が停止されるとともに、冷却媒体循環系４０を構成するポンプ６２の駆動が停止される。これにより、燃料電池１０内への温水及び冷却媒体の循環が停止される。   After completion of aging, the process proceeds to step S7, where air purge is performed. First, the drive of the pump 52 constituting the hot water supply system 36 is stopped, and the drive of the pump 62 constituting the cooling medium circulation system 40 is stopped. Thereby, the circulation of the hot water and the cooling medium into the fuel cell 10 is stopped.

次いで、図示しない空気供給系を介して、燃料ガス流路２４及び酸化剤ガス流路２６に、順次、又は、同時に、空気が供給される。これにより、燃料ガス流路２４及び前記酸化剤ガス流路２６が空気パージされる。上記の空気パージ処理が終了すると、ステップＳ８に進んで、燃料電池１０がエージング装置１２から取り外される。   Next, air is supplied to the fuel gas passage 24 and the oxidant gas passage 26 sequentially or simultaneously via an air supply system (not shown). As a result, the fuel gas passage 24 and the oxidant gas passage 26 are purged with air. When the air purge process is completed, the process proceeds to step S8, and the fuel cell 10 is removed from the aging device 12.

この場合、第１の実施形態では、各電解質膜・電極構造体２０のアノード側電極１６側及びカソード側電極１８側に、洗浄水として温水が流通されている。このため、洗浄水として常温水や水蒸気等を使用する場合に比べ、電解質膜・電極構造体２０中に残存する溶媒や接着剤等の不純物を短時間で確実且つ効率的に除去することができる。   In this case, in the first embodiment, warm water is circulated as cleaning water on the anode side electrode 16 side and the cathode side electrode 18 side of each electrolyte membrane / electrode structure 20. Therefore, it is possible to reliably and efficiently remove impurities such as a solvent and an adhesive remaining in the electrolyte membrane / electrode structure 20 in a short time as compared with a case where room temperature water, water vapor, or the like is used as cleaning water. .

特に、図４に示すように、温水温度の上昇に伴って、不純物の溶出速度が飛躍的に向上する。従って、温水の温度を、例えば、５０℃に設定することにより、洗浄効率が良好的に向上するという効果が得られる。しかも、温水を使用することにより、固体高分子電解質膜１４中に水を効率的且つ迅速に導入することができ、抵抗過電圧が有効に低減可能になる。   In particular, as shown in FIG. 4, as the hot water temperature rises, the elution rate of impurities is dramatically improved. Therefore, by setting the temperature of the hot water to, for example, 50 ° C., the effect of improving the cleaning efficiency can be obtained. Moreover, by using warm water, water can be efficiently and rapidly introduced into the solid polymer electrolyte membrane 14, and the resistance overvoltage can be effectively reduced.

その際、燃料電池１０は、所定数の単位セル２３が積層されてスタック化されている。これにより、各電解質膜・電極構造体２０毎に温水エージングした後、スタック化する場合のように、各固体高分子電解質膜１４毎の膨潤による厚さ管理が困難になることがなく、スタック全体としての厚さ管理が容易且つ良好に遂行可能になる。   At that time, the fuel cell 10 is formed by stacking a predetermined number of unit cells 23. Thus, the thickness management by swelling for each solid polymer electrolyte membrane 14 does not become difficult as in the case of stacking after warm water aging for each electrolyte membrane / electrode structure 20, and the entire stack Can be easily and satisfactorily performed.

さらに、温水エージングの初期段階では、洗浄によってこの温水中に不純物が混在し易いため、洗浄後の前記温水を廃棄配管５６から廃棄タンク５８に廃棄している。そして、温水中への不純物の混在が減少した後、前記温水は、温水循環処理に切り換えられて、電解質膜・電極構造体２０の洗浄処理に循環供給されている。このため、加温された純水４２を循環使用することができ、温水処理が効率的且つ経済的に遂行されるという利点がある。   Further, at the initial stage of hot water aging, impurities are likely to be mixed in the warm water by washing, so the washed warm water is discarded from the waste pipe 56 to the waste tank 58. Then, after the mixture of impurities in the hot water decreases, the hot water is switched to the hot water circulation process and is circulated and supplied to the cleaning process of the electrolyte membrane / electrode structure 20. For this reason, the heated pure water 42 can be circulated and used, and there is an advantage that the hot water treatment is performed efficiently and economically.

その上、燃料電池１０内では、燃料ガス流路２４及び酸化剤ガス流路２６に温水が供給される一方、冷却媒体流路２８には、加温された冷却媒体が供給されるため、前記燃料電池１０内での圧力バランスを良好に維持することができる。   In addition, in the fuel cell 10, warm water is supplied to the fuel gas flow path 24 and the oxidant gas flow path 26, while a warmed cooling medium is supplied to the cooling medium flow path 28. The pressure balance in the fuel cell 10 can be maintained well.

なお、第１の実施形態では、燃料ガス流路２４及び酸化剤ガス流路２６に温水を供給することにより温水エージングを行っているが、これに限定されるものではない。例えば、燃料ガス流路２４のみ、又は酸化剤ガス流路２６のみに温水を供給して温水エージングを行ってもよい。   In the first embodiment, hot water aging is performed by supplying hot water to the fuel gas channel 24 and the oxidant gas channel 26, but the present invention is not limited to this. For example, warm water aging may be performed by supplying warm water only to the fuel gas channel 24 or only to the oxidant gas channel 26.

図６は、本発明の第２の実施形態に係る固体高分子型燃料電池のエージング方法を実施するためのエージング装置８０の概略説明図である。なお、第１の実施形態に係るエージング装置１２と同一の構成要素には同一の参照符号を付して、その詳細な説明は省略する。   FIG. 6 is a schematic explanatory diagram of an aging device 80 for carrying out the aging method of the polymer electrolyte fuel cell according to the second embodiment of the present invention. The same components as those of the aging device 12 according to the first embodiment are denoted by the same reference numerals, and detailed description thereof is omitted.

エージング装置８０は、温水供給系３６と冷却媒体循環系４０とを駆動するためのポンプとして、単一のポンプ６２のみが用いられる。第１及び第２供給配管４８ａ、４８ｂと冷媒循環配管６４とは、温水供給バイパス配管８２により連通するとともに、第１及び第２排出配管５０ａ、５０ｂと前記冷媒循環配管６４とは、温水排出バイパス配管８４を介して連通する。   The aging device 80 uses only a single pump 62 as a pump for driving the hot water supply system 36 and the cooling medium circulation system 40. The first and second supply pipes 48a and 48b and the refrigerant circulation pipe 64 are communicated with each other by a hot water supply bypass pipe 82, and the first and second discharge pipes 50a and 50b and the refrigerant circulation pipe 64 are connected with a hot water discharge bypass. It communicates via a pipe 84.

冷却媒体循環系４０側には、純水４２が貯留されるタンク４４と、廃棄配管５６が接続される廃棄タンク５８とが配設される。   On the cooling medium circulation system 40 side, a tank 44 in which pure water 42 is stored and a waste tank 58 to which a waste pipe 56 is connected are disposed.

このように構成されるエージング装置８０による温水エージング工程では、先ず、図７に示すように、三方切換弁５４を介して温水排出バイパス配管８４が廃棄配管５６に接続される。このため、ポンプ６２が駆動されることにより、冷媒循環配管６４を介して冷却媒体流路２８に加温された冷却媒体が循環されるとともに、温水供給バイパス配管８２から第１及び第２供給配管４８ａ、４８ｂに温水（冷却媒体）が供給される。   In the warm water aging process by the aging device 80 configured as described above, first, as shown in FIG. 7, the warm water discharge bypass pipe 84 is connected to the waste pipe 56 via the three-way switching valve 54. For this reason, when the pump 62 is driven, the cooling medium heated to the cooling medium flow path 28 is circulated through the refrigerant circulation pipe 64, and the first and second supply pipes are connected from the hot water supply bypass pipe 82. Hot water (cooling medium) is supplied to 48a and 48b.

この温水は、燃料ガス流路２４及び酸化剤ガス流路２６に供給されて、各電解質膜・電極構造体２０の両面を洗浄した後、第１及び第２排出配管５０ａ、５０ｂから温水排出バイパス配管８４を通って、廃棄配管５６に廃棄される。   This hot water is supplied to the fuel gas passage 24 and the oxidant gas passage 26 to clean both surfaces of each electrolyte membrane / electrode structure 20, and then the hot water discharge bypass from the first and second discharge pipes 50a, 50b. Through the pipe 84, the waste pipe 56 is discarded.

次いで、温水循環処理に移行する際には、三方切換弁５４の切り換え作用下に、温水排出バイパス配管８４がタンク４４に連結される（図８参照）。従って、温水排出バイパス配管８４に排出された洗浄後の温水は、タンク４４に戻された後、冷媒循環配管６４を介して、再度、燃料ガス流路２４、酸化剤ガス流路２６及び冷却媒体流路２８に送られ、温水の循環供給が遂行される。   Next, when shifting to the hot water circulation process, the hot water discharge bypass pipe 84 is connected to the tank 44 under the switching action of the three-way switching valve 54 (see FIG. 8). Accordingly, the washed hot water discharged to the hot water discharge bypass pipe 84 is returned to the tank 44, and then again through the refrigerant circulation pipe 64, the fuel gas passage 24, the oxidant gas passage 26, and the cooling medium. The hot water is circulated and supplied to the flow path 28.

その際、第２の実施形態では、単一のポンプ６２を介して温水供給系３６及び冷却媒体循環系４０にそれぞれ温水及び冷却媒体を供給している。従って、エージング装置８０全体の構成の簡素化が図られるという効果が得られる。   At that time, in the second embodiment, the hot water and the cooling medium are respectively supplied to the hot water supply system 36 and the cooling medium circulation system 40 through a single pump 62. Therefore, the effect of simplifying the configuration of the entire aging device 80 can be obtained.

本発明の第１の実施形態に係る固体高分子型燃料電池のエージング方法を実施するためのエージング装置の概略説明図である。It is a schematic explanatory drawing of the aging apparatus for implementing the aging method of the polymer electrolyte fuel cell which concerns on the 1st Embodiment of this invention. 前記エージング方法を説明するフローチャートである。It is a flowchart explaining the said aging method. 温水エージング（温水廃棄）の動作説明図である。It is operation | movement explanatory drawing of warm water aging (warm water discard). スタック締め付け荷重及び不純物の溶出速度と温水温度との関係図である。It is a relationship figure of stack tightening load and the elution rate of an impurity, and warm water temperature. 温水エージング（温水循環）の動作説明図である。It is operation | movement explanatory drawing of warm water aging (warm water circulation). 本発明の第２の実施形態に係る固体高分子型燃料電池のエージング方法を実施するためのエージング装置の概略説明図である。It is a schematic explanatory drawing of the aging apparatus for implementing the aging method of the polymer electrolyte fuel cell which concerns on the 2nd Embodiment of this invention. 温水エージング（温水廃棄）の動作説明図である。It is operation | movement explanatory drawing of warm water aging (warm water discard). 温水エージング（温水循環）の動作説明図である。It is operation | movement explanatory drawing of warm water aging (warm water circulation).

符号の説明Explanation of symbols

１０…燃料電池 １２、８０…エージング装置
１４…固体高分子電解質膜 １６…アノード側電極
１８…カソード側電極 ２０…電解質膜・電極構造体
２３…単位セル ２４…燃料ガス流路
２６…酸化剤ガス流路 ２８…冷却媒体流路
３０ａ…燃料ガス入口連通孔 ３０ｂ…燃料ガス出口連通孔
３２ａ…酸化剤ガス入口連通孔 ３２ｂ…酸化剤ガス出口連通孔
３４ａ…冷却媒体入口連通孔 ３４ｂ…冷却媒体出口連通孔
３６…温水供給系 ４０…冷却媒体循環系
４２…純水 ４４…タンク
４６、６０…導電率計 ４８…温水供給配管
４８ａ、４８ｂ…供給配管 ５０…温水排出配管
５０ａ、５０ｂ…排出配管 ５２、６２…ポンプ
５６…廃棄配管 ８２…温水供給バイパス配管
８４…温水排出バイパス配管 DESCRIPTION OF SYMBOLS 10 ... Fuel cell 12, 80 ... Aging apparatus 14 ... Solid polymer electrolyte membrane 16 ... Anode side electrode 18 ... Cathode side electrode 20 ... Electrolyte membrane and electrode structure 23 ... Unit cell 24 ... Fuel gas flow path 26 ... Oxidant gas Flow path 28 ... Cooling medium flow path 30a ... Fuel gas inlet communication hole 30b ... Fuel gas outlet communication hole 32a ... Oxidant gas inlet communication hole 32b ... Oxidant gas outlet communication hole 34a ... Cooling medium inlet communication hole 34b ... Cooling medium outlet Communication hole 36 ... Warm water supply system 40 ... Cooling medium circulation system 42 ... Pure water 44 ... Tank 46, 60 ... Conductivity meter 48 ... Hot water supply pipe 48a, 48b ... Supply pipe 50 ... Hot water discharge pipe 50a, 50b ... Discharge pipe 52 62 ... Pump 56 ... Disposal piping 82 ... Hot water supply bypass piping 84 ... Hot water discharge bypass piping

Claims (5)

電解質膜の両側に一対の電極が配設される電解質膜・電極構造体とセパレータとを有する固体高分子型燃料電池をエージングするための固体高分子型燃料電池のエージング方法であって、
複数の前記電解質膜・電極構造体及び前記セパレータを積層して前記固体高分子型燃料電池をスタック化する工程と、
前記電解質膜・電極構造体の少なくとも一方の電極側に温水を流通させて洗浄するとともに、洗浄後の前記温水を廃棄処理する工程と、
洗浄後の前記温水を、前記廃棄処理から循環処理に切り換えて、少なくとも前記一方の電極側に循環流通させる工程と、
を有することを特徴とする固体高分子型燃料電池のエージング方法。 A solid polymer fuel cell aging method for aging a polymer electrolyte fuel cell having an electrolyte membrane / electrode structure in which a pair of electrodes are disposed on both sides of the electrolyte membrane and a separator,
Stacking the electrolyte membrane / electrode structure and the separator to stack the polymer electrolyte fuel cell;
Washing and circulating hot water on at least one electrode side of the electrolyte membrane / electrode structure, and discarding the hot water after washing,
Switching the hot water after washing from the disposal process to the circulation process and circulating the flow to at least one of the electrodes;
A method for aging a polymer electrolyte fuel cell, comprising: 請求項１記載のエージング方法において、前記循環処理される前記温水の導電率を検出する工程を有することを特徴とする固体高分子型燃料電池のエージング方法。   2. The aging method according to claim 1, further comprising a step of detecting conductivity of the circulating hot water. 請求項１又は２記載のエージング方法において、前記固体高分子型燃料電池に設けられた冷却媒体流路に、加温された冷却媒体を流通させることにより、少なくとも前記一方の電極側に流通される純水を加温して前記温水を得る工程を有することを特徴とする固体高分子型燃料電池のエージング方法。   3. The aging method according to claim 1, wherein the warmed cooling medium is circulated through the cooling medium flow path provided in the polymer electrolyte fuel cell so as to be circulated at least on the one electrode side. A solid polymer fuel cell aging method comprising a step of heating pure water to obtain the warm water. 請求項１又は２記載のエージング方法において、前記固体高分子型燃料電池に設けられた冷却媒体流路に、加温された冷却媒体を流通させるとともに、加温された前記冷却媒体を、前記温水として少なくとも前記一方の電極側に流通させる工程を有することを特徴とする固体高分子型燃料電池のエージング方法。   3. The aging method according to claim 1, wherein the heated cooling medium is circulated through the cooling medium flow path provided in the polymer electrolyte fuel cell, and the heated cooling medium is used as the hot water. A method of aging a polymer electrolyte fuel cell, characterized by comprising a step of flowing at least to the one electrode side. 請求項１〜４のいずれか１項に記載のエージング方法において、前記温水は、３０℃〜５５℃の純水であることを特徴とする固体高分子型燃料電池のエージング方法。   5. The aging method according to claim 1, wherein the hot water is pure water of 30 ° C. to 55 ° C. 5.
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