JP5055929B2 - Manufacturing method of electronic device - Google Patents

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本発明は電子デバイスの製造方法に関するものであり、特に、半導体集積回路装置等の電子デバイスにおけるカーボンナノチューブ束を用いたビア配線や埋込配線の欠点を補うための構成に特徴のある電子デバイスの製造方法に関するものである。 The present invention relates to an electronic device manufacturing method , and more particularly, to an electronic device characterized by a configuration for compensating for a defect of via wiring and embedded wiring using a carbon nanotube bundle in an electronic device such as a semiconductor integrated circuit device. It relates to a manufacturing method .

従来、埋込配線構造やビア構造を形成する場合には銅などが用いられていたが、微細化にともない電気伝導特性の向上が望まれていた。そこで、単体での電気伝導特性に優れるカーボンナノチューブ（Ｃａｒｂｏｎ Ｎａｎｏ Ｔｕｂｅ：ＣＮＴ）を用いて特性向上を図ろうと開発が進められている。   Conventionally, copper or the like has been used to form a buried wiring structure or a via structure, but it has been desired to improve the electric conduction characteristics with miniaturization. Therefore, development has been progressing to improve the characteristics by using carbon nanotubes (CNTs) having excellent electric conductivity characteristics as a single substance.

このカーボンナノチューブは、直径がおおよそサブナノ乃至数１０ｎｍのサイズであり、長さは数１００μｍ程度まで成長が可能である。   The carbon nanotube has a diameter of approximately sub-nano to several tens of nanometers, and can grow up to several hundreds of μm in length.

カーボンナノチューブは形状異方性に起因する一次元電子的性質からバリスティク伝導によって電子が流れ、最大電流密度は１０6 Ａ／ｃｍ2 とＣｕよりも単位面積当たり１００倍以上の電流を流すことができるほどエレクトロマイグレーション耐性が大きいという特徴がある。 Carbon nanotubes have a one-dimensional electronic property due to shape anisotropy, so that electrons flow by ballistic conduction, and the maximum current density is 10 6 A / cm 2 , which allows a current 100 times or more per unit area to flow. It has the feature that electromigration tolerance is so large.

したがって、デバイス構造及び配線の微細化にともなって、配線を流れる電流密度は大きくなるが、この様なカーボンナノチューブを配線として用いることによって、従来のＣｕ配線における限界を大きく超えることが可能になる。   Therefore, the current density flowing through the wiring increases with the miniaturization of the device structure and the wiring, but the use of such carbon nanotubes as the wiring makes it possible to greatly exceed the limit of the conventional Cu wiring.

具体的には、カーボンナノチューブでビア配線を形成したり、或いは、成長方向を制御するために成長時に電界を印加して電界の方向にカーボンナノチューブを成長させて横方向配線層を形成することが提案されている（例えば、特許文献１参照）。
特開２００２−３２９７２３号公報 Specifically, a via wiring is formed with carbon nanotubes, or an electric field is applied during growth to control the growth direction, and carbon nanotubes are grown in the direction of the electric field to form a lateral wiring layer. It has been proposed (see, for example, Patent Document 1).
JP 2002-329723 A

カーボンナノチューブを用いて配線ビア構造を形成しようとする場合、できるだけ沢山のカーボンナノチューブを束ねて密度を増やし電気伝導特性を向上させることがキーポイントとなる。   When a wiring via structure is to be formed using carbon nanotubes, the key point is to bundle as many carbon nanotubes as possible to increase the density and improve the electrical conduction characteristics.

しかしながら、カーボンナノチューブの密度を向上させることが難しく、その性能を十分に活かすことができないのが現状である。   However, at present, it is difficult to improve the density of the carbon nanotubes, and the performance cannot be fully utilized.

したがって、本発明は、カーボンナノチューブの特性を生かすとともに、より良好な電気伝導特性をもつ配線構造を提供することを目的とする。   Accordingly, an object of the present invention is to provide a wiring structure that takes advantage of the characteristics of carbon nanotubes and has better electrical conduction characteristics.

図１は本発明の原理的構成図であり、ここで図１を参照して、本発明における課題を解決するための手段を説明する。
図１参照
上記課題を解決するために、本発明は、電子デバイスの製造方法において、層間絶縁膜１に凹部２を形成したのち、凹部２にカーボンナノチューブ束３を成長させ、次いで、カーボンナノチューブ束３の空間間隙にフラーレン４を充填した後、イオン衝撃を行って、カーボンナノチューブ束３の空間におけるフラーレン４の充填密度を高め、次いで、電子線５を照射することによってフラーレン４を重合させて重合フラーレン６に変換する工程を有することを特徴とする。 FIG. 1 is a diagram illustrating the basic configuration of the present invention. Means for solving the problems in the present invention will be described with reference to FIG.
In order to solve the above-mentioned problem, according to the present invention, in the method of manufacturing an electronic device , after forming the recess 2 in the interlayer insulating film 1, the carbon nanotube bundle 3 is grown in the recess 2, and then the carbon nanotube bundle After filling the space gap of 3 with fullerene 4, ion bombardment is performed to increase the filling density of fullerene 4 in the space of the carbon nanotube bundle 3, and then the electron beam 5 is irradiated to polymerize fullerene 4 to polymerize. It has the process of converting into fullerene 6, It is characterized by the above-mentioned.

特に、フラーレン４をカーボンナノチューブ束３の空間間隙に充填した後、イオン衝撃を行って、カーボンナノチューブ束３の空隙におけるフラーレン４の充填密度を高めているので、それによって、重合フラーレン６の断面積の増加により電気伝導性をより高めることができる。 In particular, after filling the space gap of the carbon nanotube bundle 3 with the fullerene 4, ion bombardment is performed to increase the filling density of the fullerene 4 in the gap of the carbon nanotube bundle 3 , and thereby the cross-sectional area of the polymerized fullerene 6 is increased. The electrical conductivity can be further increased by increasing the.

また、上述の一連の工程を複数回繰り返すことによって凹部２にカーボンナノチューブ束３の間隙を重合フラーレン６で埋め込んだカーボンベース配線を設けるようにしても良く、それによって、カーボンナノチューブ束３が成長途中でファンデルワース力によって結合することがないので、カーボンナノチューブ束３が凹部２全体に超高密度に成長させることができる。   Further, the above-described series of steps may be repeated a plurality of times to provide a carbon base wiring in which the gaps of the carbon nanotube bundles 3 are filled with the polymerization fullerenes 6 in the recesses 2, whereby the carbon nanotube bundles 3 are being grown. Therefore, the carbon nanotube bundle 3 can be grown on the entire recess 2 with an extremely high density.

また、本発明は、電子デバイスの製造方法において、層間絶縁膜１に凹部２を形成したのち、凹部２にカーボンナノチューブ束３を成長させる工程とカーボンナノチューブ束３の空間間隙にフラーレン４を充填する工程を複数回繰り返した後、電子線５を照射して複数回の充填工程で充填したフラーレン４を一括して重合フラーレン６に変換する工程を有することを特徴とする。 Further, according to the present invention, in the electronic device manufacturing method, after forming the recess 2 in the interlayer insulating film 1, the step of growing the carbon nanotube bundle 3 in the recess 2 and the fullerene 4 is filled in the space gap of the carbon nanotube bundle 3. after repeat several times the step, characterized by having a step of converting the fullerene 4 filled with multiple filling process by irradiating an electron beam 5 to the polymerization fullerene 6 collectively.

このように構成することによって、カーボンナノチューブ束３が途中でチューブ間引力、即ち、ファンデルワース力によって結合してしまうことがないので、凹部２の底部から開放端に渡ってカーボンナノチューブ束３を超高密度に成長させることができる。   By configuring in this way, the carbon nanotube bundle 3 is not bonded by inter-tube attractive force, that is, van der Worth force, so that the carbon nanotube bundle 3 is formed from the bottom of the recess 2 to the open end. It can be grown to ultra-high density.

この場合の層間絶縁膜１に設けた凹部２は、ビアホール或いは埋込配線用溝の少なくとも一方を構成するものであり、凹部２が埋込配線用溝を構成する場合には、埋込配線用溝内に、埋込配線用溝の延在方向と略直交方向にカーボンナノチューブ束３を成長させても良いし、或いは、埋込配線用溝に沿って横方向成長させても良い。   In this case, the recess 2 provided in the interlayer insulating film 1 constitutes at least one of a via hole or a trench for buried wiring. When the recess 2 constitutes a trench for buried wiring, In the groove, the carbon nanotube bundle 3 may be grown in a direction substantially orthogonal to the extending direction of the buried wiring groove, or may be grown laterally along the buried wiring groove.

埋込配線用溝の延在方向と略直交方向にカーボンナノチューブ束３を成長させる場合には、ビア配線の形成工程と同じであるので製造工程が簡素化され、一方、埋込配線用溝に沿って横方向成長させる場合には、触媒ブロックを形成するとともに埋込配線用溝の一側端部に触媒ブロックを露出させる工程が必要になる。   When the carbon nanotube bundle 3 is grown in a direction substantially orthogonal to the extending direction of the embedded wiring trench, the manufacturing process is simplified because it is the same as the via wiring forming process. In the case of growing along the lateral direction, it is necessary to form a catalyst block and expose the catalyst block at one end of the buried wiring groove.

本発明によれば、ビア配線或いは埋込配線をカーボンナノチューブの特長を生かしつつ、炭素原子のみから構成しているので化学的な安定性を高めるとともに、良好な電気伝導特性を有する配線を実現することができる。   According to the present invention, via wiring or embedded wiring is made up of only carbon atoms while taking advantage of the characteristics of carbon nanotubes, so that chemical stability is improved and wiring having good electrical conduction characteristics is realized. be able to.

本発明は、半導体集積回路装置等の電子デバイスを構成する層間絶縁膜にビアホール或いは埋込配線用溝の少なくとも一方を構成する凹部を形成したのち、凹部にカーボンナノチューブ束を成長させ、次いで、カーボンナノチューブ束の空間間隙にＣ６０等のフラーレンを充填した後にイオン衝撃によってフラーレンの充填密度を高め、次いで、電子線を照射することによってフラーレンを重合させて重合フラーレンに変換して、カーボンナノチューブ束と重合フラーレンからなるカーボンベース配線を構成するものである。   In the present invention, after forming a recess that constitutes at least one of a via hole or a trench for embedded wiring in an interlayer insulating film constituting an electronic device such as a semiconductor integrated circuit device, a carbon nanotube bundle is grown in the recess, After filling the space gap of the nanotube bundle with C60 or other fullerene, the filling density of the fullerene is increased by ion bombardment, and then the fullerene is polymerized by irradiating with an electron beam to be converted into a polymerized fullerene. It constitutes a carbon base wiring made of fullerene.

ここで、図２乃至図６を参照して、本発明の実施例１のカーボンベース配線の形成方法を説明するが、半導体基板内の素子構造は本発明の技術内容とは直接関連しないので、最上層の構成のみを説明する。
図２参照
まず、下層配線１１上を覆う下層層間絶縁膜１２にレジストパターン１３をマスクとして下層配線１１に達するビアホール１４を形成したのち、全面にＣｏ微粒子１５を撒布する。 Here, with reference to FIG. 2 thru | or FIG. 6, although the formation method of the carbon base wiring of Example 1 of this invention is demonstrated, since the element structure in a semiconductor substrate is not directly related to the technical content of this invention, Only the structure of the top layer will be described.
See Figure 2
First, a via hole 14 reaching the lower layer wiring 11 is formed in the lower layer insulating film 12 covering the lower layer wiring 11 using the resist pattern 13 as a mask, and then Co fine particles 15 are distributed over the entire surface.

次いで、レジストパターン１３を除去したのち、原料ガスとしてアセチレン（Ｃ2 Ｈ2 ）、キャリアガスとしてＨ2 を用いたホットフィラメントＣＶＤ法を用いて、基板温度を例えば６００℃とした状態でＣｏ微粒子１５の触媒作用を利用してカーボンナノチューブ束１６を、ビアホール１４から若干突出する長さまで成長させてビア配線ベースとする。 Then, after removing the resist pattern 13, acetylene as a raw material gas (C 2 H 2), using a hot filament CVD method with H 2 as a carrier gas, Co fine particles 15 and the substrate temperature while for example, 600 ° C. The carbon nanotube bundle 16 is grown to a length slightly protruding from the via hole 14 by using the catalytic action of the above to form a via wiring base.

次いで、再び、レジストを塗布したのち、カーボンナノチューブ束１６を成長させたビアホール１４が露出するように露光・現像して開口部１８を有するレジストパターン１７を形成したのち、慣用の形成方法、例えば、真空蒸着法或いはスパッタリング法を用いてＣ６０に代表されるフラーレン１９を撒布し、カーボンナノチューブ束１６の隙間をフラーレン１９で埋め込む。   Next, after applying a resist again, the resist pattern 17 having the opening 18 is formed by exposing and developing so that the via hole 14 in which the carbon nanotube bundle 16 is grown is exposed, and then a conventional forming method, for example, A fullerene 19 typified by C60 is spread using a vacuum deposition method or a sputtering method, and the gap between the carbon nanotube bundles 16 is filled with the fullerene 19.

図３参照
次いで、Ａｒイオン２０を照射することによって埋め込んだフラーレン１９をビアホール１４の底部まで十分に充填する。 See Figure 3
Next, the fullerene 19 buried by irradiating Ar ions 20 is sufficiently filled to the bottom of the via hole 14.

次いで、レジストパターン１７を除去したのち、数ｋｅＶ、例えば、３ｋｅＶの加速エネルギーで、例えば、２０ｎＡの電子線２１を１分照射することによって、フラーレン１９を重合させて重合フラーレン２２に変換してカーボンベースビア配線２３を形成する。 なお、この時、フラーレン１９の反応性は高いので、この電子線照射工程でカーボンナノチューブが破壊されることはない。   Next, after removing the resist pattern 17, fullerene 19 is polymerized and converted to polymerized fullerene 22 by irradiating, for example, 20 nA electron beam 21 with an acceleration energy of several keV, for example, 3 keV, for 1 minute. Base via wiring 23 is formed. At this time, the reactivity of fullerene 19 is high, so that the carbon nanotubes are not destroyed in this electron beam irradiation step.

図４参照
図４は、重合フラーレンの概略的分子構造の説明図であり、鎖状に結合したり、格子状に結合したり、或いは、六方最密構造状に結合したりして、フラーレン単体では中性の絶縁体であったものが電気伝導性を有するようになる。 See Figure 4
FIG. 4 is an explanatory diagram of the schematic molecular structure of polymerized fullerene, which is neutral in the form of fullerene alone by binding in a chain, in a lattice, or in a hexagonal close-packed structure. What was an insulator of this will have electrical conductivity.

したがって、このカーボンベースビア配線２３においては、密度が疎なカーボンナノチューブ束１６では不足する電気伝導性と機械的強度を、重合によって電気伝導性を持つとともに強固に結合した重合フラーレン２２で補って電流の流れる方向の断面積を増加する。   Therefore, in this carbon-based via wiring 23, the electric conductivity and mechanical strength which are insufficient in the sparse carbon nanotube bundle 16 are compensated by the polymerized fullerene 22 which has electric conductivity by polymerization and is firmly bonded. Increase the cross-sectional area in the direction of flow.

図５参照
次いで、全面を上層層間絶縁膜２４で覆ったのち、レジストパターン２５をマスクとして露出部にカーボンベースビア配線２３を含むように埋込配線用溝２６を形成する。 See Figure 5
Next, after covering the entire surface with the upper interlayer insulating film 24, a buried wiring trench 26 is formed so as to include the carbon base via wiring 23 in the exposed portion using the resist pattern 25 as a mask.

次いで、再び、全面にＣｏ微粒子２７を撒布したのちレジストパターン２５を除去し、次いで、原料ガスとしてアセチレン（Ｃ2 Ｈ2 ）、キャリアガスとしてＨ2 を用いたホットフィラメントＣＶＤ法を用いて、基板温度を例えば６００℃とした状態でＣｏ微粒子２７の触媒作用を利用してカーボンナノチューブ束２８を、例えば、埋込配線用溝２６の深さに相当する長さまで成長させて埋込配線ベースとする。 Next, the Co fine particles 27 are spread again on the entire surface, and then the resist pattern 25 is removed. Then, a hot filament CVD method using acetylene (C 2 H 2 ) as a source gas and H 2 as a carrier gas is used. The carbon nanotube bundle 28 is grown to a length corresponding to the depth of the buried wiring groove 26, for example, using the catalytic action of the Co fine particles 27 in a state where the temperature is set to 600 ° C., for example, as a buried wiring base. .

次いで、再び、レジストを塗布したのち、カーボンナノチューブ束２８を成長させた埋込配線用溝２６が露出するように露光・現像して開口部３０を有するレジストパターン２９を形成したのち、再び、セルを用いてＣ６０に代表されるフラーレン３１を撒布し、カーボンナノチューブ束２８の隙間をフラーレン３１で埋め込む。   Next, after applying a resist again, exposure and development are performed so that the embedded wiring groove 26 in which the carbon nanotube bundle 28 is grown is exposed to form a resist pattern 29 having an opening 30, and then the cell is again formed. The fullerene 31 typified by C60 is distributed using the above, and the gap between the carbon nanotube bundles 28 is filled with the fullerene 31.

図６参照
次いで、Ａｒイオン３２を照射することによって埋め込んだフラーレン３１を埋込配線用溝２６の底部まで十分に充填したのち、レジストパターン２９を除去し、次いで、数ｋｅＶ、例えば、３ｋｅＶの加速エネルギーで、例えば、２０ｎＡの電子線３３を１分照射することによって、フラーレン３１を重合させて重合フラーレン３４に変換してカーボンベース埋込配線３５を形成する。 See FIG.
Next, after fully filling the fullerene 31 embedded by irradiating Ar ions 32 up to the bottom of the trench for embedded wiring 26, the resist pattern 29 is removed, and then with an acceleration energy of several keV, for example, 3 keV, For example, by irradiating a 20 nA electron beam 33 for 1 minute, the fullerene 31 is polymerized and converted into the polymerized fullerene 34 to form the carbon-based embedded wiring 35.

以降は、多層配線構造において必要とする層数の数だけ上記のビア配線の形成工程及び埋込配線の形成工程を繰り返すことによって半導体集積回路装置が完成する。   Thereafter, the semiconductor integrated circuit device is completed by repeating the above-described via wiring formation process and embedded wiring formation process for the number of layers required in the multilayer wiring structure.

このように、本発明の実施例１においては、電気的特性は優れているが、密度を十分に上げることが困難であったカーボンナノチューブビア或いはカーボンナノチューブ配線の欠点を重合フラーレンで補っているので、カーボンのみでビア或いは配線を構成することができ、それによって、電気的特性が優れるとともに化学的に安定なビア或いは配線を実現することができる。   Thus, in Example 1 of the present invention, although the electrical characteristics are excellent, the defects of the carbon nanotube via or the carbon nanotube wiring, which has been difficult to sufficiently increase the density, are compensated by the polymerized fullerene. In addition, vias or wirings can be formed of only carbon, and thereby, vias or wirings that have excellent electrical characteristics and are chemically stable can be realized.

次に、図７乃至図９を参照して、本発明の実施例２のカーボンベース配線の形成方法を説明するが、この場合も半導体基板内の素子構造は本発明の技術内容とは直接関連しないので、最上層の構成のみを説明する。
図７参照
まず、上記の実施例１と全く同様にカーボンベースビア配線２３を形成したのち、全面にスパッタリング法を用いて厚さが、例えば、１００ｎｍのＴｉ膜を堆積させ、次いで、レジストパターン３６をマスクとしてイオンミリングを施すことによって配線を形成する方向の幅が２０ｎｍ以下、例えば、１０ｎｍで、配線を形成しない方向の幅が５０ｎｍ以上、例えば、５０ｎｍのＴｉブロック３７をカーボンベースビア配線２３と重なるように形成する。 Next, with reference to FIGS. 7 to 9, a method for forming the carbon base wiring of the second embodiment of the present invention will be described. In this case as well, the element structure in the semiconductor substrate is directly related to the technical contents of the present invention. Therefore, only the structure of the top layer will be described.
See FIG.
First, after forming the carbon base via wiring 23 in exactly the same manner as in the first embodiment, a Ti film having a thickness of, for example, 100 nm is deposited on the entire surface by using the sputtering method, and then the resist pattern 36 is used as a mask. By performing ion milling, a Ti block 37 having a width in the direction of forming a wiring of 20 nm or less, for example, 10 nm and a width of 50 nm or more, for example, 50 nm in a direction not forming the wiring is overlapped with the carbon base via wiring 23. Form.

次いで、レジストパターン３６を除去したのち、スパッタリング法を用いて全面に触媒となる厚さが、例えば、２．５ｎｍのＣｏ膜３８を全面に蒸着し、次いで、Ｔｉブロック３７の近傍のみを被覆するようにエッチングする。   Next, after removing the resist pattern 36, a Co film 38 having a thickness of, for example, 2.5 nm as a catalyst is deposited on the entire surface by sputtering, and then only the vicinity of the Ti block 37 is covered. Etch like so.

次いで、全面に上層層間絶縁膜３９を堆積させたのち、レジストパターン４０をマスクとしてＣｏ膜３８で覆われたＴｉブロック３７の配線を形成する方向の側端面が露出するように埋込配線用溝４１を形成する。   Next, after depositing an upper interlayer insulating film 39 on the entire surface, buried wiring trenches are exposed so that the side end face in the direction of forming the wiring of the Ti block 37 covered with the Co film 38 is exposed using the resist pattern 40 as a mask. 41 is formed.

図８参照
次いで、レジストパターン４０を除去したのち、内部を１×１０-3Ｐａ程度の高真空にしたチャンバー内で、ホットフィラメントＣＶＤ法を用いてカーボンナノチューブの成長を行う。 See FIG.
Next, after removing the resist pattern 40, carbon nanotubes are grown using a hot filament CVD method in a chamber whose interior is evacuated to about 1 × 10 −3 Pa.

この時、アセチレン：Ａｒ＝１：９の流量比の混合ガスを流し、総圧１ｋＰａとした状態で、基板温度を５４０℃として成長を行うと、Ｃｏ膜３８で覆われたＴｉブロック３７の露出側端面からカーボンナノチューブ束４２が埋込配線用溝４１に沿って横方向に成長する。   At this time, when a mixed gas having a flow ratio of acetylene: Ar = 1: 9 is flowed and the total pressure is 1 kPa and the substrate temperature is 540 ° C., the Ti block 37 covered with the Co film 38 is exposed. A carbon nanotube bundle 42 grows laterally along the embedded wiring trench 41 from the side end face.

この場合のカーボンナノチューブ束４２の長さは成長時間によって決まり、また、触媒の状態にもよるが、カーボンナノチューブ束４２を構成するカーボンナノチューブは概ね５〜３０ｎｍの直径を有する多層カーボンナノチューブとなる。   In this case, the length of the carbon nanotube bundle 42 is determined by the growth time, and depending on the state of the catalyst, the carbon nanotube constituting the carbon nanotube bundle 42 is a multi-walled carbon nanotube having a diameter of approximately 5 to 30 nm.

また、この場合、カーボンナノチューブの成長方向は下地依存性があり、本発明のように下地をＴｉ膜とし、その上に２．５ｎｍのＣｏ膜を設けて５４０℃の成長温度で成長させた場合、カーボンナノチューブの長さはＴｉ膜の膜厚が厚くなるにしたがって短くなり、２０ｎｍを超えると成長しなくなる（必要ならば、特開２００６−２０２９４２号公報参照）。
したがって、１００ｎｍの厚さのあるＴｉブロック３７の露出頂面上にはカーボンナノチューブは成長しない。 In this case, the growth direction of the carbon nanotubes depends on the base, and when the base is a Ti film and a Co film of 2.5 nm is provided thereon and grown at a growth temperature of 540 ° C. as in the present invention. The length of the carbon nanotube becomes shorter as the thickness of the Ti film increases, and the carbon nanotube does not grow when it exceeds 20 nm (see JP-A-2006-202942 if necessary).
Therefore, carbon nanotubes do not grow on the exposed top surface of the Ti block 37 having a thickness of 100 nm.

次いで、再び、レジストを塗布したのち、カーボンナノチューブ束４２を成長させた埋込配線用溝４１が露出するように露光・現像して開口部４４を有するレジストパターン４３を形成したのち、再び、セルを用いてＣ６０に代表されるフラーレン４５を撒布し、カーボンナノチューブ束４２の隙間をフラーレン４５で埋め込んだのち、Ａｒイオン４６を照射することによって埋め込んだフラーレン４５を埋込配線用溝４１の底部まで十分に充填する。   Next, after applying a resist again, exposure and development are performed so that the embedded wiring groove 41 in which the carbon nanotube bundle 42 is grown is exposed to form a resist pattern 43 having an opening 44, and then the cell is again formed. The fullerene 45 typified by C60 is distributed by using and filling the gap between the carbon nanotube bundles 42 with the fullerene 45, and then irradiating the Ar ion 46 with the fullerene 45 buried to the bottom of the buried wiring trench 41. Fill well.

図９参照
次いで、レジストパターン４３を除去したのち、数ｋｅＶ、例えば、３ｋｅＶの加速エネルギーで、例えば、２０ｎＡの電子線４７を１分照射することによって、フラーレン４５を重合させて重合フラーレン４８に変換してカーボンベース埋込配線４９を形成する。 See FIG.
Next, after removing the resist pattern 43, the fullerene 45 is polymerized and converted into a polymerized fullerene 48 by irradiating an electron beam 47 of, for example, 20 nA with an acceleration energy of several keV, for example, 3 keV, for 1 minute. Base embedded wiring 49 is formed.

以降は、多層配線構造において必要とする層数の数だけ上記のビア配線の形成工程及び埋込配線の形成工程を繰り返すことによって半導体集積回路装置が完成する。   Thereafter, the semiconductor integrated circuit device is completed by repeating the above-described via wiring formation process and embedded wiring formation process for the number of layers required in the multilayer wiring structure.

このように、本発明の実施例２においては、カーボンベース埋込配線４９を構成するカーボンナノチューブを埋込配線方向に沿って横方向成長したカーボンナノチューブを用いているので、埋込配線をより低抵抗にすることができる。   As described above, in Example 2 of the present invention, the carbon nanotubes constituting the carbon-based embedded wiring 49 are carbon nanotubes grown laterally along the direction of the embedded wiring. Can be a resistance.

即ち、カーボンナノチューブを長軸方向の電気伝導率は高いものの、単軸方向の電気伝導率は低いため、上記の実施例１の場合には、電気伝導性に優れるカーボンナノチューブを用いているにも拘わらず必ずしも充分な特性はえられないが、実施例２においては、ビア配線においても埋込配線においても、電流の流れる方向にカーボンナノチューブを成長させているので、電気伝導性に優れるカーボンナノチューブの特性を有効に発揮することができる。   That is, although the carbon nanotube has a high electrical conductivity in the long axis direction, the electrical conductivity in the uniaxial direction is low. Therefore, in the case of Example 1 described above, the carbon nanotube having excellent electrical conductivity is used. Nevertheless, sufficient characteristics are not always obtained, but in Example 2, carbon nanotubes are grown in the direction of current flow in both via wiring and embedded wiring, so that the carbon nanotubes having excellent electrical conductivity can be obtained. The characteristic can be exhibited effectively.

次に、図１０乃至図１２を参照して、本発明の実施例３のカーボンベースビア配線の形成方法を説明するが、この場合も半導体基板内の素子構造は本発明の技術内容とは直接関連しないので、最上層の構成のみを説明する。
図１０参照
まず、上記の実施例１と同様に、下層配線１１上を覆う下層層間絶縁膜１２にレジストパターン１３をマスクとして下層配線１１に達するビアホール１４を形成したのち、全面にＣｏ微粒子１５を撒布する。 Next, with reference to FIGS. 10 to 12, a method for forming the carbon-based via wiring according to the third embodiment of the present invention will be described. In this case as well, the element structure in the semiconductor substrate is directly related to the technical contents of the present invention. Since it is not related, only the structure of the top layer will be described.
See FIG.
First, as in the first embodiment, via holes 14 reaching the lower layer wiring 11 are formed in the lower interlayer insulating film 12 covering the lower layer wiring 11 using the resist pattern 13 as a mask, and then Co fine particles 15 are distributed over the entire surface.

次いで、レジストパターン１３を除去したのち、原料ガスとしてアセチレン（Ｃ2 Ｈ2 ）、キャリアガスとしてＨ2 を用いたホットフィラメントＣＶＤ法を用いて、基板温度を例えば６００℃とした状態でＣｏ微粒子１５の触媒作用を利用してカーボンナノチューブ束５１を、例えば、ビアホール１４の深さの１／□程度の長さに成長させる。 Then, after removing the resist pattern 13, acetylene as a raw material gas (C 2 H 2), using a hot filament CVD method with H 2 as a carrier gas, Co fine particles 15 and the substrate temperature while for example, 600 ° C. The carbon nanotube bundle 51 is grown to a length of about 1 / □ of the depth of the via hole 14 by utilizing the catalytic action.

次いで、再び、レジストを塗布したのち、カーボンナノチューブ束５１を成長させたビアホール１４が露出するように露光・現像して開口部１８を有するレジストパターン１７を形成したのち、慣用の形成方法、例えば、真空蒸着法或いはスパッタリング法を用いてＣ６０に代表されるフラーレン１９を撒布し、カーボンナノチューブ束５１の隙間をフラーレン１９で埋め込む。   Next, after applying a resist again, the resist pattern 17 having the opening 18 is formed by exposing and developing so that the via hole 14 in which the carbon nanotube bundle 51 is grown is exposed, and then a conventional forming method, for example, The fullerene 19 typified by C60 is distributed using a vacuum deposition method or a sputtering method, and the gap between the carbon nanotube bundles 51 is filled with the fullerene 19.

次いで、Ａｒイオン２０を照射することによって埋め込んだフラーレン１９をビアホール１４の底部まで十分に充填する。   Next, the fullerene 19 buried by irradiating Ar ions 20 is sufficiently filled to the bottom of the via hole 14.

図１１参照
次いで、レジストパターン１７を除去したのち、再び、原料ガスとしてアセチレン（Ｃ2 Ｈ2 ）、キャリアガスとしてＨ2 を用いたホットフィラメントＣＶＤ法を用いて、基板温度を例えば６００℃とした状態で露出するカーボンナノチューブ束５１の端部を成長起点としてカーボンナノチューブ束５１を、ビアホール１４の深さの１／□程度の長さに成長させる。 See FIG.
Then, after removing the resist pattern 17, again, acetylene as a raw material gas (C 2 H 2), using a hot filament CVD method with H 2 as a carrier gas, exposed on and with the substrate temperature for example 600 ° C. The carbon nanotube bundle 51 is grown to a length of about 1 / □ of the depth of the via hole 14 with the end of the carbon nanotube bundle 51 to be grown as the growth starting point.

次いで、再び、レジストを塗布したのち、カーボンナノチューブ束５１を成長させたビアホール１４が露出するように露光・現像して開口部５３を有するレジストパターン５２を形成したのち、慣用の形成方法、例えば、真空蒸着法或いはスパッタリング法を用いてＣ６０に代表されるフラーレン１９を撒布し、カーボンナノチューブ束５１の隙間をフラーレン１９で埋め込む。   Next, after applying a resist again, the resist pattern 52 having the opening 53 is formed by exposing and developing so that the via hole 14 in which the carbon nanotube bundle 51 is grown is exposed, and then a conventional forming method, for example, The fullerene 19 typified by C60 is distributed using a vacuum deposition method or a sputtering method, and the gap between the carbon nanotube bundles 51 is filled with the fullerene 19.

次いで、Ａｒイオン２０を照射することによって埋め込んだフラーレン１９をビアホール１４の底部まで十分に充填する。   Next, the fullerene 19 buried by irradiating Ar ions 20 is sufficiently filled to the bottom of the via hole 14.

図１２参照
次いで、このような一連の工程を、カーボンナノチューブ束５１がビアホール１４の上端部に達するまで全体で□回繰り返すことによって、ビアホール１４内をカーボンナノチューブ束５１とフラーレン１９で埋め込む。 See FIG.
Next, such a series of steps is repeated □ times until the carbon nanotube bundle 51 reaches the upper end of the via hole 14, thereby filling the via hole 14 with the carbon nanotube bundle 51 and the fullerene 19.

次いで、レジストパターン５２を除去したのち、数ｋｅＶ、例えば、３ｋｅＶの加速エネルギーで、例えば、２０ｎＡの電子線２１を１分照射することによって、フラーレン１９を重合させて重合フラーレン２２に変換してカーボンベースビア配線５４を形成する。   Next, after removing the resist pattern 52, the fullerene 19 is polymerized and converted into a polymerized fullerene 22 by irradiating an electron beam 21 of, for example, 20 nA with an acceleration energy of several keV, for example, 3 keV, for 1 minute. Base via wiring 54 is formed.

このように、本発明の実施例３においては、カーボンナノチューブ束の成長とフラーレンの重点を複数回の工程に分けて行っているので、カーボンナノチューブ束が途中でファンデルワース力によって結合することなく、それによって、ビアホール内に超高密度のカーボンナノチューブ束を成長させることができ、電気抵抗をより低抵抗化することができる。   As described above, in Example 3 of the present invention, the growth of the carbon nanotube bundle and the emphasis on fullerene are performed in a plurality of steps, so that the carbon nanotube bundle is not bonded by van der Waals force in the middle. As a result, an ultra-high density carbon nanotube bundle can be grown in the via hole, and the electrical resistance can be further reduced.

以上、本発明の各実施例を説明してきたが、本発明は各実施例に記載された構成・条件等に限られるものではなく各種の変更が可能であり、例えば、各実施例においては触媒層としてＮｉを用いているが、Ｎｉに限られるものではなく、ＣｏやＦｅ或いはＮｉを含めたこれらの合金を用いても良いものである。   Although the embodiments of the present invention have been described above, the present invention is not limited to the configurations and conditions described in the embodiments, and various modifications can be made. Ni is used for the layer, but the layer is not limited to Ni, and Co, Fe, or an alloy containing Ni may be used.

また、上記の各実施例においては、フラーレンとしてＣ６０を用いているがＣ６０に限られるものではなく、他の構造のフラーレンを用いても良いものであり、さらには、Ｃ６０を含めた各種のフラーレンを混合して用いても良いものである。   In each of the above embodiments, C60 is used as the fullerene, but the fullerene is not limited to C60, and other fullerenes may be used, and various fullerenes including C60 are also available. May be used in combination.

また、上記の各実施例においては、フラーレンを重合する際に、電子線を照射しているが、電子線照射に限られるものではなく、例えば、紫外線を照射してフラーレンの炭素結合の一部を開環して重合反応させるようにしても良いものである。   In each of the above embodiments, the electron beam is irradiated when fullerene is polymerized. However, it is not limited to the electron beam irradiation. For example, a part of carbon bonds of fullerene is irradiated by irradiating ultraviolet rays. The ring may be opened to cause a polymerization reaction.

また、上記の各実施例においては、フラーレンの充填密度を高めるためにＡｒイオンを照射しているが、Ａｒイオン照射は必須ではなく、フラーレン撒布後にレジストを除去して、直ちに電子線を照射して重合させても良いものである。   In each of the above embodiments, Ar ions are irradiated to increase the fullerene packing density. However, Ar ion irradiation is not essential. After the fullerene is distributed, the resist is removed and an electron beam is immediately irradiated. And may be polymerized.

また、上記の各実施例においては、ビア配線と埋込配線の両方をカーボンナノチューブを重合フラーレンで埋め込んだカーボンベース配線で構成しているが、ビア配線のみカーボンベース配線で構成し、埋込配線は通常のＣｕ埋込配線で構成しても良いものである。   In each of the above embodiments, both the via wiring and the embedded wiring are configured by carbon base wiring in which carbon nanotubes are embedded with polymer fullerene. However, only the via wiring is configured by carbon base wiring, and the embedded wiring is formed. May be composed of ordinary Cu embedded wiring.

或いは、ビア配線を通常のＴｉＮ膜を介した埋込Ｗビアで構成し、埋込配線を上記の実施例１或いは実施例２に示したカーボンベース配線で構成しても良いものである。   Alternatively, the via wiring may be constituted by a buried W via via a normal TiN film, and the buried wiring may be constituted by the carbon-based wiring shown in the first or second embodiment.

また、上記の実施例３においては、フラーレンの撒布工程毎にＡｒイオンを照射して充填密度を高めているが、Ａｒイオン工程はフラーレンの撒布工程毎に行う必要は必ずしもなく、最後の撒布工程の後に１回行うようにしても良いものである。   In Example 3 described above, Ar ions are irradiated for each fullerene distribution step to increase the packing density. However, the Ar ion step is not necessarily performed every fullerene distribution step, and the final distribution step is performed. It may be performed once after.

また、上記の実施例３においては、フラーレンの重合工程を最後に１回行っているが、フラーレンの撒布工程毎にＡｒイオンを照射して充填密度を高めたのちに逐次行っても良いものである。   In Example 3 described above, the fullerene polymerization step is performed once at the end, but may be performed successively after increasing the packing density by irradiating Ar ions for each fullerene distribution step. is there.

また、上記の実施例３においては、ビア配線の形成工程として説明しているが、この場合も、このビア配線に接続する埋込配線を上記の実施例１或いは実施例２の同様に形成しても良いものである。   In the third embodiment, the via wiring is formed. However, in this case as well, the embedded wiring connected to the via wiring is formed in the same manner as in the first or second embodiment. It is good.

なお、上記の実施例１のように埋込配線を形成する場合に、ビア配線と同様に、カーボンナノチューブ束の成長工程及びフラーレンの充填工程を複数回繰り返してカーボンベース埋込配線を形成しても良いものである。   When the embedded wiring is formed as in the first embodiment, the carbon nanotube embedded wiring is formed by repeating the carbon nanotube bundle growth step and the fullerene filling step a plurality of times as in the case of the via wiring. Is also good.

ここで再び図１を参照して、本発明の詳細な特徴を改めて説明する。
再び、図１参照
（付記１）層間絶縁膜１に凹部２を形成したのち、前記凹部２にカーボンナノチューブ束３を成長させ、次いで、前記カーボンナノチューブ束３の空間間隙にフラーレン４を充填した後、イオン衝撃を行って、前記カーボンナノチューブ束３の空間におけるフラーレン４の充填密度を高め、次いで、電子線５を照射することによって、前記フラーレン４を重合させて重合フラーレン６に変換する工程を有することを特徴とする電子デバイスの製造方法。
（付記２）前記層間絶縁膜１に凹部２を形成する工程から重合フラーレン６に変換するまでの一連の工程を複数回繰り返すことによって前記凹部２にカーボンナノチューブ束３の間隙を重合フラーレン６で埋め込んだカーボンベース配線を設けることを特徴とする付記１に記載の電子デバイスの製造方法。
（付記３） 層間絶縁膜１に凹部２を形成したのち、前記凹部２にカーボンナノチューブ束３を成長させる工程と前記カーボンナノチューブ束３の空間間隙にフラーレン４を充填する工程を複数回繰り返した後、電子線５を照射して複数回の充填工程で充填した前記フラーレン４を一括して重合フラーレン６に変換する工程を有することを特徴とする電子デバイスの製造方法。
（付記４） 前記層間絶縁膜１に設けた凹部２が、ビアホール或いは埋込配線用溝の少なくとも一方を構成することを特徴とする付記１乃至付記３のいずれか１に記載の電子デバイスの製造方法。
（付記５） 前記凹部２が少なくとも埋込配線用溝を構成しており、且つ、前記埋込配線用溝内に、埋込配線用溝の延在方向と略直交方向に上記カーボンナノチューブ束３を成長させることを特徴とする付記４に記載の電子デバイスの製造方法。
（付記６） 前記凹部２が埋込配線用溝であり、且つ、前記埋込配線用溝の一側端部に触媒ブロックを露出させ、前記触媒ブロックを起点として前記埋込用配線溝に沿って上記カーボンナノチューブ束３を横方向成長させることを特徴とする付記１に記載の電子デバイスの製造方法。 The detailed features of the present invention will be described again with reference to FIG. 1 again.
Again see Figure 1
(Supplementary Note 1 ) After forming the recess 2 in the interlayer insulating film 1, the carbon nanotube bundle 3 is grown in the recess 2, and then the space gap of the carbon nanotube bundle 3 is filled with the fullerene 4 , and then ion bombardment is performed. And increasing the filling density of the fullerenes 4 in the space of the carbon nanotube bundle 3 and then irradiating with an electron beam 5 to polymerize the fullerenes 4 and convert them into polymerized fullerenes 6. Electronic device manufacturing method.
Buried with (Supplementary Note 2) The interlayer insulating film polymerization fullerene 6 the gap of the carbon nanotube bundles 3 in the recess 2 by a series of steps is repeated a plurality of times to convert from step polymerization fullerene 6 forming a recess 2 to 1 The method of manufacturing an electronic device according to appendix 1, wherein a carbon-based wiring is provided.
(Supplementary Note 3) After forming the concave portion 2 in the interlayer insulating film 1 and repeat several times the step of filling the fullerenes 4 in step and the spatial gap of the carbon nanotube bundles 3 growing carbon nanotube bundles 3 in the recess 2 Thereafter, the method for producing an electronic device comprising a step of collectively irradiating the electron beam 5 and converting the fullerenes 4 filled in a plurality of filling steps into polymerized fullerenes 6 .
(Additional remark 4 ) Manufacturing of the electronic device of any one of Additional remark 1 thru | or Additional remark 3 characterized by the recessed part 2 provided in the said interlayer insulation film 1 comprises at least one of a via hole or a groove | channel for embedded wiring. Method.
(Additional remark 5 ) The said recessed part 2 comprises the groove | channel for embedded wiring at least, and the said carbon nanotube bundle 3 is substantially orthogonal to the extension direction of the groove | channel for embedded wiring in the said groove | channel for embedded wiring. The method for manufacturing an electronic device as set forth in appendix 4, wherein:
(Additional remark 6 ) The said recessed part 2 is a groove | channel for embedding wiring, and a catalyst block is exposed to one side edge part of the said embedding wiring groove | channel, and it follows the said embedding wiring groove | channel from the said catalyst block as a starting point. The method for manufacturing an electronic device according to appendix 1, wherein the carbon nanotube bundle 3 is grown in a lateral direction.

本発明の活用例としては、半導体装置のカーボンベース配線が典型的なものであるが、半導体装置の配線に限られるものではなく、液晶表示装置や、光偏向装置等の強誘電体デバイス等の各種の電子デバイスに適用されるものである。   As an application example of the present invention, a carbon base wiring of a semiconductor device is typical, but it is not limited to a wiring of a semiconductor device, and a liquid crystal display device, a ferroelectric device such as an optical deflection device, etc. The present invention is applied to various electronic devices.

本発明の原理的構成の説明図である。It is explanatory drawing of the fundamental structure of this invention. 本発明の実施例１のカーボンベース配線の途中までの形成工程の説明図である。It is explanatory drawing of the formation process to the middle of the carbon base wiring of Example 1 of this invention. 本発明の実施例１のカーボンベース配線の図２以降の途中までの形成工程の説明図である。It is explanatory drawing of the formation process to the middle after FIG. 2 of the carbon base wiring of Example 1 of this invention. 重合フラーレンの概略的分子構造の説明図である。It is explanatory drawing of the rough molecular structure of a polymerization fullerene. 本発明の実施例１のカーボンベース配線の図３以降の途中までの形成工程の説明図である。It is explanatory drawing of the formation process to the middle after FIG. 3 of the carbon base wiring of Example 1 of this invention. 本発明の実施例１のカーボンベース配線の図５以降の形成工程の説明図である。It is explanatory drawing of the formation process after FIG. 5 of the carbon base wiring of Example 1 of this invention. 本発明の実施例２のカーボンベース配線の途中までの形成工程の説明図である。It is explanatory drawing of the formation process to the middle of the carbon base wiring of Example 2 of this invention. 本発明の実施例２のカーボンベース配線の図７以降の途中までの形成工程の説明図である。It is explanatory drawing of the formation process to the middle after FIG. 7 of the carbon base wiring of Example 2 of this invention. 本発明の実施例２のカーボンベース配線の図８以降の形成工程の説明図である。It is explanatory drawing of the formation process after FIG. 8 of the carbon base wiring of Example 2 of this invention. 本発明の実施例３のカーボンベースビア配線の途中までの形成工程の説明図である。It is explanatory drawing of the formation process to the middle of the carbon base via wiring of Example 3 of this invention. 本発明の実施例３のカーボンベースビア配線の図１０以降の途中までの形成工程の説明図である。It is explanatory drawing of the formation process to the middle after FIG. 10 of the carbon base via wiring of Example 3 of this invention. 本発明の実施例３のカーボンベースビア配線の図１１以降の形成工程の説明図である。It is explanatory drawing of the formation process after FIG. 11 of the carbon base via wiring of Example 3 of this invention.

符号の説明Explanation of symbols

１ 層間絶縁膜
２ 凹部
３ カーボンナノチューブ束
４ フラーレン
５ 電子線
６ 重合フラーレン
１１ 下層配線
１２ 下層層間絶縁膜
１３ レジストパターン
１４ ビアホール
１５ Ｃｏ微粒子
１６ カーボンナノチューブ束
１７ レジストパターン
１８ 開口部
１９ フラーレン
２０ Ａｒイオン
２１ 電子線
２２ 重合フラーレン
２３ カーボンベースビア配線
２４ 上層層間絶縁膜
２５ レジストパターン
２６ 埋込配線用溝
２７ Ｃｏ微粒子
２８ カーボンナノチューブ束
２９ レジストパターン
３０ 開口部
３１ フラーレン
３２ Ａｒイオン
３３ 電子線
３４ 重合フラーレン
３５ カーボンベース埋込配線
３６ レジストパターン
３７ Ｔｉブロック
３８ Ｃｏ膜
３９ 上層層間絶縁膜
４０ レジストパターン
４１ 埋込配線用溝
４２ カーボンナノチューブ束
４３ レジストパターン
４４ 開口部
４５ フラーレン
４６ Ａｒイオン
４７ 電子線
４８ 重合フラーレン
４９ カーボンベース埋込配線
５１ カーボンナノチューブ束
５２ レジストパターン
５３ 開口部
５４ カーボンベースビア配線 DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Interlayer insulation film 2 Recess 3 Carbon nanotube bundle 4 Fullerene 5 Electron beam 6 Polymerization fullerene 11 Lower layer wiring 12 Lower layer insulation film 13 Resist pattern 14 Via hole 15 Co fine particle 16 Carbon nanotube bundle 17 Resist pattern 18 Opening 19 Fullerene 20 Ar ion 21 Electron beam 22 Polymerization fullerene 23 Carbon base via wiring 24 Upper layer insulating film 25 Resist pattern 26 Embedded wiring groove 27 Co fine particle 28 Carbon nanotube bundle 29 Resist pattern 30 Opening 31 Fullerene 32 Ar ion 33 Electron beam 34 Polymerization fullerene 35 Carbon Base embedded wiring 36 Resist pattern 37 Ti block 38 Co film 39 Upper interlayer insulating film 40 Resist pattern 41 Embedded wiring trench 42 Carbon nanotube bundle 43 Resist pattern Over emissions 44 opening 45 fullerene 46 Ar ions 47 electron beam 48 polymerized fullerene 49 carbon base buried wiring 51 carbon nanotube bundles 52 resist pattern 53 opening 54 carbon base via wiring

Claims (3)

層間絶縁膜に凹部を形成したのち、前記凹部にカーボンナノチューブ束を成長させ、次いで、前記カーボンナノチューブ束の空間間隙にフラーレンを充填した後、イオン衝撃を行って、前記カーボンナノチューブ束の空間におけるフラーレンの充填密度を高め、次いで、電子線を照射することによってフラーレンを重合させて重合フラーレンに変換する工程を有することを特徴とする電子デバイスの製造方法。 After forming a recess in the interlayer insulating film, a carbon nanotube bundle is grown in the recess, and then a fullerene is filled in the space gap of the carbon nanotube bundle, and then ion bombardment is performed, so that the fullerene in the space of the carbon nanotube bundle is formed. A method for producing an electronic device, comprising the steps of: polymerizing fullerenes by irradiation with an electron beam to convert the fullerenes into polymerized fullerenes. 前記層間絶縁膜に凹部を形成する工程から重合フラーレンに変換するまでの一連の工程を複数回繰り返すことによって前記凹部にカーボンナノチューブ束の間隙を重合フラーレンで埋め込んだカーボンベース配線を設けることを特徴とする請求項１に記載の電子デバイスの製造方法。 And providing a series of carbon-based wiring embedded carbon nanotubes fleeting gap in the polymerization fullerene in the recess step by a plurality of times to convert the step of forming a recess in the interlayer insulating film in the polymerization fullerene The manufacturing method of the electronic device of Claim 1 . 層間絶縁膜に凹部を形成したのち、前記凹部にカーボンナノチューブ束を成長させる工程と前記カーボンナノチューブ束の空間間隙にフラーレンを充填する工程を複数回繰り返した後、電子線を照射して前記複数回の充填工程で充填したフラーレンを一括して重合フラーレンに変換する工程を有することを特徴とする電子デバイスの製造方法。 After forming the recesses in the interlayer insulating film, after the step of filling the fullerenes into the space gap between the carbon nanotube bundles and growing a carbon nanotube bundles into the recesses repeatedly a plurality of times, said plurality by irradiating an electron beam A method for producing an electronic device comprising a step of collectively converting fullerenes filled in a single filling step into polymerized fullerenes .
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