JP5003748B2 - Winding type electrochemical device and manufacturing method thereof - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、巻回型電気化学デバイス及びその製造方法に関するものである。 The present invention relates to a wound electrochemical device and a method for producing the same.
従来の電気化学デバイスは、アルミニウムからなる外装体中にリチウムイオン電池（ＬＩＢ）や、電気二重層キャパシタ（ＥＤＬＣ）などの電池素体を封入しているが、近年、巻回型の電気化学デバイスの特性の更なる向上が期待されている。このような巻回型電気化学デバイスは、例えば、特許文献１に記載されている。このような巻回型電気化学デバイスは、帯状のアノード電極の一端部と、帯状のカソード電極一端部とを、セパレータを介して、それぞれの幅方向が一致するように重ね合わせ、前記幅方向を軸とし、この軸の周りにアノード電極及びカソード電極を、セパレータを介して、同一方向に巻回することで形成する。 In conventional electrochemical devices, a battery element such as a lithium ion battery (LIB) or an electric double layer capacitor (EDLC) is enclosed in an outer package made of aluminum. Further improvement of the characteristics is expected. Such a wound electrochemical device is described in Patent Document 1, for example. In such a wound electrochemical device, one end of a strip-shaped anode electrode and one end of a strip-shaped cathode electrode are overlapped via a separator so that the respective width directions coincide with each other. A shaft is formed, and an anode electrode and a cathode electrode are wound around the shaft in the same direction via a separator.
しかしながら、本願発明者らが、従来の巻回型電気化学デバイスを鋭意検討した結果、従来の巻回型電気化学デバイスでは、時間の経過と共に端子間電圧が徐々に低下するという問題を発見したが、その原因は不明であった。 However, as a result of intensive studies on the conventional wound electrochemical device, the inventors of the present application have found a problem that the voltage between terminals gradually decreases with time in the conventional wound electrochemical device. The cause was unknown.
本発明は、上記課題を鑑みてなされたものであり、電圧保持特性が向上した巻回型電気化学デバイス及びその製造方法を提供することを目的とする。 The present invention has been made in view of the above problems, and an object thereof is to provide a wound electrochemical device having improved voltage holding characteristics and a method for producing the same.
本願発明者らが、従来の巻回型電気化学デバイスの電圧保持特性の劣化原因について更に詳細に検討したところ、電極の巻き終わりの位置の角部から、これに対向する他極性の電極に向けて漏洩電流が流れていることを見出した。 The inventors of the present application examined in detail the cause of the deterioration of the voltage holding characteristics of the conventional wound electrochemical device. From the corner of the end position of the electrode to the electrode of the other polarity facing it. And found that leakage current is flowing.
すなわち、本発明に係る巻回型電気化学デバイスは、帯状のアノード電極の一端部と、帯状のカソード電極の一端部とを、セパレータを介して、それぞれの幅方向が一致するように重ね合わせ、前記幅方向を軸とし、この軸の周りに前記アノード電極及び前記カソード電極を、前記セパレータを介して、同一方向に巻回することで形成された巻回型電気化学デバイスにおいて、前記アノード電極及び前記カソード電極の少なくとも一方の他端部の角部に、樹脂層が接着しており、前記樹脂層は、前記アノード電極の幅方向から見た場合、前記角部において隣接する前記アノード電極と前記カソード電極との間の離隔距離が、当該角部周辺において隣接する前記アノード電極と前記カソード電極との間の離隔距離よりも大きくなるように設定され、前記厚み方向に平行であって、前記角部の外縁を通る直線上には、前記アノード電極及び前記カソード電極の他方の他端部の角部の外縁は位置していない、ことを特徴とする。
That is, in the wound electrochemical device according to the present invention, one end of the strip-shaped anode electrode and one end of the strip-shaped cathode electrode are overlapped via the separator so that the respective width directions coincide with each other. In the wound electrochemical device formed by winding the anode electrode and the cathode electrode around the axis in the same direction with the separator in the same direction, the anode electrode and A resin layer is bonded to a corner portion of at least one other end portion of the cathode electrode, and the resin layer is adjacent to the anode electrode adjacent to the corner portion when viewed from the width direction of the anode electrode. The separation distance between the cathode electrode and the cathode electrode is set to be larger than the separation distance between the anode electrode and the cathode electrode adjacent to each other around the corner. , A parallel to the thickness direction, the straight line passing through the outer edge of the corner portion, the outer edge of the corner portion of the other of the other end portion of the anode electrode and the cathode electrode is not located, and characterized in that To do.
本発明の巻回型電気化学デバイスでは、電極の巻き終わりの位置の角部（他方端の角部）に樹脂層が設けられており、この場合には、電圧保持特性が著しく改善されることが見出された。また、この電極の位置は、これと対向する別の極における角部の位置とは異なっており、異極の角部間の漏洩電流も生じないという利点もある。 In the wound electrochemical device of the present invention, a resin layer is provided at the corner of the electrode at the end of winding (the corner at the other end), and in this case, the voltage holding characteristics are remarkably improved. Was found. In addition, the position of this electrode is different from the position of the corner in another pole facing it, and there is also an advantage that no leakage current occurs between the corners of different poles.
また、前記樹脂層の厚みは、１０μｍ以上１００μｍ以下であることが好ましい。この場合、電圧保持特性が非常に良好となる。 Moreover, it is preferable that the thickness of the said resin layer is 10 micrometers or more and 100 micrometers or less. In this case, the voltage holding characteristic is very good.
また、前記角部に接着される樹脂層は、隣接する前記セパレータにも接着していることが好ましい。この場合には、樹脂層が、電極とセパレータとを固定することができる。 Moreover, it is preferable that the resin layer adhered to the corner portion is also adhered to the adjacent separator. In this case, the resin layer can fix the electrode and the separator.
また、前記樹脂層は、ポリフッ化ビリニデンを含むことが好ましい。ポリフッ化ビリニデンを用いた場合には、耐熱性が高く、電気化学デバイスが使用により高温になった場合においても、樹脂層が劣化しないという効果を奏する。 The resin layer preferably contains polyvinylidene fluoride. When poly (vinylidene fluoride) is used, the heat resistance is high, and there is an effect that the resin layer does not deteriorate even when the electrochemical device is heated to a high temperature.
また、本発明の巻回型電気化学デバイスの製造方法は、（１）帯状のアノード電極及び帯状のカソード電極を用意する工程と、（２）帯状の前記アノード電極の一端部と、帯状の前記カソード電極の一端部とを、セパレータを介して、それぞれの幅方向が一致するように重ね合わせる工程と、（３）前記幅方向を軸とし、この軸の周りに前記アノード電極及び前記カソード電極を、前記セパレータを介して、同一方向に巻回する工程と、を備えた巻回型電気化学デバイスの製造方法において、（４）前記アノード電極及び前記カソード電極の少なくとも一方の他端部の角部に、樹脂層を接着する工程を更に備え、前記樹脂層は、前記アノード電極の幅方向から見た場合、前記角部において隣接する前記アノード電極と前記カソード電極との間の離隔距離が、当該角部周辺において隣接する前記アノード電極と前記カソード電極との間の離隔距離よりも大きくなるように設定され、（５）前記厚み方向に平行であって、前記角部の外縁を通る直線上には、前記アノード電極及び前記カソード電極の他方の他端部の角部の外縁は位置しないように設定することを特徴とする。
The wound electrochemical device manufacturing method of the present invention includes (1) a step of preparing a strip-shaped anode electrode and a strip-shaped cathode electrode, (2) one end portion of the strip-shaped anode electrode, and the strip-shaped electrochemical device. A step of superposing one end portion of the cathode electrode with a separator so that the respective width directions coincide with each other; and (3) the width direction as an axis, and the anode electrode and the cathode electrode around the axis. And (4) a corner portion of the other end of at least one of the anode electrode and the cathode electrode in a method for manufacturing a wound electrochemical device comprising the step of winding in the same direction via the separator. in, further comprising the step of bonding the resin layer, the resin layer, when viewed from the width direction of the anode electrode, between the anode electrode and the cathode electrode adjacent to each other in the corner Separation distance, the set to be larger than the distance between the anode electrode and the cathode electrode, a parallel to (5) the thickness direction adjacent to each other in the peripheral the corner portion, the outer edge of the corner portion The outer edge of the corner of the other end of the other of the anode electrode and the cathode electrode is set so as not to be positioned on a straight line passing through.
この製造方法を用いた場合、上記と同様に、電圧保持特性が著しく改善された電気化学デバイスを製造することができる。 When this manufacturing method is used, an electrochemical device with significantly improved voltage holding characteristics can be manufactured as described above.
なお、本発明の製造方法においても、前記樹脂層の厚みは、１０μｍ以上１００μｍ以下であることが好ましい。この場合、電圧保持特性が非常に優れたデバイスを製造することができる。 In addition, also in the manufacturing method of this invention, it is preferable that the thickness of the said resin layer is 10 micrometers or more and 100 micrometers or less. In this case, a device having excellent voltage holding characteristics can be manufactured.
また、前記樹脂層を前記角部に接着する工程は、樹脂材料を溶媒中に溶解した溶液を前記角部に塗布する工程と、塗布後に乾燥させる工程とを備えることが好ましい。この場合、角部のバリを抑えることが可能になる。また、角部によってセパレータが破れにくくなり、万が一セパレータを破いても、樹脂層により、ショートを防ぐという効果を奏する。 The step of adhering the resin layer to the corner portion preferably includes a step of applying a solution obtained by dissolving a resin material in a solvent to the corner portion and a step of drying after application. In this case, it is possible to suppress burrs at the corners. Further, the separator is difficult to break by the corner portion, and even if the separator is broken, the resin layer has an effect of preventing a short circuit.
また、前記樹脂材料は、ポリフッ化ビリニデンを含み、前記溶媒は、Ｎ-メチルピロリドンを含むことが好ましい。この場合、ショート防止の膜形成が容易という効果を奏する。 The resin material preferably contains poly (vinylidene fluoride), and the solvent preferably contains N-methylpyrrolidone. In this case, there is an effect that it is easy to form a film for preventing a short circuit.
本発明によれば、電圧保持特性が向上した巻回型電気化学デバイスを提供することができる。 According to the present invention, a wound electrochemical device having improved voltage holding characteristics can be provided.
以下、添付図面を参照しながら、本発明の好適な実施形態について詳細に説明する。なお、図面の説明において、同一または相当要素には同一の符号を付し、重複する説明は省略する。 Hereinafter, preferred embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings. In the description of the drawings, the same or corresponding elements are denoted by the same reference numerals, and redundant description is omitted.
図１は、実施形態に係る巻回型電気化学デバイス（外装体の記載は省略する）の斜視図であり、図２は、図１に示した巻回型電気化学デバイスのＩＩ−ＩＩ矢印線断面図である。なお、図中にはＸＹＺ三次元直交座標系を示している。 FIG. 1 is a perspective view of a wound electrochemical device according to the embodiment (the description of the outer package is omitted), and FIG. 2 is an II-II arrow line of the wound electrochemical device shown in FIG. It is sectional drawing. In the figure, an XYZ three-dimensional orthogonal coordinate system is shown.
この巻回型電気化学デバイスは、帯状のアノード電極Ａと、帯状のカソード電極Ｋと、帯状のセパレータＳとを、外装体Ｐ（図２参照）内に備えている。アノード電極Ａとカソード電極Ｋとの間には、セパレータＳが介在しており、これらはＸ軸を中心にして巻回されている。Ｘ軸は、帯状のアノード電極Ａ、カソード電極Ｋ、及びセパレータＳの幅方向に一致する。図２のＺ軸方向は、アノード電極Ａ、カソード電極Ｋ、及びセパレータＳのＹ軸方向に沿って延びる部位にとっては、厚み方向であるが、Ｚ軸方向に延びる部位にとっては長さ方向である。 This wound electrochemical device includes a strip-shaped anode electrode A, a strip-shaped cathode electrode K, and a strip-shaped separator S in an outer package P (see FIG. 2). A separator S is interposed between the anode electrode A and the cathode electrode K, and these are wound around the X axis. The X axis coincides with the width direction of the strip-shaped anode electrode A, cathode electrode K, and separator S. The Z-axis direction in FIG. 2 is the thickness direction for the portion extending along the Y-axis direction of the anode electrode A, the cathode electrode K, and the separator S, but the length direction for the portion extending in the Z-axis direction. .
アノード電極Ａ、カソード電極Ｋ及びセパレータＳは、一方向に巻回されている。最初の巻き始めの位置をアノード電極Ａ及びカソード電極Ｋの一端部とすると、この一端部は電気化学デバイスの中心付近に位置する。巻き終わりの位置を、アノード電極Ａ及びカソード電極Ｋの他端部とすると、この他端部は電気化学デバイスの外側の層に位置する。 The anode electrode A, the cathode electrode K, and the separator S are wound in one direction. If the first winding start position is one end of the anode electrode A and the cathode electrode K, this one end is positioned near the center of the electrochemical device. When the end of winding is the other end of the anode electrode A and the cathode electrode K, the other end is located in the outer layer of the electrochemical device.
なお、外装体Ｐの内部には必要に応じて電解液ＬＱが入っている。電解液ＬＱとしては、電解質を有機溶媒に溶解させたものが使用される。電解質としては、一般的にテトラエチルアンモニウムテトラフルオロボレート（ＴＥＡ＋ＢＦ４ −：（以下ではＴＥＡ−ＢＦ４と記載））、トリエチルモノメチルアンモニウムテトラフルオロボレート（ＴＥＭＡ＋ＢＦ４ −）等の４級アンモニウム塩が用いられる。なお、これらの電解質は１種を単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。有機溶媒としては、公知の溶媒を使用することができる。有機溶媒としては、例えば、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート、及び、ジエチルカーボネート等が好ましく挙げられる。これらは単独で使用してもよく、２種以上を任意の割合で混合して使用してもよい。 The exterior body P contains an electrolyte LQ as necessary. As the electrolytic solution LQ, a solution obtained by dissolving an electrolyte in an organic solvent is used. As the electrolyte, quaternary ammonium salts such as tetraethylammonium tetrafluoroborate (TEA + BF 4 − : (hereinafter referred to as TEA-BF 4)) and triethyl monomethyl ammonium tetrafluoroborate (TEMA + BF 4 − ) are generally used. Used. In addition, these electrolytes may be used individually by 1 type, and may use 2 or more types together. As the organic solvent, a known solvent can be used. Preferred examples of the organic solvent include propylene carbonate, ethylene carbonate, and diethyl carbonate. These may be used alone or in combination of two or more at any ratio.
以上のように、この巻回型電気化学デバイスは、帯状のアノード電極Ａの一端部と、帯状のカソード電極Ｋ一端部とを、セパレータＳを介して、それぞれの幅方向（Ｘ軸）が一致するように重ね合わせ、幅方向を軸（Ｘ軸）とし、この軸の周りにアノード電極Ａ及びカソード電極Ｋを、セパレータＳを介して、同一方向に巻回することで形成された巻回型電気化学デバイスである。 As described above, in this wound electrochemical device, one end of the strip-shaped anode electrode A and one end of the strip-shaped cathode electrode K are aligned with each other in the width direction (X axis) via the separator S. A winding type formed by winding the anode electrode A and the cathode electrode K around the axis in the same direction with the separator S interposed therebetween, with the width direction as an axis (X axis). It is an electrochemical device.
図３は、図２に示した領域ＩＩＩの拡大断面図であり、アノード電極Ａ及びカソード電極Ｋの巻き終わり位置近傍の領域が示されている。 FIG. 3 is an enlarged cross-sectional view of the region III shown in FIG. 2, and shows a region near the winding end positions of the anode electrode A and the cathode electrode K.
巻き終わりの位置近傍において、アノード電極Ａ及びカソード電極Ｋは他端部を有する。アノード電極Ａの長さ方向に沿った他端の位置をＺＲＡとし、カソード電極Ｋの長さ方向に沿った他方端の位置をＺＲＫとする。これらの位置ＺＲＡと位置ＺＲＫとの長さ方向に沿った（Ｙ軸）の離隔距離は、離れている方が好ましい。なぜならば、端部においては、電流の漏洩が生じやすいため、これらが近接すると、実際に電流の漏洩が大きくなるためである。 In the vicinity of the winding end position, the anode electrode A and the cathode electrode K have the other ends. The position of the other end along the length direction of the anode electrode A is ZRA, and the position of the other end along the length direction of the cathode electrode K is ZRK. It is preferable that the separation distance along the length direction of these position ZRA and position ZRK (Y axis) is separated. This is because current leakage tends to occur at the end portions, and when these are close to each other, current leakage actually increases.
他端の位置（ＺＲＫ）における一方の極性の電極（カソード電極Ｋ）と、他方の極性の電極（アノード電極Ａ）との間の厚み方向（Ｚ軸方向）の離隔距離の最小値は、ＺＡである。また、他端の位置（ＺＲＡ）における一方の極性の電極（アノード電極Ａ）と、他方の極性の電極（カソード電極Ａ）との間の厚み方向（Ｚ軸方向）の離隔距離の最小値は、ＺＢである。ここで、カソード電極Ｋは、２層以上のセパレータＳを介して、しかも、同種の極性のカソード電極Ｋに対向していることから、これらの間では漏電は生じにくい。一方、アノード電極Ａの他端は、１層のセパレータＳを介して、異極性のカソード電極Ｋに対向していることから、これらの間には電気的な結合が生じやすく、漏電が生じる可能性がある（ＺＡ>ＺＢ）。 The minimum value of the separation distance in the thickness direction (Z-axis direction) between one polarity electrode (cathode electrode K) and the other polarity electrode (anode electrode A) at the other end position (ZRK) is ZA. It is. The minimum distance in the thickness direction (Z-axis direction) between one polarity electrode (anode electrode A) and the other polarity electrode (cathode electrode A) at the other end position (ZRA) is , ZB. Here, since the cathode electrode K is opposed to the cathode electrode K having the same kind of polarity through two or more layers of separators S, it is difficult for leakage to occur between them. On the other hand, since the other end of the anode electrode A is opposed to the cathode electrode K of different polarity via a single layer separator S, electrical coupling is likely to occur between them, and leakage may occur. (ZA> ZB).
そこで、アノード電極Ａの他方端における漏電を抑制するために、樹脂層ＲＮをアノード電極Ａの終端の角部に接着し、カソード電極Ｋとの間の実効的な離隔距離が大きくなるようにした。すなわち、樹脂層ＲＮは、アノード電極の表面及び裏面の双方に接着している。また、樹脂層ＲＮは、アノード電極Ａにのみ接着した状態で固化し、隣接するセパレータＳには接着していないこととしてもよいが、ここでは、樹脂層ＲＮの固化した後に、熱プレスと冷却工程を入れることで再融解と硬化を行い、隣接するセパレータＳにも接着することとしてもよい。 Therefore, in order to suppress leakage at the other end of the anode electrode A, the resin layer RN is bonded to the end corner of the anode electrode A so that an effective separation distance from the cathode electrode K is increased. . That is, the resin layer RN is bonded to both the front surface and the back surface of the anode electrode. In addition, the resin layer RN may be solidified in a state of being bonded only to the anode electrode A, and may not be bonded to the adjacent separator S, but here, after the resin layer RN is solidified, heat pressing and cooling are performed. It is good also as adhering also to the separator S which adjoins by performing a melting | fusing and hardening by putting a process.
角部に接着される樹脂層ＲＮは、隣接するセパレータＳにも接着していることが好ましく、この場合には、樹脂層が、電極とセパレータとを固定することができる。また、樹脂層ＲＮは、ポリフッ化ビリニデン（ＰＶＤＦ）を含むことが好ましい。ポリフッ化ビリニデンを用いた場合には、耐熱性が高く、電気化学デバイスが使用により高温になった場合においても、樹脂層が劣化しないという効果を奏する。また、電極の活物質層には、バインダを用いているが、これがポリフッ化ビリニデンを含む場合には、樹脂層と電極との親和性が高くなり、接着強度が向上するという利点がある。 The resin layer RN bonded to the corner is preferably bonded to the adjacent separator S. In this case, the resin layer can fix the electrode and the separator. The resin layer RN preferably contains poly (vinylidene fluoride) (PVDF). When poly (vinylidene fluoride) is used, the heat resistance is high, and there is an effect that the resin layer does not deteriorate even when the electrochemical device is heated to a high temperature. Moreover, although the binder is used for the active material layer of an electrode, when this contains a poly vinylidene fluoride, there exists an advantage that the affinity of a resin layer and an electrode becomes high and adhesive strength improves.
なお、カソード電極Ｋ側の角部にも樹脂層を接着してもよい。なお、アノード電極Ａとカソード電極Ｋとは、位置・形状が互いに置換可能なものであり、アノード電極Ａへの接着層の付加は、これをカソード電極として適用することも可能である。 また、このような接着層ＲＮは、巻き始めの位置におけるそれぞれの電極の角部に、同様に接着してもよい（図１参照）。 Note that a resin layer may be bonded to a corner portion on the cathode electrode K side. The anode electrode A and the cathode electrode K can be replaced with each other in position and shape, and the addition of the adhesive layer to the anode electrode A can be applied as the cathode electrode. Further, such an adhesive layer RN may be similarly adhered to the corners of the respective electrodes at the winding start position (see FIG. 1).
図４は、帯状のアノード電極Ａの先端部分の平面図である。 FIG. 4 is a plan view of the tip portion of the strip-shaped anode electrode A. FIG.
アノード電極Ａの他端部の角部の外縁は、その厚み方向（Ｚ軸）に平行な方向から見た場合において、最端部である線分ＡＴと、線分ＡＴの両端から直角に延びた線分ＡＬ及びＡＲとから構成されている。角部の厚み方向（Ｚ軸）に平行であって、これらの角部の外縁（樹脂層ＲＮの内側に位置する線分ＡＴ，ＡＬ，ＡＲ）を通る直線上には、前記カソード電極Ｋの他方の他端部の角部の外縁は位置していない（言うなれば、図２において、ＺＲＡとＺＲＫは重ならない）。 When viewed from a direction parallel to the thickness direction (Z-axis), the outer edge of the corner of the other end of the anode electrode A extends at right angles from the line segment AT which is the outermost part and both ends of the line segment AT. Line segments AL and AR. On the straight line that is parallel to the thickness direction (Z-axis) of the corners and passes through the outer edges (line segments AT, AL, AR located inside the resin layer RN) of these corners, the cathode electrode K The outer edge of the corner of the other end is not located (in other words, ZRA and ZRK do not overlap in FIG. 2).
この巻回型電気化学デバイスでは、アノード電極Ａの巻き終わりの位置の角部（他方端の角部）に接着層ＲＮが設けられており、この場合には、電圧保持特性が著しく改善されることが見出された。この理由は、１つには電極間の距離を樹脂層厚によって広げることで、漏電が抑制されたものと考えられる。また、このアノード電極Ａの位置は、これと対向するカソード電極Ｋにおける角部の位置とは異なっており（カソード電極の平坦部に対向している）、異極の角部間の漏洩電流も生じないという利点もある。 In this wound electrochemical device, the adhesive layer RN is provided at the corner of the end of winding of the anode electrode A (corner at the other end). In this case, the voltage holding characteristic is remarkably improved. It was found. One reason for this is thought to be that leakage is suppressed by increasing the distance between the electrodes by the resin layer thickness. Further, the position of the anode electrode A is different from the position of the corner portion of the cathode electrode K facing the anode electrode A (facing the flat portion of the cathode electrode), and the leakage current between the corner portions of different polarities is also present. There is also an advantage that it does not occur.
また、前記樹脂層の厚みは、１０μｍ以上１００μｍ以下であることが好ましい。この場合、電圧保持特性が非常に良好となる。 Moreover, it is preferable that the thickness of the said resin layer is 10 micrometers or more and 100 micrometers or less. In this case, the voltage holding characteristic is very good.
なお、セパレータＳの長さは、アノード電極Ａよりも長く、セパレータＳが先端部は、アノード電極Ａの最先端に位置する辺ＡＴよりも前方（Ｙ軸正方向）に突出している。なお、アノード電極Ａの幅方向に垂直な一対の辺ＡＬ，ＡＲは平行であり、これらは最先端の辺ＡＴとは延びている方向が９０度異なる。したがって、アノード電極Ａと、これに対向するカソード電極Ｋとの間の漏洩電流が、セパレータＳを迂回して流れることを抑制することができる。なお、アノード電極Ａの外縁形状に関して言えば、左右延びた一対の辺ＡＬとＡＲは平行であって、辺ＡＴはこれらに垂直である。また、セパレータＳの先端部は、長さ方向に平行な２辺とこれらに垂直な先端の辺からなり、２つの角部ＣＮを有している。これらの角部ＣＮは、直角である。 The length of the separator S is longer than that of the anode electrode A, and the front end of the separator S protrudes forward (Y-axis positive direction) from the side AT positioned at the forefront of the anode electrode A. Note that the pair of sides AL and AR perpendicular to the width direction of the anode electrode A are parallel to each other, and the extending direction differs from the most advanced side AT by 90 degrees. Therefore, the leakage current between the anode electrode A and the cathode electrode K facing the anode electrode A can be prevented from flowing around the separator S. Regarding the outer edge shape of the anode electrode A, the pair of left and right sides AL and AR extending in parallel are parallel and the side AT is perpendicular to them. Further, the front end portion of the separator S is composed of two sides parallel to the length direction and a front end side perpendicular to them, and has two corner portions CN. These corners CN are right angles.
図５は、帯状の電極及びセパレータの平面図である。 FIG. 5 is a plan view of a strip-shaped electrode and a separator.
アノード電極Ａは、帯状の電極であって４つの角部を有しており、本例では全ての角部が樹脂層ＲＮを有している。アノード電極Ａの右端から２／３程度のところに、タブ（リード）Ａ１が取り付けられている。同様に、カソード電極Ｋは、帯状の電極であって４つの角部を有しており、本例では２つの角部に樹脂層ＲＮが設けられており、残りの２つの角部には樹脂層は設けられない。これは、カソード電極のかかる箇所に電界集中が生じたとしても、厚み方向に隣接するアノード電極までの距離が長いため、漏電が生じにくいと考えられるからである。カソード電極Ｋの左端から２／３程度のところに、タブ（リード）Ｋ１が取り付けられている。セパレータＳには、その端部に樹脂層を設けるようなことはせず、４つの角部は全て直角である。 The anode electrode A is a belt-like electrode and has four corners. In this example, all corners have a resin layer RN. A tab (lead) A1 is attached to a position about 2/3 from the right end of the anode electrode A. Similarly, the cathode electrode K is a belt-like electrode and has four corners. In this example, resin layers RN are provided at two corners, and resin is provided at the remaining two corners. No layer is provided. This is because even if electric field concentration occurs at such a portion of the cathode electrode, it is considered that electric leakage is unlikely to occur because the distance to the anode electrode adjacent in the thickness direction is long. A tab (lead) K1 is attached to a position about 2/3 from the left end of the cathode electrode K. The separator S is not provided with a resin layer at its end, and all four corners are right angles.
次に、巻回型電気化学デバイスの製造方法について説明する。 Next, a method for manufacturing a wound electrochemical device will be described.
図６は、巻回型電気化学デバイスの製造方法を説明するための説明図である。 FIG. 6 is an explanatory diagram for explaining a method of manufacturing a wound electrochemical device.
巻回型電気化学デバイスの製造方法においては、まず、帯状のアノード電極Ａ及び帯状のカソード電極Ｋを用意する。アノード電極Ａ及びカソード電極Ｋの具体的な構造は、例えば、図７に示す通りである。次に、図６（ａ）に示す通り、帯状のアノード電極Ａの一端部と、帯状のカソード電極Ｋの一端部とを、セパレータＳを介して、それぞれの幅方向が一致するように重ね合わせる。なお、セパレータＳは、２つ折りにしておき、折りこんだ中にカソード電極Ｋを挿入する。以後の工程でもセパレータＳは、存在しているが、図面上の説明を明瞭化のため、図６（ｂ）以降の図面では、セパレータＳの記載を省略している。また、一端部の重ね合わせにおいて、アノード電極Ａ及びカソード電極Ａの一端部には同様に樹脂層ＲＮが設けられているため、かかる位置においての漏電も抑制される。 In the method for manufacturing a wound electrochemical device, first, a strip-shaped anode electrode A and a strip-shaped cathode electrode K are prepared. Specific structures of the anode electrode A and the cathode electrode K are as shown in FIG. 7, for example. Next, as shown in FIG. 6A, one end of the strip-shaped anode electrode A and one end of the strip-shaped cathode electrode K are overlapped with each other through the separator S so that their width directions coincide. . The separator S is folded in half, and the cathode electrode K is inserted into the folded separator. Although the separator S exists in the subsequent processes, the description of the separator S is omitted in the drawings after FIG. In addition, since the resin layer RN is similarly provided at one end portions of the anode electrode A and the cathode electrode A in the overlapping of the one end portions, leakage at such a position is also suppressed.
次に、図６（ｂ）〜図６（ｈ）に示すように、矢印の向きに、アノード電極Ａ及びカソード電極Ｋを折り曲げる。すなわち、これらの幅方向（Ｘ軸）を軸とし、この軸の周りにアノード電極Ａ及びカソード電極（Ｋ）を、セパレータＳを介して、同一方向に巻回する。なお、アノード電極Ａとカソード電極の長さは、同図に示すように巻いていった場合において、最終的に、図３に示すように、その厚み方向に平行であって、角部の外縁を通る直線（位置ＺＲＡ）上には、アノード電極Ａ及びカソード電極Ｋの他方の他端部の角部の外縁（位置ＺＲＫ）が位置しないように設定する。 Next, as shown in FIGS. 6B to 6H, the anode electrode A and the cathode electrode K are bent in the directions of the arrows. That is, the width direction (X axis) is set as an axis, and the anode electrode A and the cathode electrode (K) are wound around the axis through the separator S in the same direction. When the anode electrode A and the cathode electrode are wound as shown in the figure, the length is finally parallel to the thickness direction as shown in FIG. Is set such that the outer edge (position ZRK) of the other end of the anode electrode A and the cathode electrode K is not positioned on the straight line passing through (position ZRA).
ここで、図５に示したように、巻回工程の前に、アノード電極Ａ及びカソード電極Ｋの少なくとも一方の他端部の角部に樹脂層を接着しておく。すなわち、この製造方法は、樹脂層ＲＮを角部に接着する工程を含む。この場合、角部のバリを抑えることが可能になる。また、角部によってセパレータが破れにくくなり、万が一セパレータを破いても、樹脂層により、ショートを防ぐという効果を奏する。この工程は、室温で樹脂材料（ＰＶＤＦ）を溶媒中(Ｎ-メチルピロリドン（ＮＭＰ）)に溶解した溶液を角部に塗布する工程と、塗布後に１１０℃で乾燥させる工程とを備える。ことが好ましい。この場合、ショート防止の膜形成が容易という効果を奏する。容器内に、かかる溶液を入れて、角部を浸すだけで、樹脂層ＲＮは塗布することができ、溶液の濃度を調整することで、その厚みを変えることができる。 Here, as shown in FIG. 5, a resin layer is bonded to the corner of at least one other end of the anode electrode A and the cathode electrode K before the winding step. That is, this manufacturing method includes a step of bonding the resin layer RN to the corners. In this case, it is possible to suppress burrs at the corners. Further, the separator is difficult to break by the corner portion, and even if the separator is broken, the resin layer has an effect of preventing a short circuit. This step includes a step of applying a solution obtained by dissolving a resin material (PVDF) in a solvent (N-methylpyrrolidone (NMP)) to a corner portion at room temperature and a step of drying at 110 ° C. after the application. It is preferable. In this case, there is an effect that it is easy to form a film for preventing a short circuit. The resin layer RN can be applied only by putting such a solution in the container and immersing the corners, and the thickness can be changed by adjusting the concentration of the solution.
上述の製造方法を用いた場合、電圧保持特性が著しく改善された電気化学デバイスを製造することができる。 When the manufacturing method described above is used, an electrochemical device with significantly improved voltage holding characteristics can be manufactured.
図７は、アノード電極及びカソード電極の積層構造を示す側面図である。 FIG. 7 is a side view showing a laminated structure of an anode electrode and a cathode electrode.
アノード電極Ａは、帯状の集電体Ａβと、集電体Ａβの表面及び裏面に形成された正極用活物質層Ａα、Ａγとを備えている。カソード電極Ｋは、帯状の集電体Ｋβと、集電体Ｋβの表面及び裏面に形成された負極用活物質層Ｋα、Ｋγとを備えている。集電体としては、一般的に銅やアルミニウムが用いられ、厚みは、例えば１０〜５０μｍ程度である。集電体Ａβ、Ｋβには、図１に示すようなタブ電極Ａ１，Ｋ１が取り付けられ、タブ電極Ａ１，Ｋ１の先端にはリードＡ２、Ｋ２が接続されている。リードＡ１，Ｋ２は、外装体Ｐ（図２参照）の外に一部が露出する。 The anode electrode A includes a strip-shaped current collector Aβ, and positive electrode active material layers Aα and Aγ formed on the front and back surfaces of the current collector Aβ. The cathode electrode K includes a strip-shaped current collector Kβ, and negative electrode active material layers Kα and Kγ formed on the front and back surfaces of the current collector Kβ. As the current collector, copper or aluminum is generally used, and the thickness is, for example, about 10 to 50 μm. Tab electrodes A1, K1 as shown in FIG. 1 are attached to the current collectors Aβ, Kβ, and leads A2, K2 are connected to the tips of the tab electrodes A1, K1. The leads A1 and K2 are partially exposed outside the exterior body P (see FIG. 2).
正極用活物質層Ａα、Ａγ及び負極用活物質層Ｋα、Ｋγは、活物質及びバインダを含み、好ましくは導電助剤を含む。 The positive electrode active material layers Aα and Aγ and the negative electrode active material layers Kα and Kγ include an active material and a binder, and preferably include a conductive additive.
活物質としては、種々の電子伝導性を有する多孔体が挙げられ、例えば、天然黒鉛、人造黒鉛、メソカーボンマイクロビーズ、メソカーボンファイバー（ＭＣＦ）、コークス類、ガラス状炭素、有機化合物焼成体等の炭素材料が挙げられる。バインダとしては、上記の活物質、及び好ましくは導電助剤を集電体に固定することができれば特に限定されず、種々の結着剤を使用できる。 Examples of the active material include porous bodies having various electronic conductivities, such as natural graphite, artificial graphite, mesocarbon microbeads, mesocarbon fibers (MCF), cokes, glassy carbon, and organic compound fired bodies. The carbon material is mentioned. The binder is not particularly limited as long as the above active material and preferably the conductive auxiliary agent can be fixed to the current collector, and various binders can be used.
バインダとしては、例えば、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）等のフッ素樹脂や、スチレン−ブタジエンゴム（ＳＢＲ）と水溶性高分子（カルボキシメチルセルロース、ポリビニルアルコール、ポリアクリル酸ナトリウム、デキストリン、グルテン等）との混合物等が挙げられる。 Examples of the binder include fluorine resins such as polyvinylidene fluoride (PVDF) and polytetrafluoroethylene (PTFE), styrene-butadiene rubber (SBR) and water-soluble polymers (carboxymethylcellulose, polyvinyl alcohol, sodium polyacrylate, Dextrin, gluten, etc.) and the like.
導電助剤は、正極用活物質層及び負極用活物質層の電子伝導性を高めるために添加される材料である。導電助剤としては、例えば、カーボンブラック、アセチレンブラック等の炭素材料、銅、ニッケル、ステンレス、鉄等の金属微粉、炭素材料及び金属微粉の混合物、ＩＴＯ等の導電性酸化物が挙げられる。 A conductive support agent is a material added in order to improve the electronic conductivity of the active material layer for positive electrodes, and the active material layer for negative electrodes. Examples of the conductive aid include carbon materials such as carbon black and acetylene black, fine metal powders such as copper, nickel, stainless steel, and iron, a mixture of carbon materials and fine metal powders, and conductive oxides such as ITO.
正極用活物質層Ａα、Ａγ及び負極用活物質層Ａα、Ｂγの厚さは、例えば１〜２００μｍ程度である。正極用活物質層及び負極用活物質層は、リードが設けられるタブを避けるように集電体上に形成されている。正極用活物質層及び負極用活物質層は、公知の方法で作製することができる。 The thicknesses of the positive electrode active material layers Aα and Aγ and the negative electrode active material layers Aα and Bγ are, for example, about 1 to 200 μm. The positive electrode active material layer and the negative electrode active material layer are formed on the current collector so as to avoid the tab on which the lead is provided. The positive electrode active material layer and the negative electrode active material layer can be produced by a known method.
セパレータＳは、アノード電極Ａとカソード電極Ｋとを電気的に絶縁するものであって、電気絶縁性の多孔体である。セパレータＳとしては、特に限定されず、種々のセパレータ材料を使用することができる。例えば、電気絶縁性の多孔体としては、ポリエチレン、ポリプロピレン又はポリオレフィンからなるフィルムの単層体、積層体や、上記樹脂の混合物の延伸膜、或いは、セルロース、ポリエステル及びポリプロピレンからなる群より選択される少なくとも１種の構成材料からなる繊維不織布が挙げられる。セパレータ４０の厚さは、例えば５〜５０μｍ程度である。 The separator S electrically insulates the anode electrode A and the cathode electrode K, and is an electrically insulating porous body. The separator S is not particularly limited, and various separator materials can be used. For example, the electrically insulating porous body is selected from the group consisting of monolayers and laminates of films made of polyethylene, polypropylene or polyolefin, stretched films of a mixture of the above resins, or cellulose, polyester and polypropylene. Examples thereof include a fiber nonwoven fabric made of at least one constituent material. The thickness of the separator 40 is, for example, about 5 to 50 μm.
次に、上述の電気化学デバイスを試作する実験を行った。 Next, an experiment was conducted to prototype the above-described electrochemical device.
以下の巻回型電気化学デバイス（ＥＤＬＣ）を作製した。アノード電極の巻き数は６回転とした。共通条件は以下の通りである。樹脂層ＲＮは図５の箇所に設けた。なお、活物質としての活性炭としては、クラレケミカル社製活性炭（RP−20）を用いた。
・アノード電極
・寸法
幅Ｗ＝12.5mm
厚み＝57μm
長さ＝95mm
・材料
集電体 アルミニウム
活物質 活性炭
・カソード電極
・寸法
幅Ｗ＝12.5mm
厚み＝57μm
長さ＝117mm
・材料
集電体：アルミニウム
活物質：活性炭
・セパレータ：
・寸法
幅Ｗ＝14.5mm
厚み＝30μm
長さ＝197mm
・材料
セルロース
・電解液；
・材料ＴＥＡ−ＢＦ４
タブ材料：
アルミニウム
リード材料：
アルミニウム
電極のずれ量（位置ＺＲＡと位置ＺＲＫとの間の距離）
５ｍｍ
・樹脂層ＲＮの材料：
ポリフッ化ビリニデン
（評価及び結果）
以下、実施例及び比較例の評価結果を示す。
The following wound electrochemical device (EDLC) was produced. The number of turns of the anode electrode was six. Common conditions are as follows. The resin layer RN was provided at the location shown in FIG. In addition, as activated carbon as an active material, Kuraray Chemical Co., Ltd. activated carbon (RP-20) was used.
・ Anode electrode ・ Dimensions Width W = 12.5mm
Thickness = 57μm
Length = 95mm
・ Material Current collector Aluminum Active material Activated carbon ・ Cathode electrode ・ Dimensions Width W = 12.5mm
Thickness = 57μm
Length = 117mm
・ Material Current collector: Aluminum Active material: Activated carbon ・ Separator:
・ Dimensions Width W = 14.5mm
Thickness = 30μm
Length = 197mm
・ Material Cellulose ・ Electrolytic solution;
・ Material TEA-BF4
Tab material:
aluminum
Lead material:
aluminum
Electrode displacement (distance between position ZRA and position ZRK)
5mm
-Material of resin layer RN:
Polyvinylidene fluoride (evaluation and results)
Hereinafter, evaluation results of Examples and Comparative Examples are shown.
評価においては、室温において、電気化学デバイスのアノード電極とカソード電極間に、２．５Ｖの電圧を印加して、１時間の充電を行った後、充電器をはずして、２時間放置した後、これらの電極間のインピーダンス（ｍΩ）と電圧（Ｖ）を計測した。以下の表では、樹脂塗布厚、インピーダンス（ｍΩ）、計測された電圧（Ｖ）、これらのインピーダンスと電圧の判定結果を示す。なお、インピーダンスの判定は、５０mΩ以下のものを良品(○)とし、６０ｍΩ以下のものを可（△）として評価した。電圧の判定は、2.2V以上のものを良品(○)とし、2.0V以上を可（△）とし、2.0V未満を不良(×)とした。なお、以下の実験は、アノード電極とカソード電極を入れ替えても同様の結果が得られる。 In the evaluation, at room temperature, a voltage of 2.5 V was applied between the anode electrode and the cathode electrode of the electrochemical device to charge for 1 hour, and then the charger was removed and left for 2 hours. The impedance (mΩ) and voltage (V) between these electrodes were measured. In the following table, resin coating thickness, impedance (mΩ), measured voltage (V), and determination results of these impedance and voltage are shown. The impedance was evaluated as a non-defective product (◯) with a value of 50 mΩ or less and a good (Δ) with a value of 60 mΩ or less. The voltage was determined to be non-defective (◯) when the voltage was 2.2 V or higher, acceptable (△) when 2.0 V or higher, and defective (X) when less than 2.0 V. In the following experiment, the same result can be obtained even if the anode electrode and the cathode electrode are interchanged.
以上の実験結果から、実施例１〜６５のように、アノード電極Ａの外側の端部に樹脂層ＲＮを設けた場合は、電圧保持の特性が比較例１〜１０よりも向上した。樹脂層ＲＮの厚みが、１０μｍ以上１００μｍ以下の範囲の場合（実施例１〜実施例３０、５１〜６０）の場合、この範囲外の実施例（実施例３１〜実施例５０）よりも、インピーダンス又は電圧の判定結果において、極めて優れていることが判明した。 From the above experimental results, when the resin layer RN was provided at the outer end of the anode electrode A as in Examples 1 to 65, the voltage holding characteristics were improved as compared with Comparative Examples 1 to 10. When the thickness of the resin layer RN is in the range of 10 μm or more and 100 μm or less (Examples 1 to 30, 51 to 60), the impedance is higher than the examples (Examples 31 to 50) outside this range. Or it turned out that it is very excellent in the determination result of a voltage.
Ａ・・・アノード電極、Ｋ・・・カソード電極、Ｓ・・・セパレータ、ＬＱ・・・電解液。 A ... anode electrode, K ... cathode electrode, S ... separator, LQ ... electrolyte solution.
Claims (8)
前記アノード電極及び前記カソード電極の少なくとも一方の他端部の角部に、樹脂層が接着しており、
前記樹脂層は、前記アノード電極の幅方向から見た場合、前記角部において隣接する前記アノード電極と前記カソード電極との間の離隔距離が、当該角部周辺において隣接する前記アノード電極と前記カソード電極との間の離隔距離よりも大きくなるように設定され、
前記厚み方向に平行であって、前記角部の外縁を通る直線上には、前記アノード電極及び前記カソード電極の他方の他端部の角部の外縁は位置していない、
ことを特徴とする巻回型電気化学デバイス。 One end of the strip-shaped anode electrode and one end of the strip-shaped cathode electrode are overlapped with each other through a separator so that the respective width directions coincide with each other, and the width direction serves as an axis, and the anode is disposed around the axis. In the wound electrochemical device formed by winding the electrode and the cathode electrode in the same direction via the separator,
A resin layer is bonded to the corner of the other end of at least one of the anode electrode and the cathode electrode,
When the resin layer is viewed from the width direction of the anode electrode, the separation distance between the anode electrode and the cathode electrode adjacent to each other in the corner portion is such that the anode electrode and the cathode adjacent to each other around the corner portion. It is set to be larger than the separation distance between the electrodes,
The outer edge of the corner of the other end of the anode electrode and the cathode electrode is not positioned on a straight line that is parallel to the thickness direction and passes through the outer edge of the corner.
A wound electrochemical device characterized by that.
帯状の前記アノード電極の一端部と、帯状の前記カソード電極の一端部とを、セパレータを介して、それぞれの幅方向が一致するように重ね合わせる工程と、
前記幅方向を軸とし、この軸の周りに前記アノード電極及び前記カソード電極を、前記セパレータを介して、同一方向に巻回する工程と、を備えた巻回型電気化学デバイスの製造方法において、
前記アノード電極及び前記カソード電極の少なくとも一方の他端部の角部に、樹脂層を接着する工程を更に備え、
前記樹脂層は、前記アノード電極の幅方向から見た場合、前記角部において隣接する前記アノード電極と前記カソード電極との間の離隔距離が、当該角部周辺において隣接する前記アノード電極と前記カソード電極との間の離隔距離よりも大きくなるように設定され、
前記厚み方向に平行であって、前記角部の外縁を通る直線上には、前記アノード電極及び前記カソード電極の他方の他端部の角部の外縁は位置しないように設定する、ことを特徴とする巻回型電気化学デバイスの製造方法。 Preparing a strip-shaped anode electrode and a strip-shaped cathode electrode;
A step of overlapping one end of the strip-shaped anode electrode and one end of the strip-shaped cathode electrode through a separator so that the respective width directions thereof coincide with each other;
Winding the anode electrode and the cathode electrode around the axis in the same direction, with the width direction as an axis, and a method for producing a wound electrochemical device,
A step of adhering a resin layer to a corner of the other end of at least one of the anode and the cathode;
When the resin layer is viewed from the width direction of the anode electrode, the separation distance between the anode electrode and the cathode electrode adjacent to each other in the corner portion is such that the anode electrode and the cathode adjacent to each other around the corner portion. It is set to be larger than the separation distance between the electrodes,
The outer edge of the corner of the other end of the anode electrode and the cathode electrode is set not to be positioned on a straight line that is parallel to the thickness direction and passes through the outer edge of the corner. A method for producing a wound electrochemical device.
樹脂材料を溶媒中に溶解した溶液を前記角部に塗布する工程と、
塗布後に乾燥させる工程と、
を備えることを特徴とする請求項５又は６に記載の巻回型電気化学デバイスの製造方法。 The step of adhering the resin layer to the corner portion includes:
Applying a solution in which a resin material is dissolved in a solvent to the corners;
A step of drying after application;
The method for producing a wound electrochemical device according to claim 5 or 6, wherein:
前記溶媒は、Ｎ-メチルピロリドンを含む、ことを特徴とする請求項７に記載の巻回型電気化学デバイスの製造方法。
The resin material includes polyvinylidene fluoride,
The method for producing a wound electrochemical device according to claim 7, wherein the solvent contains N-methylpyrrolidone.
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