JP4991087B2

JP4991087B2 - 燃料電池組立体

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Publication number: JP4991087B2
Application number: JP2003396207A
Authority: JP
Inventors: 成門高橋
Original assignee: Kyocera Corp
Current assignee: Kyocera Corp
Priority date: 2003-11-26
Filing date: 2003-11-26
Publication date: 2012-08-01
Anticipated expiration: 2023-11-26
Also published as: JP2005158527A

Description

本発明は、燃料電池組立体、更に詳しくは固体電解質形燃料電池発電システムの如き燃料電池発電システムの構成に好適に使用される燃料電池組立体に関する。

次世代エネルギーとして、近年、燃料電池セルのスタックをハウジング内に収容した燃料電池が種々提案されている。

固体電解質形燃料電池は、複数の固体電解質形燃料電池セルからなる燃料電池セルスタックをハウジング内に収容して構成され、約１０００℃の温度で運転される。

発電を行う際に燃料として用いる一般的な水素の供給方法として、天然ガス等の炭化水素と水蒸気を反応させて水素を生成する水蒸気改質法が用いられるが、この反応も５００〜９００℃で行われるため、改質反応を行う改質器を加熱するまでの時間が長いという問題があった。

このような問題を解決するために、固体電解質形燃料電池の燃料改質器を燃料電池セルスタックを収容しているハウジング内に配置し、発電に際して発生する熱を水蒸気改質反応に利用し、熱効率を高めることが行われている（例えば、特許文献１参照）。

また、高分子形燃料電池においては、改質装置の起動時間短縮のために発熱反応である部分酸化法、もしくは部分酸化法と水蒸気改質法を組み合わせた方法（以下、オートサーマル法）によって燃料改質を行うことで、加熱源を不要とした改質装置が報告されている（例えば、特許文献２参照）。
特開平８−２８７９３７号公報特開２００１−１８５１９６号公報

しかしながら、上記した燃料改質器をハウジング内に配置する方式では、発電室上部の燃料供給室に改質触媒を充填し、発電室からの輻射熱と排気ガスの熱伝達を加熱源とするため、熱源との距離が遠くなり燃料改質器の昇温に時間がかかるとともに、発電温度以上への加熱が不可能であるという問題がある。

また、燃料電池出力を少なくした低負荷運転時には発電反応による発熱量が減少するため発電室温度が低下し、水蒸気改質反応に必要な熱量が不足する可能性がある。さらに、起動時には外部からの加熱源が必要となるため、熱効率が低下するという問題がある。

また、部分酸化法、もしくは部分酸化法と水蒸気改質法を組み合わせた方法によって燃料改質を常時行う場合には、水蒸気改質法に比べて生成される水素量が少ないため発電効率が低下するという問題がある。すなわち、従来手法では、未だ起動時間の短縮と、高い発電効率の達成が十分になされていないという問題があった。このため、本出願人は、改質器を燃焼ガスに曝されるようにハウジング内に収容した燃料電池組立体を出願した（特願２００３−１５１４５５号）。

このような燃料電池組立体では、改質器が燃焼ガスに曝されるため、改質器を短時間で加熱できるものの、被改質ガス及び被改質ガス導入部付近の改質用触媒が適正温度以上に加熱されてしまうため、改質器に供給された被改質ガス中の炭化水素のクラッキングが起こり易くなり、安定した改質反応が得られず、炭素析出が発生するという問題があった。

本発明は、改質器内で安定した改質反応を生じる燃料電池組立体を提供することを目的とする。

本発明者は、上記課題について検討した結果、改質触媒が収容された改質器の改質ガス生成部に被改質ガスが入る被改質ガス導入部については、燃焼ガスに直接曝さないようにすることにより、被改質ガス中の炭化水素のクラッキングによる炭素析出を抑制でき、安定した改質反応が得られることを見出し、本発明に至った。

即ち、本発明の燃料電池組立体は、ハウジング内に、固体電解質形の燃料電池セルの複数個を列状に配列してなるセルスタックと、該セルスタックの上方に配設された改質器とを備え、前記セルスタックと前記改質器との間の領域で、前記燃料電池セルの発電に使用されなかった燃料ガスを燃焼させる発電ユニットを収納してなり、前記改質器は、被改質ガスを改質して前記燃料電池セルに供給する燃料ガスを生成するための改質触媒を備える改質ガス生成部を有し、該改質ガス生成部が、前記セルスタック上から該セルスタックの端部より外側まで延在しており、前記改質ガス生成部の延在領域に被改質ガス導入部が設けられているとともに、前記被改質ガスが前記改質器の一端部から前記被改質ガス導入部に導入され、前記改質ガス生成部にて生成された改質ガスが、前記改質器の他端部から導出されることを特徴とする。

被改質ガス、および被改質ガス導入部付近の改質触媒が所定温度よりも過剰に高い場合にはクラッキングによる炭素析出が発生してしまうため、被改質ガス導入部付近の改質触媒の温度制御が重要となる。本発明の燃料電池組立体では、改質ガス生成部が、セルスタック上からセルスタックの端部より外側まで延在しており、改質ガス生成部の延在領域に被改質ガス導入部を設けて、被改質ガス導入部の温度制御を行うために、被改質ガス導入部付近の過昇温を防止することができる。これにより、クラッキングによる炭素析出を防止できるため、圧力損失増加などの弊害発生を未然に防止することができ、改質器内で安定した改質反応を得ることができる。

また、燃料電池セルを収容しているハウジング内に改質器を配置することで、水蒸気改質反応に必要な加熱源を別途設ける必要がなくなり、熱効率を高めることができるとともに、余剰の燃料ガスをハウジング内で燃焼させることによって、燃料電池セルの発電部よりも高温の熱源を改質器の加熱源とすることができるため、改質器を迅速に加熱することができる。さらに、高温の熱源を用いることで、燃料電池セルの発電による熱量が低下する低負荷運転時にも水蒸気改質反応に必要な熱量を十分賄える。このような改質器を、燃焼側のセル先端から所定間隔で置くことで過剰な昇温による改質管部材、改質触媒の劣化を抑制できる。

また、本発明の燃料電池組立体は、前記被改質ガスが前記改質器の一端部から前記被改質ガス導入部に導入され、前記改質ガス生成部にて生成された改質ガスが、前記改質器の他端部から導出されることを特徴とする。このような燃料電池組立体では、セルスタックと改質器との間の領域で、燃料電池セルの発電に使用されなかった燃料ガスを燃焼させるための燃焼領域Ｆが形成される。そのため、被改質ガスが改質器の一端部から被改質ガス導入部に導入され、改質ガス生成部にて生成された改質ガスが、改質器の他端部から導出される構造とすることで燃焼領域Ｆからの伝熱面を大きくすることができ、改質反応に必要な熱量を十分供給することができる。また、被改質ガス（改質反応に必要となる炭化水素類と水蒸気などの酸素源を総称する）と改質触媒の接触時間も十分確保することができる。

また、本発明の燃料電池組立体は、前記セルスタックが、該セルスタックの下方に配設された燃料ガス室に連通しており、前記改質器にて生成された前記改質ガスが、改質ガス供給路を介して前記燃料ガス室に供給されることを特徴とする。このような燃料電池組立体では、セルスタックが該セルスタックの下方に配設された燃料ガス室に連通することで、改質器から導入される改質ガスを複数のセルに均等供給できるようになる。また、改質器にて生成された改質ガスが、改質ガス供給路を介して燃料ガス室に供給されることで、改質ガスが発電反応によるセルからの輻射熱を受けるため、より高温の改質ガスをセルへと供給することができ、セル温度低下による出力低下を防止することができる。

また、本発明の燃料電池組立体は、前記改質器には、前記被改質ガスの流れる方向に被改質ガス予熱部、改質ガス生成部、改質ガス予熱部がこの順に設けられていることを特徴とする。このような燃料電池組立体では、被改質ガスを所定温度まで予熱した上で改質ガス生成部に導入することで改質触媒の温度を適正温度に維持することができ、炭素析出を効果的に抑制できる。また、改質ガスを改質温度よりもさらに高温とすることで、燃料電池セルの温度低下による出力低下を防止することができる。

さらに、本発明の燃料電池組立体は、前記ハウジング内に、複数個の前記発電ユニットが併設されているとともに、前記発電ユニットが、前記改質器に接続され前記被改質ガスを前記改質器に供給するための被改質ガス供給路を有し、隣接する一方の前記発電ユニットの前記被改質ガス供給路が他方の前記発電ユニットの前記被改質ガス供給路の配設位置と反対側となるように配設されていることを特徴とする。

被改質ガスは一般に外部からセルスタックの側方を介して改質器に供給されるため、被改質ガス供給路近傍の温度は、周囲の温度と比較して低温であるが、被改質ガス供給路によって低下する温度域は、発電ユニットを介して対向する位置に分散され、一方側に偏ることがなく、ハウジング内の温度勾配を無くしてセルスタックの温度差を低減でき、これにより燃料電池セルの発電性能のばらつきを小さくできる。また、同一種の発電ユニットを複数作製し、その配列方向を逆とすることにより、本発明の燃料電池組立体を容易に作製することができるとともに、配列方向が逆とされた隣設する発電ユニットのセルスタック同士の同一側を電気的に接続することにより、燃料電池セルを直列に容易に接続でき、高い電圧を得ることができる。

本発明の燃料電池組立体によれば、燃料電池セルを収容しているハウジング内に改質器を配置することで、水蒸気改質反応に必要な加熱源を別途設ける必要がなくなり、熱効率を高めることができるとともに、余剰の燃料ガスをハウジング内で燃焼させることによって、燃料電池セルの発電部よりも高温の熱源を改質器の加熱源とすることができるため、改質器を迅速に加熱することができる。また、高温の熱源を用いることで、燃料電池セルの発電による熱量が低下する低負荷運転時にも水蒸気改質反応に必要な熱量を十分賄える。

また、改質ガス生成部が、セルスタック上から該セルスタックの端部より外側まで延在しており、改質ガス生成部の延在領域に被改質ガス導入部を設けることによって、改質器の被改質ガス導入部の温度制御を行うために、被改質ガス導入部付近の過昇温を防止して炭素析出を防ぐことができる。さらに、被改質ガスが改質器の一端部から被改質ガス導入部に導入され、改質ガス生成部にて生成された改質ガスが、改質器の他端部から導出されることで、改質反応に必要な熱量を十分供給することができ、被改質ガスと改質触媒の接触時間も十分確保することができる。

以下、本発明の燃料電池組立体を図面を参照して詳述する。

図１、２及び図３を参照して説明すると、図示の燃料電池組立体は略直方体形状のハウジング２を具備している。このハウジング２の６個の壁面には適宜の断熱材料から形成された断熱壁、即ち上断熱壁４、下断熱壁６、右側断熱壁８、左側断熱壁９、前断熱壁１０及び後断熱壁１１が配設されている。ハウジング２内には発電・燃焼室１２が規定されている。

前断熱壁及び／又は後断熱壁は着脱自在或いは開閉自在に装着されており、前断熱壁及び／又は後断熱壁を離脱或いは開動せしめることによって発電・燃焼室１２内にアクセスすることができる。所望ならば、各断熱壁の外面に金属板製でよい外壁を配設することができる。

ハウジング２内の上端部には空気室（ガス室）１６が配設されている。空気室１６は上下方向寸法が比較的小さい直方体形状のケース１７内に規定されている。空気室１６には、発電・燃焼室に向かって空気（酸素含有ガス）を送り込むための空気導入管（ガス供給手段）２２が連通している。空気導入管２２は複数本あり、その形状は円筒や中空板構造などが考えられる。空気導入管２２は後述するセルスタック間に配置されており、セルの下端部において開口し、この開口部から空気が噴出する構造となっている。空気導入管２２はセラミックスなどの耐熱性の高い材料で作製するのが好適である。

そして、本発明の燃料電池組立体では、空気室１６に、低温ガス供給管１８からなる低温ガス供給手段が設けられており、この低温ガス供給管１８は、上断熱壁４を貫通し、外部に延設されている。

この低温ガス供給管１８は、空気室１６内に供給されるガスと同一種、即ち、低温の空気を空気室１６内に供給するものであり、低温ガス供給管１８により供給される空気は、余熱された空気の温度よりも低温である必要がある。特には、室温程度が望ましい。

低温ガス供給管１８は、図２に示すように、発電ユニット５６ａ、５６ｂ、５６ｃ及び５６ｄ、即ち、燃料電池セル集合体の中央部を冷却するような空気室１６の位置に接続されている。言い換えれば、発電ユニット５６ａ、５６ｂ、５６ｃ及び５６ｄ間に配設された空気導入管２２のケース１７側板への開口部集合体中央に対して、対向するケース１７側板の位置に開口するように低温ガス供給管１８が設けられている。

ハウジング２の両側部、更に詳しくは右側断熱壁８の内側及び左側断熱壁９の内側には、全体として平板形状である熱交換器２４が配設されている。熱交換器２４の各々は実質上鉛直に延在する中空平板形態のケース２６から構成されている。

かかるケース２６内にはその横方向中間に位置する仕切板２８が配設されており、ケース２６内は内側に位置する排出路３０と外側に位置する流入路３２とに区画されている。排出路３０内には上下方向に間隔をおいて３枚の仕切壁３４及び３６が配置されている。更に詳述すると、排出路３０内には、その前縁はケース２６の前壁（図示していない）から後方に離隔して位置するがその後縁はケース２６の後壁（図示していない）に接続されている形態の仕切壁３４と、その前縁はケース２６の前壁に接続されているがその後縁はケース２６の後壁から前方に離隔して位置せしめられている仕切壁３６とが交互に配置されており、かくして燃焼ガス排出路３０はジグザグ形態にせしめられている。なお、所望ならばジグザグ形態の流路以外の形態でも良い。

同様に、流入路３２内にも上下方向に間隔をおいて３枚の仕切壁３８及び４０、即ちその前縁はケース２６の前壁（図示していない）から後方に離隔して位置するがその後縁はケース２６の後壁（図示していない）に接続されている形態の仕切壁３８と、その前縁はケース２６の前壁に接続されているがその後縁はケース２６の後壁から前方に離隔して位置せしめられている仕切壁４０とが交互に配置されており、かくして流入路３２もジグザグ形態にせしめられている。なお、所望ならばジグザグ形態の流路以外の形態でも良い。

ケース２６の内側壁の上端部には排出開口４２が形成されており、排出路３０は排出開口４２を介して発電・燃焼室１２と連通せしめられている。図示の実施形態においては、熱交換器２４の各々と発電・燃焼室１２との間には断熱部材４４が配設されているが、かかる断熱部材４４の上端は排出開口４２の下縁と実質上同高乃至これより幾分下方に位置せしめられており、排出開口４２は断熱部材４４の上方に残留せしめられている空間を通して発電・燃焼室１２に連通せしめられている。

ケース２６の上壁における外側部には流入開口４８が形成されており、流入路３２はかかる流入開口４８を介して空気室１６に連通せしめられている。熱交換器２４、流入開口４８は、加熱ガス供給手段を構成している。熱交換器２４の各々の後方には上下方向に細長く延びる二重筒体５０（図１にその上端部のみを図示している）が配設されており、かかる二重筒体５０は外側筒部材５２と内側筒部材５４とから構成されている。排出路３０の下端部は外側筒部材５２と内側筒部材５４との間に規定されている排出路の下端部に接続されており、流入路３２の下端部は内側筒部材５４内に規定されている流入路に接続されている。

而して、図示の燃料電池組立体における上述したとおりの構成は、本出願人の出願にかかる特願２００３−２９５７９０号の明細書及び図面に開示されている燃料電池組立体と実質上同一であるので、上述した構成の詳細については上記特願２００３−２９５７９０号の明細書及び図面に委ね、本明細書においては説明を省略する。

上述した発電・燃焼室の下部には４個の発電ユニット５６ａ、５６ｂ、５６ｃ及び５６ｄが配置されている。発電ユニット５６ａ、５６ｂ、５６ｃ及び５６ｄは、夫々、上述した空気導入管２２間に位置せしめられている。言い換えれば、発電ユニット５６ａ、５６ｂ、５６ｃ及び５６ｄ間に、空気導入管２２が配設されている。図１、２と共に、図３を参照して説明を続けると、発電ユニット５６ａは前後方向（図１において紙面に垂直な方向）に細長く延びる直方体形状の燃料ガスマニホールド５８ａを具備している。

燃料ガス室を規定している燃料ガスマニホールド５８ａの上面上にはセルスタック６０ａが装着されている。セルスタック６０ａは上下方向に細長く延びる板状でかつ柱状の直立セル６２を燃料ガスマニホールド５８ａの長手方向（即ち図１の前後方向）に複数個縦列配置して構成されている。図５に明確に図示する如く、セル６２の各々は電極支持基板６４、内側電極層である燃料極層６６、固体電解質層６８、外側電極層である酸素極層７０、及びインターコネクタ７２から構成されている。

電極支持基板６４は上下方向に細長く延びる板状片であり、平坦な両面と半円形状の両側面を有する。電極支持基板６４にはこれを鉛直方向に貫通する複数個（図示の場合は６個）の燃料ガス通路７４が形成されている。電極支持基板６４の各々は燃料ガスマニホールド５８ａの上壁上に、例えば耐熱性に優れたセラミック接着剤によって接合される。

燃料ガスマニホールド５８ａの上壁には図１において紙面に垂直な方向に間隔をおいて左右方向に延びる複数個のスリット（図示していない）が形成されており、電極支持基板６４の各々に形成されている燃料ガス通路７４がスリットの各々に、従って燃料ガス室に連通せしめられる。

インターコネクタ７２は電極支持基板６４の片面（図５のセルスタック６０ａにおいて上面）上に配設されている。燃料極層６６は電極支持基板６４の他面（図５のセルスタック６０ａにおいて下面）及び両側面に配設されており、その両端はインターコネクタ７２の両端に接合せしめられている。固体電解質層６８は燃料極層６６の全体を覆うように配設され、その両端はインターコネクタ７２の両端に接合せしめられている。酸素極層７０は、固体電解質層６８の主部上、即ち電極支持基板６４の他面を覆う部分上に配置され、電極支持基板板６４を挟んでインターコネクタ７２に対向して位置せしめられている。

セルスタック６０ａにおける隣接するセル６２間には集電部材７６が配設されており、一方のセル６２のインターコネクタ７２と他方のセル６２の酸素極層７０とを接続している。セルスタック６０ａの両端、即ち図５において上端及び下端に位置するセル６２の片面及び他面にも集電部材７６が配設されている。セルスタック６０ａの両端に位置する終電部材７６には電力取出手段（図示していない）が接続されており、かかる電力取出手段はハウジング２の前断熱壁１０（図示していない）及び／又は後断熱１１（図示していない）を通してハウジング２外に延在せしめられている。所望ならば、セルスタック６０ａ、６０ｂ、６０ｃ及び６０ｄの各々に電力取出手段を配設することに代えて、適宜の接続手段によってセルスタック６０ａ、６０ｂ、６０ｃ及び６０ｄを相互に直列接続し、４個のセルスタック６０ａ、６０ｂ、６０ｃ及び６０ｄに関して共通の電力取出手段を配設することもできる。

セル６２について更に詳述すると、セル６２は板状でかつ柱状とされており、電極支持基板６４は燃料ガスを燃料極層６６まで透過させるためにガス透過性であること、そしてまたインターコネクタ７２を介して集電するために導電性であることが要求され、かかる要求を満足する多孔質の導電性セラミック（若しくはサーメット）から形成することができる。

燃料極層６６及び／又は固体電解質層７０との同時焼成により電極支持基板６４を製造するためには、鉄属金属成分と特定希土類酸化物とから電極支持基板６４を形成することが好ましい。所要ガス透過性を備えるために開気孔率が３０％以上、特に３５乃至５０％の範囲にあるのが好適であり、そしてまたその導電率は３００Ｓ／ｃｍ以上、特に４４０Ｓ／ｃｍ以上であるのが好ましい。

燃料極層６６は多孔質の導電性セラミック、例えば希土類元素が固溶しているＺｒＯ_２（安定化ジルコニアを称されている）とＮｉ及び／又はＮｉＯとから形成することができる。

固体電解質層６８は、電極間の電子の橋渡しをする電解質としての機能を有していると同時に、燃料ガスと空気とのリークを防止するためにガス遮断性を有するものであることが必要であり、通常、３〜１５モル％の希土類元素が固溶したＺｒＯ_２から形成されている。

酸素極層７０は所謂ＡＢＯ_３型のペロブスカイト型酸化物からなる導電セラミックから形成することができる。酸素極層７０はガス透過性を有していることが必要であり、開気孔率が２０％以上、特に３０乃至５０％の範囲にあることが好ましい。

インターコネクタ７２は導電性セラミックから形成することができるが、水素ガスでよい燃料ガス及び空気と接触するため、耐還元性及び耐酸化性を有することが必要であり、このためにランタンクロマイト系のペロブスカイト型酸化物（ＬａＣｒＯ_３系酸化物）が好適に使用される。インターコネクト７２は電極支持基板６４に形成された燃料ガス通路７４を通る燃料ガス及び電極支持基板６４の外側を流動する空気のリークを防止するために緻密質でなければならず、９３％以上、特に９５％以上の相対密度を有していることが望まれる。

集電部材７６は弾性を有する金属又は合金から形成された適宜の形状の部材或いは金属繊維又は合金繊維から成るフェルトに所要表面処理を加えた部材から構成することができる。

図１乃至図４を参照して説明を続けると、発電ユニット５６ａは、セルスタック６０ａの上方を前後方向に細長く延びる直方体形状（或いは円筒形状）であるのが好都合である改質器７８ａも具備している。即ち、改質器７８ａは、セルスタック６０ａの上方に、セル６２先端から所定間隔をおいて、かつセル配列方向に配設されている。改質器７８ａをハウジング２、発電・燃焼室１２内部に収容することで、燃料電池組立体を大幅に小型化できる。

改質器７８ａのセル高さ方向の長さｈは、セル配列方向の長さＬよりも短い形状とされている。改質器７８ａはセル高さ方向の長さｈを短くすることで、改質器７８ａの底面（燃焼炎に曝される側）と上面（排気口側）との温度勾配を小さくできるため、改質器７８ａ内の改質ガス組成が平衡組成に近くなり安定した改質反応とすることができる。また、改質器７８ａの伝熱面を大きくすることができ、改質反応に必要な熱量を供給することができるとともに、被改質ガスと改質用触媒の接触時間も十分確保することができる。

改質器７８ａのセル配列方向の長さＬはセル高さ方向の長さhの２〜１５倍程度となるようにすることが、改質反応に必要とされる被改質ガスと改質用触媒の接触時間を確保するという点から好ましい。改質器７８ａが円筒形状の場合には、セル高さ方向の長さｈは円筒の直径と読み替えることができる。

改質器７８ａには、被改質ガスが改質器７８ａの一端部から導入され、他端部から改質された水素リッチな燃料ガスが導出されるように構成されている。

即ち、マニホールド５８ａに燃料電池セル６２が複数立設されており、セルスタック６０ａのセル配列方向側に改質器７８ａからの燃料ガス供給管８０ａが設けられ、該改質ガス供給路８０ａの一端が改質器７８ａの前端面に接続されている。

燃料ガス供給管８０ａの他端側は、セル配列方向側を介して下方に延び、次いで湾曲して後方に延び、燃料ガス供給管８０ａの他端は上記燃料ガスマニホールド５８ａの前面に接続されている。改質器７８ａの後面には被改質ガス供給路８２ａの一端が接続されている。被改質ガス供給路８２ａは、改質器７８ａから、セル配列方向側を介して下方に延び、ハウジング２の下を通ってハウジング２外に延出されている。

燃料ガス供給管８０ａがセルスタック６０ａの側方を通過して設けることで、改質された燃料ガスが発電反応によるセルスタック６０ａからの輻射熱を受けるため、より高温の燃料ガスをセル６２へと供給することができ、低い温度の燃料ガス供給によるセル温度低下に起因する出力低下を防止することができる。尚、燃料ガス供給管８０ａは、図１乃至図４では燃料ガスマニホールド５８ａの前面に接続されているが、燃料ガスマニホールド５８ａの側面に接続しても同様の効果が得られる。

被改質ガス供給路８２ａは都市ガス等の炭化水素ガスでよい被改質ガス供給源（図示していない）に接続されており、被改質ガス供給路８２ａを介して改質器７８ａに被改質ガスが供給される。

改質器７８ａには、被改質ガスの流れる方向に被改質ガス予熱部７８ａ１、改質部（以下、改質ガス生成部という。）７８ａ２、改質ガス予熱部７８ａ３が順次形成されており、被改質ガス予熱部７８ａ１は、圧力損失を低減するために充填物の無い空間とするか、被改質ガスにより多くの熱を伝えるために、ガスの流れる方向に平行に複数仕切りを設け、伝熱用フィンとする構造有し、改質ガス生成部７８ａ２には被改質ガスを水素リッチな燃料ガスに改質するための適宜の改質触媒が収容されており、改質ガス予熱部７８ａ３は、被改質ガス予熱部と同様の構造を有している。

また、被改質ガス供給路８２ａ、及び燃料ガス供給管８０ａがセルスタック６０ａの側方を通過して設けることにより、さらに例えば表面積等を最適化することで、被改質ガス、及び改質ガスを所望の温度まで予熱する被改質ガス予熱部、及び改質ガス予熱部とすることができる。

改質ガス生成部７８ａ２内の改質触媒は主に貴金属触媒と卑金属触媒に大別され、これ
らのうちいずれか、もしくは混在していても良い。卑金属触媒は球体状のＡｌ_２Ｏ_３の表面にＮｉ等の遷移金属、貴金属触媒は同じく球体状のＡｌ_２Ｏ_３の表面にＲｕを担持して構成されることが好ましく、それぞれにＭｇなどの第三成分が添加されていても良い。

そして、本発明の燃料電池組立体では、図４（ｂ）に示すように、改質器７８ａの改質ガス生成部７８ａ２がセルスタック６０ａの端部より外側まで延在しており（所定距離ｍ）、改質ガス生成部７８ａ２の延在領域に被改質ガス導入部７８ａ０が設けられている。即ち、被改質ガス供給路８２ａから被改質ガスが流れ込む被改質ガス予熱部７８ａ１、および改質ガス生成部７８ａ２の被改質ガス導入部７８ａ０は、燃焼ガスに直接的に曝されないように構成されている。

改質器７８ａの被改質ガス導入部７８ａ０は、燃焼ガスに直接的に曝されないように構成することによって、燃焼ガスに直接的に曝される部位からの伝熱と被改質ガスの熱伝達、さらに改質反応による吸熱をバランスさせ、被改質ガス導入部７８ａ０付近の触媒の過昇温を防止し炭素析出を防ぐことができる。離間距離ｍは、炭化水素類がクラッキングを起こす温度以下に抑えるという点から被改質ガス導入部の温度が４００℃以下となるようにすることが好ましい。

図示の実施形態においては、改質器７８ａは燃料ガス供給管８０ａを介して燃料ガスマニホールド５８ａに接続され、これによって所要位置に保持されているが、所要ならば、図４に二点鎖線で図示する如く、例えば上記被改質ガス供給路８２ａの下面と燃料ガスマニホールド５８ａの後端部上面或いは後面との間に適宜の支持部材８４ａを付設することもできる。

図３において説明すると、発電ユニット５６ｃは上述した発電ユニット５６ａと実質上同一であり、発電ユニット５６ｂ及び５６ｄは、発電ユニット５６ａ及び５６ｃに対して前後方向が逆に配置されていること、従って改質器７８ｂ及び７８ｄと燃料ガスマニホールド５８ｂ及び５８ｄとを接続する燃料ガス供給管（図示していない）が後側に配置され、被改質ガス供給路８２ｂ及び８２ｄが改質器から下方に延び、ハウジング２の下を通ってハウジング２外に延出している。

即ち、本発明の燃料電池組立体では、図３に示すように、燃料ガス供給管８０ａ、８０ｂ、８０ｃ及び８０ｄが、セルスタック６０ａ〜６０ｄの集合体の周囲に対向するように配設されている。言い換えると、セルスタック６０ａ〜６０ｄの集合体の対向する側面側（燃料電池セル６２の配列方向の側面側）には、燃料ガス供給管８０ａ、８０ｂ、８０ｃ及び８０ｄが交互に配設されている。さらに、改質される燃料ガスの被改質ガス供給路８２ａ、８２ｂ、８２ｃ及び８２ｄについても、セルスタック６０ａ〜６０ｄの集合体の対向する側面側に交互に配設されており、これらの被改質ガス供給路８２ａ、８２ｂ、８２ｃ及び８２ｄは、一方および他方の側面側に、燃料ガス供給管８０ａ、８０ｂ、８０ｃ及び８０ｄと交互に配設されている。

このような燃料電池組立体では、改質器７８ａ、７８ｂ、７８ｃ及び７８ｄに、被改質ガス供給路８２ａ、８２ｂ、８２ｃ及び８２ｄを通して導入される被改質ガスは、通常ハウジング２の外部から供給されるので、被改質ガス供給管近傍の温度は低くなるが、このような被改質ガス供給路８２ａ、８２ｂ、８２ｃ及び８２ｄをセルスタック６０ａ〜６０ｄの集合体の対向する側面側に交互に配設することにより、特に、セルスタック６０ａ〜６０ｄの集合体の周囲における温度差を低減でき、燃料電池セルの発電性能のばらつきを小さくできる。

また、燃料ガスを供給する燃料ガス供給管８０ａ、８０ｂ、８０ｃ及び８０ｄが、セルスタック６０ａ〜６０ｄの集合体の周囲に対向するように配設されているため、セルスタック６０ａ〜６０ｄの集合体の周囲における温度差をさらに低減できる。

上述したとおりの燃料電池組立体においては、被改質ガスが被改質ガス供給路８２ａ、８２ｂ、８２ｃ、８２ｄを介して改質器７８ａ、７８ｂ、７８ｃ及び７８ｄに供給され、改質器７８ａ、７８ｂ、７８ｃ及び７８ｄ内において水素リッチな燃料ガスに改質された後に、燃料ガス供給管８０ａ、８０ｂ、８０ｃ、８０ｄを通して燃料ガスマニホールド５８ａ、５８ｂ、５８ｃ及び５８ｄ内に規定されている燃料ガス室に供給され、次いでセルスタック６０ａ、６０ｂ、６０ｃ及び６０ｄに供給される。

セルスタック６０ａ、６０ｂ、６０ｃ及び６０ｄの各々においては、酸素極において、
１／２Ｏ_２＋２ｅ⁻→Ｏ^２−（固体電解質）
の電極反応が生成され、燃料極において、
Ｏ^２−（固体電解質）＋Ｈ_２→Ｈ_２Ｏ＋２ｅ⁻
の電極反応が生成されて発電される。

発電に使用されることなくセルスタック６０ａ、６０ｂ、６０ｃ及び６０ｄから上方に流動した燃料ガス及び空気は、起動時に発電・燃焼室１２内に配設されている点火手段（図示していない）によって点火されて燃焼される。周知の如く、セルスタック６０ａ、６０ｂ、６０ｃ及び６０ｄにおける発電に起因して、そしてまた燃料ガスと空気との燃焼に起因して発電・燃焼室１２内は例えば１０００℃程度の高温になる。改質器７８ａ、７８ｂ、７８ｃ及び７８ｄは発電・燃焼室１２内に配設され、セルスタック６０ａ、６０ｂ、６０ｃ及び６０ｄの直ぐ上方に位置せしめられており、燃焼炎によって直接的にも加熱され、かくして発電・燃焼室１２内に生成される高温が被改質ガスの改質に効果的に利用される。

発電・燃焼室１２内に生成された燃焼ガスは熱交換器２４に形成されている排出開口４２から排出路３０に流入し、ジグザグ状に延在する排出路３０を流動した後に二重筒体５０の外側筒部材５２と内側筒部材５４との間に規定されている排出路を通して排出される。燃焼ガスが二重筒体５０における排出路を流動する際には、二重筒体５０における流入路を空気が流動し、燃焼ガスと空気との間で熱交換が行われる。

そしてまた、燃焼ガスが熱交換器２４の排出路３０をジグザグ状に流動せしめられる際には、空気が熱交換器２４の流入路３２をジグザグ状に流動せしめられる。かくして燃焼ガスと空気との間で効果的に熱交換されて空気が予熱される。

長期間に渡って発電を遂行することによってセルスタック６０ａ、６０ｂ、６０ｃ及び６０ｄの一部或いは全部が劣化した場合には、ハウジング２の前壁（図示していない）或いは後壁（図示していない）を離脱或いは開動せしめ、発電ユニット５６ａ、５６ｂ、５６ｃ及び５６ｄの一部或いは全部をハウジング２内から取り出す。

そして、発電ユニット５６ａ、５６ｂ、５６ｃ及び５６ｄの一部或いは全部を新しいものに交換して、或いは発電ユニット５６ａ、５６ｂ、５６ｃ及び５６ｄの一部或いは全部におけるセルスタック６０ａ、６０ｂ、６０ｃ及び６０ｄのみを新しいものに交換して、再びハウジング２内の所要位置に装着すればよい。発電ユニット５６ａ、５６ｂ、５６ｃ及び５６ｄの一部あるいは全部における改質器７８ａ、７８ｂ、７８ｃ及び７８ｄ内に収容されている改質触媒を交換することが必要な場合にも、発電ユニット５６ａ、５６ｂ、５６ｃ及び５６ｄの一部或いは全部をハウジング２内から取り出し、発電ユニット５６ａ、５６ｂ、５６ｃ及び５６ｄの一部或いは全部における改質器７８ａ、７８ｂ、７８ｃ及び７８ｄ自体を新しいものに或いは改質器７８ａ、７８ｂ、７８ｃ及び７８ｄ内の改質触媒のみを新しいものに交換すればよい。

改質器７８ａ、７８ｂ、７８ｃ及び７８ｄ内の改質触媒の交換を充分容易に遂行し得るようになすために、所望ならば改質器７８ａ、７８ｂ、７８ｃ及び７８ｄの一部を開閉自在な扉にせしめることができる。

一方、空気は二重筒体５０の内側筒部材５４内に規定されている流入路を通して熱交換器２４の流入路３２に供給され、熱交換器２４を通過して予熱（加熱）された空気は、空気室１６に一旦貯留され、空気導入管２２を通って燃焼・発電室１２のセルスタック間に供給される。この際、空気導入管２２はセルスタック６０の燃料電池セル６２の燃料ガス通路７４近傍で燃焼する燃焼領域Ｆを通過する。従って、空気室１６の予熱空気はセルスタック６０上部の燃焼領域Ｆでさらに加熱され、高温に暖められた空気がセルに供給される。

通常運転時は前記熱交換器２４で予熱された空気が空気室１６に導入され、この空気室１６から空気導入管２２を用いて燃焼・発電室１２へ空気が導入されるが、発電室の温度が想定以上に上昇した場合は、前記熱交換器２４を通らない低温ガス供給管１８を通ってきた低温の空気が空気室１６に導入され、熱交換器２４を通過して予熱された空気と混合されて、空気室１６の空気温度がある程度低下する。この空気を発電室１２、即ち、セルスタック間に供給することにより、通常運転時より温度の低い空気がセルスタック間に導入されるので、発電室１２、即ち燃料電池セルの過度に上昇した温度が低下されるので、発電室内の温度を適宜にコントロールできる良好な燃料電池組立体が提供される。

また、空気室１６内の空気温度は、低温ガス供給管１８から供給された外気と、熱交換器２４を通過して予熱された空気と混合されるため、室温ほど低温の空気ではないので、熱い燃料電池セル６０に供給しても、燃料電池セル６０のクラックや熱衝撃破壊を引き起こすなどの不具合を避けることが出来るので、燃料電池発電システム全体の機能劣化が抑えられ寿命が延ばすことができる。

さらに、低温ガス供給管１８による低温ガスの供給を、空気供給管２２の開口部中央部に向けて供給することにより、さらに、両側の熱交換器から加熱された空気を開口部中央部に向けて供給することにより、最も加熱しやすいセル集合体の中央部に空気供給管２２により供給される空気を最も低温とでき、中央部から離れるに従って高い温度とすることができ、最適な冷却手段とすることができる。

以上、添付図面を参照して本発明の好適実施形態について詳細に説明したが、本発明はかかる実施形態に限定されるものではなく、本発明の範囲を逸脱することなく種々の変形乃至修正が可能であることは多言するまでもない。

例えば、上記形態では、空気室に低温ガス供給手段を設け、空気供給管により、燃料電池セルの外面に空気を供給する場合について説明したが、本発明は、空気供給管により燃料電池セルの内部に空気を供給するようにしても良いことは勿論である。尚、この場合、燃料電池セルの内側には空気極が、外側には燃料極が形成されることは言うまでもない。

また、上記形態では、空気室に低温ガス供給手段を設けた例について説明したが、燃料ガス室に低温ガス供給手段を設け、燃料ガスにより燃料電池セルを冷却するようにしてもよいことは勿論である。さらに、低温ガス供給手段を設けない場合であってもよい。

本発明の燃料電池組立体の好適実施形態を示す断面図。図１の平面図図１の燃料電池組立体に使用されている発電ユニット集合体を示す斜面図。図３の発電ユニットを示すもので、（ａ）は斜面図、（ｂ）は図２の側面図。図３のセルスタックを示す断面図。

符号の説明

２：ハウジング
１２：発電・燃焼室
５６ａ、５６ｂ、５６ｃ及び５６ｄ：発電ユニット
５８ａ、６８ｂ、５８ｃ及び５８ｄ：燃料ガスマニホールド
６０ａ、６０ｂ、６０ｃ及び６０ｄ：セルスタック
６２：燃料電池セル
７８ａ、７８ｂ、７８ｃ及び７８ｄ：改質器
７８ａ０：被改質ガス導入部
７８ａ１：被改質ガス予熱部
７８ａ２：改質ガス生成部
７８ａ３：改質ガス予熱部
８０ａ、８０ｂ、８０ｃ及び８０ｄ：燃料ガス供給管
Ｆ：燃焼領域

Claims

ハウジング内に、
固体電解質形の燃料電池セルの複数個を列状に配列してなるセルスタックと、該セルスタックの上方に配設された改質器とを備え、前記セルスタックと前記改質器との間の領域で、前記燃料電池セルの発電に使用されなかった燃料ガスを燃焼させる発電ユニットを収納してなり、
前記改質器は、被改質ガスを改質して前記燃料電池セルに供給する燃料ガスを生成するための改質触媒を備える改質ガス生成部を有し、
該改質ガス生成部が、前記セルスタック上から該セルスタックの端部より外側まで延在しており、
前記改質ガス生成部の延在領域に被改質ガス導入部が設けられているとともに、
前記被改質ガスが前記改質器の一端部から前記被改質ガス導入部に導入され、前記改質ガス生成部にて生成された改質ガスが、前記改質器の他端部から導出されることを特徴とする燃料電池組立体。
前記セルスタックは、該セルスタックの下方に配設された燃料ガス室に連通しており、前記改質器にて生成された前記改質ガスが、改質ガス供給路を介して前記燃料ガス室に供給されることを特徴とする請求項１記載の燃料電池組立体。
前記改質器には、前記被改質ガスの流れる方向に被改質ガス予熱部、改質ガス生成部、改質ガス予熱部がこの順に設けられていることを特徴とする請求項１または２に記載の燃料電池組立体。
前記ハウジング内に、複数個の前記発電ユニットが併設されているとともに、前記発電ユニットが、前記改質器に接続され前記被改質ガスを前記改質器に供給するための被改質ガス供給路を有し、隣接する一方の前記発電ユニットの前記被改質ガス供給路が他方の前記発電ユニットの前記被改質ガス供給路の配設位置と反対側となるように配設されていることを特徴とする請求項１乃至３のうちいずれかに記載の燃料電池組立体。