JP4962329B2 - Prepreg and fiber reinforced composite materials - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、熱硬化性樹脂をマトリックス樹脂としたプリプレグ及び繊維補強複合材料に関し、更に詳しくは、耐衝撃性に優れたプリプレグ及び繊維補強複合材料に関する。 The present invention relates to a prepreg and a fiber-reinforced composite material using a thermosetting resin as a matrix resin, and more particularly to a prepreg and a fiber-reinforced composite material excellent in impact resistance.
炭素繊維などの補強繊維に熱硬化性マトリクス樹脂を含浸させたプリプレグを積層して硬化させた繊維補強複合材料は、軽量で耐熱性が高く機械的強度も高いため、航空機の構造材料として広く適用されている。しかし、マトリックス樹脂の伸度が低くて脆いため、靭性(耐衝撃性)に劣る欠点があり、衝撃を受けた際の内部破壊により強度が低下するという問題がある。 Fiber reinforced composites made by laminating and curing prepregs impregnated with thermosetting matrix resin on reinforcing fibers such as carbon fibers are lightweight, heat resistant and mechanically strong, and are widely used as aircraft structural materials. Has been. However, since the elongation of the matrix resin is low and brittle, there is a disadvantage that it is inferior in toughness (impact resistance), and there is a problem that the strength is reduced due to internal fracture when subjected to an impact.
そこで、従来、上記対策として、例えば、プリプレグの表面に靭性に優れた熱可塑性の有機繊維をランダムに配向した不織布を配置することにより、衝撃を緩和すると共に衝撃時の亀裂が伝播して繊維補強複合材料の層間で進行するのを抑制するようにした技術が知られている(例えば、特許文献1参照)。しかしながら、このように有機繊維をランダムに配向した不織布は、以下のような問題ある。 Therefore, conventionally, as a countermeasure, for example, by arranging a nonwoven fabric in which thermoplastic organic fibers having excellent toughness are randomly oriented on the surface of the prepreg, the impact is mitigated and cracks at the time of propagation propagate to reinforce the fiber. A technique is known that suppresses progress between layers of a composite material (see, for example, Patent Document 1). However, the nonwoven fabric in which organic fibers are randomly oriented as described above has the following problems.
不織布の追加はプリプレグのタックやドレイプに影響するので、できるだけ目付けが低いもの(30g/m2以下)がよいが、そのような不織布は取り扱い時に加わる張力により変形や破断が発生し易く、それを回避するために張力を緩めると、蛇行やうねり(しわ)が発生し易くなり、取り扱いに難がある。
本発明の目的は、不織布の取り扱いを容易にしながら、耐衝撃性を高めることが可能なプリプレグ及び繊維補強複合材料を提供することにある。 An object of the present invention is to provide a prepreg and a fiber-reinforced composite material capable of improving impact resistance while facilitating handling of a nonwoven fabric.
上記目的を達成する本発明のプリプレグは、強度3000MPa以上の炭素繊維の長繊維からなる補強繊維を配向した補強基材を熱硬化性マトリックス樹脂中に埋設したプリプレグにおいて、該補強基材より少なくとも一方のプリプレグ表面側に熱可塑性樹脂製の長繊維を前記補強繊維の配向方向に配向した不織布を配置し、該不織布の長繊維が任意の位置で30cmの長さを取ることを許容する長さを有し、前記不織布において前記長繊維の任意の位置で30cmの長さを取ってその両端間を直線で結んだ時の直線の角度が前記補強繊維の配向方向に対して5度以下となるように延在する長繊維の比率を40〜100%とし、該不織布の目付を3〜30g/m2とし、前記熱硬化性マトリックス樹脂と不織布の重量の総和が、プリプレグ全重量の30〜60重量%であるようにしたことを特徴とする。 The prepreg of the present invention that achieves the above object is a prepreg in which a reinforcing base material in which reinforcing fibers made of carbon fibers having a strength of 3000 MPa or more are oriented is embedded in a thermosetting matrix resin. A non-woven fabric in which long fibers made of thermoplastic resin are oriented in the orientation direction of the reinforcing fibers is disposed on the prepreg surface side of the prepreg, and the length allowing the long fibers of the non-woven fabric to take a length of 30 cm at an arbitrary position. And having a length of 30 cm at an arbitrary position of the long fiber in the nonwoven fabric and connecting the both ends with a straight line so that the angle of the straight line is 5 degrees or less with respect to the orientation direction of the reinforcing fiber. the proportion of long fibers which extend to 40 to 100 percent, a basis weight of the nonwoven fabric and 3 to 30 g / m @ 2, the sum of the weight of the thermosetting matrix resin and the nonwoven fabric, a prepreg total Characterized in that as from 30 to 60% by weight.
本発明の繊維補強複合材料は、上記プリプレグを複数積層して硬化させてなることを特徴とする。 The fiber-reinforced composite material of the present invention is characterized in that a plurality of the prepregs are laminated and cured.
上述した本発明によれば、配向性の不織布を用いるため、不織布に一方向から張力を加えても不織布に変形や破断が発生し難くなり、不織布の取り扱いが容易となる。 According to the above-described present invention, since the oriented nonwoven fabric is used, even if tension is applied to the nonwoven fabric from one direction, the nonwoven fabric is hardly deformed or broken, and the nonwoven fabric can be easily handled.
他方、不織布には靭性に優れた熱可塑性樹脂を用いるので、従来の非配向性の不織布と同様に、衝撃を緩和すると共に衝撃時の亀裂が伝播して繊維補強複合材料の層間で進行するのを抑えることができる。従って、衝撃による内部破壊を抑え、耐衝撃性を向上することができる。 On the other hand, since a thermoplastic resin with excellent toughness is used for the nonwoven fabric, the impact is reduced and cracks at the time of propagation propagate between the layers of the fiber-reinforced composite material as in the case of the conventional non-oriented nonwoven fabric. Can be suppressed. Therefore, internal destruction due to impact can be suppressed and impact resistance can be improved.
しかも、不織布の長繊維を補強繊維の配向方向に配向することで、不織布をロールから引き出しながらプリプレグを製造することが可能になるので、プリプレグの生産性が阻害されることがない。 In addition, by orienting the long fibers of the nonwoven fabric in the orientation direction of the reinforcing fibers, it becomes possible to produce the prepreg while pulling the nonwoven fabric from the roll, so that the productivity of the prepreg is not hindered.
以下、本発明の実施の形態について添付の図面を参照しながら詳細に説明する。 Hereinafter, embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings.
図1,2は本発明のプリプレグの一実施形態を示し、このプリプレグ1は、長繊維からなる補強繊維2aを一方向に引き揃えて配向させた補強基材2を熱硬化性マトリックス樹脂からなる樹脂層3中に埋設した構造になっている。補強基材2より樹脂層3の上面3a側には、熱可塑性樹脂製の長繊維4aを補強繊維2の配向方向に配向(延在)させた配向性の不織布4が埋設されている。不織布4は、図3に示すように、補強基材2より樹脂層3の下面3b側にも埋設してもよく、少なくとも一方のプリプレグ表面側に配置するようにすればよい。
1 and 2 show an embodiment of the prepreg of the present invention. This prepreg 1 is made of a thermosetting matrix resin having a reinforcing
補強基材2の補強繊維2aとしては、強度3000MPa以上の炭素繊維を強度の点から用いる。補強繊維2aの形態は、長繊維状モノフィラメントであっても、これらを束にしたものであってもよい。
The reinforcing
熱硬化性マトリックス樹脂に使用する樹脂としても、従来と同様のものが使用でき、例えば、エポキシ樹脂、ビスマレイミド樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ポリイミド樹脂などを挙げることができる。好ましくは、2官能以上のエポキシ樹脂を主成分とするものを使用するのが複合材成形性の点からよい。 As the resin used for the thermosetting matrix resin, those similar to the conventional one can be used, and examples thereof include an epoxy resin, a bismaleimide resin, an unsaturated polyester resin, and a polyimide resin. It is preferable from the viewpoint of moldability of the composite material to use a bifunctional or higher functional epoxy resin as a main component.
不織布4の長繊維4aに使用する熱可塑性樹脂としては、衝撃を緩和すると共に衝撃時の亀裂の伝播を抑制することができれば、いずれの熱可塑性樹脂を使用してもよく、例えば、ポリエステル、ポリアラミド、ポリアセタール、ポリアミド、ポリイミド、ポリエーテルイミド、ポリエーテルサルフォンなどを挙げることができる。これらの樹脂を単独、或いは2つ以上ブレンドして使用することができる。好ましくは、長繊維4aを構成する熱可塑性樹脂の主成分をポリエステルにするのが、入手性とコストの点からよい。
As the thermoplastic resin used for the
不織布4の目付は、3〜30g/m2の範囲にする。不織布4の目付が3g/m2より低くなると、衝撃を緩和すると共に衝撃時の亀裂の伝播を効果的に抑制することが難しくなる。逆に30g/m2を超えると、不織布4に対してマトリックス樹脂が含浸し難くなり、プリプレグ1の作業性(タックやドレイプ)を良好な状態に維持できなくなることに加えて、プリプレグ1層当たりの厚みが厚くなりすぎる結果をもたらす。好ましくは、プリプレグ厚み増加の最小限化及び作業性維持の点から10g/m2以下にするのがよい。
With eyes nonwoven 4, that be in the range of 3 to 30 g / m 2. When the basis weight of the
不織布4は、各長繊維4aが補強繊維2aの配向方向に対して平行に延在する必要はなく、補強繊維2aの配向方向に対して平面視で5度以下で延在する長繊維4aの比率が全体の40〜100%の範囲である。比率が40%より低いと、ランダム配列した不織布と同様の問題が生じる。なお、ここで言う5度以下の角度とは、長繊維3aの任意の位置で30cmの長さを取り、その両端間を直線で結んだ時の直線の角度である。
The
熱硬化性マトリックス樹脂と不織布4の重量の総和としては、プリプレグ全重量の30〜60重量%に範囲にする。重量の総和が30重量%より低いと、成形品に樹脂欠損などの欠陥を生じ易くなる。逆に60重量%を超えると、成形品物性に対する繊維の寄与率が下がり、十分な強度が得られ難くなる。
The sum of the weight of the thermosetting matrix resin and the
上述した図1に示すプリプレグ1は、例えば、図4に示すようにして製造することができる。幅方向に配列した複数のリール11から引き出された補強繊維2aの群の上側に、ロール12から引き出された不織布4をローラー13を介して供給し、補強繊維2a群と不織布4を上下に並べて搬送する。上下のロール14から樹脂フィルム15を巻き出して加熱ローラー16により樹脂フィルム15を加熱圧着し、樹脂フィルム15の樹脂を並走する補強繊維2群と不織布4に含浸させることで、長尺の図1に示す構成のプリプレグ1を得ることができる。なお、図中17は離型紙で、この上に樹脂を塗布することにより樹脂フィルム15を形成している。18は離型紙の巻き取りロールである。
The prepreg 1 shown in FIG. 1 described above can be manufactured, for example, as shown in FIG. The
本発明の繊維補強複合材料は、上述したプリプレグ1を複数積層して加熱により硬化させたものである。 The fiber-reinforced composite material of the present invention is obtained by laminating a plurality of the prepregs 1 described above and curing them by heating.
上述した本発明によれば、配向性の不織布4を使用することで、一方向から張力を加えても不織布4が容易に変形や破断しなくなるため、取り扱いが容易になる。
According to the present invention described above, the use of the oriented
不織布4に靭性に優れた熱可塑性樹脂を使用するので、従来の非配向性の不織布と同様に、衝撃を緩和すると共に衝撃時の亀裂が伝播して繊維補強複合材料の層間で進行するのを抑制することができる。そのため、衝撃による内部破壊を抑えることができるので、耐衝撃性を高めることができる。
Since the
更に、不織布4の長繊維4aを補強繊維2の配向方向に配向することで、図4に示すように、不織布4をロール12から引き出しながらプリプレグ1を製造することが可能になるので、プリプレグの生産性が阻害されることがない。
Furthermore, by orienting the
本発明は、上記実施形態では、不織布4として、長繊維4aを一方向に配向したものを挙げたが、それに加えて、更に熱可塑性樹脂製の長繊維を長繊維4aと略直交する方向(補強繊維2aの配向方向と略直交する方向)に配向(延在)するようにした不織布であってもよい。その場合、不織布の目付は、長繊維4aについて少なくとも3g/m2確保し、合計で30g/m2以下とする。また、上記した比率は、長繊維4aと略直交する方向に延在する熱可塑性樹脂製の長繊維も含めた比率である。なお、ここで言う略直交するとは、直交する方向に対して±5度の角度範囲を言う。
In the above embodiment, the
また、上述したプリプレグ1は、補強基材2として一方向に引き揃えた補強繊維2aからなる例を挙げたが、それに限定されず、織物からなる補強基材2を用いたものであってもよい。
Moreover, although the prepreg 1 mentioned above gave the example which consists of the
表1に示す補強繊維とマトリックス樹脂及び配向性の不織布(ポリエステル使用)を用いたプリプレグを24層(補強繊維を45°ずつずらして積層した4層のプリプレグ×6)積層し、温度180℃、6気圧の条件下で2時間硬化させた繊維補強複合材料(実施例1〜5)と不織布がない繊維補強複合材料(比較例)をそれぞれ作製した。不織布の目付、補強繊維の配向方向に対して5度以下で延在する長繊維の比率、プリプレグ全重量に対する熱硬化性マトリックス樹脂と不織布の重量の総和比率は表1に示す通りである。 24 layers of prepregs using reinforcing fibers, matrix resin and oriented non-woven fabric (using polyester) shown in Table 1 (4 layers of prepregs laminated by shifting the reinforcing fibers by 45 ° by 6) were laminated at a temperature of 180 ° C., A fiber reinforced composite material (Examples 1 to 5) cured for 2 hours under a condition of 6 atm and a fiber reinforced composite material without a nonwoven fabric (Comparative Example) were prepared. Table 1 shows the basis weight of the nonwoven fabric, the ratio of long fibers extending at 5 degrees or less with respect to the orientation direction of the reinforcing fibers, and the total ratio of the weight of the thermosetting matrix resin and the nonwoven fabric to the total weight of the prepreg.
これら各繊維補強複合材料から試験片を切出し、270lb−inの衝撃付与後、圧縮強度を測定したところ、表1に示す結果を得た。本試験方法はSACMA(Supplier of Advanced Composite Materials Association)SRM2に準拠した。 A test piece was cut out from each of these fiber-reinforced composite materials, and after applying a 270 lb-in impact, the compressive strength was measured. The results shown in Table 1 were obtained. This test method conformed to SACMA (Supplier of Advanced Composite Materials Association) SRM2.
表1から、本発明は、不織布がない比較例より、衝撃後の圧縮強度が300MPa前後と大幅に高く、高い耐衝撃性を確保できることがわかる。 From Table 1, it can be seen that the compression strength after impact of the present invention is significantly higher, around 300 MPa, and high impact resistance can be ensured, as compared with the comparative example having no nonwoven fabric.
1 プリプレグ
2 補強基材
2a 補強繊維
3 樹脂層
3a 上面
3b 下面
4 不織布
4a 長繊維
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