JP4861025B2 - 固体高分子電解質型燃料電池用電極及びその製造方法 - Google Patents
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Description
(1)電極基材の片面に触媒層形成用インクの塗布及び乾燥を行い、電解質膜面上に触媒層塗布面を電極基材と共に熱圧着する方法(例えば、特許文献1)。
(2)電解質膜面上に触媒層形成用インクの塗布及び乾燥を行う方法(例えば、特許文献2)。
(3)フィルム等の基材上に触媒層形成用インクの塗布及び乾燥を行い、電解質膜に転写する方法(例えば、特許文献3、特許文献4)。
などが行われている。
(実施形態における電極の構成)
図1における固体高分子電解質型燃料電池の膜−電極接合体1は、電解質膜2を挟む燃料極3および酸化剤極4の基板5,6として例えばカーボンペーパーを用いる。前記カーボンペーパーの面上にカーボン粉とPTFE粉末を混合して塗布した燃料極側ガス拡散層7および酸化剤極側ガス拡散層8をそれぞれ形成した後、焼成して各ガス拡散層7,8が定着されている。前記燃料極側ガス拡散層7および前記酸化剤極側ガス拡散層8に面して、カーボンを担持体とする白金触媒と固体高分子電解質の混合層である触媒層9,10が設けられている。
次に、図2に示すように、前記のように作製した触媒層形成用インク11を基材、例えば有機溶剤に対して化学的に安定で耐熱性のPET樹脂やPEN樹脂等の高分子フィルム基材12上に塗布し乾燥させる。この場合、乾燥工程の初期においては塗布面内の溶媒の大半を蒸発させるために恒温槽や赤外線ヒーターなどの加熱手段を用いて、溶媒の主成分である純水の沸点よりも相対的に低い温度、例えば約50℃〜80℃の範囲で設定した乾燥温度により、塗布面内の乾燥の進行が均質一様となるようにする。
前記のように、本実施形態においては、当該触媒層形成用インク11の溶媒は純水、炭素数3以下のアルコール及び沸点が100℃以上230℃未満の有機溶媒の混合液としている。さらに、当該触媒層形成用インクの溶媒の組成比は重量の多い順に純水、炭素数3以下のアルコール、沸点が100℃以上230℃未満の有機溶媒とすると共に、前記の沸点が100℃以上230℃未満の有機溶媒はインク組成の20wt%以下としている。
以上説明したように本実施形態によれば、前記固体高分子電解質型燃料電池の膜−電極接合体の触媒層形成方法に関して、触媒層のひび割れを抑制して平滑な乾燥表面とすることができるので構造上均質な触媒層が得られることにより、電解質膜接着面の局所的な応力集中を防止し、膜の破損に起因するクロスリークによる電池性能の低下を抑制することができる。
前記第1実施形態は、基材12として別途用意した高分子フィルムを使用し、高分子フィルムについては触媒層9,10と高分子電解質膜2とを圧着した後、高分子電解質膜2とガス拡散層7,8とを積層する前工程で触媒層表面から剥がして除去したものである。
前記の第1及び第2実施形態は、インクを塗布する基材12として別途用意した高分子フィルムを使用し、インクの乾燥後はこの基材を取り除いていたものである。これに対して、以下述べる第3実施形態は、インクを塗布する基材12としてガス拡散層を使用し、インクの乾燥後は触媒層9,10をそのまま使用することで、電解質膜や触媒層に対する転写用の高分子フィルムを使用したり、その除去作業を不要としたものである。
本発明は前記各実施形態に限定されるものではなく、例えば、前記乾燥中の塗布面を被覆する当該被覆部材はガス透過性の不織紙(例えば、濾紙13)を使用することなく、ローラやプレス板によって直接基材12を加熱圧着させるものでも良い。
2…高分子電解質膜
3…燃料極
4…酸化剤極
5…燃料極基板
6…酸化剤極基板
7…燃料極ガス拡散層
8…酸化剤極ガス拡散層
9…燃料極触媒層
10…酸化剤極触媒層
11…触媒層形成用インク
12…転写用の高分子フィルム基材
13…濾紙
14…加熱固定用スペーサ
15…加熱プレス
16…ロール紙
17…恒温槽
18…加熱ローラ
101…膜−電極接合体
102…高分子電解質膜
103…燃料極
104…酸化剤極
105…燃料極基板
106…酸化剤極基板
107…燃料極ガス拡散層
108…酸化剤極ガス拡散層
109…燃料極触媒層
110…酸化剤極触媒層
Claims (12)
- 高分子電解質膜と、この高分子電解質膜を相互で挟持するように配置された燃料極および酸化剤極から構成された膜−電極接合体を有する固体高分子電解質型燃料電池用電極において、
前記燃料極および酸化剤極は、基板上にガス拡散層をそれぞれ形成し、このガス拡散層上に触媒と電解質を含む触媒層をそれぞれ担持した構成を有し、
前記触媒層が、触媒担持カーボン粒子と高分子電解質溶液及び溶媒により混合分散して製作した触媒層形成用インクを、基材上に塗布した状態で前記触媒層形成用インクの乾燥状態を制御し、その乾燥中の塗布面を加熱圧着して溶媒残留分を蒸発させて基材に触媒層を定着させる工程を経て形成されたものであり、
前記触媒層形成用インクの溶媒は、純水、炭素数3以下のアルコール及び沸点が100℃以上230℃未満の有機溶媒の混合液であることを特徴とする固体高分子電解質型燃料電池用電極。 - 前記触媒層形成用インクの塗布に使用される基材は、燃料極および酸化剤極のガス拡散層か、あるいはガス拡散層または高分子電解質膜への転写用高分子フィルムであることを特徴とする請求項1に記載の固体高分子電解質型燃料電池用電極。
- 高分子電解質膜と、この高分子電解質膜を相互で挟持するように配置された燃料極および酸化剤極から構成された膜−電極接合体を有する固体高分子電解質型燃料電池用電極の製造方法において、
触媒担持カーボン粒子と高分子電解質溶液及び溶媒により混合分散して製作した触媒層形成用インクを、基材に塗布した状態で前記触媒層形成用インクの乾燥状態を制御し、その乾燥中の塗布面を加熱圧着して溶媒残留成分を蒸発させて基材に触媒層を定着させ、
前記触媒層形成用インクの溶媒は、純水、炭素数3以下のアルコール及び沸点が100℃以上230℃未満の有機溶媒の混合液を使用することを特徴とする固体高分子電解質型燃料電池用電極の製造方法。 - 前記基材が、ガス拡散層への転写用基材であり、乾燥後の触媒層をガス拡散層に定着させるにあたり、触媒層から剥がして除去されるものであることを特徴とする請求項3に記載の固体高分子電解質型燃料電池用電極の製造方法。
- 前記基材が、高分子電解質膜への転写用基材であり、乾燥後の触媒層を高分子電解質膜に定着させるにあたり、触媒層から剥がして除去されるものであることを特徴とする請求項3に記載の固体高分子電解質型燃料電池用電極の製造方法。
- 前記基材が、ガス拡散層であることを特徴とする請求項3に記載の固体高分子電解質型燃料電池用電極の製造方法。
- 前記乾燥中の塗布面を加熱圧着して溶媒残留成分を蒸発させて基材に触媒層を定着させる工程において、乾燥中の塗布面を被覆部材で被覆し加熱圧着して基材に触媒層を定着させたことを特徴とする請求項3から請求項6のいずれか1項に記載の固体高分子電解質型燃料電池用電極の製造方法。
- 前記触媒層形成用インクの溶媒の組成比は、重量の多い順に純水、炭素数3以下のアルコール、沸点が100℃以上230℃未満の有機溶媒となっており、前記の沸点が100℃以上230℃未満の有機溶媒はインク組成の20wt%以下であることを特徴とする請求項3から請求項7のいずれか1項に記載の固体高分子電解質型燃料電池用電極の製造方法。
- 前記触媒層形成用インクの溶媒を構成する沸点が100℃以上230℃未満の有機溶媒は、1−ブタノール、2−ブタノール、エチレングリコール、プロピレングリコール、シクロヘキサノール、2−メチルシクロヘキサノール、酢酸、プロピオン酸及びブタン酸のいずれか1つ、又は組み合わせによって構成されることを特徴とする請求項3から請求項8のいずれか1項に記載の固体高分子電解質型燃料電池用電極の製造方法。
- 前記乾燥中の塗布面を被覆する当該被覆部材はガス透過性の不織紙であることを特徴とする請求項3から請求項9のいずれか1項に記載の固体高分子電解質型燃料電池用電極の製造方法。
- 前記乾燥中の塗布面を加熱圧着して溶媒残留成分を蒸発させて基材に触媒層を定着させ.工程において、加熱雰囲気は不活性ガスを含み、酸素濃度を20%未満としたガスであることを特徴とする請求項3から請求項10のいずれか1項に記載の固体高分子電解質型燃料電池用電極の製造方法。
- 前記加熱雰囲気の不活性ガスは、窒素、アルゴンまたは二酸化炭素であることを特徴とする請求項11に記載の固体高分子電解質型燃料電池用電極の製造方法。
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