JP4844503B2 - リチウムイオン二次電池用負極材料 - Google Patents
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Description
例えば、特許文献1に示される結晶構造がCaF2型、ZnS型、AlLiSi型のいずれかに属するものや、特許文献2に示される立方晶と斜方晶の混合相からなる材料が例示される。これらは、Li侵入サイトが非常に大きく、大きな放電容量が期待でき、さらに高比重のため、高い体積エネルギー密度が期待できる負極材料である。
(1)「Liを多く吸蔵・放出できる放電容量が大きい活性相」+「Liを吸蔵・放出できるが放電容量は小さい活性相」、または
(2)「Liを多く吸蔵・放出できる放電容量が大きい活性相」+「Liを吸蔵・放出できるが放電容量は小さい活性相」+「Liを吸蔵できない不活性相」、
という組合わせによって、粒子破壊が大きく軽減できることを見出した。
立方晶: AlP, InP, InSb, Mg2Si, FeS2;
正方晶: In2S3, In3Sn, MnSn2, FeSn2, Al11Mn14, Ni3Sn4;
斜方晶: PdSn, Mn3C, Fe3C, PdSn4, Ag3Sn;
六方晶: Cu3P, Cu6Sn5, AuSn, Mn 2 Sn, Al10Mn3, Al23V4, InSn4, Co 3 Sn 2 ;
三方晶: TiS2, ZrS2, Cr2S3 。
立方晶:CoSi,SiC,TiCo2
正方晶:Ti3Si,Al2Cu
斜方晶:Cu3Sn,Cu4Ti、Pd3Si
六方晶:Ti6Sn5,Fe2Ti,Mn3Sn
三方晶:W2C,Ni2Al3
以上に例示するように、本発明における金属間化合物は、硫化物、リン化物、炭化物、および硅化物をも包含する。
例えば、本発明の負極材料の粉末にPVDF(ポリフッ化ビニリデン)、PMMA(ポリメチルメタクリレート)、PTFE(ポリテトラフルオロエチレン)、SBR(スチレンブタジエンラバー)などから選んだバインダーを混合し、さらに十分に導電性を付与するため、天然黒鉛、人造黒鉛、アセチレンブラックなどから選んだ炭素材料粉末を混合するのが通常である。これにNMP(N−メチルピロリドン)、DMF(ジメチルホルムアミド)、水などから選んだ溶媒を加えてバインダーを溶解した後、必要であればホモジナイザー、ガラスビーズを用いて十分に攪拌し、スラリー状にする。このスラリーを圧延銅箔、電析銅箔などの活物質支持体に塗布し、乾燥した後、プレスを施すことで負極を製造することができる。
まず、各金属間化合物の容量を測定した。
Cu6Sn5、Co3Sn2、FeSn2、Ni3Sn4、MnSn2、AuSn、Al23V4は、溶解原料からロール急冷法により鋳造し、粉砕して得た粉末にAr中で500℃×24hrの熱処理を施して均質化した後、XRD(X線回折法)にて単相であることを確認したものを用いた。
これらの各金属間化合物の単体での放電容量とサイクル特性を表1にまとめて示す。
表2に示すように、(活性相1〜2)、(活性相1〜3)、(活性相1〜2 +不活性相)、または(活性相1〜3+不活性相)の混合物からなる組成を有する負極材料を製造した。ここで、活性相1と2が量的に多い相であって、活性相1は放電容量が大きい相、活性相2は放電容量が小さい相である。活性相3は、活性相1よりさらに高容量の相であるが、量的には少量の相である。
実施例1で表2に試験No.7として示した負極材料に対してAr中で表3に示した条件で熱処理を行った。熱処理後の負極材料の活性相の平均結晶粒径を、実施例1に記載したのと同様の方法でTEM観察により求めた。その結果を負極特性の結果と共に表3に示す。
Claims (4)
- 2種以上の金属間化合物の混合物からなり、その少なくとも2種はLiを可逆的に吸蔵・放出することができる活性相をなす金属間化合物であり、それら活性相をなす金属間化合物のうち体積で量的に上位2種の金属間化合物の体積当たりの放電容量の差が2倍以上、20倍以内の範囲内にあり、かつ前記量的に上位2種の金属間化合物のうち放電容量が大きい方の金属間化合物が負極材料の50体積%以上80体積%以下を占めることを特徴とするリチウムイオン二次電池用負極材料。
- 活性相をなす金属間化合物のうち少なくとも2種が同じ結晶系に属するものである、請求項1に記載リチウムイオン二次電池用負極材料。
- 同じ結晶系に属する金属間化合物からなる少なくとも2種の活性相が負極材料の50体積%以上を占める、請求項2に記載のリチウムイオン二次電池用負極材料。
- 活性相の平均結晶粒径が10μm以下である、請求項1〜3のいずれかに記載のリチウムイオン二次電池用負極材料。
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