JP4839117B2 - 円筒型リチウム二次電池 - Google Patents
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Description
絶縁性フィラーは、無機酸化物からなることが好ましい。
正極13は、帯状の正極芯材11およびこの両面に担持された正極活物質層12を有する。負極16は、帯状の負極芯材14およびこの両面に担持された負極活物質層15を有する。負極活物質層15の表面には、多孔質耐熱層18が担持されている。多孔質耐熱層18は、内部短絡時に短絡部の拡大を防止する役割を果たす。正極13と負極16とは、これらの間に介在する帯状のセパレータ17および多孔質耐熱層18とともに捲回され、電極群を構成している。電極群の最外周には、負極芯材の露出部14aが配置されている。電極群は、円筒型の電池缶19に収容されている。
(i)正極の作製
コバルト酸リチウム3kgと、呉羽化学(株)製のPVDF#1320(PVDFを12重量%含むN−メチル−2−ピロリドン(以下、NMPと略記)溶液)1kgと、アセチレンブラック90gと、適量のNMPとを、双腕式練合機で攪拌し、正極合剤ペーストを調製した。このペーストを厚さ15μmのアルミニウム箔からなる正極芯材の両面に塗布し、乾燥し、圧延して、正極活物質層を形成し、総厚が160μmの正極を得た。正極は56mm幅の帯状に裁断した。
人造黒鉛3kgと、日本ゼオン(株)製のBM−400B(変性スチレンブタジエンゴムを40重量%含む水性分散液)75gと、CMC30gと、適量の水とを、双腕式練合機で攪拌し、負極合剤ペーストを調製した。このペーストを厚さ10μmの銅箔からなる負極芯材の両面に塗布し、乾燥し、圧延して、負極活物質層を形成し、総厚が180μmの負極を得た。負極は57mm幅の帯状に裁断した。
メディアン径0.3μmのアルミナ(絶縁性フィラー)970gと、日本ゼオン(株)製のBM−720H(変性ポリアクリロニトリルゴム(結着剤)を8重量%含むNMP溶液)375gと、適量のNMPとを、双腕式練合機で攪拌し、原料ペーストを調製した。この原料ペーストを、負極活物質層の表面に塗布し、120℃真空減圧下で10時間乾燥し、厚さ0.5μmの多孔質耐熱層を形成した。
多孔質耐熱層の空隙率は48%であった。空隙率は、断面SEM撮影により求めた多孔質耐熱層の厚みと、蛍光X線分析によって求めた一定面積の多孔質耐熱層中に存在するアルミナ量と、アルミナおよび結着剤の真比重と、アルミナと結着剤との重量比から計算により求めた。
エチレンカーボネート(EC)と、ジメチルカーボネート(DMC)と、エチルメチルカーボネート(EMC)との体積比1:1:1の混合溶媒に、1モル/リットルの濃度でLiPF6を溶解させ、さらに全体の3重量%相当のビニレンカーボネートを添加して、非水電解質を得た。
図2を参照しながら説明する。
正極5と、両面に多孔質耐熱層(図示せず)が設けられた負極6とを、厚さ20μmのポリエチレン製の微多孔質フィルムからなるセパレータ7(セルガード(株)製のA089(商品名))を介して捲回し、円柱状の電極群を構成した。
電極群の上下にそれぞれ絶縁板8aおよび8bを配置し、ニッケルめっきを施した鉄製の円筒型の電池缶1に、電極群を挿入した。電池缶1の側壁の厚みは50μmとし、内径は18mmとした。
正極5には正極リード5aの一端を接続し、他端は、安全弁を有する封口板2の下面に溶接した。負極6には負極リード6aの一端を接続し、他端は、電池缶1の内底面に溶接した。次に、電極群の中心の空洞部に、非水電解質を5.5g注入し、電極群に電解質を含浸させた。
その後、電池缶1の開口を、周囲にガスケット3を配した封口板2で塞ぎ、電池缶1の開口端をガスケット3にかしめた。こうして、直径18mm、高さ65mm、設計容量2000mAhの円筒型リチウム二次電池を完成させた。
電池缶の側壁の厚みを80μmとした以外は、電池1と同様の円筒型リチウム二次電池を作製した。
電池缶の側壁の厚みを150μmとした以外は、電池1と同様の円筒型リチウム二次電池を作製した。
電池缶の側壁の厚みを300μmとした以外は、電池1と同様の円筒型リチウム二次電池を作製した。
電池缶の側壁の厚みを600μmとした以外は、電池1と同様の円筒型リチウム二次電池を作製した。
電池缶の側壁の厚みを1000μmとした以外は、電池1と同様の円筒型リチウム二次電池を作製した。
多孔質耐熱層の厚みを1μmとした以外は、電池1、2、3、4、5および6と同様の円筒型リチウム二次電池(電池7、8、9、10、11および12)を作製した。
多孔質耐熱層の厚みを2μmとした以外は、電池1、2、3、4、5および6と同様の円筒型リチウム二次電池(電池13、14、15、16、17および18)を作製した。
多孔質耐熱層の厚みを3μmとした以外は、電池1、2、3、4、5および6と同様の円筒型リチウム二次電池(電池19、20、21、22、23および24)を作製した。
多孔質耐熱層の厚みを4μmとし、電池缶の側壁の厚みをそれぞれ50μm、80μm、150μm、200μm、300μm、500μm、600μmおよび1000μmとした以外は、電池1と同様の円筒型リチウム二次電池(電池25、26、27、28、29、30、31および32)を作製した。
多孔質耐熱層の厚みを7μmとし、電池缶の側壁の厚みをそれぞれ50μm、80μm、150μm、200μm、300μm、500μm、600μmおよび1000μmとした以外は、電池1と同様の円筒型リチウム二次電池(電池33、34、35、36、37、38、39および40)を作製した。
多孔質耐熱層の厚みを10μmとし、電池缶の側壁の厚みをそれぞれ50μm、80μm、150μm、200μm、300μm、500μm、600μmおよび1000μmとした以外は、電池1と同様の円筒型リチウム二次電池(電池41、42、43、44、45、46、47および48)を作製した。
多孔質耐熱層の厚みを20μmとした以外は、電池1、2、3、4、5および6と同様の円筒型リチウム二次電池(電池49、50、51、52、53および54)を作製した。
なお、電池2〜54において、多孔質耐熱層の空隙率は、46〜49%であった。
各電池に対し、慣らし充放電を2度行った後、45℃環境下で7日間保存した。その後、以下の評価を行った。多孔質耐熱層の厚みA、電池缶の側壁の厚みBおよび評価結果を表1に示す。
各電池に対して、充電電流値2000mAで、終止電圧4.35Vまたは4.45Vまで充電を行った。20℃環境下において、充電状態の電池の側面に、直径2.7mmの鉄釘を5mm/秒の速度で突き刺し、電池温度を電池の側面に付した熱電対で測定した。90秒後の到達温度を求めた。
20℃環境下で、以下の条件(1)または(2)で、充放電を500サイクル繰り返した。初期の放電容量に対する500サイクル目の放電容量の割合(容量維持率)を百分率で求めた。
条件(1)
定電流充電:充電電流値1400mA/充電終止電圧4.2V
定電圧充電:充電電圧値4.2V/充電終止電流100mA
定電流放電:放電電流値2000mA/放電終止電圧3V
定電流充電:充電電流値1400mA/充電終止電圧4.2V
定電圧充電:充電電圧値4.2V/充電終止電流100mA
定電流放電:放電電流値4000mA/放電終止電圧3V
2 封口板
3 ガスケット
5、13 正極
5a 正極リード
6、16 負極
6a 負極リード
7、17 セパレータ
8a、8b 絶縁板
11 正極芯材
12 正極活物質層
14 負極芯材
14a 負極芯材の露出部
15 負極活物質層
18 多孔質耐熱層
Claims (4)
- 底部と側壁と上部開口とを有する円筒型の電池缶と、電極群と、非水電解質と、前記電極群および前記非水電解質を収容した前記電池缶の上部開口を覆う封口板とを含むリチウム二次電池であって、
前記電池缶の材質は、鉄またはステンレス鋼であり、
前記電極群は、帯状の正極と帯状の負極とを、これらの間に介在する多孔質耐熱層およびセパレータとともに捲回してなり、前記正極は、正極芯材とその両面に担持された正極活物質層とを含み、前記負極は、負極芯材とその両面に担持された負極活物質層とを含み、
前記正極活物質層は、正極活物質として、リチウム含有遷移金属酸化物を含み、前記負極活物質層は、負極活物質として、天然黒鉛または人造黒鉛を含み、
前記多孔質耐熱層は、絶縁性フィラーと結着剤とを含み、前記結着剤の量は、前記絶縁性フィラー100重量部あたり1〜10重量部であり、前記多孔質耐熱層の空隙率は40〜80%であり、
前記多孔質耐熱層の厚みAと、前記電池缶の側壁の厚みBとが、0.005≦A/B≦0.1を満たす、円筒型リチウム二次電池。 - 前記多孔質耐熱層の厚みAが、2〜10μmであり、前記電池缶の側壁の厚みBが、80〜300μmであり、0.01≦A/B≦0.05である、請求項1記載の円筒型リチウム二次電池。
- 前記正極および前記負極の少なくとも一方の電極において、前記芯材の両面に担持された2つの活物質層のうちの少なくとも一方の表面に、前記多孔質耐熱層が担持されている、請求項1記載の円筒型リチウム二次電池。
- 前記絶縁性フィラーは、無機酸化物からなる、請求項1記載の円筒型リチウム二次電池。
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