JP4767370B2 - 光電気化学セル - Google Patents
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Description
導電基板及び前記導電基板上に配置された光半導体層を含む第1電極と、
前記第1電極の前記導電基板側の面に対向して配置され、前記導電基板と電気的に接続された第2電極と、
前記光半導体層の表面及び前記第2電極の表面と接触する、水を含む電解液と、
前記第1電極、前記第2電極及び前記電解液を収容する容器と、
前記容器内部へ水を供給するための供給口と、
前記光半導体層の表面側の第1領域における電解液と、前記第1電極に対して前記第1領域と反対側の第2領域における電解液との間で、イオンを移動可能とするイオン通過部と、を備え、
前記光半導体層に光が照射されることによって、前記電解液中の前記水を分解して水素を発生させる。
図1は、本発明の実施の形態1における光電気化学セルの構成を示す概念図である。
4e-+4H+ → 2H2↑ (2)
図2は、本発明の実施の形態1における光電気化学セルの構成を示す概念図である。
実施例1として、図1に示した光電気化学セル1と同様の構成を有する光電気化学セルを作製した。以下、実施例1の光電気化学セルについて、図1を参照しながら説明する。
光電気化学セル1に実際に太陽光を照射したところ、光半導体電極3の表面上で酸素7が、対極4上で水素8が発生していることを確認した。そしてその生成速度を測定したところ、酸素1.6×10-7L/s、水素3.1×10-7L/sとなり、生成比が酸素1に対し水素2をほぼ満たしていた。これにより、化学量論的に水が分解されたことが確認された。また、光半導体電極3と対極4との間に流れる光電流を測定したところ、2.3mAであり、化学量論的に水が電気分解されたことが確認された。そしてこの値より、太陽光水素変換効率(STH(Solar-to-Hydrogen efficiency))を算出したところ、STHは約0.028%であった。また、これを継続したものの、これらの数値に大きな変化は見られなかった。これは、この間光半導体電極3および対極4の表面を観察したが、光半導体電極3のn型半導体層3b側の面及び対極4の電解液11と接する面が仰向きであるため、少なくとも光半導体電極3の表面が酸素で、対極4の表面が水素で、それぞれ被覆されることがないことが理由として考えられる。さらに、光半導体電極3及び対極4の下端部よりも下側に設けられた供給口5より水が光半導体電極3及び対極4に供給され、光半導体電極3の上端部以上の高い位置に設けられた酸素排出口6aから酸素を、対極4の上端部以上の高い位置に設けられた水素排出口6bから水素が取り出されることも、各電極が酸素及び水素で被覆されない理由として考えられる。さらに、イオン通過部12を経由して水素イオンが少なくとも光半導体電極3側から対極4側へと移動するので、長期にわたり高効率な初期の水分解の性能を保持することができたためではないかと考えられる。
比較例1として、図3に示した光電気化学セル31と同様の構成を有する光電気化学セルを作製した。具体的には、実施例1においてn型半導体層3bが仰向けになるように設置された光半導体電極3の代わりに、n型半導体層32bが下向きとなって対極4と対向し、かつ導電基板32aが容器2の内壁に密着するように設置された光半導体電極32を設けた点以外は、実施例1と同様の方法で光電気化学セル31を作製した。
実際に太陽光を照射したところ、比較例1の光半導体電極32の表面上で酸素が、対極4上で水素が発生していることを確認した。そしてその生成速度を測定したところ、酸素1.2×10-7L/s、水素2.3×10-7L/sとなり、生成比が酸素1に対し水素2であった。これにより、化学量論的に水が分解されたことが確認された。また、光半導体電極と対極との間に流れる電流を測定したところ1.7mAであり、化学量論的に水が電気分解されたことが確認された。そしてこの値より、STHは約0.021%であると計算された。
比較例2として、図4に示した光電気化学セル41と同様の構成を有する光電気化学セルを作製した。具体的には、実施例1において、電解液11と接触する表面が仰向けとなるように設置された対極4の代わりに、電解液11と接触する表面(ただし、裏面はフッ素樹脂で被覆されている)が下向きとなるように設置された対極42を用いた点以外は、実施例1と同様の方法で光電気化学セル41を作製した。
実際に太陽光を照射したところ、比較例2の光半導体電極3の表面上で酸素が、対極42上で水素が発生していることを確認した。そしてその生成速度を測定したところ、酸素1.4×10-7L/s、水素2.7×10-7L/sとなり、生成比が酸素1に対し水素2であった。これにより、化学量論的に水が分解されたことが確認された。また、光半導体電極と対極との間に流れる電流を測定したところ2.0mAであり、化学量論的に水が電気分解されたことが確認された。そしてこの値より、STHは約0.025%であると計算された。
比較例3として、図5に示した光電気化学セル51と同様の構成を有する光電気化学セルを作製した。具体的には、光半導体電極が比較例1の光半導体電極32と同じであり、対極が比較例2の対極42と同じであること以外は、実施例1の光電気化学セル1と同様の方法で光電気化学セル51を作製した。
実際に太陽光を照射したところ、比較例3の光半導体電極32の表面上で酸素が、対極42上で水素が発生していることを確認した。そしてその生成速度を測定したところ、酸素1.0×10-7L/s、水素2.1×10-7L/sとなり、生成比が酸素1に対し水素2をほぼ満たしていた。これにより、化学量論的に水が分解されたことが確認された。また、光半導体電極32と対極42との間に流れる光電流を測定したところ1.6mAであり、化学量論的に水が電気分解されたことが確認された。そしてこの値より、STHは約0.020%であると計算された。
実施例2として、図6に示した光電気化学セル61と同様の構成を有する光電気化学セルを作製した。具体的には、ガス分離体9を設けないこと以外は、実施例1の光電気化学セル1と同様の方法で光電気化学セル61を作製した。
実際に太陽光を照射したところ、実施例2の光半導体電極3の表面上で酸素が、対極4上で水素が発生していることを確認した。そしてその生成速度を測定したところ、酸素4.0×10-7L/s、水素8.1×10-7L/sとなり、生成比が酸素1に対し水素2をほぼ満たしていた。これにより、化学量論的に水が分解されたことが確認された。また、光半導体電極3と対極4との間に流れる光電流を測定したところ6.1mAであり、化学量論的に水が電気分解されたことが確認された。そしてこの値より、STHは約0.075%であると計算された。
実施例3として、図7に示した光電気化学セル71と同様の構成を有する光電気化学セルを作製した。具体的には、設置された状態で容器2の下面を基準とした場合に、実施例1では光半導体電極3及び対極4の下端部よりも低い位置となるように配置されていた供給口5の代わりに、光半導体電極3の下端部よりも2cm高い位置に配置された供給口72を用いた。水の供給口以外の構成は、実施例1の光電気化学セル1と同様の方法で光電気化学セル71を作製した。
実際に太陽光を照射したところ、実施例3の光半導体電極3の表面上で酸素が、対極4上で水素が発生していることを確認した。そしてその生成速度を測定したところ、酸素1.4×10-7L/s、水素2.8×10-7L/sとなり、生成比が酸素1に対し水素2をほぼ満たしていた。これにより、化学量論的に水が分解されたことが確認された。また、光半導体電極3と対極4との間に流れる光電流を測定したところ2.1mAであり、化学量論的に水が電気分解されたことが確認された。そしてこの値より、STHは約0.026%であると計算された。また、これを継続したところ、若干の効率低下が認められた。
実施例4として、図8に示した光電気化学セル81と同様の構成を有する光電気化学セルを作製した。具体的には、設置された状態で、実施例1では光半導体電極3の上端部以上の位置に配置されていた酸素排出口6aと、対極4の上端部以上の位置となるように配置されていた水素排出口6bとの代わりに、光半導体電極3の上端部よりも2cm低い位置に配置された酸素排出口82aと、対極4の上端部よりも2cm低い位置に配置された水素排出口82bとを用いた。酸素排出口及び水素排出口以外の構成は、実施例1の光電気化学セル1と同様の方法で光電気化学セル81を作製した。
実際に太陽光を照射したところ、実施例4の光半導体電極3の表面上で酸素が、対極4上で水素が発生していることを確認した。そしてその生成速度を測定したところ、酸素1.3×10-7L/s、水素2.6×10-7L/sとなり、生成比が酸素1に対し水素2をほぼ満たしていた。これにより、化学量論的に水が分解されたことが確認された。また、光半導体電極3と対極4との間に流れる光電流を測定したところ2.0mAであり、化学量論的に水が電気分解されたことが確認された。そしてこの値より、STHは約0.025%であると計算された。また、これを継続したところ、若干の効率低下が認められた。
実施例5として、図9に示した光電気化学セル91と同様の構成を有する光電気化学セルを作製した。以下、実施例5の光電気化学セルについて、図9を参照しながら説明する。なお、光電気化学セル91は、対極92にスリット状の貫通孔94が設けられており、かつ対極92の裏面(電解液と接触しない側の面)がフッ素樹脂テープ93で被覆されている点で図2に示した光電気化学セル21と異なるが、それら以外の構成は実施の形態2で説明した光電気化学セル21と同じである。実施例5では、後述の比較例5の構成(対極の設置位置の関係で、対極の、光半導体電極に設けられたイオン通過部に対応する位置に、貫通孔を設ける必要がある構成)と水の光分解効率を正確に比較するために、貫通孔94が設けられた対極92を用いた。しかし、本発明の光電気化学セルにおいて、対極に貫通孔を設ける必要はない。また、フッ素樹脂テープ93は、電解液11が対極92の裏面に入り込んで対極92の裏面で水素生成反応が起こり、後述する比較例6と正確な比較ができなくなることを避ける目的で設けられたものである。
光電気化学セル91に実際に太陽光を照射したところ、光半導体電極22の表面上で酸素7が、対極92上で水素8が発生していることを確認した。そしてその生成速度を測定したところ、酸素1.3×10-7L/s、水素2.5×10-7L/sとなり、生成比が酸素1に対し水素2をほぼ満たしていた。これにより、化学量論的に水が分解されたことが確認された。また、光半導体電極22と対極92との間に流れる電流を測定したところ1.8mAであり、化学量論的に水が電気分解されたことが確認された。そしてこの値より、低位発熱量基準で太陽光水素変換効率(STH(Solar-to-Hydrogen efficiency))を算出したところ、STHは約0.023%であった。
実施例5で用いた導電基板22aの代わりに10cm角のチタン金属メッシュ(線径0.1mm、メッシュ数100)を用いたこと以外は、実施例5と同様の方法で光電気化学セルを作製した。
実際に太陽光を照射したところ、実施例6の光半導体電極の表面上で酸素が、対極上で水素が発生していることを確認した。そしてその生成速度を測定したところ、酸素1.7×10-7L/s、水素3.3×10-7L/sとなり、生成比が酸素1に対し水素2をほぼ満たしていた。これにより、化学量論的に水が分解されたことが確認された。また、光半導体電極と対極との間に流れる電流を測定したところ2.3mAであり、化学量論的に水が電気分解されたことが確認された。そしてこの値より、STHは約0.028%であると計算された。
実施例5で用いた導電基板22aの代わりに10cm角で厚さ1cmのチタン金属ハニカム(対辺寸法6mm)を用いたこと以外は、実施例5と同様の方法で光電気化学セルを作製した。
実際に太陽光を照射したところ、実施例7の光半導体電極の表面上で酸素が、対極上で水素が発生していることを確認した。そしてその生成速度を測定したところ、酸素1.9×10-7L/s、水素3.6×10-7L/sとなり、生成比が酸素1に対し水素2をほぼ満たしていた。これにより、化学量論的に水が分解されたことが確認された。また、光半導体電極と対極との間に流れる電流を測定したところ2.5mAであり、化学量論的に水が電気分解されたことが確認された。そしてこの値より、STHは約0.031%であると計算された。
実施例5で用いた導電基板22aの代わりに、8cm×10cmのガラス基板上にスパッタ法でITO薄膜(厚さ150nm、シート抵抗10Ω/□)を形成した導電基板を用いた。この導電基板上に、実施例1と同様の方法でn型半導体層を作製して、光半導体電極とした。すなわち、比較例4の光半導体電極にはイオン通過部が設けられていなかった。このように作製された8cm×10cmの光半導体電極を、実施例5と同様の容器内の10cm×10cmの面に、両端1cm×10cmの隙間を設けて設置した。この光半導体電極以外の構成は、実施例5と同じとした。
実際に太陽光を照射したところ、比較例4の光半導体電極の表面上で酸素が、対極上で水素が発生していることを確認した。そしてその生成速度を測定したところ、酸素0.8×10-7L/s、水素1.6×10-7L/sとなり、生成比が酸素1に対し水素2であった。これにより、化学量論的に水が分解されたことが確認された。また、光半導体電極と対極との間に流れる電流を測定したところ0.9mAであり、化学量論的に水が電気分解されたことが確認された。そしてこの値より、STHは約0.014%であると計算された。
比較例5として、図10に示した光電気化学セル101と同様の構成を有する光電気化学セルを作製した。具体的には、実施例5においてn型半導体層22bが仰向けとなるように設置された光半導体電極22の代わりに、n型半導体層102bが下向きとなり、かつ導電基板102aが容器2の内壁に密着するように設置された光半導体電極102を設けた点以外は、実施例5と同様の方法で光電気化学セル101を作製した。
実際に太陽光を照射したところ、比較例5の光半導体電極102の表面上で酸素が、対極92上で水素が発生していることを確認した。そしてその生成速度を測定したところ、酸素1.0×10-7L/s、水素1.8×10-7L/sとなり、生成比が酸素1に対し水素2をほぼ満たしていた。これにより、化学量論的に水が分解されたことが確認された。また、光半導体電極102と対極92との間に流れる電流を測定したところ1.3mAであり、化学量論的に水が電気分解されたことが確認された。そしてこの値より、STHは約0.016%であると計算された。
比較例6として、図11に示した光電気化学セル111と同様の構成を有する光電気化学セルを作製した。具体的には、実施例5において、電解液11と接触する表面が仰向けとなるように設置された対極92の代わりに、電解液11と接触する表面(ただし、裏面はフッ素樹脂テープ113で被覆されている)が下向きとなるように設置された対極112を用いた点以外は、実施例5と同様の方法で光電気化学セル111を作製した。
実際に太陽光を照射したところ、比較例6の光半導体電極22の表面上で酸素が、対極112上で水素が発生していることを確認した。そしてその生成速度を測定したところ、酸素1.1×10-7L/s、水素2.2×10-7L/sとなり、生成比が酸素1に対し水素2であった。これにより、化学量論的に水が分解されたことが確認された。また、光半導体電極22と対極112との間に流れる電流を測定したところ1.4mAであり、化学量論的に水が電気分解されたことが確認された。そしてこの値より、STHは約0.016%であると計算された。
比較例7として、図12に示した光電気化学セル121と同様の構成を有する光電気化学セルを作製した。具体的には、光半導体電極が比較例5の光半導体電極102と同じであり、対極が比較例6の対極112と同じであること以外は、実施例5の光電気化学セル91と同様の方法で光電気化学セル121を作製した。
実際に太陽光を照射したところ、比較例7の光半導体電極102の表面上で酸素が、対極112上で水素が発生していることを確認した。そしてその生成速度を測定したところ、酸素0.8×10-7L/s、水素1.7×10-7L/sとなり、生成比が酸素1に対し水素2をほぼ満たしていた。これにより、化学量論的に水が分解されたことが確認された。また、光半導体電極102と対極112との間に流れる光電流を測定したところ1.0mAであり、化学量論的に水が電気分解されたことが確認された。そしてこの値より、STHは約0.013%であると計算された。
比較例8として、図13に示した光電気化学セル131と同様の構成を有する光電気化学セルを作製した。具体的には、実施例5で用いた導電基板22aの代わりに、10cm角のガラス基板上にスパッタ法でITO薄膜(厚さ150nm、シート抵抗10Ω/□)を作製して導電基板132aとしたこと以外は、実施例1と同様の方法で光電気化学セル131を作製した。導電基板132a上には実施例1と同様の方法で作製されたn型半導体層132bが配置されて、光半導体電極132が形成されていた。
実際に太陽光を照射したところ、比較例8の光電気化学セル131では、光半導体電極132の表面上で酸素が、対極92上で水素が発生していることを確認できなかった。このような挙動は、光半導体電極132がセル内部をn型半導体層132bが位置する側の領域と対極92が位置する側の領域とに分割してしまい、対極92への水素イオンの移動が起こらなかったためであると考えられる。
Claims (10)
- 光の照射により水を分解して水素を発生させる光電気化学セルであって、
導電基板及び前記導電基板上に配置された光半導体層を含む第1電極と、
前記第1電極の前記導電基板側の面に対向して配置され、前記導電基板と電気的に接続された第2電極と、
前記光半導体層の表面及び前記第2電極の表面と接触する、水を含む電解液と、
前記第1電極、前記第2電極及び前記電解液を収容する容器と、
前記容器内部へ水を供給するための供給口と、
前記光半導体層の表面側の第1領域における電解液と、前記第1電極に対して前記第1領域と反対側の第2領域における電解液との間で、イオンを移動可能とするイオン通過部と、
を備え、
前記第2電極の面積が、前記第1電極の面積よりも小さく、
前記光半導体層に光が照射されることによって、前記光半導体層の前記表面、又は、前記第2電極の前記電解液と接する前記表面で、前記電解液中の前記水の分解による水素生成反応を起こして、水素を発生させる、光電気化学セル。 - 前記イオン通過部は、前記第1電極に設けられた開口であり、前記光電気化学セルが設置された状態において前記容器の下面を基準とした場合に、前記第1電極及び第2電極の下端となる位置よりも下側に設けられている、請求項1に記載の光電気化学セル。
- 前記イオン通過部は、前記第1電極に設けられた貫通孔である、請求項1に記載の光電気化学セル。
- 前記第1電極がメッシュ状である、請求項3に記載の光電気化学セル。
- 前記第1電極がハニカム状である、請求項3に記載の光電気化学セル。
- 前記第1電極と前記第2電極との間に配置され、前記第1電極側で発生した気体と前記第2電極側で発生した気体とを互いに分離するガス分離体をさらに備えた、請求項1に記載の光電気化学セル。
- 前記ガス分離体がイオン交換体である、請求項6に記載の光電気化学セル。
- 前記供給口は、前記光電気化学セルが設置された状態において前記容器の下面を基準とした場合に、前記第1電極及び前記第2電極の下端となる位置よりも下側に設けられている、請求項1に記載の光電気化学セル。
- 前記第1電極側で発生する気体を排出する第1排出口と、前記第2電極側で発生する気体を排出する第2排出口と、をさらに備え、
前記第1排出口及び前記第2排出口は、前記光電気化学セルが設置された状態において前記第1排出口が前記第1電極の上端部以上の位置となり、前記第2排出口が前記第2電極の上端部以上の位置となるように、それぞれ配置されている、請求項1に記載の光電気化学セル。 - 前記光電気化学セルが設置された状態において、
前記第1電極は前記光半導体層が仰向けになる向きで配置され、かつ、前記第2電極は前記電解液と接している面が仰向けになる向きで配置されている、請求項1に記載の光電気化学セル。
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