JP4719970B2

JP4719970B2 - Artificial quartz growth control plate, method for producing artificial quartz using the control plate, and artificial quartz produced by the production method

Info

Publication number: JP4719970B2
Application number: JP2000334157A
Authority: JP
Inventors: 進前田
Original assignee: Daishinku Corp
Current assignee: Daishinku Corp
Priority date: 2000-11-01
Filing date: 2000-11-01
Publication date: 2011-07-06
Anticipated expiration: 2020-11-01
Also published as: JP2002145699A

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、水晶振動子や光学用素子などとして使用される人工水晶の製造方法及びその製造方法により得られる人工水晶に関し、特に特定方位の成長面を選択的に成長させる製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
水熱合成法による人工水晶の育成は、人工水晶育成炉（オートクレーブ）内に、対流制御板を挟んで、下側に育成用原料（原料水晶）を、上側に種子水晶をそれぞれ設置する。また、育成炉内に育成用溶液（アルカリ溶液）を充填し、育成炉を密封し加熱する。そして、育成炉の上側よりも下側が高温となるように温度勾配をつけ、育成用溶液を育成炉内で熱対流させる。これにより、育成炉内の下部で溶解した育成用原料が、育成炉内の上部に達し、その際、冷却されて過飽和状態となって種子水晶上に析出成長する。この動作を所定期間連続して行うことにより、所定の大きさの人工水晶が得られる。
【０００３】
近年においては人工水晶を水晶振動子用のほかに光学部品として用いたり、弾性表面波素子として用いる用途が増加している。光学部品として用いる場合は結晶内の不純物を極力減少させることが求められ、また弾性表面波素子として用いる場合は、製造効率の観点から、特定の成長領域を大きなウェハで提供することを求められていた。このような要求に対応させるため、特公昭５７−４９５２０号に開示されたように特定の方位を主として成長させる製造方法が発明された。特公昭５７−４９５２０号は、水晶とは異質な材料からなる板（制御板）によって種子水晶の上部基本成長面を遮断し、これにより下部基本成長面に結晶を生成させる製造方法である。その中には制御板本体に対し＋Ｘ軸方向の成長を抑制する垂直な側壁を有するＬ字形制御板が開示されており、これにより２方向の成長を制御し、実用領域を広く確保する製造方法が示されている。
【０００４】
しかしながらこのような屈曲角度が直角のＬ字形制御板を用いた場合、Ｌ字形の角部分にまで水晶が成長し、人工水晶育成完了時にはＬ字形制御板と成長した人工水晶とが強固に密着してしまうことがあった。このような場合、水晶の切り離し作業が困難で、当該作業により人工水晶にクラックが発生し、水晶振動素子として使用できる使用可能領域が減少し、製造歩留まりが低下することがあった。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、上記問題点を解決するためになされたものであり、実用領域が大きく、また成長した人工水晶と制御板との切り離しが容易で、かつ人工水晶の損傷が少なく品質の良好な人工水晶育成用制御板、及び当該制御板を用いた人工水晶の製造方法、及び当該製造方法による人工水晶を提供することを目的とするものである。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
上記の目的を達成するために、本発明者は、複数方向に対して人工水晶の成長を規制する制御板について、育成対象の水晶と強固に固着することのない制御板の検討を行った結果、制御板本体と側壁がなす角度を鋭角に調整することにより、また側壁において内側に突出した突起または突条を形成することにより上記問題を解決することを見いだしたものであり、次の各構成を特徴としている。
【０００７】
すなわち請求項１に示すように、熱対流を用いた水熱合成法により人工水晶を製造するにあたり、種子水晶の主面に密接させて特定の方向の成長を抑制する制御板であって、当該制御板は前記種子水晶の少なくとも一つの側面の成長を抑制する側壁を有するとともに、制御板本体と前記側壁がなす角度が７０度〜８８度であることを特徴としている。
【０００８】
請求項１によれば、種子水晶は制御板の配置された方向とは逆の方向に主として成長する。例えばＺ板水晶（Ｘ−Ｙ平面）は主たる成長面が厚み方向（Ｚ軸方向）であるが、一方のＺ成長面側のみを成長させる場合、他方のＺ成長面に制御板を密接させ、この状態で育成を進めることにより、主として一方のＺ成長面側に結晶が成長する。
【０００９】
また、種子水晶の側面の成長を抑制する側壁を設けているが、制御板本体と側壁の角部の角度が鋭角であるため、当該角部に供給されるアルカリ溶液が制限される。このため、図４に示すように斜線で示した成長領域６ａが先に側壁に到達し、これにより角部には新たなアルカリ溶液が供給されにくくなる。よって角部における人工水晶の成長が極端に鈍化すると考えられる。なお、図４は制御板を＋Ｘ軸方向（側壁がわ）から見た図であり、６は種子水晶、６１は成長した人工水晶、７は制御板、７１は側壁である。
【００１０】
前記角度は９０度未満であることが必要であるが、角度が小さすぎるとアルカリ溶液の供給が最初から極端に低下し、実用領域の成長を阻害するので注意が必要である。図５各図は前記角部の角度と人工水晶の成長を模式的に示した図である。図５各図において６は種子水晶、、６１は成長した人工水晶、７は制御板、７１は側壁である。図５（ａ）は側壁が制御板本体主面に対して９０度に立設した場合である。この場合熱対流の状況にも依存するが多くの場合角部Ｃにまで人工水晶が成長してしまう。図５（ｂ）は側壁の角度が８２度に内倒した状態である。側壁の先端は種子水晶６の端部を覆う構成とはなっていない。この場合、育成日数に関わらず角部Ｃの領域までは人工水晶は成長しない。図５（ｃ）は側壁の角度が約６５度でかなり内倒した状態である。側壁の先端は種子水晶６の端部を覆う構成、すなわち側壁の先端から制御板本体に対して垂線を下ろした場合、種子水晶と交わる状態となっている。この場合、育成日数に関わらず角部Ｃの領域までは人工水晶は成長しないが、側壁の先端部分が種子水晶のＺ方向の成長すなわち実用領域の成長を阻害してしまう。
【００１１】
前記角度は、側壁寸法にも依存するが、実験的には７０度〜８８度の範囲では良好な人工水晶育成を行うことができた。側壁の先端部分から制御板本体に垂線を下ろした場合、種子水晶６の端部を覆う状態とならない程度の角度であればよい。なお、人工水晶育成環境並びにオートクレーブ内における制御板の設置状態（傾き等）のバラツキを考慮すると前記角度は７２度〜８５度が好ましい。
【００１２】
また請求項２に示すように、熱対流を用いた水熱合成法により人工水晶を製造するにあたり、種子水晶の主面に密接させて特定の方向の成長を抑制する人工水晶育成用制御板であって、当該制御板は前記種子水晶の少なくとも一つの側面の成長を抑制する側壁を有するとともに、制御板本体と前記側壁がなす角度が７０度〜８８度であり、前記側壁には内側に突出する突起または突条が形成されている構成であってもよい。
【００１３】
請求項２によれば、上述の角度を鋭角に設定した場合と同様の作用を得ることができる。すなわち、側壁には内側に突出する突起または突条が形成されているので、当該突起または突条により特に角部に供給されるアルカリ溶液が制限される。このため、突起または突条部分に先に成長領域が到達し、これにより角部における人工水晶の成長が極端に鈍化すると考えられる。よって角部にまで人工水晶の成長が進むことがない。
【００１４】
また請求項３に示すように、請求項１または請求項２において前記制御板が金属からなる構成としてもよい。
【００１５】
請求項３によれば、制御板を金属で構成しているので、折り曲げたりあるいは突起、突条を設ける等の塑性加工が容易であり、制御板本体と側壁の角度調整あるいは側壁において任意の位置に突起を設ける等の作業を自在に行うことができる。
【００１６】
さらに請求項４に示すように、請求項１または請求項２において、前記制御板が表面に水晶被膜を生成させた金属板からなる構成としてもよい。
【００１７】
請求項４によれば、上記各効果に加えて、金属板表面に生成された水晶被膜と育成された人工水晶は強固に固着することがなく、育成完了後の制御板が配置されたＺ成長面はほぼ種子水晶の平面状態を維持している。従って制御板からの剥離がきわめて容易で、剥離作業時において育成された人工水晶に破損を生じさせることがない。また種子水晶の平面状態を維持しているため、切断方位が確定しているきわめて平滑な面を得ることができるので、後工程の各種切断加工工程において基準面として用いることができる。
【００１８】
請求項５は、上記各制御板を用いた人工水晶の製造方法に関し、所定切断方位の種子水晶の上面に請求項１乃至請求項４のいずれかに記載の制御板を設け、熱対流を用いた水熱合成法による人工水晶の製造方法を開示している。
【００１９】
請求項５によれば、制御板本体と側壁との角度を鋭角にすることにより、角部における水晶成長を抑止する。また育成炉内では育成用溶液を熱対流させるが、育成溶液とともに不純物も熱対流する。上記構成によれば、育成する種子水晶の上方（多くの場合熱対流の上流側）に制御板を配置する構成であるので、種子水晶および結晶成長が進んだ人工水晶への不純物の沈着を防止する。従って不純物の少ない人工水晶を得ることができる。また、成長した水晶は種子水晶が端面に位置する構成であるので、当該端部の種子水晶部分を切除することにより、水晶の光学的特性等を阻害しない、良好かつ均一な品質の人工水晶を得ることができる。
【００２０】
さらに請求項４記載の制御板を用いた場合は、制御板からの剥離がきわめて容易で、剥離作業時において育成された人工水晶に破損を生じさせることがない。また種子水晶の平面状態を維持しているため、切断方位が確定しているきわめて平滑な面を得ることができる
【００２１】
また請求項６は種子水晶の具体構成を示した場合の人工水晶の製造方法であり、種子水晶がＸ−Ｙ平面水晶板であり、主として一方のＺ軸方向へ水晶を成長させるとともに、＋Ｘ軸側に側壁を形成した請求項１乃至請求項４のいずれかに記載の制御板を用いることにより、＋Ｘ軸方向への成長を抑制したことを特徴としている。
【００２２】
Ｘ−Ｙ平面水晶（Ｚ板水晶）は主たる成長面が厚み方向（Ｚ軸方向）であるが、一方のＺ成長面側のみを成長させる場合、他方のＺ成長面に制御板を密接させ、この状態で育成を進めることにより、主として一方のＺ成長面側に結晶が成長する。請求項６によれば、請求項５による作用効果に加えて、良好かつ均一な品質のＺ軸方向に伸長した人工水晶を得ることができる。
【００２３】
請求項５または請求項６に記載された製造方法により製造される人工水晶は、制御板からの剥離がきわめて容易で、剥離作業による育成された人工水晶に破損を生じさせることがなく、切断方位が確定しているきわめて平滑な面を得ることができる。また不純物の含有量もきわめて少なくすることができる。
【００２４】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の実施の形態を図面に基づいて説明する。
【００２５】
−人工水晶育成炉の構成説明−
先ず、本発明に係る人工水晶育成用溶液（以下、単に育成用溶液と呼ぶ）を使用して人工水晶の育成を行うための人工水晶育成炉（以下、単に育成炉と呼ぶ）の構成について説明する。
【００２６】
図１は、本形態に係る育成炉１の内部構成を示す断面図である。この図１に示すように、育成炉１は、炉本体２の外周囲に図示しない電気炉が配設されており、この電気炉３によって炉本体２が加熱されるようになっている。上記炉本体２は、上部が開放された有底円筒状であり、上端開口２１には、炉本体２の内部空間４を密閉するための蓋体２２が装着されている。この蓋体２２には、炉本体２の内部圧力を計測するための圧力計が取り付けられている。更に、炉本体２の内部空間４の上下方向中間位置には対流制御板２３が配設されている。この対流制御板２３によって、炉本体２の内部空間４は、下側の原料室４１と上側の育成室４２とに仕切られている。
【００２７】
上記原料室４１には、育成用原料である天然水晶（ラスカ）５が収容されている。一方、育成室４２には、水晶育成棚Ｆに支持された複数枚の種子水晶６，６，…が収容されている。
【００２８】
また、この炉本体２の内部空間４には、本形態の特徴とする育成用溶液（アルカリ溶液）が充填されている。
【００２９】
−人工水晶育成動作の説明−
上述の如く天然水晶５及び種子水晶６が収容され、且つ育成用溶液が充填された育成炉１による人工水晶育成動作について以下に説明する。
【００３０】
この育成動作では、上記電気炉３によって炉本体２を加熱する。この加熱状態としては、育成室４２よりも原料室４１が高温となるように設定し、この温度差によって、育成用溶液を高温高圧の元で原料室４１と育成室４２との間を熱対流させる。本形態では、例えば、育成室４２の温度を３２０℃に設定し、原料室４１の温度を３６０℃に設定している。つまり、両室４１，４２の温度差を４０℃に設定することで熱対流を行わせている。尚、この両室４１，４２の温度及び温度差はこれに限るものではない。
【００３１】
これにより、原料室４１で溶解した天然水晶５が、育成室４２に達し、その際、冷却されて過飽和状態となって種子水晶６上に析出成長する。この動作を所定期間連続して行うことにより、所定の大きさの人工水晶が得られる。
【００３２】
図２は種子水晶を取り付ける構成を示す分解斜視図である。図中に水晶の結晶軸方位（Ｘ、Ｙ、Ｚ）を示しており、以降の図面についても同様に示している。また図３は図２において組み立てた状態の短手方向断面図、図４は同長手方向側面図である。
【００３３】
種子水晶６は矩形のＺ板水晶であり、育成炉の鉛直方向に対して直角に位置するよう多数個支持されている。より詳しくは前記水晶育成棚Ｆには一対の支持具Ｆ１，Ｆ１が多数個所定の間隔を持って配置されており、当該支持具Ｆ１，Ｆ１間に種子水晶６が架設状態で支持されている。各支持具には位置決め用の段部Ｆ２，Ｆ２が形成されており、種子水晶の上面側には制御板７が種子水晶と密接して設置されている。制御板７は水晶被膜７ｂが表面に形成された鉄板（金属板）を用いているとともに、Ｘ軸方向の成長を規制する側壁７１を有している。
【００３４】
鉄板に水晶被膜を生成させる方法は、例えば図１に示すような育成炉により短期間の水熱合成により形成する。すなわち育成炉の原料室にはラスカを収納し、育成室には制御板の母材７ａを構成する鉄板を所定の間隔に吊り下げ、数日間水晶育成と同様の環境下におく。これにより鉄板の表面には薄い結晶化した水晶が析出し、表面に水晶被膜（結晶化した被膜）７ｂが形成された制御板７を得ることができる。このような手法はもちろん図６に示すような側壁を複数箇所に有する金属板にも適用できる。
【００３５】
制御板本体７０と側壁７１との角度は約８２度の鋭角に設定されている。種子水晶を前記支持具Ｆ１，Ｆ１に架設した後、制御板により種子水晶の上面を被覆し、当該制御板は図示しない係止具等により前記支持具Ｆ１，Ｆ１に固定される。
【００３６】
水晶育成を進めると図３，図４中点線で示すように種子水晶は主として制御板のないＺ軸方向に結晶成長するとともに、Ｘ軸方向にも成長する。このとき＋Ｘ軸側には側壁７１が形成され、当該側壁７１が鋭角に内倒しているので、角部Ｃに供給されるアルカリ溶液が制限される。このため、図４に示すように斜線で示した領域６ａが先に側壁７１に到達し、角部Ｃにまで人工水晶の成長が進むことがなくなる。これにより育成完了後の人工水晶と後工程における制御板との取り外し作業が容易となり、人工水晶に対する損傷を最小限にとどめることができる。
【００３７】
支持具の他の構成について図面とともに説明する。図６は分解斜視図、図７は図６を組み立てた場合の長手方向断面図、図８は同短手方向断面図である。この構成においては、上記実施の形態に対して制御板の構成が異なっている。すなわち制御板８は鉄板（金属板）を用いているとともに、Ｘ軸方向の成長を規制する側壁８１，８２を有している。制御板本体と側壁との角度は両者とも８８度である。これはＸ軸方向の両方に側壁が形成された構成であるので、種子水晶部分にはアルカリ溶液の供給が若干少なくなる構成である。従って上記実施の形態の場合よりも開構造に設定することにより、アルカリ溶液の供給を促進し、効率的な水晶育成を目指している。
【００３８】
図６に示すように、前記水晶育成棚Ｆには一対の支持具Ｆ１，Ｆ１が多数個所定の間隔を持って配置されており、当該支持具Ｆ１，Ｆ１間に種子水晶６が架設状態で支持されている。種子水晶の上面側には制御板８が種子水晶と密接して設置されている。当該制御板８は係止具等により前記支持具Ｆ１，Ｆ１に固定される。
【００３９】
このような構成によれば、Ｚ面の一方の成長面並びに−Ｘ面、＋Ｘ面の成長が規制された人工水晶を得ることができ、各規制された成長面は平坦な状態とすることができる。
【００４０】
次に制御板の側壁に突起を形成した構成について図面とともに説明する。図９人工水晶が育成された状態を示す制御板の短手方向断面図である。この構成においては、上記実施の形態に対して制御板の構成が異なっている。すなわち制御板９は鉄板（金属板）を用いているとともに、Ｘ軸方向の成長を規制する側壁９１を有している。当該側壁には種子水晶設置側に突出する突起９１ａが形成されている。当該突起は複数形成することが好ましく、成長した人工水晶が側壁に接触する状態を予測し、必要な部分に突起を形成することにより、人工水晶の成長形状を制御することもできる。また突起の大きさを変化させることによって、より精度よく人工水晶の成長形状を制御することも可能である。
【００４１】
図１０は側壁９１を有する制御板９に複数の突起を形成した例を示している。なお、図１０は＋Ｘ側から−Ｘ方向に向かって側面を見た図であり、６は種子水晶を示している。また突起は−Ｘ方向に突出するとともに、その大きさを変化させており、中央部分の突起９１ｂから端部に向かうに従って突起９１ｃ、９１ｄとそのサイズを大きく設定している。これにより人工水晶の成長形状を制御している。
【００４２】
図１１は側壁９１を有する制御板９に帯状に延びる突条９１ｅを形成した例を示している。なお、図１１も＋Ｘ側から−Ｘ方向に向かって側面を見た図であり、６は種子水晶を示している。当該突条により人工水晶の成長形状を制御している。
【００４３】
また突起と突条を組み合わせたり、また前述側壁の角度の調整と突起または突条の組み合わせ構成を採用することにより、効率的なアルカリ溶液（育成用溶液）供給の制御を行うことができる。
【００４４】
【発明の効果】
請求項１によれば、制御板本体と側壁の角部の角度が鋭角であるため、特定の複数方向の結晶成長を抑制するとともに、前記角部にまで人工水晶が成長がおよばないようにすることができる。よって、実用領域が大きく、また成長した人工水晶と制御板との切り離しが容易で、かつ人工水晶の損傷の少ない、人工水晶育成用制御板及び当該制御板を用いた人工水晶の製造方法及び当該製造方法による人工水晶を得ることができる。
【００４５】
また請求項２によれば、側壁には内側に突出する突起または突条が形成されているので、特定の複数方向の結晶成長を抑制するとともに、前記角部にまで人工水晶が成長がおよばないようにすることができる。よって、実用領域が大きく、また成長した人工水晶と制御板との切り離しが容易で、かつ人工水晶の損傷の少ない、人工水晶育成用制御板及び当該制御板を用いた人工水晶の製造方法及び当該製造方法による人工水晶を得ることができる。
【００４６】
さらに請求項３によれば、制御板を金属で構成しているので、折り曲げ加工が容易であり、制御板本体と側壁の角度調整を自在に行うことができる。
【００４７】
請求項４によれば、上記各効果に加えて、金属板表面に生成された水晶被膜と育成された人工水晶は強固に固着することがなく、育成完了後の制御板が配置されたＺ成長面はほぼ種子水晶の平面状態を維持している。従って制御板からの剥離がきわめて容易で、剥離作業時において育成された人工水晶に破損を生じさせることがない。また種子水晶の平面状態を維持しているため、切断方位が確定しているきわめて平滑な面を得ることができるので、後工程の各種切断加工工程において基準面として用いることができる。
【００４８】
請求項５によれば、制御板本体と側壁との角度を鋭角にすることにより、角部における水晶成長を抑止する。また育成炉内では育成用溶液を熱対流させるが、育成溶液とともに不純物も熱対流する。上記構成によれば、育成する種子水晶の上方（多くの場合熱対流の上流側）に制御板を配置する構成であるので、種子水晶および結晶成長が進んだ人工水晶への不純物の沈着を防止する。従って不純物の少ない人工水晶を得ることができる。
【００４９】
請求項６によれば、請求項５による作用効果に加えて、成長した水晶は種子水晶が端面に位置するＺ軸方向に成長した人工水晶であるので、水晶の光学的特性等を阻害せず、光学部品に適している。
【図面の簡単な説明】
【図１】育成炉の内部構成を示す断面図
【図２】支持具を示す分解斜視図
【図３】図２により育成を行った状態の長手方向断面図
【図４】図２により育成を行った状態の短手方向断面図
【図５】角部の角度と人工水晶の成長を模式的に示した図
【図６】支持具の他の構成例を示す分解斜視図
【図７】図６により育成を行った状態の長手方向断面図
【図８】図６により育成を行った状態の短手方向断面図
【図９】制御板の他の構成例を示す断面図
【図１０】制御板の他の構成例を示す側面図
【図１１】制御板の他の構成例を示す側面図
【符号の説明】
１人工水晶育成炉
２炉本体
４内部空間
５天然水晶
６種子水晶
７、８、９制御板
７１，８１，８２、９１側壁
９１ａ、９１ｂ、９１ｃ、９１ｄ突起
９１ｅ突条
Ｆ１支持具[0001]
BACKGROUND OF THE INVENTION
The present invention relates to a method for manufacturing an artificial quartz used as a crystal resonator, an optical element, and the like, and an artificial quartz obtained by the manufacturing method, and more particularly to a manufacturing method for selectively growing a growth surface having a specific orientation.
[0002]
[Prior art]
In the artificial crystal growth by the hydrothermal synthesis method, a raw material for growth (raw material crystal) is placed on the lower side and a seed crystal on the upper side, with a convection control plate sandwiched in an artificial crystal growth furnace (autoclave). Further, the growth furnace is filled with a growth solution (alkali solution), and the growth furnace is sealed and heated. Then, a temperature gradient is applied so that the temperature lower than the upper side of the growth furnace is higher, and the growth solution is convected in the growth furnace. Thereby, the raw material for growth melt | dissolved in the lower part in a growth furnace reaches the upper part in a growth furnace, and at that time, it will be cooled and will be in a supersaturated state and will precipitate and grow on a seed crystal. By performing this operation continuously for a predetermined period, an artificial quartz crystal having a predetermined size can be obtained.
[0003]
In recent years, the use of artificial quartz as an optical component in addition to quartz resonators or as a surface acoustic wave element is increasing. When used as an optical component, it is required to reduce impurities in the crystal as much as possible, and when used as a surface acoustic wave device, it is required to provide a specific growth region with a large wafer from the viewpoint of manufacturing efficiency. It was. In order to meet such a demand, a manufacturing method in which a specific orientation is mainly grown as disclosed in Japanese Patent Publication No. 57-49520 was invented. Japanese Examined Patent Publication No. 57-49520 is a manufacturing method in which the upper basic growth surface of the seed crystal is cut off by a plate (control plate) made of a material different from the crystal, thereby generating crystals on the lower basic growth surface. Among them, an L-shaped control plate having a vertical side wall that suppresses growth in the + X-axis direction with respect to the control plate main body is disclosed, thereby controlling the growth in two directions and ensuring a wide practical area. It is shown.
[0004]
However, when such an L-shaped control plate with a right angle of bending is used, the crystal grows up to the corner of the L-shape, and when the artificial crystal growth is completed, the L-shaped control plate and the grown artificial crystal firmly adhere to each other. There was a case. In such a case, it is difficult to separate the crystal, and the work may cause a crack in the artificial quartz, and the usable area that can be used as a crystal resonator element is reduced, resulting in a decrease in manufacturing yield.
[0005]
[Problems to be solved by the invention]
The present invention has been made to solve the above-described problems, has a large practical area, is easy to separate the grown artificial crystal from the control plate, and has a good quality with little damage to the artificial quartz. It is an object of the present invention to provide a control plate for crystal growth, a method for manufacturing an artificial crystal using the control plate, and an artificial crystal by the manufacturing method.
[0006]
[Means for Solving the Problems]
In order to achieve the above object, the present inventor conducted a study of a control plate that does not firmly adhere to a crystal to be grown with respect to a control plate that regulates the growth of artificial quartz in a plurality of directions. The present invention has been found to solve the above problems by adjusting the angle formed between the control plate body and the side wall to an acute angle, and by forming a protrusion or a ridge protruding inward on the side wall. It is characterized by.
[0007]
That is, as shown in claim 1, when manufacturing an artificial quartz crystal by hydrothermal synthesis using thermal convection, the control plate is brought into close contact with the main surface of the seed crystal and suppresses growth in a specific direction, The control plate has a side wall that suppresses growth of at least one side surface of the seed crystal, and an angle formed by the control plate main body and the side wall is 70 to 88 degrees .
[0008]
According to the first aspect, the seed crystal mainly grows in the direction opposite to the direction in which the control plate is arranged. For example, the main growth surface of the Z plate crystal (XY plane) is the thickness direction (Z-axis direction), but when only one Z growth surface side is grown, the control plate is brought into close contact with the other Z growth surface, By proceeding with the growth in this state, a crystal grows mainly on one Z growth surface side.
[0009]
Moreover, although the side wall which suppresses the growth of the side surface of a seed crystal is provided, since the angle of the corner | angular part of a control board main body and a side wall is an acute angle, the alkaline solution supplied to the said corner | angular part is restrict | limited. For this reason, as shown in FIG. 4, the growth region 6a indicated by hatching reaches the side wall first, and this makes it difficult to supply a new alkaline solution to the corners. Therefore, it is considered that the growth of the artificial quartz in the corner portion is extremely slowed down. 4 is a view of the control plate as viewed from the + X-axis direction (side wall), 6 is a seed crystal, 61 is a grown artificial crystal, 7 is a control plate, and 71 is a side wall.
[0010]
The angle needs to be less than 90 degrees. However, if the angle is too small, the supply of the alkaline solution is drastically reduced from the beginning, so that the growth of the practical area is hindered. FIG. 5 is a diagram schematically showing the angle of the corner and the growth of artificial quartz. In each figure, 6 is a seed crystal, 61 is a grown artificial crystal, 7 is a control plate, and 71 is a side wall. FIG. 5A shows a case where the side wall is erected at 90 degrees with respect to the main surface of the control plate main body. In this case, although depending on the state of thermal convection, in many cases, the artificial crystal grows up to the corner C. FIG. 5B shows a state in which the angle of the side wall is tilted to 82 degrees. The tip of the side wall is not configured to cover the end of the seed crystal 6. In this case, the artificial quartz crystal does not grow up to the area of the corner C regardless of the number of days for cultivation. FIG. 5 (c) shows a state in which the side wall angle is about 65 degrees and the inside wall is tilted considerably. The tip of the side wall covers the end of the seed crystal 6, that is, when the perpendicular is drawn from the tip of the side wall to the control plate main body, it intersects the seed crystal. In this case, the artificial quartz crystal does not grow up to the region of the corner C regardless of the number of growing days, but the tip portion of the side wall inhibits the growth of the seed crystal in the Z direction, that is, the growth of the practical region.
[0011]
Although the angle also depends on the side wall dimensions, it was experimentally possible to perform good artificial quartz crystal growth in the range of 70 to 88 degrees. When the perpendicular is drawn from the front end portion of the side wall to the control plate main body, the angle may be an angle that does not cover the end portion of the seed crystal 6. The angle is preferably 72 degrees to 85 degrees in consideration of the artificial crystal growing environment and variations in the installation state (tilt and the like) of the control plate in the autoclave.
[0012]
Further, as shown in claim 2, in manufacturing an artificial crystal by a hydrothermal synthesis method using thermal convection, an artificial crystal growing control board that suppresses growth in a specific direction in close contact with the main surface of the seed crystal. The control plate has a side wall that suppresses growth of at least one side surface of the seed crystal, and an angle formed between the control plate main body and the side wall is 70 to 88 degrees, and protrudes inward from the side wall. The structure in which the protrusion or protrusion which performs is formed may be sufficient.
[0013]
According to claim 2, it is possible to obtain the same effect as when the above-mentioned angle is set to an acute angle. That is, since the protrusion or protrusion protruding inward is formed on the side wall, the alkaline solution supplied to the corner portion is particularly limited by the protrusion or protrusion. For this reason, it is considered that the growth region reaches the protrusion or the ridge portion first, and thereby the growth of the artificial quartz in the corner portion is extremely slowed down. Therefore, the growth of artificial quartz does not proceed to the corners.
[0014]
As shown in claim 3, the control plate according to claim 1 or 2 may be made of metal.
[0015]
According to the third aspect, since the control plate is made of metal, plastic processing such as bending or providing protrusions and protrusions is easy, and the control plate main body and the side wall can be adjusted in angle or at any position on the side wall. Work such as providing protrusions can be freely performed.
[0016]
Furthermore, as shown in claim 4, in claim 1 or claim 2, the control plate may be made of a metal plate having a quartz film formed on the surface thereof.
[0017]
According to claim 4, in addition to the above effects, the crystal growth generated on the surface of the metal plate and the grown artificial quartz are not firmly fixed, and the Z growth in which the control plate after the completion of the growth is arranged The surface is almost flat as a seed crystal. Therefore, peeling from the control plate is very easy, and the artificial quartz grown during the peeling operation is not damaged. In addition, since the flat state of the seed crystal is maintained, an extremely smooth surface with a fixed cutting orientation can be obtained, and therefore it can be used as a reference surface in various subsequent cutting processes.
[0018]
A fifth aspect of the present invention relates to a method for manufacturing an artificial quartz crystal using each of the control plates, wherein the control plate according to any one of the first to fourth aspects is provided on the upper surface of the seed crystal having a predetermined cutting orientation, and thermal convection is used. Discloses a method for producing an artificial quartz crystal using a hydrothermal synthesis method.
[0019]
According to the fifth aspect of the present invention, crystal growth at the corner is suppressed by making the angle between the control plate main body and the side wall an acute angle. In the growth furnace, the growth solution is convectively heated, but impurities are also convected together with the growth solution. According to the above configuration, since the control plate is arranged above the seed crystal to be grown (in many cases, upstream of the thermal convection), it prevents the deposition of impurities in the seed crystal and the artificial crystal in which crystal growth has progressed. To do. Therefore, an artificial quartz with few impurities can be obtained. In addition, since the grown crystal has a structure in which the seed crystal is located on the end face, by excising the seed crystal part at the end, an artificial crystal of good and uniform quality that does not hinder the optical characteristics of the crystal is obtained. Obtainable.
[0020]
Further, when the control plate according to the fourth aspect is used, peeling from the control plate is very easy, and the artificial quartz grown during the peeling operation is not damaged. In addition, since the flat state of the seed crystal is maintained, it is possible to obtain a very smooth surface with a fixed cutting orientation.
A sixth aspect of the present invention relates to a method for manufacturing an artificial quartz crystal in the case where a specific configuration of the seed crystal is shown. The seed crystal is an XY plane crystal plate, and the crystal is mainly grown in one Z-axis direction, and the + X axis By using the control plate according to any one of claims 1 to 4 in which a side wall is formed on the side, growth in the + X-axis direction is suppressed.
[0022]
The main growth surface of the XY plane crystal (Z plate crystal) is the thickness direction (Z-axis direction), but when only one Z growth surface side is grown, the control plate is brought into close contact with the other Z growth surface, By proceeding with the growth in this state, a crystal grows mainly on one Z growth surface side. According to the sixth aspect, in addition to the effect of the fifth aspect, it is possible to obtain an artificial quartz crystal extending in the Z-axis direction with good and uniform quality.
[0023]
The artificial quartz produced by the production method according to claim 5 or claim 6 is extremely easy to peel off from the control plate, does not cause damage to the artificial quartz grown by the peeling work, and has a cutting orientation. An extremely smooth surface can be obtained. Further, the content of impurities can be extremely reduced.
[0024]
DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION
Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings.
[0025]
-Explanation of the structure of the artificial crystal growth furnace-
First, the configuration of an artificial crystal growth furnace (hereinafter simply referred to as a growth furnace) for growing an artificial crystal using the artificial crystal growth solution (hereinafter simply referred to as a growth solution) according to the present invention will be described. To do.
[0026]
FIG. 1 is a cross-sectional view showing the internal configuration of the growth furnace 1 according to the present embodiment. As shown in FIG. 1, in the growth furnace 1, an electric furnace (not shown) is disposed around the outer periphery of the furnace body 2, and the furnace body 2 is heated by the electric furnace 3. The furnace body 2 has a bottomed cylindrical shape with an open top, and a lid 22 for sealing the internal space 4 of the furnace body 2 is attached to the upper end opening 21. A pressure gauge for measuring the internal pressure of the furnace body 2 is attached to the lid body 22. Furthermore, a convection control plate 23 is disposed at an intermediate position in the vertical direction of the internal space 4 of the furnace body 2. By this convection control plate 23, the internal space 4 of the furnace body 2 is partitioned into a lower raw material chamber 41 and an upper growth chamber 42.
[0027]
The raw material chamber 41 contains a natural crystal (Lasca) 5 as a raw material for growth. On the other hand, a plurality of seed crystals 6, 6,... Supported by the crystal growth shelf F are accommodated in the growth chamber.
[0028]
Further, the interior space 4 of the furnace body 2 is filled with a growth solution (alkali solution) which is a feature of this embodiment.
[0029]
-Explanation of artificial crystal growth operation-
The artificial crystal growing operation by the growth furnace 1 containing the natural crystal 5 and the seed crystal 6 as described above and filled with the growing solution will be described below.
[0030]
In this growing operation, the furnace body 2 is heated by the electric furnace 3. This heating state is set so that the raw material chamber 41 is hotter than the growing chamber 42, and due to this temperature difference, the culturing solution is heated between the raw material chamber 41 and the growing chamber 42 under high temperature and pressure. Let In this embodiment, for example, the temperature of the growth chamber 42 is set to 320 ° C., and the temperature of the raw material chamber 41 is set to 360 ° C. That is, heat convection is performed by setting the temperature difference between the two chambers 41 and 42 to 40 ° C. The temperature and temperature difference between the two chambers 41 and 42 are not limited to this.
[0031]
As a result, the natural crystal 5 dissolved in the raw material chamber 41 reaches the growing chamber 42, and at that time, it is cooled and becomes supersaturated and precipitates and grows on the seed crystal 6. By performing this operation continuously for a predetermined period, an artificial quartz crystal having a predetermined size can be obtained.
[0032]
FIG. 2 is an exploded perspective view showing a configuration for attaching a seed crystal. In the figure, crystal axis directions (X, Y, Z) of quartz are shown, and the subsequent drawings are also shown in the same manner. 3 is a cross-sectional view in the lateral direction in the assembled state in FIG. 2, and FIG. 4 is a side view in the longitudinal direction.
[0033]
The seed crystal 6 is a rectangular Z-plate crystal, and is supported in large numbers so as to be positioned at right angles to the vertical direction of the growth furnace. More specifically, a large number of support tools F1, F1 are arranged at a predetermined interval on the crystal growing shelf F, and the seed crystal 6 is supported in an erected state between the support tools F1, F1. . Each support is formed with positioning steps F2, F2, and a control plate 7 is placed in close contact with the seed crystal on the upper surface side of the seed crystal. The control plate 7 uses an iron plate (metal plate) with a crystal coating 7b formed on the surface, and has a side wall 71 that regulates growth in the X-axis direction.
[0034]
As a method for generating a quartz film on an iron plate, for example, it is formed by hydrothermal synthesis for a short time in a growth furnace as shown in FIG. In other words, the raw material chamber of the growth furnace accommodates Lasca, and the iron plate constituting the base material 7a of the control plate is suspended at a predetermined interval in the growth chamber, and is placed in an environment similar to crystal growth for several days. As a result, a thin crystallized crystal is deposited on the surface of the iron plate, and the control plate 7 having a crystal film (crystallized film) 7b formed on the surface can be obtained. Such a method can of course be applied to a metal plate having a plurality of side walls as shown in FIG.
[0035]
The angle between the control plate main body 70 and the side wall 71 is set to an acute angle of about 82 degrees. After the seed crystal is installed on the supports F1 and F1, the upper surface of the seed crystal is covered with a control plate, and the control plate is fixed to the supports F1 and F1 with a locking tool (not shown).
[0036]
As crystal growth proceeds, the seed crystal grows mainly in the Z-axis direction without the control plate and also in the X-axis direction as indicated by the dotted line in FIGS. At this time, the side wall 71 is formed on the + X axis side, and the side wall 71 is inclined inward at an acute angle, so the alkaline solution supplied to the corner C is limited. For this reason, as shown in FIG. 4, the region 6 a indicated by hatching reaches the side wall 71 first, and the growth of the artificial quartz does not proceed to the corner C. This facilitates the work of removing the artificial quartz after completion of the growth and the control plate in the subsequent process, and can minimize damage to the artificial quartz.
[0037]
Another structure of the support will be described with reference to the drawings. 6 is an exploded perspective view, FIG. 7 is a longitudinal sectional view when FIG. 6 is assembled, and FIG. 8 is a sectional view in the short direction. In this configuration, the configuration of the control plate is different from the above embodiment. That is, the control plate 8 uses an iron plate (metal plate) and has side walls 81 and 82 for regulating growth in the X-axis direction. The angle between the control plate body and the side wall is both 88 degrees. Since this is a configuration in which side walls are formed in both the X-axis directions, the supply of the alkaline solution to the seed crystal portion is slightly reduced. Therefore, by setting an open structure as compared with the case of the above embodiment, the supply of the alkaline solution is promoted to aim at efficient crystal growth.
[0038]
As shown in FIG. 6, a large number of a pair of supporting tools F1, F1 are arranged at a predetermined interval on the crystal growing shelf F, and the seed crystal 6 is installed between the supporting tools F1, F1. It is supported. A control plate 8 is installed in close contact with the seed crystal on the upper surface side of the seed crystal. The control plate 8 is fixed to the supports F1 and F1 by a locking tool or the like.
[0039]
According to such a configuration, it is possible to obtain an artificial quartz crystal in which the growth of one of the Z planes, the −X plane, and the + X plane is regulated, and each regulated growth plane can be in a flat state. it can.
[0040]
Next, a configuration in which protrusions are formed on the side walls of the control plate will be described with reference to the drawings. 9 is a cross-sectional view in the short direction of the control plate showing a state in which the artificial quartz is grown. In this configuration, the configuration of the control plate is different from the above embodiment. That is, the control plate 9 uses an iron plate (metal plate) and has a side wall 91 that regulates growth in the X-axis direction. A projection 91a is formed on the side wall so as to protrude toward the seed crystal installation side. It is preferable to form a plurality of projections, and the growth shape of the artificial quartz crystal can be controlled by predicting the state in which the grown artificial quartz contacts the side wall and forming the projections in necessary portions. It is also possible to control the growth shape of the artificial quartz with higher accuracy by changing the size of the protrusions.
[0041]
FIG. 10 shows an example in which a plurality of protrusions are formed on the control plate 9 having the side wall 91. In addition, FIG. 10 is the figure which looked at the side surface toward the -X direction from + X side, and 6 has shown the seed crystal. The protrusions protrude in the −X direction and change in size, and the protrusions 91c and 91d and the sizes thereof are set larger toward the end from the protrusion 91b in the central portion. Thereby, the growth shape of the artificial quartz is controlled.
[0042]
FIG. 11 shows an example in which a strip 91 e extending in a strip shape is formed on the control plate 9 having the side wall 91. In addition, FIG. 11 is also the figure which looked at the side surface toward the -X direction from + X side, and 6 has shown the seed crystal. The growth shape of the artificial quartz is controlled by the protrusion.
[0043]
In addition, it is possible to control the supply of an alkaline solution (growing solution) efficiently by combining protrusions and protrusions, or by adopting the above-described adjustment of the side wall angle and the combination of protrusions or protrusions.
[0044]
【The invention's effect】
According to the first aspect, since the angle between the corners of the control plate main body and the side wall is an acute angle, the crystal growth in specific plural directions is suppressed, and the artificial quartz is prevented from growing to the corners. be able to. Therefore, the artificial crystal growth control plate having a large practical area, easy separation of the grown artificial crystal and the control plate, and less damage to the artificial crystal, and a method for manufacturing the artificial crystal using the control plate and An artificial quartz crystal produced by the manufacturing method can be obtained.
[0045]
According to the second aspect of the present invention, since the protrusions or ridges projecting inward are formed on the side wall, the crystal growth in a specific plurality of directions is suppressed, and the artificial quartz does not grow to the corners. Can be. Therefore, the artificial crystal growth control plate having a large practical area, easy separation of the grown artificial crystal and the control plate, and less damage to the artificial crystal, and a method for manufacturing the artificial crystal using the control plate and An artificial quartz crystal produced by the manufacturing method can be obtained.
[0046]
Further, according to the third aspect, since the control plate is made of metal, the bending process is easy, and the angle adjustment between the control plate main body and the side wall can be freely performed.
[0047]
According to claim 4, in addition to the above effects, the crystal growth generated on the surface of the metal plate and the grown artificial quartz are not firmly fixed, and the Z growth in which the control plate after the completion of the growth is arranged The surface is almost flat as a seed crystal. Therefore, peeling from the control plate is very easy, and the artificial quartz grown during the peeling operation is not damaged. In addition, since the flat state of the seed crystal is maintained, an extremely smooth surface with a fixed cutting orientation can be obtained, and therefore it can be used as a reference surface in various subsequent cutting processes.
[0048]
According to the fifth aspect of the present invention, crystal growth at the corner is suppressed by making the angle between the control plate main body and the side wall an acute angle. In the growth furnace, the growth solution is convectively heated, but impurities are also convected together with the growth solution. According to the above configuration, since the control plate is arranged above the seed crystal to be grown (in many cases, upstream of the thermal convection), it prevents the deposition of impurities in the seed crystal and the artificial crystal in which crystal growth has progressed. To do. Therefore, an artificial quartz with few impurities can be obtained.
[0049]
According to the sixth aspect, in addition to the function and effect of the fifth aspect, the grown crystal is an artificial crystal grown in the Z-axis direction where the seed crystal is located on the end face, and thus does not hinder the optical characteristics of the crystal. Suitable for optical components.
[Brief description of the drawings]
1 is a cross-sectional view showing an internal configuration of a growth furnace; FIG. 2 is an exploded perspective view showing a support; FIG. 3 is a longitudinal cross-sectional view in a state where growth is performed according to FIG. Fig. 5 is a cross-sectional view in a short direction in a state of being performed. Fig. 5 is a diagram schematically showing the angle of a corner and the growth of artificial quartz. Fig. 6 is an exploded perspective view showing another configuration example of a support. FIG. 8 is a cross-sectional view in the longitudinal direction in the state grown according to FIG. 6. FIG. 8 is a cross-sectional view in the short direction in the state grown from FIG. FIG. 11 is a side view showing another configuration example of the plate. FIG. 11 is a side view showing another configuration example of the control plate.
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Artificial crystal growth furnace 2 Furnace main body 4 Internal space 5 Natural crystal 6 Seed crystal 7, 8, 9 Control board 71, 81, 82, 91 Side wall 91a, 91b, 91c, 91d Projection 91e Projection F1 Support tool

Claims

熱対流を用いた水熱合成法により人工水晶を製造するにあたり、種子水晶の主面に密接させて特定の方向の成長を抑制する制御板であって、
当該制御板は前記種子水晶の少なくとも一つの側面の成長を抑制する側壁を有するとともに、制御板本体と前記側壁がなす角度が７０度〜８８度であることを特徴とする人工水晶育成用制御板。In producing an artificial quartz crystal by hydrothermal synthesis using thermal convection, a control board that suppresses growth in a specific direction in close contact with the main surface of the seed crystal,
The control plate has a side wall that suppresses growth of at least one side surface of the seed crystal, and an angle formed by the control plate main body and the side wall is 70 degrees to 88 degrees. .

熱対流を用いた水熱合成法により人工水晶を製造するにあたり、種子水晶の主面に密接させて特定の方向の成長を抑制する制御板であって、
当該制御板は前記種子水晶の少なくとも一つの側面の成長を抑制する側壁を有するとともに、制御板本体と前記側壁がなす角度が７０度〜８８度であり、前記側壁には内側に突出する突起または突条が形成されていることを特徴とする人工水晶育成用制御板。In producing an artificial quartz crystal by hydrothermal synthesis using thermal convection, a control board that suppresses growth in a specific direction in close contact with the main surface of the seed crystal,
The control plate has a side wall that suppresses the growth of at least one side surface of the seed crystal, and an angle formed between the control plate main body and the side wall is 70 degrees to 88 degrees. A control board for artificial quartz crystal growth characterized in that a protrusion is formed.

前記制御板が金属からなることを特徴とする請求項１または請求項２記載の人工水晶育成用制御板。 3. The artificial quartz crystal growth control plate according to claim 1, wherein the control plate is made of metal.

前記制御板が表面に水晶被膜を生成させた金属板からなることを特徴とする請求項１または請求項２記載の人工水晶育成用制御板。 3. The artificial quartz crystal growth control plate according to claim 1, wherein the control plate is made of a metal plate having a quartz film formed on a surface thereof.

所定切断方位の種子水晶の上面に請求項１または請求項２または請求項３または請求項４記載の制御板を設け、熱対流を用いた水熱合成による人工水晶の製造方法。 A method for producing an artificial crystal by hydrothermal synthesis using thermal convection, wherein the control plate according to claim 1, claim 2, claim 3, or claim 4 is provided on an upper surface of a seed crystal having a predetermined cutting orientation.

種子水晶がＸ−Ｙ平面水晶板であり、主として一方のＺ軸方向へ水晶を成長させるとともに、＋Ｘ軸側に側壁を形成した制御板を用いることにより、＋Ｘ軸方向への成長を抑制したことを特徴とする請求項５記載の人工水晶の製造方法。 The seed crystal is an XY flat crystal plate, and the growth in the + X-axis direction is suppressed by growing the crystal mainly in one Z-axis direction and using a control plate with a side wall on the + X-axis side. The method for producing an artificial quartz crystal according to claim 5.