JP4717022B2

JP4717022B2 - α線放出核種同定方法及びα線測定装置

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Publication number: JP4717022B2
Application number: JP2007036180A
Authority: JP
Inventors: 良三 ▲高▼須
Original assignee: Fujitsu Ltd
Current assignee: Fujitsu Ltd
Priority date: 2007-02-16
Filing date: 2007-02-16
Publication date: 2011-07-06
Anticipated expiration: 2027-02-16
Also published as: JP2008202952A

Description

本発明は、α線放出核種同定方法及びα線測定装置に係り、特に、α線放出核種を正確に同定し得るα線放出核種同定方法及びそのα線放出核種同定方法に用いられるα線測定装置に関する。

半田材料、配線材料、封止材料等には微量の放射性物質が含まれており、これらの材料からα線が放出される場合がある。これらの材料から放出されたα線は半導体素子の動作に影響を与え、いわゆるソフトエラーの要因となる。近時では、より信頼性の高い半導体装置を提供すべく、ソフトエラーに対する対策が極めて重要となっている。

ソフトエラーの生じにくい半導体装置を提供するためには、半導体装置を製造する際に用いられる材料に含まれる放射性物質を高精度に分析することが重要である。

従来より、試料から放出されるα線のエネルギーを半導体検出器を用いて測定することにより、試料に含まれているα線源（α線放出核種）を同定する技術が提案されている。α線放出核種から放出されるα線のエネルギーは、α線放出核種毎に異なっている。このため、α線のエネルギーを測定することにより、α線放出核種を同定することが可能である。

なお、α線のエネルギーを測定する技術は、特許文献１，２に開示されている。
特開平８−３１３６３９号公報特開２００４−３０１６０１号公報特許第３７４１００６号公報 B. Dorschel et al., "Track parameters and etch rates in alpha-irradiated CR-39 detectors used for dosemeter response calculation", Radiation Protection Dosimetry, Vol. 78, No. 3, p.205-212 (1998)

しかしながら、半導体検出器はノイズの影響を受けやすいため、試料から放出されるα線の線量率が０．００２ｃｐｈ／ｃｍ^２程度より小さい場合には、α線のエネルギーを正確に測定することが困難であった。なお、ｃｐｈ／ｃｍ^２は、count per hour／ｃｍ^２の略であり、単位面積当たりの線量率を示す単位である。線量率とは、単位時間当たりの放射線の量のことである。ｃｐｈ／ｃｍ^２なる単位は、試料表面１ｃｍ^２当たりにおいて、１時間にいくつのα粒子が放出されるかを示す際に用いられる。よりソフトエラーの起こりにくい半導体装置を提供するためには、放出されるα線の線量率が０．００２ｃｐｈ／ｃｍ^２より十分に小さい材料を用いることが要求される。このため、α線の線量率が十分に小さい材料を測定する場合であっても、α線放出核種を正確に同定しうる技術が待望されていた。

本発明の目的は、α線放出核種を正確に同定し得るα線放出核種同定方法及びそのα線放出核種同定方法に用いられるα線測定装置を提供することにある。

本発明の一観点によれば、固体飛跡検出器と試料とを重ね合わせた状態で放置する第１のステップと、前記固体飛跡検出器をエッチングすることにより、前記固体飛跡検出器に入射したα線の飛跡に応じたエッチピットを前記固体飛跡検出器に形成する第２のステップと、前記固体飛跡検出器に形成された前記エッチピット内に発光材料を埋め込む第３のステップと、前記固体飛跡検出器に励起光を照射し、前記エッチピット内の前記発光材料から放出される光の強度を光検出器を用いて検出し、前記エッチピット内の前記発光材料から放出される光の強度に基づいて、前記試料に含まれるα線放出核種を同定する第４のステップとを有し、前記第４のステップでは、開口部が形成された遮蔽板を前記固体飛跡検出器に対向するように配し、前記固体飛跡検出器を掃引しつつ、前記エッチピット内の前記発光材料から放出される光のうちの、前記開口部を通り抜ける光の強度を前記光検出器を用いて検出し、前記第４のステップでは、一の前記エッチピット内の一の前記発光材料から放出される光の一の強度に基づいて、前記α線放出核種を同定することを特徴とするα線放出核種同定方法が提供される。

また、本発明の他の観点によれば、試料から放出されるα線の飛跡に応じて形成されたエッチピット内に発光材料が埋め込まれた固体飛跡検出器に励起光を照射する励起光源と、前記固体飛跡検出器に対向するように配され、開口部が形成された遮蔽板と、前記エッチピット内の前記発光材料から放出される光の強度を検出する光検出器と、前記光検出器に接続され、前記エッチピット内の前記発光材料から放出される光の強度の分布を求める光強度分布測定手段とを有し、前記光検出器は、前記エッチピット内の前記発光材料から放出される光のうちの、前記開口部を通り抜ける光の強度を検出し、前記固体飛跡検出器を掃引する処理部を更に有し、前記固体飛跡検出器を掃引しつつ、前記開口部を通り抜ける光の強度を前記光検出器により検出し、前記光検出器は、一の前記エッチピット内の一の前記発光材料から放出される光の一の強度を検出することを特徴とするα線測定装置が提供される。

本発明によれば、エッチピット内に発光材料を埋め込み、エッチピット内に埋め込まれた発光材料から放出される光の強度を検出する。エッチピットに埋め込まれた発光材料から放出される光の強度は、α線放出核種によって異なる。このため、検出された光の強度と、予めα線放出核種毎に求められた光の強度とを対比することにより、α線放出核種を同定することができる。エッチピットに埋め込まれた発光材料から放出される光の強度に基づいてα線放出核種を同定するため、α線の線量率が十分に小さい材料を測定する場合であっても、α線放出核種を正確に同定することができる。

［第１実施形態］
本発明の第１実施形態によるα線放出核種同定方法及びそのα線放出核種同定方法に用いられるα線測定装置を図１乃至図８を用いて説明する。図１は、本実施形態によるα線測定装置を示す概略図である。

まず、本実施形態によるα線測定装置について図１乃至図５を用いて説明する。

図１に示すように、本実施形態によるα線測定装置は、固体飛跡検出器（Solid State Track Detector、ＳＳＴＤ）１２に励起光２２を照射する励起光源（図示せず）と；固体飛跡検出器１２の下面側に配され、開口部２４が形成された遮蔽板２６と；開口部２４を通過する光が入射される波長選択器３０と；波長選択器３０からの出力に基づいて光を検出する光検出器３２と；光検出器３２からの出力に基づいて光の強度の分布を求める光強度分布測定手段（ヒストグラム作成手段）３４とを有している。

図１に示すように、固体飛跡検出器１２の上方には、励起光２２を照射する励起光源（図示せず）が設けられている。励起光源としては、例えば紫外透過フィルタを通過させた水銀ランプの光が用いられている。また、励起光源として、紫外透過フィルタを通過させたキセノン放電管の光を用いるようにしてもよい。また、励起光源として、紫外発光ダイオードを用いてもよい。励起光２２が固体飛跡検出器１２に照射される際のスポットサイズは、例えば１０ｍｍ×１０μｍ程度とする。

固体飛跡検出器１２としては、例えばアリルジグリコールカーボネート（商標名：ＣＲ−３９）より成る平板が用いられている。固体飛跡検出器１２のサイズは、例えば９０ｍｍ×９０ｍｍ×１ｍｍとする。なお、固体飛跡検出器１２の内部には、例えば気泡（図示せず）が混入している場合もある。また、固体飛跡検出器１２の表面には、例えば傷（図示せず）が形成されている場合もある。

α線等の重荷電粒子が絶縁性の固体中を通過すると、重荷電粒子の通路に沿って固体中の原子配列に歪みが生じ、荷電粒子の飛跡（放射線損傷）が形成される。飛跡が形成された固体を薬液を用いてエッチングすると、飛跡に沿って比較的速いレートでエッチングが進行し、光学顕微鏡で観測可能な蝕孔（エッチピット、Etch pit）が形成される。固体飛跡検出器とは、このような原理により放射線を検出し得る放射線検出器のことである。

固体飛跡検出器１２のうちの試料１０（図６参照）に対向していた面（図１（ａ）における上面）には、α線の通過に応じてエッチピット２０が形成されている。

エッチピット２０の深さや径は、α線のエネルギーによって異なる（非特許文献１参照）。エッチピット２０の深さは、α線のエネルギーが大きくなるに伴って深くなる（非特許文献１の図６参照）。また、天然の放射性物質が放出するα線のエネルギーの範囲（４．２〜７．４ＭｅＶ）においては、エッチピット２０の径は、α線のエネルギーが大きくなるに伴って徐々に小さくなる（非特許文献１の図７参照）。

α線のエネルギーは、α線を放出する放射性物質の核種（α線放出核種）によって異なっている。例えば、α線放出核種が^２３８Ｕの場合には、α線のエネルギーは４．１９５ＭｅＶであり、α線放出核種が^２３５Ｕの場合には、α線のエネルギーは４．３５４ＭｅＶであり、α線放出核種が^２２２Ｒｎの場合には、α線のエネルギーは５．４８６ＭｅＶであり、α線放出核種が^２１０Ｐｏの場合には、α線のエネルギーは５．３０５ＭｅＶであり、α線放出核種が^２３２Ｔｈの場合には、α線のエネルギーは３．９９８ＭｅＶである。

このように、エッチピット２０の深さや径はα線のエネルギーによって異なり、α線のエネルギーはα線放出核種によって異なる。このため、エッチピット２０の深さや径は、試料に含まれるα線放出核種によって異なった値となる。従って、エッチピット２０の体積も、試料に含まれるα線放出核種によって異なったものとなる。

エッチピット２０内には、発光材料２８が埋め込まれている。発光材料２８としては、例えば蛍光材料が用いられている。かかる蛍光材料２８としては、励起光と異なる波長の光を放出する蛍光材料を用いる。ここでは、例えば、励起光より長い波長の光を放出する蛍光材料２８を用いる。好ましくは、ストークス・シフトが比較的大きく、発光量子効率の高い蛍光材料２８を用いる。このようなストークス・シフトが比較的大きく、発光量子効率の高い蛍光材料２８を用いると、蛍光材料２８からは、励起光の波長から長波長側に大きくシフトした蛍光が発せられる。このような蛍光材料２８としては、例えばローダミン６Ｇ、クマリン１５３等を挙げることができる。かかる蛍光材料２８は、例えばレーザ色素として一般に用いられている。

図１においては、励起光と異なる波長の光を破線を用いた矢印で示している。図１は、エッチピット２０に埋め込まれた発光材料２８から、励起光２２と異なる波長の光が放出されている状態を示している。

固体飛跡検出器１２の下方には、開口部２４が形成された遮光板２６が設けられている。遮光板２６のサイズは、例えば１００ｍｍ×１００ｍｍ程度とする。開口部２４の形状は例えば長方形とし、開口部２４の大きさは例えば１０ｍｍ×１０μｍ程度とする。

図２は、励起光が照射される箇所と開口部との位置関係を示す平面図である。励起光源から発せられる励起光２２の光路に一致するように開口部２４が配されている。励起光がエッチピット２０内に埋め込まれた発光材料２８に照射されると、発光材料２８から励起光と異なる波長の光が発せられる。発光材料２８から発せられる光は、遮光板２６に形成された開口部２４を通過する。発光材料２８から発せられる光の強度は、エッチピット２０内に埋め込まれた発光材料２８の体積に応じた強度となる。エッチピット２０の体積は、α線放出核種によって異なっている。このため、エッチピット２０内に埋め込まれた発光材料２８から発せられる光の強度は、試料に含まれるα線放出核種によって異なることとなる。

遮光板２６の下方には、波長選択器３０が設けられている。波長選択器３０としては、例えばバンドパス・フィルタやモノクロメータ等が用いられている。波長選択器３０は、特定の波長の光を選択的に検出するものである。波長選択器３０は、発光材料２８から発せられる光を選択的に検出し、発光材料２８から発せられる光の強度に応じた大きさの信号を出力する。

波長選択器３０には、光検出器３２が接続されている。光検出器３２は、波長選択器３０からの出力に応じた大きさの信号を出力する。開口部２４の上方領域にエッチピット２０が位置した際には、発光材料２８から発せられる光の強度に応じた大きさの信号が波長選択器３０から出力され、波長選択器３０から出力される信号に応じた大きさの信号が光検出器３２から出力される。換言すれば、開口部２４の上方領域にエッチピット２０が位置した際には、エッチピット２０内の発光材料２８から発せられる光の強度に応じた大きさの信号が光検出器３２から出力される。

光検出器３２には、エッチピット２０内の発光材料２８から発せられる光の強度の分布を測定する光強度分布測定手段（ヒストグラム作成手段）３４が接続されている。かかる光強度分布測定手段３４としては、例えば、セイコー・イージーアンドジー株式会社製のマルチチャンネルアナライザ（型番：ＭＣＡ７６００）を用いることができる。光強度分布測定手段３４は、エッチピット２０内の発光材料２８から発せられる光の強度の分布を測定するためのものである。具体的には、光強度分布測定手段３４はエッチピット２０内の発光材料２８から発せられる光の強度の分布を示すヒストグラムを作成する。

図３は、光強度分布測定手段により作成されるヒストグラムの例を示す図である。横軸は、エッチピット２０内の発光材料２８から発せられる光の強度を示している。縦軸は、横軸の各区間に属する測定値の観測回数、即ち、度数を示している。

図３におけるＴ_Ｐは、エッチピット２０内の発光材料２８から発せられる光の強度分布のピークに対応する光の強度を示している。上述したように、エッチピット２０内の発光材料２８から発せられる光の強度Ｔ_Ｐは、α線放出核種毎に異なった値となる。

なお、図３に示すように、極端に強度の弱い発光が観測される場合があるが、これは固体飛跡検出器１２内の気泡（図示せず）に起因するものである。また、図３に示すように、極端に強度の強い発光が観測される場合もあるが、これは固体飛跡検出器１２の表面に生じた傷（図示せず）に起因するものである。

図４は、含有されているα線放出核種が予め判明している試料を用いて得られた参照用のヒストグラム（その１）である。図５は、含有されているα線放出核種が予め判明している試料を用いて得られた参照用のヒストグラム（その２）である。

図４及び図５に示すように、含有されているα線放出核種が予め判明している試料を用いて、参照用のヒストグラムを予め作成しておく。

例えば、図４は、Ｘというα線放出核種が含有されていることが判明している試料を用いて得られた参照用ヒストグラムである。図４から分かるように、α線放出核種がＸである場合には、エッチピット２０内の発光材料２８から発せられる光の強度はＴ_Ｐ１となる。

また、図５は、Ｙというα線放出核種が含有されていることが判明している試料を用いて得られた参照用ヒストグラムである。図５から分かるように、α線放出核種がＹである場合には、エッチピット２０内の発光材料２８から発せられる光の強度はＴ_Ｐ２となる。

このような参照用ヒストグラムは、α線放出核種毎に予め求めておく。そして、α線放出核種毎に求められた参照用ヒストグラムに基づいて、発光材料２８から発せられる光の強度Ｔ_Ｐ１、Ｔ_Ｐ２、・・・、Ｔ_Ｐｎをα線放出核種毎に予め求めておく。

予めα線放出核種毎に求められた光強度Ｔ_Ｐ１、Ｔ_Ｐ２、・・・、Ｔ_Ｐｎと、測定対象の試料に対して得られた光強度分布のピークに対応する光強度Ｔ_Ｐとを対比すれば、試料１０に含まれるα線放出核種を同定することができる。

本実施形態によるα線測定装置は、図示しない処理部（制御回路）を有している。かかる処理部は、α線測定装置全体を制御するためのものである。処理部は、励起光源のオン・オフの制御、固体飛跡検出器１２の掃引（移動）等を行う。

こうして、本実施形態によるα線測定装置が構成されている。

次に、本実施形態によるα線放出核種同定方法を図５乃至図８を用いて説明する。図６乃至図８は、本実施形態によるα線放出核種同定方法を示す工程図である。

測定対象となる試料１０と固体飛跡検出器１２とを用意する。試料１０は、例えば、半田材料、電極材料、配線材料、封止材料等である。固体飛跡検出器１２としては、上述したように、例えばアリルジグリコールカーボネート（商標名：ＣＲ−３９）より成る平板を用いる。固体飛跡検出器１２のサイズは、上述したように、例えば９０ｍｍ×９０ｍｍ×１ｍｍとする。

次に、互いに重ね合わせた試料１０と固体飛跡検出器１２とをチャンバ１４内に導入する（図３（ａ）参照）。試料１０から放出されるα線が確実に固体飛跡検出器１２内に入射するようにするため、試料１０と固体飛跡検出器１２とを互いに密着させることが望ましい。チャンバ１４には、配管１６を介して真空ポンプ１８が接続されている。チャンバ１４としては、例えばステンレス製のチャンバを用いる。固体飛跡検出器１２の面のうちの試料１０に接する側の面は、試料１０から放出されるα線を検出する検出面として機能する。

次に、真空ポンプ１８を用いてチャンバ１４内の空気を排気し、チャンバ１４内を真空状態にする。チャンバ１４内の圧力は、例えば１×１０^−１Ｐａ以下とする。

この後、チャンバ１４内を真空状態に維持したまま、試料１０と固体飛跡検出器１２とをチャンバ１４内に所定時間放置する。試料１０と固体飛跡検出器１２とをチャンバ１４内に放置する時間は、例えば、数百時間から数千時間、即ち、数週間から数箇月程度とする。

所定時間が経過した後、試料１０と固体飛跡検出器１２とをチャンバ内１４から取り出す。

次に、固体飛跡検出器１２をエッチング液に浸漬する。エッチング液としては、例えば、ＮａＯＨ溶液やＫＯＨ溶液を用いる。固体飛跡検出器１２のうちのα線が入射した箇所（飛跡）においては、固体飛跡検出器１２を構成する分子に化学変化が生じているため、α線が入射していない箇所と比較してエッチングが速い速度で進行する。このため、固体飛跡検出器１２をエッチング液に浸漬すると、α線の飛跡が拡大され、α線の飛跡に応じたエッチピット（Etch Pit、蝕孔）２０が固体飛跡検出器１２表面に形成される（図３（ｂ）及び図７（ａ）参照）。エッチピット２０の直径や深さは、上述したようにα線放出核種によって異なる。なお、エッチング条件は、参照用ヒストグラム（図４、図５参照）を求める際に固体飛跡検出器１２に対して行われたエッチング条件と同様とする。

次に、図７（ｂ）に示すように、固体飛跡検出器１２のうちの試料１０に対向していた面（図７（ｂ）における紙面上側の面）に、発光材料を塗布することにより発光材料膜２８を形成する。発光材料としては、上述したように、例えば蛍光材料を用いる。かかる蛍光材料としては、上述したように、励起光と異なる波長の光を放出する蛍光材料を用いる。ここでは、励起光より長波長の光を放出する蛍光材料を用いる。好ましくは、ストークス・シフトが比較的大きく、発光量子効率の高い蛍光材料を用いる。このようなストークス・シフトが比較的大きく、発光量子効率の高い蛍光材料を用いると、励起光の波長から長波長側に大きくシフトした蛍光が発せられる。このような蛍光材料としては、上述したように、例えばローダミン６Ｇ、クマリン１５３等を挙げることができる。かかる蛍光材料は、例えばレーザ色素として一般に用いられている。

発光材料の塗布方法は、例えば以下の通りとする。例えば、発光材料を含む溶液を固体飛跡検出器１２の表面に塗布し、この後、溶媒を蒸発させることによって、発光材料を塗布することが可能である。また、昇華法によっても、固体飛跡検出器１２の表面に発光材料を塗布することが可能である。こうして、発光材料より成る発光材料膜２８が形成される。

次に、蛍光材料膜２８のうちの固体飛跡検出器１２の表面に存在している部分をワイパー（図示せず）等を用いて拭き取る。かかるワイパーとしては、例えばクレシア株式会社製のワイパー（製品名：キムワイプＳ−２００）等を用いることができる。また、ワイパーとして、リントフリーペーパーを用いてもよい。

こうしてワイパー等を用いて固体飛跡検出器１２の表面の蛍光材料膜２８を拭き取ると、エッチピット内に発光材料２８が残存する（図７（ｃ）参照）。

次に、図８に示すように、励起光源から固体飛跡検出器１２の上面側に励起光２２を照射する。励起光源としては、例えば紫外透過フィルタを通過させた水銀ランプが用いられている。また、励起光源として、紫外透過フィルタを通過させたキセノン放電管の光を用いるようにしてもよい。また、励起光源として、紫外発光ダイオードを用いてもよい。このようにして励起光を照射すると、エッチピット内に埋め込まれた蛍光材料より成る発光材料から蛍光が放出される。本実施形態では、発光材料２８として、励起光と異なる波長の蛍光が放出されるような蛍光材料が用いられているため、励起光と異なる波長の光が発光材料２８から放出される。図８においては、励起光と異なる波長の光を破線を用いた矢印で示している。図８は、エッチピット２０に埋め込まれた発光材料２８から、励起光と異なる波長の光が放出されている状態を示している。

開口部２４の上方領域にエッチピット２０が位置した際には、発光材料２８から発せられる光が波長選択器３０に入射される。発光材料２８から発せられる光が波長選択器３０に入射されると、発光材料２８から発せられる光の強度に応じた大きさの信号が波長選択器３０から出力され、ひいては、発光材料２８から発せられる光の強度に応じた大きさの信号が光検出器３２から出力される。

固体飛跡検出器１２をＸ方向、Ｙ方向（図２参照）に適宜掃引すると、開口部２４の上方領域にエッチピット２０が位置する毎に、発光材料２８から発せられる光の強度に応じた大きさの信号が光検出器３２から光強度分布測定手段（ヒストグラム作成手段）３４に入力される。そして、発光材料２８から発せられる光の強度の分布を示すヒストグラムが光強度分布測定手段３４により作成される（図３参照）。

次に、光強度分布測定手段３４により作成されたヒストグラムに基づいて、試料に含まれているα線放出核種を同定する。

図４及び図５に示すような参照用ヒストグラムは、α線放出核種毎に予め求めておく。そして、α線放出核種毎に求められた参照用ヒストグラムに基づいて、発光材料２８から発せられる光の強度Ｔ_Ｐ１、Ｔ_Ｐ２、・・・、Ｔ_Ｐｎをα線放出核種毎に予め求めておく。

こうして、試料１０から放出されるα線放出核種が同定される。

本実施形態によるα線放出核種同定方法は、エッチピット２０内に発光材料２８を埋め込み、エッチピット２０内に埋め込まれた発光材料２８から放出される光の強度を検出する。エッチピット２０に埋め込まれた発光材料２８から放出される光の強度は、α線放出核種によって異なる。このため、検出された光の強度と、予めα線放出核種毎に求められた光の強度とを対比することにより、α線放出核種を正確に同定することができる。

また、本実施形態によれば、エッチピット２０に埋め込まれた発光材料２８から放出される光の強度分布のピークに基づいてα線放出核種を同定するため、高精度かつ容易にα線放出核種を同定することができる。

（変形例）
次に、本実施形態によるα線放出核種同定方法及びそのα線放出核種同定方法に用いられるα線測定装置の変形例を図９を用いて説明する。図９は、本変形例によるα線放出核種同定方法及びα線測定装置を示す概念図である。

本変形例によるα線放出核種同定方法及びα線測定装置は、固体飛跡検出器１２の側面に励起光２２を照射することに主な特徴がある。

図９に示すように、固体飛跡検出器１２の側方には、励起光２２を照射する励起光源（図示せず）が配されている。

固体飛跡検出器１２の側方に配された励起光源から励起光２２を照射する場合にも、第1実施形態によるα線放出核種同定方法及びα線測定装置と同様に、励起光２２と異なる波長の光が、エッチピット２０内に埋め込まれた発光材料２８の体積に応じた強度で放出される。

従って、本変形例によっても、α線放出核種を正確に同定することができる。

［第２実施形態］
本発明の第２実施形態によるα線放出核種同定方法及びそのα線放出核種同定方法に用いられるα線測定装置を図１０乃至図１２を用いて説明する。図１０は、本実施形態によるα線測定装置を示す概念図である。図１乃至図９に示す第１実施形態によるα線放出核種同定方法及びα線測定装置と同一の構成要素には、同一の符号を付して説明を省略または簡潔にする。

本実施形態によるα線放出核種同定方法及びα線測定装置は、燐光を発する発光材料２８ａをエッチピット２０に埋め込み、断続的に励起光を照射し、励起光の照射が中断されてから所定時間後における光を光検出器３２により検出することに主な特徴がある。

本実施形態によるα線測定装置は、固体飛跡検出器１２に励起光２２ａを断続的に照射する励起光源（図示せず）と；固体飛跡検出器１２の下面側に配され、開口部２４が形成された遮蔽板２６と；開口部２４を通過する光の強度を検出する光検出器３２と；検出器３２により検出された光の強度に基づいて、光の強度の分布を測定する光強度分布測定手段（ヒストグラム作成手段）３４とを有している。

図１０に示すように、固体飛跡検出器１２の上方には、励起光２２ａを断続的に照射する励起光源（図示せず）が設けられている。励起光２２ａのオン・オフは、図示しない処理部（制御回路）により制御される。励起光源としては、第1実施形態と同様に、例えば紫外透過フィルタを通過させた水銀ランプの光が用いられている。なお、励起光源として、紫外透過フィルタを通過させたキセノン放電管の光を用いるようにしてもよい。また、励起光源として、紫外発光ダイオードを用いてもよい。励起光が固体飛跡検出器１２に照射される際のスポットサイズは、第1実施形態と同様に、例えば１０ｍｍ×１０μｍ程度とする。

固体飛跡検出器１２としては、第1実施形態と同様に、例えばアリルジグリコールカーボネートより成る平板が用いられている。

固体飛跡検出器１２のうちの試料１０（図６参照）に対向していた面（図１０（ａ）における上面）には、α線の通過に応じてエッチピット２０が形成されている。

エッチピット２０内には、発光材料２８ａが埋め込まれている。発光材料２８ａとしては、例えば燐光材料を用いる。かかる燐光材料としては、例えば、イリジウム−フェニルピリジン錯体を用いることができる。燐光材料は、燐光を発する材料のことである。燐光とは、減衰時間が比較的短い蛍光に対して、長い残光を示す発光成分のことである。なお、燐光材料から発せられる燐光の波長と、励起光の波長との間には、あまり大きな波長の差はない。従って、発光材料として燐光材料を用いる場合には、第1実施形態で示したように励起光と異なる波長の光を検出することによってエッチピット２０から放出される光の強度を検出することは困難である。ところが、燐光材料の場合には、放出される光の減衰時間が比較的長いため、励起光の照射を中断した一定時間後にも光を検出することが可能である。例えば、蛍光材料から発せられる光の減衰時間は数ｎｓｅｃ程度であるのに対し、燐光材料から発せられる光の減衰時間は数ｍｓｅｃ程度である。従って、発光材料２８ａとして燐光材料を用いる場合には、励起光の照射を中断してから一定時間後における光を検出する。

開口部２４の上方にエッチピット２０が存在している場合には、図１０（ｂ）に示すように、励起光の照射を中断した一定時間後においても、発光材料２８ａの体積に応じた強度の光が光検出器３２により検出される。一方、開口部２４の上方にエッチピット２０が存在していない場合には、励起光の照射を中断した段階で光検出器３２により光が検出されなくなる。

光検出器３２には、光強度分布測定手段３４が接続されている。

光強度分布測定手段３４は、光検出器３２から出力される信号に基づいて、発光材料２８から発せられる光の強度の分布を示すヒストグラムを作成する。

次に、本実施形態によるα線放出核種同定方法を図１１及び図１２を用いて説明する。図１１及び図１２は、本実施形態によるα線放出核種同定方法を示す工程断面図である。

まず、測定対象となる試料１０と固体飛跡検出器１２とを用意する工程から、所定時間が経過後に、試料１０と固体飛跡検出器１２とをチャンバ内１４から取り出す工程までは、第１実施形態によるα線放出核種同定方法と同様であるので説明を省略する（図６参照）。

次に、図１１（ａ）に示すように、第１実施形態によるα線放出核種同定方法と同様にして、固体飛跡検出器１２をエッチング液に浸漬し、α線の飛跡を拡大させ、α線の飛跡に応じたエッチピット２０を固体飛跡検出器１２表面に形成する。

次に、図１１（ｂ）に示すように、固体飛跡検出器１２のうちの試料１０（図６参照）に対向していた面（図１１（ｂ）における上面）に、発光材料２８ａを塗布する。発光材料としては、例えば燐光材料を用いる。かかる燐光材料としては、例えば、イリジウム−フェニルピリジン錯体を用いることができる。

発光材料２８ａの塗布方法は、例えば以下の通りとする。例えば、発光材料を含む溶液を固体飛跡検出器１２の表面に塗布し、この後、溶媒を蒸発させることにより、発光材料を塗布することが可能である。また、昇華法によっても、固体飛跡検出器１２の表面に発光材料を塗布することが可能である。こうして、燐光材料より成る燐光材料膜２８ａが形成される。

次に、燐光材料膜２８ａのうちの固体飛跡検出器１２の表面に存在している部分をワイパー等を用いて拭き取る。かかるワイパーとしては、第１実施形態によるα線放出核種同定方法と同様に、例えばクレシア株式会社製のワイパー（製品名：キムワイプＳ−２００）等を用いることができる。また、ワイパーとして、リントフリーペーパーを用いてもよい。

こうしてワイパー等を用いて固体飛跡検出器１２の表面の燐光材料膜２８ａを拭き取ると、エッチピット２０内に燐光材料２８ａが残存する（図１１（ｃ）参照）。

次に、図１２（ａ）に示すように、励起光源から励起光２２ａを照射する。そうすると、エッチピット２０に埋め込まれた燐光材料２８ａから、燐光材料２８ａの体積に応じた強度の光が放出される。

次に、図１２（ｂ）に示すように、励起光源からの励起光２２ａの照射を中断する。エッチピット２０内には、減衰時間が比較的長い燐光材料２８ａが埋め込まれているため、励起光源からの励起光２２ａを中断した後においても、エッチピット２０内に埋め込まれた燐光材料２８ａから光が放出され続ける。燐光材料２８ａから放出される光は光検出器３２により検出される。光検出器３２は、燐光材料２８ａから放出される光の強度に応じた大きさの信号を出力する。

光強度分布測定手段３４は、励起光２２ａの照射が中断されてから所定時間経過した後に、光検出器３２の出力信号を読み取る。ここでは、所定時間を例えば１００μｓｅｃとする。光強度分布測定手段３４が光検出器３２の出力信号を読み取るタイミングの制御は、光強度分布測定手段３４に接続された処理部（制御回路）により行われる。

固体飛跡検出器１２をＸ方向、Ｙ方向（図２参照）に適宜掃引しつつ、励起光２２ａの照射が中断されてから所定時間経過後の光検出器３２の出力を光強度分布測定手段３４に入力していくと、発光材料２８ａから発せられる光の強度の分布を示すヒストグラムが光強度分布測定手段３４により作成される。

次に、光強度分布測定手段３４により作成されたヒストグラムに基づいて、試料に含まれているα線放出核種を同定する。励起光２２ａの照射が中断されてから所定時間経過後にエッチピット内の発光材料から発せられる光の強度は、含有するα線放出核種が予め判明している参照用の試料を用いて、α線放出核種毎に予め求められている。このため、予めα線放出核種毎に求められた光強度と、測定された光強度分布のピークに対応する光強度とを対比することにより、試料１０に含まれるα線放出核種を同定することができる。

本実施形態によるα線放出核種同定方法は、燐光材料２８ａをエッチピット２０に埋め込み、断続的に励起光を照射し、励起光の照射が中断されてから所定時間後における光の強度を検出し、かかる光の強度に基づいてα線放出核種を同定することに主な特徴がある。本実施形態のように、エッチピット２０に埋め込まれた燐光材料２８ａから放出される光の強度に基づいてα線放出核種を同定するようにしてもよい。

（変形例）
次に、本実施形態によるα線放出核種同定方法及びそのα線放出核種同定方法に用いられるα線測定装置の変形例を図１３を用いて説明する。図１３は、本変形例によるα線放出核種同定方法及びα線測定装置を示す概念図である。

本変形例によるα線放出核種同定方法及びα線測定装置は、固体飛跡検出器１２の側面に励起光を照射することに主な特徴がある。

図１３に示すように、固体飛跡検出器１２の側方には、励起光２２ａを照射する励起光源（図示せず）が配されている。

固体飛跡検出器１２の側方に配された励起光源から励起光２２ａを照射する場合にも、第２施形態によるα線放出核種同定方法及びα線測定装置と同様に、励起光を中断した後、所定時間後においても、エッチピット２０内に埋め込まれた発光材料２８ａから光が放出される。

［第３実施形態］
本発明の第３実施形態によるα線放出核種同定方法及びそのα線放出核種同定方法に用いられるα線測定装置を図１４及び図１５を用いて説明する。図１４は、本実施形態によるα線放出核種同定方法及びα線測定装置を示す概略図である。図１乃至図１３に示す第１又は第２実施形態によるα線放出核種同定方法及びα線測定装置と同一の構成要素には、同一の符号を付して説明を省略または簡潔にする。

本実施形態によるα線放出核種同定方法及びα線測定装置は、励起光が照射される箇所に対してずらした箇所に光検出器３２が配されており、固体飛跡検出器１２のうちの励起光が照射された箇所が開口部２４上に所定時間後に位置するように固体飛跡検出器１２を掃引しながら、エッチピット２０内の発光材料２８ａから放出される光を光検出器３２により検出することに主な特徴がある。

まず、本実施形態によるα線測定装置を図１４及び図１５を用いて説明する。

図１４（ａ）に示すように、固体飛跡検出器１２の上方には、励起光２２を照射する励起光源（図示せず）が設けられている。

固体飛跡検出器１２の下方には、開口部２４が形成された遮蔽板２６が配されている。

図１５は、励起光が照射される箇所と開口部との位置関係を示す平面図である。固体飛跡検出器１２のうちの励起光が照射される箇所と開口部２４の位置とは、互いに異なっている。即ち、励起光が照射される箇所に対してずらした箇所に開口部２４が位置している。ここでは、励起光が照射される箇所と開口部２４の箇所との間の距離は、例えば１０μｍ程度とする。

開口部２４の下方には、光検出器３２が位置している。光検出器３２は、開口部２４を介して入射する光を検出する。光検出器３２は、エッチピット２０内の発光材料２８ａから放出される光の強度に応じた大きさの信号を出力する。

本実施形態では、固体飛跡検出器１２のうちの励起光が照射された箇所が、開口部２４上に所定時間後に位置するように、固体飛跡検出器１２が掃引される。エッチピット２０には燐光材料２８ａが埋め込まれているため、燐光材料２８ａへの励起光の照射が中断された後であっても、比較的長時間に亘って燐光材料２８ａから光が放出される。

光検出器３２には、光強度分布測定手段３４が接続されている。光強度分布測定手段３４は、エッチピット２０から放出される光の強度の分布を示すヒストグラムを作成する。

本実施形態では、励起光が照射される箇所に対してずらした箇所に光検出器３２が配されているため、励起光を敢えて断続させず、連続照射する場合であっても、燐光材料２８ａから放出される光を検出することが可能である。

本実施形態によるα線測定装置は、図示しない処理部（制御回路）を有している。かかる処理部は、α線測定装置全体を制御するためのものである。処理部は、固体飛跡検出器１２の掃引（移動）等を行う。

次に、本実施形態によるα線測定装置を用いたα線放出核種同定方法を図１４及び図１５を用いて説明する。

まず、測定対象となる試料１０と固体飛跡検出器１２とを用意する工程から、エッチピット内に燐光材料２８ａを埋め込む工程までは、図６及び図７を用いて上述した第１実施形態によるα線放出核種同定方法と同様であるので説明を省略する。

次に、図１４（ａ）に示すように、励起光源により励起光２２を照射しながら、固体飛跡検出器１２を掃引する。励起光をエッチピット２０に照射すると、エッチピット２０に埋め込まれた燐光材料２８ａから光が放出される。また、固体飛跡検出器１２内に混入した気泡３２により励起光が散乱する。励起光が照射される箇所に対して開口部２４の箇所がずらして配されているため、この状態では、エッチピット２０から放出される光は光検出器３２により検出されない。

図１４（ｂ）は、固体飛跡検出器１２がＸ方向に若干掃引された状態を示している。固体飛跡検出器１２を掃引する際の速度は、例えば１０ｃｍ／秒程度とする。

図１４（ｃ）は、エッチピット２０が開口部２４の上方に位置している状態を示している。エッチピット２０内には、減衰時間が比較的長い燐光材料２８ａが埋め込まれているため、エッチピット２０内に埋め込まれた燐光材料２８ａから放出される光が開口部２４を通過する。開口部２４を通過した光は、光検出器３２により検出される。光検出器３２は燐光材料２８ａから放出される光の強度に応じた大きさの信号を出力する。

固体飛跡検出器１２をＸ方向、Ｙ方向（図１２参照）に適宜掃引しつつ、光検出器３２の出力を光強度分布測定手段３４に入力していくと、発光材料２８ａから発せられる光の強度の分布を示すヒストグラムが光強度分布測定手段３４により作成される。

次に、光強度分布測定手段３４により作成されたヒストグラムに基づいて、試料に含まれているα線放出核種を同定する。エッチピット２０が開口部２４の上方に位置したときにエッチピット２０内の発光材料２８ａから発せられる光の強度は、含有されているα線放出核種が予め判明している試料を用いて、α線放出核種毎に予め求められている。このため、予めα線放出核種毎に求められた光強度と、測定された光強度分布のピークに対応する光強度とを対比することにより、試料１０に含まれるα線放出核種を同定することができる。

本実施形態によるα線放出核種同定方法は、励起光２２が照射される箇所に対してずらした箇所に光検出器３２を配し、固体飛跡検出器１２のうちの励起光２２が照射された箇所が開口部２４上に所定時間後に位置するように固体飛跡検出器１２を掃引しながら、エッチピット２０内の発光材料２８ａから放出される光を光検出器３２により検出することに主な特徴がある。本実施形態の場合にも、α線放出核種を正確に同定することができる。

［変形実施形態］
本発明は上記実施形態に限らず種々の変形が可能である。

例えば、上記実施形態では、試料に含まれるα線放出核種をヒストグラムに基づいて同定する場合を例に説明したが、必ずしもヒストグラムを作成しなくてもよい。検出された光の強度と、予めα線放出核種毎に求められた光の強度とを対すれば、試料に含まれるα線放出核種を同定することが可能である。

また、上記実施形態では、固体飛跡検出器の材料としてアリルジグリコールカーボネートを用いる場合を例に説明したが、固体飛跡検出器の材料はアリルジグリコールカーボネートに限定されるものではない。α線の飛跡に応じたエッチピットが得られる他のあらゆる樹脂を、固体飛跡検出器の材料として適宜用いることが可能である。

以上詳述したように、本発明の特徴をまとめると以下のようになる。
（付記１）
固体飛跡検出器と試料とを重ね合わせた状態で放置する第１のステップと、
前記固体飛跡検出器をエッチングすることにより、前記固体飛跡検出器に入射したα線の飛跡に応じたエッチピットを前記固体飛跡検出器に形成する第２のステップと、
前記固体飛跡検出器に形成された前記エッチピット内に発光材料を埋め込む第３のステップと、
前記固体飛跡検出器に励起光を照射し、前記エッチピット内の前記発光材料から放出される光の強度を光検出器を用いて検出し、前記エッチピット内の前記発光材料から放出される光の強度に基づいて、前記試料に含まれるα線放出核種を同定する第４のステップと
を有することを特徴とするα線放出核種同定方法。
（付記２）
付記１記載のα線放出核種同定方法において、
前記第４のステップでは、前記エッチピット内の前記発光材料から放出される光の強度の分布に基づいて、前記試料に含まれるα線放出核種を同定する
ことを特徴とするα線放出核種同定方法。
（付記３）
付記１又は２記載のα線放出核種同定方法において、
エッチピット内の前記発光材料から放出される光の強度を、α線放出核種毎に予め求めておき、
前記第４のステップでは、予め前記α線放出核種毎に求められた光の強度を参照することにより、前記試料に含まれる前記α線放出核種を同定する
ことを特徴とするα線放出核種同定方法。
（付記４）
付記１乃至３のいずれかに記載のα線放出核種同定方法において、
前記第３のステップでは、前記固体飛跡検出器のうちの前記試料と重ね合わせた側の面である第１の面に前記発光材料を塗布し、前記固体飛跡検出器の前記第１の面に塗布された発光材料を拭き取ることにより、前記エッチピット内に前記発光材料を残存させる
ことを特徴とするα線放出核種同定方法。
（付記５）
付記１乃至４のいずれかに記載のα線放出核種同定方法において、
前記発光材料は、蛍光材料より成り、
前記第４のステップでは、前記蛍光材料から放出される蛍光を前記光検出器により検出する
ことを特徴とするα線放出核種同定方法。
（付記６）
付記５記載のα線放出核種同定方法において、
前記第４のステップでは、前記励起光を前記固体飛跡検出器の上面側又は側面側から照射する
ことを特徴とするα線放出核種同定方法。
（付記７）
付記１乃至４のいずれかに記載のα線放出核種同定方法において、
前記発光材料は、燐光材料より成り、
前記第４のステップでは、前記燐光材料から放出される燐光を前記光検出器により検出する
ことを特徴とするα線放出核種同定方法。
（付記８）
付記７記載のα線放出核種同定方法において、
前記励起光が照射される箇所に対してずらした箇所に前記光検出器が配されており、
前記第４のステップでは、前記固体飛跡検出器のうちの前記励起光が照射された箇所が所定時間後に前記光検出器上に位置するように前記固体飛跡検出器を掃引しながら、前記エッチピット内の前記発光材料から放出される燐光を前記光検出器により検出する
ことを特徴とするα線放出核種同定方法。
（付記９）
付記７記載のα線放出核種同定方法において、
前記第４のステップでは、前記励起光を断続的に照射し、前記固体飛跡検出器への励起光の照射が中断してから所定時間後における燐光を前記光検出器により検出する
ことを特徴とするα線放出核種同定方法。
（付記１０）
付記１乃至９のいずれかに記載のα線放出核種同定方法において、
前記固体飛跡検出器は、樹脂より成る
ことを特徴とするα線放出核種同定方法。
（付記１１）
付記１０記載のα線放出核種同定方法において、
前記樹脂は、アリルジグリコールカーボネートである
ことを特徴とするα線放出核種同定方法。
（付記１２）
付記１乃至１１のいずれかに記載のα線放出核種同定方法において、
前記第２のステップでは、ＮａＯＨ溶液又はＫＯＨ溶液を用いてエッチングを行う
ことを特徴とするα線放出核種同定方法。
（付記１３）
試料から放出されるα線の飛跡に応じて形成されたエッチピット内に発光材料が埋め込まれた固体飛跡検出器に励起光を照射する励起光源と、
前記固体飛跡検出器に対向するように配され、開口部が形成された遮蔽板と、
前記エッチピット内の前記発光材料から放出される光の強度を検出する光検出器と、
前記光検出器に接続され、前記エッチピット内の前記発光材料から放出される光の強度の分布を求める光強度分布測定手段と
を有することを特徴とするα線測定装置。

本発明の第１実施形態によるα線測定装置を示す概略図である。励起光が照射される箇所と開口部との位置関係を示す平面図（その１）である。光強度分布測定手段により作成されるヒストグラムの例を示す図である。含有されているα線放出核種が予め判明している試料を用いて得られた参照用のヒストグラム（その１）である。含有されているα線放出核種が予め判明している試料を用いて得られた参照用のヒストグラム（その２）である。本発明の第１実施形態によるα線放出核種同定方法を示す工程図（その１）である。本発明の第１実施形態によるα線放出核種同定方法を示す工程図（その２）である。本発明の第１実施形態によるα線放出核種同定方法を示す工程図（その３）である。本発明の第１実施形態の変形例によるα線放出核種同定方法及びα線測定装置を示す概念図である。本発明の第２実施形態によるα線測定装置を示す概念図である。本発明の第２実施形態によるα線放出核種同定方法を示す工程断面図（その１）である。本発明の第２実施形態によるα線放出核種同定方法を示す工程断面図（その２）である。本発明の第２実施形態の変形例によるα線放出核種同定方法及びα線測定装置の概念図である。本発明の第３実施形態によるα線放出核種同定方法及びα線測定装置を示す概略図である。励起光が照射される箇所と開口部との位置関係を示す平面図（その２）である。

符号の説明

１０…試料
１２…固体飛跡検出器
１４…チャンバ
１６…配管
１８…真空ポンプ
２０…エッチピット
２２…励起光
２４…開口部
２６…遮光板
２８、２８ａ…発光材料
３０…波長選択器
３２…光検出器
３４…光強度分布測定手段

Claims

固体飛跡検出器と試料とを重ね合わせた状態で放置する第１のステップと、
前記固体飛跡検出器をエッチングすることにより、前記固体飛跡検出器に入射したα線の飛跡に応じたエッチピットを前記固体飛跡検出器に形成する第２のステップと、
前記固体飛跡検出器に形成された前記エッチピット内に発光材料を埋め込む第３のステップと、
前記固体飛跡検出器に励起光を照射し、前記エッチピット内の前記発光材料から放出される光の強度を光検出器を用いて検出し、前記エッチピット内の前記発光材料から放出される光の強度に基づいて、前記試料に含まれるα線放出核種を同定する第４のステップとを有し、
前記第４のステップでは、開口部が形成された遮蔽板を前記固体飛跡検出器に対向するように配し、前記固体飛跡検出器を掃引しつつ、前記エッチピット内の前記発光材料から放出される光のうちの、前記開口部を通り抜ける光の強度を前記光検出器を用いて検出し、
前記第４のステップでは、一の前記エッチピット内の一の前記発光材料から放出される光の一の強度に基づいて、前記α線放出核種を同定する
ことを特徴とするα線放出核種同定方法。
請求項１記載のα線放出核種同定方法において、
前記第４のステップでは、前記エッチピット内の前記発光材料から放出される光の強度の分布に基づいて、前記試料に含まれるα線放出核種を同定する
ことを特徴とするα線放出核種同定方法。
請求項１又は２記載のα線放出核種同定方法において、
エッチピット内の前記発光材料から放出される光の強度を、α線放出核種毎に予め求めておき、
前記第４のステップでは、予め前記α線放出核種毎に求められた光の強度を参照することにより、前記試料に含まれる前記α線放出核種を同定する
ことを特徴とするα線放出核種同定方法。
請求項１乃至３のいずれか１項に記載のα線放出核種同定方法において、
前記第３のステップでは、前記固体飛跡検出器のうちの前記試料と重ね合わせた側の面である第１の面に前記発光材料を塗布し、前記固体飛跡検出器の前記第１の面に塗布された発光材料を拭き取ることにより、前記エッチピット内に前記発光材料を残存させる
ことを特徴とするα線放出核種同定方法。
試料から放出されるα線の飛跡に応じて形成されたエッチピット内に発光材料が埋め込まれた固体飛跡検出器に励起光を照射する励起光源と、
前記固体飛跡検出器に対向するように配され、開口部が形成された遮蔽板と、
前記エッチピット内の前記発光材料から放出される光の強度を検出する光検出器と、
前記光検出器に接続され、前記エッチピット内の前記発光材料から放出される光の強度の分布を求める光強度分布測定手段とを有し、
前記光検出器は、前記エッチピット内の前記発光材料から放出される光のうちの、前記開口部を通り抜ける光の強度を検出し、
前記固体飛跡検出器を掃引する処理部を更に有し、
前記固体飛跡検出器を掃引しつつ、前記開口部を通り抜ける光の強度を前記光検出器により検出し、
前記光検出器は、一の前記エッチピット内の一の前記発光材料から放出される光の一の強度を検出する
ことを特徴とするα線測定装置。