JP4667705B2 - 磁気的相互作用算出プログラム - Google Patents
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Description
【発明の属する技術分野】
本発明は、磁気的相互作用算出方法、磁気特性値算出方法、および、それらの方法をコンピュータに実行させるためのプログラムに関し、特に、強磁性を示す分子、強磁性を示す結晶性化合物、または、強磁性を示す高分子化合物の磁気的相互作用算出方法、磁気特性値算出方法、および、それらの方法をコンピュータに実行させるためのプログラムに関する。
【0002】
【従来の技術】
従来、磁気特性の評価理論は、局在電子系を対象とするハイゼンベルグモデルと遍歴電子系を対象とするストーナーモデルにより発展してきた。しかし、ハイゼンベルグモデルは近似が粗くまたその取扱いが困難であることから、ストーナーモデルによって淘汰された。
【0003】
ストーナーモデルは現象論的モデルであるハバードモデルやアンダーソンモデル等における物理的検討を経て、現在、密度汎関数理論に基づくバンド計算法に至っている。近年の密度汎関数理論に基づくバンド計算法では、ある程度満足の行く計算精度で有効交換相互作用エネルギーを求めることができる(佐久間昭正、日立金属技法、16, 55〜60 (2000))。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、上記従来の評価方法(バンド計算法)ではブロッホ関数をベースとする遍歴電子系を計算対象としているため、局在電子系や、遍歴電子系と局在電子系の間の中間的な電子系に対する取扱いは困難であるという問題点があった。
【0005】
また、バンド計算法では鉄やニッケル結晶およびその酸化物等、極めて小さい結晶系に適用することは容易であるが、小さな結晶系であっても多大な計算量を必要とする。したがって、たとえば、ネオジ系希土類磁石材料(Nd2Fe14B結晶)などの実際の巨大結晶系に適用することは計算量の観点から実質的に困難であるという問題点があった。
【0006】
また一方で、このような事情に鑑み、分子軌道を変換することにより簡易に強磁性を予測する方法が提案されている(特開平11−6825)。しかしながら、この方法は、実験で検知される磁気特性を計算することができず、また計算対象も有機高分子化合物に限定されることから、実用的な観点から問題があった。
【0007】
本発明は上記に鑑みてなされたものであって、遍歴電子系だけではなく、局在電子系や両電子系に跨る中間的な電子系における磁気的相互作用を算出する方法を得ることを目的とする。また、これにより、局在電子系や両電子系に跨る中間的な電子系における磁気特性値を算出する方法を得ることを目的とする。さらに大きな分子、結晶性化合物、および高分子化合物の磁気特性値を簡易に計算し、予測する方法を得ることを目的とする。さらに、磁気的相互作用算出方法あるいは、磁気特性値算出方法をコンピュータに実行させるためのプログラムを得ることを目的とする。
【0008】
【課題を解決するための手段】
上述の課題を解決し、目的を達成するために、本発明にかかる磁気的相互作用算出プログラムにあっては、原子軌道χa、χb(a、bは原子を識別するための添字を表す、以下同じ)間の重なり積分sabを算出する第1ステップと、次式で示される規格化条件を満たすような展開係数cai(iは分子を識別するための添字を表す、以下同じ)を算出する第2ステップと、
【数21】
前記算出された展開係数caiと前記原子軌道χaの線形結合として表現される分子軌道φiを、次式を用いて算出する第3ステップと、
【数22】
前記展開係数caiの逆行列cai −1を用いて次式で表される原子軌道χa上に局在化した参照軌道ωaと、
【数23】
次式で表される最大重なり条件と、
【数24】
に基づいて、局在化磁性軌道ηaを前記分子軌道φiと展開係数列ベクトルTaiの線形結合として表現される次式を用いて算出する第4ステップと、
【数25】
を含み、
前記算出された局在化磁性軌道ηaを用い、前記局在化磁性軌道η a 、η b におけるポテンシャル交換積分K ab と被占軌道の電子数L a occ 、L b occ から得られる直接交換相互作用2K ab L a occ L b occ より、分子の磁気的相互作用算出をコンピュータに実行させることを特徴とする。
【0010】
つぎの発明にかかる磁気的相互作用算出プログラムにあっては、局在化磁性軌道ηa、ηbにおける運動学的交換積分KSE abと被占軌道の電子数La occと空軌道の正孔数Lb vacから得られる超交換相互作用KSE abLa occLb vacより分子の磁気的相互作用算出をコンピュータに実行させることを特徴とする。
【0011】
つぎの発明にかかる磁気的相互作用算出プログラムにあっては、原子軌道χa、χb(a、bは原子を識別するための添字を表す、以下同じ)間の重なり積分sabを算出する第1ステップと、次式で示される規格化条件を満たすような展開係数cai(k)(iは分子を識別するための添字、kは波数ベクトルをそれぞれ表す、以下同じ)を算出する第2ステップと、
【数26】
前記算出された展開係数cai(k)と前記原子軌道χaの線形結合として表現される分子軌道φi(k)(Rは原子の位置ベクトルを表す、以下同じ)を次式を用いて算出する第3ステップと、
【数27】
前記展開係数cai(k)の逆行列cai −1(k)を用いて次式で表される原子軌道χa上に局在化した参照軌道ωa(k)と、
【数28】
次式で表される最大重なり条件と、
【数29】
に基づいて、局在化磁性軌道ηa(k)を前記分子軌道φi(k)と展開係数列ベクトルTai(k)の線形結合として表現される次式を用いて算出する第4ステップと、
【数30】
を含み、
前記算出された局在化磁性軌道ηa(k)を用い、前記局在化磁性軌道η a (k)、η b (k)におけるポテンシャル交換積分K ab と被占軌道の電子数L a occ 、L b occ から得られる直接交換相互作用2K ab L a occ L b occ より、結晶性化合物または高分子化合物の磁気的相互作用算出をコンピュータに実行させることを特徴とする。
【0013】
つぎの発明による磁気的相互作用算出プログラムにあっては、局在化磁性軌道ηa(k)、ηb(k)における運動学的交換積分KSE abと被占軌道の電子数La occと空軌道の正孔数Lb vacから得られる超交換相互作用KSE abLa occLb vacより、結晶性化合物または高分子化合物の磁気的相互作用算出をコンピュータに実行させることを特徴とする。
【0017】
【発明の実施の形態】
以下、本発明にかかる磁気的相互作用算出方法または磁気特性値算出方法の実施の形態を図面に基づいて詳細に説明する。なお、この実施の形態によりこの発明が限定されるものではない。
【0018】
分子軌道φiは、原子軌道χaの線形結合として、
【数2】
と表現できる。ここで、caiは展開係数であり、つぎの規格化条件を満たす。
【数11】
なお、sabはχaとχb間の重なり積分である。
【0019】
局在化磁性軌道ηaは、分子軌道φiが,正準軌道で規格直交系(完全系)であることから、φiを基底としてつぎの式(2)のように展開できる。
【数12】
ただし、上式(2)における和は、ηaが被占軌道(ηa occ)の場合にはφiを被占軌道についてとり、ηaが空軌道(ηa vac)の場合にはφiを空軌道についてとるものとする。
【0020】
原子軌道χaに局在化した参照軌道ωaを、caiの逆行列cai -1を用いて
【数3】
と定義する。これは、参照軌道をωa漸近解とするものである。なお、cai -1は式(1)から求めることができる。
【0021】
局在化磁性軌道ηaは、参照軌道ωaとつぎの最大重なり条件から求められる。
【数13】
さらに、式(3)はつぎの式(4)で表わされるΩ(T)の最大問題に帰着される。
【数14】
【0022】
式(4)より、ηaはcai -1の部分空間として表わされることがわかる。そこで、式(4)で定義されるcai -1の部分空間行列をdiaとおくと、式(2)より、ηaは被占軌道ηa occと空軌道ηa vacについて、各々、
【数15】
と表現できる。なお、ηa occとηa vacは、原子軌道χaに局在化した参照軌道ωaに関して、1対1の対応(同型写像)関係にある。
【0023】
ここで、ηa occとηa vacが有する電子数La occと正孔数(ホール数)La vacは、各々、
【数16】
で与えられる。
【0024】
また、ηa occとηa vacの軌道エネルギーをλa occとλa vacとすると、これらは各々、
【数17】
で与えられる。ただし、εiはφiの軌道エネルギーを示す。
【0025】
上式より、局在化磁性軌道におけるイオン化ポテンシャルIPaと電子親和力EAaは、λa occとλa vacから、各々、
【数18】
と表わすことができる。
【0026】
なお、これまでの説明は、分子についてのモデルを説明したが、結晶性化合物、高分子化合物の場合に相当する結晶軌道に同様に拡張できるので説明を省略する。
【0027】
つぎに局在化磁性軌道に基づいた磁気的相互作用について説明する。ここで、磁気的相互作用を示す有効交換相互作用Jab effを、直接交換相互作用Jab EXと超交換相互作用Jab SEの和で近似する。
【数19】
【0028】
局在化磁性軌道に基づく直接(ポテンシャル)交換相互作用Jab EXを次式で表わすものとした。
【数20】
ここで、交換積分Kabは、
【数21】
であり、La occとLb occは局在化磁性軌道における被占軌道ηa occとηb occの電子数である。
【0029】
また、局在化磁性軌道に基づく超交換相互作用Jab SEを次式で表わすものとした。
【数22】
ここで、運動学的積分Kab SEは、トランスファー積分tabと重なり積分Sabを用いて、
【数23】
で与えられる。
【0030】
以上の説明により、磁気的相互作用を算出するモデルができたので、つぎに、このモデルを用いて磁気特性値を算出し、これを実験値と比較し検証する。ここでは磁気特性値として、キュリー温度と残留磁束密度を評価する。
【0031】
実施の形態1.
実施の形態1では、本発明の信頼性と汎用性を検討するために、ネオジ系希土類磁石の物性値評価を行った。ネオジ系希土類磁石は、遍歴電子と局在電子とを有する中間的な電子系であり、その結晶における単位セルは68個の原子からなり、従来のバンド計算法では計算が困難なる巨大系である。
【0032】
図1は、計算に用いたNd2Fe14B結晶における単位セル構造を示した図である。ここで、FeをCoに置換した場合のキュリー温度の理論値と本発明に基づく計算値とを比較する。キュリー温度を評価対象としたのは、キュリー温度が局在化磁性結晶軌道から得られる有効交換相互作用エネルギーを実験値と比較する有力な手段であるからである。また、CoはFeに対して100%置換できることから、Coの置換比率(添加比率)によって計算結果と実験結果を有効に比較できる。なお、添加物Coの効果は一種の平均場近似である仮想結晶近似を用いて考慮した。
【0033】
具体的には、Nd2(Fe1-xCox)14B結晶におけるキュリー温度の評価を行った。図2は、Nd2(Fe1-xCox)14Bにおけるキュリー温度のCo添加量依存性を示した比較図である。ここで、実験結果は参考文献[Y.Matsuura et al.Appl.Phys.Lett.,46,308(1985)]より引用した。図2より、Co添加量に対するキュリー温度は実験と計算で同様な傾向を示していることがわかる。
【0034】
特に、Co添加量が25%以下の領域では、キュリー温度の実験値と計算値は極めて良く一致している。したがって、本発明から算出されるキュリー温度は、実験結果と「定量的」に比較することが可能であることが確認された。すなわち、本発明に基づく有効交換相互作用エネルギーは信頼できることが確認された。
【0035】
本発明に基づきキュリー温度が実測値と定量的に近似することがわかったので、つぎに、同様の系で、残留磁束密度のCo添加量依存性についてシミュレーションをおこなった。図3は、Nd2(Fe1-xCox)14Bにおける残留磁束密度のCo添加量依存性を示した比較図である。ここで、実験結果は4.2Kで測定されたものであり、参考文献[S.Hirosawa et al.J.Appl.Phys.,59,873(1986)]より引用した。なお、実験結果はNd2(Fe1-xCox)14B結晶の残留磁束密度が報告されていないことから、Nd2Fe14Bに関するものだけを記載している。
【0036】
図3より、Nd2Fe14Bにおける残留磁束密度の実験値と計算値は、各々、18.50kGと16.60kGであり、良く一致していることが確認できた。また、図示したように、残留磁束密度はCo添加量の増大に従って減少し、この減少傾向は飽和磁束密度に関する結果と同様である。したがって、本発明による磁気的相互作用の算出方法に基づけば、実験値に沿った計算値(物性値)を極めて有効に得ることが可能となる。
【0037】
なお、本発明に基づく計算をエンジニアワークステーションにより行ったが、計算時間は50分であった。従来の密度汎関数理論に基づくバンド計算法は、少なくとも約数週間の計算時間が要すると見積もれることから、本発明における計算法によれば磁気特性を簡易に計算することができることも確認された。
【0038】
実施の形態2.
実施の形態2では、実施の形態1と同様に、Dy2Fe14B結晶についての残留磁束密度の比較評価を行った。さらに、(Nd1-xDyx)2Fe14B結晶についても計算を行った。図4は、(Nd1-xDyx)2Fe14B結晶における残留磁束密度のDy添加量依存性を示した比較図である。ここで、実験結果は参考文献[S.Hirosawa et al.J.Appl.Phys.,59,873(1986).]より引用した。
【0039】
図示したように、Dy2Fe14Bにおける残留磁束密度の実験値と計算値は、各々、5.73kGと8.48kGであった。この計算値は、Nd2Fe14Bの場合と比較すると、実験値と定量的に比較可能であるといえる。なお、本計算に要した計算時間は55分であった。従来の密度汎関数理論に基づくバンド計算法は、少なくとも約数週間の計算時間が要すると見積もれることから、本発明における計算法によれば磁気特性を簡易に計算することができることが確認された。
【0040】
以上、本発明にかかる実施の形態について図面を参照して説明してきたが、具体的な構成例は、この実施の形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲で設計変更等があっても本発明に含まれる。
【0041】
たとえば、磁気的相互作用算出方法、あるいは、磁気特性値算出方法をコンピュータにより実現するためのプログラム自体、および、このプログラムをコンピュータ読み取り可能な記録媒体に記録して、この記録媒体に記録されたプログラムをコンピュータに読み込ませ実行することにより、各機能を実現してもよい。
【0042】
【発明の効果】
以上説明したとおり、この発明によれば、遍歴電子系だけではなく、局在電子系や両電子系に跨る中間的な電子系における磁気的相互作用を局在化磁性軌道や局在化磁性結晶軌道を用いて算出することができるという効果を奏する。また、これにより、局在電子系や両電子系に跨る中間的な電子系における磁気特性値を算出することができるという効果を奏する。さらに、大きな分子、結晶性化合物、および高分子化合物の磁気特性値についても簡易に計算し、予測することができるという効果を奏する。
【図面の簡単な説明】
【図1】 本発明の磁気的相互作用算出方法を評価するにあたって、計算に用いたNd2Fe14B結晶における単位セル構造を示した図である。
【図2】 Nd2(Fe1-xCox)14Bにおけるキュリー温度のCo添加量依存性を示した比較図である。
【図3】 Nd2(Fe1-xCox)14Bにおける残留磁束密度のCo添加量依存性を示した比較図である。
【図4】 (Nd1-xDyx)2Fe14B結晶における残留磁束密度のDy添加量依存性を示した比較図である。
Claims (4)
- 原子軌道χa、χb(a、bは原子を識別するための添字を表す、以下同じ)間の重なり積分sabを算出する第1ステップと、
次式で示される規格化条件を満たすような展開係数cai(iは分子を識別するための添字を表す、以下同じ)を算出する第2ステップと、
前記算出された局在化磁性軌道ηaを用い、
前記局在化磁性軌道η a 、η b におけるポテンシャル交換積分K ab と被占軌道の電子数L a occ 、L b occ から得られる直接交換相互作用2K ab L a occ L b occ より、分子の磁気的相互作用算出をコンピュータに実行させるための磁気的相互作用算出プログラム。 - 原子軌道χ a 、χ b (a、bは原子を識別するための添字を表す、以下同じ)間の重なり積分s ab を算出する第1ステップと、
次式で示される規格化条件を満たすような展開係数c ai (iは分子を識別するための添字を表す、以下同じ)を算出する第2ステップと、
前記算出された局在化磁性軌道η a を用い、
前記局在化磁性軌道ηa、ηbにおける運動学的交換積分KSE abと被占軌道の電子数La occと空軌道の正孔数Lb vacから得られる超交換相互作用KSE abLa occLb vac より、分子の磁気的相互作用算出をコンピュータに実行させるための磁気的相互作用算出プログラム。 - 原子軌道χa、χb(a、bは原子を識別するための添字を表す、以下同じ)間の重なり積分sabを算出する第1ステップと、
次式で示される規格化条件を満たすような展開係数cai(k)(iは分子を識別するための添字、kは波数ベクトルをそれぞれ表す、以下同じ)を算出する第2ステップと、
前記算出された局在化磁性軌道ηa(k)を用い、
前記局在化磁性軌道η a (k)、η b (k)におけるポテンシャル交換積分K ab と被占軌道の電子数L a occ 、L b occ から得られる直接交換相互作用2K ab L a occ L b occ より、結晶性化合物または高分子化合物の磁気的相互作用算出をコンピュータに実行させるための磁気的相互作用算出プログラム。 - 原子軌道χ a 、χ b (a、bは原子を識別するための添字を表す、以下同じ)間の重なり積分s ab を算出する第1ステップと、
次式で示される規格化条件を満たすような展開係数c ai (k)(iは分子を識別するための添字、kは波数ベクトルをそれぞれ表す、以下同じ)を算出する第2ステップと、
前記算出された局在化磁性軌道η a (k)を用い、
前記局在化磁性軌道ηa(k)、ηb(k)における運動学的交換積分KSE abと被占軌道の電子数La occと空軌道の正孔数Lb vacから得られる超交換相互作用KSE abLa occLb vacより、
結晶性化合物または高分子化合物の磁気的相互作用算出をコンピュータに実行させるための磁気的相互作用算出プログラム。
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