JP4656074B2 - Electro-optical device and method of manufacturing electro-optical device - Google Patents
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Description
本発明は、電気光学装置、この電気光学装置に設けられて好適な膜状部材、積層膜、低屈折率膜、多層積層膜、この電気光学装置を備えた電子機器に関するものである。 The present invention relates to an electro-optical device, a film-like member suitable for the electro-optical device, a laminated film, a low refractive index film, a multilayer laminated film, and an electronic apparatus including the electro-optical device.
各画素に対応して有機エレクトロルミネッセンス（Electroluminescence）素子を備えた有機エレクトロルミネッセンス表示装置（電気光学装置）は、高輝度で自発光であること、直流低電圧駆動が可能であること、応答が高速であること、などから表示性能に優れており、また、表示装置の薄型化、軽量化、低消費電力化が可能であるため、将来的に液晶表示装置に続く表示装置として期待されている。 An organic electroluminescence display device (electro-optical device) equipped with an organic electroluminescence element corresponding to each pixel is self-luminous with high brightness, can be driven at a low voltage, and has a high response speed. Therefore, it is expected to be a display device that will follow the liquid crystal display device in the future because the display device is excellent in display performance and the display device can be made thinner, lighter and consume less power.
図１６は模式的な有機エレクトロルミネッセンス表示装置の一例を示す断面図である。この有機エレクトロルミネッセンス表示装置１００においては、ガラス基板１０１上に、発光層１０２と正孔輸送層１０３とが金属電極（陰極）１０４と透明電極（陽極）１０５との間に挟持された有機エレクトロルミネッセンス素子１０６が形成されている。図示しないが、アクティブマトリクス型の有機エレクトロルミネッセンス表示装置の場合、実際には複数のデータ線と複数の走査線とが格子状に配置され、これらデータ線や走査線に区画されたマトリクス状に配置された各画素毎に、スイッチングトランジスタやドライビングトランジスタ等の駆動用トランジスタと上記の有機エレクトロルミネッセンス素子１０６とが配置されている。そして、データ線や走査線を介して駆動信号が供給されると電極間に電流が流れ、有機エレクトロルミネッセンス素子１０６が発光してガラス基板１０１の外面側に光が出射され、その画素が点灯する。
FIG. 16 is a cross-sectional view showing an example of a schematic organic electroluminescence display device. In this organic
ところで、発光層１０２においては全方向にわたって発光が生じるが、広角（例えば、臨界角以上）に出射した光は、図１７に示す模式図のように、ガラス基板１０１内で導波し、ガラス基板１０１の外部に取り出すことができない。すなわち、光の取り出し効率が悪いために、発光層１０２に所定の電流を供給して発光が生じても、そのうちの一部の光しか表示に寄与しないことになり、視認性の低下につながる。
By the way, although light emission occurs in all directions in the
一方で、有機エレクトロルミネッセンス素子や、有機エレクトロルミネッセンス素子を挟持する電極は酸素や水蒸気（水分）などの素子劣化の要因となる物質によって劣化する。また、トランジスタなどの能動素子を備えた、いわゆるアクティブ型電気光学装置においては、酸素や水蒸気（水分）、さらには種々のイオン種が能動素子に到達することにより能動素子が劣化することがある。 On the other hand, an organic electroluminescent element and an electrode sandwiching the organic electroluminescent element are deteriorated by a substance that causes element deterioration such as oxygen or water vapor (moisture). In a so-called active electro-optical device including an active element such as a transistor, the active element may be deteriorated when oxygen, water vapor (moisture), or various ion species reach the active element.
本発明はこのような事情に鑑みてなされたものであって、本発明の一つの目的は封止性を維持しつつ光の外部取り出し効率を向上させ、高い視認性が実現される電気光学装置を提供することである。 The present invention has been made in view of such circumstances, and one object of the present invention is to improve the external extraction efficiency of light while maintaining sealing performance, and to achieve high visibility. Is to provide.
上記の課題を解決するため、本発明に係る電気光学装置は、基板上に、前記基板より低い屈折率を有する低屈折率層と、前記低屈折率層上に設けられた封止層と、前記封止層上に設けられたポリマー層と、前記ポリマー層上に設けられた発光素子と、を有し、前記発光素子は、第１電極、第２電極、および前記第１電極と前記第２電極との間に配置された発光層を有し、前記発光層から発した光は、前記基板側に出射することを特徴とする。
上記の電気光学装置において、前記低屈折率層と前記封止層の間に、樹脂層が設けられていることを特徴とする。
上記の電気光学装置において、前記発光素子上に、前記発光素子を覆うように封止部材が設けられていることを特徴とする。
上記の電気光学装置において、前記封止層の厚さは、前記電気光学素子より発光される光の波長より小さいことを特徴とする。
上記の電気光学装置において、前記封止層の厚さは、前記発光素子より発光される光の波長より小さいことを特徴とする。
上記の電気光学装置において、前記封止層は、セラミック、窒化珪素、酸化窒化珪素、及び酸化珪素の少なくともいずれか１つを含むこと、を特徴とする。
上記の電気光学装置において、前記封止層は、ホウ素、炭素、窒素、アルミニウム、ケイ素、リン、イッテルビウム、サマリウム、エルビウム、イットリウム、ガドリニウム、ジスプロシウム、及びネオジウムから選ばれた少なくとも１つの元素を含むこと、を特徴とする。
上記の電気光学装置において、前記低屈折率層および前記封止層の少なくともどちらか一方は、乾燥剤または吸着剤を含んでいること、を特徴とする。
上記の電気光学装置において、前記低屈折率層は、エアロゲル、多孔質シリカ、及びフッ化マグネシウムから選ばれた少なくとも１つの材料を含むことを特徴とする。
上記の電気光学装置において、前記低屈折率層の屈折率は、１．２以下であることを特徴とする。
上記の電気光学装置において、前記低屈折率層および前記封止層は、光を透過することを特徴とする。
上記の電気光学装置において、前記封止層は、物質の透過を抑制することを特徴とする。
上記の課題を解決するため、本発明に係る電気光学装置の製造方法は、基板上に、前記基板より低い屈折率を有する低屈折層を形成する第１の工程と、前記低屈折層上に、封止層を形成する第２の工程と、前記封止層上にポリマー層を形成する第３の工程と、前記ポリマー層上に発光素子を形成する第４の工程と、を有し、前記発光素子は、第１電極、第２電極、および前記第１電極と前記第２電極との間に配置された発光層を有し、前記発光層から発した光は、前記基板側に出射することを特徴とする。
上記の電気光学装置の製造方法において、前記第１の工程は、湿潤ゲルを塗布する工程と、超臨界乾燥法を用いて前記湿潤ゲルを乾燥させる乾燥工程と、を含み、前記湿潤ゲルには、樹脂が混合されていることを特徴とする。
上記の電気光学装置の製造方法において、前記低屈折層と前記封止層との間に樹脂層を形成する工程を含むことを特徴とする。
上記の電気光学装置の製造方法において、前記発光素子上に、前記発光素子を覆うように封止部材を設ける工程を含むことを特徴とする。
上記の電気光学装置の製造方法において、前記封止の厚さは、前記電気光学素子より発光される光の波長より小さいことを特徴とする。
上記の電気光学装置の製造方法において、前記封止層の厚さは、前記発光素子より発光される光の波長より小さいことを特徴とする。
本発明に係る膜状部材の製造方法は、第１の膜と絶縁膜である第２の膜とを含む膜状部材の製造方法であって、前記第１の膜を形成する第１の工程と、前記第２の膜を形成する第２の工程と、を含み、前記第１の工程は、超臨界乾燥法を用いた乾燥工程を含むことを特徴とする。
上記の膜状部材の製造方法において、前記第１の膜は、低屈折率材料により構成されていてもよい。
上記の膜状部材の製造方法において、前記第２の膜は、セラミック、窒化珪素、酸化窒化珪素、及び酸化珪素の少なくともいずれか１つを含むようにしてもよい。
上記の膜状部材の製造方法において、前記第１の膜と前記第２の膜のうち、少なくとも一つは乾燥剤及び吸着剤のうち少なくとも一方を含んでいてもよい。
上記の膜状部材の製造方法において、前記第２の膜は、ホウ素、炭素、窒素、アルミニウム、ケイ素、リン、イッテルビウム、サマリウム、エルビウム、イットリウム、ガドリニウム、ジスプロシウム、及びネオジウムから選ばれた少なくとも１つの元素を含むようにしてもよい。
上記の膜状部材の製造方法において、前記第１の膜は、エアロゲル、多孔質シリカ、及びフッ化マグネシウムから選ばれた少なくとも１つの材料を含むようにしてもよい。
上記の膜状部材の製造方法において、前記第１の膜の屈折率は、１．２以下であってもよい。
上記の膜状部材の製造方法において、前記第１の膜は、光を透過するようにしてもよい。
上記の膜状部材の製造方法において、前記第１の工程は、さらに湿潤ゲルを塗布する塗布工程を含み、前記乾燥工程において、前記湿潤ゲルを乾燥するようにしてもよい。
上記の膜状部材の製造方法において、前記第２の膜は、物質の透過を抑制するようにしてもよい。
上記の膜状部材の製造方法において、前記第１の膜及び前記第２の膜は、ともに光を透過するようにしてもよい。
上記の膜状部材の製造方法において、前記第１の膜は、ＳｉＯ2膜であってもよい。
上記の膜状部材の製造方法において、前記第１の膜は、基板の上に形成され、前記第１の膜の屈折率は、前記基板の屈折率より低くしてもよい。
上記の膜状部材の製造方法において、前記第１の膜は、前記第２の膜と前記基板との間に配置されていてもよい。
本発明に係る電気光学装置の製造方法であって、電気光学素子を含む電気光学装置の製造方法であって、上記の膜状部材の製造方法を含むことを特徴とする。
本発明に係る他の電気光学装置の製造方法は、基板と電気光学素子と第１の膜と絶縁膜である第２の膜とを含む電気光学装置の製造方法であって、前記第１の膜を形成する第１の工程と、前記第２の膜を形成する第２の工程と、を含み、前記第１の工程は、超臨界乾燥法を用いた乾燥工程を含むことを特徴とする。
上記の電気光学装置の製造方法において、前記第１の膜の屈折率は、前記基板の屈折率より低くくしてもよい。
上記の電気光学装置の製造方法において、前記第２の膜は、物質の透過を抑制するようにしてもよい。
上記の電気光学装置の製造方法において、前記第２の膜は、前記電気光学素子と前記第１の膜との間に配置されていてもよい。
上記の課題を解決するため、本発明の電気光学装置は、発光素子を有する電気光学装置であって、物質の透過を遮断する封止層を備え、前記発光素子の発した光が取り出される方向に低屈折率層が配置されていることを特徴とする。
封止層は、透過を抑制すべき物質によって適宜選択することが可能である。例えば、酸素や水の浸透の抑制には、例えば、セラミック、特に窒化ケイ素、酸窒化ケイ素、酸化ケイ素などが好ましい。また、有機材料や無機材料に乾燥剤及び吸着剤の少なくとも一方を分散したものであってもよい。金属イオンの浸透の抑制には、例えば、絶縁膜に種々の元素を添加したものが好ましい。
ここでは、低屈折率層の屈折率としては１．５以下であることが好ましく、１．２以下であることがさらに好ましい。なお、光の取り出し方向において空気と界面をなす部材を備えている場合は、低屈折率層の屈折率はその部材より低ければ良い場合がある。
In order to solve the above problems, an electro-optical device according to the present invention includes a low refractive index layer having a lower refractive index than the substrate, a sealing layer provided on the low refractive index layer, on the substrate, A polymer layer provided on the sealing layer; and a light-emitting element provided on the polymer layer, wherein the light-emitting element includes a first electrode, a second electrode, and the first electrode and the first electrode. It has a light emitting layer arranged between two electrodes, and light emitted from the light emitting layer is emitted to the substrate side.
In the above electro-optical device, a resin layer is provided between the low refractive index layer and the sealing layer.
In the electro-optical device, a sealing member is provided on the light emitting element so as to cover the light emitting element.
In the electro-optical device, the thickness of the sealing layer is smaller than the wavelength of light emitted from the electro-optical element.
In the above electro-optical device, the thickness of the sealing layer is smaller than the wavelength of light emitted from the light emitting element.
In the above electro-optical device, the sealing layer includes at least one of ceramic, silicon nitride, silicon oxynitride, and silicon oxide.
In the above electro-optical device, the sealing layer contains at least one element selected from boron, carbon, nitrogen, aluminum, silicon, phosphorus, ytterbium, samarium, erbium, yttrium, gadolinium, dysprosium, and neodymium. It is characterized by.
In the above electro-optical device, at least one of the low refractive index layer and the sealing layer includes a desiccant or an adsorbent.
In the above electro-optical device, the low refractive index layer includes at least one material selected from aerogel, porous silica, and magnesium fluoride.
In the above electro-optical device, the refractive index of the low refractive index layer is 1.2 or less.
In the above electro-optical device, the low refractive index layer and the sealing layer transmit light.
In the above electro-optical device, the sealing layer suppresses the transmission of a substance.
In order to solve the above-described problem, an electro-optical device manufacturing method according to the present invention includes a first step of forming a low refractive layer having a lower refractive index than the substrate on the substrate, and the low refractive layer on the low refractive layer. A second step of forming a sealing layer, a third step of forming a polymer layer on the sealing layer, and a fourth step of forming a light emitting element on the polymer layer, The light emitting element includes a first electrode, a second electrode, and a light emitting layer disposed between the first electrode and the second electrode, and light emitted from the light emitting layer is emitted to the substrate side. It is characterized by doing.
In the method of manufacturing the electro-optical device, the first step includes a step of applying a wet gel and a drying step of drying the wet gel using a supercritical drying method. The resin is mixed.
The method of manufacturing the electro-optical device includes a step of forming a resin layer between the low refractive layer and the sealing layer.
The method of manufacturing the electro-optical device includes a step of providing a sealing member on the light emitting element so as to cover the light emitting element.
In the electro-optical device manufacturing method, the sealing thickness is smaller than the wavelength of light emitted from the electro-optical element.
In the electro-optical device manufacturing method, the sealing layer has a thickness smaller than a wavelength of light emitted from the light emitting element.
The method for manufacturing a film-shaped member according to the present invention is a method for manufacturing a film-shaped member including a first film and a second film that is an insulating film, and includes a first step of forming the first film. And a second step of forming the second film, wherein the first step includes a drying step using a supercritical drying method.
In the method for manufacturing a film-shaped member, the first film may be made of a low refractive index material.
In the method for manufacturing a film-like member, the second film may include at least one of ceramic, silicon nitride, silicon oxynitride, and silicon oxide.
In the method for manufacturing a film-shaped member, at least one of the first film and the second film may include at least one of a desiccant and an adsorbent.
In the method for manufacturing a film-shaped member, the second film is at least one selected from boron, carbon, nitrogen, aluminum, silicon, phosphorus, ytterbium, samarium, erbium, yttrium, gadolinium, dysprosium, and neodymium. You may make it contain an element.
In the method for manufacturing a film-shaped member, the first film may include at least one material selected from airgel, porous silica, and magnesium fluoride.
In the method for manufacturing a film-like member, the refractive index of the first film may be 1.2 or less.
In the method for manufacturing a film-like member, the first film may transmit light.
In the method for manufacturing a film-shaped member, the first step may further include an application step of applying a wet gel, and the wet gel may be dried in the drying step.
In the method for manufacturing a film-shaped member, the second film may suppress the permeation of a substance.
In the method for manufacturing a film-shaped member, the first film and the second film may both transmit light.
In the method for manufacturing a film-shaped member, the first film may be a SiO 2 film.
In the method for manufacturing a film-shaped member, the first film may be formed on a substrate, and the refractive index of the first film may be lower than the refractive index of the substrate.
In the method for manufacturing a film-shaped member, the first film may be disposed between the second film and the substrate.
A method for manufacturing an electro-optical device according to the present invention, the method for manufacturing an electro-optical device including an electro-optical element, including the method for manufacturing a film-like member described above.
Another electro-optical device manufacturing method according to the present invention is a method for manufacturing an electro-optical device including a substrate, an electro-optical element, a first film, and a second film that is an insulating film. A first step of forming a film; and a second step of forming the second film, wherein the first step includes a drying step using a supercritical drying method. .
In the method for manufacturing the electro-optical device, the refractive index of the first film may be lower than the refractive index of the substrate.
In the method for manufacturing the electro-optical device, the second film may suppress transmission of a substance.
In the above method for manufacturing an electro-optical device, the second film may be disposed between the electro-optical element and the first film.
In order to solve the above problems, an electro-optical device of the present invention is an electro-optical device having a light-emitting element, including a sealing layer that blocks transmission of a substance, and a direction in which light emitted from the light-emitting element is extracted. A low refractive index layer is disposed on the substrate.
The sealing layer can be appropriately selected depending on the substance whose transmission should be suppressed. For example, ceramics, particularly silicon nitride, silicon oxynitride, silicon oxide, and the like are preferable for suppressing oxygen and water permeation. Moreover, what disperse | distributed at least one of the desiccant and the adsorption agent to the organic material or the inorganic material may be used. In order to suppress the penetration of metal ions, for example, it is preferable to add various elements to the insulating film.
Here, the refractive index of the low refractive index layer is preferably 1.5 or less, and more preferably 1.2 or less. In addition, when the member which makes an interface with air in the light extraction direction is provided, the refractive index of the low refractive index layer may be lower than that member.
本発明によれば、発光層から射出した光は、低屈折率層を通過するので、空気中に光が出る際の反射が低減され、光の取り出し効率が向上するが、さらに封止層を、光を取り出す方向に配置することによって、光を取り出す方向から侵入する、酸素や水などの発光素子の劣化因子を封止層で遮断することが可能となる。 According to the present invention, since the light emitted from the light emitting layer passes through the low refractive index layer, reflection when the light is emitted into the air is reduced and the light extraction efficiency is improved. By disposing in the light extraction direction, it becomes possible to block deterioration factors of the light emitting element such as oxygen and water entering from the light extraction direction by the sealing layer.
低屈折率層としては、例えば、光を透過可能な多孔質体、エアロゲル、多孔質シリカ、フッ化マグネシウムあるいはこれを含む材料、フッ化マグネシウムの微粒子を分散したゲル、フッ素系ポリマーあるいはこれを含む材料、デンドリマーなど分岐構造を有するような多孔性ポリマー、所定の材料に無機微粒子及び有機微粒子の少なくともいずれか一方を含有した材料などが挙げられる。 Examples of the low refractive index layer include a porous body that can transmit light, aerogel, porous silica, magnesium fluoride or a material containing the same, a gel in which fine particles of magnesium fluoride are dispersed, a fluorine-based polymer, or the like. Examples thereof include a material, a porous polymer having a branched structure such as a dendrimer, and a material containing at least one of inorganic fine particles and organic fine particles in a predetermined material.
発光素子を配置するための基板として一般的に用いられるガラス基板の側から光を取り出す場合は、ガラスの屈折率は１．５４であるので、低屈折率層は、屈折率がおよそ１．５以下に設定されていることが望ましい。１．２以下であることがさらに好ましい。 In the case where light is extracted from the side of a glass substrate that is generally used as a substrate for arranging a light emitting element, the refractive index of the glass is 1.54. Therefore, the low refractive index layer has a refractive index of about 1.5. It is desirable to set as follows. More preferably, it is 1.2 or less.
上記の電気光学装置において、前記発光素子の通電制御を行う通電制御部が基板上に配置されていても良い。この場合、前記発光素子の発した光は前記通電制御部が配置された基板から取り出すことが可能であり、さらに前記発光素子の、前記基板の反対側からも、前記発光素子の発した光を取り出すことができる。
前記通電制御部としては、例えば、トランジスタやダイオードが使用可能である。特に、薄膜トランジスタは光透過性を有し、しかも安価なガラス基板上に形成することができるので、前記通電制御部として好適である。
In the electro-optical device, an energization control unit that performs energization control of the light emitting element may be disposed on the substrate. In this case, the light emitted from the light-emitting element can be taken out from the substrate on which the energization control unit is disposed, and the light emitted from the light-emitting element is also emitted from the opposite side of the light-emitting element to the substrate. It can be taken out.
For example, a transistor or a diode can be used as the energization control unit. In particular, the thin film transistor is suitable for the energization control unit because it is light transmissive and can be formed on an inexpensive glass substrate.
本発明の電気光学装置は、発光素子を備えた電気光学装置であって、前記発光素子の発した光が取り出される方向には、乾燥剤及び吸着剤のうち少なくとも一方が分散された低屈折率層が配置されていることを特徴とする。 The electro-optical device of the present invention is an electro-optical device including a light-emitting element, and has a low refractive index in which at least one of a desiccant and an adsorbent is dispersed in a direction in which light emitted from the light-emitting element is extracted. It is characterized in that the layers are arranged.
上記の電気光学装置は、乾燥剤または吸着剤が分散された低屈折率層を備えているので、光の取り出し効率が高く、しかも、発光素子や電極などの劣化因子となる物質の透過を抑制することができる。 The electro-optical device includes a low refractive index layer in which a desiccant or an adsorbent is dispersed, so that the light extraction efficiency is high, and the transmission of substances that cause deterioration such as light-emitting elements and electrodes is suppressed. can do.
上記の電気光学装置において、前記発光素子は有機エレクトロルミネッセンス素子であっても良い。有機エレクトロルミネッセンス素子は水や酸素などとの接触により発光効率や素子寿命が短くなることがあるので、封止層を設けることにより素子の劣化を低減することができる。また、一般的には、有機エレクトロルミネッセンスを挟持する電極の少なくとも一方は、水や酸素などによって容易に劣化する金属で形成されるので、電極の劣化を低減することが可能となる。 In the above electro-optical device, the light-emitting element may be an organic electroluminescence element. Since the organic electroluminescence element may have a reduction in light emission efficiency and element lifetime due to contact with water, oxygen, or the like, deterioration of the element can be reduced by providing a sealing layer. In general, at least one of the electrodes sandwiching the organic electroluminescence is formed of a metal that easily deteriorates due to water, oxygen, or the like, so that deterioration of the electrode can be reduced.
本発明の膜状部材は、低屈折率層と、物質の透過を抑制する封止層とを有することを特徴とする。ここで、低屈折率層とは、屈折率が１．５以下である層を意味する。特に低屈折率層の屈折率が１．２以下であることが好ましい場合がある。例えば、電気光学的な機能を有する素子や装置は本発明の膜状部材により被覆されることにより長時間、所望の機能を保持することができる。 The film-like member of the present invention is characterized by having a low refractive index layer and a sealing layer that suppresses permeation of a substance. Here, the low refractive index layer means a layer having a refractive index of 1.5 or less. In particular, the refractive index of the low refractive index layer may be preferably 1.2 or less. For example, an element or device having an electro-optical function can be maintained for a long time by being covered with the film-like member of the present invention.
上記の膜状部材において、前記低屈折率と前記封止層とのうち少なくともいずれか一つに乾燥剤及び吸着剤のうち少なくとも一方が分散されていても良い。 In the film member, at least one of a desiccant and an adsorbent may be dispersed in at least one of the low refractive index and the sealing layer.
本発明の積層膜は、低屈折率層と物質の透過を抑制する封止層とを有することを特徴とする。ここで、低屈折率層とは、屈折率が１．５以下である層を意味する。特に低屈折率層の屈折率が１．２以下であることが好ましい場合がある。例えば、電気光学的な機能を有する素子や装置は本発明の積層膜により被覆されることにより長時間、所望の機能を保持することができる。 The laminated film of the present invention is characterized by having a low refractive index layer and a sealing layer that suppresses permeation of a substance. Here, the low refractive index layer means a layer having a refractive index of 1.5 or less. In particular, the refractive index of the low refractive index layer may be preferably 1.2 or less. For example, an element or device having an electro-optical function can be maintained for a long time by being covered with the laminated film of the present invention.
上記の積層膜の、前記低屈折率層としては、多孔質体を利用することができる。多孔質体は空隙の占有率が高いために、十分屈折率を低くすることができる。 A porous body can be used as the low refractive index layer of the laminated film. Since the porous body has a high void ratio, the refractive index can be sufficiently lowered.
上記の積層膜の、前記低屈折率層としては、例えば、エアロゲル、多孔質シリカ、フッ化マグネシウムあるいはこれを含む材料、フッ化マグネシウムの微粒子を分散したゲル、フッ素系ポリマーあるいはこれを含む材料、分岐構造を有するような多孔性ポリマー、所定の材料に無機微粒子及び有機微粒子の少なくともいずれか一方を含有した材料などが挙げられる。つまり、空隙の占有率が高い材料、あるいは低密度材料、または原子屈折率や分子屈折率が低い材料が採用可能である。 As the low refractive index layer of the above laminated film, for example, aerogel, porous silica, magnesium fluoride or a material containing this, a gel in which fine particles of magnesium fluoride are dispersed, a fluorine-based polymer or a material containing this, Examples thereof include a porous polymer having a branched structure, and a material containing at least one of inorganic fine particles and organic fine particles in a predetermined material. That is, a material having a high void occupation ratio, a low density material, or a material having a low atomic refractive index or molecular refractive index can be employed.
本発明の低屈折率膜は、低屈折率材料に乾燥剤及び吸着剤のうち少なくとも一方が分散されていることを特徴とする。 The low refractive index film of the present invention is characterized in that at least one of a desiccant and an adsorbent is dispersed in a low refractive index material.
本発明によれば、低屈折率材料に乾燥剤あるいは吸着剤を分散することにより、低屈折率膜は物質の透過を抑制することができる。したがって、本発明の低屈折率膜は電気光学素子や電気光学装置に好適である。 According to the present invention, the low refractive index film can suppress the permeation of the substance by dispersing the desiccant or the adsorbent in the low refractive index material. Therefore, the low refractive index film of the present invention is suitable for an electro-optical element and an electro-optical device.
本発明の多層積層膜は、上記積層膜と、上記低屈折率膜とを備えたことを特徴とする。本発明のように膜を多層化することにより、物質の透過をさらに抑制することができる。また、複数の封止層のそれぞれに異なる物質の透過を抑制させることも可能である。 The multilayer laminated film of the present invention includes the laminated film and the low refractive index film. Permeation of a substance can be further suppressed by multilayering the film as in the present invention. In addition, it is possible to suppress the transmission of different substances in each of the plurality of sealing layers.
したがって、本発明の多層積層膜は電気光学素子または電気光学装置に好適である。 Therefore, the multilayer laminated film of the present invention is suitable for an electro-optical element or an electro-optical device.
本発明の電気光学装置は、電気光学素子と、上記積層膜、低屈折率膜、多層積層膜のうち少なくともいずれか１つを備えたことを特徴とする。 An electro-optical device according to the present invention includes an electro-optical element and at least one of the laminated film, the low refractive index film, and the multilayer laminated film.
本発明によれば、上記膜を備えることにより、光の取り出し効率を向上できるとともに、種々の電気光学素子や電気光学装置の劣化を防止できる。 According to the present invention, by providing the film, it is possible to improve the light extraction efficiency and prevent deterioration of various electro-optical elements and electro-optical devices.
上記の電気光学装置は、さらに前記電気光学素子の通電制御を行う通電制御部と、前記通電制御部を支持する基板と、を備えていることを特徴とする。
前記積層膜、前記低屈折率膜、前記多層積層膜のうち少なくとも１つが前記基板の少なくともいずれかの主面に配置されていても良い。このような場合、前記基板側から侵入する物質をブロックあるいは吸着することにより上記の電気光学装置の劣化を防止することができる。
The electro-optical device further includes an energization control unit that performs energization control of the electro-optical element, and a substrate that supports the energization control unit.
At least one of the laminated film, the low refractive index film, and the multilayer laminated film may be disposed on at least one main surface of the substrate. In such a case, the deterioration of the electro-optical device can be prevented by blocking or adsorbing a substance entering from the substrate side.
前記電気光学素子の、前記基板とは反対側に、前記膜状部材、前記積層膜、前記低屈折率膜、及び前記多層積層膜のうち少なくともいずれか一つが配置されていても良い。このような場合、前記電気光学素子の上方から侵入する物質をブロックあるいは吸着することができるので、上記の電気光学装置の劣化を防止することができる。 At least one of the film member, the laminated film, the low refractive index film, and the multilayer laminated film may be arranged on the opposite side of the electro-optic element from the substrate. In such a case, a substance that enters from above the electro-optical element can be blocked or adsorbed, so that the electro-optical device can be prevented from deteriorating.
前記通電制御部としては、例えば、トランジスタやダイオードが使用可能である。特に、薄膜トランジスタは、光透過性を有し、しかも安価なガラス基板上に形成することができるので、前記通電制御部として好適である。 For example, a transistor or a diode can be used as the energization control unit. In particular, the thin film transistor is suitable for the energization control unit because it can be formed on an inexpensive glass substrate having light transmittance.
前記電気光学素子は有機エレクトロルミネッセンス素子であってもよい。 The electro-optic element may be an organic electroluminescence element.
本発明の電子機器は、上記本発明の電気光学装置を備えたことを特徴とする。 An electronic apparatus according to the present invention includes the electro-optical device according to the present invention.
本発明によれば、表示品位に優れ、所望の機能を長時間保持できる電子機器を実現できる。 ADVANTAGE OF THE INVENTION According to this invention, the electronic device which is excellent in display quality and can hold | maintain a desired function for a long time is realizable.
《第１実施形態》
以下、本発明の電気光学装置について図１を参照しながら説明する。図１は本発明の電気光学装置である有機エレクトロルミネッセンス表示装置の第１実施形態の一例を示す断面図である。
図１において、有機エレクトロルミネッセンス表示装置１は、光を透過可能な基板（光透過層）２と、基板２の一方の面側に設けられ一対の陰極（電極）７及び陽極（電極）８に狭持された有機エレクトロルミネッセンス材料からなる発光層５と正孔輸送層６とからなる有機エレクトロルミネッセンス素子（発光素子）９と、基板１と有機エレクトロルミネッセンス素子９との間に積層されている低屈折率層３及び封止層４とを備えている。低屈折率層３は封止層４より基板２側に設けられている。
<< First Embodiment >>
Hereinafter, the electro-optical device of the present invention will be described with reference to FIG. FIG. 1 is a cross-sectional view showing an example of a first embodiment of an organic electroluminescence display device which is an electro-optical device of the present invention.
In FIG. 1, an organic
ここで、図１に示す有機エレクトロルミネッセンス表示装置１は、発光層５からの発光を基板２側から装置外部に取り出す形態であり、基板２の形成材料としては、光を透過可能な透明あるいは半透明材料、例えば、透明なガラス、石英、サファイア、あるいはポリエステル、ポリアクリレート、ポリカーボネート、ポリエーテルケトンなどの透明な合成樹脂などが挙げられる。特に、基板２の形成材料としては、安価なソーダガラスが好適に用いられる。
一方、基板と反対側から発光を取り出す形態の場合には、基板は不透明であってもよく、その場合、アルミナ等のセラミック、ステンレス等の金属シートに表面酸化などの絶縁処理を施したもの、熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂などを用いることができる。
Here, the organic
On the other hand, in the form of taking out light emission from the opposite side of the substrate, the substrate may be opaque, in which case, ceramic such as alumina, metal sheet such as stainless steel subjected to insulation treatment such as surface oxidation, A thermosetting resin, a thermoplastic resin, or the like can be used.
陽極８は、インジウム錫酸化物（ＩＴＯ：Indium Tin Oxide）等からなる透明電極であって光を透過可能である。正孔輸送層６は、例えば、トリフェニルアミン誘導体（ＴＰＤ）、ピラゾリン誘導体、アリールアミン誘導体、スチルベン誘導体、トリフェニルジアミン誘導体等からなる。具体的には、特開昭６３−７０２５７号、同６３−１７５８６０号公報、特開平２−１３５３５９号、同２−１３５３６１号、同２−２０９９８８号、同３−３７９９２号、同３−１５２１８４号公報に記載されているもの等が例示されるが、トリフェニルジアミン誘導体が好ましく、中でも４，４'−ビス（Ｎ（３−メチルフェニル）−Ｎ−フェニルアミノ）ビフェニルが好適とされる。ポリエチレンジオキシチオフェンまたはポリエチレンジオキシチオフェンとポリスチレンスルホン酸との混合物などの高分子系材料も使用可能である。
The
なお、正孔輸送層に代えて正孔注入層を形成するようにしてもよく、さらに正孔注入層と正孔輸送層を両方形成するようにしてもよい。その場合、正孔注入層の形成材料としては、例えば銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）や、ポリテトラヒドロチオフェニルフェニレンであるポリフェニレンビニレン、１，１−ビス−（４−Ｎ，Ｎ−ジトリルアミノフェニル）シクロヘキサン、トリス（８−ヒドロキシキノリノール）アルミニウム等が挙げられるが、特に銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）を用いるのが好ましい。 Note that a hole injection layer may be formed instead of the hole transport layer, and both the hole injection layer and the hole transport layer may be formed. In this case, as a material for forming the hole injection layer, for example, copper phthalocyanine (CuPc), polytetravinylthiophene polyphenylene vinylene, 1,1-bis- (4-N, N-ditolylaminophenyl) cyclohexane , Tris (8-hydroxyquinolinol) aluminum and the like, and copper phthalocyanine (CuPc) is particularly preferable.
発光層５の形成材料としては、低分子の有機発光色素や高分子発光体、すなわち各種の蛍光物質や燐光物質などの発光物質、Ａｌｑ3（アルミキレート錯体）などの有機エレクトロルミネッセンス材料が使用可能である。発光物質となる共役系高分子の中ではアリーレンビニレン又はポリフルオレン構造を含むものなどが特に好ましい。低分子発光体では、例えばナフタレン誘導体、アントラセン誘導体、ペリレン誘導体、ポリメチン系、キサテン系、クマリン系、シアニン系などの色素類、８−ヒドロキノリンおよびその誘導体の金属錯体、芳香族アミン、テトラフェニルシクロペンタジエン誘導体等、または特開昭５７−５１７８１、同５９−１９４３９３号公報等に記載されている公知のものが使用可能である。陰極７はアルミニウム（Ａｌ）やマグネシウム（Ｍｇ）、金（Ａｕ）、銀（Ａｇ）等からなる金属電極である。また、これらの金属を積層したものも陰極として使用可能である。
As a material for forming the
なお、陰極７と発光層５との間に、電子輸送層や電子注入層を設けることができる。電子輸送層の形成材料としては、特に限定されることなく、オキサジアゾール誘導体、アントラキノジメタンおよびその誘導体、ベンゾキノンおよびその誘導体、ナフトキノンおよびその誘導体、アントラキノンおよびその誘導体、テトラシアノアンスラキノジメタンおよびその誘導体、フルオレノン誘導体、ジフェニルジシアノエチレンおよびその誘導体、ジフェノキノン誘導体、８−ヒドロキシキノリンおよびその誘導体の金属錯体等が例示される。具体的には、先の正孔輸送層の形成材料と同様に、特開昭６３−７０２５７号、同６３−１７５８６０号公報、特開平２−１３５３５９号、同２−１３５３６１号、同２−２０９９８８号、同３−３７９９２号、同３−１５２１８４号公報に記載されているもの等が例示され、特に２−（４−ビフェニリル）−５−（４−ｔ−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール、ベンゾキノン、アントラキノン、トリス（８−キノリノール）アルミニウムが好適とされる。
An electron transport layer or an electron injection layer can be provided between the
低屈折率層３は、基板２より光の透過屈折率が低い層であり、シリカエアロゲルによって構成されている。シリカエアロゲルとは、シリコンアルコキシドのゾルゲル反応により形成される湿潤ゲルを超臨界乾燥することによって得られる均一な超微細構造を持った光透過性の多孔質体である。シリカエアロゲルは体積の９０％以上を空隙が占め、残りが樹枝状に凝集した数十ｎｍの微細なＳｉＯ2粒子で構成された材料であり、粒子径が光の波長よりも小さいため、光透過性を有し、その屈折率は１．２以下である。また、空隙率を変化させることによって屈折率を調整できる。ここで、基板２の材料であるガラスの屈折率は１．５４、石英の屈折率は１．４５である。
The low
シリカエアロゲルは、ゾル−ゲル法により湿潤ゲルを作製する工程、湿潤ゲルを熟成させる工程、及び超臨界乾燥法により湿潤ゲルを乾燥してエアロゲルを得る超臨界乾燥工程を経て製造される。超臨界乾燥法は、固相と液相とからなるゼリー状のゲル物質中の液体を超臨界流体と置換、除去することにより、ゲルを収縮させることなくゲル物質を乾燥するのに適した方法であって、高い空隙率を有するエアエロゲルが得られる。 Silica airgel is manufactured through a step of producing a wet gel by a sol-gel method, a step of aging the wet gel, and a supercritical drying step of drying the wet gel by a supercritical drying method to obtain an airgel. The supercritical drying method is a method suitable for drying a gel material without contracting the gel by replacing and removing the liquid in the jelly-like gel material consisting of a solid phase and a liquid phase with a supercritical fluid. Thus, an airgel having a high porosity can be obtained.
なお、低屈折率層３を、超臨界乾燥法を用いたシリカエアロゲル層とせずに、多孔性を有するＳｉＯ2膜としてもよい。このＳｉＯ2膜は、プラズマＣＶＤ法（プラズマ化学的気相成長法）により形成され、反応ガスとしてＳｉＨ4とＮ2Ｏを用いる。さらに、このＳｉＯ2膜の上に、多孔性を有するＳｉＯ2膜を形成する。このＳｉＯ2膜は常圧ＣＶＤ法（常圧化学的気相成長法）により形成され、ＴＥＯＳ（テトラエトキシシラン）とＯ2（酸素）と低濃度のＯ3（オゾン）とを含む反応ガスを用いる。ここで、低濃度のＯ3とは、上記ＴＥＯＳの酸化に必要な濃度よりも低い濃度のＯ3を言うものである。
The low
封止層４は、基板２側の外部から電極７，８を含む有機エレクトロルミネッセンス素子９に対して大気が侵入するのを遮断するものであって、膜厚や材料を適宜選択することにより光を透過可能となっている。封止層４を構成する材料としては、例えばセラミックや窒化珪素、酸化窒化珪素、酸化珪素などの透明な材料が用いられ、中でも酸化窒化珪素が透明性、ガスバリア性の観点から好ましい。金属イオンなども素子の劣化の原因となることがあるが、そのような場合、例えば、ホウ素、炭素、窒素、アルミニウム、ケイ素、リン、イッテルビウム、サマリウム、エルビウム、イットリウム、ガドリニウム、ジスプロシウム、ネオジウム、などの元素から選ばれた少なくとも１つの元素を含む絶縁膜を封止層４として利用することもできる。例えば、酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム、酸化鉄、酸化チタン、ベントナイト、酸性白土、モンモリナイト、珪藻土、活性アルミナ、シリカアルミナ、ゼオライト、シリカ、ジルコニア、酸化バリウムなどの乾燥剤または吸着剤から選ばれた少なくとも一つ材料を含むものも、酸素や水分を吸着または吸蔵するので、封止層４として利用することもできる。なお、封止層４の厚さは発光層５から射出される光の波長より小さくなるように設定されることが好ましい（例えば０．１μｍ）。
The
有機エレクトロルミネッセンス表示装置１はアクティブマトリクス型である場合は、図示してはいないが、複数のデータ線と複数の走査線とが格子状に配置され、これらデータ線及び走査線に区画されたマトリクス状に配置された各画素毎に、スイッチングトランジスタやドライビングトランジスタ等のトランジスタによって有機エレクトロルミネッセンス素子９が駆動される。そして、データ線や走査線を介して駆動信号が供給されると電極間に電流が流れ、有機エレクトロルミネッセンス素子９の発光層５が発光して基板２の外面側に光が射出され、その画素が点灯する。
When the organic
また、有機エレクトロルミネッセンス表示装置１のうち、有機エレクトロルミネッセンス素子９を挟んで封止層４と反対側の表面にも、電極７，８を含む有機エレクトロルミネッセンス素子９に対して大気が侵入するのを遮断する封止部材１０が形成されている。
Further, in the organic
有機エレクトロルミネッセンス表示装置１を製造する際には、まず、基板２上にエアロゲルの原料である湿潤ゲルをコーティングし、超臨界乾燥して低屈折率層３を形成する。なお、一般的にエアロゲルは吸湿性が高いので、吸湿性を低減したい場合は、コーティングによって形成された湿潤ゲルの薄膜をヘキサメチルジシラザンなどにより疎水化した後、超臨界乾燥を行っても良い。次いで、低屈折率層３上にプラズマＣＶＤ法によって封止層４として窒化シリコン膜を形成する。なお、低屈折率層と封止層との間には密着性改善のために樹脂などからなる緩衝層を設けてもよい。そして、封止層４上にスパッタリングやイオンプレーティング、真空蒸着法などを用いて陽極８を形成し、陽極８上に順次、正孔輸送層６、発光層５、陰極７を蒸着して積層することにより、有機エレクトロルミネッセンス表示装置１が製造される。
When the organic
上記構成の有機エレクトロルミネッセンス表示装置１においては、発光層５から射出した光は透明電極８を透過し、封止層４、低屈折率層３を経て基板２に入射する。この時、シリカエアロゲルからなる低屈折率層３の方がガラスや石英からなる基板２よりも屈折率が低いため、光は低屈折率材料から高屈折率材料に入射することになり、臨界角以上の角度で低屈折率層３に入射した光が基板２との界面で臨界角以下となる方向に屈折し、基板２内での全反射条件から外れるため、光の取り出し効率を向上させることができる。
In the organic
以上説明したように、発光層５から射出した光は、基板２より低屈折率な低屈折率層３を通過してから基板２に入射するので、臨界角以上の角度で低屈折率層３に入射した光は基板２との界面で臨界角以下となる方向に屈折し、基板２内での全反射条件から外れ、外部に取り出される。これにより、光の取り出し効率が向上し、高い視認性を得ることができる。また、低屈折率層３がシリカエアロゲルのような通気性の高い材料で構成されていても、封止層４によって基板２側からの大気の侵入が抑えられるので、電極７，８を含む有機エレクトロルミネッセンス素子９は大気に晒されず、劣化を防止される。したがって、有機エレクトロルミネッセンス表示装置１は良好な発光特性を維持できる。また、低屈折率層３を基板２に近接して設けることにより、基板２側から外光が照射されても、内側からの反射が抑えられ、有機エレクトロルミネッセンス素子９からの光の高い視認性を維持できる。
As described above, the light emitted from the
なお、本実施形態において、低屈折率層３や封止層４を含む各層は、プラスマＣＶＤ法やスパッタ法、または蒸着法によって順次積層することによって形成されるが、図２に示すように、低屈折率層３と封止層４とを有する膜状部材（積層膜）２０を予め形成しておき、この膜状部材を基板２と陽極８との間に配置させるようにしてもよい。
In this embodiment, each layer including the low
本実施形態においては、基板２上に低屈折率層３を設け、低屈折率層３上に封止層４を設けた構成であるが、基板２上に封止層４を設け、封止層４上に低屈折率層３を設ける構成としてもよい。このように、陽極８（有機エレクトロルミネッセンス素子９）と基板２との間における層構成は、基板２／低屈折率層３／封止層４／陽極８でもよいし、基板２／封止層４／低屈折率層３／陽極８でもよい。更には、基板２／封止層４／低屈折率層３／封止層４／陽極８と封止層を複数層設けてもよい。
In this embodiment, the low
封止層（バリア層）４と陽極８との間、あるいは低屈折率層３と封止層４との間にポリマー層を介在させてもよい。このポリマー層を構成する材料としては、ポリエチレン、ポリスチレン、ポリプロピレンなど、一般的な炭化水素系高分子が使用可能である。モノマーの重合反応（例えば乳化重合法）などにより合成されるポリマー微粒子も使用可能である。フッ素原子を含む含フッ素高分子も使用可能である。含フッ素ポリマーを合成するために用いるフッ素原子を含むモノマーの例には、フルオロオレフィン類（例、フルオロエチレン、ビニリデンフルオライド、テトラフルオロエチレン、ヘキサフルオロプロピレン、パーフルオロ−２，２−ジメチル−１，３−ジオキソール）、アクリル酸またはメタクリル酸のフッ素化アルキルエステル類およびフッ素化ビニルエーテル類が含まれる。フッ素原子を含むモノマーとフッ素原子を含まないモノマーとのコポリマーを用いてもよい。フッ素原子を含まないモノマーの例には、オレフィン類（例、エチレン、プロピレン、イソプレン、塩化ビニル、塩化ビニリデン）、アクリル酸エステル類（例、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸２−エチルヘキシル）、メタクリル酸エステル類（例、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸ブチル）、スチレン類（例、スチレン、ビニルトルエン、α−メチルスチレン）、ビニルエーテル類（例、メチルビニルエーテル）、ビニルエステル類（例、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル）、アクリルアミド類（例、Ｎ−tert−ブチルアクリルアミド、Ｎ−シクロヘキシルアクリルアミド）、メタクリルアミド類およびアクリルニトリル類が含まれる。
A polymer layer may be interposed between the sealing layer (barrier layer) 4 and the
低屈折率層３をシリカエアロゲルによって形成する際、基板２にスピンコートなどによって湿潤ゲルを塗布した後、超臨界乾燥するが、湿潤ゲルに合成樹脂（有機物）を混合しておいてもよい。この場合の合成樹脂は、その熱変性温度が超臨界流体の臨界温度よりも高く光を透過可能な合成樹脂であることが好ましい。超臨界流体として例えばアルコールを用いた場合、その熱変性温度がアルコールの臨界温度よりも高く光を透過可能な合成樹脂としては、ヒドロキシルプロピルセルロース（ＨＰＣ），ポリビニルブチラール（ＰＶＢ），エチルセルロース（ＥＣ）等が挙げられる（なお、ＰＶＢ及びＥＣはアルコールに可溶で水には不溶）。溶媒としてエーテルを用いる場合には樹脂として塩素系ポリエチレン等を選択し、またＣＯ2を溶媒として用いる場合にはＨＰＣ等を選択することが望ましい。
When the low
本実施形態における低屈折率層３はシリカエアロゲルであるが、アルミナを基調としたエアロゲルでもよく、基板２より低屈折率で光を透過可能な多孔質体であればよい。そして、多孔質体（エアロゲル）は密度が０．４ｇ／ｃｍ3以下であることが好ましい。
The low
一方、低屈折率層３としては多孔質体でなくてもよく、エポキシ系接着剤（屈折率：１．４２）やアクリル系接着剤（屈折率：１．４３）など、光を透過可能で基板２より低屈折率な高分子材料からなる接着剤でもよい。これらの接着剤を単独で使用した場合であっても、基板２を構成するガラスや石英よりも屈折率が低いため、光の取り出し効率を向上できる。また、これらの接着剤を使用する場合には、基板２と封止層４とを貼り合わせることによって有機エレクトロルミネッセンス表示装置１を製造できる。
On the other hand, the low
更に、低屈折率層３としては、多孔質シリカでもよいし、フッ化マグネシウム（屈折率：１．３８）あるいはこれを含む材料でもよい。フッ化マグネシウムによる低屈折率層３はスパッタリングによって形成可能である。あるいは、フッ化マグネシウムの微粒子を分散したゲルでもよい。あるいは、フッ素系ポリマー又はこれを含む材料、例えば、パーフルオロアルキル−ポリエーテル、パーフルオロアルキルアミン、またはパーフルオロアルキル−ポリエーテル−パーフルオロアルキルアミン混合フィルムでもよい。
Further, the low
更には、所定のポリマーバインダーに、可溶性もしくは分散性である低屈折率のフルオロカーボン化合物を混在したものでもよい。
ポリマーバインダーとしては、ポリビニルアルコール、ポリアクリル酸、ポリビニルピロリドン、ポリビニルスルホン酸ナトリウム塩、ポリビニルメチルエーテル、ポリエチレングリコール、ポリα−トリフルオロメチルアクリル酸、ポリビニルメチルエーテル−コ−無水マレイン酸、ポリエチレングリコール−コ−プロピレングリコール、ポリメタアクリル酸などが挙げられる。
また、フルオロカーボン化合物としては、パーフルオロオクタン酸−アンモニウム塩、パーフルオロオクタン酸−テトラメチルアンモニウム塩、Ｃ−７とＣ−１０のパーフルオロアルキルスルホン酸アンモニウム塩、Ｃ−７とＣ−１０のパーフルオロアルキルスルホン酸テトラメチルアンモニウム塩、フッ素化アルキル第４級アンモニウムアイオダイド、パーフルオロアジピン酸、およびパーフルオロアジピン酸の第４級アンモニウム塩などが挙げられる。
Furthermore, a predetermined polymer binder may be mixed with a soluble or dispersible low refractive index fluorocarbon compound.
As the polymer binder, polyvinyl alcohol, polyacrylic acid, polyvinyl pyrrolidone, polyvinyl sulfonic acid sodium salt, polyvinyl methyl ether, polyethylene glycol, poly α-trifluoromethyl acrylic acid, polyvinyl methyl ether-co-maleic anhydride, polyethylene glycol- Examples include co-propylene glycol and polymethacrylic acid.
Examples of the fluorocarbon compound include perfluorooctanoic acid-ammonium salt, perfluorooctanoic acid-tetramethylammonium salt, perfluoroalkylsulfonic acid ammonium salt of C-7 and C-10, and perfluorooctanoic acid ammonium salt of C-7 and C-10. Examples include tetramethylammonium fluoroalkylsulfonic acid salts, fluorinated alkyl quaternary ammonium iodides, perfluoroadipic acid, and quaternary ammonium salts of perfluoroadipic acid.
更に、低屈折率層３として空隙を導入する方法が有効であるため、上記エアロゲルの他に、微粒子を用いて微粒子間または微粒子内のミクロボイドとして空隙を形成してもよい。微粒子としては、無機微粒子あるいは有機微粒子を低屈折率層に用いることができる。
無機微粒子は、非晶質であることが好ましい。無機微粒子は、金属の酸化物、窒化物、硫化物またはハロゲン化物からなることが好ましく、金属酸化物または金属ハロゲン化物からなることがさらに好ましく、金属酸化物または金属フッ化物からなることが最も好ましい。金属原子としては、Ｎａ、Ｋ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｂａ、Ａｌ、Ｚｎ、Ｆｅ、Ｃｕ、Ｔｉ、Ｓｎ、Ｉｎ、Ｗ、Ｙ、Ｓｂ、Ｍｎ、Ｇａ、Ｖ、Ｎｂ、Ｔａ、Ａｇ、Ｓｉ、Ｂ、Ｂｉ、Ｍｏ、Ｃｅ、Ｃｄ、Ｂｅ、ＰｂおよびＮｉが好ましく、Ｍｇ、Ｃａ、ＢおよびＳｉがさらに好ましい。二種類の金属を含む無機化合物を用いてもよい。特に好ましい無機化合物は、二酸化ケイ素、すなわちシリカである。
Furthermore, since a method of introducing voids as the low
The inorganic fine particles are preferably amorphous. The inorganic fine particles are preferably made of a metal oxide, nitride, sulfide or halide, more preferably a metal oxide or metal halide, and most preferably a metal oxide or metal fluoride. . As metal atoms, Na, K, Mg, Ca, Ba, Al, Zn, Fe, Cu, Ti, Sn, In, W, Y, Sb, Mn, Ga, V, Nb, Ta, Ag, Si, B Bi, Mo, Ce, Cd, Be, Pb and Ni are preferred, and Mg, Ca, B and Si are more preferred. An inorganic compound containing two kinds of metals may be used. A particularly preferred inorganic compound is silicon dioxide, ie silica.
無機微粒子内ミクロボイドは、例えば、粒子を形成するシリカの分子を架橋させることにより形成することができる。シリカの分子を架橋させると体積が縮小し、粒子が多孔質になる。ミクロボイドを有する（多孔質）無機微粒子は、ゾル−ゲル法（特開昭５３−１１２７３２号、特公昭５７−９０５１号の各公報記載）または析出法（APPLIED OPTICS、27、3356頁（1988）記載）により、分散物として直接合成することができる。また、乾燥・沈澱法で得られた粉体を、機械的に粉砕して分散物を得ることもできる。市販の多孔質無機微粒子（例えば、二酸化ケイ素ゾル）を用いてもよい。ミクロボイドを有する無機微粒子は、低屈折率層の形成のため、適当な媒体に分散した状態で使用することが好ましい。分散媒としては、水、アルコール（例、メタノール、エタノール、イソプロピルアルコール）およびケトン（例、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン）が好ましい。 The microvoids in the inorganic fine particles can be formed, for example, by cross-linking silica molecules forming the particles. Crosslinking silica molecules reduces the volume and makes the particles porous. (Porous) inorganic fine particles having microvoids are described in the sol-gel method (described in JP-A Nos. 53-112732 and 57-9051) or the precipitation method (APPLIED OPTICS, 27, page 3356 (1988)). ) Can be directly synthesized as a dispersion. Further, the powder obtained by the drying / precipitation method can be mechanically pulverized to obtain a dispersion. Commercially available porous inorganic fine particles (for example, silicon dioxide sol) may be used. The inorganic fine particles having microvoids are preferably used in a state of being dispersed in an appropriate medium in order to form a low refractive index layer. As the dispersion medium, water, alcohol (eg, methanol, ethanol, isopropyl alcohol) and ketone (eg, methyl ethyl ketone, methyl isobutyl ketone) are preferable.
有機微粒子も、非晶質であることが好ましい。有機微粒子は、モノマーの重合反応（例えば乳化重合法）により合成されるポリマー微粒子であることが好ましい。有機微粒子のポリマーはフッ素原子を含むことが好ましい。含フッ素ポリマーを合成するために用いるフッ素原子を含むモノマーの例には、フルオロオレフィン類（例、フルオロエチレン、ビニリデンフルオライド、テトラフルオロエチレン、ヘキサフルオロプロピレン、パーフルオロ−２，２−ジメチル−１，３−ジオキソール）、アクリル酸またはメタクリル酸のフッ素化アルキルエステル類およびフッ素化ビニルエーテル類が含まれる。フッ素原子を含むモノマーとフッ素原子を含まないモノマーとのコポリマーを用いてもよい。フッ素原子を含まないモノマーの例には、オレフィン類（例、エチレン、プロピレン、イソプレン、塩化ビニル、塩化ビニリデン）、アクリル酸エステル類（例、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸２−エチルヘキシル）、メタクリル酸エステル類（例、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸ブチル）、スチレン類（例、スチレン、ビニルトルエン、α−メチルスチレン）、ビニルエーテル類（例、メチルビニルエーテル）、ビニルエステル類（例、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル）、アクリルアミド類（例、Ｎ−tert−ブチルアクリルアミド、Ｎ−シクロヘキシルアクリルアミド）、メタクリルアミド類およびアクリルニトリル類が含まれる。 The organic fine particles are also preferably amorphous. The organic fine particles are preferably polymer fine particles synthesized by polymerization reaction of monomers (for example, emulsion polymerization method). The organic fine particle polymer preferably contains a fluorine atom. Examples of the monomer containing a fluorine atom used for synthesizing the fluorine-containing polymer include fluoroolefins (eg, fluoroethylene, vinylidene fluoride, tetrafluoroethylene, hexafluoropropylene, perfluoro-2,2-dimethyl-1 , 3-dioxole), fluorinated alkyl esters of acrylic acid or methacrylic acid and fluorinated vinyl ethers. A copolymer of a monomer containing a fluorine atom and a monomer not containing a fluorine atom may be used. Examples of monomers that do not contain fluorine atoms include olefins (eg, ethylene, propylene, isoprene, vinyl chloride, vinylidene chloride), acrylic esters (eg, methyl acrylate, ethyl acrylate, 2-ethylhexyl acrylate). , Methacrylates (eg, methyl methacrylate, ethyl methacrylate, butyl methacrylate), styrenes (eg, styrene, vinyl toluene, α-methyl styrene), vinyl ethers (eg, methyl vinyl ether), vinyl esters ( Examples include vinyl acetate, vinyl propionate), acrylamides (eg, N-tert-butylacrylamide, N-cyclohexylacrylamide), methacrylamides and acrylonitriles.
有機微粒子内ミクロボイドは、例えば、粒子を形成するポリマーを架橋させることにより形成することができる。ポリマーを架橋させると体積が縮小し、粒子が多孔質になる。粒子を形成するポリマーを架橋させるためには、ポリマーを合成するためのモノマーの２０モル％以上を多官能モノマーとすることが好ましい。多官能モノマーの割合は、３０乃至８０モル％であることがさらに好ましく、３５乃至５０モル％であることが最も好ましい。多官能モノマーの例には、ジエン類（例、ブタジエン、ペンタジエン）、多価アルコールとアクリル酸とのエステル（例、エチレングリコールジアクリレート、１，４−シクロヘキサンジアクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサアクリレート）、多価アルコールとメタクリル酸とのエステル（例、エチレングリコールジメタクリレート、１，２，４−シクロヘキサンテトラメタクリレート、ペンタエリスリトールテトラメタクリレート）、ジビニル化合物（例、ジビニルシクロヘキサン、１，４−ジビニルベンゼン）、ジビニルスルホン、ビスアクリルアミド類（例、メチレンビスアクリルアミド）およびビスメタクリルアミド類が含まれる。粒子間のミクロボイドは、微粒子を少なくとも２個以上積み重ねることにより形成することができる。 The microvoids in the organic fine particles can be formed, for example, by crosslinking a polymer that forms the particles. Crosslinking the polymer reduces the volume and makes the particles porous. In order to crosslink the polymer forming the particles, it is preferable to use 20 mol% or more of the monomer for synthesizing the polymer as a polyfunctional monomer. The ratio of the polyfunctional monomer is more preferably 30 to 80 mol%, and most preferably 35 to 50 mol%. Examples of polyfunctional monomers include dienes (eg, butadiene, pentadiene), esters of polyhydric alcohols and acrylic acid (eg, ethylene glycol diacrylate, 1,4-cyclohexane diacrylate, dipentaerythritol hexaacrylate), Esters of polyhydric alcohol and methacrylic acid (eg, ethylene glycol dimethacrylate, 1,2,4-cyclohexanetetramethacrylate, pentaerythritol tetramethacrylate), divinyl compounds (eg, divinylcyclohexane, 1,4-divinylbenzene), divinyl Sulfones, bisacrylamides (eg, methylene bisacrylamide) and bismethacrylamides are included. Microvoids between particles can be formed by stacking at least two fine particles.
低屈折率層３を、微細空孔と微粒子状無機物とを有する材料によって構成してもよい。この場合、低屈折率層３はコーティングにより形成され、微細空孔は層の塗布後に活性化ガス処理を行ない、ガスが層から離脱することによって形成される。あるいは、２種類以上の超微粒子（例えば、ＭｇＦ2とＳｉＯ2）を混在させて、膜厚方向にその混合比を変化させることによって低屈折率層３を形成してもよい。混合比を変化させることにより屈折率が変化する。超微粒子は、エチルシリケートの熱分解で生じたＳｉＯ2により接着している。エチルシリケートの熱分解では、エチル部分の燃焼によって、二酸化炭素と水蒸気も発生する。二酸化炭素と水蒸気が層から離脱することにより、超微粒子の間に間隙が生じている。あるいは、多孔質シリカよりなる無機微粉末とバインダーとを含有して低屈折率層３を形成してもよいし、含フッ素ポリマーからなる微粒子を２個以上積み重ねることにより、微粒子間に空隙を形成した低屈折率層３を形成してもよい。
The low
分子構造レベルで空隙率を向上させることもできる。例えばデンドリマーなどの分岐構造を有するポリマーを用いても低屈折率が得られる。 Porosity can also be improved at the molecular structure level. For example, a low refractive index can be obtained by using a polymer having a branched structure such as a dendrimer.
そして、上記の材料を用いて、低屈折率層３は、屈折率が１．５以下に設定されていることが望ましく、１．２以下であることがさらに好ましい。
The low
《第２実施形態》
図３に本発明の有機エレクトロルミネッセンス表示装置の第２実施形態を示す。なお、図３を用いた説明において上記第１実施形態と同一あるいは同等の構成部分については説明を省略する。
図３において、有機エレクトロルミネッセンス表示装置１は、光を透過可能な基板２と、基板２の一方の面に設けられ一対の電極７，８に挟持された発光層５及び正孔輸送層６を備える有機エレクトロルミネッセンス素子９と、基板２と有機エレクトロルミネッセンス素子９のうち陽極８との間に設けられ、基板２より屈折率が低い低屈折率層（低屈折率膜）１１とを備えている。低屈折率層１１には、乾燥剤及び吸着剤の少なくとも一方が分散されている。
すなわち、本実施形態では封止層が無く、本実施形態に係る低屈折率層１１は、第１実施形態で説明した低屈折率層を構成する材料に、乾燥剤あるいは吸着剤を分散したものである。
<< Second Embodiment >>
FIG. 3 shows a second embodiment of the organic electroluminescence display device of the present invention. In the description using FIG. 3, the description of the same or equivalent components as those in the first embodiment is omitted.
In FIG. 3, the organic
That is, in this embodiment, there is no sealing layer, and the low
低屈折率層１１は、例えばアクリル樹脂やエポキシ樹脂などの光透過可能且つ基板２より低い屈折率を有する合成樹脂に粉末乾燥剤を混入したものである。合成樹脂に乾燥剤の粉末が混入されているので、低屈折率層１１を透過する水分を低減することができる。また、樹脂としては、エポキシ樹脂など２液混合もしくは紫外線照射によって硬化するタイプのものを用いるのがよい。加熱によって有機エレクトロルミネッセンス素子９が劣化する恐れがない場合は、加熱して硬化させるタイプのものを用いても良い。乾燥剤は、低屈折率層１１を硬化させる前に混入し、充分に練り合わせてから樹脂を硬化させると、低屈折率層１１中に均等に混入させることができる。乾燥剤としては、化学吸着性の物質を用いることができる。化学吸着性の乾燥剤の例としては、例えば酸化カルシウム、酸化バリウム等のアルカリ土類金属の酸化物、塩化カルシウム等のアルカリ土類金属のハロゲン化物、五酸化リンなどが挙げられる。この他、例えば、酸性白土、モンモリナイト、珪藻土、活性アルミナ、シリカアルミナ、ゼオライト、シリカ、ジルコニアなども使用可能である。
The low
以上説明したように、低屈折率層１１の主成分が合成樹脂など通気性の高いものであっても、乾燥剤の粒子を分散させることによって、低屈折率層１１に封止機能（バリア機能）を付与できる。したがって、基板側２からの酸素や水分などの素子劣化の要因となる成分の侵入を低屈折率層１１によって抑えることができ、良好な発光特性を維持できる。
As described above, even if the main component of the low
そして、本実施形態においても、乾燥剤を含む低屈折率層１１を膜状部材（低屈折率膜）として予め形成しておき、この膜状部材を基板２と陽極８との間に配置させるようにしてもよい。
Also in the present embodiment, the low
更に、第１実施形態で示した低屈折率層と封止層とを有する積層膜と、第２実施形態で示した乾燥剤あるいは吸着剤が分散された低屈折率膜とを組み合わせて多層積層膜として用いることももちろん可能である。 Further, the multilayer film having the low refractive index layer and the sealing layer shown in the first embodiment and the low refractive index film in which the desiccant or the adsorbent dispersed in the second embodiment is combined to form a multilayer stack. Of course, it can be used as a film.
《第３実施形態》
次に、第３実施形態として、本発明に係る電気光学装置の具体的な構成例について図４，図５，図６を参照しながら説明する。
図４，図５は本発明に係る電気光学装置を、有機エレクトロルミネッセンス素子を用いたアクティブマトリクス型の表示装置に適用した場合の一例を示すものである。
<< Third Embodiment >>
Next, as a third embodiment, a specific configuration example of the electro-optical device according to the invention will be described with reference to FIGS. 4, 5, and 6.
4 and 5 show an example in which the electro-optical device according to the present invention is applied to an active matrix display device using an organic electroluminescence element.
この有機エレクトロルミネッセンス表示装置Ｓ１は、回路図である図４に示すように基板上に、複数の走査線１３１と、これら走査線１３１に対して交差する方向に延びる複数の信号線１３２と、これら信号線１３２に並列に延びる複数の共通給電線１３３とがそれぞれ配線されたもので、走査線１３１及び信号線１３２の各交点毎に、画素（画素領域素）ＡＲが設けられて構成されたものである。
As shown in FIG. 4 which is a circuit diagram, the organic electroluminescence display device S1 includes a plurality of
信号線１３２に対しては、シフトレジスタ、レベルシフタ、ビデオライン、アナログスイッチを備えるデータ線駆動回路９０が設けられている。
一方、走査線１３１に対しては、シフトレジスタ及びレベルシフタを備える走査線駆動回路８０が設けられている。また、画素領域ＡＲの各々には、走査線１３１を介して走査信号がゲート電極に供給される第１の薄膜トランジスタ２２と、この第１の薄膜トランジスタ２２を介して信号線１３２から供給される画像信号を保持する保持容量ｃａｐと、保持容量ｃａｐによって保持された画像信号がゲート電極に供給される第２の薄膜トランジスタ２４と、この第２の薄膜トランジスタ２４を介して共通給電線１３３に電気的に接続したときに共通給電線１３３から駆動電流が流れ込む画素電極２３と、この画素電極（陽極）２３と対向電極（陰極）２２２との間に挟み込まれる発光部（発光層）６０とが設けられている。
For the
On the other hand, for the
このような構成のもとに、走査線１３１が駆動されて第１の薄膜トランジスタ２２がオンとなると、そのときの信号線１３２の電位が保持容量ｃａｐに保持され、該保持容量ｃａｐの状態に応じて、第２の薄膜トランジスタ２４の導通状態が決まる。そして、第２の薄膜トランジスタ２４のチャネルを介して共通給電線１３３から画素電極２３に電流が流れ、さらに発光層６０を通じて対向電極２２２に電流が流れることにより、発光層６０は、これを流れる電流量に応じて発光するようになる。
Under such a configuration, when the
ここで、各画素ＡＲの平面構造は、対向電極や有機エレクトロルミネッセンス素子を取り除いた状態での拡大平面図である図５に示すように、平面形状が長方形の画素電極２３の四辺が、信号線１３２、共通給電線１３３、走査線１３１及び図示しない他の画素電極用の走査線によって囲まれた配置となっている。
Here, the planar structure of each pixel AR is an enlarged plan view with the counter electrode and the organic electroluminescence element removed, as shown in FIG. 132, the common
図６は図５のＡ−Ａ矢視断面図である。ここで、図６に示す有機エレクトロルミネッセンス表示装置は、薄膜トランジスタ（ＴＦＴ：Thin Film Transistor）が配置された基板２側とは反対側から光を取り出す形態を採っている。
図６に示すように、有機エレクトロルミネッセンス表示装置Ｓ１は、基板２と、インジウム錫酸化物（ＩＴＯ：Indium Tin Oxide）等の透明電極材料からなる陽極（画素電極）２３と、陽極２３から正孔を輸送可能な正孔輸送層７０と、電気光学物質の１つである有機エレクトロルミネッセンス物質を含む発光層（有機エレクトロルミネッセンス層、電気光学素子）６０と、発光層６０の上面に設けられている電子輸送層５０と、電子輸送層５０の上面に設けられているアルミニウム（Ａｌ）やマグネシウム（Ｍｇ）、金（Ａｕ）、銀（Ａｇ）、カルシウム（Ｃａ）等の金属のうち少なくとも１つからなる陰極（対向電極）２２２と、基板２上に形成され、画素電極２３にデータ信号を書き込むか否かを制御する通電制御部としての薄膜トランジスタ（以下、「ＴＦＴ」と称する）２４とを有している。更に、陰極２２２の上層、すなわち発光層６０からの光が外部に取り出される側には、低屈折率層３及び封止層４からなる積層膜２０が設けられている。なお、図６では、低屈折率層３が陰極２２２の上層に配置され、最上層に封止層４が配置されている構成であるが、陰極２２２の上層に封止層４を配置し、この封止層４の上層に低屈折率層３を配置する構成としてもよい。また、陰極２２２上に有機材料または無機材料からなるパッシベーション膜あるいは保護膜、または平坦化膜を形成し、その上に低屈折率層３あるいは封止層４を設けても良い。ＴＦＴ２４は、走査線駆動回路８０及びデータ線駆動回路９０からの作動指令信号に基づいて作動し、画素電極２３への通電制御を行う。
6 is a cross-sectional view taken along arrow AA in FIG. Here, the organic electroluminescence display device shown in FIG. 6 takes a form in which light is extracted from the side opposite to the
As shown in FIG. 6, the organic electroluminescence
ＴＦＴ２４は、ＳｉＯ2を主体とする下地保護層２８１を介して基板２の表面に設けられている。このＴＦＴ２４は、下地保護層２８１の上層に形成されたシリコン層２４１と、シリコン層２４１を覆うように下地保護層２８１の上層に設けられたゲート絶縁層２８２と、ゲート絶縁層２８２の上面のうちシリコン層２４１に対向する部分に設けられたゲート電極２４２と、ゲート電極２４２を覆うようにゲート絶縁層２８２の上層に設けられた第１層間絶縁層２８３と、ゲート絶縁層２８２及び第１層間絶縁層２８３にわたって開孔するコンタクトホールを介してシリコン層２４１と接続するソース電極２４３と、ゲート電極２４２を挟んでソース電極２４３と対向する位置に設けられ、ゲート絶縁層２８２及び第１層間絶縁層２８３にわたって開孔するコンタクトホールを介してシリコン層２４１と接続するドレイン電極２４４と、ソース電極２４３及びドレイン電極２４４を覆うように第１層間絶縁層２８３の上層に設けられた第２層間絶縁層２８４とを備えている。
The
そして、第２層間絶縁層２８４の上面に画素電極２３が配置され、画素電極２３とドレイン電極２４４とは、第２層間絶縁層２８４に設けられたコンタクトホール２３ａを介して接続されている。また、第２層間絶縁層２８４の表面のうち有機エレクトロルミネッセンス素子が設けられている以外の部分と陰極２２２との間には、合成樹脂などからなる第３絶縁層（バンク層）２２１が設けられている。
The
なお、シリコン層２４１のうち、ゲート絶縁層２８２を挟んでゲート電極２４２と重なる領域がチャネル領域とされている。また、シリコン層２４１のうち、チャネル領域のソース側にはソース領域が設けられている一方、チャネル領域のドレイン側にはドレイン領域が設けられている。このうち、ソース領域が、ゲート絶縁層２８２と第１層間絶縁層２８３とにわたって開孔するコンタクトホールを介して、ソース電極２４３に接続されている。一方、ドレイン領域が、ゲート絶縁層２８２と第１層間絶縁層２８３とにわたって開孔するコンタクトホールを介して、ソース電極２４３と同一層からなるドレイン電極２４４に接続されている。画素電極２３は、ドレイン電極２４４を介して、シリコン層２４１のドレイン領域に接続されている。
Note that a region of the
本例では、ＴＦＴ２４が設けられている基板２とは反対側から発光光を取り出す構成であるため、基板２は不透明であってもよく、その場合、アルミナ等のセラミック、ステンレス等の金属シートに表面酸化などの絶縁処理を施したもの、熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂などを用いることができる。
In this example, since the emitted light is extracted from the side opposite to the
一方、有機エレクトロルミネッセンス素子では後述するような、発光層からの発光光をＴＦＴが設けられている基板側から取り出す構成とすることも可能である。発光光を基板側から取り出す構成とする場合、基板材料としてはガラスや石英、樹脂等の透明ないし半透明なものが用いられるが、特に安価なソーダガラスが好適に用いられる。ソーダガラスを用いた場合、これにシリカコートを施すのが、酸アルカリに弱いソーダガラスを保護する効果を有し、さらに基板の平坦性をよくする効果も有するため好ましい。
また、基板に色フィルター膜や発光性物質を含む色変換膜、あるいは誘電体反射膜を配置して、発光色を制御するようにしてもよい。
On the other hand, the organic electroluminescence element can be configured to take out light emitted from the light emitting layer from the substrate side on which the TFT is provided, as will be described later. In the case where the emitted light is extracted from the substrate side, transparent or translucent materials such as glass, quartz, and resin are used as the substrate material, but particularly inexpensive soda glass is preferably used. When soda glass is used, it is preferable to apply silica coating to the soda glass because it has an effect of protecting the soda glass that is weak against acid-alkali and further has an effect of improving the flatness of the substrate.
In addition, a color filter film, a color conversion film containing a luminescent substance, or a dielectric reflection film may be disposed on the substrate to control the emission color.
下地保護層２８１を形成する際には、基板２に対し、ＴＥＯＳ（テトラエトキシシラン）や酸素ガスなどを原料としてプラズマＣＶＤ法によって製膜することにより、下地保護層２８１として厚さ約２００〜５００ｎｍのシリコン酸化膜が形成される。
When forming the base
シリコン層２４１を形成する際には、まず、基板２の温度を約３５０℃に設定して、下地保護膜２８１の表面にプラズマＣＶＤ法あるいはＩＣＶＤ法により厚さ約３０〜７０ｎｍのアモルファスシリコン層を形成する。次いで、このアモルファスシリコン層に対してレーザアニール法、急速加熱法、または固相成長法などによって結晶化工程を行い、アモルファスシリコン層をポリシリコン層に結晶化する。レーザアニール法では、例えばエキシマレーザでビームの長寸が４００ｍｍのラインビームを用い、その出力強度は例えば２００ｍＪ／ｃｍ2とする。ラインビームについては、その短寸方向におけるレーザ強度のピーク値の９０％に相当する部分が各領域毎に重なるようにラインビームを走査する。次いで、ポリシリコン層をフォトリソグラフィ法によってパターンニングして、島状のシリコン層２４１とする。
When forming the
なお、シリコン層２４１は、図４に示した第２の薄膜トランジスタ２４のチャネル領域及びソース・ドレイン領域となるものであるが、異なる断面位置においては第１の薄膜トランジスタ２２のチャネル領域及びソース・ドレイン領域となる半導体膜も形成されている。つまり、二種類のトランジスタ２２、２４は同時に形成されるが、同じ手順で作られるため、以下の説明において、トランジスタに関しては、第２の薄膜トランジスタ２４についてのみ説明し、第１の薄膜トランジスタ２２についてはその説明を省略する。
Note that the
ゲート絶縁層２８２を形成する際には、シリコン層２４１の表面に対して、ＴＥＯＳや酸素ガスなどを原料としてプラズマＣＶＤ法を用いて製膜することにより、厚さ約６０〜１５０ｎｍのシリコン酸化膜または窒化膜からなるゲート絶縁層２８２が形成される。また、ゲート絶縁層２８２を、多孔性を有するシリコン酸化膜（ＳｉＯ2膜）としてもよい。多孔性を有するＳｉＯ2膜からなるゲート絶縁層２８２は、反応ガスとしてＳｉ2Ｈ6とＯ3とを用いて、ＣＶＤ法（化学的気相成長法）により形成される。これらの反応ガスを用いると、気相中に粒子の大きいＳｉＯ2が形成され、この粒子の大きいＳｉＯ2がシリコン層２４１や下地保護層２８１の上に堆積する。そのため、ゲート絶縁層２８２は、層中に多くの空隙を有し、多孔質体となる。そして、ゲート絶縁層２８２は多孔質体となることによって低誘電率を有するようになる。
When forming the
なお、ゲート絶縁層２８２の表面にＨ（水素）プラズマ処理をしてもよい。これにより、空隙の表面のＳｉ−Ｏ結合中のダングリングボンドがＳｉ−Ｈ結合に置き換えられ、膜の耐吸湿性が良くなる。そして、このプラズマ処理されたゲート絶縁層２８２の表面に別のＳｉＯ2層を設けてもよい。こうすることにより、誘電率な絶縁層が形成できる。
また、ゲート絶縁層２８２をＣＶＤ法で形成する際の反応ガスは、Ｓｉ2Ｈ6＋Ｏ3の他に、Ｓｉ2Ｈ6＋Ｏ2、Ｓｉ3Ｈ8＋Ｏ3、Ｓｉ3Ｈ8＋Ｏ2としてもよい。更に、上記の反応ガスに加えて、Ｂ（ホウ素）含有の反応ガス、Ｆ（フッ素）含有の反応ガスを用いてもよい。
Note that the surface of the
In addition to Si 2 H 6 + O 3 , the reaction gas for forming the
更に、多孔質体であるゲート絶縁層２８２を形成する際、多孔性を有するＳｉＯ2膜と、通常の減圧化学的気相成長法により形成されたＳｉＯ2膜とを積層することにより、膜質の安定した多孔質体としてのゲート絶縁層２８２を形成することもできる。そして、これらの膜を積層するには、減圧下におけるＳｉＨ4とＯ2の雰囲気中において、プラズマを断続的、又は周期的に発生させることによって可能となる。具体的には、ゲート絶縁層２８２は、基板２を所定のチャンバ内に収容し、例えば４００℃に保持しながら、反応ガスとしてＳｉＨ4とＯ2を用い、ＲＦ電圧（高周波電圧）をチャンバに印加することにより形成される。成膜中においては、ＳｉＨ4流量、Ｏ2流量が一定であるのに対し、ＲＦ電圧は１０秒の周期でチャンバに印加される。これにともない、プラズマが１０秒の周期で発生、消滅する。このように、時間変化するプラズマを用いることにより、１つのチャンバー内で、減圧ＣＶＤを用いるプロセスと、減圧下におけるプラズマＣＶＤを用いるプロセスとを繰り返し行うことができる。そして、減圧ＣＶＤと減圧下におけるプラズマＣＶＤとを繰り返し行うことにより、膜中に多数の空隙を有するＳｉＯ2膜が形成される。すなわち、ゲート絶縁層２８２は多孔性を有することになる。
Furthermore, when forming the
ゲート電極２４２は、ゲート絶縁層２８２上にアルミニウム、タンタル、モリブデン、チタン、タングステンなどの金属を含む導電膜をスパッタ法により形成した後、これをパターニングすることにより形成される。
The
シリコン層２４１にソース領域及びドレイン領域を形成するには、ゲート電極２４２を形成した後、このゲート電極２４２をパターニング用マスクとして用い、この状態でリンイオンを注入する。その結果、ゲート電極２４２に対してセルフアライン的に高濃度不純物が導入されて、シリコン層２４１中にソース領域及びドレイン領域が形成される。なお、不純物が導入されなかった部分がチャネル領域となる。
In order to form the source region and the drain region in the
第１層間絶縁層２８３は、ゲート絶縁層２８２同様、シリコン酸化膜または窒化膜、多孔性を有するシリコン酸化膜などによって構成され、ゲート絶縁層２８２の形成方法と同様の手順でゲート絶縁層２８２の上層に形成される。
The first
ソース電極２４３及びドレイン電極２４４を形成するには、まず、第１層間絶縁層２８３にフォトリソグラフィ法を用いてパターニングすることにより、ソース電極及びドレイン電極に対応するコンタクトホールを形成する。次に、第１層間絶縁層２８３を覆うように、アルミニウムやクロム、タンタル等の金属からなる導電層を形成した後、この導電層のうち、ソース電極及びドレイン電極が形成されるべき領域を覆うようにパターニング用マスクを設けるとともに、導電層をパターニングすることにより、ソース電極２４３及びドレイン電極２４４が形成される。
In order to form the
第２層間絶縁層２８４は、第１層間絶縁層２８３同様、シリコン酸化膜または窒化膜、多孔性を有するシリコン酸化膜などによって構成され、第１層間絶縁層２８３の形成方法と同様の手順で第１層間絶縁層２８３の上層に形成される。ここで、第２層間絶縁層２８４を形成したら、第２層間絶縁層２８４のうちドレイン電極２４４に対応する部分にコンタクトホール２３ａを形成する。
Like the first
有機エレクトロルミネッセンス素子に接続する陽極２３は、ＩＴＯやフッ素をドープしてなるＳｎＯ2、更にＺｎＯやポリアミン等の透明電極材料からなり、コンタクトホール２３ａを介してＴＦＴ２４のドレイン電極２４４に接続されている。陽極２３を形成するには、前記透明電極材料からなる膜を第２層間絶縁層２８４上面に形成し、この膜をパターニングすることにより形成される。
The
第３絶縁層２２１はアクリル樹脂、ポリイミド樹脂などの合成樹脂によって構成されている。第３絶縁層２２１は、陽極２３が形成された後に形成される。具体的な第３絶縁層２２１の形成方法としては、例えば、アクリル樹脂、ポリイミド樹脂などのレジストを溶媒に融かしたものを、スピンコート、ディップコート等により塗布して絶縁層を形成する。なお、絶縁層の構成材料は、後述するインクの溶媒に溶解せず、しかもエッチング等によってパターニングしやすいものであればどのようなものでもよい。更に、絶縁層をフォトリソグラフィ技術等により同時にエッチングして、開口部２２１ａを形成することにより、開口部２２１ａを備えた第３絶縁層２２１が形成される。
The third
ここで、第３絶縁層２２１の表面には、親インク性を示す領域と、撥インク性を示す領域とが形成される。本実施形態においてはプラズマ処理工程により、各領域を形成するものとしている。具体的にプラズマ処理工程は、予備加熱工程と、開口部２２１ａの壁面並びに画素電極２３の電極面を親インク性にする親インク化工程と、第３絶縁層２２１の上面を撥インク性にする撥インク化工程と、冷却工程とを有している。
すなわち、基材（第３絶縁層等を含む基板２）を所定温度（例えば７０〜８０土程度）に加熱し、次いで親インク化工程として大気雰囲気中で酸素を反応ガスとするプラズマ処理（Ｏ2プラスマ処理）を行う。続いて、撥インク化工程として大気雰囲気中で４フッ化メタンを反応ガスとするプラスマ処理（ＣＦ4プラスマ処理）を行い、プラズマ処理のために加熱された基材を室温まで冷却することで、親インク性及び撥インク性が所定箇所に付与されることとなる。なお、画素電極２３の電極面についても、このＣＦ4プラスマ処理の影響を多少受けるが、画素電極２３の材料であるＩＴＯ等はフッ素に対する親和性に乏しいため、親インク化工程で付与された水酸基がフッ素基で置換されることがなく、親インク性が保たれる。
Here, a region showing ink affinity and a region showing ink repellency are formed on the surface of the third insulating
That is, the base material (the
正孔輸送層７０は陽極２３の上面に形成されている。ここで、正孔輸送層７０の形成材料としては、特に限定されることなく公知のものが使用可能であり、例えばピラゾリン誘導体、アリールアミン誘導体、スチルベン誘導体、トリフェニルジアミン誘導体等が挙げられる。具体的には、特開昭６３−７０２５７号、同６３−１７５８６０号公報、特開平２−１３５３５９号、同２−１３５３６１号、同２−２０９９８８号、同３−３７９９２号、同３−１５２１８４号公報に記載されているもの等が例示されるが、トリフェニルジアミン誘導体が好ましく、中でも４，４'−ビス（Ｎ（３−メチルフェニル）−Ｎ−フェニルアミノ）ビフェニルが好適とされる。
The
なお、正孔輸送層に代えて正孔注入層を形成するようにしてもよく、さらに正孔注入層と正孔輸送層を両方形成するようにしてもよい。その場合、正孔注入層の形成材料としては、例えば銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）や、ポリテトラヒドロチオフェニルフェニレンであるポリフェニレンビニレン、１，１−ビス−（４−Ｎ，Ｎ−ジトリルアミノフェニル）シクロヘキサン、トリス（８−ヒドロキシキノリノール）アルミニウム等が挙げられるが、特に銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）を用いるのが好ましい。 Note that a hole injection layer may be formed instead of the hole transport layer, and both the hole injection layer and the hole transport layer may be formed. In this case, as a material for forming the hole injection layer, for example, copper phthalocyanine (CuPc), polytetravinylthiophene polyphenylene vinylene, 1,1-bis- (4-N, N-ditolylaminophenyl) cyclohexane , Tris (8-hydroxyquinolinol) aluminum and the like, and copper phthalocyanine (CuPc) is particularly preferable.
正孔注入／輸送層７０を形成する際には、インクジェット法を用いることができる。すなわち、上述した正孔注入／輸送層材料を含む組成物インクを陽極２３の電極面上に吐出した後に、乾燥処理及び熱処理を行うことにより、電極２３上に正孔注入／輸送層７０が形成される。なお、この正孔注入／輸送層形成工程以降は、正孔注入／輸送層７０及び発光層（有機エレクトロルミネッセンス層）６０の酸化を防止すべく、窒素雰囲気、アルゴン雰囲気等の不活性ガス雰囲気で行うことが好ましい。例えば、インクジェットヘッド（不図示）に正孔注入／輸送層材料を含む組成物インクを充填し、インクジェットヘッドの吐出ノズルを陽極２３の電極面に対向させ、インクジェットヘッドと基材（基板２）とを相対移動させながら、吐出ノズルから１滴当たりの液量が制御されたインキ滴を電極面に吐出する。次に、吐出後のインク滴を乾燥処理して組成物インクに含まれる極性溶媒を蒸発させることにより、正孔注入／輸送層７０が形成される。
When the hole injection /
なお、組成物インクとしては、例えば、ポリエチレンジオキシチオフェン等のポリチオフェン誘導体と、ポリスチレンスルホン酸等との混合物を、イソプロピルアルコール等の極性溶媒に溶解させたものを用いることができる。ここで、吐出されたインク滴は、親インク処理された陽極２３の電極面上に広がり、開口部２２１ａの底部近傍に満たされる。その一方で、撥インク処理された第３絶縁層２２１の上面にはインク滴がはじかれて付着しない。したがって、インク滴が所定の吐出位置からはずれて第３絶縁層２２１の上面に吐出されたとしても、該上面がインク滴で濡れることがなく、はじかれたインク滴が第３絶縁層２２１の開口部２２１ａ内に転がり込むものとされている。
In addition, as a composition ink, what melt | dissolved the mixture of polythiophene derivatives, such as polyethylene dioxythiophene, polystyrene sulfonic acid, etc. in polar solvents, such as isopropyl alcohol, can be used, for example. Here, the ejected ink droplet spreads on the electrode surface of the
発光層６０は、正孔注入／輸送層７０上面に形成される。発光層６０の形成材料としては、特に限定されることなく、低分子の有機発光色素や高分子発光体、すなわち各種の蛍光物質や燐光物質からなる発光物質が使用可能である。発光物質となる共役系高分子の中ではアリーレンビニレン構造を含むものが特に好ましい。低分子蛍光体では、例えばナフタレン誘導体、アントラセン誘導体、ペリレン誘導体、ポリメチン系、キサテン系、クマリン系、シアニン系などの色素類、８−ヒドロキノリンおよびその誘導体の金属錯体、芳香族アミン、テトラフェニルシクロペンタジエン誘導体等、または特開昭５７−５１７８１、同５９−１９４３９３号公報等に記載されている公知のものが使用可能である。
The
発光層６０の形成材料として高分子蛍光体を用いる場合には、側鎖に蛍光基を有する高分子を用いることができるが、好ましくは共役系構造を主鎖に含むもので、特に、ポリチオフェン、ポリ−ｐ−フェニレン、ポリアリーレンビニレン、ポリフルオレンおよびその誘導体が好ましい。中でもポリアリーレンビニレンおよびその誘導体が好ましい。該ポリアリーレンビニレンおよびその誘導体は、下記化学式（１）で示される繰り返し単位を全繰り返し単位の５０モル％以上含む重合体である。繰り返し単位の構造にもよるが、化学式（１）で示される繰り返し単位が全繰り返し単位の７０％以上であることがさらに好ましい。
−Ａｒ−ＣＲ＝ＣＲ'− （１）
〔ここで、Ａｒは、共役結合に関与する炭素原子数が４個以上２０個以下からなるアリーレン基または複素環化合物基、Ｒ、Ｒ'はそれぞれ独立に水素、炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数６〜２０のアリール基、炭素数４〜２０の複素環化合物、シアノ基からなる群から選ばれた基を示す。〕
In the case of using a polymeric fluorescent substance as a material for forming the
-Ar-CR = CR'- (1)
[Wherein Ar is an arylene group or heterocyclic compound group having 4 to 20 carbon atoms involved in the conjugated bond, R and R ′ are each independently hydrogen, an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms. , A group selected from the group consisting of an aryl group having 6 to 20 carbon atoms, a heterocyclic compound having 4 to 20 carbon atoms, and a cyano group. ]
該高分子蛍光体は、化学式（１）で示される繰り返し単位以外の繰り返し単位として、芳香族化合物基またはその誘導体、複素環化合物基またはその誘導体、およびそれらを組み合わせて得られる基などを含んでいてもよい。また、化学式（１）で示される繰り返し単位や他の繰り返し単位が、エーテル基、エステル基、アミド基、イミド基などを有する非共役の単位で連結されていてもよいし、繰り返し単位にそれらの非共役部分が含まれていてもよい。 The polymeric fluorescent substance includes an aromatic compound group or a derivative thereof, a heterocyclic compound group or a derivative thereof, and a group obtained by combining them as a repeating unit other than the repeating unit represented by the chemical formula (1). May be. In addition, the repeating unit represented by the chemical formula (1) and other repeating units may be linked by a non-conjugated unit having an ether group, an ester group, an amide group, an imide group, or the like, Non-conjugated moieties may be included.
前記高分子蛍光体において化学式（１）のＡｒとしては、共役結合に関与する炭素原子数が４個以上２０個以下からなるアリーレン基または複素環化合物基であり、下記の化学式（２）で示す芳香族化合物基またはその誘導体基、複素環化合物基またはその誘導体基、およびそれらを組み合わせて得られる基などが例示される。 In the polymer fluorescent substance, Ar in the chemical formula (1) is an arylene group or a heterocyclic compound group having 4 to 20 carbon atoms involved in the conjugated bond, and is represented by the following chemical formula (2). Examples include an aromatic compound group or a derivative group thereof, a heterocyclic compound group or a derivative group thereof, and a group obtained by combining them.
これらのなかでフェニレン基、置換フェニレン基、ビフェニレン基、置換ビフェニレン基、ナフタレンジイル基、置換ナフタレンジイル基、アントラセン−９，１０−ジイル基、置換アントラセン−９，１０−ジイル基、ピリジン−２，５−ジイル基、置換ピリジン−２，５−ジイル基、チエニレン基および置換チエニレン基が好ましい。さらに好ましくは、フェニレン基、ビフェニレン基、ナフタレンジイル基、ピリジン−２，５−ジイル基、チエニレン基である。 Among these, phenylene group, substituted phenylene group, biphenylene group, substituted biphenylene group, naphthalenediyl group, substituted naphthalenediyl group, anthracene-9,10-diyl group, substituted anthracene-9,10-diyl group, pyridine-2, 5-diyl group, substituted pyridine-2,5-diyl group, thienylene group and substituted thienylene group are preferred. More preferred are a phenylene group, a biphenylene group, a naphthalenediyl group, a pyridine-2,5-diyl group, and a thienylene group.
化学式（１）のＲ、Ｒ'が水素またはシアノ基以外の置換基である場合について述べると、炭素数１〜２０のアルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、デシル基、ラウリル基などが挙げられ、メチル基、エチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基が好ましい。アリール基としては、フェニル基、４−Ｃ１〜Ｃ１２アルコキシフェニル基（Ｃ１〜Ｃ１２は炭素数１〜１２であることを示す。以下も同様である。）、４−Ｃ１〜Ｃ１２アルキルフェニル基、１−ナフチル基、２−ナフチル基などが例示される。 When R and R ′ in the chemical formula (1) are hydrogen or a substituent other than a cyano group, the alkyl group having 1 to 20 carbon atoms includes a methyl group, an ethyl group, a propyl group, a butyl group, and a pentyl group. Hexyl group, heptyl group, octyl group, decyl group, lauryl group and the like, and methyl group, ethyl group, pentyl group, hexyl group, heptyl group and octyl group are preferable. Examples of the aryl group include a phenyl group, a 4-C1-C12 alkoxyphenyl group (C1-C12 indicates that the number of carbon atoms is 1-12, and the same shall apply hereinafter), a 4-C1-C12 alkylphenyl group, 1 -A naphthyl group, 2-naphthyl group, etc. are illustrated.
溶媒可溶性の観点からは化学式（１）のＡｒが、１つ以上の炭素数４〜２０のアルキル基、アルコキシ基およびアルキルチオ基、炭素数６〜１８のアリール基およびアリールオキシ基ならびに炭素数４〜１４の複素環化合物基から選ばれた基を有していることが好ましい。 From the viewpoint of solvent solubility, Ar in the chemical formula (1) is one or more alkyl groups having 4 to 20 carbon atoms, alkoxy groups and alkylthio groups, aryl groups and aryloxy groups having 6 to 18 carbon atoms, and 4 to 4 carbon atoms. It preferably has a group selected from 14 heterocyclic compound groups.
これらの置換基としては以下のものが例示される。炭素数４〜２０のアルキル基としては、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、デシル基、ラウリル基などが挙げられ、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基が好ましい。また、炭素数４〜２０のアルコキシ基としては、ブトキシ基、ペンチルオキシ基、ヘキシルオキシ基、ヘプチルオキシ基、オクチルオキシ基、デシルオキシ基、ラウリルオキシ基などが挙げられ、ペンチルオキシ基、ヘキシルオキシ基、ヘプチルオキシ基、オクチルオキシ基が好ましい。炭素数４〜２０のアルキルチオ基としては、ブチルチオ基、ペンチルチオ基、ヘキシルチオ基、ヘプチルチオ基、オクチルチオ基、デシルオキシ基、ラウリルチオ基などが挙げられ、ペンチルチオ基、ヘキシルチオ基、ヘプチルチオ基、オクチルチオ基が好ましい。アリール基としては、フェニル基、４−Ｃ１〜Ｃ１２アルコキシフェニル基、４−Ｃ１〜Ｃ１２アルキルフェニル基、１−ナフチル基、２−ナフチル基などが例示される。アリールオキシ基としては、フェノキシ基が例示される。複素環化合物基としては２−チエニル基、２−ピロリル基、２−フリル基、２−、３−または４−ピリジル基などが例示される。これら置換基の数は、該高分子蛍光体の分子量と繰り返し単位の構成によっても異なるが、溶解性の高い高分子蛍光体を得る観点から、これらの置換基が分子量６００当たり１つ以上であることがより好ましい。 Examples of these substituents are as follows. Examples of the alkyl group having 4 to 20 carbon atoms include a butyl group, a pentyl group, a hexyl group, a heptyl group, an octyl group, a decyl group, and a lauryl group, and a pentyl group, a hexyl group, a heptyl group, and an octyl group are preferable. Examples of the alkoxy group having 4 to 20 carbon atoms include a butoxy group, a pentyloxy group, a hexyloxy group, a heptyloxy group, an octyloxy group, a decyloxy group, a lauryloxy group, and the like, such as a pentyloxy group and a hexyloxy group. , A heptyloxy group and an octyloxy group are preferable. Examples of the alkylthio group having 4 to 20 carbon atoms include a butylthio group, a pentylthio group, a hexylthio group, a heptylthio group, an octylthio group, a decyloxy group, and a laurylthio group, and a pentylthio group, a hexylthio group, a heptylthio group, and an octylthio group are preferable. Examples of the aryl group include a phenyl group, a 4-C1-C12 alkoxyphenyl group, a 4-C1-C12 alkylphenyl group, a 1-naphthyl group, and a 2-naphthyl group. A phenoxy group is illustrated as an aryloxy group. Examples of the heterocyclic compound group include a 2-thienyl group, 2-pyrrolyl group, 2-furyl group, 2-, 3- or 4-pyridyl group. The number of these substituents varies depending on the molecular weight of the polymeric fluorescent substance and the constitution of the repeating unit, but from the viewpoint of obtaining a highly soluble polymeric fluorescent substance, these substituents are one or more per 600 molecular weight. It is more preferable.
なお、前記高分子蛍光体は、ランダム、ブロックまたはグラフト共重合体であってもよいし、それらの中間的な構造を有する高分子、例えばブロック性を帯びたランダム共重合体であってもよい。蛍光の量子収率の高い高分子蛍光体を得る観点からは完全なランダム共重合体よりブロック性を帯びたランダム共重合体やブロックまたはグラフト共重合体が好ましい。また、ここで形成する有機エレクトロルミネッセンス素子は、薄膜からの蛍光を利用することから、該高分子蛍光体は固体状態で蛍光を有するものが用いられる。 The polymeric fluorescent substance may be a random, block or graft copolymer, or may be a polymer having an intermediate structure thereof, for example, a random copolymer having a block property. . From the viewpoint of obtaining a polymer fluorescent substance having a high fluorescence quantum yield, a random copolymer having a block property and a block or graft copolymer are preferable to a complete random copolymer. Moreover, since the organic electroluminescent element formed here utilizes fluorescence from a thin film, the polymer fluorescent substance having fluorescence in a solid state is used.
該高分子蛍光体に対して溶媒を使用する場合に、好適なものとしては、クロロホルム、塩化メチレン、ジクロロエタン、テトラヒドロフラン、トルエン、キシレンなどが例示される。高分子蛍光体の構造や分子量にもよるが、通常はこれらの溶媒に０．１ｗｔ％以上溶解させることができる。
また、前記高分子蛍光体としては、分子量がポリスチレン換算で１０3〜１０7であることが好ましく、それらの重合度は繰り返し構造やその割合によっても変わる。成膜性の点から一般には繰り返し構造の合計数で好ましくは４〜１００００、さらに好ましくは５〜３０００、特に好ましくは１０〜２０００である。
When a solvent is used for the polymeric fluorescent substance, preferred examples include chloroform, methylene chloride, dichloroethane, tetrahydrofuran, toluene, xylene and the like. Although depending on the structure and molecular weight of the polymeric fluorescent substance, it can usually be dissolved in these solvents in an amount of 0.1 wt% or more.
Moreover, as said polymeric fluorescent substance, it is preferable that molecular weight is 10 < 3 > -10 < 7 > in polystyrene conversion, Their polymerization degree changes also with a repeating structure and its ratio. In general, the total number of repeating structures is preferably 4 to 10000, more preferably 5 to 3000, and particularly preferably 10 to 2000 from the viewpoint of film formability.
このような高分子蛍光体の合成法としては、特に限定されないものの、例えばアリーレン基にアルデヒド基が２つ結合したジアルデヒド化合物と、アリーレン基にハロゲン化メチル基が２つ結合した化合物とトリフェニルホスフィンとから得られるジホスホニウム塩からのＷｉｔｔｉｇ反応が例示される。また、他の合成法としては、アリーレン基にハロゲン化メチル基が２つ結合した化合物からの脱ハロゲン化水素法が例示される。さらに、アリーレン基にハロゲン化メチル基が２つ結合した化合物のスルホニウム塩をアルカリで重合して得られる中間体から熱処理により該高分子蛍光体を得るスルホニウム塩分解法が例示される。いずれの合成法においても、モノマーとして、アリーレン基以外の骨格を有する化合物を加え、その存在割合を変えることにより、生成する高分子蛍光体に含まれる繰り返し単位の構造を変えることができるので、化学式（１）で示される繰り返し単位が５０モル％以上となるように加減して仕込み、共重合してもよい。これらのうち、Ｗｉｔｔｉｇ反応による方法が、反応の制御や収率の点で好ましい。 The method for synthesizing such a polymeric fluorescent substance is not particularly limited. For example, a dialdehyde compound in which two aldehyde groups are bonded to an arylene group, a compound in which two halogenated methyl groups are bonded to an arylene group, and triphenyl A Wittig reaction from a diphosphonium salt obtained from phosphine is exemplified. As another synthesis method, a dehydrohalogenation method from a compound in which two halogenated methyl groups are bonded to an arylene group is exemplified. Further, a sulfonium salt decomposition method for obtaining the polymeric fluorescent substance by heat treatment from an intermediate obtained by polymerizing a sulfonium salt of a compound having two halogenated methyl groups bonded to an arylene group with an alkali is exemplified. In any of the synthesis methods, a compound having a skeleton other than an arylene group is added as a monomer, and by changing the abundance ratio, the structure of the repeating unit contained in the generated polymeric fluorescent substance can be changed. The repeating unit represented by (1) may be added and adjusted so as to be 50 mol% or more and copolymerized. Among these, the method by Wittig reaction is preferable in terms of reaction control and yield.
さらに具体的に、前記高分子蛍光体の１つの例であるアリーレンビニレン系共重合体の合成法を説明する。例えば、Ｗｉｔｔｉｇ反応により高分子蛍光体を得る場合には、例えばまず、ビス（ハロゲン化メチル）化合物、より具体的には、例えば２，５−ジオクチルオキシ−ｐ−キシリレンジブロミドをＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド溶媒中、トリフェニルホスフィンと反応させてホスホニウム塩を合成し、これとジアルデヒド化合物、より具体的には、例えば、テレフタルアルデヒドとを、例えばエチルアルコール中、リチウムエトキシドを用いて縮合させるＷｉｔｔｉｇ反応により、フェニレンビニレン基と２，５−ジオクチルオキシ−ｐ−フェニレンビニレン基を含む高分子蛍光体が得られる。このとき、共重合体を得るために２種類以上のジホスホニウム塩および／または２種類以上のジアルデヒド化合物を反応させてもよい。
これらの高分子蛍光体を発光層の形成材料として用いる場合、その純度が発光特性に影響を与えるため、合成後、再沈精製、クロマトグラフによる分別等の純化処理をすることが望ましい。
More specifically, a method for synthesizing an arylene vinylene copolymer, which is one example of the polymeric fluorescent substance, will be described. For example, when obtaining a polymeric fluorescent substance by Wittig reaction, for example, first, a bis (halogenated methyl) compound, more specifically, for example, 2,5-dioctyloxy-p-xylylene dibromide is converted to N, N- A phosphonium salt is synthesized by reacting with triphenylphosphine in a dimethylformamide solvent, and this is condensed with a dialdehyde compound, more specifically, for example, terephthalaldehyde using, for example, lithium ethoxide in ethyl alcohol. By the Wittig reaction, a polymeric fluorescent substance containing a phenylene vinylene group and a 2,5-dioctyloxy-p-phenylene vinylene group is obtained. At this time, in order to obtain a copolymer, two or more kinds of diphosphonium salts and / or two or more kinds of dialdehyde compounds may be reacted.
When these polymeric fluorescent substances are used as the material for forming the light emitting layer, the purity affects the light emission characteristics, and therefore it is desirable to carry out a purification treatment such as reprecipitation purification and fractionation by chromatography after synthesis.
また、前記の高分子蛍光体からなる発光層の形成材料としては、フルカラー表示をなすため、赤、緑、青の三色の発光層形成材料が用いられ、それぞれが所定のパターニング装置（インクジェット装置）によって予め設定された位置の画素ＡＲに射出され、パターニングされる。
なお、前記の発光物質としては、ホスト材料にゲスト材料を添加した形態のものを用いることもできる。
Further, as the material for forming the light emitting layer made of the above-described polymeric fluorescent material, light emitting layer forming materials of three colors of red, green, and blue are used for full color display, each of which is a predetermined patterning device (inkjet device). ) To the pixel AR at a preset position and patterned.
Note that as the light-emitting substance, a host material added with a guest material can be used.
このような発光材料としては、ホスト材料として例えば高分子有機化合物や低分子材料が、またゲスト材料として得られる発光層の発光特性を変化させるための蛍光色素、あるいは燐光物質を含んでなるものが好適に用いられる。
高分子有機化合物としては、溶解性の低い材料の場合、例えば前駆体が塗布された後、以下の化学式（３）に示すように加熱硬化されることによって共役系高分子有機エレクトロルミネッセンス層となる発光層を生成し得るものがある。例えば、前駆体のスルホニウム塩の場合、加熱処理されることによりスルホニウム基が脱離し、共役系高分子有機化合物となるもの等がある。
また、溶解性の高い材料では、材料をそのまま塗布した後、溶媒を除去して発光層にし得るものもある。
As such a light emitting material, for example, a high molecular organic compound or a low molecular weight material as a host material, or a fluorescent dye or a phosphorescent material for changing the light emitting characteristics of a light emitting layer obtained as a guest material is used. Preferably used.
As the polymer organic compound, in the case of a material having low solubility, for example, after a precursor is applied, the polymer organic compound becomes a conjugated polymer organic electroluminescence layer by being heated and cured as shown in the following chemical formula (3). Some can produce a light emitting layer. For example, in the case of a sulfonium salt as a precursor, there are those in which a sulfonium group is eliminated by heat treatment to become a conjugated polymer organic compound.
In addition, some highly soluble materials can be used as a light emitting layer by applying the material as it is and then removing the solvent.
前記の高分子有機化合物は固体で強い蛍光を持ち、均質な固体超薄膜を形成することができる。しかも、形成能に富みＩＴＯ電極との密着性も高く、さらに、固化した後は強固な共役系高分子膜を形成する。 The polymer organic compound is solid and has strong fluorescence, and can form a uniform solid ultrathin film. In addition, it has high forming ability and high adhesion to the ITO electrode, and further, after solidification, forms a strong conjugated polymer film.
このような高分子有機化合物としては、例えばポリアリーレンビニレンが好ましい。ポリアリーレンビニレンは水系溶媒あるいは有機溶媒に可溶で第２の基体１１に塗布する際の塗布液への調製が容易であり、さらに一定条件下でポリマー化することができるため、光学的にも高品質の薄膜を得ることができる。
このようなポリアリーレンビニレンとしては、ＰＰＶ（ポリ（パラ−フェニレンビニレン））、ＭＯ−ＰＰＶ（ポリ（２，５−ジメトキシ−１，４−フェニレンビニレン））、ＣＮ−ＰＰＶ（ポリ（２，５−ビスヘキシルオキシ−１，４−フェニレン−（１−シアノビニレン）））、ＭＥＨ−ＰＰＶ（ポリ［２−メトキシ−５−（２'−エチルヘキシルオキシ）］−パラ−フェニレンビニレン）、等のＰＰＶ誘導体、ＰＴＶ（ポリ（２，５−チエニレンビニレン））等のポリ（アルキルチオフェン）、ＰＦＶ（ポリ（２，５−フリレンビニレン））、ポリ（パラフェニレン）、ポリアルキルフルオレン等が挙げられるが、なかでも化学式（４）に示すようなＰＰＶまたはＰＰＶ誘導体の前駆体からなるものや、化学式（５）に示すようなポリアルキルフルオレン（具体的には化学式（６）に示すようなポリアルキルフルオレン系共重合体）が特に好ましい。
ＰＰＶ等は強い蛍光を持ち、二重結合を形成するπ電子がポリマー鎖上で非極在化している導電性高分子でもあるため、高性能の有機エレクトロルミネッセンス素子を得ることができる。
As such a high molecular organic compound, for example, polyarylene vinylene is preferable. Since polyarylene vinylene is soluble in an aqueous solvent or an organic solvent, it can be easily prepared into a coating solution when applied to the
Examples of such polyarylene vinylene include PPV (poly (para-phenylene vinylene)), MO-PPV (poly (2,5-dimethoxy-1,4-phenylene vinylene)), CN-PPV (poly (2,5 -Bishexyloxy-1,4-phenylene- (1-cyanovinylene))), MEH-PPV (poly [2-methoxy-5- (2′-ethylhexyloxy)]-para-phenylenevinylene), etc. , Poly (alkylthiophene) such as PTV (poly (2,5-thienylenevinylene)), PFV (poly (2,5-furylenevinylene)), poly (paraphenylene), polyalkylfluorene, and the like. Among them, those composed of precursors of PPV or PPV derivatives as shown in chemical formula (4), and polymers as shown in chemical formula (5) Rukirufluorene (specifically, a polyalkylfluorene copolymer as shown in chemical formula (6)) is particularly preferred.
Since PPV or the like is a conductive polymer having strong fluorescence and π electrons forming a double bond being nonpolarized on the polymer chain, a high-performance organic electroluminescence device can be obtained.
なお、前記ＰＰＶ薄膜の他に発光層を形成し得る高分子有機化合物や低分子材料、すなわち本例においてホスト材料として用いられるものは、例えばアルミキノリノール錯体（Ａｌｑ３）やジスチリルビフェニル、さらに化学式（７）に示すＢｅＢｑ２やＺｎ（ＯＸＺ）2、そしてＴＰＤ、ＡＬＯ、ＤＰＶＢｉ等の従来より一般的に用いられているものに加え、ピラゾリンダイマー、キノリジンカルボン酸、ベンゾピリリウムパークロレート、ベンゾピラノキノリジン、ルブレン、フェナントロリンユウロピウム錯体等が挙げられ、これらの１種または２種以上を含む有機エレクトロルミネッセンス素子用組成物を用いることができる。 In addition to the PPV thin film, a high molecular organic compound or a low molecular material capable of forming a light emitting layer, that is, a material used as a host material in this example is, for example, an aluminum quinolinol complex (Alq3), distyryl biphenyl, a chemical formula ( 7) BeBq2, Zn (OXZ) 2 , and TPD, ALO, DPVBi, and other commonly used ones, pyrazoline dimer, quinolidinecarboxylic acid, benzopyrylium perchlorate, benzopyra Noquinolidine, rubrene, phenanthroline europium complex, and the like can be mentioned, and a composition for an organic electroluminescence device containing one or more of these can be used.
一方、このようなホスト材料に添加されるゲスト材料としては、前記したように蛍光色素や燐光物質が挙げられる。特に蛍光色素は、発光層の発光特性を変化させることができ、例えば、発光層の発光効率の向上、または光吸収極大波長（発光色）を変えるための手段としても有効である。すなわち、蛍光色素は単に発光層材料としてではなく、発光機能そのものを担う色素材料として利用することができる。例えば、共役系高分子有機化合物分子上のキャリア再結合で生成したエキシトンのエネルギーを蛍光色素分子上に移すことができる。この場合、発光は蛍光量子効率が高い蛍光色素分子からのみ起こるため、発光層の電流量子効率も増加する。したがって、発光層の形成材料中に蛍光色素を加えることにより、同時に発光層の発光スペクトルも蛍光分子のものとなるので、発光色を変えるための手段としても有効となる。 On the other hand, examples of the guest material added to such a host material include fluorescent dyes and phosphorescent substances as described above. In particular, the fluorescent dye can change the light emission characteristics of the light emitting layer, and is effective, for example, as a means for improving the light emission efficiency of the light emitting layer or changing the light absorption maximum wavelength (light emission color). That is, the fluorescent dye can be used not only as a light emitting layer material but also as a dye material having a light emitting function itself. For example, the energy of exciton generated by carrier recombination on a conjugated polymer organic compound molecule can be transferred onto the fluorescent dye molecule. In this case, since light emission occurs only from fluorescent dye molecules having high fluorescence quantum efficiency, the current quantum efficiency of the light emitting layer is also increased. Therefore, by adding a fluorescent dye to the material for forming the light emitting layer, the emission spectrum of the light emitting layer simultaneously becomes that of the fluorescent molecule, which is effective as a means for changing the emission color.
なお、ここでいう電流量子効率とは、発光機能に基づいて発光性能を考察するための尺度であって、下記式により定義される。
ηE＝放出されるフォトンのエネルギー／入力電気エネルギー
そして、蛍光色素のドープによる光吸収極大波長の変換によって、例えば赤、青、緑の３原色を発光させることができ、その結果フルカラー表示体を得ることが可能となる。
さらに蛍光色素をドーピングすることにより、エレクトロルミネッセンス素子の発光効率を大幅に向上させることができる。
The current quantum efficiency here is a scale for considering the light emission performance based on the light emission function, and is defined by the following equation.
ηE = energy of emitted photons / input electric energy And, by converting the light absorption maximum wavelength by doping with a fluorescent dye, it is possible to emit, for example, three primary colors of red, blue and green, resulting in a full color display It becomes possible.
Furthermore, the luminous efficiency of the electroluminescence element can be significantly improved by doping with a fluorescent dye.
蛍光色素としては、赤色の発色光を発光する発光層を形成する場合、レーザー色素のＤＣＭ−１、あるいはローダミンまたはローダミン誘導体、ペニレン等を用いるのが好ましい。これらの蛍光色素をＰＰＶなどホスト材料にドープすることにより、発光層を形成することができるが、これらの蛍光色素は水溶性のものが多いので、水溶性を有するＰＰＶ前駆体であるスルホニウム塩にドープし、その後、加熱処理すれば、より均一な発光層の形成が可能になる。このような蛍光色素として具体的には、ローダミンＢ、ローダミンＢベース、ローダミン６Ｇ、ローダミン１０１過塩素酸塩等が挙げられ、これらを２種以上混合したものであってもよい。
As the fluorescent dye, in the case of forming a light emitting layer that emits red colored light, it is preferable to use the laser dye DCM-1, rhodamine or rhodamine derivative, penylene, or the like. A light emitting layer can be formed by doping a host material such as PPV with these fluorescent dyes. However, since many of these fluorescent dyes are water-soluble, they are added to a sulfonium salt that is a water-soluble PPV precursor. Doping and then heat treatment makes it possible to form a more uniform light emitting layer. Specific examples of such fluorescent dyes include rhodamine B, rhodamine B base, rhodamine 6G,
また、緑色の発色光を発光する発光層を形成する場合、キナクリドン、ルブレン、ＤＣＪＴおよびその誘導体を用いるのが好ましい。これらの蛍光色素についても、前記の蛍光色素と同様、ＰＰＶなどホスト材料にドープすることにより、発光層を形成することができるが、これらの蛍光色素は水溶性のものが多いので、水溶性を有するＰＰＶ前駆体であるスルホニウム塩にドープし、その後、加熱処理すれば、より均一な発光層の形成が可能になる。 Moreover, when forming the light emitting layer which emits green colored light, it is preferable to use quinacridone, rubrene, DCJT and derivatives thereof. For these fluorescent dyes, a light emitting layer can be formed by doping a host material such as PPV as in the case of the above fluorescent dyes. However, since these fluorescent dyes are often water-soluble, they are water-soluble. If a sulfonium salt, which is a PPV precursor, is doped and then heat-treated, a more uniform light emitting layer can be formed.
さらに、青色の発色光を発光する発光層を形成する場合、ジスチリルビフェニルおよびその誘導体を用いるのが好ましい。これらの蛍光色素についても、前記の蛍光色素と同様、ＰＰＶなどホスト材料にドープすることにより、発光層を形成することができるが、これらの蛍光色素は水溶性のものが多いので、水溶性を有するＰＰＶ前駆体であるスルホニウム塩にドープし、その後、加熱処理すれば、より均一な発光層の形成が可能になる。 Furthermore, when forming a light emitting layer that emits blue colored light, it is preferable to use distyrylbiphenyl and its derivatives. For these fluorescent dyes, a light emitting layer can be formed by doping a host material such as PPV as in the case of the above fluorescent dyes. However, since these fluorescent dyes are often water-soluble, they are water-soluble. If a sulfonium salt, which is a PPV precursor, is doped and then heat-treated, a more uniform light emitting layer can be formed.
また、青色の発色光を有する他の蛍光色素としては、クマリンおよびその誘導体を挙げることができる。これらの蛍光色素は、ＰＰＶと相溶性がよく発光層の形成が容易である。また、これらのうち特にクマリンは、それ自体は溶媒に不溶であるものの、置換基を適宜に選択することによって溶解性を増し、溶媒に可溶となるものもある。このような蛍光色素として具体的には、クマリン−１、クマリン−６、クマリン−７、クマリン１２０、クマリン１３８、クマリン１５２、クマリン１５３、クマリン３１１、クマリン３１４、クマリン３３４、クマリン３３７、クマリン３４３等が挙げられる。
In addition, examples of other fluorescent dyes having blue colored light include coumarin and derivatives thereof. These fluorescent dyes are compatible with PPV and can easily form a light emitting layer. Among these, particularly, coumarin is insoluble in a solvent itself, but there are some which become soluble in a solvent by increasing the solubility by appropriately selecting a substituent. Specific examples of such fluorescent dyes include coumarin-1, coumarin-6, coumarin-7, coumarin 120, coumarin 138, coumarin 152, coumarin 153, coumarin 311, coumarin 314, coumarin 334, coumarin 337,
さらに、別の青色の発色光を有する蛍光色素としては、テトラフェニルブタジエン（ＴＰＢ）またはＴＰＢ誘導体、ＤＰＶＢｉ等を挙げることができる。これらの蛍光色素は、前記赤色蛍光色素等と同様に水溶液に可溶であり、またＰＰＶと相溶性がよく発光層の形成が容易である。
以上の蛍光色素については、各色ともに１種のみを用いてもよく、また２種以上を混合して用いてもよい。
なお、このような蛍光色素としては、化学式（８）に示すようなものや、化学式（９）に示すようなもの、さらに化学式（１０）に示すようなものが用いられる。
Furthermore, examples of the fluorescent dye having another blue colored light include tetraphenylbutadiene (TPB) or a TPB derivative, DPVBi, and the like. These fluorescent dyes are soluble in an aqueous solution in the same manner as the red fluorescent dye and the like, have good compatibility with PPV, and can easily form a light emitting layer.
About the above fluorescent dye, only 1 type may be used for each color, and 2 or more types may be mixed and used for it.
In addition, as such a fluorescent dye, those shown in chemical formula (8), those shown in chemical formula (9), and those shown in chemical formula (10) are used.
これらの蛍光色素については、前記共役系高分子有機化合物等からなるホスト材料に対し、後述する方法によって０．５〜１０ｗｔ％添加するのが好ましく、１．０〜５．０ｗｔ％添加するのがより好ましい。蛍光色素の添加量が多過ぎると得られる発光層の耐候性および耐久性の維持が困難となり、一方、添加量が少な過ぎると、前述したような蛍光色素を加えることによる効果が十分に得られないからである。 About these fluorescent dyes, it is preferable to add 0.5-10 wt% by the method mentioned later with respect to the host material consisting of the said conjugated polymer organic compound etc., and adding 1.0-5.0 wt%. More preferred. If the amount of fluorescent dye added is too large, it will be difficult to maintain the weather resistance and durability of the light-emitting layer obtained. On the other hand, if the amount added is too small, the effects of adding the fluorescent dye as described above will be sufficiently obtained. Because there is no.
また、ホスト材料に添加されるゲスト材料としての燐光物質としては、化学式（１１）に示すＩｒ（ｐｐｙ）3、Ｐｔ（ｔｈｐｙ）2、ＰｔＯＥＰなどが好適に用いられる。 In addition, Ir (ppy) 3 , Pt (thpy) 2 , PtOEP, or the like represented by the chemical formula (11) is preferably used as a phosphorescent material as a guest material added to the host material.
なお、前記の化学式（１１）に示した燐光物質をゲスト材料とした場合、ホスト材料としては、特に化学式（１２）に示すＣＢＰ、ＤＣＴＡ、ＴＣＰＢや、前記したＤＰＶＢｉ、Ａｌｑ３が好適に用いられる。
また、前記蛍光色素と燐光物質については、これらを共にゲスト材料としてホスト材料に添加するようにしてもよい。
Note that when the phosphor represented by the chemical formula (11) is used as a guest material, CBP, DCTA, TCPB, or the above-described DPVBi, Alq3 shown in the chemical formula (12) is particularly preferably used as the host material.
Further, both the fluorescent dye and the phosphor may be added to the host material as a guest material.
なお、このようなホスト／ゲスト系の発光物質によって発光層６０を形成する場合、例えば予めパターニング装置（インクジェット装置）にノズル等の材料供給系を複数形成しておき、これらノズルからホスト材料とゲスト材料とを予め設定した量比で同時に吐出させることにより、ホスト材料に所望する量のゲスト材料が添加されてなる発光物質による、発光層６０を形成することができる。
When the
発光層６０は、正孔注入／輸送層７０の形成方法と同様の手順で形成される。すなわち、インクジェット法によって発光層材料を含む組成物インクを正孔注入／輸送層７０の上面に吐出した後に、乾燥処理及び熱処理を行うことにより、第３絶縁層２２１に形成された開口部２２１ａ内部の正孔注入／輸送層７０上に発光層６０が形成される。この発光層形成工程も上述したように不活性ガス雰囲気化で行われる。吐出された組成物インクは撥インク処理された領域ではじかれるので、インク滴が所定の吐出位置からはずれたとしても、はじかれたインク滴が第３絶縁層２２１の開口部２２１ａ内に転がり込む。
The
電子輸送層５０は発光層６０の上面に形成される。電子輸送層５０も発光層６０の形成方法と同様、インクジェット法により形成される。電子輸送層５０の形成材料としては、特に限定されることなく、オキサジアゾール誘導体、アントラキノジメタンおよびその誘導体、ベンゾキノンおよびその誘導体、ナフトキノンおよびその誘導体、アントラキノンおよびその誘導体、テトラシアノアンスラキノジメタンおよびその誘導体、フルオレノン誘導体、ジフェニルジシアノエチレンおよびその誘導体、ジフェノキノン誘導体、８−ヒドロキシキノリンおよびその誘導体の金属錯体等が例示される。具体的には、先の正孔輸送層の形成材料と同様に、特開昭６３−７０２５７号、同６３−１７５８６０号公報、特開平２−１３５３５９号、同２−１３５３６１号、同２−２０９９８８号、同３−３７９９２号、同３−１５２１８４号公報に記載されているもの等が例示され、特に２−（４−ビフェニリル）−５−（４−ｔ−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール、ベンゾキノン、アントラキノン、トリス（８−キノリノール）アルミニウムが好適とされる。
The
なお、前述した正孔注入／輸送層７０の形成材料や電子輸送層５０の形成材料を発光層６０の形成材料に混合し、発光層形成材料として使用してもよく、その場合に、正孔注入／輸送層形成材料や電子輸送層形成材料の使用量については、使用する化合物の種類等によっても異なるものの、十分な成膜性と発光特性を阻害しない量範囲でそれらを考慮して適宜決定される。通常は、発光層形成材料に対して１〜４０重量％とされ、さらに好ましくは２〜３０重量％とされる。
In addition, the hole injection /
陰極２２２は、電子輸送層５０及び第３絶縁層２２１の表面全体、あるいはストライプ状に形成されている。陰極２２２については、もちろんＡｌ、Ｍｇ、Ｌｉ、Ｃａなどの単体材料やＭｇ：Ａｇ（１０：１合金）の合金材料からなる１層で形成してもよいが、２層あるいは３層からなる金属（合金を含む。）層として形成してもよい。具体的には、Ｌｉ2Ｏ（０．５ｎｍ程度）／ＡｌやＬｉＦ（０．５ｎｍ程度）／Ａｌ、ＭｇＦ2／Ａｌといった積層構造のものも使用可能である。陰極２２２は上述した金属からなる薄膜であり、光を透過可能である。
The
低屈折率層３及び封止層４は陰極２２２の上面に形成される。これら低屈折率層３及び封止層４の形成材料、形成方法は上述した第１，第２実施形態と同等であるため、説明を省略する。
The low
以上説明したように、本発明の積層膜２０をトップエミッション型の電気光学装置に適用することにより、視認性を大幅に向上できるとともに、素子劣化の要因となるガスの侵入を防止できる。
As described above, by applying the
なお、図６に示した積層膜２０にかえて、第２実施形態で説明した乾燥剤あるいは吸着剤を含む低屈折率膜１１を適用することももちろん可能である。
Note that it is of course possible to apply the low
また、前記の正孔注入／輸送層７０、発光層６０、電子輸送層５０に加えて、ホールブロッキング層を例えば発光層６０の対向電極２２２側に形成して、発光層６０の長寿命化を図ってもよい。このようなホールブロッキング層の形成材料としては、例えば化学式（１３）に示すＢＣＰや化学式（１４）で示すＢＡｌｑが用いられるが、長寿命化の点ではＢＡｌｑの方が好ましい。
In addition to the hole injection /
《第４実施形態》
次に、本発明の第４実施形態として、上述した第３実施形態の変形例について図７を参照しながら説明する。ここで、図６と同一または同等の構成部分については同一の符号を付し、その説明を省略する。
<< 4th Embodiment >>
Next, as a fourth embodiment of the present invention, a modification of the above-described third embodiment will be described with reference to FIG. Here, components that are the same as or equivalent to those in FIG.
図７に示す表示装置Ｓ２は、トップエミッション型有機エレクトロルミネッセンス表示装置であって、発光層６０からの発光光は基板２と反対側から装置外部に取り出される。そして、本実施形態に係る表示装置Ｓ２においては、積層膜２０の表面に光を透過可能なポリマー層（光透過層）２１が形成されている。
ポリマー層２１の形成材料としては、Ｉｎ2Ｏ3、ＳｎＯ3、ＩＴＯ、ＳｉＯ2、Ａｌ2Ｏ3、ＴｉＯ2、ＡｌＮ、ＳｉＮ、ＳｉＣ、ＳｉＯＮ、アクリル樹脂、エポキシ樹脂、ポリイミド樹脂、あるいはこれらの混合物が挙げられる。ここで、低屈折率層３の透過屈折率はポリマー層２１の透過屈折率より低く設定される。
The display device S2 shown in FIG. 7 is a top emission type organic electroluminescence display device, and light emitted from the
As a material for forming the
以上説明したように、トップエミッション型の有機エレクトロルミネッセンス表示装置において、光の取り出し側にポリマー層２１を設ける構成とすることもできる。
As described above, in the top emission type organic electroluminescence display device, the
《第５実施形態》
次に、本発明の第５実施形態として、上記第４実施形態の変形例を図８を参照しながら説明する。
図８に示す表示装置Ｓ３はトップエミッション型の有機エレクトロルミネッセンス表示装置である。この表示装置Ｓ３は、陰極２２２の上層に設けられ、この陰極２２２を保護する保護層５１と、保護層５１の上層に設けられた前記低屈折率層３及び前記封止層４からなる積層膜２０と、積層膜２０の上層に設けられ、接着層５２を介して積層膜２０に接着されている封止基板５３とを有している。
<< 5th Embodiment >>
Next, as a fifth embodiment of the present invention, a modification of the fourth embodiment will be described with reference to FIG.
The display device S3 shown in FIG. 8 is a top emission type organic electroluminescence display device. This display device S3 is provided in the upper layer of the
保護層５１は、セラミックや窒化珪素、酸化窒化珪素、酸化珪素など、封止層４と同等な材料からなり、陰極２２２表面にプラズマＣＶＤ法（プラズマ化学的気相成長法）により形成される。保護層５１は、光を透過可能で接着層５２や封止基板５３より低い屈折率を有する。
接着層（光透過層）５２は、例えばエポキシ樹脂やアクリル樹脂などの光透過可能な材料によって構成されている。なお、接着層用樹脂としては、エポキシ樹脂など２液混合もしくは紫外線照射によって硬化するタイプのものを用いるのがよい。加熱によって有機エレクトロルミネッセンス素子９が劣化する恐れがない場合は、加熱して硬化させるタイプのものを用いても良い。
封止基板（光透過層）５３はバリア性を有し、光を透過可能な材料によって構成されている。封止基板５３の形成材料としては、例えば封止層４同様、セラミックや窒化珪素、酸化窒化珪素、酸化珪素などの透明な材料が挙げられる。あるいは、上記材料からなる封止基板５３のかわりに、所定の合成樹脂からなる保護用シートとしてもよい。
The
The adhesive layer (light transmission layer) 52 is made of a light transmissive material such as an epoxy resin or an acrylic resin. In addition, as the resin for the adhesive layer, it is preferable to use a resin that is cured by mixing two liquids such as an epoxy resin or by ultraviolet irradiation. When there is no fear that the organic electroluminescence element 9 is deteriorated by heating, a type that is cured by heating may be used.
The sealing substrate (light transmission layer) 53 has a barrier property and is made of a material that can transmit light. Examples of the material for forming the sealing
以上説明したように、陰極２２２を保護する保護層５１を設けるとともに、表示装置Ｓ３全体を保護しつつ素子劣化の要因となるガスの侵入を防ぐ封止基板５３を設けることができる。この場合、表示装置Ｓ３においては十分なバリア効果が得られる。なお、保護層５１を設けずに、封止基板５３と積層膜２０とを接着層５２を介して接着させるだけでも、十分なバリア効果が得られる。
As described above, it is possible to provide the
また、図７を用いて説明したポリマー層２１の上層に、図８を用いて説明した封止基板５３を接着層５２を介して設けてもよい。
Further, the sealing
《第６実施形態》
次に、本発明の第６実施形態に係る表示装置を図９を参照しながら説明する。ここで、以下の説明において、上述した実施形態と同一又は同等な構成部分については同一の符号を付すとともにその説明を簡略又は省略する。
図９に示す表示装置Ｓ４は、発光層６０からの発光光をＴＦＴ２４が設けられている基板２側から装置外部に取り出すいわゆるバックエミッション型の有機エレクトロルミネッセンス表示装置である。
<< 6th Embodiment >>
Next, a display device according to a sixth embodiment of the present invention will be described with reference to FIG. Here, in the following description, the same or equivalent components as those in the above-described embodiment are denoted by the same reference numerals, and the description thereof is simplified or omitted.
The display device S4 shown in FIG. 9 is a so-called back emission type organic electroluminescence display device that takes out light emitted from the
図９に示すように、有機エレクトロルミネッセンス表示装置Ｓ４は、上記実施形態同様、有機エレクトロルミネッセンス素子の陽極２３の下層に設けられている第２層間絶縁層２８４と、第２層間絶縁層２８４の下層に設けられている第１層間絶縁層２８３と、第１層間絶縁層２８３の下層に設けられているゲート絶縁層２８２と、ゲート絶縁層２８２の下層に設けられている下地保護層２８１とを備えている。そして、下地保護層２８１と基板２との間には、低屈折率層３及び封止層４からなる積層膜２０が設けられている。
As shown in FIG. 9, the organic electroluminescence display device S4 includes a second
ここで、図９に示す有機エレクトロルミネッセンス表示装置Ｓ４はバックエミッション型であるため、基板２は光を透過可能な材料からなっており、基板２の形成材料としては、上述したように、ガラスや石英、樹脂等の透明ないし半透明なものが用いられるが、特に安価なソーダガラスが好適に用いられる。
Here, since the organic electroluminescence display device S4 shown in FIG. 9 is of a back emission type, the
一方、陰極２２２の上層には、ＥＬ素子に対する素子劣化に起因する物質（酸素、水分など）の侵入を防止する封止層５４が形成されている。この封止層５４としては、バリア性を有する金属膜（金属基板）、樹脂膜、セラミックや窒化珪素、酸化窒化珪素、酸化珪素、あるいは、本発明に係る積層膜２０や低屈折率膜１１を用いることができる。
On the other hand, a
また、発光層６０からの発光光が通過する第２層間絶縁層２８４、第１層間絶縁層２８３、ゲート絶縁層２８２などは、光を透過可能な材料からなっている。これら絶縁層の形成材料としては、シリコン酸化膜や多孔性を有するポリマー、シリカエアロゲルなどが挙げられる。
The second
以上説明したように、本発明の積層膜２０はバックエミッション型の電気光学装置にも適用可能であり、素子劣化の要因となるガスの侵入を防止しつつ視認性を大幅に向上できる。
As described above, the
なお、本実施形態において、封止層５４と陰極２２２との間に光を反射可能な反射層を設けてもよい。反射層を設けることにより、発光層６０から陰極２２２側に射出した光は反射層で反射して基板２側に進むので、光の取り出し効率を向上できる。
In the present embodiment, a reflective layer capable of reflecting light may be provided between the sealing
《第７実施形態》
次に、本発明の第７実施形態として、上記第６実施形態の変形例を図１０を参照しながら説明する。
図１０に示す表示装置Ｓ５はバックエミッション型の有機エレクトロルミネッセンス表示装置であって、最上層に封止層５４を有している。そして、下地保護層２８１の下層には光を透過可能な基板２が設けられ、基板２の下層にはポリマー層５５が設けられ、ポリマー層５５の下層には封止層４及び低屈折率層３からなる積層膜２０が設けられ、積層膜２０の下層には封止基板５３が設けられている。
<< 7th Embodiment >>
Next, as a seventh embodiment of the present invention, a modification of the sixth embodiment will be described with reference to FIG.
A display device S5 shown in FIG. 10 is a back-emission type organic electroluminescence display device, and has a
ポリマー層５５の形成材料としては、第４実施形態で説明したポリマー層２１と同様、Ｉｎ2Ｏ3、ＳｎＯ3、ＩＴＯ、ＳｉＯ2、Ａｌ2Ｏ3、ＴｉＯ2、ＡｌＮ、ＳｉＮ、ＳｉＣ、ＳｉＯＮ、アクリル樹脂、エポキシ樹脂、ポリイミド樹脂、あるいはこれらの混合物が挙げられる。あるいは、ポリマー層５５を低屈折率層３と同等の低屈折率材料によって形成してもよい。
As a material for forming the
以上説明したように、ポリマー層や低屈折率層、封止層の層構成は任意に設定可能であり、高いバリア性を実現することができる。
なお、図１０はバックエミッション型有機エレクトロルミネッセンス表示装置を示しているが、もちろん、図１１に示すようなトップエミッション型有機エレクトロルミネッセンス表示装置Ｓ６においても、様々な層構成を採用することができる。こうすることにより、トップエミッション型有機エレクトロルミネッセンス表示装置においても、高いバリア性を実現でき、素子劣化を防止できる。ここで、陰極２２２の上層には低屈折率層３と封止層４とからなる積層膜２０が形成されている。なお、図１１に示すポリマー層５５'は、低屈折率性を有している必要はなく、高いバリア性を有する所定の材料によって構成可能である。
As described above, the layer configuration of the polymer layer, the low refractive index layer, and the sealing layer can be arbitrarily set, and high barrier properties can be realized.
FIG. 10 shows a back emission type organic electroluminescence display device. Of course, various layer configurations can be adopted in the top emission type organic electroluminescence display device S6 as shown in FIG. By doing so, even in a top emission type organic electroluminescence display device, a high barrier property can be realized, and element deterioration can be prevented. Here, the
《第８実施形態》
次に、本発明の第８実施形態について図１２を参照しながら説明する。
図１２に示す表示装置Ｓ７はパッシブマトリクス型の有機エレクトロルミネッセンス表示装置であって、図１２（ａ）は平面図、図１２（ｂ）は図１２（ａ）のＢ−Ｂ断面図である。パッシブマトリクス型有機エレクトロルミネッセンス表示装置Ｓ７は、基板１２１上に設けられた複数の第１のバス配線３００と、これに直交する歩行に配設された複数の第２のバス配線３１０とを備えている。また、電子輸送層１４１と発光層１４２と正孔輸送層１４３とを有する発光素子（有機エレクトロルミネッセンス素子）１４０が配置される所定位置を取り囲むように、例えばＳｉＯ2等からなる絶縁膜３２０が配設されている。
<< Eighth Embodiment >>
Next, an eighth embodiment of the present invention will be described with reference to FIG.
A display device S7 shown in FIG. 12 is a passive matrix organic electroluminescence display device, in which FIG. 12A is a plan view and FIG. 12B is a cross-sectional view taken along line BB in FIG. The passive matrix organic electroluminescence display device S7 includes a plurality of
そして、バス配線３１０の上層にはこのバス配線３１０を保護する保護層５１が設けられ、保護層５１の上層には低屈折率層３が設けられ、低屈折率層３の上層には封止層４が設けられ、封止層４の上層には接着層５２を介して封止基板５３が設けられている。
A
このように、本発明にかかる低屈折率層３及び封止層４は、パッシブマトリクス型の有機エレクトロルミネッセンス表示装置に対しても適用可能であり、低屈折率層３及び封止層４を設けることによって、素子劣化に起因するガスの侵入を防止しつつ良好な視認性を得ることができる。
As described above, the low
なお、上記各実施形態において、各層（各膜）や基板の側部にシール剤や合成樹脂を設けることが可能である。 In each of the above embodiments, a sealant or a synthetic resin can be provided on each layer (each film) or on the side of the substrate.
なお、上記各実施形態では、電気光学装置として有機エレクトロルミネッセンス表示装置を例としてとりあげたが、液晶表示装置はプラズマ表示装置などにも本発明の積層膜２０（低屈折率膜１１）を適用可能である。 In each of the above embodiments, an organic electroluminescence display device is taken as an example of an electro-optical device. However, the liquid crystal display device can also be applied to the laminated film 20 (low refractive index film 11) of the present invention in a plasma display device or the like. It is.
［電子機器］
上記実施の形態の有機エレクトロルミネッセンス表示装置を備えた電子機器の例について説明する。図１３は、携帯電話の一例を示した斜視図である。図１３において、符号１０００は携帯電話本体を示し、符号１００１は上記の有機エレクトロルミネッセンス表示装置を用いた表示部を示している。
[Electronics]
Examples of electronic devices provided with the organic electroluminescence display device of the above embodiment will be described. FIG. 13 is a perspective view showing an example of a mobile phone. In FIG. 13,
図１４は、腕時計型電子機器の一例を示した斜視図である。図１４において、符号１１００は時計本体を示し、符号１１０１は上記の有機エレクトロルミネッセンス表示装置を用いた表示部を示している。
FIG. 14 is a perspective view showing an example of a wristwatch type electronic device. In FIG. 14,
図１５は、ワープロ、パソコンなどの携帯型情報処理装置の一例を示した斜視図である。図１５において、符号１２００は情報処理装置、符号１２０２はキーボードなどの入力部、符号１２０４は情報処理装置本体、符号１２０６は上記の有機エレクトロルミネッセンス表示装置を用いた表示部を示している。
FIG. 15 is a perspective view illustrating an example of a portable information processing apparatus such as a word processor or a personal computer. In FIG. 15,
図１３〜図１５に示す電子機器は、上記実施の形態の有機エレクトロルミネッセンス表示装置を備えているので、表示品位に優れ、明るい画面の有機エレクトロルミネッセンス表示部を備えた電子機器を実現することができる。 Since the electronic devices shown in FIGS. 13 to 15 include the organic electroluminescence display device according to the above-described embodiment, it is possible to realize an electronic device that has an organic electroluminescence display portion with a high display quality and a bright screen. it can.
なお、本発明の技術範囲は上記実施の形態に限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲において種々の変更を加えることが可能であり、実施の形態で挙げた具体的な材料や層構成などはほんの一例に過ぎず、適宜変更が可能である。 The technical scope of the present invention is not limited to the above-described embodiment, and various modifications can be made without departing from the spirit of the present invention, and the specific materials mentioned in the embodiment. The layer structure and the like are merely examples, and can be changed as appropriate.
本発明の電気光学装置によれば、光透過層と発光素子との間に光透過層より屈折率が低い低屈折率層とガスの侵入を遮断する封止層とを設けたことにより、低屈折率層によって光の取り出し効率を充分に向上でき、高い視認性を得ることができる。また、封止層によって発光素子が素子劣化に起因する物質に作用されることを防止できるので、良好な発光特性を長期間維持できる。 According to the electro-optical device of the present invention, the low refractive index layer having a refractive index lower than that of the light transmission layer and the sealing layer for blocking gas intrusion are provided between the light transmission layer and the light emitting element. The light extraction efficiency can be sufficiently improved by the refractive index layer, and high visibility can be obtained. In addition, since the light-emitting element can be prevented from being acted on by the sealing layer due to the element deterioration, good light-emitting characteristics can be maintained for a long time.
また、本発明の電気光学装置によれば、光透過層と発光素子との間に乾燥剤または吸着剤が分散された低屈折率層を設けたことによって、低屈折率層に封止機能（バリア機能）を付与できる。したがって、光透過層側からのガスの侵入を低屈折率層によって抑えることができ、発光素子が素子劣化に起因する物質に作用されることを防止できるので、良好な発光特性を長期間維持できる。 In addition, according to the electro-optical device of the present invention, the low refractive index layer is provided with a low refractive index layer in which a desiccant or an adsorbent is dispersed between the light transmission layer and the light emitting element. Barrier function). Accordingly, gas intrusion from the light transmission layer side can be suppressed by the low refractive index layer, and the light emitting element can be prevented from being acted on by a substance caused by element deterioration, so that good light emission characteristics can be maintained for a long time. .
本発明の膜状部材、積層膜、低屈折率膜、多層積層膜によれば、膜を透過する光は所望の状態に調整されるとともに、不要なガスの出入りが防止されるので、電気光学装置に適用した際、良好な性能が発揮される。 According to the film-like member, laminated film, low refractive index film, and multilayer laminated film of the present invention, the light transmitted through the film is adjusted to a desired state, and unnecessary gas can be prevented from entering and exiting. When applied to an apparatus, good performance is exhibited.
本発明の電子機器によれば、表示品位に優れ、明るい画面の表示部を備えた電子機器を実現できる。 According to the electronic device of the present invention, it is possible to realize an electronic device having a display portion with a bright screen and excellent display quality.
１…有機エレクトロルミネッセンス表示装置（電気光学装置）、２…基板、３，１１…低屈折率層、４…封止層、５…発光層、６…正孔輸送層、７…陰極（電極）、８…陽極（電極）、９…有機エレクトロルミネッセンス素子（発光素子）、１１…低屈折率膜、２０…積層膜。
DESCRIPTION OF
Claims (16)
前記基板より低い屈折率を有する低屈折率層と、
前記低屈折率層上に設けられた封止層と、
前記封止層上に設けられたポリマー層と、
前記ポリマー層上に設けられた発光素子と、を有し、
前記発光素子は、第１電極、第２電極、および前記第１電極と前記第２電極との間に配置された発光層を有し、
前記発光層から発した光は、前記基板側に出射することを特徴とする電気光学装置。 On the board
A low refractive index layer having a lower refractive index than the substrate;
A sealing layer provided on the low refractive index layer;
A polymer layer provided on the sealing layer;
A light emitting device provided on the polymer layer,
The light emitting element has a first electrode, a second electrode, and a light emitting layer disposed between the first electrode and the second electrode,
The light emitted from the light emitting layer is emitted to the substrate side.
を特徴とする請求項１乃至４のいずれかに記載の電気光学装置。 The sealing layer includes at least one of ceramic, silicon nitride, silicon oxynitride, and silicon oxide;
The electro-optical device according to claim 1.
前記低屈折層上に、封止層を形成する第２の工程と、
前記封止層上にポリマー層を形成する第３の工程と、
前記ポリマー層上に発光素子を形成する第４の工程と、を有し、
前記発光素子は、第１電極、第２電極、および前記第１電極と前記第２電極との間に配置された発光層を有し、
前記発光層から発した光は、前記基板側に出射することを特徴とする電気光学装置の製造方法。 Forming a low refractive layer having a refractive index lower than that of the substrate on the substrate;
A second step of forming a sealing layer on the low refractive layer;
A third step of forming a polymer layer on the sealing layer;
A fourth step of forming a light emitting element on the polymer layer,
The light emitting element has a first electrode, a second electrode, and a light emitting layer disposed between the first electrode and the second electrode,
The light emitted from the light emitting layer is emitted to the substrate side.
前記湿潤ゲルには、樹脂が混合されていることを特徴とする
を特徴とする請求項１２に記載の電気光学装置の製造方法。 The first step includes a step of applying a wet gel, and a drying step of drying the wet gel using a supercritical drying method.
13. The method of manufacturing an electro-optical device according to claim 12, wherein the wet gel is mixed with a resin.
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