JP4628680B2 - 熱伝導性相転移材料 - Google Patents

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Description

本発明は、熱伝導性相転移組成物(PCC)ならびにPCCの調製方法および使用に関する。より詳細には、本発明は、シリコーン-有機ブロック共重合体および熱伝導性充填剤を含むPCCに関する。PCCは、熱インターフェース材料(TIM)として用いることができる。
半導体、トランジスター、集積回路(ICs)、個別素子および当技術分野で知られている他のもの等の電子部品は、通常の動作温度または通常の動作温度範囲内で動作するように設計されている。しかし、電子部品の動作は熱を発生する。十分な熱が除去されない場合、電子部品はその通常の動作温度より有意に高い温度で動作する。過度の温度は、電子部品の性能およびそれに関連するデバイスの動作に有害な影響を及ぼし、故障の間の平均時間に負の影響を与える可能性がある。
これらの問題を回避するために、電子部品からヒートシンクへの熱伝導により熱を除去することができる。ヒートシンクは、対流または輻射法のような通常の手段により冷却することができる。熱伝導時に、電子部品とヒートシンクとの間の面接触により、あるいは、電子部品とヒートシンクとのTIMを用いた接触により、電子部品からヒートシンクに熱を移動させることができる。媒体の熱インピーダンスが低いほど、電子部品からヒートシンクへの熱の流れが大きい。
電子部品およびヒートシンクの表面は一般的に平滑でないため、表面の間の十分な接触を実現することは困難である。不良な熱伝導体である空気層が表面間に出現し、インピーダンスを増加させる。これらの空気層は、表面の間にTIMを挿入することによって満たすことができる。
いくつかの市販のTIMsは、熱伝導性充填剤を満たした有機重合体または弾性体である。しかし、弾性体は、未加硫状態で適用することが困難であり、あるいは適用の前に加硫した場合には十分に付着またはからみ合わせることができないという欠点がある。重合体は、適用後に間隙から流出する可能性があるという欠点がある。いくつかの重合体はさらに、十分な熱伝導度に欠けるという欠点がある可能性がある。
伝導性充填剤を含むシリコーングリースもTIMsとして提案された。しかし、グリースは、すっきり適用することができず、適用後に間隙から流出する可能性があるという欠点がある。
PCCsは、TIMs用として提案された。PCCsは、低温で固体で、相転移温度で変形性となるように調合することができるため、上記の問題を解決するのに有利である。相転移温度は、電子部品の通常の動作温度に等しいか、またはそれより高くてよい。
PCCsは、ワックスのような有機材料および伝導性充填剤を含んでいてよい。しかし、有機ワックスは、適用後、電子部品の動作中に間隙から流出する可能性があるという欠点がある。有機ワックスはまた、室温で脆いことがある。
Bogdan C. Simionescu、Valeria Harabagiu およびCristofor I. Simionescu、「Siloxane-Containing Polymers」、The Polymeric Materials Encyclopedia、CRC Press, Inc.、1996年 James E. McGrath、「Research on Thermoplastic Elastomers」、Thermoplastic Elastomers、A Comprehensive Review、N.R. Legge、G. Holden、H.E. Schroeder編、Hanser Publishers、1987年 Bruce HardmanおよびAmold Torkelson、「Silicones」、Encyclopedia of Polymer Science and Engineering、H.F. Mark、N.M. Bikales、C.G. Overberger、G. Menges、J.I. Kroschwitz編、John Wiley & Sons、1989年、第15巻、243頁 I. Yilgor、J.S. Riffle、G.L. WilkesおよびJ.E. McGrath、「Polymer Bulletin」、8、535〜542頁(1982年) 米国特許Re.33141 米国特許第4558110号 米国特許第4631329号 米国特許第4793555号 米国特許第4501861号 米国特許第4604442号 米国特許第5981680号 米国特許第6051216号 日本特許第63230781号 国際出願公開第2001/68363号 米国特許第4282346号 米国特許第5981680号 米国特許第6051216号 米国特許第6169142号(カラム4、7〜33行目) 欧州特許第1101167A2号 Zweifel、Hans、「Effect of Stabilization of Polypropylene During Processing and Its Influence on Long-Term Behavior under Thermal Stress」、Polymer Durability、Ciba-Geigy AG、Additives Division、CH-4002、Basel、Switzerland、American Chemical Society、第25巻、375〜396頁、1996年 米国特許第5929164号(カラム1、65行目〜カラム3、65行目) 米国特許第4299715号 米国特許第5904796号 米国特許第5912805号 米国特許第5930893号 米国特許第5950066号 米国特許第6054198号 米国特許第6286212号 Craig Dixon、Michael StrongおよびS. Mark Zhang、Thermal Trends、第7巻、第5号、1頁
本発明は、相転移組成物(PCC)ならびにその調製方法および使用に関する。PCCは、マトリックスと熱伝導性充填剤を含む。マトリックスは、シリコーン-有機ブロック共重合体を含む。
すべての量、比およびパーセントは、特に示さない限り、重量単位である。以下は、本明細書で用いる定義の一覧である。
用語の定義および用法
「A」および「an」は、それぞれ1つまたは複数を意味する。
「アルキル」は、飽和炭化水素基を意味する。
「組合せ」は、2つ以上のものが何らかの方法で一緒になっていることを意味する。
「共重合体」は、少なくとも2種の単量体からなっている重合体を意味する。共重合体は、2種の単量体からなっている重合体を含むが、これらに限定されない。
「相転移温度」は、固体、結晶またはガラス質相から、分子間鎖回転を示すことと特徴付けることができる半固体相への転移を示す温度または温度範囲を意味する。
「シリコーン-有機ブロック共重合体」は、主鎖に少なくとも1つのSi-O-Si-R-Si結合を有する材料を意味する。ただし、Rは有機基を表す。
「置換」は、炭素原子に結合した1つまたは複数の水素原子が他の置換基で置換されたことを意味する。
「表面処理」は、充填剤粒子上の反応性基のすべてまたは一部が通常の化学的または非反応手段により反応性がより低い状態にされたことを意味する。
PCC
本発明は、相転移組成物(PCC)に関する。PCCは、
A)シリコーン-有機ブロック共重合体を含むマトリックスと、
B)熱伝導性充填剤と、
場合によってC)処理剤と、
場合によってD)抗酸化剤とを含む。
PCCは相転移温度を有するように調合されている。
マトリックス
成分A)は、PCC中の成分に結合するマトリックスである。成分A)は、シリコーン-有機ブロック共重合体を含む。PCCは、少なくとも4%、あるいは少なくとも5%の成分A)を含み得る。PCCは、最大60%の成分A)、あるいは最大50%、あるいは最大20%、あるいは最大10%を含み得る。シリコーン-有機ブロック共重合体は、当技術分野で知られており、市販されている。
シリコーン-有機ブロック共重合体は、シリコーンアクリレートブロック共重合体、シリコーン-アミドブロック共重合体、シリコーン-エポキシブロック共重合体、シリコーン-エーテルブロック共重合体、シリコーン-イミドブロック共重合体、シリコーン-スチレンブロック共重合体、シリコーン-ウレタンブロック共重合体、シリコーン-尿素ブロック共重合体、シリコーン-ビニルエーテルブロック共重合体、その組合せおよびその他を含む。シリコーン-有機ブロック共重合体およびそれらの調製の方法は、当技術分野で知られている。例えば、Bogdan C. Simionescu、Valeria HarabagiuおよびCristofor I. Simionescu、「Siloxane-Containing Polymers」、The Polymeric Materials Encyclopedia、CRC Press, Inc.、1996年、James E. McGrath、「Research on Thermoplastic Elastomers」、Thermoplastic Elastomers、A Comprehensive Review、N.R. Legge、G. Holden、H.E. Schroeder編、Hanser Publishers、1987年、Bruce HardmanおよびAmold Torkelson、「Silicones」、Encyclopedia of Polymer Science and Engineering、H.F. Mark、N.M. Bikales、C.G. Overberger、G. Menges、J.I. Kroschwitz編、John Wiley & Sons、1989年、第15巻、243頁およびI. Yilgor、J.S. Riffle、G.L. WilkesおよびJ.E. McGrath、「Polymer Bulletin」、8、535〜542頁(1982年)を参照のこと。シリコーン-有機ブロック共重合体およびそれらの調製の方法は、米国特許Re.33141、第4558110号、第4631329号、第4793555号にも見いだすことができる。シリコーン-ウレタンブロック共重合体およびシリコーン-アミドブロック共重合体ならびにそれらの調製方法は、米国特許第4501861号、第4604442号、第5981680号および第6051216号に開示されている。
シリコーン-アミドブロック共重合体は、次式Iの単位を含むものにより例示される。
下付き添字nは、式Iに示すようなシロキサン単位の重合度の平均値を表し、この平均値は、式Iにおけるすべての単位におけるすべてのシロキサンセグメントに基づく数の平均である。個々のn値の変化は可能である。下付き添字nは、少なくとも1、あるいは少なくとも10、あるいは少なくとも12、あるいは少なくとも15である。下付き添字nは、最大700、あるいは最大500、あるいは最大50、あるいは最大45、あるいは最大30、あるいは最大18である。
下付き添字mは、少なくとも1、あるいは少なくとも4、あるいは少なくとも45、あるいは少なくとも55、あるいは少なくとも60である。下付き添字mは、最大300、あるいは最大200、あるいは最大125、あるいは最大80であってよい。理論に拘束されることを望むことなく、mの値を増加させることにより、シリコーン-有機ブロック共重合体の溶融体粘度、およびその結果として、PCCの溶融体粘度(その相転移温度以上に加熱したときのPCCの粘度)が増加すると考えられる。mの上限は、PCCを動作温度および圧力条件下で適用する基板にPCCが従い、それを濡らすことを可能にする溶融体粘度をもたらす値に限定されると思われる。
Xは2価炭化水素基である。Xは、分枝状または直鎖状であってよい。Xは、飽和されていてよい。Xは、少なくとも1個の炭素原子、あるいは少なくとも3個の炭素原子を有する。Xは、最大30個の炭素原子、あるいは最大10個の炭素原子を有していてよい。
X1は、2価有機基である。X1は、2価炭化水素基であり得る。X1の2価炭化水素基は、分枝状または直鎖状であってよい。X1の2価炭化水素基は、少なくとも1個の炭素原子、あるいは少なくとも2個の炭素原子を有する。X1の2価炭化水素基は、最大40個の炭素原子、あるいは最大20個の炭素原子、あるいは最大10個の炭素原子、あるいは最大6個の炭素原子を有する。
X1の2価炭化水素基は、非置換または置換されていてよい。X1の2価炭化水素基は、例えば、(i)ヒドロキシ、(ii)3〜8個の炭素原子のシクロアルキル基、(iii) 1〜3個の炭素原子のアルキル基、非置換フェニル基、および1〜3個の炭素原子のアルキル基からそれぞれ独立に選択される1〜3個のメンバーにより置換されているフェニル基からそれぞれ独立に選択される1〜3個のメンバー、(iv) 1〜3個の炭素原子のヒドロキシアルキル基、ならびに(v) 1〜6個の炭素原子のアルキルアミノ基のうちの少なくとも1つによって置換されていてよい。
X1の2価有機基は、(i)1〜3個のアミド結合、(ii)5または6個の炭素原子の環状2価飽和炭化水素、および(iii) 1〜3個の炭素原子のアルキル基からそれぞれ独立に選択される1〜3個のメンバーにより場合によって置換されているフェニレンのうちの少なくとも1つを含む炭化水素基を含んでもよい。
X1は、式R20T(R21)R22の基であってよく、R20およびR22は1〜10個の炭素原子の2価炭化水素で、R21は1〜10個の炭素原子の1価または2価炭化水素であり、そのような基は互いに独立で、TはC(R)であり、Rは水素、R1、R2、R3、R4または3価N、PもしくはAlであってよい。本明細書における2価および3価は、ある例において、また適宜、分枝、架橋または同様なものを可能にすると理解し、解釈すべきである。
R1、R2、R3およびR4のそれぞれが独立に、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、トリフルオロプロピルのようなハロゲン化アルキル基、シロキサンを含む鎖(ポリジメチルシロキサンまたはシロキサンをベースとするポリアミドなど)およびフェニルである。ただし、フェニルは、メチルおよびエチルから独立に選択される1〜3個のメンバーにより場合によって置換されていてよい。あるいは、R1、R2、R3およびR4のそれぞれがメチルおよびエチルから選択される。あるいは、R1、R2、R3およびR4のそれぞれがメチルである。
X、X1、n、R1、R2、R3およびR4の個々の値は、シリコーン-アミドブロック共重合体の各単位について同じか、異なっていてよい(式Iのm単位のいずれかの間のものを含んでいてよい)。そのような変化は、式Iのm単位のそれぞれの内部のX基についても存在してもよく、あるいは存在していなくてもよい。個々のX1基は、脂肪族、芳香族または両方であってよい。
式Iに関して用いるとき、また特に示さない限り、「シロキサン基」という用語は、以下のようなシロキサン単位を有する基を指す。
式中、R30およびR31はそれぞれ独立に有機部分から選択され、R30およびR31のそれぞれが炭素-ケイ素結合によりケイ素に結合されている。さらに、式Iにおいて、XおよびX1における炭素数は、任意セグメントまたは置換基における炭素を含まない。また、シリコーン-アミドブロック共重合体は、主鎖にシロキサン部分を有し、また、場合によってペンダントまたは分枝部分にシロキサン部分を有していてもよい。
式Iの許容できる変化としては、(1) X、X1、n、R1、R2、R3およびR4の複数の値が1つの重合体分子において発生していて(式Iのm単位間およびX基内の変化を含んでいてよい)、これらの単位の配列順序がランダムまたはブロックで交互であってよい、シリコーン-アミドブロック共重合体、(2)有機トリアミンまたはトリス(2-アミノエチル)アミンのような高級アミンが有機ジアミンを一部分置換して、枝分れまたは架橋分子を生じさせているシリコーン-アミドブロック共重合体、および(3)(1)および(2)または別のブロック共重合体のいずれかの物理的混合体、あるいはその組合せなどがある。
式Iは、交互ブロック共重合体または(AB)m型共重合体を表す。式Iの共重合体がどのように末端封鎖されているかによって、式IはB(AB)mまたはA(BA)m型共重合体を表すことができる。式Iは、アミド基、トリ置換シリコーン基または両方により末端封鎖されていてよい。
本発明において使用する適切なシリコーン-アミドブロック共重合体は、式IIの単位を含んでいてもよい。
式中、X、X1、R1、R2、R3、R4、nおよびmは上で式Iについて定義したとおりである。a/mのモル比は少なくとも0.1である。下付き添字aは、アミドセグメントの縮合化学による鎖延長の程度の平均値を表す。下付き添字aが0ならば、式IIの構造は式Iに戻る。下付き添字aは、少なくとも1、あるいは少なくとも2、あるいは少なくとも10である。下付き添字aは、最大60、あるいは最大55である。個々のa値の変化は可能である。式IIは、交互ブロック共重合体または(AB)m型共重合体を表す。式IIの共重合体がどのように末端封鎖されているかによって、式IIはB(AB)mまたはA(BA)m型共重合体を表すことができる。式IIは、アミド基、トリ置換シリコーン基または両方により末端封鎖されていてよい。
式IIのシリコーン-アミドブロック共重合体は、日本特許第63230781号、国際出願公開第2001/68363号および米国特許第4282346号に記載されているような縮合化学を最初に用いてジアミドを修飾した後に、米国特許第5981680号および第6051216号における上記の方法により調製することができる。式IIのシリコーン-アミドブロック共重合体は、種々の適切な出発物質により下の実施例7に示す方法を用いて過度の実験なしに当業者が調製することができる。
本明細書における範囲の開示は、それ自体の範囲だけでなく、それに含まれているものならびに終点も開示すると解釈すべきであると理解すべきである。例えば、1〜10の範囲の開示は、1〜10の範囲だけでなく、1、2.7、9および10も個別に、ならびに範囲に含まれている他の数も開示すると理解すべきである。同様に、1〜5個の炭素原子の炭化水素の範囲の開示は、クラスとしての1〜5個の炭素原子の炭化水素だけでなく、1個の炭素原子の炭化水素、2個の炭素原子の炭化水素、3個の炭素原子の炭化水素、4個の炭素原子の炭化水素および5個の炭素原子の炭化水素も個別に開示すると理解すべきである。
理論に拘束されることを望むことなく、シリコーン-有機ブロック共重合体は本質的に「熱可塑性ゲル」をなすと考えられる。有機(「硬」)セグメントは本質的に熱可塑性(可逆性)架橋部位としての機能を果たし、シリコーン-有機ブロック共重合体の軟化点または相転移温度を決定するのに対して、シリコーン(「軟」)セグメントは柔軟性および弾性を付与する。硬セグメントと軟セグメントとの比率は、シリコーン-有機ブロック共重合体が伝統的な熱可塑性弾性体と比較して室温で柔らかく、特性がゲル様であるように慎重に選択することができる。シリコーン-有機ブロック共重合体の構造、化学的性質ならびに硬セグメントの長さおよび軟セグメントの長さは、相転移温度、溶融体粘度および室温係数に影響を及ぼす。アクリレート、エポキシ、エステル、エーテルおよびその他のような他の硬セグメントを軟セグメントとともに用いて類似した「熱可塑性ゲル」特性を有するシリコーン-有機ブロック共重合体を生成させることができる。
充填剤
成分B)は、熱伝導性充填剤である。成分B)は、成分A)中に分散されている。PCC中の成分B)の量は、成分A)に選択される材料、成分B)に選択される材料およびPCCの所望の相転移温度などの種々の因子に依存する。成分B)の量は、PCCの少なくとも40%、あるいはPCCの少なくとも50%、あるいはPCCの少なくとも85%であってよい。成分B)の量は、PCCの最大96%、あるいは最大95%であってよい。成分B)の量が少なすぎる場合、PCCはいくつかの適用例において不十分な熱伝導度を有する可能性がある。成分B)の熱伝導性充填剤の正確な量は、選択する熱伝導性充填剤の密度および熱伝導度などの種々の因子に依存する。
成分B)は、熱伝導性、電気伝導性または両方であってよい。あるいは、成分B)は、熱伝導性で、電気的に絶縁性であってよい。成分B)の適切な熱伝導性充填剤としては、金属粒子、金属酸化物粒子およびその組合せなどが挙げられる。成分B)の適切な熱伝導性充填剤は、窒化アルミニウム、酸化アルミニウム、チタン酸バリウム、酸化ベリリウム、窒化ホウ素、ダイヤモンド、グラファイト、酸化マグネシウム、銅、金、ニッケルまたは銀のような金属微粒子、炭化ケイ素、炭化タングステン、酸化亜鉛、それらの組合せ、および、その他によって例示される。
熱伝導性充填剤は、当技術分野で知られており、市販されている。例えば、米国特許第6169142号(カラム4、7〜33行目)を参照のこと。例えば、CB-A20SおよびA1-43-Meは、Showa-Denkoから市販されている異なる粒径の酸化アルミニウム充填剤であり、AA-04、AA-2およびAA18は、Sumitomo Chemical Companyから市販されている酸化アルミニウム充填剤である。
銀充填剤は、米国マサチューセッツ州アテルボローのMetalor Technologies U.S.A. Corp.から市販されている。窒化ホウ素充填剤は、米国オハイオ州クリーブランドのAdvanced Ceramics Corporationから市販されている。
充填剤粒子の形状は、特に制約はないが、丸みのある、または球状粒子は、PCC中の充填剤の高充填量での粘度の望ましくないレベルへの増加を防ぐことができる。
異なる粒子径および異なる粒子径分布を有する充填剤の組合せを化合物B)として用いることができる。例えば、大きい平均粒径を有する第1の酸化アルミニウムと小さい平均粒径を有する第2の酸化アルミニウムとを最密充填理論分布曲線に適合する割合で組合せることが望ましいと思われる。これは、充填効率を改善し、粘度を低下させ、熱移動を増大させる。
充填剤の平均粒径は、成分B)に選択される充填剤の種類およびPCCに加える正確な量に依存するが、充填剤は、少なくとも0.2μm、あるいは少なくとも2μmの平均粒径を有していてよい。充填剤は、最大80μm、あるいは最大50μmの平均粒径を有していてよい。
成分B)の充填剤は、場合によって成分C)処理剤で表面処理してもよい。処理剤および処理方法は、当技術分野で知られている。例えば、米国特許第6169142号(カラム 4、42行目〜カラム5、2行目)を参照のこと。
PCCは、少なくとも0.05%の成分C)を含んでいてよい。PCCは、最大5%、あるいは最大0.5%の化合物C)を含んでいてよい。
処理剤は、式R5 XSi(OR6)(4-X)を有するアルコキシシランであってよく、xは1、2または3であるか、あるいはxは3である。R5は少なくとも1個の炭素原子、あるいは少なくとも8個の炭素原子の置換または非置換1価炭化水素基である。R5は、最大50個の炭素原子、あるいは最大30個の炭素原子、あるいは最大18個の炭素原子を有する。R5は、ヘキシル、オクチル、ドデシル、テトラデシル、ヘキサデシルおよびオクタデシルのようなアルキル基、ならびにベンジル、フェニルおよびフェニルエチルのような芳香族基によって例示される。R5は、飽和または不飽和、分枝または非分枝および非置換であってよい。R5は、飽和、非分枝および非置換であってよい。
R6は、少なくとも1個の炭素原子の非置換飽和炭化水素基である。R6は、最大4個の炭素原子、あるいは最大2個の炭素原子を有していてよい。成分C)は、ヘキシルトリメトキシシラン、オクチルトリエトキシシラン、デシルトリメトキシシラン、ドデシルトリメチルオキシシラン、テトラデシルトリメトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、フェニルエチルトリメトキシシラン、オクタデシルトリメトキシシラン、オクタデシルトリエトキシシラン、その組合せおよびその他によって例示される。
アルコキシ機能オリゴシロキサンも処理剤として用いることができる。アルコキシ機能オリゴシロキサンおよびそれらの調製方法は、当技術分野で知られている。例えば、欧州特許第1101167A2号を参照のこと。例えば、適切なアルコキシ機能オリゴシロキサンとしては、式(R9O)dSi(OSiR7 2R8)4-dのものが挙げられる。この式において、dは1、2または3であるか、あるいはdは3である。各R7は、1〜10個の炭素原子の飽和および不飽和1価炭化水素基から独立に選択することができる。各R8は、少なくとも11個の炭素原子を有する飽和または不飽和1価炭化水素基であってよい。各R9は、アルキル基であってよい。
金属充填剤は、オクタデシルメルカプタンおよびその他のようなアルキルチオール、ならびにオレイン酸、ステアリン酸のような脂肪酸、チタン酸塩、チタン酸カップリング剤、ジルコニウム酸カップリング剤、その組合せなどで処理することができる。
アルミナまたは不動態化窒化アルミニウム用の処理剤としては、アルコキシシリル機能アルキルメチルポリシロキサン(例えば、R10 bR11 cSi(OR12)(4-b-c)の部分加水分解縮合物もしくは共加水分解縮合物または混合物)、同様な材料が挙げられ、加水分解性基はシラザン、アシルオキシまたはオキシモであろう。これらのすべてにおいて、上の式におけるR10のようなSiに結合されている基は、長鎖不飽和1価炭化水素または1価芳香族機能炭化水素である。R11は1価炭化水素基であり、R12は1〜4個の炭素原子の1価炭化水素基である。上の式において、bは1、2または3であり、cは0、1または2である。ただし、b+cは1、2または3である。当業者は、過度の実験を行わずに、充填剤の分散を促進するための特定の処理を最適化することができよう。
他の自由選択成分
熱伝導性充填剤である成分B)は、場合によって、熱伝導性充填剤に加えて、または熱伝導性充填剤の一部の代わりに補強充填剤を含んでいてよい。補強充填剤は、切断されたKEVLAR(登録商標)のような切断された繊維であってよい。理論に拘束されることを望むことなく、切断されたKEVLAR(登録商標)は、強さと熱膨張係数(CTE)を改善すると考えられる。補強充填剤は、成分C)で処理してもよい。
自由選択成分D)は、抗酸化剤である。理論に拘束されることを望むことなく、成分D)は、一般的にフリーラジカルを捕捉することによりシリコーン-有機ブロック共重合体の鎖切断を防ぐと考えられる。成分D)は、プラスチックに一般的に使用される抗酸化剤を含んでいてよい。成分D)は、少なくとも0.001%、あるいは少なくとも0.05%から1%までの量でPCCに加えることができる。
適切な抗酸化剤は、当技術分野で知られており、市販されている。適切な抗酸化剤としては、フェノール抗酸化剤およびフェノール抗酸化剤と安定剤との組合せなどがある。フェノール抗酸化剤は、完全に立体的に込み合ったフェノールおよび部分的に込み合ったフェノールなどである。安定剤としては、3価有機リン化合物のような有機リン誘導体、亜リン酸塩、ホスホン酸塩およびその組合せ、硫化物、ジアルキルジチオカルバミン酸塩、ジチオジプロピオン酸塩およびその組合せを含む有機硫黄化合物のようなチオシナージスト、ならびにテトラメチルピペリジン誘導体のような立体的に込み合ったアミンなどがある。適切な抗酸化剤および安定剤は、Zweifel、Hans、「Effect of Stabilization of Polypropylene During Processing and Its Influence on Long-Term Behavior under Thermal Stress」、Polymer Durability、Ciba-Geigy AG、Additives Division、CH-4002、Basel、Switzerland、American Chemical Society、第25巻、375〜396頁、1996年に開示されている。
適切なフェノール抗酸化剤としては、ビタミンEおよびCiba Specialty Chemicals、U.S.A.製のIRGANOX(登録商標) 1010などがある。IRGANOX(登録商標) 1010は、ペンタエリトリオールテトラキス(3-(3,5-ジ-t-ブチル-4-ヒドロキシフェニル)プロピオナート)を含む。
自由選択成分E)は、触媒阻害物質である。成分E)は、付加反応触媒阻害物質である。付加反応触媒阻害物質は、当技術分野で知られており、市販されている。例えば、米国特許第5929164号(カラム1、65行目〜カラム3、65行目)を参照のこと。
成分E)は、ホスフィン、ジホスフィン、アミン、ジアミン、トリアミン、有機硫化物、アルケニル機能化合物、アルキニル機能化合物、ヒドロキシ機能化合物、その組合せ、または他の遷移金属触媒毒であってよい。
適切なホスフィンとしては、トリアルキルホスフィンおよびトリフェニルホスフィンのようなトリアリールホスフィンなどがある。適切なジホスフィンとしては、テトラフェニルエチレンジホスフィンなどがある。適切なアミンとしては、n-ブチルアミンおよびトリエタノールアミンなどがある。適切なジアミンとしては、テトラメチレンジアミンなどがある。適切な有機硫化物としては、エチルフェニルスルフィドなどがある。適切なアルケニル機能化合物は、有機オルガノシリコーンまたはオルガノシランであってよい。適切なアルケニル機能化合物としては、ビニルシロキサンおよびビニルシランなどがある。適切なアルキニル機能化合物は、アセチレン、プロピン、1-ブチン、1-ペンチン、4,4-ジメチル-1-ペンチン、1-ヘキシン、5-メチル-1-ヘキシンおよび1-デシンのような有機物であってよい。
成分E)は、PCCを中央処理装置(CPU)に用いる場合、少なくとも7年間にわたりPCCに機械的および化学的安定性を与えるに十分な量で加える。成分E)の量は、少なくとも0.001%であってよい。成分E)の量は、最大1%であってよい。
成分F)は、成分A)に加えて、または成分A)の一部の代わりに加えることができる自由選択のマトリックス材料である。化合物F)は、シリコーン樹脂を含んでいてよい。理論に拘束されることを望むことなく、シリコーン樹脂の添加は、適用を容易にするために有用であると思われるPCCへの室温粘着性を与えると考えられる。成分F)は、シリコーン-有機ブロック共重合体とある程度相溶性である有機機能シリコーンワックスのようなワックスを含んでいてよい。
成分G)は、溶媒または希釈剤のようなベヒクルである。成分G)は、例えば、混合または供給を容易にするためにPCCの調製中に加えることができる。PCCを調製した後に、場合によって成分G)のすべてまたは一部を除去してもよい。
成分H)は、湿潤剤である。
成分I)は、消泡剤である。
成分J)は、色素である。
成分K)は、難燃剤である。
成分L)は、スペーサーである。スペーサーは、有機粒子、無機粒子またはその組合せであってよい。スペーサーは、熱伝導性、電気伝導性または両方であってよい。スペーサーは、少なくとも25μmから最大250μmの粒径を有していてよい。スペーサーは、単分散ビーズを含んでいてよい。成分L)の量は、粒子の分布、設置時に加える圧力、設置温度などの種々の因子に依存する。PCCは、成分B)の一部に加えて、あるいは代わりに加えた最大15%、あるいは最大5%の成分L)を含んでいてよい。
成分M)は、低融点金属充填剤である。低融点金属充填剤は、In、Snまたはその合金であってよい。低融点金属充填剤は、場合によってさらにAg、Bi、Cd、Cu、Ga、Pb、Sb、Znまたはその組合せを含んでいてよい。適切な低融点金属充填剤の例としては、In-Bi-Sn合金、Sn-In-Zn合金、Sn-In-Ag合金、Sn-Ag-Bi合金、Sn-Bi-Cu-Ag合金、Sn-Ag-Cu-Sb合金、Sn-Ag-Cu合金、Sn-Ag合金、Sn-Ag-Cu-Zn合金およびその組合せなどがある。低融点金属充填剤は、マトリックスの融点より高い融点を有していてよい。低融点金属充填剤は、最大250℃、あるいは最大225℃の融点を有していてよい。低融点金属充填剤は、少なくとも50℃、あるいは少なくとも150℃の融点を有していてよい。低融点金属充填剤は、共融合金、非共融合金または純粋金属であってよい。低融点金属充填剤は、当技術分野で知られており、市販されている。成分M)は、成分B)のすべてもしくは一部に加えて、または代わりに加えることができる。PCCは、最大96%の成分M)を含んでいてよい。
PCCの調製方法
成分A)は、PCCがその相転移温度以下で固体で、相転移温度以上で変形性であるように選択する。相転移温度は、PCCの用途を含む種々の因子に応じて選択することができる。
例えば、PCCは、電子装置におけるTIMとして用いることができる。この例では、相転移温度は、いくつかの電子装置の通常の動作温度、例えば、少なくとも40℃、あるいは少なくとも45℃、あるいは少なくとも50℃、あるいは少なくとも55℃、あるいは少なくとも60℃に等しいか、またはわずかに低くてよい。通常の動作温度は、最大80℃、あるいは最大90℃、あるいは最大100℃であってよい。あるいは、相転移温度は、電子装置が耐えることができる最大温度、例えば、いくつかの電子装置について少なくとも150℃から最大250℃であってよい。
PCCは、メートルケルビン当たり少なくとも1ワット(W/mK)、あるいは少なくとも3W/mK、あるいは少なくとも5W/mKの熱伝導度を有するように調合することができる。熱伝導度は、成分B)に選択される充填剤の量および種類を含む種々の因子に依存する。
PCCは、すべての成分を相転移温度より高い温度で混合するような通常の手段により調製することができる。例えば、90℃までの相転移温度を有するPCCsについては、PCCは、すべての成分を100℃で混合して調製することができる。
成分C)が存在する場合、場合によって、成分B)を成分C)で表面処理し、その後、相転移温度以上の温度でPCCを混合してPCCを調製することができる。あるいは、成分C)を他の成分の一部またはすべてと相転移温度以上の温度で同時に混合することができる。
成分G)が存在する場合、すべての成分を周囲温度または高温で混合してPCCを調製することができる。
使用方法
上述のPCCは、熱インターフェース材料(TIM)のようなインターフェース材料として調製することができる。インターフェース材料は、通常の立体配置を有していてよく、当業者は成分A)および他の成分の適切な選択により立体配置を調節することができる。PCCは、周囲温度で安定な形態であるように調合することができる。PCCは、周囲温度で自立性であるように調合することができる。PCCは、場合によって、パッド、錠剤、シートまたはテープのような平らな要素として提供することができる。あるいは、PCCは、半球状小塊、凸状要素、角錐または円錐として提供することができる。PCCは、周囲条件下で粘着性を有する、または有さない固体であるように調合することができる。
PCCは、場合によって、PCCの表面上に除去可能なはく離シートを有していてよい。はく離シートは、PCCが周囲条件で粘着性である場合に用いることができる。はく離シートは、例えば、比較的低い表面エネルギーを有するワックスもしくはシリコーン被覆紙またはプラスチックシートであってよい。PCCは、直接法、例えば、スプレーコーティング、ナイフコーティング、ローラーコーティング、キャスティング、ドラムコーティング、浸漬等、あるいは、はく離シートを用いた間接転移法のような通常の手段により支持体、ライナーまたは他のはく離シートに塗布することができる。塗布の前に、溶媒、希釈剤または他の賦形剤をPCCに加え、その後、賦形剤を除去して、PCCの粘着フィルム、コーティングまたは残留物をはく離シート上に残すことができる。
例えば、PCCが処理中に十分な形態の安定性を欠く場合、場合によってPCCを基板上に被覆してもよい。基板は、熱伝導性材料、電気伝導性材料または両方であってよい。基板は、例えば、金、銀、銅もしくはアルミニウム箔のような金属箔または穴あき金属箔、ポリイミド、ポリアミド、米国デラウェア州ウィルミントンのE.I, Du Pont de Nemours and Company, Inc.製のKAPTON(登録商標)またはポリエチレンテレフタル酸ポリエステル(米国デラウェア州ウィルミントンのE.I, Du Pont de Nemours and Company, Inc.製のMYLAR(登録商標))であってよい。PCCは、基板の1つまたは複数の表面に被覆することができる。はく離シートは、被覆済み基板の両側に用いることができる。このインターフェース材料を図1に示す。図1において、インターフェース材料100は、基板101、および基板101の反対側に形成された上述のPCCの層102を含む。はく離ライナー103がPCC 102の露出表面上に載せられている。
上述のPCCを含む種々のインターフェース材料を調製することができる。米国特許第4299715号および第5904796号に開示されている方法を含む種々の方法により、上述のPCCを用いてインターフェース材料を調製することができる。
PCCは、熱源とヒートスプレッダーとの間の熱伝導路に沿って挿入することができる。PCCは、形態安定PCCまたはPCCを含むインターフェース材料を接着剤を用い、もしくは用いずに、あるいはPCCのプライマーまたは熱溶融分注またはPCCの溶媒キャスティングにより熱源とヒートスプレッダーとの間に挿入するような、従来の手段により挿入することができる。
熱源は、半導体、トランジシター、集積回路または個別装置のような電子部品を含んでいてよい。
ヒートスプレッダーは、ヒートシンク、熱伝導性プレート、熱伝導性カバー、ファン、循環冷媒系、その組合せまたはその他を含んでいてよい。PCCは、電子部品およびヒートシンクと直接接触させて用いることができる。PCCを電子部品に、そして、その後ヒートシンクに付けることができ、あるいはPCCをヒートシンクに、そして、その後電子部品に付けることができる。
PCCを電熱路に沿って挿入中、またはその後に、PCCを相転移温度と等しいか、それより高い温度に加熱することができる。圧力を加えてよい。次いで、PCCを冷却することができる。
本発明はさらに、
a)電子部品と、
b)電子部品の表面からヒートシンクの表面まで及んでいる熱伝導路に沿って配置され、上述のPCCを含むインターフェース材料と、
c) ヒートシンクとを含む製品に関する。
本発明はさらに、
a) ヒートスプレッダーと、
b) ヒートスプレッダーの表面上のインターフェース材料とを含み、
インターフェース材料とヒートスプレッダーとが電子部品とヒートシンクとの間の熱伝導路の一部を含むように配置されていて、インターフェース材料が上述のPCCを含む製品に関する。
図2に本発明によるデバイス200を示す。デバイス200は、スペーサー211を含むダイアタッチ接着剤209により基板204に取り付けられている電子部品(集積回路(IC)チップとして示す)203を含む。基板204は、パッド210を介してそれに取り付けられているはんだ球205を有する。第1のインターフェース材料(TIM1)206は、ICチップ203と金属カバー207との間に挿入されている。金属カバー207はヒートスプレッダーとして作用する。第2のインターフェース材料(TIM2)202は、金属カバー207とヒートシンク201との間に挿入されている。熱は、装置を動作させるときに矢印208によって表された伝熱路に沿って移動する。
上述のPCCを含む製品およびデバイスを作製することができる。例えば、上述のPCCは、そこに記載のインターフェース材料に加えて、またはその代わりに、米国特許第5912805号、第5930893号、第5950066号、第6054198号および第6286212号に開示されている装置における熱伝導性インターフェース材料として用いることができる。
有機基の化学的性質およびシリコーン-有機ブロック共重合体の構造によって、シリコーン-有機ブロック共重合体は、PCCに複数の相転移温度を与える。複数の相転移温度を有するPCCsは、PCCをTIMとして使用する電子装置の動作温度でのポンプアウトに対する抵抗性を与えるという点で有利であり得る。例えば、相転移温度の2つが、集積回路のような電子部品の動作温度がその2つの相転移温度の間にあるような値を有する、少なくとも2つの相転移温度を有するシリコーン-有機ブロック共重合体を選択することができる。上述のデバイスは、PCCの粘度が最低で、PCCが最も伸展性が大きい、より高い相転移温度より高い温度で組み立てることができる。動作温度では、PCCは半固体であると思われ、それにより、PCCは集積回路にき裂、層割れを起こさせたり、圧縮圧力を伝えたりしないようなある程度の伸展性を有するが、PCCは依然としてポンプアウトに抵抗する安定性を有するであろう。実施例6は、複数の相転移温度を有するシリコーン-有機ブロック共重合体を示す。
これらの実施例は、本発明を当業者に例示することを目的とするものであり、特許請求の範囲に示した本発明の範囲を限定するものと解釈すべきではない。
(参照実施例1)
Mathis Hotdisk法
相転移材料の熱伝導度の測定は、Mathis Hotdisk装置を用いて行った。この方法の技術的詳細は、Mathis Instrument LTDの機器メニュー記載されている。技術は、Craig Dixon、Michael StrongおよびS. Mark Zhang、Thermal Trends、第7巻、第5号、1頁にも記載されている。
(実施例1)
シリコーン-有機ブロック共重合体の合成
ウンデシレン酸(Cashem Corporation)を真空蒸留により180〜210℃で精製する。温度計、電気撹拌機、窒素洗い流し口および冷却器を装着した1000ml丸底フラスコに153.5gのヘキサメチレンジアミン70%および水30%の溶液(米国デラウェア州ウィルミントンのE.I. Du Pont de Nemours and Company, Inc.)と346.5gの精製ウンデシレン酸を入れる。フラスコを120℃に加熱し、この温度に約1時間維持する。次に、フラスコを160℃に加熱してアミドを生成させる。水が反応副生成物として発生する。反応をこの温度で1時間、または反応が終結したことを示す、冷却器トラップに水が検出されなくなるまで、継続させる。次いで、フラスコを220℃に1時間加熱し、さらに真空下で240℃に2時間加熱し、低窒素パージにより不純物をストリップ除去する。次いで、反応混合物を冷却し、アルミニウム箔を敷いた平なべに収集する。
温度計、電気撹拌機および冷却器を装着した5000ml三つ口フラスコに2978.4gのジメチルシクロシロキサン、21.52gのテトラメチル二水素ジシロキサンおよび1.4gのトリフルオロメタンスルホン酸を入れる。フラスコを90℃に加熱し、この温度に4時間維持する。4時間後に、70gの重炭酸ナトリウムを加える。加熱を止め、フラスコの内容物を室温に冷却し、12時間混合する。反応混合物をろ過し、温度計、電気撹拌機および冷却器を装着した清浄な5000ml三つ口フラスコに移す。フラスコを150℃に加熱し、真空ストリッピングする。次いで、シロキサンにおける機能SiHのレベルを赤外分光法により測定する。得られる生成物は、250DPジメチル水素末端封鎖ポリジメチルシロキサンである(DPは重合度を意味する)。
温度プローブ、電気撹拌機および冷却器を装着した1000ml三つ口丸底フラスコに上述のように生成させた10gのアミド、300gのキシレンおよび0.107gのジメチルシロキサン中1,3-ジエテニル-1,1,3,3-テトラメチルジシロキサン白金錯体を入れる。フラスコを115℃に加熱し、次いで、294.93gの250DPジメチル水素末端封鎖ポリジメチルシロキサンを滴下漏斗により1滴ずつ加える。添加後、反応物を1時間混合する。次いで、フラスコを150℃に加熱し、真空ストリッピングしてすべての残留溶媒が除去されるようにする。
得られる共重合体は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィーGPC(ポリスチレン標準品に対して校正済み)により測定される、50981の数平均分子量(Mn)および129900の重量平均分子量(MW)を有する。温度の関数としての動的保存係数(G')、動的損失係数(G'')および複合粘度(Eta*)の測定値をRheometric Scientific製のAdvanced Rheometric Expansion System(ARES)レオメータで得る。30℃で共重合体は、それぞれ1.05×106および1.23×105ダイン/cm2のG'およびG''を有する柔らかい可撓性固体である。この共重合体は、95℃の相転移温度を示し、複合粘度は溶融状態(120℃)で368ポアズと測定される。
(実施例2)
実施例1のシリコーン-有機ブロック共重合体を含むPCCの生成
実施例1の共重合体をAl2O3充填剤(Showa-Denko K.K.製のCB-A20SおよびA1-43-Me酸化アルミニウム充填剤の1:1混合物)とを、共重合体と充填剤とを100℃以上に加熱し、遠心混合して合わせる。
88.2重量%の充填剤を添加したPCCを調製する。ARESレオメータを用いたPCCの測定から、軟化転移温度が約85℃であることが示されている。
PCCは、150℃での熱プレスにより2枚のはく離ライナーフィルムの間にはさまれた約150μm(6mil)の厚さの可撓性コヒーレントフィルムとして作製する。ボンドラインの厚さは、2枚のケイ素ウエーファ基板の間の圧力の関数として100℃で測定する。これらの結果を下に示す。これらの結果は、PCCが軟化転移温度より高い温度で低い圧力のもとで流動できることを示している。
(実施例3および4)
充填剤の異なる添加量を有するPCCs
充填剤の異なる添加量を用いたほかは、実施例2のとおりにPCCsを調製した。熱伝導度を参照実施例1の方法に従ってMathis Hot Disk装置を用いて充填剤の添加量の関数として測定する。結果を下の表2に示す。
(実施例5)
シリコーン-有機ブロック共重合体の合成
ウンデシレン酸(Cashem Corporation)を真空蒸留により180〜210℃で精製する。温度計、電気撹拌機、窒素洗い流し口および冷却器を装着した500ml丸底フラスコに46.8gの2-メチル-1,5-ペンタンジアミン(Aldrichから購入したDupont Dytec A Amine)と150.1gの精製ウンデシレン酸を入れる。フラスコを120℃に加熱し、この温度に約1時間維持する。次に、フラスコを180℃に加熱してアミドを生成させる。水が反応副生成物として発生する。反応をこの温度で1時間、または反応が終結したことを示す、冷却器トラップに水が検出されなくなるまで、継続させる。次いで、フラスコを220℃に2時間加熱し、さらに真空下で240℃に2時間加熱し、低窒素パージにより不純物をストリップ除去する。次いで、反応混合物を冷却し、アルミニウム箔を敷いた平なべに収集する。
温度プローブ、電気撹拌機および冷却器を装着した500ml三つ口丸底フラスコに上述のように生成させた10gのアミド、200gのトルエンおよび0.2gのジメチルシロキサン中1,3-ジエテニル-1,1,3,3-テトラメチルジシロキサン白金錯体を入れる。フラスコを115℃に加熱し、次いで、176.3gの250DPジメチル水素末端封鎖ポリジメチルシロキサン(実施例1におけるように)を滴下漏斗により1滴ずつ加える。添加後、反応物をさらに1時間混合する。次いで、フラスコを150℃に加熱し、真空ストリッピングしてすべての残留溶媒が除去されるようにする。
得られる共重合体は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー(GPC)により測定される、17380のMnおよび56970のMWを有する。ARESレオメータを用いた共重合体の動的温度ランプ試験から、約45℃の相転移温度が示されている。30℃で共重合体は、それぞれ3.23×106および5.78×105ダイン/cm2のG'およびG''を有する可撓性固体である。溶融体粘度は120℃で19ポアズである。
(実施例6)
シリコーン-有機ブロック共重合体の合成
温度プローブ、電気撹拌機および冷却器を装着した1000ml三つ口丸底フラスコに実施例1に記載した1.26gのアミドおよび実施例5に記載した3.76gのアミド、100gのトルエンならびに0.24gのジメチルシロキサン中1,3-ジエテニル-1,1,3,3-テトラメチルジシロキサン白金錯体を入れる。フラスコを115℃に加熱し、88.28gの250DPジメチル水素末端封鎖ポリジメチルシロキサン(実施例1におけるように)を滴下漏斗により1滴ずつ加える。添加後、反応物をさらに1時間混合する。次いで、フラスコを150℃に加熱し、真空ストリッピングしてすべての残留溶媒が除去されるようにする。得られる重合体は、GPC(ポリスチレン標準品に対して校正済み)により測定される、20080のMnおよび51190のMWを有する。
ARESレオメータ上の共重合体の温度-粘度スイープで、45および85℃の2つの相転移温度が示されている。30℃で共重合体は、それぞれ3.93×106および6.58×105ダイン/cm2の実測G'およびG''を有する可撓性固体である。相転移温度以上での溶融体粘度は120℃で29ポアズである。
(実施例7)
式IIのシリコーン-アミドブロック共重合体の調製
ウンデシレン酸(Cashem Corporation)を真空蒸留により180〜210℃で精製する。温度計、電気撹拌機、窒素洗い流し口および冷却器を装着した500ml丸底フラスコに40gの2-メチル-1,5-ペンタンジアミン(Aldrichから購入したDupont Dytec A Amine)を入れ、約5分間パージして、ヘッドスペース中の酸素を除去する。撹拌を止め、10.10gのアジピン酸(Dupont、Adipure Grade)を加える。電気撹拌を開始すると、混合物は淡黄色になる。次に、101.53gの精製ウンデシレン酸を反応混合物に徐々に加える。フラスコを135℃に加熱し、この温度で約1時間保持する。次に、材料を170℃に加熱し、アミドを反応副生成物としての水とともに生成させる。次いで、フラスコを220℃に2時間加熱し、さらに真空下で240℃に2時間加熱し、低窒素パージにより不純物をストリップ除去する。次いで、反応混合物を冷却し、アルミニウム箔を敷いた平なべに収集する。
温度プローブ、電気撹拌機および冷却器を装着した1000ml三つ口丸底フラスコに上述のように生成させた5.09gのアミド、100.75gのトルエンおよび0.4gのジメチルシロキサン中1,3-ジエテニル-1,1,3,3-テトラメチルジシロキサン白金錯体を入れる。フラスコを115℃に加熱し、次いで、96.46gの250DPジメチル水素末端封鎖ポリジメチルシロキサン(実施例1におけるように)を滴下漏斗により1滴ずつ加える。添加後、反応物を1時間混合する。次いで、フラスコを150℃に加熱し、真空ストリッピングしてすべての残留溶媒が除去されるようにする。
得られるシリコーン-アミドブロック共重合体は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー(GPC)により測定される、21270のMnおよび64360のMWを有する。ARESレオメータを用いた共重合体の動的温度ランプ試験から、67℃の相転移温度が示されている。30℃で共重合体は、それぞれ1.63×106および5.30×105ダイン/cm2のG'およびG''を有する可撓性固体である。溶融体粘度は120℃で63ポアズである。
本発明によるインターフェース材料を示す図。 本発明による装置を示す図。
符号の説明
100 インターフェース材料
101 基板
102 PCCの層
103 はく離ライナー
200 装置
203 電子部品(集積回路チップとして示す)
204 基板
209 ダイ付着接着剤
211 スペーサー
205 はんだ球
210 パッド
206 第1のインターフェース材料(TIM1)
207 ヒートスプレッダーとして作用する金属カバー
202 第2のインターフェース材料(TIM2)
208 矢印によって示される伝熱路

Claims (12)

  1. A)シリコーン-有機ブロック共重合体を含むマトリックス
    B)熱伝導性充填剤
    を含む、熱源とヒートスプレッダーとの間で使用されるインターフェース材料用組成物であって、
    前記成分A)が第１のシリコーン-有機ブロック共重合体及び第２のシリコーン-有機ブロック共重合体からなる群から選択されるシリコーン-有機ブロック共重合体を含み、
    前記第１のシリコーン-有機ブロック共重合体が式
    の単位を含み、
    前記第２のシリコーン-有機ブロック共重合体が式
    の単位を含むインターフェース材料用組成物
    （上記各式中、
    nは少なくとも1、最大700であり、
    mは少なくとも1、最大300であり、
    aは少なくとも1、最大60であり、
    Xは2価炭化水素基であり、
    X1は2価炭化水素基であり、
    R1、R2、R3、R4のそれぞれが、独立して、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、シロキサンを含む鎖、および、フェニルであり、フェニルが場合によっては、メチルおよびエチルから独立に選択される1〜3個の基によって置換されていてよい）。
  2. nは少なくとも10、最大500であり、
    mは少なくとも1、最大300であり、
    Xは少なくとも1、最大30の炭素原子を有し、
    X1は少なくとも1、最大40の炭素原子の非置換2価炭化水素基であり、
    R1、R2、R3、R4のそれぞれが、独立して、メチル又はエチルである
    請求項1に記載の組成物。
  3. nは少なくとも10、最大500であり、
    mは少なくとも50、最大300であり、
    Xは少なくとも1、最大30の炭素原子を有し、
    X1は少なくとも1、最大40の炭素原子の非置換2価炭化水素基であり、
    R1、R2、R3、R4のそれぞれが、独立して、メチル又はエチルである
    請求項1に記載の組成物。
  4. 以下の成分：
    (C)式
    R5 XSi(OR6)(4-X)
    （式中、
    R5は、少なくとも1個の炭素原子および最大50個の炭素原子を有する非置換1価炭化水素基であり、
    R6は、独立して、少なくとも1個の炭素原子および最大4個の炭素原子を有する非置換飽和炭化水素基であり、
    Xは1、2または3である）を有するアルコキシシランを含む処理剤；
    (D)抗酸化剤；
    (E)触媒阻害剤；
    (F)シリコーン樹脂、シリコーンワックスまたはその組合せ；
    (G)ベヒクル；
    (H)湿潤剤；
    (I)消泡剤；
    (J)色素；
    (K) 難燃剤；
    (L)スペーサー；
    (M)低融解金属充填剤；及び
    (N)補強充填剤
    から選択される１以上の成分を更に含む請求項1に記載の組成物。
  5. 成分B)が窒化アルミニウム、酸化アルミニウム、チタン酸バリウム、酸化ベリリウム、窒化ホウ素、ダイヤモンド、グラファイト、酸化マグネシウム、金属微粒子、炭化ケイ素、炭化タングステン、酸化亜鉛またはその組合せを含む請求項1に記載の組成物。
  6. 成分D)が存在し、フェノール抗酸化剤またはフェノール抗酸化剤と安定剤との組合せを含む請求項4に記載の組成物。
  7. I)請求項１から６のいずれかに記載の組成物
    を含むインターフェース材料。
  8. II)剥離シート
    を更に含み、前記剥離シートが前記組成物の表面を被覆している、請求項7記載のインターフェース材料。
  9. 前記組成物が基板の表面に被覆されている、請求項7記載のインターフェース材料。
  10. i)請求項1から6のいずれかに記載の組成物を熱源とヒートスプレッダーとの間の熱伝導路に沿って挿入すること
    ii)前記組成物を前記組成物の相転移温度以上の温度に加熱すること
    iii)前記組成物に圧力を加えること
    を含む方法。
  11. iv)前記iii)の後に前記組成物を前記相転移温度未満の温度に冷却することを含む請求項10に記載の方法。
  12. a)ヒートスプレッダーと、
    b)前記ヒートスプレッダーの表面上のインターフェース材料と
    を含み、前記インターフェース材料と前記ヒートスプレッダーとが電子部品とヒートシンクとの間の熱伝導路の一部を含むように配置されており、
    前記インターフェース材料が請求項1から6のいずれかに記載の組成物を含むデバイス。
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