JP4512514B2 - 電子線分光器を備えた透過型電子顕微鏡 - Google Patents

Description

試料を透過した電子線から発生する特定の電子のみを分離して結像させる元素分布像やスペクトル分析が可能な電子線分光器を備えた透過型電子顕微鏡に関わる。

現在、半導体素子や磁性ヘッド素子の微細化・高集積化に伴い、新規プロセスの開発や量産過程において、これまで以上に解決困難な不良が増大している。この複雑な不良の原因を根本的に突き止め、早期に解決することが強く求められており、解析技術の役割は非常に重要視されている。

最近では、上記不良を解決する分析手段として、透過型電子顕微鏡（Transmission
Electron Microscopy：ＴＥＭ）および電子線エネルギー損失分光法（Electron Energy
Loss Spectroscopy:ＥＥＬＳ）が用いられている。ＥＥＬＳの利用法としては、元素の定性・定量分析のほかに、スペクトルの微細構造を利用した化学結合状態や電子構造の状態解析に用いられる。さらには、エネルギー選択機能により、特定元素の分布を二次元的に可視化したり、結合状態の場所による変化を明らかにしたりすることが出来る。透過型電子顕微鏡において、試料へ入射した電子は、試料中で、原子と衝突しないで透過する電子，原子によって弾性散乱を受ける電子，試料中の電子雲のプラズモンを励起してそのエネルギーを失う電子，原子の内殻電子を励起することによってそのエネルギーを損失する電子（コアロス電子），二次電子や連続Ｘ線などを励起することにより連統的なエネルギー損失をうける電子に分類できる。この中でも、コアロス電子は、原子に依存した情報を含むため、エネルギー選択像やスペクトル分析にしばしば用いられる。電子線分光器を備えた透過型電子顕微鏡は、試料を透過したコアロス電子を分光し、エネルギー選択することにより、特定のエネルギー幅の電子のみを取り出すことが出来る。これにより、特定の選択されたエネルギーのエネルギー選択像が得られることとなる。この像を取得すると、通常の透過型電子顕微鏡像からは区別することが出来ない元素識別が可能となるため、元素の存在場所・濃度などの知見を得ることが出来る。

電子線分光器を備えた透過型電子顕微鏡を用いて、エネルギー選択像を撮影する場合、まず透過型電子顕微鏡の光軸を調整する。通常の透過型電子顕微鏡を撮影したい場合は、エネルギー選択スリットを電子線の通路上より外して撮影する。また、原子と衝突しないで透過した電子および原子によって弾性散乱を受けた電子のみをエネルギー選択スリットにより選択すれば、ゼロロス像を得ることができ、通常の透過型電子顕微鏡像よりもボケの少ない像となる。

△Ｅのエネルギーを損失したコアロス電子によるエネルギー選択像を観察する場合、加速電圧Ｅと加速電圧Ｅからエネルギー損失△Ｅした電子線とは、レンズによる収束作用が異なるため、透過型電子顕微鏡内では異なる位置に像を形成する。よって、これを補正するためには、透過型電子顕微鏡の対物レンズ，結像系レンズ，電子線分光器の全てを再調整する煩雑な操作が必要である。さらにエネルギー損失△Ｅが元素によって異なるため観察する元素毎に再調整が必要になるため、極めて操作が煩雑である。

この問題を解決するために、現在の電子線分光器付き透過型電子顕微鏡では、観察する元素のエネルギー損失△Ｅを加速電圧Ｅに重畳したＥ＋△Ｅの電子線を入射する。この重畳する電圧をオフセット電圧と呼ぶ。その結果、試料を透過し、エネルギーを損失した電子線のエネルギーは常に加速電圧Ｅに保たれるため、前記で問題になっていた透過型電子顕微鏡の結像系レンズによる焦点ボケ，電子線分光器の再調整が一切不要となる。

しかしながら、エネルギー選択像を観察する際に、オフセット電圧△Ｅを重畳すると、照射電子線のエネルギーが変化してしまうため、試料に照射される電子線の照射条件が変化してしまう。これは、集束レンズや偏向コイルの条件が変わってしまうためで、例えば、試料上におけるビーム径や電流密度，試料に照射している電子線の位置や試料に入射する入射角度が変わってしまう。

上記の照射条件の変化により、例えば、電子線の位置が変化してしまうと、観察場所が選択したエネルギー毎に変わってしまい、同じ領域での元素の存在位置や濃度を比較することが出来ない。通常、元素分布像を得る際には３枚のエネルギー選択像を撮影し、その３枚より演算して、元素分布像を得る。しかしながら、３枚のエネルギー選択像を取得する際の電子線の照射条件が異なれば、得られる元素分布像は正確な情報を持たない。

上記問題を解決するため、特開平１１−８６７７１号公報（特許文献１）には、オフセット電圧を重畳するのと連動して、オフセット電圧に依存した集束レンズ系のレンズ電流と照射偏向コイルの電流値に変更される技術が開示されている。前記の電流値は、オフセット電圧を重畳しないときの加速電圧を相対論補正した値Ｅとオフセット電圧を重畳した加速電圧を相対論補正した値Ｅ′を用いて、補正式を利用して集束レンズと照射偏向系レンズを変化させている。

また、特開２０００−１３３１９５号公報（特許文献２）では、試料を透過したゼロロス電子またはコアロス電子の強度を検出し、試料上の電子線の位置と大きさが変化しないように集束レンズの電流値を調整している。

特開平１１−８６７７１号公報 特開２０００−１３３１９５号公報

上述したような特開平１１−８６７７１号公報記載の技術であれば、あらかじめ集束レンズや照射偏向系コイルの電流変化量がオフセット電圧に依存して設定されている。よって、電子源やレンズ電流の不安定性による変動には対応することが出来ず、常に同一の照射条件になるとは限らない。

また、特開２０００−１３３１９５号公報の場合、試料を透過した電子線の強度変化を見るため、実際のエネルギー選択像の観察以外に電子線が照射されている時間が長くなり、電子線照射による観察試料の損傷が大きな問題となる。また、試料を電子線の通路より外し、電子線の強度変化を測定する場合を考えても、オフセット電圧を印加するごとに、試料を電子線の通路より外す作業をせねばならず、元素分布像を得たい場合などでは、エネルギー選択像を複数枚取得する必要があるため、非常に作業が煩わしくなる。また、試料の出し入れを複数回行うことになるので、試料移動（ドリフト）の要因ともなる。

上記課題を解決するために本発明は、電子線を発生する電子線源と、該電子線源から発生した電子線を加速する加速管と、前記電子線の加速電圧に予め設定されたエネルギー損失値を重畳させる加速電圧制御装置と、前記電子線を試料に照射する集束レンズと、前記試料に照射される前記電子線を偏向させる偏向コイルと、前記集束レンズおよび前記偏向コイルの電流値を調整する照射条件制御装置と、前記試料への電子線を遮断可能でありかつ遮断時に電子線を検出する電子線検出器と、試料を透過した電子線を拡大して試料の拡大像を結像する複数個の結像レンズと、エネルギーを分散させる電子線分光器と、前記電子線分光器で分散されたエネルギー選択像を撮影する撮像装置と、該撮像装置で撮影されたエネルギー選択像に基づいて元素分布像を得る表示装置とを備え、前記加速電圧制御装置は、前記電子線が遮断され前記電子線の加速電圧で前記電子線を照射し、前記電子線検出器は、第１の電子線像を取得し、前記加速電圧制御装置は、前記電子線の加速電圧に前記エネルギー損失値を重畳させた加速電圧で前記電子線を照射し、前記電子線検出器は、第２の電子線像を取得し、前記照射条件制御装置は、前記第１の電子線像と前記第２の電子線像とを比較して照射半径または照射位置のズレ量を算出し、該ズレ量を補正するように前記集束レンズおよび前記偏向コイルの電流値を調整し、前記撮像装置は、前記電子線の遮断を外して前記電子線分光器で分散されたエネルギー選択像を撮影することを特徴とする電子線分光器を備えた透過型電子顕微鏡を提供する。

本発明の電子分光器付き透過型電子顕微鏡によれば、試料上の電子線の照射条件を所定の値にすることができ、特定の元素分布像やスペクトル分析を得る際に観察条件が変化しないため、正確な定量評価が可能となる。

以下、本発明の実施の形態を図面に基づき説明する。

図１は本発明による透過型電子顕微鏡１ならびにそれに付随した電子線分光器１９の一例を示す模式図である。電子線源２より放出された電子線１５は加速管３により加速され、集束レンズ４を通過する。加速管に印加される電圧は、加速電圧制御装置１２で制御される。通過した電子線１５は試料７に照射されるが、その際、電子線１５は偏向コイル５により、試料７の適切な位置に、適切な角度で照射される。

試料７を透過した電子線１５は、複数個からなる結像レンズ８を通過し、蛍光板９を開けている場合は、そのまま電子線分光器１９に進入し、撮像装置１０により撮影された後、画像表示装置１１に表示される。蛍光板９を閉じている場合は、蛍光板９が電子線
１５を受けて光に変換することにより、透過型電子顕微鏡像を肉眼で観察可能となる。

通常、透過型電子顕微鏡による試料７の観察をはじめる前に、試料７中の観察したい場所を電子線１５の通路より外して、集束レンズ４ならびに偏向コイル５を調整する。その後、試料７中の観察したい場所の近傍で結像レンズ８を調整する。両者とも蛍光板９もしくは画像表示装置１１を用いて調整される。集束レンズ４ならびに偏向コイル５の電流値は照射条件制御装置１３で、結像レンズ８は結像レンズ制御装置１８で制御される。その後、試料７中の観察場所を電子線１５の通路上に移動し、撮像装置１０により撮影する。しかし、通常観察場所に移動して、すぐには試料移動（ドリフ卜）を止めることが出来ない。

そこで撮像装置１０において試料７を観察しない場合は、電子線遮断手段６を電子線
１５の通路に挿入し、試料７に電子線１５が照射されないようにしてしばらく待機しながら、随時試料移動（ドリフト）が生じなくなったか否かを蛍光板９もしくは画像表示装置１１により確認する。

本発明の電子線分光器付き透過型電子顕微鏡によれば、試料移動（ドリフト）が生じなくなったのを確認した後、透過型電子顕微鏡像を撮影する際の加速電圧Ｅでの照射条件を、電子線照射遮断手段による電子線の検出した結果から把握することが出来る。

また、電子線遮断手段６の出し入れ（移動）により、試料を観察する場合は、試料に電子線が照射可能となるよう自由に調整することが出来る。その後、取得したいエネルギー選択像のエネルギー損失値△Ｅを電子線分光器制御装置１７に入力する。

電子線分光器制御装置１７に入カされたエネルギー損失値△Ｅと同じ値のオフセット電圧△Ｅが、加速電圧制御装置１２により加速電圧Ｅに重畳される。そのとき試料７への照射条件が変更されるので、電子線遮断手段６を挿入し、再度電子線１５の照射条件を取得する。加速電圧Ｅに対して重畳前後で照射条件の補正値を算出し、同一の照射条件となるよう照射条件制御装置１３により、集束レンズ４ならびに偏向コイル５の電流値を変更する。その後、電子線遮断手段６を電子線通路より外し、エネルギー選択像を観察する。この照射条件の変更は、オフセット電圧△Ｅが変更される度に実施する。

図２は、オフセット電圧△Ｅを変化させる際の照射条件を補正するための手順を示したフローチャートである。本フローチャートは、元素分布像を取得する例について説明する。本実施例では、元素分布像は３ウィンドウ法を用いて取得することとする。３ウィンドウ法とは、各元素固有のエネルギー損失値近傍のエネルギー選択像とエネルギー損失値前の２枚のエネルギー選択像を用いて元素分布像を得る方法である。すなわち、３ウィンドウ法を用いて元素分布像を得る場合は、オフセット電圧△Ｅを３回変更することとなる。

まず、観察箇所を決めた後、エネルギー選択像の３枚分のエネルギー損失値△Ｅを設定する。

次に、加速電圧Ｅでの照射条件を取得するために、電子線遮断手段６を電子線１５の通路上に挿入し、△Ｅを重畳していない電子線ビーム像を記憶させる。記憶させた後、設定されたエネルギー損失値△Ｅを加速電圧Ｅに重畳させる。電子線の照射条件が変化するので、引き続き電子線遮断手段６により試料の電子線像を取得する。取得後、重畳前の照射条件と比較し、初期条件とのズレ量を算出する。その後ズレ量を補正するように、集束レンズおよび偏向コイルの電流値を調整し、電子線遮断手段を電子線通路より外し、エネルギー選択像を撮影する。その後異なるエネルギー損失値のエネルギー選択像を撮影する場合も、同様に照射条件を補正する。取得したい全てのエネルギー選択像を取得した後、演算処理することにより元素分布像を得て終了する。

図３（ａ）は、電子線遮断手段６により加速電圧Ｅの時の照射条件により撮影される電子線ビーム像であり、（ｂ）は加速電圧Ｅに△Ｅを重畳した時の照射条件により撮影される電子線ビーム像である。（ａ）と比較すると、照射半径が△Ｒピクセル分だけ広がっている場合、その広がりを調整する為に、集束レンズと偏向コイルを調整し、（Ｃ）のように加速電圧Ｅに△Ｅを重畳されても同様の照射条件の電子ビームを試料に照射することが出来る。

また、照射半径が広がる場合のみの観察だけではなく、図３（ｄ）のように、照射位置がずれる場合は、位置ズレ量の△Ｘ，△Ｙを初期の照射条件と比較して算出し、集束レンズと偏向コイルを調整する。

なお、電子線の照射条件の調整には、二次元検出器を用いて調整したが、検出器はこれに限るものではない。

以下、本発明の実施例を説明する。

電子線分光器を備えた透過型電子顕微鏡による元素分布像を観察した。透過型電子顕微鏡の加速電圧を１９７ｋＶ、観察倍率を２０万倍とした。元素分布像の取得対象元素は酸素とした。３ウィンドウ法を用いて元素分布像を得る為に、電子線分光器におけるエネルギーの観察位置を５３０ｅＶ，５００ｅＶ，４７０ｅＶと設定し、エネルギー選択スリット幅を３０ｅＶとした。また、電子線遮断手段には、１０２４×１０２４ピクセルの二次元検出器を用いた。

まず、加速電圧１９７ｋＶでの電子線ビーム像を取得した。それを記憶させたのち、加速電圧に５３０ｅＶの電圧を重畳して電子線ビーム像を取得した。両者の電子線ビーム像間で相関法を用いて比較した。比較の結果、照射半径が５５ピクセル分だけ広がっており、その広がりを調整するために、集束レンズを調整した。調整後、エネルギー選択像を撮影した。

その後、他のエネルギー選択像を撮影するために、重畳電圧を変更する毎に照射条件の異なる電子ビーム像を撮影し、加速電圧２００ｋＶの電子線像と比較して同一の照射条件とした。調整には集束レンズや偏向コイルを用いた。各電圧のエネルギー選択像を撮影し、３枚のエネルギー選択像により元素分布像を取得した。

次に、図４は走査透過型電子顕微鏡５１および電子線分光器１９を付随させた模式図である。図４において、図１と同じ機能部分については、図１と同一の符号を付け、説明を省略する。

走査透過型電子顕微鏡５１は、電子線源２から放出された電子線により、走査コイル
５２で試料７の電子線照射場所を走査する。また、電子線は集束され、試料７に照射される。試料７を透過した電子線は、散乱電子線検出器５５により電子線照射場所毎に検出され、Ｚコントラスト像がＺコントラスト表示装置により表示される。また、走査透過型電子顕微鏡に付随した電子線分光器を用いて、元素分布像を取得出来る。

走査透過型電子顕微鏡の場合も、透過型電子顕微鏡の場合と同様に、加速電圧を変化させる場合は照射条件を調整でき、正確な測定が可能である。

また、走査透過型電子顕微鏡は、走査コイル５２によって電子線を走査するので、試料を観察する場合、観察開始時から観察終了時まで電子線の強度が一定であるとは限らない。そのため、試料を観察位置に設置後、電子線遮断手段６を電子線の光軸上に挿入させた後、観察領域を走査して補正用画像を取得する。その後、実際に試料を観察した後、割り算などの演算を施して、電子線の輝度の補正が出来る。さらには、倍率補正にも用いることが出来る。

また、試料移動（ドリフト）の影響を低減して長時間撮影する為に、短時間で複数枚の画像を撮影する場合は、電子線遮断手段６により取得画像間の間欠時間を取ることが出来るので、電子線照射による試料の損傷も軽減できる。

本発明では、電子線分光器が透過型電子顕微鏡の後ろに配置したポストカラム方式について説明したが、透過型電子顕微鏡内に電子線分光器が配置されたインカラム方式についても適用可能である。

本発明による電子線分光器付き透過型電子顕微鏡の一例を示す概略構成図。 本発明により元素分布像を取得する際の照射条件の補正手順を示すフローチャート。 二次元検出器で電子線を検出した場合の調整方法を説明する概略図。 本発明による電子線分光器付き走査透過型電子顕微鏡の一例を示す概略構成図。

符号の説明

１…透過型電子顕微鏡、２…電子線源、３…加速管、４…集束レンズ系、５…偏向コイル、６…電子線遮断手段、７…試料、８…結像レンズ、９…蛍光板、１０…撮像装置、
１１…画像表示装置、１２…加速電圧制御装置、１３…照射条件制御装置、１４…シャッター制御装置、１５…電子線、１６…エネルギー選択スリット、１７…電子線分光器制御装置、１８…結像系制御装置、１９…電子線分光器、２１，２２，２３，２４…電子線ビーム像、５１…走査透過型電子顕微鏡、５２…走査コイル、５３…対物レンズ、５４…拡大レンズ、５５…散乱電子線検出器、５６…拡大レンズ制御装置、５７…Ｚコントラスト表示装置。

Claims (4)

1. 電子線を発生する電子線源と、該電子線源から発生した電子線を加速する加速管と、前記電子線の加速電圧に予め設定されたエネルギー損失値を重畳させる加速電圧制御装置と、前記電子線を試料に照射する集束レンズと、前記試料に照射される前記電子線を偏向させる偏向コイルと、前記集束レンズおよび前記偏向コイルの電流値を調整する照射条件制御装置と、前記試料への電子線を遮断可能でありかつ遮断時に電子線を検出する電子線検出器と、試料を透過した電子線を拡大して試料の拡大像を結像する複数個の結像レンズと、エネルギーを分散させる電子線分光器と、前記電子線分光器で分散されたエネルギー選択像を撮影する撮像装置と、該撮像装置で撮影されたエネルギー選択像に基づいて元素分布像を得る表示装置とを備え、前記加速電圧制御装置は、前記電子線が遮断され前記電子線の加速電圧で前記電子線を照射し、前記電子線検出器は、第１の電子線像を取得し、前記加速電圧制御装置は、前記電子線の加速電圧に前記エネルギー損失値を重畳させた加速電圧で前記電子線を照射し、前記電子線検出器は、第２の電子線像を取得し、前記照射条件制御装置は、前記第１の電子線像と前記第２の電子線像とを比較して照射半径または照射位置のズレ量を算出し、該ズレ量を補正するように前記集束レンズおよび前記偏向コイルの電流値を調整し、前記撮像装置は、前記電子線の遮断を外して前記電子線分光器で分散されたエネルギー選択像を撮影することを特徴とする電子線分光器を備えた透過型電子顕微鏡。
2. 請求項１に記載された透過型電子顕微鏡において、前記電子線検出器は電子線を二次元で検出することを特徴とする電子線分光器を備えた透過型電子顕微鏡。
3. 請求項１に記載された透過型電子顕微鏡において、前記電子線遮蔽手段は前記電子線源と前記試料の間に挿入可能な位置に設けられていることを特徴とする電子線分光器を備えた透過型電子顕微鏡。
4. 請求項１ないし３のいずれかに記載された透過型電子顕微鏡であって、前記電子顕微鏡は走査透過型電子顕微鏡であることを特徴とする電子線分光器を備えた透過型電子顕微鏡。

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