JP4342729B2 - モリブデン−99の生産および抽出のための方法およびシステム - Google Patents
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Description
(技術分野)
本発明は、核反応炉からアイソトープを分離するための方法およびシステムに係わり、特に水性均質核反応炉の硫酸ウラニル核燃料から医療目的で使用されるモリブデン−99(Mo−99)を生産するための方法に関する。
【0002】
(背景技術)
現在、放射性核種の世界の年間の生産量の50%以上が医療目的、例えば病気の早期診断又は治療のために使用されている。薬剤中での放射性核種の使用の基本的条件は患者への放射能露光が僅かであることである。そのため、短寿命の放射性核種の使用が必要となる。しかし、短い半減期の核種は輸送および貯蔵に困難を伴う。医療目的で最も使用されている放射性核種は半減期が66時間のMo−99である。このMo−99は崩壊して半減期が6時間のTc−99mとなり、検出に便利な約140keVのガンマーエネルギーを放出する。現在、診断検査の70%以上がこの放射性核種を使用して行われている。
【0003】
Mo−99の生産の1つの方法は、天然のモリブデン又はMo−98で富化されたモリブデンのターゲットを、核反応炉でニュートロン束で照射されたものを使用することである。Mo−99は中性子照射の捕捉98Mo(n,γ)99により生じる。Mo−99を用いた照射ターゲットはついで放射化学処理がなされる。しかし、この方法は生産性が低く、生産されたMo−99は最終製品中にMo−98が存在するため低い比放射能により特徴づけられる。
【0004】
Mo−99の生産の他の1つの方法は、核反応炉中でU−Al合金又は電気メッキターゲットの中性子照射でのウランの核***に基づくものである。このターゲットは93%富化ウラン(U−235)を含む。照射後、このターゲットは1つの伝統的放射化学的方法により再度処理され、核***製品からMo−99が抽出される。この方法により達成される比放射能はモリブデン1g当たり数十キロカロリーである。この方法の重大な欠点は、核***副産物である大量の放射性排出物を回収する必要があることである。これらの放射性排出物は生産されるMo−99に対し2桁多い量で生成する。照射されたウランターゲットの処理が24時間遅延すると、総放射量は1桁の大きさで減少し、その間、Mo−99の放射量は僅か22%減少するに過ぎない。2日後では、排出副産物の放射量はMo−99のものを6ないし7倍超える大きさになる。この長寿命核***産物の管理の問題は、この方法によるMo−99の生産における主な欠点となっている。
【0005】
米国特許No.5,596,611には、Mo−99の生産のための小さな専用の硝酸ウラニル均質反応炉が開示されていて、放射性排出副産物は反応炉に再循環されるようになっている。また、反応炉からの硝酸ウラニル溶液の一部が直接、吸い上げられ、アルミナカラムを通して、Mo−99を含めた核***生産物の幾つかをアルミナに固定するようにしている。このアルミナカラム上のMo−99および幾つかの核***生産物はついで、水酸化物での溶離を介して除去され、Mo−99はアルファ−ベンゾインオキシムを用いて溶離剤から析出されるか、あるいは別のカラムを介して通過させるようになっている。この硝酸ウラニル均質反応炉は、核***生産物をリサイクルするという利点を有しているが、この従来のMo−99抽出方法はそれほど効率的ではない。
【0006】
従って、本発明の目的は、放射性副産物を少なくし、反応炉のウラン燃料を最も効率的に使用するようにして、水性均質核反応炉の硫酸ウラニル溶液からMo−99を直接、生産することである。この方法は比較的簡単であり、経済的であり、更に廃棄物がない。
【0007】
(発明の開示)
本発明において、Mo−99は他の核***生産物と共に硫酸ウラニル核燃料均質溶液核反応炉中に生成される。この反応炉は20kWないし100kWの電力で数時間ないし1週間、稼働されてモリブデン−99を含む種々の核***物質を生成する。運転停止、更に続く冷却期間の後、得られた溶液はMo−99と選択的に吸収する固体吸収物質を介してポンプ移送される。硫酸ウラニルおよびこの固体吸収物質に吸着されない全ての核***物質は反応容器に戻され、反応容器内に核***副産物は収容され、ウランは保存される。
【0008】
本発明の種々の新規な特徴は特許請求の範囲に記載されている通りであり、これらは本明細書の開示の範疇である。また、本発明、操作上の利点、達成される目的の理解のため、以下に図面並びに発明の詳細な説明を参照して好ましい態様について説明する。
【0009】
(好ましい態様の説明)
図1は、Mo−99の製造のため、現在用いられている唯一の方法であり、米国食品および薬剤管理局により承認されている。濃縮ウランターゲットが核反応炉中で中性子により照射され、その結果、Mo−99と共に大量の放射性廃棄物が生成される。このMo−99はこのターゲットから化学的に抽出される。このターゲットへの中性子衝撃により大量の放射性核***副産物が生成され、これらは後に処理されなければならない。
【0010】
本発明によるMo−99生産プロセスのフロー図が図2に示されている。このモリブデン−99は均質溶液核反応炉の硫酸ウラニル核燃料から抽出される。この硫酸ウラニル反応炉は20kWないし100kWの電力で数時間ないし1週間、稼働される。この間において、モリブデン−99を含む核***生産物は稼働反応炉の溶液中に蓄積される。
稼働期間の後、反応炉は停止され、臨界未満の状態で維持され核燃料溶液の総核***生産物の放射能を減少させ、反応炉を冷却させる。この冷却期間は15分ないし数日の範囲で変化し得る。この核燃料溶液はついで、反応炉から汲み上げられ、熱交換器を介してその温度が40℃未満に低下され、更に吸収カラムを経たのち、閉塞ループ路を介して反応炉へ戻される。モリブデン−99は吸収剤により核燃料溶液から少なくとも90%の効率で抽出される。他の核***成分の2%未満がこの吸収剤により抽出されるに過ぎず、ウランの0.01%未満がこの吸収剤により吸収されるに過ぎない。吸収されたMo−99による吸収剤の放射能は反応炉電力1kW当たり約50キュ−リーである。
吸収剤の材料は本出願人による同時に係属中の出願の主題でもある。これは、無水マレイン酸コポリマーとアルファ−ベンゾインオキシムの複合エーテルからなる。この吸着剤は硫酸ウラニル反応炉溶液からMo−99の99%以上を吸収することができる。
【0011】
硫酸ウランおよび上記吸着剤に吸着されない全ての核***生産物を含む溶液は、反応炉容器に戻される。すなわち、廃棄物は収容され、ウランは保存される。ついで、除去された物質又は消費されたウランを補償するため、上記溶液に対し化学的調整がなされたのち、上記稼働が繰り返される。
図3は好ましい態様における硫酸ウラニル溶液反応炉の操作を詳細に示している。直円筒反応炉容器1は硫酸ウラニル溶液2を約20リットルを収容し、この溶液の上に自由容積3を更に有し、反応炉の稼働の間に形成された放射線分解ガスを受理するようになっている。稼働の間、反応炉は臨界状態にあり、20kWで稼働される。冷却を大きくすることにより、反応炉を100kWまでの電力で稼働させることができる。熱は循環蒸留水を流通させた冷却コイル4を通して硫酸ウラニル溶液から除去することができる。第1のポンプ5はコイルを介して冷却水を第1の熱交換器6へ移送させる。熱交換器6の二次側は水道水を使用する。
【0012】
反応炉の稼働の間、水素および酸素の放射線分解ガスは上記溶液中に生成される。このガスは上記溶液の表面を泡出させ、触媒的(プラチナ)再結合器8に上昇(7)し、ここで水素と酸素が燃焼して純粋な蒸気を形成する。燃焼熱は第2の熱交換器中で除去され、上記蒸気は凝縮されて水となる。第2の熱交換器9の二次側は水道水を使用することができる。このように形成された水の最初の1リットルは、弁−1 11を開口することにより、水容器12に向けられる。残りの水は反応炉容器1へ戻される。
Mo−99を分離するための抽出プロセスが図4に示されている。反応炉を停止させた後、1日以下の選択された時間をかけて放射能を崩壊させる。ついで、弁−3 20、弁−4 21、弁−7 22を開く。他の全ての弁は閉じたままとする。第2のポンプ23が駆動され、ウランおよびMo−99を含む核***物質を含む反応炉溶液2を汲み上げる。この溶液は第3の熱交換器24を通って移送され、その温度を40℃未満となるように低下させる。ついで、吸収剤25を通り、最後に弁−7 22を介して反応炉容器の底部へ戻される。ここで、ポンプ23は反応炉溶液2をこの容器の頂部から汲み上げ、容器の底部に戻されることに注目すべきである。これにより、より暖かい反応炉溶液2とより冷たく密度の高いポンプ移送された流体との間の密度の差により“層化”作用が生じる。この冷たいポンプ移送された流体はMo−99が取除かれ、それにより反応炉中の“取除かれていない”溶液2から分離されたままの状態となる。
【0013】
ポンプ移送された流体の流量は毎時間、約4リットル(1mL未満/秒)であり、反応炉溶液2の全体量20リットルが吸収剤25を通過するには約5時間を要する。この吸収剤25の大きさ、充填量を調整し、ポンプ23からの圧力を大きくすることにより、この流量を1ないし10mL/秒の範囲で変化させることができる。反応炉溶液2の全体が吸収剤25を通過したのち、弁−3 20が閉じられ、弁−2 27が開かれる。これにより、1リットルの純水12により反応炉溶液の吸収剤の“洗浄”が行われ、同時に反応炉溶液2の濃度が維持される。この洗浄の後、弁−2 27、弁−3 20、弁−4 21、弁−7 22が閉じられ、弁−6 28および弁−5 29が開かれる。貯蔵容器から10モル濃度の硝酸の溶離溶液30が吸収剤を通されたのち、移送容器31へ導かれる。この場合、約80mLの溶離溶液が使用される。
反応炉は1回当たり、1ないし5日間稼働される。典型的には、反応炉は5日間稼働され、1日間冷却され、Mo−99は7日目に抽出される。この週サイクルは、製品の需要および抽出プロセスに用いられる時間の長さに応じて変化させることができる。反応炉を20kWの電力で5日間稼働させ、その後、1日間の冷却期間と1日間の抽出期間を経ることにより、420キューリーのMo−99を含む溶液31が得られる。
【0014】
この吸収剤25によるMo−99の抽出効率は少なくとも90%である。抽出された溶液31中の他の核***成分の量は2%未満であり、溶液31中のウランの量も0.01%未満である。吸収剤の好ましい材料は無水マレイン酸コポリマーとアルファ−ベンゾインオキシムの複合エーテルであり、これは本出願人による同時に係属中の出願の主題でもある。その後、周知の精製プロセスが用いられ、濃縮されたMo−99溶液31の精製が行われる。
【0015】
本発明の方法および装置により、Mo−99が廃棄物がなく、簡単、かつ経済的に生産される。Mo−99は均質溶液核反応炉の硫酸ウラニル溶液(pH、1以下)にて直接的に製造することができる。この場合、ウランは全く廃棄されない。なぜならば、溶液からMo−99を吸着させた後、核燃料として核反応炉中にて再度、使用されるからである。使用される吸収剤の高い選択性により、反応炉領域を超えて放射能が放出されることもない。核燃料の再処理はその後の抽出サイクルにおいて必要がなく、ターゲットの製造費用が増大されることはない。
【0016】
本発明は当然のことながら、本明細書および図面に開示されて具体例に制限されるものではなく、特許請求の範囲内での変更をも包含するものである。例えば、冷却システムが反応炉溶液を沸点未満に維持し得る限り、反応炉は連続的に稼働させることも可能である。ウランの燃え尽きも微々たるものであり、数百日の稼働の後に、その追加が必要となるだけである。
【図面の簡単な説明】
【図1】 U−235を使用する従来のMo−99の生産方法を説明するブロック図。
【図2】 本発明によるMo−99の生産方法を説明するブロック図。
【図3】 反応炉の操作を示す模式図。
【図4】 Mo−99の抽出方法を示す模式図。
【符号の説明】
1 反応炉容器
2 硫酸ウラニル溶液
3 自由容積
4 冷却コイル
5 第1のポンプ
6 熱交換器
8 再結合器
9 第2の熱交換器
12 水容器
Claims (13)
- 核反応炉中に生成された核***生成物からモリブデン−99を収集する方法であって、
20ないし100キロワットの定格の均質溶液核反応炉を用意し、
該反応炉中における均質核***物質として硫酸ウラニル溶液を使用し、
該反応炉を稼働させて硫酸ウラニル溶液中にモリブデン−99を含む核***産物を生成させ、
該反応炉を停止し、冷却させ、
該反応炉の頂部から該硫酸ウラニル溶液を熱交換器を介して汲み上げ該硫酸ウラニル溶液を40℃未満の温度まで冷却させ、
この冷却された硫酸ウラニル溶液を、Mo−99を選択的に吸収するための吸収剤を収容したカラムを通過させ、該硫酸ウラニル溶液の非吸着部分を該反応炉の底部に戻し、この工程を該硫酸ウラニル溶液の全てが該吸収剤を通過するまで継続し、
ついで、該硫酸ウラニル溶液の吸収剤の洗浄を行うために該吸収剤カラムに水を通過させるものであって、該水が該反応炉の稼働の間に発生した水素ガスと酸素ガスとの再結合から得られるものであって、これにより該硫酸ウラニル溶液の濃度を維持し、
ついで、硝酸を該吸収剤を通過せしめて、該吸収剤からMo−99を抽出し、得られた溶液を別の容器に収集する、
工程を具備してなる方法。 - 該吸収剤が無水マレイン酸コポリマーとアルファ−ベンゾインオキシムの複合エーテルである請求項1記載の方法。
- 該吸収剤を通過せしめる硝酸が10モル濃度の硝酸である請求項2記載の方法。
- 該反応炉を1ないし5日間、稼働させる請求項1記載の方法。
- 該反応炉が硫酸ウラニル溶液を20リットル収容し得るものである請求項1記載の方法。
- 該硫酸ウラニル溶液を毎秒、1ないし10ミリリットルの流量で該吸収剤カラムを通過させる請求項1記載の方法。
- 核反応炉中に生成された核***生成物からモリブデン−99を収集するためのシステムであって、
Mo−99を含む核***物質を生成させるため、均質核***性物質として硫酸ウラニル溶液の所定量を収容する核反応炉と、
Mo−99を選択的に吸収し得る吸収剤を収容した吸収カラムと、
該硫酸ウラニル溶液の一部を冷却させるための熱交換器と、
該硫酸ウラニル溶液の一部を該核反応炉から該熱交換器、更に吸収カラムを介して通過させ、その後、該核反応炉へ戻すための手段と、
該硫酸ウラニル溶液の全てが該吸収剤を通過した後、該吸収剤に酸を添加するための手段であって、これにより吸着されたMo−99を該吸収剤から取除するものと、
該吸収剤から除去されたMo−99を収集するための手段とを、
具備してなるシステム。 - 20リットルの硫酸ウラニル溶液が該反応炉中に収容されている請求項7記載のシステム。
- 該反応炉が20kWないし100kW電力定格で稼働されるものである請求項8記載のシステム。
- 該吸収剤が無水マレイン酸コポリマーとアルファ−ベンゾインオキシムの複合エーテルである請求項7記載のシステム。
- 該吸収剤を通過せしめる酸が10モル濃度の硝酸である請求項10記載のシステム。
- 該硫酸ウラニル溶液の除去された部分を40℃未満まで冷却する請求項7記載のシステム。
- 該硫酸ウラニル溶液を毎秒、1ないし10ミリリットルの流量で該吸収剤カラムを通過させる請求項7記載のシステム。
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