JP4339920B2 - 導電性組成物、導電性被膜の形成方法および導電性被膜 - Google Patents
導電性組成物、導電性被膜の形成方法および導電性被膜 Download PDFInfo
- Publication number
- JP4339920B2 JP4339920B2 JP2008176533A JP2008176533A JP4339920B2 JP 4339920 B2 JP4339920 B2 JP 4339920B2 JP 2008176533 A JP2008176533 A JP 2008176533A JP 2008176533 A JP2008176533 A JP 2008176533A JP 4339920 B2 JP4339920 B2 JP 4339920B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- silver salt
- fatty acid
- acid silver
- conductive composition
- conductive
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired - Fee Related
Links
Landscapes
- Manufacturing Of Electric Cables (AREA)
- Parts Printed On Printed Circuit Boards (AREA)
- Conductive Materials (AREA)
Description
そのため、耐熱性の低い基材(例えば、ポリエチレンテレフタレート(PET)フイルム等)に導電性被膜を形成することは困難であった。また、長時間の加熱処理を要するため、導電性被膜の生産性が低いという問題があった。
上記脂肪酸銀塩(B)が、下記式(I)で表される化合物である導電性組成物。
本発明の導電性組成物を用いれば、耐熱性の低い基材上にも電子回路、アンテナ等の回路を容易かつ短時間で作製することができるため非常に有用である。
以下に、酸化銀(A)、脂肪酸銀塩(B)および2級脂肪酸銀塩(C)について詳述する。
本発明の導電性組成物で用いる酸化銀(A)は、酸化銀(I)、即ち、Ag2Oである。
本発明においては、酸化銀(A)の形状は特に限定されないが、粒子径が10μm以下の粒子状であるのが好ましく、1μm以下であるのがより好ましい。粒子径がこの範囲であると、より低温で自己還元反応が生ずるので、結果的により低温で導電性被膜を形成できる。
本発明の導電性組成物で用いる脂肪酸銀塩(B)は、水酸基を2個以上有する上記式(I)で表される脂肪酸銀塩であり、具体的には、以下に示す水酸基を2個以上有する脂肪酸と酸化銀とを反応させて得られるものである。
また、上記式(1)中、R2の炭素数1〜6のアルキレン基としては、メチレン基、エチレン基、プロパン−1,3−ジイル基、ブタン−1,4−ジイル基、ヘプタン−1,5−ジイル基、ヘキサン−1,6−ジイル基が挙げられる。R2としては、メチレン基、エチレン基であるのが好ましい。
この反応は、例えば、上記式(1)で表される化合物を用いた場合は以下に示す反応式で表される反応が進行するものであれば特に限定されないが、上記酸化銀を粉砕しつつ進行させる方法や、上記酸化銀を粉砕した後に上記脂肪酸を反応させる方法が好ましい。前者の方法としては、具体的には、上記酸化銀と、溶剤により上記脂肪酸を溶液化したものとを、ボールミル等により混練し、固体である上記酸化銀を粉砕させながら、室温で、1〜24時間程度、好ましくは2〜8時間反応させるのが好ましい。
中でも、イソホロンおよび/またはα−テルピネオールを溶媒として用いるのが、上記反応により得られる脂肪酸銀塩(B)を含有する本発明の導電性組成物のチクソ性が良好となる。
具体的には、160℃程度の温度で1分程度で、比抵抗が10×10-6Ω・cm以下の導電性被膜を形成することができる。ここで、本明細書においては、比抵抗は、160℃で1分間乾燥させた導電性被膜について、低抵抗率計(ロレスターGP、三菱化学社製)を用いた4端子4探針法により比抵抗(体積固有抵抗値)を測定した値である。
これは、脂肪酸銀塩(B)が有する分子内の水酸基の存在により、熱処理による銀への分解(還元)が非常に促進されるためであると考えられる。また、熱重量測定(TGA)の結果からも、3級脂肪酸銀塩よりも還元されやすいことが明らかとなっている。
本発明の導電性組成物で用いる2級脂肪酸銀塩(C)は、沸点が200℃以下の2級脂肪酸を用いて得られるものであり、具体的には、以下に示す沸点が200℃以下の2級脂肪酸と酸化銀とを反応させて得られるものである。
また、上記式(4)中、R5の炭素数1〜10のアルキル基としては、上記R4の炭素数1〜6のアルキル基以外に、n−ヘプチル基、n−オクチル基、n−ノニル基、n−デシル基が挙げられる。R5としては、メチル基、エチル基、n−プロピル基であるのが好ましい。
これらのうち、2−メチルプロパン酸、2−メチルブタン酸であるのが、得られる2級脂肪酸銀塩(C)である2−メチルプロパン酸銀塩、2−メチルブタン酸銀塩を含有する本発明の導電性組成物を用いて形成される導電性被膜の形成がより低温かつ短時間で可能となる理由から好ましい。
この反応は、例えば、上記式(4)で表される化合物を用いた場合は以下に示す反応式で表される反応が進行するものであれば特に限定されないが、上記酸化銀を粉砕しつつ進行させる方法や上記酸化銀を粉砕した後に上記2級脂肪酸を反応させる方法が好ましい。前者の方法としては、具体的には、上記酸化銀と、溶剤により上記2級脂肪酸を溶液化したものとを、ボールミル等により混練し、固体である上記酸化銀を粉砕させながら、室温で、1〜24時間程度、好ましくは2〜8時間反応させるのが好ましい。
中でも、イソホロンおよび/またはα−テルピネオールを溶媒として用いるのが、上記反応により得られる2級脂肪酸銀塩(C)を含有する本発明の導電性組成物のチクソ性が良好となる。
具体的には、160℃程度の温度で1分程度で、比抵抗が10×10-6Ω・cm以下の導電性被膜を形成することができる。
これは、2級脂肪酸銀塩(C)が熱処理により銀に分解されやすく、かつ、分解により生じる2級脂肪酸またはその分解物が揮発されやすいためであると考えられる。また、熱重量測定(TGA)の結果からも、3級脂肪酸銀塩よりも還元されやすいことが明らかとなっている。
また、同様の理由から、上記酸化銀(A)のモル数Aと、上記脂肪酸銀塩(B)のモル数Bおよび2級脂肪酸銀塩(C)のモル数Cの合計とのモル比(A/B+C)が、2/1〜25/1であるのが好ましく、2/1〜15/1であるのがより好ましい。
造膜性樹脂としては、具体的には、例えば、エポキシ樹脂、ウレタン樹脂、シリコーン樹脂、ポリエステルウレタン樹脂、シリコーン変性アクリル樹脂、フェノール樹脂等が挙げられる。
これらのうち、少ない配合量で基材に対して高い密着性を有する導電性被膜を形成することができ、その結果、本発明の導電性組成物の小さい比抵抗も維持しやすいという理由から、ポリエステルウレタン樹脂であるのが好ましい。
以下に、このポリエステルウレタン樹脂をポリエステルウレタン樹脂(D)として詳述する。
上記ポリエステルウレタン樹脂(D)は、ポリイソシアネート化合物とポリエステルポリオールとの反応により得られるものである。
ガラス転移温度がこの範囲であると、得られる本発明の導電性組成物からなる皮膜の強度が高温下においても高く維持することができる。
ここで、酸価とは、上記ポリエステルウレタン樹脂(D)に含まれる遊離脂肪酸を中和するのに要する水酸化カリウムのミリグラム数をいう。
酸化がこの範囲であると、得られる本発明の導電性組成物の基材に対する密着性がより良好となる。
含有量がこの範囲であると、得られる本発明の導電性組成物の基材に対する密着性がより良好となり、かつ、小さな比抵抗を維持することもできる。
市販品としては、例えば、東洋紡績社製のバイロン(登録商標)URシリーズを用いることができ、具体的には、バイロンUR1700(酸価:26KOHmg/g、Tg:92℃)、バイロンUR(酸価:13KOHmg/g、Tg:75℃)、バイロンUR(酸価:7KOHmg/g、Tg:75℃)、バイロンUR(酸価:1KOHmg/g以下、Tg:67℃)、バイロンUR(酸価:35KOHmg/g、Tg:90℃)等を用いることができる。
これは、ポリエステルウレタン樹脂(D)が少ない配合量であっても基材に対して高い密着性を発現できるためであると考えられるが、造膜樹脂として知られるエポキシ樹脂等を用いた場合には、配合量を多くすれば基材に対する密着性は向上するものの、比抵抗を小さく維持することが難しくなるため、非常に有用な効果であるといえる。
上記金属粉としては、具体的には、例えば、銅、銀、アルミニウム等が挙げられ、中でも、銅、銀であるのが好ましい。また、0.01〜10μmの粒径の金属粉であるのが好ましい。
上記還元剤としては、具体的には、例えば、エチレングリコール類等が挙げられる。
また、本発明の導電性組成物は、接着性を向上させる観点から、上記脂肪酸銀塩(B)および上記2級脂肪酸銀塩(C)以外に、ネオデカン酸銀塩等のその他の脂肪酸銀塩を上記脂肪酸銀塩(B)および上記2級脂肪酸銀塩(C)よりも少ないモル数で含有していてもよい。
本発明においては、上述したように、上記脂肪酸銀塩(B)および上記2級脂肪酸銀塩(C)の反応に用いられる酸化銀は上記酸化銀(A)と同様であるため、本発明の導電性組成物の製造方法は、予め合成した上記脂肪酸銀塩(B)および上記2級脂肪酸銀塩(C)と上記酸化銀(A)とを混合する方法以外に、過剰量の上記酸化銀(A)と上記脂肪酸銀塩(B)の生成に用いられる水酸基を2個以上有する脂肪酸および上記2級脂肪酸銀塩(C)の生成に用いられる200℃以下の2級脂肪酸とを混合し、混合中に上記脂肪酸銀塩(B)および上記2級脂肪酸銀塩(C)を合成する方法であってもよい。
以下に、塗膜形成工程、熱処理工程について詳述する。
上記塗膜形成工程は、本発明の導電性組成物を基材上に塗布して塗膜を形成する工程である。
ここで、基材としては、上記で例示した耐熱性の低い基材以外に、例えば、ポリエチレンナフタレート、ポリイミドなどのフィルム;銅板、銅箔、ガラス、エポキシ、紙などの基板;等が挙げられる。
本発明の導電性組成物は、必要に応じて上記で例示したα−テルピネオール等の溶剤を用いて溶液化された後、以下に例示する塗布方法により基材上に塗布され、塗膜を形成する。
塗布方法としては、具体的には、例えば、インクジェット、スクリーン印刷、グラビア印刷、オフセット印刷、凸版印刷等が挙げられる。
上記熱処理工程は、上記塗膜形成工程で得られた塗膜を熱処理して導電性被膜を得る工程である。
本発明においては、塗膜を熱処理することにより、上記脂肪酸銀塩(B)および上記2級脂肪酸銀塩(C)が熱処理により銀に分解され、分解により生じた脂肪酸またはその分解物が揮発する一方で、分解により生じた一部の脂肪酸と上記酸化銀(A)とが反応し、再び脂肪酸銀塩(B)および2級脂肪酸銀塩(C)を生成し、それが還元(銀と脂肪酸への分解)されるサイクルを繰り返すことにより本発明の導電性被膜(銀膜)が形成される。
ボールミルに、酸化銀(I)、2,2−ビス(ヒドロキシメチル)−n−酪酸銀塩および2−メチルプロパン酸銀塩(イソ酪酸銀塩)を下記表1中に示すモル比になるように添加し、更に、α−テルピネオール、ステアリン酸およびラウリン酸を下記表1中に示すグラム数で添加し、これらを混合することにより導電性組成物を調製した。
なお、2,2−ビス(ヒドロキシメチル)−n−酪酸銀塩は、脂肪酸である2,2−ビス(ヒドロキシメチル)−n−酪酸と酸化銀との反応により得られるものである。
また、2−メチルプロパン酸銀塩は、脂肪酸である2−メチルプロパン酸(イソ酪酸)と酸化銀との反応により得られるものである。下記表1中に、脂肪酸銀塩の反応に用いたイソ酪酸の級数と沸点を記載した。
次いで、調製した導電性組成物を基材である厚さ100μmのPETフイルム(ルミラーS56、東レ社製)上に、スクリーン印刷で塗布して塗膜を形成した後、オーブンにて160℃で1分間乾燥し、導電性被膜を作製した。
2,2−ビス(ヒドロキシメチル)−n−酪酸銀塩に代えて、脂肪酸である2,2−ビス(ヒドロキシメチル)プロピオン酸と酸化銀との反応により得られる2,2−ビス(ヒドロキシメチル)プロピオン酸銀塩を用いた以外は、実施例2と同様の方法により、導電性組成物を調製し、導電性被膜を作製した。
2,2−ビス(ヒドロキシメチル)−n−酪酸銀塩に代えて、脂肪酸であるヒドロキシピバル酸と酸化銀との反応により得られるヒドロキシピバル酸銀塩を用いた以外は、実施例2と同様の方法により、導電性組成物を調製し、導電性被膜を作製した。
2−メチルプロパン酸銀塩に代えて、脂肪酸である2−メチルブタン酸(2−メチル酪酸)と酸化銀との反応により得られる2−メチルブタン酸銀塩を用いた以外は、実施例2と同様の方法により、導電性組成物を調製し、導電性被膜を作製した。下記表1中に、脂肪酸銀塩の反応に用いた2−メチルブタン酸の級数と沸点を記載した。
2,2−ビス(ヒドロキシメチル)−n−酪酸銀塩を用いず、2−メチルプロパン酸銀塩を2倍モル用いた以外は、実施例1と同様の方法により、導電性組成物を調製し、導電性被膜を作製した。
2−メチルプロパン酸銀塩を用いず、2,2−ビス(ヒドロキシメチル)−n−酪酸銀塩を2倍モル用いた以外は、実施例1と同様の方法により、導電性組成物を調製し、導電性被膜を作製した。
2,2−ビス(ヒドロキシメチル)−n−酪酸銀塩および2−メチルプロパン酸銀塩を用いず、脂肪酸であるネオデカン酸と酸化銀との反応により得られるネオデカン銀塩を下記表1中に示すモル比になるように添加した以外は、実施例1と同様の方法により、導電性組成物を調製し、導電性被膜を作製した。下記表1中に、脂肪酸銀塩の反応に用いたネオデカン酸の級数と沸点を記載した。
2−メチルプロパン酸銀塩に代えて、脂肪酸であるネオデカン酸と酸化銀との反応により得られるネオデカン銀塩を用いた以外は、実施例1と同様の方法により、導電性組成物を調製し、導電性被膜を作製した。
160℃で1分間乾燥させて得られた各導電性被膜について、低抵抗率計(ロレスターGP、三菱化学社製)を用いた4端子4探針法により比抵抗(体積固有抵抗値)を測定した。その結果を下記表1に示す。
なお、下記表1中、「測定不可」とは、導電性被膜の膜状態が悪いため、値が得られなかったことを示す。
これに対し、実施例1〜7、例8および実施例9で調製した水酸基を1個以上有する脂肪酸銀塩(B)および沸点が200℃以下の2級脂肪酸を用いて得られる2級脂肪酸銀塩(C)を含有する導電性組成物は、塗布後の乾燥条件が160℃、1分間であっても比抵抗の小さい導電性被膜を形成できることが分かった。特に、脂肪酸銀塩(B)と2級脂肪酸銀塩(C)とのモル比(B/C)が、1/1〜15/1である実施例1〜5、7、例8および実施例9で調製した導電性組成物では、比抵抗がより小さい導電性膜を形成できることが分かった。
ポリエステルウレタン樹脂(D)としてバイロンUR1700(酸価:26KOHmg/g、Tg:92℃、東洋紡績社製)を更に添加した以外は、実施例2と同様の方法により導電性組成物を調製し、導電性被膜を作製した。
ここで、ポリエステル樹脂(D)は、上記酸化銀(A)、上記脂肪酸銀塩(B)および上記2級脂肪酸銀塩(C)の合計100質量部に対して、実施例10では0.5質量部となる量を配合し、実施例11では5.0質量部となる量を配合した。
得られた各導電性被膜のPETフイルムに対する密着性の評価は、碁盤目はく離試験により行った。
具体的には、得られた各導電性被膜付き基材に、1mmの基盤目を100個(10×10)作り、基盤目上にセロハン粘着テープを完全に付着させ、指の腹で10回こすった後、テープの一端を導電性膜に直角に保った状態で瞬間的に引き離し、完全に剥がれないで残った基盤目の数を調べた。完全に剥がれないで残った基盤目数が100、即ち、全く剥がれなかったものが最も好ましい。
Claims (12)
- 前記脂肪酸銀塩(B)のモル数Bと、前記2級脂肪酸銀塩(C)のモル数Cとのモル比(B/C)が、1/1〜15/1である請求項1に記載の導電性組成物。
- 前記脂肪酸銀塩(B)が、2,2−ビス(ヒドロキシメチル)−n−酪酸銀塩および2,2−ビス(ヒドロキシメチル)プロピオン酸銀塩からなる群から選択される少なくとも一種である請求項1〜3のいずれかに記載の導電性組成物。
- 前記2級脂肪酸銀塩(C)が、2−メチルプロパン酸銀塩および/または2−メチルブタン酸銀塩である請求項1〜4のいずれかに記載の導電性組成物。
- 更に、ポリエステルウレタン樹脂(D)を含有する請求項1〜5のいずれかに記載の導電性組成物。
- 前記ポリエステルウレタン樹脂(D)のガラス転移温度が、60℃以上である請求項6に記載の導電性組成物。
- 前記ポリエステルウレタン樹脂(D)の酸価が、30以下である請求項6または7に記載の導電性組成物。
- 前記ポリエステルウレタン樹脂(D)の含有量が、前記酸化銀(A)、前記脂肪酸銀塩(B)および前記2級脂肪酸銀塩(C)の合計100質量部に対して、0.5〜10質量部である請求項6〜8のいずれかに記載の導電性組成物。
- 請求項1〜9のいずれかに記載の導電性組成物を基材上に塗布して塗膜を形成する塗膜形成工程と、得られた塗膜を熱処理して導電性被膜を得る熱処理工程と、を具備する導電性被膜の形成方法。
- 前記熱処理が、100〜250℃の温度に加熱する処理である請求項10に記載の導電性被膜の形成方法。
- 請求項10または11に記載の導電性被膜の形成方法により得られる導電性被膜。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2008176533A JP4339920B2 (ja) | 2007-12-06 | 2008-07-07 | 導電性組成物、導電性被膜の形成方法および導電性被膜 |
Applications Claiming Priority (2)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2007315493 | 2007-12-06 | ||
JP2008176533A JP4339920B2 (ja) | 2007-12-06 | 2008-07-07 | 導電性組成物、導電性被膜の形成方法および導電性被膜 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JP2009158465A JP2009158465A (ja) | 2009-07-16 |
JP4339920B2 true JP4339920B2 (ja) | 2009-10-07 |
Family
ID=40962221
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP2008176533A Expired - Fee Related JP4339920B2 (ja) | 2007-12-06 | 2008-07-07 | 導電性組成物、導電性被膜の形成方法および導電性被膜 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JP4339920B2 (ja) |
Families Citing this family (5)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2011042758A (ja) * | 2009-08-24 | 2011-03-03 | Yokohama Rubber Co Ltd:The | インクジェットプリンタ用インク、導電性配線の形成方法および導電性配線 |
JP2012023095A (ja) * | 2010-07-12 | 2012-02-02 | Yokohama Rubber Co Ltd:The | 導電性組成物および太陽電池セル |
JP2012023084A (ja) * | 2010-07-12 | 2012-02-02 | Yokohama Rubber Co Ltd:The | 太陽電池電極用ペーストおよび太陽電池セル |
JP2012023096A (ja) * | 2010-07-12 | 2012-02-02 | Yokohama Rubber Co Ltd:The | 導電性組成物および太陽電池セル |
JP5707755B2 (ja) * | 2010-07-12 | 2015-04-30 | 横浜ゴム株式会社 | 導電性組成物および太陽電池セル |
-
2008
- 2008-07-07 JP JP2008176533A patent/JP4339920B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
JP2009158465A (ja) | 2009-07-16 |
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
JP5320962B2 (ja) | 導電性組成物、導電性被膜の形成方法および導電性被膜 | |
KR101536005B1 (ko) | 전기 전도성 조성물, 전기 전도성 필름의 형성 방법 및 전기 전도성 필름 | |
JP4339920B2 (ja) | 導電性組成物、導電性被膜の形成方法および導電性被膜 | |
CN102576581B (zh) | 导电性膏、导电性膜、触摸面板以及导电性薄膜的制造方法 | |
JP2011171523A (ja) | 硬化性電磁波シールド性接着性フィルムおよびその製造方法 | |
JP3990712B1 (ja) | 導電性組成物、導電性被膜の形成方法および導電性被膜 | |
JP5767498B2 (ja) | 導電性ペースト | |
JP5272290B2 (ja) | 導電性被膜付き基材の製造方法 | |
JP5707755B2 (ja) | 導電性組成物および太陽電池セル | |
US7429341B2 (en) | Electroconductive composition, method for producing electroconductive film, and electroconductive film | |
JP5028890B2 (ja) | 導電性被膜付き基材の製造方法および導電性被膜付き基材 | |
JP5320974B2 (ja) | 導電性組成物、導電性被膜付き基材およびその製造方法 | |
JP2006040708A (ja) | 導電性ペースト組成物 | |
KR101874301B1 (ko) | 핫멜트 접착제용 폴리우레탄 수지 및 이를 포함하는 2액형 폴리우레탄 핫멜트 접착제 및 핫멜트 접착제용 폴리우레탄 수지의 제조방법. | |
KR101779665B1 (ko) | 전도성 고분자 조성물 및 그의 제조방법 | |
JP4800609B2 (ja) | 導電性ペーストおよび導電性シートならびにその製造方法 | |
JP5293581B2 (ja) | 導電性組成物、導電性配線の形成方法および導電性配線 | |
JPH09194768A (ja) | 金属めっき下地用導電性ペースト | |
JP6897368B2 (ja) | 導電性組成物および導体膜の製造方法 | |
CN106832799A (zh) | 一种印刷电子用低温快速固化有机树脂载体及其制备方法和应用 | |
JP2007332279A (ja) | 一液湿気硬化型コーティング剤、それで絶縁処理された電気・電子部品、及びその製造方法 | |
JP2023125081A (ja) | 防湿コート剤、防湿コート層、及び電子基板 | |
JPS60223869A (ja) | 導電性塗料 | |
JP2005133056A (ja) | ポリマー型導電性ペースト | |
JP2005174797A (ja) | ポリマー型導電性ペースト |
Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
TRDD | Decision of grant or rejection written | ||
A01 | Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01 Effective date: 20090609 |
|
A01 | Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01 |
|
A61 | First payment of annual fees (during grant procedure) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61 Effective date: 20090702 |
|
R150 | Certificate of patent or registration of utility model |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150 |
|
FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120710 Year of fee payment: 3 |
|
FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120710 Year of fee payment: 3 |
|
FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120710 Year of fee payment: 3 |
|
FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120710 Year of fee payment: 3 |
|
FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20130710 Year of fee payment: 4 |
|
FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20130710 Year of fee payment: 4 |
|
R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |