JP4251361B2 - Method for measuring off-diagonal components of third-order optical nonlinear susceptibility - Google Patents
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Description
本発明は、三次の光学非線形感受率の非対角成分の測定方法に関する。 The present invention relates to a method for measuring a non-diagonal component of a third-order optical nonlinear susceptibility.
情報通信の高速化に伴い、光技術のますますの向上が望まれている。その中で、全光型のデバイスが必須技術である。全光型デバイスとは、ある光に対する光学応答(吸収、透過、反射、屈折など)を別の光によって制御するデバイスである。このようなデバイスを可能にするためには、大きな三次の光学非線形性を有する非線形光学材料が必要である。光学材料の三次の光学非線形性を評価するうえで、第三高調波発生法(third−harmonic generation)は定量性に優れた標準的な方法となっている。この手法を用い、三次の光学非線形性を評価することにより、光学材料の電子状態を知ることができ、電子状態に立ち返って非線形光学材料の設計が可能になるため、有用な評価方法である。
三次の非線形感受率は、対角成分と非対角成分からなり、対角成分は従来からメーカーフリンジ(Maker fringe)法等が知られ、測定方法が確立されている。しかし、非対角成分についての測定方法は未だ確立されておらず、従来方法として位相遅延法(非特許文献1参照)があるが、この方法は下記に説明するような課題があった。
The third-order nonlinear susceptibility is composed of a diagonal component and a non-diagonal component. For the diagonal component, a manufacturer fringe (Maker fringe) method or the like is conventionally known, and a measurement method has been established. However, a measurement method for non-diagonal components has not yet been established, and there is a phase delay method (see Non-Patent Document 1) as a conventional method. However, this method has problems as described below.
ここで、位相遅延法による非対角成分の測定方法(非特許文献1参照)の課題を説明する。この方法は、図4に示すように、偏光方向41が結晶x軸又はy軸から45°傾いたレーザー光42を位相調整器(retarder)43に入力し、レーザー光42のx軸成分44とy軸成分45との間に位相遅延Δを加えて、被測定光学結晶46に入射し、被測定光学結晶46から発光する第三高調波のx軸成分強度Ix 、y軸成分強度Iy を検光子48及び光強度検出器49により測定する。Δを種々変えて測定し、被測定光学結晶46の三次の光学非線形感受率を求める。
Here, the problem of the non-diagonal component measurement method (see Non-Patent Document 1) by the phase delay method will be described. In this method, as shown in FIG. 4, a
光学結晶が4回回転対称軸を有する場合についてこの方法の原理を説明する。4回回転対称軸を有する結晶の三次の光学非線形感受率の独立な成分は、対角成分χxxxx (3) と、非対角成分χxxyy (3) である。Ex 、Ey をそれぞれ、x軸方向、y軸方向の光電界とすれば、x軸、y軸方向の三次の分極Px(3ω)、Py(3ω) は次式(1)で表される(但し、ωはレーザー光の角周波数とする)。
また、Ex 、Ey の共通部分をEとし、図4に示した位相調整器43によって、Ex とEy の間に付加する位相遅延をΔとすると、(1)〜(6)式によって、(1)式のPx(3ω)、Py(3ω) は次式(7)で表される。
変数γ、θを次式(8)で定義する。
Variables γ and θ are defined by the following equation (8).
従来方法は、(7)式に基づいて位相遅延Δの差から求めたδと、(12)式のカーブ・フィティングで求めたγと、メーカーフリンジ法で測定したχxxxx (3) の絶対値κxxと位相αとから、(6)式を用いてχxxyy (3) を求めるものである。 The conventional method is the absolute value of δ obtained from the difference in phase delay Δ based on equation (7), γ obtained by curve fitting in equation (12), and χ xxxx (3) measured by the manufacturer fringe method. From the value κ xx and the phase α, χ xxyy (3) is obtained using equation (6).
しかしながら、(12)式を、γを縦軸、aを横軸としてグラフに表示すると、図6に示すように、γはa=cのときに1であり、a<cでは二つの解が存在する。すなわち、a<cの場合のsは、s=γ/3=κxy/κxx>1/3、及び、κxy/κxx<1/3の両方が可能であり、従って、χxxyy (3) の絶対値が決定できない。このため、従来は、κxy/κxx>1/3であるか、κxy/κxx<1/3であるかを理論的考察に基づいて、或いは他の特性の測定データを参考とすることにより、どちらか一方を選択してχxxyy (3) を決定せざるを得なかった。しかしながら、理論的考察が困難であったり、他の特性の測定データが参考にならない場合がほとんどである。
このように、従来の位相遅延法では、χxxyy (3) が決定できないと言う課題がある。
However, when the equation (12) is displayed on the graph with γ as the vertical axis and a as the horizontal axis, as shown in FIG. 6, γ is 1 when a = c, and two solutions are obtained when a <c. Exists. That is, s for a <c can be both s = γ / 3 = κ xy / κ xx > 1/3 and κ xy / κ xx <1/3, and therefore χ xxyy ( The absolute value of 3) cannot be determined. Therefore, conventionally, whether κ xy / κ xx > 1/3 or κ xy / κ xx <1/3 is based on theoretical considerations, or measurement data of other characteristics is referred to. Therefore, either one of them must be selected to determine χ xxyy (3) . However, in most cases, theoretical consideration is difficult, or measurement data of other characteristics is not helpful.
As described above, the conventional phase delay method has a problem that χ xxyy (3) cannot be determined.
本発明は上記課題に鑑み、三次の光学非線形感受率の非対角成分を測定し得る方法を提供することを目的とする。 In view of the above problems, an object of the present invention is to provide a method capable of measuring a non-diagonal component of a third-order optical nonlinear susceptibility.
上記目的を達成するために、本発明の三次の光学非線形感受率の非対角成分の測定方法は、励起光の光軸を被測定試料の回転対称軸に一致させ、且つ、励起光の偏光方向を被測定試料の主軸の一つに一致させて励起光を被測定試料に入射し、被測定試料から発生する三次の非線形発光強度を、被測定試料の回転対称軸の回りの回転角0度と所定の回転角とでそれぞれ測定し、所定の回転角における測定値を回転角0度の測定値で正規化し、この正規化した値が1より大きいか小さいかによって、被測定試料の三次の光学非線形感受率の対角成分と非対角成分との相対強度比が、位相遅延法から求める上記対角成分と非対角成分との位相差から定まる一定値より大きいか小さいかを判定し、この判定により、上記位相遅延法から求まる、被測定試料の三次の光学非線形感受率の対角成分と非対角成分との二つの相対強度比の内の一方を選択して、被測定試料の三次の光学非線形感受率の非対角成分を測定することを特徴とする。
ここで、上記所定の回転角は、前記被測定試料の回転対称軸が4回回転軸である場合に、nπ/2(但し、nは整数)を除く任意の角度である。
位相遅延法から求める被測定試料の三次の光学非線形感受率の対角成分と非対角成分との位相差から定まる一定値は、前記被測定試料の回転対称軸が4回回転軸である場合に、上記一定値をs0 とし、位相差をδとして、s0={−cosδ+(cosδ+3)0.5 }/3で定まる一定値である。
この方法によれば、位相遅延法から定まる可能な二つの解の一方を、本発明の方法による測定値に基づいて選択することができる。従来は、理論的考察や他の特性の測定データを参考にして二つの可能な解の一方を選択していたが、本発明の方法によれば、測定値に基づいて、正しい強度比を決定できる。従って、三次の光学非線形感受率の非対角成分を正しく測定することが可能になる。
上記構成において、被測定試料から発生する三次の非線形発光強度を、回転角0°と回転角45°の二点で測定し、この2点の測定値の大小関係から、位相遅延法から定まる二つの、対角成分と非対角成分の間の相対強度比の内の一方を選択してもよい。この方法によれば、極めて簡便、且つ、正確に、可能な相対強度比の内の一方を測定値に基づいて選択することができる。
In order to achieve the above object, the third-order optical nonlinear susceptibility non-diagonal component measurement method of the present invention makes the optical axis of the excitation light coincide with the rotational symmetry axis of the sample to be measured, and the polarization of the excitation light. Excitation light is incident on the sample to be measured with the direction coincident with one of the main axes of the sample to be measured, and the third-order nonlinear emission intensity generated from the sample to be measured is set to a
Here, the predetermined rotation angle is an arbitrary angle excluding nπ / 2 (where n is an integer) when the rotational symmetry axis of the sample to be measured is a four-fold rotation axis.
The constant value determined from the phase difference between the diagonal component and the non-diagonal component of the third-order optical nonlinear susceptibility of the sample to be measured obtained from the phase delay method is when the rotational symmetry axis of the sample to be measured is a four-fold rotation axis. Further, the above constant value is s 0 and the phase difference is δ, and is a constant value determined by s 0 = {− cos δ + (cos δ + 3) 0.5 } / 3.
According to this method, one of the two possible solutions determined from the phase delay method can be selected based on the measured value according to the method of the present invention. Conventionally, one of two possible solutions has been selected with reference to theoretical considerations and measurement data of other characteristics, but according to the method of the present invention, the correct intensity ratio is determined based on the measured values. it can. Accordingly, it is possible to correctly measure the off-diagonal component of the third-order optical nonlinear susceptibility.
In the above configuration, the third-order nonlinear emission intensity generated from the sample to be measured is measured at two points of the rotation angle of 0 ° and the rotation angle of 45 °. One of the relative intensity ratios between the diagonal component and the non-diagonal component may be selected. According to this method, one of the possible relative intensity ratios can be selected on the basis of the measured value in a very simple and accurate manner.
以下、本発明の実施の形態を図面に基づいて詳細に説明する。
本発明の方法は、上記の背景技術で説明した位相遅延法と下記に説明する試料回転法とを組み合わせて、三次の光学非線形感受率の非対角成分を測定するものである。
以下では4回転対称軸を有する光学結晶の場合を例にとって説明する。図1は、試料回転法を説明するための装置模式図である。図において、光学結晶1は、光学結晶1の結晶z軸を、レーザー光2の光線軸3に一致させて配置し、レーザー光2の偏光方向4を光学結晶1の結晶x軸方向に一致させる。この状態から、光学結晶1を光線軸3の回りに連続的に回転し、レーザー光2の照射によって光学結晶1から発生する第三高調波5の強度を、回転角φの関数として、光強度検出器5により測定する。この測定値から、三次の光学非線形感受率の非対角成分を以下のようにして測定する。
Hereinafter, embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the drawings.
The method of the present invention measures the off-diagonal component of the third-order optical nonlinear susceptibility by combining the phase delay method described in the background art and the sample rotation method described below.
Hereinafter, the case of an optical crystal having four rotational symmetry axes will be described as an example. FIG. 1 is a schematic view of an apparatus for explaining a sample rotation method. In the figure, the
すなわち、任意の回転角φにおける、結晶x軸方向の電界Ex 、結晶y軸方向の電界Ey を、レーザー光2の電界E0 、及び回転角φで表すと次式(13)となる。
従って、図1を用いて説明したように、光学結晶1を光線軸3の回りに、π/2の整数倍を除く任意の角度回転し、レーザー光2の照射によって光学結晶1から発生する第三高調波5の強度Iを測定し、この測定値Iを回転角0°の測定強度で正規化し、この規格化した値が、1よりも大きければ、(17)式の最後の式におけるcos2 φ・sin2 φの項の係数が3より大きく、従って、s>s0 であることがわかる。また、この規格化した値が、1よりも小さければ、(17)式の最後の式におけるcos2 φ・sin2 φの項の係数が3より小さく、従って、s<s0 であることがわかる。従って、本発明の方法によれば、sの範囲を特定する情報が得られるので、従来法で課題であった、s=κxy/κxx>1/3の解、又は、s=κxy/κxx<1/3の解の内の正しい解を選択できるようになる。
Therefore, as described with reference to FIG. 1, the
また、上記の解の選択は、(22)式から明らかなように、φ=45°の測定値をφ=0°の測定値で正規化し、その値が1より大きいか小さいかで判断すれば、簡便、且つ、精度良く選択することができる。 Also, the selection of the above solution is determined by normalizing the measured value of φ = 45 ° with the measured value of φ = 0 °, as apparent from the equation (22), and determining whether the value is larger or smaller than 1. In this case, the selection can be made easily and with high accuracy.
試料として、典型的な二次元銅酸化物であるNd2 CuO4 を用いた。この酸化物は4回回転対称軸対称性を有する結晶である。図2は従来の位相遅延法を用いて測定したδを示す図である。縦軸はTHG(第三高調波)強度を示し、横軸は位相調整器によって付け加えた相対位相Δを表し、●は結晶x軸方向のTHG強度であり、○は結晶y軸方向のTHG強度を示す。この測定結果からδ=59°であり、このδから、s0 =0.49であることがわかる。また、この測定結果のカーブ・フィティングから、s=0.77か、S=0.15であることがわかった。 As a sample, Nd 2 CuO 4 which is a typical two-dimensional copper oxide was used. This oxide is a crystal having four-fold rotational symmetry axial symmetry. FIG. 2 is a diagram showing δ measured using the conventional phase delay method. The vertical axis represents the THG (third harmonic) intensity, the horizontal axis represents the relative phase Δ added by the phase adjuster, ● represents the THG intensity in the crystal x-axis direction, and ○ represents the THG intensity in the crystal y-axis direction. Indicates. From this measurement result, it is found that δ = 59 °, and from this δ, s 0 = 0.49. Further, from the curve fitting of this measurement result, it was found that s = 0.77 or S = 0.15.
図3は、試料回転法による測定結果を示す図である。横軸は試料回転角φを示し、縦軸はφ=0°のときのTHG強度で正規化したTHG強度である。図から、φ=0°以外の点の規格化されたTHG強度が1より大きくなっているので、s>s0 =0.49であることがわかり、位相遅延法で求めた解s=0.77、と0.15のうち、s=0.77を選択することができた。これにより、Nd2 CuO4 の三次の非線形感受率の非対角成分χxxyy (3) を決定することができた。 FIG. 3 is a diagram illustrating a measurement result obtained by the sample rotation method. The horizontal axis represents the sample rotation angle φ, and the vertical axis represents the THG intensity normalized by the THG intensity when φ = 0 °. From the figure, it can be seen that s> s 0 = 0.49 because the normalized THG intensity at points other than φ = 0 ° is greater than 1, and the solution s = 0 obtained by the phase delay method S = 0.77 could be selected from .77 and 0.15. As a result, the non-diagonal component χ xxyy (3) of the third-order nonlinear susceptibility of Nd 2 CuO 4 could be determined.
上記説明から理解されるように、本発明の方法によれば、三次の非線形感受率の非対角成分を決定することができるから、光学材料の非線形応答メカニズムを解明できるようになり、その結果、非線形光学応答に優れた光学材料の開発が可能になり、例えば、情報通信の高速化にともなって必要な全光型デバイスの実現が可能になる。 As can be understood from the above description, according to the method of the present invention, the non-diagonal component of the third-order nonlinear susceptibility can be determined, so that the nonlinear response mechanism of the optical material can be clarified, and as a result, Thus, it becomes possible to develop an optical material having an excellent nonlinear optical response. For example, it is possible to realize a necessary all-optical device as information communication speeds up.
1 光学結晶
2 レーザー光
3 光軸
4 偏光方向
5 第三高調波
6 光強度検出器
41 偏光方向
42 レーザー光
43 位相調整器
44 x軸成分
45 y軸成分
46 光学結晶
47 第三高調波
48 検光子
49 光強度検出器
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