JP4162570B2 - 二次電池 - Google Patents
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Description
該リチウムイオン二次電池においては、発電要素として、正極と負極の間にセパレータを介在させてこれらを積層した電極体が用いられるのが一般的であり、例えば図1に示す如く、それぞれ帯状の正極と負極の間にセパレータを介在させて、これらを渦巻き状に巻き取った巻き取り電極体(4)を電池缶(1)に収容したリチウムイオン二次電池が知られている。
該リチウムイオン二次電池において、正極と負極の間に介在するセパレータは、ポリミイド微多孔膜からなり、その多孔度(気孔率)が正極側から負極側に向けて小さくなる様に形成されている。このため、セパレータの気孔内部を通過する電荷は、セパレータの負極側近傍でその移動を妨げられることとなる。従って、充電時にセパレータの気孔内部を通過して正極から負極に向かう正電荷の移動は、セパレータの負極側近傍にて緩慢なものとなり、これによって、負極側表面での電流の分布が均一化され、この結果、負極側表面での局部的な過充電の発生は回避される。
上述の如き劣化は、第1セパレータ(91)、正極(41)、第2セパレータ(92)及び負極(43)の4枚に張力をかけた状態でこれら4枚を巻き取るために、これら4枚を巻き取った後、第2セパレータ(92)には、第1セパレータ(91)よりも大きな圧縮力が作用することとなり、該圧縮力によって、第2セパレータ(92)が収縮して複数の気孔の大きさが巻き取り前よりも小さくなったことが原因と考えられる。この結果、正極(41)側の内側にて、充放電によって生じる反応が鈍る一方、副反応が過剰に発生し、該副反応によって第2セパレータ(92)が急速に劣化したものと推定される。
前記絶縁層は、正極(41)の外側の面と負極(43)の内側の面との間に介在する第1セパレータ(51)と、正極(41)の内側の面と負極(43)の外側の面との間に介在する第2セパレータ(52)とから構成され、第1セパレータ(51)は正極(41)の外側の面と接する第1の微多孔膜(53)と、該第1の微多孔膜(53)の外側の面に密着する第2の微多孔膜(54)とから形成されると共に、第2セパレータ(52)は正極(41)の内側の面と接する第3の微多孔膜(55)と、該第3の微多孔膜(55)の内側の面に密着する第4の微多孔膜(56)とから形成され、正極(41)
の内側の面に接する第3微多孔膜(55)は、正極(41)の外側の面に接する第1微多孔膜(53)よりも、巻き取り前の多孔度が大きい。
、第2セパレータ(52)及び負極(43)の4枚を重ね合わせ、それぞれに張力をかけた状態でこれら4枚を巻き取ることにより、第2セパレータ(52)には、第1セパレータ(51)よりも大きな圧縮力が作用する。この結果、第1セパレータ(51)よりも第2セパレータ(52)の収縮の度合いが大きなものとなり、第3微多孔膜(55)の複数の気孔の大きさが巻き取り前よりも小さくなる。この結果、電池組立て後の第1セパレータ(51)の第1微多孔膜(53)と第2セパレータ(52)の第3微多孔膜(55)の多孔度は略同一となり、これによって、第1セパレータ(51)によって保持される正極(41)の外側の面近傍の電解液量と、第2セパレータ(52)によって保持される正極(41)の内側の面近傍の電解液量が略同一となる。従って、充放電に伴って生じる正極(41)表面での化学反応は、正極(41)の内側の面においても正極(41)の外側の面と略同程度に生じることとなり、正極(41)の内側にて上述の如き副反応が過剰に発生して第2セパレータ(52)が急速に劣化する虞はない。
本発明のリチウムイオン二次電池は、図1に示す如く、有底筒状を呈する負極缶(10)の開口部に、絶縁部材(12)を介して封口板(2)をかしめ固定して、密閉された円筒状の電池缶(1)を形成し、該電池缶(1)の内部に、巻き取り電極体(4)を収容して構成されている。封口板(2)の表面中央部には、正極端子(25)が取り付けられている。
更に、両セパレータ(51)(52)には、非水電解液が含浸されている。
尚、両セパレータ(51)(52)は、イオン透過性のポリプロピレン製の微多孔膜によって形成され、巻き取り前の第2セパレータ(52)の多孔度は、巻き取り前の第1セパレータ(51)の多孔度よりも大きく、後述の組立工程で電池を組み立てることにより、両多孔度が略同一となる。
正極(41)及び負極(43)は、それぞれ両セパレータ(51)(52)上に幅方向へずらして重ね合わせ、正極(41)及び負極(43)の前記非塗工部を両セパレータ(51)(52)の両端縁からそれぞれ外側へ突出させる。そして、これらを渦巻き状に巻き取ることにより、円筒状の巻き取り電極体(4)が形成される。
又、巻き取り電極体(4)の負極側の端縁と正極側の端縁にはそれぞれ、円板状の集電板(3)(30)が押し付けられ、レーザ溶接されている。
又、封口板(2)には、その中央部に形成された薄肉部によってガス排出弁(24)が構成され、封口板(2)の表面には、ガス排出弁(24)を覆って正極端子(25)が接合されている。
正極の作製
Ni:Co:Mn=4:3:3のモル比となる様にした硫酸ニッケルと硫酸コバルトと硫酸マンガンの混合水溶液に水酸化ナトリウムを加えて水酸化物の共沈物を得、その共沈物と水酸化リチウムをモル比で1:1の割合で混合した後、750〜900℃の酸素雰囲気中で12時間の熱処理を施して、LiNi0.4Co0.3Mn0.3O2で表わされるリチウム−ニッケル−コバルト−マンガン系複合酸化物を得る。その後、リチウム−ニッケル−コバルト−マンガン系複合酸化物を粉砕することにより、平均粒径8μmのリチウム−ニッケル−コバルト−マンガン系複合酸化物の粉末を得る。
又、水酸化リチウムと硫酸マンガンとをLiとMnのモル比が1:2になる様に混合した後、800℃の大気中で20時間の熱処理を施して、LiMn204を得る。その後、LiMn204を粉砕することにより、平均粒径7μmのスピネル構造を有するLiMn204の粉末を得る。
次に、リチウム−ニッケル−コバルト−マンガン系複合酸化物とLiMn204を重量比で6:4となる様に混合して、正極活物質を得る。
そして、該正極活物質の粉末90重量部と、人造黒鉛粉末5重量部と、ポリフッ化ビニデン5重量部のN−メチル−2−ピロリドン(NMP)溶液とを混合して、スラリーを調製する。このスラリーを正極芯体となるアルミニウム箔の両面にドクターブレード法により塗布し、150℃で2時間の真空乾燥を施して、正極を得る。尚、正極の寸法は、幅60mm、長さ5600mmである。
天然黒鉛99重量部と、ポリアミド酸1重量部のNMP溶液とを混合してスラリーを調製する。このスラリーを負極芯体となる銅箔の両面にドクターブレード法により塗布し、340℃の不活性雰囲気中で2時間の真空乾燥を施して、負極を得る。尚、負極の寸法は、幅62mm、長さ5500mmである。
エチレンカーボネートとジエチルカーボネートを1:1の体積比で混合した溶媒に、LiPF6を1mol/lの割合で溶解し、電解液を調製する。
ポリプロピレン製の微多孔膜によって形成される第1セパレータ(51)の表面に正極(41)を重ね合わせ、該正極(41)の表面に、ポリプロピレン製の微多孔膜によって形成される第2セパレータ(52)を重ね合わせ、更に、第2セパレータ(52)の表面に負極(43)を重ね合わせる。
尚、第1セパレータの厚さは30μmであり、多孔度は44%である。又、第2セパレータの厚さは30μmであり、多孔度は54%である。又、両セパレータ(51)(52)の構成は、本実施例に限定されるものではなく、イオン透過性や内部短絡の抑制等の観点から、その厚さは20μm〜40μmが望ましく、その多孔度は40%〜60%のものが望ましい。
先ず、図1に示す負極缶(11)、封口板(2)、両極の集電板(3)(30)をそれぞれ作製しておく。
次に、巻き取り電極体(4)の負極側の端縁に負極側の集電板(30)を設置し、該集電板(30)の表面へレーザビームを照射して、該端縁に該負極側の集電板(30)を溶接する。又、巻き取り電極体(4)の正極側の端縁に正極側の集電板(3)を設置し、該集電板(3)の表面へレーザビームを照射して、該端縁に該正極側の集電板(3)を溶接する。
該リチウムイオン二次電池において、第1セパレータ(51)は、正極(41)の外側の面と接することとなる第1の微多孔膜(53)と、該第1の微多孔膜(53)の外側の面に密着する第2の微多孔膜(54)とから形成されている。第2セパレータ(52)は、正極(41)の内側の面と接することとなる第3の微多孔膜(55)と、該第3の微多孔膜(55)の内側の面に密着する第4の微多孔膜(56)とから形成されている。又、両セパレータ(51)(52)を巻き取る前の第3の微多孔膜(55)の多孔度は、第1の微多孔膜(53)の多孔度よりも大きい。
又、両セパレータ(51)(52)は、複数の微多孔膜を具えることによって、セパレータの特性が更に向上する。
上述の組立工程によって作製した実施例のリチウムイオン二次電池と、両セパレータの多孔度を54%としたことを除いては実施例の同一の構成である比較例のリチウムイオン二次電池を用意して、電池組立て前の第1及び第2セパレータの透気度を測定した。又、両電池を組み立てて初期充放電を行なった後に両電池を分解し、再び第1及び第2セパレータの透気度を測定した。その結果を下記表1に示す。
又、第1セパレータを複数の微多孔膜を積層して形成し、第2セパレータを単層の微多孔膜とした構成においても、正極の外側の面と接することとなる第1セパレータの微多孔膜の巻き取り前の多孔度よりも、第2セパレータの単層の微多孔膜の巻き取り前の多孔度を大きくすることにより、本実施例と同様の効果が得られる。
(10) 負極缶
(12) 絶縁部材
(2) 封口板
(3) 集電板
(30) 集電板
(4) 巻き取り電極体
(41) 正極
(43) 負極
(51) 第1セパレータ
(52) 第2セパレータ
(53) 微多孔膜
(54) 微多孔膜
(55) 微多孔膜
(56) 微多孔膜
Claims (1)
- 電池缶(1)の内部に、それぞれ帯状の正極(41)と負極(43)の間にイオン透過性の絶縁層を介在させてこれらを渦巻き状に巻き取った巻き取り電極体(4)が収容され、巻き取り電極体(4)が発生する電力を電池缶(1)に設けた正負一対の電極端子部から取り出すことが出来る二次電池において、
前記絶縁層は、正極(41)の外側の面と負極(43)の内側の面との間に介在する第1セパレータ(51)と、正極(41)の内側の面と負極(43)の外側の面との間に介在する第2セパレータ(52)とから構成され、第1セパレータ(51)は正極(41)の外側の面と接する第1の微多孔膜(53)と、該第1の微多孔膜(53)の外側の面に密着する第2の微多孔膜(54)とから形成されると共に、第2セパレータ(52)は正極(41)の内側の面と接する第3の微多孔膜(55)と、該第3の微多孔膜(55)の内側の面に密着する第4の微多孔膜(56)とから形成され、正極(41)
の内側の面に接する第3微多孔膜(55)は、正極(41)の外側の面に接する第1微多孔膜(53)よりも、巻き取り前の多孔度が大きいことを特徴とする二次電池。
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