JP4143829B2 - 口腔用組成物 - Google Patents

口腔用組成物 Download PDF

Info

Publication number
JP4143829B2
JP4143829B2 JP2003098410A JP2003098410A JP4143829B2 JP 4143829 B2 JP4143829 B2 JP 4143829B2 JP 2003098410 A JP2003098410 A JP 2003098410A JP 2003098410 A JP2003098410 A JP 2003098410A JP 4143829 B2 JP4143829 B2 JP 4143829B2
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
gel
gelling agent
gum
oral
weight
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Lifetime
Application number
JP2003098410A
Other languages
English (en)
Other versions
JP2004300119A (ja
Inventor
直美 安田
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Sunstar Inc
Original Assignee
Sunstar Inc
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Sunstar Inc filed Critical Sunstar Inc
Priority to JP2003098410A priority Critical patent/JP4143829B2/ja
Publication of JP2004300119A publication Critical patent/JP2004300119A/ja
Application granted granted Critical
Publication of JP4143829B2 publication Critical patent/JP4143829B2/ja
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Lifetime legal-status Critical Current

Links

Description

【0001】
【発明の属する技術分野】
本発明は、口腔用組成物に関し、詳しくは、口腔内軟組織(口腔粘膜、舌など)および歯間部の清掃効果に優れた口腔用組成物に関する。
【0002】
【従来の技術】
口腔粘膜(例えば頬粘膜)や舌上のプラークは各種の感染症(例えばカンジダ症)や口臭の原因になることが知られている。現在、口腔粘膜プラークを除去する手段としては、歯ブラシ、タンクリーナー及び洗口剤がある。
【0003】
しかしながら、歯ブラシやタンクリーナーでは頬粘膜を傷つけたり、舌苔を取ろうとすると咽頭を刺激してしまい、洗口剤では清掃効果に乏しい問題があった。
【0004】
一方、歯間部の清掃に関し、歯間ブラシ、フロスなどの物理的清掃手段が知られているが、これらは清掃に時間がかかる不具合があった。
【0005】
歯間部などの清浄化のために、ゲルを用いる口腔内清浄用組成物が知られている(特許文献1(特開2002−193776)及び特許文献2(特開2002−255769))。
【0006】
しかしながら、特許文献1及び特許文献2は、ゲル強度などのゲルの物理化学的性質に問題があり、清浄化効果が不十分であった。
【0007】
本発明は、口腔内、特に口腔粘膜、舌などの口腔内軟組織、歯間部の清浄化効果に優れた口腔用組成物を提供することを目的とする。
【0008】
【特許文献1】
特開2002−193776
【0009】
【特許文献2】
特開2002−255769
【0010】
【課題を解決するための手段】
本発明者は、口腔内軟組織及び歯間部の清掃には、ゲル強度と粘弾性(歪み率)、特にそのバランス、並びに、ゲル化剤の選択/組み合わせが重要であることを見出した。
【0011】
本発明は、以下の口腔用組成物に関する。
項1. 崩壊性ゲルを含む口腔内軟組織または歯間部を清浄化する口腔用組成物。
項2. 崩壊性ゲルが、寒天、カラギーナン、ファーセレラン、アルギン酸及びその塩、ジェランガム及びペクチンからなる群から選ばれる少なくとも1種の第1ゲル化剤とグルコマンナン、ネイティブジェランガム、タラガム、ローカストビーンガム、タマリンド、セルロース類、キサンタンガム、プルラン、グアーガム、カルボキシメチルセルロース塩、デンプンリン酸塩、ポリアクリル酸塩、アラビアガム、カードラン、ガティガム、及びアエロモナスガムからなる群から選ばれる少なくとも1種の第2ゲル化剤とを組み合わせて配合したものである項1に記載の組成物。
【0012】
【発明の実施の形態】
以下、本発明につき更に詳しく説明する。
【0013】
本発明の組成物は、口腔内の清浄化、特に口腔内軟組織及び/又は歯間部の清浄化に適したものである。
【0014】
口腔内軟組織としては、口蓋、頬粘膜、舌、歯茎などが例示される。
【0015】
口腔内軟組織の清浄化は、崩壊性ゲルが軟組織に接触し、軟組織表面の汚れをぬぐい取るように除去する必要があり崩壊性ゲルのゲル強度及び歪み率(粘弾性)が重要になる。ゲル強度と歪み率が適切であれば、適度な強さで軟組織と接触し、ゲルは歪みながら軟組織上の汚れをぬぐい取ることが可能になる。ゲル強度が大きすぎると軟組織との接触時に変形せず、壊れていくため、汚れのぬぐい取り効果が不十分となる。また、ゲル強度が小さすぎると、口中でべたつく感じになり、汚れの除去が困難になる。歪み率(粘弾性)は小さすぎても大きすぎても、汚れを拭い取る力が不十分になる。
【0016】
同様に、歯間部を清浄化する場合、崩壊性ゲルが柔らかすぎたり脆すぎたりすると、十分に歯間部を清掃することができない。一方、崩壊性ゲルの歪み率(粘弾性)が強すぎると、歯間部を清浄化することが困難になる。歯間部を清浄化するためには、崩壊性ゲルのゲル強度、歪み率(粘弾性)のバランスが非常に重要である。ゲル強度を高める場合、第1ゲル化剤が適しているが、歪み率(粘弾性)が不足する傾向にある。一方、歪み率(粘弾性)を高める場合には第2ゲル化剤が適しているが、ゲル強度は不足する傾向にある。
【0017】
従って、歯間部、口腔内軟組織のいずれを清浄化する場合であっても、第1ゲル化剤と第2ゲル化剤を併用し、ゲル強度と歪み率(粘弾性)を所定の範囲内になるように崩壊性ゲルを調製するのが好ましい。
【0018】
本発明の口腔用組成物において、好ましいゲル強度は、10〜300g、より好ましくは30〜250g、さらに好ましくは30〜200gである。
【0019】
好ましい歪み率は、10〜70%、より好ましくは15〜60%、さらに好ましくは15〜50%である。
【0020】
本発明の崩壊性ゲルの好ましいゲル指数は0.1〜10、より好ましくは0.3〜8、さらに好ましくは0.5〜6である。
【0021】
なお、ゲル強度、歪み率、ゲル指数は、以下のようにして測定できる。
<ゲル強度>
測定装置:株式会社サン科学社製 総合物性測定装置(SUN RHCO METRE CR-2000)
測定条件:感圧軸 圧縮弾性用No.1;接触面積 φ10mm;形状 円形
試料台移動速度 10mm/min
測定温度 25℃
<歪み率>
上記機器を用いてゲル強度を測定した際、感圧軸がゲル内へ侵入した距離を測定した。
【0022】
歪み率(%)=100×(ゲル内の侵入距離(mm))/ゲルの高さ(mm)
<ゲル指数>
ゲル指数は、下記式に基づき算出する:
ゲル指数=ゲル内の侵入距離(mm)/歪み率(%)
本発明の崩壊性ゲルを製造するための好ましいゲル化剤の組み合わせとしては、寒天、カラギーナン、ファーセレラン、アルギン酸及びその塩、ジェランガム及びペクチンからなる群から選ばれる少なくとも1種の第1ゲル化剤とグルコマンナン、ネイティブジェランガム、タラガム、ローカストビーンガム、タマリンド、セルロース類、キサンタンガム、プルラン、グアーガム、カルボキシメチルセルロース塩、デンプンリン酸塩、ポリアクリル酸塩、アラビアガム、カードラン、ガティガム及びアエロモナスガムからなる群から選ばれる少なくとも1種の第2ゲル化剤との組み合わせが例示できる。
【0023】
ゲル化剤の全使用量は、通常0.05〜3.0重量%、好ましくは0.1〜1.7重量%である。
【0024】
第1ゲル化剤と第2ゲル化剤を組み合わせて使用する場合、第1ゲル化剤の量は、0.01〜1.0重量%、好ましくは0.05〜0.5重量%、より好ましくは0.05〜0.2重量%であり、第2ゲル化剤の量は、0.01〜2.0重量%、好ましくは0.1〜1.5重量%である。
【0025】
第1ゲル化剤:第2ゲル化剤=1:10〜10:1(重量比)、好ましくは1:5〜5:1(重量比)である。
【0026】
特に好ましいゲル化剤の組み合わせは、
カラギーナン/キサンタンガム/ローカストビーンガム;
ジェランガム/キサンタンガム/ローカストビーンガム;
カラギーナン/グルコマンナン;
ジェランガム/タマリンド;
カラギーナン/タマリンド/ヒドロキシエチルセルロースである。
【0027】
本発明の組成物に使用する崩壊性ゲルは、ゲル化剤を水に加温して溶解させ、冷却して製造することができる。該ゲル化剤溶液にカルシウムイオン、マグネシウムイオン、アルミニウムイオンなどの多価陽イオン、好ましくはアルカリ土類金属イオンを加えることによりゲル化させることも可能である。
【0028】
陽イオン源としては、特に限定されるものではないが、例えば、乳酸カルシウム、乳酸マグネシウム、グルコン酸カルシウム、グリセロリン酸カルシウム、塩化マグネシウム、塩化カルシウム、硫酸マグネシウムなどの有機酸又は無機酸の水溶性多価金属塩が挙げられ、中でも有機酸の塩が好ましく、特に乳酸カルシウムが好ましい。
【0029】
上記したジェランガム、ペクチン、アルギン酸ナトリウム及びカラギーナンの少なくとも1種と多価陽イオンの組み合わせについては、例えば、ジェランガムとカルシウムイオン、ペクチンとカルシウムイオン、カラギーナンとカルシウムイオンが好ましく挙げられる。
【0030】
陽イオン源としての水溶性多価金属塩の配合量は、ジェランガム、ペクチン、アルギン酸ナトリウム及びカラギーナンの少なくとも1種の種類や使用量、所望のゲルの硬さに応じて適宜設定することができるが、通常、組成物全量に基づいて0.01〜2重量%程度、特に0.05〜1重量%程度が好ましい。例えば乳酸カルシウムを陽イオン源として用いる場合には、組成物全重量に基づいて、乳酸カルシウム0.01〜1重量%程度とすればよく、好ましくは0.05〜0.5重量%程度である。他の陽イオン源を用いる場合の使用量は、上記の範囲を参照して適宜設定することができる。
【0031】
本発明組成物のゲルの調製時に用いる水の量は、所期の効果が得られる範囲であれば特に限定されず適宜設定することができるが、ゲルの全重量に基づいて、通常30〜99.9重量%程度、好ましくは50〜99.5重量%程度、より好ましくは70〜99.5%程度である。
【0032】
本発明における口腔内洗浄用組成物のpHとしては、5.0〜7.5程度が好ましく、さらに好ましくは5.5〜7程度である。pHを調整するために緩衝剤を用いることもできる。
【0033】
本発明のゲルには、通常の口腔内洗浄用組成物に使用可能な成分を配合することができる。
【0034】
具体的には、湿潤剤としてエタノール、グリセリン、ソルビット、エチレングリコール、プロピレングリコール、1,3−ブチレングリコール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、キシリトール、マルチトール、ラクチトール、エリスリトール、パラチノース、パラチニット等が挙げられる。
【0035】
分散剤として、カルボキシメチルセルロースナトリウム,メチルセルロース,ヒドロキシエチルセルロースなどのセルロース誘導体;トラガントガム、カラヤガム、アラビアガム、キサンタンガム、ローカストビーンガムなどのガム類;ポリアクリル酸ナトリウム、ポリオキシエチレンポリオキシプロピレン共重合体、ポリビニルアルコール、カルボキシビニルポリマー、ポリビニルピロリドン等の合成水溶性高分子(通常配合量0.005〜1重量%程度)などが挙げられる。
【0036】
界面活性剤として、ラウリル硫酸ナトリウム、ミリスチル硫酸ナトリウム、N−ラウロイルザルコシネート、ラウロイルメチルタウリン、アシルアミノ酸塩等のアニオン性界面活性剤;ショ糖脂肪酸エステル、ラウリン酸デカグリセリル、ミリスチン酸ジエタノールアミド、ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油等の非イオン界面活性剤等(通常配合量0.05〜10重量%)が挙げられる。
【0037】
有効成分として、フッ化ナトリウム、モノフルオロリン酸ナトリウム、フッ化第一錫等のフッ素化合物;デキストラナーゼ、ムタナーゼ、プロテアーゼ、リゾチーム等の酵素;トラネキサム酸、ε−アミノカプロン酸、アルミニウムクロルヒドロキシアラントイン、アラントイン、ジヒドロコレステロール、グリチルリチン酸類、ビサボロール、イソプロピルメチルフェノール、グリセロリン酸、クロロフィル、グルコン酸銅、塩化ナトリウム、水溶性無機リン酸化合物、クロルヘキシジン塩類、トリクロサン、塩化セチルピリジニウム、塩化ベンザルコニウム、塩化ベンゼトニウム;酢酸−dl−α−トコフェロール、酢酸ピリドキシン、アスコルビン酸またはその塩などのビタミン類;タイム、オウゴン等の植物抽出物等が挙げられる。
【0038】
香味剤として、サッカリンナトリウム、アセスルファームカリウム、ステビオサイド、グリチルリチンおよびその塩類、アスパラチルフェニルアラニンメチルエステル、メントール、アネトール、カルボン、オイゲノール、リモネン、ペパーミントオイル、スペアミントオイル、ウインターグリーン、サリチル酸メチル、シオネール、チモール、丁字油、ユーカリ油、ローズマリー油、セージ油、レモン油、オレンジ油、オシメン油、シトロネロール、メチルオイゲノール等通常使用される香味剤であれば特に限定されず配合することができる。
【0039】
着色剤は、公知の色素及び顔料を単独、又は2種以上組み合わせて配合することができる。
【0040】
更に、清掃助剤として、沈降性シリカ、ジルコノシリケート、アルミノシリケート、リン酸カルシウム、炭酸カルシウム、水酸化アルミニウム、酸化アルミニウム等を配合することもできる(配合量10重量%以下)。
【0041】
なお、これら任意成分の配合量は、本発明の効果を妨げない程度で、通常口腔内を洗浄することを目的とする組成物に配合されている程度の量とすればよい。
【0042】
本発明口腔用組成物は、上記のようにして得られた崩壊性ゲルをそのまま用いてもよいし、例えばゲル化後、攪拌や、メッシュを通過させることにより適当な大きさに切断された、ゲルとしてもよい。
【0043】
また、ゲルをポンプ容器から吐出させたり、狭い口を有する軟容器から圧搾して出すことにより、流動性のあるゲルにすることもできる。本発明の組成物は、このようにして使用することができ、また、このようにして得られた流動性のあるゲルも本発明の口腔内洗浄用組成物に含まれる。
【0044】
本発明の口腔内洗浄用組成物は、上記したように、通常の洗口剤のように、口腔内でクチュクチュして、物理的に口腔内軟組織及び歯間部に付着した汚れを拭い取ることにより清浄化するものであり、使用後、口腔中から吐き出すものである。
【0045】
【発明の効果】
本発明の口腔用組成物は、ゲルを口腔内の軟組織と接触させ、或いは歯間部を通過させることにより、ゲルを崩しながらこれらの部位/組織を清浄化するものであり、軟組織に付着したぬめりやプラークを効果的に除去することができ、また、歯間部清掃効果により、口臭、う蝕、歯肉炎、歯周炎などを予防することが可能である。
【0046】
【実施例】
以下、実施例及び比較例を示して本発明を具体的に説明するが、本発明は下記実施例に制限されるものではない。なお、各例中の%はいずれも重量%である。実施例1〜6及び比較例1〜2
下記表1に示す各成分を用い、崩壊性ゲルから構成される本発明の口腔用組成物を得た。
【0047】
該口腔用組成物について、ゲル強度(g)、歪み率(%)、ゲル指数、洗口のしやすさ、口腔粘膜の清掃感、総合評価について、評価した。これらの結果を併せて表1に示す。
<試料の調製>
ゲル化剤に加水し、分散攪拌しながら約80℃に加温し溶解させた。これにその他の成分を入れ、均一になるまで攪拌した後、冷却固化させて、崩壊性ゲルを得た。
<ゲル強度><歪み率><ゲル指数>
上記方法で調製した試料を前出の方法で測定した。
<官能評価>
10名の専門パネルによる官能評価を行った。
【0048】
上記方法で調製したゲル製剤を平均粒径10mmになるように砕いた。約10mlを口に含み、口内のすみずみまで広げ、頬粘膜や舌などに当たり、歯間部を通過させるようにしながら洗口して、使用感及び清掃感について下記の基準に従い評価した。
*洗口のしやすさ
5;しやすい、4;違和感はない、3;わからない、2;やや違和感あり、1;しにく い
*清掃感
5;かなりあり、4;ややあり、3;わからない、2;あまりない、1;全くない
【0049】
【表1】
Figure 0004143829

Claims (2)

  1. ゲルを洗浄有効成分とする口腔内洗浄組成物であって、
    前記ゲルは、第1ゲル化剤と第2ゲル化剤の組合せによって形成される崩壊性ゲルであり、
    前記第1ゲル化剤は、カラギーナン又はジェランガムであり、その配合量は0.05〜0.2重量%であり、
    前記第2ゲル化剤は、キサンタンガム及びローカストビーンガムであり、その配合量は0.01〜2.0重量%である、
    口腔内軟組織及び/又は歯間部を清浄化する口腔内洗浄組成物。
  2. 崩壊性ゲルが、ゲル強度が30〜200g、歪み率が15〜50%、ゲル指数が0.5〜6である、請求項1に記載の口腔内洗浄組成物。
JP2003098410A 2003-04-01 2003-04-01 口腔用組成物 Expired - Lifetime JP4143829B2 (ja)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2003098410A JP4143829B2 (ja) 2003-04-01 2003-04-01 口腔用組成物

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2003098410A JP4143829B2 (ja) 2003-04-01 2003-04-01 口腔用組成物

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JP2004300119A JP2004300119A (ja) 2004-10-28
JP4143829B2 true JP4143829B2 (ja) 2008-09-03

Family

ID=33409940

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP2003098410A Expired - Lifetime JP4143829B2 (ja) 2003-04-01 2003-04-01 口腔用組成物

Country Status (1)

Country Link
JP (1) JP4143829B2 (ja)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2006124362A (ja) * 2004-10-27 2006-05-18 Sunstar Inc 口腔内状態改善用組成物

Families Citing this family (9)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US20060263306A1 (en) * 2005-05-19 2006-11-23 Pauline Pan Compositions having improved substantivity
KR100814250B1 (ko) 2006-11-01 2008-03-17 주식회사 엘지생활건강 동시 용해 및 겔화 정제형 구강 위생 조성물
EP2039362A4 (en) * 2006-06-28 2011-06-29 Otsuka Pharma Co Ltd INHIBITOR OF THE DISSOLUTION OF DENTAL ENAMEL
JP5739608B2 (ja) * 2009-08-04 2015-06-24 サンスター株式会社 液状口腔用組成物
RU2013134340A (ru) 2010-12-23 2015-01-27 Колгейт-Палмолив Компани Жидкие композиции для ухода за полостью рта
JP5924998B2 (ja) * 2012-03-16 2016-05-25 日本ゼトック株式会社 ゲル状口腔用組成物
JP2014047179A (ja) * 2012-08-31 2014-03-17 Dsp Gokyo Food & Chemical Co Ltd キシログルカン含有ゲル状組成物
GB201607518D0 (en) 2016-04-29 2016-06-15 Andalay Technologies Ltd Mouthwash composition
JP7138029B2 (ja) * 2018-11-30 2022-09-15 ライオン株式会社 舌擦掃用透明ジェル組成物及びそれを使用した舌の清掃方法

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2006124362A (ja) * 2004-10-27 2006-05-18 Sunstar Inc 口腔内状態改善用組成物

Also Published As

Publication number Publication date
JP2004300119A (ja) 2004-10-28

Similar Documents

Publication Publication Date Title
AU2011201334B2 (en) Oral care compositions
EP2548547B1 (en) Composition for toothbrushing
JPH1017445A (ja) 口腔用組成物及びその製造方法
CN104822360A (zh) 表面活性剂体系用于含锌组合物
JP2015504040A (ja) 水性オーラルケア組成物
US11701313B2 (en) Toothpaste composition
JP4143829B2 (ja) 口腔用組成物
JP5202895B2 (ja) 歯磨き組成物
JP5084075B2 (ja) 口腔内洗浄用組成物
JP2004513142A (ja) 歯磨組成物
JP5148787B2 (ja) 口腔用組成物
JP4902994B2 (ja) カプセル配合口腔用組成物
JP2021095380A (ja) 歯磨剤組成物
JP2004284956A (ja) 練歯磨組成物
JP2004300120A (ja) 口腔用組成物
JP4841146B2 (ja) 歯垢染色用組成物
JPH10236934A (ja) 口腔用組成物
JP2000044446A (ja) 歯磨組成物
JP4849980B2 (ja) 歯磨き組成物
JP2006124362A (ja) 口腔内状態改善用組成物
JP2002193776A (ja) 口腔用清浄化剤
EP2790653B1 (en) Oral care composition
JP2007070260A (ja) 歯磨き組成物
JP2000281549A (ja) 歯磨組成物
JPH08175942A (ja) 歯磨組成物及びその評価方法

Legal Events

Date Code Title Description
A621 Written request for application examination

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621

Effective date: 20060327

A977 Report on retrieval

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007

Effective date: 20070607

A131 Notification of reasons for refusal

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131

Effective date: 20070620

A521 Request for written amendment filed

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523

Effective date: 20070820

A02 Decision of refusal

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02

Effective date: 20071114

A521 Request for written amendment filed

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523

Effective date: 20080115

A911 Transfer to examiner for re-examination before appeal (zenchi)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A911

Effective date: 20080227

TRDD Decision of grant or rejection written
A01 Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01

Effective date: 20080514

A01 Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01

A61 First payment of annual fees (during grant procedure)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61

Effective date: 20080603

R150 Certificate of patent or registration of utility model

Ref document number: 4143829

Country of ref document: JP

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20110627

Year of fee payment: 3

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120627

Year of fee payment: 4

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120627

Year of fee payment: 4

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20130627

Year of fee payment: 5

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20140627

Year of fee payment: 6

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

EXPY Cancellation because of completion of term