JP4057822B2

JP4057822B2 - Fuel cell, cell stack and fuel cell

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Publication number: JP4057822B2
Application number: JP2002070154A
Authority: JP
Inventors: 孝小野
Original assignee: Kyocera Corp
Current assignee: Kyocera Corp
Priority date: 2002-03-14
Filing date: 2002-03-14
Publication date: 2008-03-05
Anticipated expiration: 2022-03-14
Also published as: JP2003272668A

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、燃料電池セル及びセルスタック並びに燃料電池に関し、発電量を向上できる燃料電池セル及びセルスタック並びに燃料電池に関するものである。
【０００２】
【従来技術】
次世代エネルギーとして、近年、燃料電池セルのスタックを収納容器内に収容した燃料電池が種々提案されている。
【０００３】
図８は従来の固体電解質型燃料電池セルのセルスタックを示すもので、このセルスタックは、複数の燃料電池セル１（１ａ、１ｂ）を集合させ、一方の燃料電池セル１ａと他方の燃料電池セル１ｂとの間に金属フェルトからなる集電部材５を介在させ、一方の燃料電池セル１ａの内側電極７と他方の燃料電池セル１ｂの外側電極１１とを電気的に直列に接続して構成されていた。
【０００４】
燃料電池セル１（１ａ、１ｂ）は、円筒状の内側電極７の外周面に、固体電解質９、外側電極１１を順次設けて構成されており、固体電解質９、外側電極１１から露出した内側電極７には、外側電極１１に接続しないようにインターコネクタ１３が設けられている。
【０００５】
このインターコネクタ１３は、内側電極７の内部を流れるガスと、外側電極１１の外側を流れるガスとを確実に遮断するため、また、燃料ガス及び酸素含有ガスで変質しにくい緻密な導電性セラミックスが用いられている。
【０００６】
一方の燃料電池セル１ａと他方の燃料電池セル１ｂとの電気的接続を具体的に説明すると、一方の燃料電池１ａの内側電極７を、該内側電極７に設けられたインターコネクタ１３、集電部材５を介して、他方の燃料電池セル１ｂの外側電極１１に接続することにより行われていた。
【０００７】
図９は従来のインタコネクタレス形式の固体電解質型燃料電池セルのセルスタックを示すもので、このセルスタックは、複数の燃料電池セル２（２ａ、２ｂ）を集合させて構成されており、セル２は、円筒状の内側電極１７の全周面に固体電解質１９を形成し、この固体電解質１９の全周面に外側電極２１ｗ形成して構成されている。
【０００８】
左右それぞれの燃料電池セル列では、一方の燃料電池セル２ａと他方の燃料電池セル２ｂとの間に、外側電極２１同士を連結する金属フェルトなどからなる集電部材２３が介在され、内側電極１７同士が導通されており、左側の燃料電池セル列の外側電極２１と右側の燃料電池セル列の内側電極１７とが電気的に接続されていた。
【０００９】
図１０は、扁平状の固体電解質型燃料電池セルのセルスタックを示すもので、このセルスタックは、複数の燃料電池セル３（３ａ、３ｂ）を集合させ、一方の燃料電池セル３ａと他方の燃料電池セル３ｂとの間に金属フェルトなどからなる集電部材２５を介在させ、一方の燃料電池セル３ａの内側電極２７と他方の燃料電池セル３ｂの外側電極３１とを電気的に接続して構成されていた。
【００１０】
燃料電池セル３（３ａ、３ｂ）は、扁平状の内側電極２７の外周面に、固体電解質２９、外側電極３１を順次設けて構成されており、固体電解質２９、外側電極３１から露出した内側電極２７には、外側電極３１に接続しないようにインターコネクタ３３が設けられている。内側電極２７内には複数のガス通過孔３２が形成されている。
【００１１】
一方の燃料電池セル３ａと他方の燃料電池セル３ｂとの電気的接続は、一方の燃料電池セル３ａの内側電極２７を、該内側電極２７に設けられたインターコネクタ３３、集電部材２５を介して、他方の燃料電池セル３ｂの外側電極３１に接続することにより行われていた。
【００１２】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、図８の燃料電池セルでは、インターコネクタ１３が形成された部分は発電しないため、全周の約２０％が発電に寄与しないという欠点がある。
【００１３】
また、図９のインタコネクタレス形式の燃料電池セルでは、図６のセルと比較するとセルの全周に内側電極、固体電解質、外側電極が形成されているため発電領域が広くとれるという長所があるものの、その効果は図６の場合よりも２０％程度向上するだけであり、飛躍的に単セル当たりの発電量を増加させるには至らない。
【００１４】
さらに、図１０の扁平状の燃料電池セルでは、図８のセルと比較すると単セルを大きくできるため単セル当たりの発電量は増加するが、インタコネクタが形成された部分は発電しないため、全周の約４０％は発電に寄与せず、この形状の利点を十分に利用していなかった。
【００１５】
また、図８、図１０ではインターコネクタ１３、３３を有しているが、インターコネクタ１３、３３は、内側電極７、２７の内部を流れるガスと、外側電極１１、３１の外側を流れるガスとを確実に遮断し、また燃料ガス及び酸素含有ガスで変質しないという特性が要求されるため、製造に手間がかかり、また、ガス漏出等の可能性も捨てきれず、長期信頼性が低いという問題があった。
【００１６】
また、固体電解質型燃料電池（ＳＯＦＣ）においては固体電解質の特性上、６００〜１０００℃という高温に発電セルを加熱する必要があるため、被加熱部の容積を小さくする必要がある。被加熱部の容積が小さいほど起動時や定常運転時にセルを加熱するために消費するエネルギーを小さくすることができるため、起動が早くなったり、発電効率を高くすることが可能となる。これらの理由により、特に固体電解質型燃料電池（ＳＯＦＣ）においては単セルの発電量のみならず、所定発電量当たりのスタック容積減少も重要な要素となる。
【００１７】
即ち、図９の円筒型でインターコネクタレス形式のセルを用いる場合においては、若干の改善は有るものの、所定量発電するためには多くのセルを必要とし、その分スタック容積が大きくなり、また多くのセルを必要とするため信頼性が低下する傾向がある。
【００１８】
図１０の扁平状の燃料電池セルでは、大型化（幅を大きく）することによりセル一本当たりの発電量を増加させることができるが、インターコネクタ３３形成により全周の約４０％が非発電部であるため、所定量発電するためには多くのセルを必要とし、スタック容積が大きくなり、その分接続信頼性が低下する傾向にある。
【００１９】
本発明は、単セル当たりの発電量を向上できるとともに、製造が容易で、信頼性を向上でき、しかも所定発電量当たりのスタック容積を小さくできる燃料電池セル及びセルスタック並びに燃料電池を提供することを目的とする。
【００２０】
【課題を解決するための手段】
本発明の燃料電池セルは、ガス通過孔が軸長方向に形成された内側電極の外面に、該内側電極を取り巻くように環状の固体電解質を設け、該固体電解質の外面に、該固体電解質を取り巻くように環状の外側電極を設けてなる燃料電池セルであって、外形形状が、平行に形成された一対の平坦部と、該平坦部の前記軸長方向と垂直な方向の端部同士を連結する弧状部とから構成された扁平状とされており、前記平坦部間の距離である短径Ｒ１と前記弧状部間の距離である長径Ｒ２の比率Ｒ２／Ｒ１が８以上、前記短径Ｒ１が８ｍｍ以下であることを特徴とする。
【００２１】
このような燃料電池セルでは、内側電極の外周面に環状の固体電解質、外側電極を順次形成し、インターコネクタを形成しない形状としたので、製造が容易であり、また、セル全周を発電部とすることができ、セル全周を有効に用いて発電させ、燃料電池セル１本当たりの発電量が増加し、その結果、所定発電量当たりに必要となるセル数を減少させることができる。また、セル本数が減少することに伴い、セル間の接続の総数が減少することになり故障発生の原因となりうる接続部の総数を減らすことができるため信頼性が向上する。
【００２２】
また、扁平状の内側電極に固体電解質、外側電極を形成し、扁平状のセルを形成することにより、セルを大型化（幅を広く）して燃料電池セル１本当たりの発電量を増加できるが、このようにセルを大型化したとしても、所定量発電するために必要なスタック容積を従来よりも小さくでき、これにより燃料電池をコンパクト化できるとともに、必要とされる被加熱部容積を減少でき、起動時や定常運転時にセル加熱用として用いるエネルギーを最小限とでき、起動を早くできるとともに、発電効率を向上できる。
【００２３】
また、本発明の燃料電池セルは、ほぼ平行に形成された一対の平坦部と、該平坦部の端部同士を連結する弧状部とから構成された扁平状とされている。
【００２４】
このような構成の燃料電池セルでは、所定量発電するために必要なスタック容積を最小にすることができるとともに、弧状部における固体電解質、外部電極に発生する応力を抑制でき、剥離やクラック発生を抑制できる。
【００２５】
即ち、燃料電池セルは、収納容器内に、隣設するセルの平坦部同士を対向して配列されるが、例えば平坦部同士を接続する場合（並列接続）、導電部材を介してのセル間の接続を平坦部全体で行うことができることから、接続信頼性を向上できるとともに、信頼性が向上するためセル間の距離を小さくでき、一方、直列接続する場合、平坦部同士が接続しないように所定間隔を置いて配列させる必要があるが、セルの対向面が平坦であるため、セル間の距離を小さくでき、スタック容積を小さくできる。
【００２６】
また、本発明の燃料電池セルでは、短径Ｒ１と長径Ｒ２の比率Ｒ２／Ｒ１が２以上とされている。これにより、セル１本当たりの発電量を増加できるため、所定量発電するために必要なセル本数を減少でき、セル間の接続部を減少できる。
【００２７】
また、短径Ｒ１は８ｍｍ以下とされている。これにより、所定量発電するために必要なスタック容積をさらに小さくできる。
【００２９】
また、本発明の燃料電池セルは、内側電極のガス通過孔内には、該内側電極と導通する導電部材が設けられていることが望ましい。燃料電池セルの外面には、セル同士を連結するインターコネクタを形成しないインターコネクタレス形式であるが、導電部材を内側電極に電気的に接続させることにより、内側電極から導電部材を介して電流を取り出すことができる。
【００３０】
また、内側電極のガス通過孔内には長尺状導電部材が挿入され、該長尺状導電部材と前記内側電極内面との間には、前記長尺状導電部材と前記内側電極とを導通させる接続用導電部材が設けられていることが望ましい。これにより、内側電極と導通する接続用導電部材を介して長尺状導電部材から電流を取り出すことができる。
【００３１】
本発明のセルスタックは、上記燃料電池セルを複数集合してなるものである。このようなセルスタックでは、セル一本当たりの発電量を大きくできるため、所定量発電するために必要なセル数を少なくでき、また、セル形状が扁平状であるため、所定発電量を得るためのスタック容積を小さくできる。
【００３２】
また、本発明の燃料電池は、上記燃料電池セルを収納容器内に複数収納してなるものである。このような燃料電池では、小型化でき、製造コストの低下、発電効率、実装性、実装信頼性の向上、メンテナンス性を向上させることができる。
【００３３】
【発明の実施の形態】
図１は本発明の燃料電池セルを示すもので、（ａ）は横断面図、（ｂ）は斜視図である。本発明の燃料電池セル３４はインターコネクタレス形状で扁平状とされており、扁平状で多孔質な金属を主成分とする燃料側電極（内側電極）３５の外周面全面に、緻密質な固体電解質３７を形成し、この固体電解質３７の外周面全面に多孔質な導電性セラミックスからなる酸素側電極（外側電極）３９を順次積層して構成されており、燃料側電極３５が支持体となっている。
【００３４】
即ち、燃料電池セル３４は、扁平状の燃料側電極３５の外面に、この燃料側電極３５を取り巻くように環状の固体電解質３７を設け、この固体電解質３７の外面に、固体電解質３７を取り巻くように環状の酸素側電極３９を設けて構成されている。燃料側電極３５には、軸長方向に一つの燃料ガス通過孔４１が形成されている。尚、燃料電池を作製する場合は、セルを支持固定するが、この支持固定される部分については、酸素側電極３９を形成しなくても良い。
【００３５】
燃料側電極３５は、ほぼ平行に対向するように設けられた一対の平坦部３５ａと、幅方向両端に設けられ、一対の平坦部３５ａの端部同士を滑らかに連結する弧状部３５ｂとから構成されており、これらの弧状部３５ｂは外方へ向けて突出する円弧状とされている。燃料側電極３５の内部には、断面形状が、外形形状に相似する一つのガス通過孔４１が形成されていることになる。
【００３６】
燃料電池セル３４は、燃料側電極３５の形状に応じて、外形形状が、ほぼ平行に形成された一対の平坦部３４ａと、これらの平坦部３４ａの両端にそれぞれ形成され、一対の平坦部３４ａの端部同士を連結する弧状部３４ｂとから構成されている。
【００３７】
図２は本発明の他の燃料電池セル４３を示すもので、（ａ）は横断面図、（ｂ）は斜視図である。この燃料電池セル４３では、燃料側電極４４に複数の燃料ガス通過孔４５が軸長方向に形成されている以外は、図１と同様の構造を有している。尚、符号４６は固体電解質、４７は酸素側電極、４３ａは燃料電池セル４３の平坦部、４３ｂは燃料電池セル４３の弧状部、４４ａは燃料側電極４４の平坦部、４４ｂは燃料側電極４４の弧状部を示している。
【００３８】
図３は本発明のさらに他の燃料電池セル４９を示すもので、この燃料電池セル４９では、燃料側電極５１の軸長方向における一部の外周面に、環状の固体電解質５３、酸素側電極５５が形成されている以外は、図２と同様の構造を有している。従って、燃料電池セル４９の一方側端から燃料側電極５１が突出している。尚、符号５７は燃料ガス通過孔、４９ａは燃料電池セル４９の平坦部、４９ｂは燃料電池セル４９の弧状部を示している。
【００３９】
燃料側電極３５、４４、５１は、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｔｉ、Ｒｕのうちいずれか一種の金属又は金属酸化物、もしくはこれらの合金又は合金酸化物を主成分とするものであり、これら以外に、外面の固体電解質３７、４６、５５への接合強度を向上し、固体電解質３７、４６、５５の熱膨張係数に近似させるため、固体電解質材料を含有することが望ましい。金属又は金属酸化物としては、コストの観点からＮｉ又はＮｉＯが望ましい。尚、燃料側電極を金属酸化物で形成した場合には、還元雰囲気で還元して発電することになる。
【００４０】
上記した図１乃至図３の燃料電池セルの短径Ｒ１と長径Ｒ２の比率Ｒ２／Ｒ１は８以上とされている。これにより、所定量発電するために必要なセル本数を減少できる。
【００４１】
尚、燃料電池セル３４、４３、４９は、上記したように、一対の平坦部３４ａ、４３ａ、４９ａと、これらの平坦部３４ａ、４３ａ、４９ａの両端を滑らかに連結する弧状部３４ｂ、４３ｂ、４９ｂとからなる扁平な楕円状に形成されているため、一対の平坦部３４ａ、４３ａ、４９ａ間の距離を短径Ｒ１とし、この短径Ｒ１に直交する方向の長さで最大距離を長径Ｒ２とした。
【００４２】
燃料電池セルの短径Ｒ１は８ｍｍ以下とされている。これにより、燃料電池セルの容積を小さくでき、体積当たりの出力密度を向上できる。特に、６ｍｍ以下が望ましい。
【００４３】
この燃料側電極３５、４４、５１の外面に設けられた固体電解質３７、４６、５５は、３〜１５モル％のＹ、希土類元素を含有した部分安定化あるいは安定化ＺｒＯ₂からなる緻密質なセラミックスが用いられている。燃料側電極３５、４４、５１と固体電解質３７、４６、５５との間には、接合強度を向上するため緻密層からなる接合層を介在させても良い。この固体電解質３７、４６、５５の厚みは、ガス透過を防止するという点から１０〜１００μｍであることが望ましい。
【００４４】
酸素側電極３９、４７、５５は、ＬａＭｎＯ₃系材料、ＬａＦｅＯ₃系材料、ＬａＣｏＯ₃系材料の少なくとも一種の多孔質の導電性セラミックスから構成されている。酸素側電極３９、４７、５５は、６００〜１０００℃程度の比較的低温での電気伝導性が高いという点からＬａＦｅＯ₃系材料が望ましい。酸素側電極３９、４７、５５の厚みは、集電性という点から３０〜１００μｍであることが望ましい。
【００４５】
以上のような燃料電池セルの製造方法について説明する。先ず、例えば、ＮｉＯ粉末と、Ｙを含有したＺｒＯ₂（ＹＳＺ）粉末と、有機バインダーと、溶媒とを混合した燃料側電極材料を押出成形して、軸長方向に燃料ガス通過孔が形成された扁平状の燃料側電極成形体を作製し、これを乾燥する。
【００４６】
次に、例えば、ＹＳＺ粉末と、有機バインダーと、溶媒とを混合した、固体電解質材料を用いてシート状成形体を作製し、このシート状成形体を、燃料側電極成形体上に、その両端間が重なり合い離間することのないように巻き付け、乾燥する。
【００４７】
次に、積層成形体を脱バインダ処理し、酸素含有雰囲気中で１３００〜１６００℃で同時焼成し、この積層体を、例えば、ＬａＦｅＯ₃系材料と、溶媒を含有するペースト中に浸漬し、固体電解質の表面に酸素側電極成形体をディッピングにより形成し、１０００〜１３００℃で焼き付けることにより、本発明の燃料電池セルを作製できる。
【００４８】
尚、燃料側電極成形体の表面に固体電解質のシート状成形体を形成し、さらに酸素側電極成形体を形成した後、同時焼成しても良い。また、燃料側電極成形体を上記固体電解質材料を含有するスラリー中にディップし、乾燥し、さらにこれを上記酸素側電極材料を含有するスラリー中にてディップし、乾燥し、同時焼成しても良い。
【００４９】
以上のように構成された燃料電池セルでは、扁平状の燃料側電極３５、４１、４７の外面に、この燃料側電極３５、４４、５１を取り巻くように環状の固体電解質３７、４６、５５を設け、この固体電解質３７、４６、５５の外面に、固体電解質３７、４６、５５を取り巻くように環状の酸素側電極３９、４７、５５を設け、燃料側電極３５、４４、５１の外周面に環状の固体電解質３７、４６、５５、酸素側電極３９、４７、５５を形成し、インターコネクタを形成しない形状としたので、製造が容易であり、また、セル全周を発電部とすることができ、セル全周を有効に用いて発電させ、燃料電池セル１体当たりの発電量が増加し、その結果、所定量の発電量を得るために必要となるセル数を減少させることができる。
【００５０】
また、セル本数が減少することに伴い、セル間の接続の総数が減少することになり、故障発生の原因となりうる接続部数を減らすことができるため実装信頼性を向上できる。
【００５１】
さらに、扁平状の燃料側電極３５、４４、５１に固体電解質３７、４６、５５、酸素側電極３９、４７、５５を形成し、扁平状のセルを形成することにより、所定量発電するために必要なスタック容積を従来よりも小さくでき、必要とされる被加熱部容積を減少でき、起動時や定常運転時にセル加熱用として必要なエネルギーを小さくできる。
【００５２】
図１の燃料電池セルを用いて形成された本発明のセルスタックを図４に示す。この図４に示すように、セルスタックは、上記図１の燃料電池セルが複数集合して構成されている。このセルスタックの燃料電池セル３４は、図４及び図５（ｂ）に示すように、燃料側電極３５の燃料ガス通過孔４１内中央部に内側長尺状導電部材６１が挿入され、この内側長尺状導電部材６１と燃料側電極３５内面との間には、内側長尺状導電部材６１と燃料側電極３５とを導通させる接続用導電部材６３が設けられている。
【００５３】
内側長尺状導電部材６１は、導電性を有する棒状、又は板状とされ、接続用導電部材６３はＮｉフェルトから形成され、燃料ガスが通過できるようになっている。尚、内側長尺状導電部材６１、接続用導電部材６３は必ずしもＮｉで形成する必要はない。
【００５４】
また、燃料電池セル３４の平坦部３４ａに該当する酸素側電極３９の外面には、
外側長尺状導電部材６５が設けられ、電気的に接続している。外側長尺状導電部材６５は、酸素側電極３９の一部に形成してもよく、全面に形成しても良い。
【００５５】
隣接する燃料電池セル３４同士は、一方の燃料電池セル３４の内側長尺状導電部材６１と、他方の燃料電池セル３４の外側長尺状導電部材６５を接続することにより、燃料電池セル３４が電気的に直列に接続されている。
【００５６】
外側長尺状導電部材６５は、発電時において、耐熱性、耐酸化性、電気伝導性を有するという点から、Ｐｔ、Ａｇ、Ｎｉ基合金、Ｆｅ−Ｃｒ鋼合金の少なくとも一種からなることが望ましい。
【００５７】
尚、図５（ａ）に示すように、内側長尺状導電部材を挿入することなく、燃料側電極３５の燃料ガス通過孔４１内に、Ｎｉフェルトからなる接続用導電部材６３を設けても良いが、集電性という観点から、図５（ｂ）に示すように内側長尺状導電部材６１を挿入することが望ましい。
【００５８】
また、図５（ｃ）に示すように、内側長尺状導電部材６１の両端を、燃料電池セル３４の両端から外方に向けて突出させることもできる。この場合には、セルの両側から電流を取り出すことができる。
【００５９】
図２に示す燃料電池セル４３についても図４及び図５に示すようなセルスタック構造を採用できる。この場合、複数の燃料ガス通過孔４５の全てに内側長尺状導電部材を挿入しても良く、一部の燃料ガス通過孔４５に挿入しても良い。また、図３に示す燃料電池セル４９については、燃料側電極５１の一方が露出しているため、図４及び図５に示すようなセルスタック構造以外に、内側長尺状導電部材、接続用導電部材を用いることなく、燃料側電極５１を用いて電力を取り出すこともできる。
【００６０】
本発明の燃料電池は、上記したセルスタックが収納容器内に収容されて構成されている。即ち、収納容器には、セルスタックに酸素含有ガス（空気）を導入する供給管、燃料ガスを導入する供給管が配置されており、酸素含有ガスを燃料電池セルの酸素側電極に沿って流すとともに、燃料ガスを燃料側電極に沿って流し、例えば１０００℃程度に加熱することにより燃料電池セルが発電を開始する。
【００６１】
尚、本発明は上記形態に限定されるものではなく、発明の要旨を変更しない範囲で種々の変更が可能である。例えば、酸素側電極を内側電極としても良い。
【００６２】
【実施例】
先ず、平均粒径０．５μｍのＮｉＯ粉末と、Ｙを８モル％含有した平均粒径０．５μｍのＺｒＯ₂（ＹＳＺ）粉末と、ポアー剤、ＰＶＡからなる有機バインダーと、水からなる溶媒とを混合した燃料側電極材料を押出成形して、扁平状燃料側電極成形体を作製し、これを乾燥した。
【００６３】
次に、上記ＹＳＺ粉末と、アクリル樹脂からなる有機バインダーと、トルエンからなる溶媒とを混合した固体電解質材料を用いてシート状成形体を作製し、このシート状成形体を、燃料側電極成形体上に、その両端間が重なり離間しないように巻き付け、乾燥し、燃料側電極成形体に固体電解質のシート状成形体が積層された積層成形体を作製した。
【００６４】
次に、この積層成形体を脱バインダー処理し、大気中にて１５００℃で同時焼成した。この積層体を、平均粒径２μｍのＬａ_0.6Ｓｒ_0.4Ｃｏ_0.2Ｆｅ_0.8Ｏ₃粉末と、ノルマルパラフィンからなる溶媒を含有するペースト中に浸漬し、固体電解質の表面に酸素側電極成形体をディッピングにより作製し１１５０℃で焼き付け、酸素側電極を形成し、図１に示すような本発明の燃料電池セルを作製した。
【００６５】
尚、燃料側電極の短径及び長径を変化させることにより、燃料電池セルの短径Ｒ１及び長径Ｒ２を変化させ、Ｒ２／Ｒ１比の異なる燃料電池セルを作製した。
【００６６】
次に、酸素側電極に耐酸化性を有するＰｔ系金属からなる外側長尺状導電部材を接続し、さらに作成したセルの燃料側電極内の燃料ガス通過孔中央部に内側長尺状導電部材を挿入し、この内側長尺状導電部材と燃料側電極とをＮｉフェルトからなる接続用導電部材で接続し、図５（ｂ）に示すようなセルを作製した。
【００６７】
作製した燃料電池セルを９００℃に加熱し、燃料側電極内の燃料ガス通過孔に水素ガスを流通させ、燃料電池セルの外側には空気を流通させ、セル１本当たりの発電量を測定した。この測定結果に基づき、１．５ＫＷの発電量を得るために必要なセル本数、及び必要なセル本数により構成されるセルスタックの容積を求めた。この際、電気的な短絡を防止するため、或いは作製上の観点から、セル外周に６ｍｍの空間が必要であるとの設定で算出した。これらの結果を図６に示す。
【００６８】
図６は、短径Ｒ１と、Ｒ２／Ｒ１比とセルスタックの容積との関係を示すもので、直径が４ｍｍの円筒形状のセルで１．５ＫＷの発電量を得るために必要なセル本数を用いた場合のスタック容積を１０００００とした。図６においてＲ２／Ｒ１＝１のポイントは円筒形状のセルの結果を示すものである。
【００６９】
図６の結果より短径Ｒ１が２０ｍｍの場合にはＲ２／Ｒ１比の増加に伴い容積は増加する傾向にあり、セルスタックの被加熱部の容積を小さくする効果はなく、熱効率はむしろ低下する傾向にあることが判る。Ｒ１が１０ｍｍの場合ではＲ２／Ｒ１比の増加に伴い若干ではあるが容積が減少することがわかる。
【００７０】
さらに、Ｒ１が８ｍｍ以下の場合にはＲ２／Ｒ１比の増加に伴い容積は減少することが明らかである。Ｒ１が４ｍｍのセルにおいてはＲ２／Ｒ１比が８のとき円筒形状に比べ約３５％の容積を削減できることが判る。従って、この結果より、Ｒ１を１０ｍｍ以下にし、Ｒ２／Ｒ１比を２以上にすることでスタック容積を小さくできることが判る。
【００７１】
図７に短径Ｒ１と、Ｒ２／Ｒ１比とセル本数の関係を示す。図７によればＲ１が大きいほどセル本数は少なくなることがわかる。しかしながら、Ｒ１が２０ｍｍの場合においては図６の結果から容積を削減する効果がない。
【００７２】
Ｒ１が１０ｍｍ以下のセルについてはＲ１、Ｒ２／Ｒ１比が大きくなるに従ってセル本数が減少する傾向にあるが、Ｒ１が４ｍｍのセルの場合、Ｒ２／Ｒ１比が８の場合、セル本数はＲ２／Ｒ１が１の時と比較して１／５以下になり、大幅にセル本数を減少できることが判る。従って図６、図７の結果から、Ｒ１を１０ｍｍ以下とし、Ｒ２／Ｒ１比を２以上とする、すなわちセル形状を扁平とすることで被加熱部の容積を減少させ、さらにセル本数を減少させることを同時に達成できる。例えば、Ｒ１が４ｍｍのセルの場合、Ｒ２／Ｒ１比を８とした場合には、Ｒ２／Ｒ１比が１のセルを用いた場合に比較して容積を７０％とすることができ、セル本数も１／５以下にすることができる。
【００７３】
【発明の効果】
本発明の燃料電池セルでは、セル形状を扁平状とし、インタコネクタレス形式を採用することで、製造が容易で、セル単体としての発電量を向上できるとともに、所望の発電量に対してセル本数、セル発電部およびその周辺部材を含む加熱を必要とする容積を同時に減少させることが可能となり、製造コストの低下、発電効率、実装性、実装信頼性の向上、メンテナンス性を向上させることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】ガス通過孔が一つの本発明の燃料電池セルを示すもので、（ａ）は横断面図、（ｂ）は斜視図である。
【図２】ガス通過孔が複数形成された本発明の燃料電池セルを示すもので、（ａ）は横断面図、（ｂ）は斜視図である。
【図３】ガス通過孔が複数形成されるとともに、内側電極が突出している本発明の燃料電池セルを示す斜視図である。
【図４】本発明のセルスタックを示す横断面図である。
【図５】（ａ）はガス通過孔内に接続用導電部材を挿入した燃料電池セルの縦断面図、（ｂ）はガス通過孔内に内側長尺状導電部材及び接続用導電部材を配置した燃料電池セルの縦断面図、（ｃ）は内側長尺状導電部材を両側に突出させた燃料電池セルの縦断面図である。
【図６】燃料電池セルの短径Ｒ１と長径Ｒ２との比（Ｒ２／Ｒ１）と、容積との関係を示すグラフである。
【図７】燃料電池セルの短径Ｒ１と長径Ｒ２との比（Ｒ２／Ｒ１）と、セル本数との関係を示すグラフである。
【図８】インターコネクタが形成された円筒状の燃料電池セルを複数接続した従来のセルスタックを示す横断面図である。
【図９】インターコネクタレスの燃料電池セルを複数並列接続した従来のセルスタックを示す横断面図である。
【図１０】インターコネクタが形成された扁平状の燃料電池セルを複数直列に接続した従来のセルスタックを示す横断面図である。
【符号の説明】
３４、４３、４９・・・燃料電池セル
３４ａ、４３ａ、４９ａ・・・セルの平坦部
３４ｂ、４３ｂ、４９ｂ・・・セルの弧状部
３５、４４、５１・・・燃料側電極（内側電極）
３７、４６、５３・・・固体電解質
３９、４７、５５・・・酸素側電極（外側電極）
４１、４５、５７・・・ガス通過孔
６１・・・内側長尺状導電部材
６３・・・接続用導電部材
Ｒ１・・・短径
Ｒ２・・・長径[0001]
BACKGROUND OF THE INVENTION
The present invention relates to a fuel cell, a cell stack, and a fuel cell, and relates to a fuel cell, a cell stack, and a fuel cell that can improve power generation.
[0002]
[Prior art]
In recent years, various fuel cells in which a stack of fuel cells is accommodated in a storage container have been proposed as next-generation energy.
[0003]
FIG. 8 shows a cell stack of a conventional solid oxide fuel cell. This cell stack aggregates a plurality of fuel cells 1 (1a, 1b), and one fuel cell 1a and the other fuel cell. A current collecting member 5 made of metal felt is interposed between the cell 1b and the inner electrode 7 of one fuel cell 1a and the outer electrode 11 of the other fuel cell 1b are electrically connected in series. It had been.
[0004]
The fuel cell 1 (1a, 1b) is configured by sequentially providing a solid electrolyte 9 and an outer electrode 11 on the outer peripheral surface of a cylindrical inner electrode 7, and the inner electrode exposed from the solid electrolyte 9 and the outer electrode 11. 7 is provided with an interconnector 13 so as not to be connected to the outer electrode 11.
[0005]
This interconnector 13 is made of dense conductive ceramics that are not easily altered by the fuel gas and the oxygen-containing gas in order to reliably block the gas flowing inside the inner electrode 7 and the gas flowing outside the outer electrode 11. It is used.
[0006]
The electrical connection between one fuel cell 1a and the other fuel cell 1b will be specifically described. The inner electrode 7 of one fuel cell 1a is connected to an interconnector 13 provided on the inner electrode 7, a current collector. This is done by connecting to the outer electrode 11 of the other fuel cell 1b via the member 5.
[0007]
FIG. 9 shows a cell stack of a conventional solid electrolyte fuel cell of an interconnectorless type, and this cell stack is constituted by assembling a plurality of fuel cells 2 (2a, 2b). 2 includes a solid electrolyte 19 formed on the entire circumferential surface of the cylindrical inner electrode 17 and an outer electrode 21 w formed on the entire circumferential surface of the solid electrolyte 19.
[0008]
In each of the left and right fuel cell rows, a current collecting member 23 made of a metal felt or the like that connects the outer electrodes 21 is interposed between one fuel cell 2a and the other fuel cell 2b. The outer electrode 21 of the left fuel cell array and the inner electrode 17 of the right fuel cell array were electrically connected.
[0009]
FIG. 10 shows a cell stack of flat solid oxide fuel cells. This cell stack collects a plurality of fuel cells 3 (3a, 3b), one fuel cell 3a and the other. A current collecting member 25 made of metal felt or the like is interposed between the fuel cell 3b and the inner electrode 27 of one fuel cell 3a and the outer electrode 31 of the other fuel cell 3b are electrically connected. Was composed.
[0010]
The fuel cell 3 (3a, 3b) is configured by sequentially providing a solid electrolyte 29 and an outer electrode 31 on the outer peripheral surface of the flat inner electrode 27, and the inner electrode exposed from the solid electrolyte 29 and the outer electrode 31. 27 is provided with an interconnector 33 so as not to be connected to the outer electrode 31. A plurality of gas passage holes 32 are formed in the inner electrode 27.
[0011]
The electrical connection between one fuel battery cell 3a and the other fuel battery cell 3b is performed by connecting the inner electrode 27 of one fuel battery cell 3a via an interconnector 33 and a current collecting member 25 provided on the inner electrode 27. This is done by connecting to the outer electrode 31 of the other fuel cell 3b.
[0012]
[Problems to be solved by the invention]
However, the fuel cell shown in FIG. 8 has a drawback that about 20% of the entire circumference does not contribute to power generation because the portion where the interconnector 13 is formed does not generate power.
[0013]
In addition, the interconnector-less fuel cell shown in FIG. 9 has the advantage that the power generation region can be widened because the inner electrode, the solid electrolyte, and the outer electrode are formed all around the cell as compared with the cell shown in FIG. However, the effect is only improved by about 20% compared with the case of FIG. 6, and it does not lead to a dramatic increase in the amount of power generation per unit cell.
[0014]
Furthermore, in the flat fuel cell shown in FIG. 10, since the single cell can be made larger than the cell shown in FIG. 8, the power generation amount per single cell increases, but the portion where the interconnector is formed does not generate power. About 40% of the circumference did not contribute to power generation, and the advantage of this shape was not fully utilized.
[0015]
8 and 10 have interconnectors 13 and 33. The interconnectors 13 and 33 include a gas flowing inside the inner electrodes 7 and 27 and a gas flowing outside the outer electrodes 11 and 31, respectively. Is required, and the characteristics that it does not deteriorate with fuel gas and oxygen-containing gas are required, so it takes time to manufacture, and the possibility of gas leakage etc. cannot be thrown away, and the long-term reliability is low was there.
[0016]
In addition, in a solid oxide fuel cell (SOFC), it is necessary to heat the power generation cell to a high temperature of 600 to 1000 ° C. due to the characteristics of the solid electrolyte, and thus it is necessary to reduce the volume of the heated portion. The smaller the volume of the heated part, the smaller the energy consumed for heating the cell during startup or steady operation, so that startup can be quickened or power generation efficiency can be increased. For these reasons, particularly in a solid oxide fuel cell (SOFC), not only the power generation amount of a single cell but also the reduction of the stack volume per predetermined power generation amount is an important factor.
[0017]
That is, in the case of using a cylindrical type interconnector-less cell in FIG. 9, although there is a slight improvement, a large amount of cells are required to generate a predetermined amount of power, and the stack volume is increased accordingly. Since many cells are required, the reliability tends to decrease.
[0018]
In the flat fuel cell shown in FIG. 10, the power generation amount per cell can be increased by increasing the size (increasing the width). However, the interconnector 33 is formed so that about 40% of the entire circumference does not generate power. Therefore, a large number of cells are required to generate a predetermined amount of power, and the stack volume becomes large, and the connection reliability tends to decrease correspondingly.
[0019]
The present invention provides a fuel cell, a cell stack, and a fuel cell that can improve the power generation amount per unit cell, can be easily manufactured, can improve reliability, and can reduce the stack volume per predetermined power generation amount. With the goal.
[0020]
[Means for Solving the Problems]
The fuel battery cell of the present invention is Gas passage hole was formed in the axial direction An outer surface of an inner electrode is provided with an annular solid electrolyte so as to surround the inner electrode, and an outer surface of the solid electrolyte is provided with an annular outer electrode so as to surround the solid electrolyte. A pair of flat portions formed in parallel, and the flat portions In a direction perpendicular to the axial direction It is made into the flat shape comprised from the arc-shaped part which connects edge parts, and ratio R2 / R1 of the minor axis R1 which is the distance between the said flat parts, and the major axis R2 which is the distance between the said arc-shaped parts is 8 or more. The minor axis R1 is 8 mm or less.
[0021]
In such a fuel cell, since the annular solid electrolyte and the outer electrode are sequentially formed on the outer peripheral surface of the inner electrode, and the interconnector is not formed, it is easy to manufacture, and the entire periphery of the cell is the power generation unit. It is possible to effectively generate power by using the entire circumference of the cell, and the power generation amount per fuel cell increases, and as a result, the number of cells required per predetermined power generation amount can be reduced. In addition, as the number of cells decreases, the total number of connections between cells decreases, and the total number of connections that can cause a failure can be reduced, improving reliability.
[0022]
Further, by forming the solid electrolyte and the outer electrode on the flat inner electrode and forming the flat cell, the cell can be enlarged (widened) and the power generation amount per fuel cell can be increased. However, even if the size of the cell is increased in this way, the stack volume required to generate a predetermined amount of electricity can be made smaller than before, which can make the fuel cell more compact and reduce the required volume of the heated part. It is possible to minimize the energy used for cell heating during start-up or steady operation, thereby enabling quick start-up and improving power generation efficiency.
[0023]
Further, the fuel cell of the present invention has a flat shape composed of a pair of flat portions formed substantially in parallel and an arc-shaped portion connecting the ends of the flat portions. It is said .
[0024]
In the fuel cell having such a configuration, the stack volume necessary for generating a predetermined amount of power can be minimized, the stress generated in the solid electrolyte and the external electrode in the arc-shaped portion can be suppressed, and peeling and cracking can be prevented. Can be suppressed.
[0025]
That is, the fuel cell is arranged in the storage container so that the flat portions of the adjacent cells are opposed to each other. For example, when connecting the flat portions (parallel connection), the cells are connected via the conductive member. Can be connected to the entire flat part, so that the connection reliability can be improved and the distance between the cells can be reduced because the reliability is improved. On the other hand, when connecting in series, the flat parts are not connected to each other. Although it is necessary to arrange them at a predetermined interval, since the facing surfaces of the cells are flat, the distance between the cells can be reduced and the stack volume can be reduced.
[0026]
The fuel cell of the present invention so The ratio R2 / R1 of the minor axis R1 to the major axis R2 is 2 or more It is said that. Thereby, since the power generation amount per cell can be increased, the number of cells required for generating a predetermined amount of power can be reduced, and the number of connections between cells can be reduced.
[0027]
Also, minor axis R1 Is 8 mm or less It is said . Thereby, the stack volume required for generating a predetermined amount of power can be further reduced.
[0029]
In the fuel cell of the present invention, it is desirable that a conductive member that is electrically connected to the inner electrode is provided in the gas passage hole of the inner electrode. On the outer surface of the fuel cell, there is an interconnector-less type that does not form an interconnector that connects the cells, but by electrically connecting the conductive member to the inner electrode, current is passed from the inner electrode through the conductive member. It can be taken out.
[0030]
Further, a long conductive member is inserted into the gas passage hole of the inner electrode, and the long conductive member and the inner electrode are electrically connected between the long conductive member and the inner surface of the inner electrode. It is desirable that a conductive member for connection to be provided is provided. Thereby, an electric current can be taken out from an elongate conductive member through the connection conductive member which conducts with the inner electrode.
[0031]
The cell stack of the present invention is formed by aggregating a plurality of the fuel cells. In such a cell stack, since the power generation amount per cell can be increased, the number of cells required for generating a predetermined amount of power can be reduced, and the cell shape is flat, so that a predetermined power generation amount can be obtained. The stack volume can be reduced.
[0032]
Further, the fuel cell of the present invention comprises a plurality of the above fuel cell units stored in a storage container. Such a fuel cell can be miniaturized, and can reduce manufacturing costs, improve power generation efficiency, mountability, mount reliability, and maintainability.
[0033]
DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION
FIG. 1 shows a fuel cell of the present invention, where (a) is a cross-sectional view and (b) is a perspective view. The fuel battery cell 34 of the present invention is flat with an interconnector-less shape, and a dense solid is formed on the entire outer peripheral surface of a fuel-side electrode (inner electrode) 35 mainly composed of a flat and porous metal. An electrolyte 37 is formed, and an oxygen side electrode (outer electrode) 39 made of porous conductive ceramics is sequentially laminated on the entire outer peripheral surface of the solid electrolyte 37. The fuel side electrode 35 serves as a support. ing.
[0034]
That is, in the fuel cell 34, an annular solid electrolyte 37 is provided on the outer surface of the flat fuel-side electrode 35 so as to surround the fuel-side electrode 35, and the solid electrolyte 37 is surrounded on the outer surface of the solid electrolyte 37. Is provided with an annular oxygen-side electrode 39. One fuel gas passage hole 41 is formed in the fuel side electrode 35 in the axial direction. In the case of manufacturing a fuel cell, the cell is supported and fixed. However, the oxygen side electrode 39 does not have to be formed for the portion to be supported and fixed.
[0035]
The fuel-side electrode 35 includes a pair of flat portions 35a provided so as to face each other substantially in parallel, and arc-shaped portions 35b provided at both ends in the width direction and smoothly connecting the ends of the pair of flat portions 35a. These arc-shaped portions 35b are formed in an arc shape protruding outward. In the fuel side electrode 35, one gas passage hole 41 having a cross-sectional shape similar to the outer shape is formed.
[0036]
The fuel battery cell 34 is formed with a pair of flat portions 34a whose outer shapes are formed substantially in parallel according to the shape of the fuel-side electrode 35, and both ends of the flat portions 34a, and the pair of flat portions 34a. It is comprised from the arc-shaped part 34b which connects the edge parts.
[0037]
2A and 2B show another fuel battery cell 43 of the present invention, in which FIG. 2A is a transverse sectional view and FIG. 2B is a perspective view. The fuel cell 43 has the same structure as that shown in FIG. 1 except that a plurality of fuel gas passage holes 45 are formed in the fuel side electrode 44 in the axial direction. Reference numeral 46 denotes a solid electrolyte, 47 denotes an oxygen side electrode, 43a denotes a flat portion of the fuel cell 43, 43b denotes an arcuate portion of the fuel cell 43, 44a denotes a flat portion of the fuel side electrode 44, and 44b denotes a fuel side electrode 44. The arc-shaped part is shown.
[0038]
FIG. 3 shows still another fuel battery cell 49 of the present invention. In this fuel battery cell 49, an annular solid electrolyte 53, an oxygen side electrode are formed on a part of the outer peripheral surface of the fuel side electrode 51 in the axial length direction. Except that 55 is formed, it has the same structure as FIG. Accordingly, the fuel side electrode 51 protrudes from one end of the fuel cell 49. Reference numeral 57 denotes a fuel gas passage hole, 49a denotes a flat portion of the fuel battery cell 49, and 49b denotes an arcuate portion of the fuel battery cell 49.
[0039]
The fuel side electrodes 35, 44, 51 are mainly composed of any one of metals, metal oxides, or alloys or alloy oxides of Ni, Co, Ti, and Ru. In addition to these, In order to improve the bonding strength of the outer surface to the solid electrolytes 37, 46, and 55 and approximate the thermal expansion coefficient of the solid electrolytes 37, 46, and 55, it is desirable to contain a solid electrolyte material. As the metal or metal oxide, Ni or NiO is desirable from the viewpoint of cost. When the fuel side electrode is formed of a metal oxide, power is generated by reduction in a reducing atmosphere.
[0040]
The ratio R2 / R1 between the minor axis R1 and the major axis R2 of the fuel cell shown in FIGS. 8 more than It is said . Thereby, the number of cells required to generate a predetermined amount of power can be reduced.
[0041]
In addition, as described above, the fuel cells 34, 43, and 49 include a pair of flat portions 34a, 43a, and 49a, and arc-shaped portions 34b, 43b that smoothly connect both ends of the flat portions 34a, 43a, and 49a, 49b, the distance between the pair of flat portions 34a, 43a, 49a is the short diameter R1, and the maximum distance is the length in the direction perpendicular to the short diameter R1. It was.
[0042]
The short diameter R1 of the fuel cell is 8 mm or less It is said . Thereby, the volume of a fuel cell can be made small and the output density per volume can be improved. In particular , 6 mm or less is desirable.
[0043]
The solid electrolytes 37, 46, 55 provided on the outer surfaces of the fuel side electrodes 35, 44, 51 are partially stabilized or stabilized ZrO containing 3 to 15 mol% Y and rare earth elements. ₂ Dense ceramics are used. Between the fuel side electrodes 35, 44, 51 and the solid electrolytes 37, 46, 55, a bonding layer made of a dense layer may be interposed in order to improve the bonding strength. The thickness of the solid electrolytes 37, 46, and 55 is preferably 10 to 100 μm from the viewpoint of preventing gas permeation.
[0044]
The oxygen side electrodes 39, 47 and 55 are made of LaMnO. _Three Material, LaFeO _Three Material, LaCoO _Three It is comprised from the at least 1 type of porous electroconductive ceramics of a system material. The oxygen side electrodes 39, 47, and 55 have LaFeO in view of their high electrical conductivity at a relatively low temperature of about 600 to 1000 ° C. _Three System materials are desirable. The thickness of the oxygen side electrodes 39, 47, and 55 is preferably 30 to 100 μm from the viewpoint of current collection.
[0045]
A method for manufacturing the fuel cell as described above will be described. First, for example, NiO powder and ZrO containing Y ₂ (YSZ) A fuel-side electrode material obtained by mixing a powder, an organic binder, and a solvent is extruded to produce a flat fuel-side electrode molded body in which fuel gas passage holes are formed in the axial length direction. To dry.
[0046]
Next, for example, a sheet-like molded body is prepared using a solid electrolyte material in which YSZ powder, an organic binder, and a solvent are mixed, and this sheet-shaped molded body is formed on the fuel-side electrode molded body at both ends thereof. Wrap and dry so that there is no overlap between them.
[0047]
Next, the laminated molded body is treated to remove the binder, and co-fired at 1300 to 1600 ° C. in an oxygen-containing atmosphere. _Three The fuel cell of the present invention can be manufactured by dipping in a paste containing a system material and a solvent, forming an oxygen-side electrode molded body on the surface of the solid electrolyte by dipping, and baking at 1000 to 1300 ° C.
[0048]
Alternatively, a solid electrolyte sheet-like molded body may be formed on the surface of the fuel-side electrode molded body, and an oxygen-side electrode molded body may be further formed, and then fired simultaneously. Further, the fuel-side electrode molded body is dipped in the slurry containing the solid electrolyte material and dried, and further, dipped in the slurry containing the oxygen-side electrode material, dried, and co-fired. good.
[0049]
In the fuel cell configured as described above, annular solid electrolytes 37, 46, and 55 are provided on the outer surfaces of the flat fuel-side electrodes 35, 41, and 47 so as to surround the fuel-side electrodes 35, 44, and 51, respectively. An annular oxygen side electrode 39, 47, 55 is provided on the outer surface of the solid electrolyte 37, 46, 55 so as to surround the solid electrolyte 37, 46, 55, and the outer peripheral surface of the fuel side electrode 35, 44, 51 is provided. Since the annular solid electrolytes 37, 46, 55 and the oxygen side electrodes 39, 47, 55 are formed and the interconnector is not formed, the manufacturing is easy, and the entire circumference of the cell can be used as a power generation unit. It is possible to generate power by effectively using the entire circumference of the cell, and the power generation amount per fuel cell increases, and as a result, the number of cells required to obtain a predetermined amount of power generation can be reduced.
[0050]
Further, as the number of cells decreases, the total number of connections between cells decreases, and the number of connections that can cause a failure can be reduced, so that the mounting reliability can be improved.
[0051]
Furthermore, in order to generate a predetermined amount of power by forming solid electrolytes 37, 46, 55 and oxygen side electrodes 39, 47, 55 on the flat fuel side electrodes 35, 44, 51, and forming flat cells. The required stack volume can be made smaller than before, the required heated part volume can be reduced, and the energy required for heating the cell during start-up or steady operation can be reduced.
[0052]
FIG. 4 shows a cell stack of the present invention formed using the fuel battery cell of FIG. As shown in FIG. 4, the cell stack is constituted by a plurality of the fuel cells shown in FIG. As shown in FIG. 4 and FIG. 5 (b), the fuel cell 34 of this cell stack has an inner long conductive member 61 inserted in the center in the fuel gas passage hole 41 of the fuel side electrode 35. Between the long conductive member 61 and the inner surface of the fuel side electrode 35, a connecting conductive member 63 that connects the inner long conductive member 61 and the fuel side electrode 35 is provided.
[0053]
The inner elongate conductive member 61 has a conductive rod shape or plate shape, and the connection conductive member 63 is made of Ni felt so that fuel gas can pass therethrough. The inner long conductive member 61 and the connection conductive member 63 are not necessarily formed of Ni.
[0054]
Further, on the outer surface of the oxygen side electrode 39 corresponding to the flat portion 34a of the fuel battery cell 34,
An outer long conductive member 65 is provided and is electrically connected. The outer long conductive member 65 may be formed on a part of the oxygen side electrode 39 or on the entire surface.
[0055]
Adjacent fuel cells 34 are connected to each other by connecting the inner elongated conductive member 61 of one fuel cell 34 and the outer elongated conductive member 65 of the other fuel cell 34. They are electrically connected in series.
[0056]
The outer long conductive member 65 is preferably made of at least one of Pt, Ag, Ni-base alloy, and Fe—Cr steel alloy from the viewpoint of heat resistance, oxidation resistance, and electrical conductivity during power generation. .
[0057]
As shown in FIG. 5A, a connecting conductive member 63 made of Ni felt may be provided in the fuel gas passage hole 41 of the fuel side electrode 35 without inserting the inner long conductive member. Although good, from the viewpoint of current collection, it is desirable to insert the inner long conductive member 61 as shown in FIG.
[0058]
Further, as shown in FIG. 5C, both ends of the inner long conductive member 61 can be projected outward from both ends of the fuel cell 34. In this case, current can be extracted from both sides of the cell.
[0059]
The fuel cell 43 shown in FIG. 2 can also employ a cell stack structure as shown in FIGS. In this case, the inner long conductive member may be inserted into all of the plurality of fuel gas passage holes 45 or may be inserted into some of the fuel gas passage holes 45. Further, in the fuel battery cell 49 shown in FIG. 3, since one of the fuel side electrodes 51 is exposed, in addition to the cell stack structure as shown in FIG. 4 and FIG. Electric power can be taken out using the fuel-side electrode 51 without using a conductive member.
[0060]
The fuel cell of the present invention is configured by accommodating the cell stack described above in a storage container. That is, the storage container is provided with a supply pipe for introducing oxygen-containing gas (air) into the cell stack and a supply pipe for introducing fuel gas, and the oxygen-containing gas flows along the oxygen-side electrode of the fuel cell. At the same time, the fuel cell flows along the fuel side electrode and is heated to, for example, about 1000 ° C., so that the fuel cell starts to generate power.
[0061]
In addition, this invention is not limited to the said form, A various change is possible in the range which does not change the summary of invention. For example, the oxygen side electrode may be used as the inner electrode.
[0062]
【Example】
First, NiO powder having an average particle diameter of 0.5 μm and ZrO having an average particle diameter of 0.5 μm containing 8 mol% of Y ₂ A fuel-side electrode material in which (YSZ) powder, a pore agent, an organic binder made of PVA, and a solvent made of water were mixed was extruded to produce a flat fuel-side electrode molded body, which was dried.
[0063]
Next, a sheet-like molded body is produced using a solid electrolyte material in which the YSZ powder, an organic binder made of an acrylic resin, and a solvent made of toluene are mixed, and this sheet-like molded body is made into a fuel-side electrode molded body. It was wound on the upper side so as not to be separated from each other and dried, and a laminated molded body in which a solid electrolyte sheet-like molded body was laminated on the fuel-side electrode molded body was produced.
[0064]
Next, the laminated molded body was debindered and co-fired at 1500 ° C. in the air. This laminate is made of La having an average particle diameter of 2 μm. _0.6 Sr _0.4 Co _0.2 Fe _0.8 O _Three It is immersed in a paste containing a powder and a solvent composed of normal paraffin, and an oxygen-side electrode molded body is prepared by dipping on the surface of the solid electrolyte and baked at 1150 ° C. to form an oxygen-side electrode, as shown in FIG. The fuel battery cell of the present invention was produced.
[0065]
In addition, by changing the minor axis and major axis of the fuel side electrode, the minor axis R1 and the major axis R2 of the fuel cell were changed, and fuel cells having different R2 / R1 ratios were produced.
[0066]
Next, an outer long conductive member made of Pt-based metal having oxidation resistance is connected to the oxygen side electrode, and an inner long conductive member is formed at the center of the fuel gas passage hole in the fuel side electrode of the prepared cell. Was inserted, and the inner elongated conductive member and the fuel side electrode were connected by a connecting conductive member made of Ni felt to produce a cell as shown in FIG.
[0067]
The produced fuel cell was heated to 900 ° C., hydrogen gas was circulated through the fuel gas passage hole in the fuel side electrode, air was circulated outside the fuel cell, and the amount of power generation per cell was measured. . Based on this measurement result, the number of cells required to obtain a power generation amount of 1.5 KW and the volume of the cell stack constituted by the required number of cells were determined. At this time, in order to prevent an electrical short circuit or from the viewpoint of production, the calculation was performed with a setting that a space of 6 mm was required on the outer periphery of the cell. These results are shown in FIG.
[0068]
FIG. 6 shows the relationship between the minor axis R1, the ratio R2 / R1 and the volume of the cell stack. The number of cells necessary for obtaining a power generation amount of 1.5 kW in a cylindrical cell having a diameter of 4 mm is shown. The stack volume when used was 100,000. In FIG. 6, the point of R2 / R1 = 1 indicates the result of the cylindrical cell.
[0069]
From the results of FIG. 6, when the minor axis R1 is 20 mm, the volume tends to increase as the R2 / R1 ratio increases, and there is no effect of reducing the volume of the heated portion of the cell stack, and the thermal efficiency rather decreases. It turns out that there is a tendency. It can be seen that when R1 is 10 mm, the volume decreases slightly as the R2 / R1 ratio increases.
[0070]
Furthermore, when R1 is 8 mm or less, it is clear that the volume decreases as the R2 / R1 ratio increases. It can be seen that a cell having an R1 of 4 mm can reduce the volume by about 35% compared to the cylindrical shape when the R2 / R1 ratio is 8. Therefore, it can be seen from this result that the stack volume can be reduced by setting R1 to 10 mm or less and the R2 / R1 ratio to 2 or more.
[0071]
FIG. 7 shows the relationship between the minor axis R1, the R2 / R1 ratio, and the number of cells. According to FIG. 7, it can be seen that the larger the R1, the smaller the number of cells. However, when R1 is 20 mm, there is no effect of reducing the volume from the result of FIG.
[0072]
For cells with R1 of 10 mm or less, the number of cells tends to decrease as the ratio of R1, R2 / R1 increases, but when R1 is 4 mm, the number of cells is R2 / R when the R2 / R1 ratio is 8. It can be seen that R1 is 1/5 or less compared to 1 and the number of cells can be greatly reduced. Accordingly, from the results shown in FIGS. 6 and 7, R1 is set to 10 mm or less and R2 / R1 ratio is set to 2 or more, that is, the cell shape is flattened to reduce the volume of the heated portion and further reduce the number of cells. You can achieve that at the same time. For example, in the case of a cell with R1 of 4 mm, if the R2 / R1 ratio is 8, the volume can be made 70% compared to the case of using a cell with an R2 / R1 ratio of 1, and the number of cells Can also be reduced to 1/5 or less.
[0073]
【The invention's effect】
In the fuel battery cell of the present invention, the cell shape is flat and adopts an interconnector-less type, which is easy to manufacture and can improve the power generation amount as a single cell, and the number of cells relative to the desired power generation amount. In addition, it is possible to simultaneously reduce the volume that requires heating, including the cell power generation unit and its peripheral members, and it is possible to reduce manufacturing costs, improve power generation efficiency, mountability, mounting reliability, and maintainability. .
[Brief description of the drawings]
FIG. 1 shows a fuel cell of the present invention having one gas passage hole, wherein (a) is a cross-sectional view and (b) is a perspective view.
FIGS. 2A and 2B show a fuel battery cell of the present invention in which a plurality of gas passage holes are formed, wherein FIG. 2A is a cross-sectional view and FIG. 2B is a perspective view.
FIG. 3 is a perspective view showing a fuel battery cell of the present invention in which a plurality of gas passage holes are formed and an inner electrode protrudes.
FIG. 4 is a cross-sectional view showing a cell stack of the present invention.
FIG. 5A is a longitudinal sectional view of a fuel cell in which a connecting conductive member is inserted into a gas passage hole, and FIG. 5B is an inner long conductive member and a connecting conductive member disposed in the gas passage hole. FIG. 4C is a longitudinal sectional view of the fuel battery cell in which the inner long conductive member is protruded on both sides.
FIG. 6 is a graph showing the relationship between the ratio (R2 / R1) between the minor axis R1 and the major axis R2 of the fuel cell and the volume.
FIG. 7 is a graph showing the relationship between the ratio (R2 / R1) between the short diameter R1 and the long diameter R2 of the fuel cell and the number of cells.
FIG. 8 is a cross-sectional view showing a conventional cell stack in which a plurality of cylindrical fuel cells having interconnectors formed therein are connected.
FIG. 9 is a cross-sectional view showing a conventional cell stack in which a plurality of interconnectorless fuel cells are connected in parallel.
FIG. 10 is a cross-sectional view showing a conventional cell stack in which a plurality of flat fuel cells having interconnectors formed therein are connected in series.
[Explanation of symbols]
34, 43, 49 ... Fuel cells
34a, 43a, 49a ... flat part of the cell
34b, 43b, 49b ... Arc portion of the cell
35, 44, 51 ... Fuel side electrode (inner electrode)
37, 46, 53 ... Solid electrolyte
39, 47, 55 ... Oxygen side electrode (outer electrode)
41, 45, 57 ... Gas passage holes
61 ... Inner long conductive member
63... Conductive member for connection
R1 ... minor axis
R2 ... major axis

Claims

ガス通過孔が軸長方向に形成された内側電極の外面に、該内側電極を取り巻くように環状の固体電解質を設け、該固体電解質の外面に、該固体電解質を取り巻くように環状の外側電極を設けてなる燃料電池セルであって、外形形状が、平行に形成された一対の平坦部と、該平坦部の前記軸長方向と垂直な方向の端部同士を連結する弧状部とから構成された扁平状とされており、前記平坦部間の距離である短径Ｒ１と前記弧状部間の距離である長径Ｒ２の比率Ｒ２／Ｒ１が８以上、前記短径Ｒ１が８ｍｍ以下であることを特徴とする燃料電池セル。 An annular solid electrolyte is provided on the outer surface of the inner electrode having a gas passage hole formed in the axial direction so as to surround the inner electrode, and an annular outer electrode is provided on the outer surface of the solid electrolyte so as to surround the solid electrolyte. The outer shape of the fuel cell is a pair of flat portions formed in parallel and an arcuate portion that connects ends of the flat portions in a direction perpendicular to the axial length direction. The ratio R2 / R1 of the minor axis R1 which is the distance between the flat parts and the major axis R2 which is the distance between the arcuate parts is 8 or more, and the minor axis R1 is 8 mm or less. A fuel cell.

前記内側電極のガス通過孔内には、該内側電極と導通する導電部材が設けられていることを特徴とする請求項１記載の燃料電池セル。Wherein the the gas passage holes of the inner electrode, the fuel cell according to claim 1, characterized in that the conductive member electrically connected to the inner electrode is provided.

前記内側電極のガス通過孔内には長尺状導電部材が挿入され、該長尺状導電部材と前記内側電極内面との間には、前記長尺状導電部材と前記内側電極とを導通させる接続用導電部材が設けられていることを特徴とする請求項１記載の燃料電池セル。An elongated conductive member is inserted into the gas passage hole of the inner electrode, and the elongated conductive member and the inner electrode are electrically connected between the elongated conductive member and the inner electrode inner surface. fuel cell according to claim 1, wherein the connecting conductive member is provided.

請求項１乃至３のうちいずれかに記載の燃料電池セルを複数集合してなることを特徴とするセルスタック。A cell stack comprising a plurality of fuel battery cells according to any one of claims 1 to 3 .

請求項１乃至３のうちいずれかに記載の燃料電池セルを収納容器内に複数収納してなることを特徴とする燃料電池。Fuel cell, characterized in that comprising a plurality accommodated in the accommodation container the fuel cell according to any one of claims 1 to 3.