JP3707448B2 - 有機ｅｌ素子の作製方法 - Google Patents
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Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は有機ＥＬ素子の作製方法に関するものであり、特にパッシブマトリクス駆動有機ＥＬ素子の上部電極の分離方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、有機エレクトロルミネッセンス素子（以下有機ＥＬ素子）は、各種フラットパネルディスプレイへの応用が盛んに検討されてきている。有機ＥＬ素子は、基板上に少なくとも下部電極、有機ＥＬ発光層および上部電極を積層した構造を有する。有機ＥＬ素子をパッシブマトリクス駆動する場合、下部電極および上部電極は互いに直交する方向に延びるラインパターンに形成されることが一般的である。
【０００３】
ラインパターンを有する上部電極を形成する際には、半導体の分野において通常用いられているウェットプロセスを用いることができない。なぜなら、エッチャントが有機ＥＬ発光層を侵してその機能を低下させるからである。そこで従来は、図２に示すように、最初に基板５１上にラインパターンを有する下部電極５２を形成し、下部電極５２上に逆テーパー形状の絶縁隔壁５５を形成し、その後に有機ＥＬ発光層５３および上部電極５４を積層してラインパターン（下部陽極５２と直交する方向に延びる）を有する陰極を形成する方法が用いられている。
【０００４】
ラインパターンを有する陰極の別の作製方法は、作製するラインパターンに対応する開口部を有するメタルマスクを用いて、スパッタないし蒸着法により電極材料を積層して陰極を形成することである。
【０００５】
また、特開２０００−６８０５４号公報においては、樹脂製ワイヤをマスクとして用いる電極の形成法が提案されている。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
しかし、絶縁隔壁を用いる方法においては、有機ＥＬ発光層および上部電極の製膜前に絶縁隔壁をあらかじめ形成しておく必要があり、メタルマスクを用いる方法に比較して工程が増えてしまう。一方、メタルマスクを用いる方法において高精細に分離した上部電極を作製する場合には、メタルマスクを薄くする必要があり、蒸着時の輻射熱による撓みでラインパターンのボケが発生したり、メタルマスク自身の強度が低下するという問題点を有する。また、樹脂製ワイヤを用いる方法において高精細に分離した上部電極を作製する場合にも、樹脂製ワイヤを細くする必要があり、蒸着時の輻射熱による撓みでラインパターンのボケが発生したり、樹脂製ワイヤ自身の強度が低下するという問題点を有する。
【０００７】
したがって、有機ＥＬ発光層の機能低下を伴うことなしに、高精細に分離した上部電極を作製することができる方法が強く求められている。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
本発明の第１の実施形態である有機ＥＬ素子の作製方法は、ラインパターンを有する下部電極と、有機ＥＬ発光層とを設けた基板上に上部電極を均一に形成する工程と、前記上部電極の上に、Ａｌ ２ Ｏ ３ 、ＡｌＮ、ＳｉＯ ２ 、Ｓｉ ３ Ｎ ４ 、Ｔａ ２ Ｏ ５ 、ＺｒＯ ２ またはＴｉＯ ２ を用いて、パッシベーション層を均一に形成する工程と、前記パッシベーション層をレジストをマスクとしてパターニングして、パターン化されたパッシベーション層を形成する工程と、前記レジストを除去する工程と、前記パターン化されたパッシベーション層をマスクとするドライエッチングを行って、前記上部電極を前記下部電極のラインパターンと直交する方向に延びるラインパターンに分離する工程とを具えたことを特徴とする。
【０００９】
ここで、前記ドライエッチングは反応性イオンエッチングまたは物理的エッチングであってもよい。また、前記パターン化されたパッシベーション層を形成する工程は、レジストをマスクとするドライエッチング（好ましくは反応性イオンエッチング）を含んでもよい。あるいはまた、前記上部電極をラインパターンに分離する工程の後に、第２パッシベーション層を形成する工程をさらに含んでもよい。第２パッシベーション層は、Ａｌ ２ Ｏ ３ 、ＡｌＮ、ＳｉＯ ２ 、Ｓｉ ３ Ｎ ４ 、Ｔａ ２ Ｏ ５ 、ＺｒＯ ２ またはＴｉＯ ２ を用いて形成することができる。
【００１０】
【発明の実施の形態】
本発明の有機ＥＬ素子の作製方法は、ラインパターンを有する下部電極および有機ＥＬ発光層を設けた基板上に上部電極を均一に形成する工程と、前記上部電極の上にパターン化されたパッシベーション層を形成する工程と、前記パッシベーション層をマスクとするドライエッチングを行って、前記上部電極を前記下部電極のラインパターンと直交する方向に延びるラインパターンに分離する工程とを具えたことを特徴とする。
【００１１】
以下、図１（ａ）〜（ｈ）を参照しながら、本発明の有機ＥＬ素子の作製方法を説明する。図１（ａ）は、基板１上に、ラインパターンを有する下部陽極２と、有機ＥＬ発光層３と、均一に形成された上部陰極４とを示す断面図である。基板１としては、ガラス、プラスチック、シリコンなど当該技術において知られている任意の材料を用いることができる。有機ＥＬ発光層３における発光を基板１を通して外部に取り出す場合（ボトムエミッション方式）には、基板１は透明であることが求められる。
【００１２】
基板１上に形成される下部電極２は、適切な間隔を有するラインパターン状に形成される。下部電極２のパターニングは、通常のウェットプロセスを用いて行うことができる。有機ＥＬ発光層３からの発光を上部電極４側から取り出す場合（トップエミッション方式）に、下部陽極２が有機ＥＬ発光層３からの光を反射することが好ましい。有機ＥＬ発光層３からの発光を基板１側から取り出す場合（ボトムエミッション方式）には、下部電極が透明であることが必須である。
【００１３】
下部電極２を陽極として用いる場合、ホール注入性を向上させるために仕事関数の大きい材料により下部電極を形成する。適当な材料は、ＩＴＯまたはＩＺＯのような透明導電性酸化物を含む。これらの材料は透明であるので、ボトムエミッション方式に特に有用である。トップエミッション方式を採る場合には、下部電極２と基板１との間に反射性金属層（例えば、Ａｌなど）を設けることにより反射性を付与することが好ましい。
【００１４】
下部電極２を陰極として用いる場合、電子注入性を付与するために仕事関数が小さい材料により下部電極を形成する。適当な材料は、リチウム、ナトリウム等のアルカリ金属、カリウム、カルシウム、マグネシウム、ストロンチウム等のアルカリ土類金属、またはこれらのフッ化物等からなる電子注入性の金属、その他の金属との合金あるいは化合物を含む。これらの材料は不透明であるので、ボトムエミッション方式を採る場合には、これら材料の極薄膜（１０ｎｍ以下）あるいはこれら材料と光が透過できる金属（たとえばＡｌ）との２層構造の超薄膜（１０ｎｍ以下）を有機発光層３と接触させて配置し、該超薄膜と基板１との間にＩＴＯまたはＩＺＯなどの透明導電膜を形成する構成とすることが好ましい。トップエミッション方式を採る場合には、陽極の場合と同様に、下部電極２と基板１との間に反射性金属層（例えば、Ａｌなど）を設けることにより反射性を付与することが好ましい。
【００１５】
前記下部陽極２の上に、有機ＥＬ発光層３が設けられる。有機ＥＬ発光層３は、有機発光材料を含む有機発光層を少なくとも具備し、必要に応じて、正孔注入層、正孔輸送層または電子注入層を設けることができる。以下に、例示的な有機ＥＬ発光層３の構成を示す（明瞭性のため、両電極を含めて示す）。
（１）陽極／有機発光層／陰極
（２）陽極／正孔注入層／有機発光層／陰極
（３）陽極／有機発光層／電子注入層／陰極
（４）陽極／正孔注入層／有機発光層／電子注入層／陰極
（５）陽極／正孔注入層／正孔輸送層／有機発光層／電子注入層／陰極
（６）陽極／正孔注入層／正孔輸送層／有機発光層／電子輸送層／電子注入層／陰極
【００１６】
有機ＥＬ発光層３を構成する各層の材料としては、公知のものが使用される。例えば、有機発光層として青色から青緑色の発光を得るためには、例えばベンゾチアゾール系、ベンゾイミダゾール系、ベンゾオキサゾール系などの蛍光増白剤、金属キレート化オキソニウム化合物、スチリルベンゼン系化合物、芳香族ジメチリディン系化合物などが好ましく使用される。
【００１７】
上記の有機ＥＬ発光層３の上に、上部電極４を均一に形成する。トップエミッション方式の素子を形成する場合には、有機ＥＬ発光層３からの発光に対して上部電極が透明である必要がある。一方、ボトムエミッション方式の素子を形成する場合には、有機ＥＬ発光層３からの光を反射することが好ましい。
【００１８】
透明性および反射性の陽極および陰極は、下部電極２に関して記載した材料を用いて適宜作製することができる。ただし、陽極の場合には仕事関数の大きな材料が有機ＥＬ発光層３と接触し、陰極の場合には仕事関数の小さい材料が有機ＥＬ発光層３と接触していることを条件とする。
【００１９】
次に、図１（ｂ）に示すように、有機ＥＬ発光層３および上部陰極４を覆うようにパッシベーション層５を形成する。パッシベーション層５を形成するために好ましい材料は、Ａｌ２Ｏ３、ＡｌＮ、ＳｉＯ２、Ｓｉ３Ｎ４、Ｔａ２Ｏ５、ＺｒＯ２またはＴｉＯ２を含む。パッシベーション層５は、スパッタ法（ＲＦマグネトロンスパッタ、ＥＣＲスパッタ、および対向ターゲットスパッタ法を含む）、ＣＶＤ法、または電子ビーム蒸着法により形成することができる。パッシベーション層５は、５０〜１０００ｎｍ、好ましくは１００〜５００ｎｍの厚さを有して形成される。後述するように上部電極４の分離を非選択的ドライエッチングにて行う場合、パッシベーション層５をより厚くすることが必要となり、２００〜１００００ｎｍ、好ましくは２００〜５００ｎｍの厚さを有するパッシベーション層５を用いる。この段階において、有機ＥＬ発光層３がパッシベーション層５により覆われるため、次の工程であるレジスト６のパターニングにウェットプロセスを用いることが可能となる。
【００２０】
次に、図１（ｃ）に示すように、パッシベーション層５の上にレジスト６を均一に塗布する。レジスト６は、ポジ型であってもネガ型であってもよく、および後述するパッシベーション層のドライエッチングのために適切な材料で形成される。レジスト６の露光および現像（パターニング）を行って、図１（ｄ）に示されるようにパッシベーション層５を露出する開口部を形成する。開口部は、下部陽極２のラインパターンと直交する方向に延びるラインパターンに形成される。なお、図１（ｄ）には１つの開口部の場合を示したが、複数の開口部を設けてもよいことはもちろんである。また、開口部の側壁が垂直である場合を図示したが、該側壁をテーパー状に加工してもよい。
【００２１】
次に、レジスト６をマスクとしてパッシベーション層５のドライエッチングを行う。ドライエッチングは、スパッタエッチング、イオンビームエッチング（ミリング）、反応性イオンエッチング（ＲＩＥ、ＲＦおよびマグネトロンを含む）、反応性イオンビームエッチング、ＥＣＲプラズマエッチング、プラズマ分離型マイクロ波プラズマエッチングまたは高密度プラズマエッチング（誘導結合型およびヘリコン波を含む）等、当該技術において知られている物理的エッチング、化学的エッチングおよび物理化学的エッチングの任意の手法を用いて行うことができる。反応性イオンエッチングを用いることが、エッチング速度、選択比、パターンに対する忠実性の点から好ましい。また、ドライエッチングを行う場合には、印加される熱により有機ＥＬ発光層３の材料が劣化することを防止するために、基板を冷却することが好ましい。
【００２２】
パッシベーション層５がＳｉＯ２である場合、ＲＩＥに用いることができるガスは、ハロゲン化炭化水素（ＣＦ４、ＣＨＦ３、ＣＣｌ２Ｆ２、Ｃ２Ｆ４、Ｃ２Ｆ６、Ｃ３Ｆ８、Ｃ４Ｆ８）、ＨＦ、ＮＦ３、ＳＦ６、およびＸｅＦ２からなる群から選択される。前述のガスを組み合わせて用いてもよく、あるいはＯ２、Ｈ２、Ａｒ、Ｃ２Ｈ４等と混合して用いてもよい。パッシベーション層５がＡｌ２Ｏ３である場合、エッチングガスは、ＢＣｌ３、ＣＣｌ４／Ａｒ、およびＣｌ２／Ａｒからなる群から選択される。パッシベーション層５がＳｉ３Ｎ４である場合、ドライエッチングに用いることができるガスは、ハロゲン化炭化水素（ＣＦ４、ＣＨＦ３、ＣＣｌ２Ｆ２、ＣＢｒＦ３、Ｃ２Ｆ４、Ｃ２Ｆ６、Ｃ３Ｆ８、Ｃ４Ｆ８）、ＮＦ３、ＳＦ６、およびＸｅＦ２からなる群から選択される。前述のハロゲン化炭化水素を、Ｏ２、Ｈ２等と混合して用いてもよい。パッシベーション層５がＴａ２Ｏ５である場合、エッチングガスとしてＣＦ４を用いることができる。ＲＩＥを用いる場合のレジスト６の厚さは、１〜３μｍである。
【００２３】
Ａｒ、ＨｅまたはＸｅ等の非反応性ガスを用いる物理的エッチング（スパッタエッチングなど）を用いてもよい。この場合は、レジスト６とパッシベーション層５とのエッチング選択比が低くなるので、レジスト６を厚くする必要があり、好ましくはパッシベーション層の２倍以上の厚さ（例えば４００ｎｍ以上）を有する必要がある。
【００２４】
次に、図１（ｅ）に示すように、レジスト６を除去する。上部電極４の分離を行った後には有機ＥＬ発光層が露出するので、上部電極４の分離を行う前にレジストの除去を行うことが好ましい。レジスト６の除去は、当該技術においてよく知られている酸素アッシングにより行うことができる。
【００２５】
次に、図１（ｆ）に示すように、パターニングされたパッシベーション層５をマスクとして、ドライエッチングにより、上部陰極４の分離を行う。本工程におけるドライエッチングもまた、スパッタエッチング、イオンビームエッチング（ミリング）、反応性イオンエッチング（ＲＩＥ、ＲＦおよびマグネトロンを含む）、反応性イオンビームエッチング、ＥＣＲプラズマエッチング、プラズマ分離型マイクロ波プラズマエッチングまたは高密度プラズマエッチング（誘導結合型およびヘリコン波を含む）等、当該技術において知られている物理的エッチング、化学的エッチングおよび物理化学的エッチングの任意の手法を用いて行うことができる。化学的イオンエッチングを用いることが、エッチング速度、選択比、パターンに対する忠実性の点から好ましい。また、ドライエッチングを行う場合には、印加される熱により有機ＥＬ発光層３の材料が劣化することを防止するために、基板を冷却することが好ましい。
【００２６】
上部電極４の材料がＩＺＯまたはＩＴＯである場合、塩素系ガス（Ｃｌ２など）／Ｈ２、ＣＨ４／Ｈｅ、ＣＨ４／Ｈ２、ＨＩ／Ａｒ、ＣＦ４、またはＣＨ３ＯＨ／Ａｒを、エッチングガスとして使用することができる。上部電極４の材料がＡｌである場合、ＢＣｌ３、ＢＣｌ３／Ｃｌ２／Ｈｅ、ＢＣｌ３／ＣＦ４／Ｏ２、ＣＣｌ４、ＣＣｌ４／Ａｒ、ＣＣｌ４／Ｈｅ、またはＳｉＣｌ４等を、エッチングガスとして使用することができる。上部電極４の材料がＭｏである場合、ＣＢｒＦ３、ＣＣｌ２Ｆ２、ＣＣｌ４／Ｏ２、ＣＦ４、ＣＦ４／Ｏ２、ＮＦ３、またはＳＦ６等を、エッチングガスとして使用することができる。
【００２７】
上部電極４がＡｇまたはＭｇで形成されている場合、Ａｒ、Ｈｅ、Ｘｅ等の非反応性ガスを用いるスパッタエッチング、イオンビームエッチングなどの物理的エッチングによりドライエッチングを実施することができる。この場合には、上部電極４も、パッシベーション層５も非選択的にエッチングされるので、前述のようにパッシベーション層５を厚くする必要がある。
【００２８】
本発明の方法を実施するに当たり、上部電極４の分離を行うためのエッチングガスがパッシベーション層５のエッチングを行わないように材料を選択することが好ましい。そのような材料の組合せを以下に示す。
【００２９】
【表１】
【００３０】
上部電極４が複数の材料から成る積層体である場合には、それぞれの材料に対して、前述のエッチングガスを用いるドライエッチングを実施して上部電極４を分離する。
【００３１】
以上のようにして上部電極４を分離した際には、有機ＥＬ発光層３が露出し、その一部がエッチングガスにさらされる恐れがある。しかしながら、有機ＥＬ発光層３に対するエッチングガスの影響は局所的であり、かつ影響を受ける部分は発光する部分ではない。このため、有機ＥＬ素子としての特性はほとんど悪影響を受けることがない。
【００３２】
最後に、有機ＥＬ発光層３の露出部分およびパッシベーション層５の上面に、第２パッシベーション層７を形成する。第２パッシベーション層７を形成するために好ましい材料は、Ａｌ２Ｏ３、ＡｌＮ、ＳｉＯ２、Ｓｉ３Ｎ４、Ｔａ２Ｏ５、ＺｒＯ２またはＴｉＯ２を含み、パッシベーション層５と同一であっても異なっていてもよい。。第２パッシベーション層７は、スパッタ法（ＲＦマグネトロンスパッタ、ＥＣＲスパッタ、および対向ターゲットスパッタ法を含む）、ＣＶＤ法、または電子ビーム蒸着法により形成することができる。第２パッシベーション層７は、１００〜２０００ｎｍ、好ましくは２００〜１０００ｎｍの厚さを有して形成される。
【００３３】
この工程により、有機ＥＬ発光層３は再び完全に覆われるため、後の工程において塗布（ディップ、スピンコート、キャストなど）またはウェットエッチングなどのウェットプロセスを用いても、有機ＥＬ発光層３の特性劣化を発生させることがない。
【００３４】
本発明の方法により上部電極の分離を行った後に、さらに加工を行うことにより、多数の有機ＥＬ素子をマトリクス上に配列したＥＬディスプレイを作製することができる。
【００３５】
トップエミッション方式の有機ＥＬディスプレイの一例を図３に示す。基板２１の上に、下部陽極２２、有機発光層２３、上部透明陰極２４およびパッシベーション層２５からなる有機ＥＬ素子が形成される。ここで、上部透明陰極２４の分離を、本発明の方法を用いて実施する。下部陽極２２および上部透明電極２４は、互いに直交するラインパターンに形成される。一方、透明基板３２の上に、所望される色変換フィルター層を形成する。図３においては、青色、緑色および赤色の色変換フィルター層が形成されており、青色変換フィルター層は青色カラーフィルター層２６Ｂから構成され、および緑色および赤色変換フィルター層は、それぞれカラーフィルター層２６Ｇおよび２６Ｒと色変換層２７Ｇおよび２７Ｒとの積層体で構成されている。また、各色変換フィルター層の間にはブラックマスク３３が形成されている。次に、それら色変換フィルター層およびブラックマスク３３上に保護層２８を形成し、さらに上記の層を覆うようにカラーフィルタ保護用パッシベーション層２９を形成して、色変換フィルターが得られる。次に有機ＥＬ素子と色変換フィルターとを、それらの間に充填剤層３０を形成しながら位置合わせをして貼り合わせ、最後に周辺部分を封止樹脂３１を用いて封止して、有機ＥＬディスプレイが得られる。
【００３６】
ボトムエミッション方式の有機ＥＬディスプレイの一例を図４に示す。透明基板３２の上に、所望される色変換フィルター層を形成する。本実施態様においても、青色（２６Ｂ）、緑色（２６Ｇ，２７Ｇ）および赤色（２６Ｒ，２７Ｒ）の色変換フィルター層が形成されており、その構成はトップエミッション方式の場合と同等である。また、各色変換フィルター層の間にはブラックマスク３３が形成されている。次に、それら色変換フィルター層およびブラックマスク３３上に保護層２８を形成し、さらに上記の層を覆うようにカラーフィルタ保護用パッシベーション層２９が形成する。そして、その上に透明電極３４、有機発光層２３、上部電極３６およびパッシベーション層３５からなる有機ＥＬ素子を形成する。ここで、パッシベーション層３５は、有機ＥＬ発光層２３以下の全ての層を覆うように形成され、また上部透明電極３６の分離を本発明の方法により実施する。透明電極３４および上部電極３６は、互いに直交するラインパターンに形成される。最後に、充填剤３０、封止樹脂３１および封止基板３７を用いて全体を封止して有機ＥＬディスプレイが得られる。
【００３７】
【実施例】
（実施例１）
ガラス基板１の上に、幅３００μｍ、間隔３０μｍのラインパターンを有し、厚さ１００ｎｍのＡｌおよび厚さ２００ｎｍのＩＺＯ（ＩｎＺｎＯ）からなる下部電極（陽極）２を形成した。Ａｌは有機発光層からの発光を反射して効率よく光を放出することおよび電気抵抗を低減することに有効である。また、仕事関数の大きい材料であるＩＺＯは、有機ＥＬ発光層に対してホールを効率よく注入することに有用である。
【００３８】
前記下部陽極２を形成した基板１を抵抗加熱蒸着装置内に装着し、正孔注入層、正孔輸送層、有機発光層、電子注入層を真空を破らずに順次成膜して有機ＥＬ発光層３を形成した。成膜に際して真空槽内圧を１×１０−４Ｐａまで減圧した。正孔注入層は銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）を１００ｎｍ積層した。正孔輸送層は４，４’−ビス［Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ］ビフェニル（α−ＮＰＤ）を２０ｎｍ積層した。有機発光層は４，４’−ビス（２，２−ジフェニルビニル）ビフェニル（ＤＰＶＢｉ）を３０ｎｍ積層した。電子注入層はアルミニウムトリス（８−キノリノラート）（Ａｌｑ）を２０ｎｍ積層した。
【００３９】
この後、真空を破ることなく、電子注入に必要な仕事関数の小さな金属Ｍｇ／Ａｇを共蒸着法にて膜厚２ｎｍに製膜し、その上にＩＺＯ膜をスパッタリング法で膜厚２００ｎｍに製膜することにより、上部透明電極（陰極）４を形成した。
【００４０】
上部電極４の上に、パッシベーション層５として、スパッタ法にてＳｉＯ２膜を３００ｎｍ堆積させた。パッシベーション層５の上に厚さ１．５μｍのレジスト６を塗布した。そして、レジスト６を慣用の方法によりパターニングして、幅３０μｍ、間隔１００μｍのラインパターン状の開口部を形成した。
【００４１】
この基板を、ＲＩＥ装置内に配置し、エッチングガスとしてＣＨＦ３／Ｏ２を用いるドライエッチングを行った。装置内圧力を２Ｐａとし、ＣＨＦ３のガス流量を８０ｓｃｃｍとし、Ｏ２のガス流量を５０ｓｃｃｍとした。ＲＩＥ装置に３０分間にわたって０．１Ｗ／ｃｍ２の電力を印加して、パッシベーション層５のパターニングを実施した。
【００４２】
ＲＩＥ装置内を排気してＣＨＦ３を除去し、流量５０ｓｃｃｍのＯ２ガスを導入し、装置内圧力４Ｐａ、印加電力０．１Ｗ／ｃｍ２の条件にて、レジスト６をＯ２アッシングにより除去した。
【００４３】
そして、Ｏ２ガスの排気後に、圧力０．４Ｐａ（３ｍＴｏｒｒ）のＨＩ／Ａｒ（１：１）をエッチングガスとして用い、３０分間にわたって３．７５Ｗ／ｃｍ２の電力を印加して、ＩＺＯのパターニングを実施した。これにより、パッシベーション層５に覆われていない部分のＩＺＯが除去され、Ｍｇ／Ａｇが露出する。
【００４４】
ＨＩガスを排気除去した後に、流量５０ｓｃｃｍのＡｒガスを導入し、装置内圧力４Ｐａ、印加電力０．１Ｗ／ｃｍ２の条件にてドライエッチングを行い、露出しているＭｇ／Ａｇを除去して、上部電極４の分離を実施した。上部電極４は幅１００μｍ、間隔３０μｍの下部電極２のラインパターンと直交する方向に延びるラインパターン状となり、パッシベーション層５は、幅１００μｍ、間隔３０μｍ、厚さ３００ｎｍのラインパターン状になった。
【００４５】
さらに、基板をＲＩＥ装置と真空で連結されたスパッタ装置内に装着し、第２パッシベーション層７としてＳｉＯ２膜を６００ｎｍ堆積させ、有機ＥＬ素子を得た。
【００４６】
一方、透明（ガラス）基板上に青色フィルター材料（富士ハントエレクトロニクステクノロジー製：カラーモザイクＣＢ−７００１）をスピンコート法にて塗布後，フォトリソグラフ法によりパターニングを実施し，膜厚１０μｍのラインパターンとした。
【００４７】
同様のカラーフィルター材料系で赤、緑のカラーフィルター層６Ｇおよび６Ｒを上記透明基板上にスピンコート法にて塗布後、フォトリソグラフ法によりパターニングを実施し、膜厚１．５μｍのラインパターンとした。
【００４８】
緑色蛍光色素としてクマリン６（０．７重量部）を溶剤のプロピレングリコールモノエチルアセテート（ＰＧＭＥＡ）１２０重量部へ溶解させた。光重合性樹脂の「Ｖ２５９ＰＡ／Ｐ５」（商品名、新日鐵化成工業株式会社）１００重量部を加えて溶解させ、塗布液を得た。この塗布溶液を、透明基板上の緑色カラーフィルター層上にスピンコート法を用いて塗布し、フォトリソグラフ法により、パターニングを実施し、膜厚１０μｍのラインパターンとした。
【００４９】
赤色蛍光色素としてクマリン６（０．６重量部）、ローダミン６Ｇ（０．３重量部）、ベーシックバイオレット１１（０．３重量部）を溶剤のプロピレングリコールモノエチルアセテート（ＰＧＭＥＡ）１２０重量部へ溶解させた。光重合性樹脂の「Ｖ２５９ＰＡ／Ｐ５」（商品名、新日鐵化成工業株式会社）１００重量部を加えて溶解させ、塗布液を得た。この塗布溶液を、基板の赤色カラーフィルター層上に、スピンコート法を用いて塗布し、フォトリソグラフ法により、パターニングを実施し，膜厚１０μｍのラインパターンとした。
【００５０】
各色の色変換フィルター層の間に、ブラックマスク（厚さ１．５μｍ）を形成した。熱伝導率の高いブラックマスクとして、色変換フィルター層壁面に、まず格子状のパターン形成が可能なマスクを用いたスパッタ法にて膜厚５００ｎｍの酸化クロム層を形成した。次いで、同様のマスクを用い、スパッタ法にて、ＳｉＮ膜を、Ｒ，Ｇ，Ｂの各サブピクセルの周辺に、同膜厚になるように形成した。画素のピッチは０．３×０．３ｍｍで、各色のサブピクセルの形状は、０．１×０．３ｍｍである。
【００５１】
色変換フィルター層の上面に、ＺＰＮ１１００（日本ＺＥＯＮ製）を、色変換フィルター層表面からの厚さが３μｍになるようにスピンコート法にて塗布し、保護層を形成した。そして、カラーフィルタ保護用パッシベーション層２９として、スパッタ法にてＳｉＯＮｘ膜を３００ｎｍ堆積させ、色変換フィルター基板を得た。
【００５２】
こうして得られた下部電極、有機ＥＬ発光層、上部電極およびパッシベーション層を形成した基板と色変換フィルター基板とをＵＶ硬化型の封止樹脂１１で貼り合わせて、有機ＥＬディスプレイを得た。このとき、両基板の間の空間にはシリコーンゲル等の材料を充填剤層１０として充填した。
【００５３】
【発明の効果】
本発明のようにドライエッチングにより高精細に分離した上部電極を作成することが可能となる。さらに、エッチング溶液を用いないので有機ＥＬ発光層がエッチング溶液に接触して、その機能を低下させる恐れもない。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の有機ＥＬ素子の作製方法の工程を示す概略図である。
【図２】従来の絶縁隔壁を用いる有機ＥＬ素子の作製方法を示す概略図である。
【図３】本発明の方法を利用して作製することができるトップエミッション方式の有機ＥＬディスプレイを示す概略図である。
【図４】本発明の方法を利用して作製することができるボトムエミッション方式の有機ＥＬディスプレイを示す概略図である。
【符号の説明】
１、２１，５１ 基板
２、２２、５２ 下部電極
３、２３、５３ 有機ＥＬ発光層
４、２４、５４ 上部電極
５、３５ パッシベーション層
６ ワイヤ
７ 第２パッシベーション層
２６Ｒ、２６Ｇ、２６Ｂ カラーフィルター層（赤色、緑色、青色）
２７Ｒ、２７Ｇ 色変換層（赤色、緑色）
２８ 保護層
２９ カラーフィルタ保護用パッシベーション層
３０ 充填剤層
３１ 封止樹脂
３２ 透明基板
３３ ブラックマスク
３４ 透明電極
３６ 上部電極
３７ 封止基板
５５ 陰極隔壁
【発明の属する技術分野】
本発明は有機ＥＬ素子の作製方法に関するものであり、特にパッシブマトリクス駆動有機ＥＬ素子の上部電極の分離方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、有機エレクトロルミネッセンス素子（以下有機ＥＬ素子）は、各種フラットパネルディスプレイへの応用が盛んに検討されてきている。有機ＥＬ素子は、基板上に少なくとも下部電極、有機ＥＬ発光層および上部電極を積層した構造を有する。有機ＥＬ素子をパッシブマトリクス駆動する場合、下部電極および上部電極は互いに直交する方向に延びるラインパターンに形成されることが一般的である。
【０００３】
ラインパターンを有する上部電極を形成する際には、半導体の分野において通常用いられているウェットプロセスを用いることができない。なぜなら、エッチャントが有機ＥＬ発光層を侵してその機能を低下させるからである。そこで従来は、図２に示すように、最初に基板５１上にラインパターンを有する下部電極５２を形成し、下部電極５２上に逆テーパー形状の絶縁隔壁５５を形成し、その後に有機ＥＬ発光層５３および上部電極５４を積層してラインパターン（下部陽極５２と直交する方向に延びる）を有する陰極を形成する方法が用いられている。
【０００４】
ラインパターンを有する陰極の別の作製方法は、作製するラインパターンに対応する開口部を有するメタルマスクを用いて、スパッタないし蒸着法により電極材料を積層して陰極を形成することである。
【０００５】
また、特開２０００−６８０５４号公報においては、樹脂製ワイヤをマスクとして用いる電極の形成法が提案されている。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
しかし、絶縁隔壁を用いる方法においては、有機ＥＬ発光層および上部電極の製膜前に絶縁隔壁をあらかじめ形成しておく必要があり、メタルマスクを用いる方法に比較して工程が増えてしまう。一方、メタルマスクを用いる方法において高精細に分離した上部電極を作製する場合には、メタルマスクを薄くする必要があり、蒸着時の輻射熱による撓みでラインパターンのボケが発生したり、メタルマスク自身の強度が低下するという問題点を有する。また、樹脂製ワイヤを用いる方法において高精細に分離した上部電極を作製する場合にも、樹脂製ワイヤを細くする必要があり、蒸着時の輻射熱による撓みでラインパターンのボケが発生したり、樹脂製ワイヤ自身の強度が低下するという問題点を有する。
【０００７】
したがって、有機ＥＬ発光層の機能低下を伴うことなしに、高精細に分離した上部電極を作製することができる方法が強く求められている。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
本発明の第１の実施形態である有機ＥＬ素子の作製方法は、ラインパターンを有する下部電極と、有機ＥＬ発光層とを設けた基板上に上部電極を均一に形成する工程と、前記上部電極の上に、Ａｌ ２ Ｏ ３ 、ＡｌＮ、ＳｉＯ ２ 、Ｓｉ ３ Ｎ ４ 、Ｔａ ２ Ｏ ５ 、ＺｒＯ ２ またはＴｉＯ ２ を用いて、パッシベーション層を均一に形成する工程と、前記パッシベーション層をレジストをマスクとしてパターニングして、パターン化されたパッシベーション層を形成する工程と、前記レジストを除去する工程と、前記パターン化されたパッシベーション層をマスクとするドライエッチングを行って、前記上部電極を前記下部電極のラインパターンと直交する方向に延びるラインパターンに分離する工程とを具えたことを特徴とする。
【０００９】
ここで、前記ドライエッチングは反応性イオンエッチングまたは物理的エッチングであってもよい。また、前記パターン化されたパッシベーション層を形成する工程は、レジストをマスクとするドライエッチング（好ましくは反応性イオンエッチング）を含んでもよい。あるいはまた、前記上部電極をラインパターンに分離する工程の後に、第２パッシベーション層を形成する工程をさらに含んでもよい。第２パッシベーション層は、Ａｌ ２ Ｏ ３ 、ＡｌＮ、ＳｉＯ ２ 、Ｓｉ ３ Ｎ ４ 、Ｔａ ２ Ｏ ５ 、ＺｒＯ ２ またはＴｉＯ ２ を用いて形成することができる。
【００１０】
【発明の実施の形態】
本発明の有機ＥＬ素子の作製方法は、ラインパターンを有する下部電極および有機ＥＬ発光層を設けた基板上に上部電極を均一に形成する工程と、前記上部電極の上にパターン化されたパッシベーション層を形成する工程と、前記パッシベーション層をマスクとするドライエッチングを行って、前記上部電極を前記下部電極のラインパターンと直交する方向に延びるラインパターンに分離する工程とを具えたことを特徴とする。
【００１１】
以下、図１（ａ）〜（ｈ）を参照しながら、本発明の有機ＥＬ素子の作製方法を説明する。図１（ａ）は、基板１上に、ラインパターンを有する下部陽極２と、有機ＥＬ発光層３と、均一に形成された上部陰極４とを示す断面図である。基板１としては、ガラス、プラスチック、シリコンなど当該技術において知られている任意の材料を用いることができる。有機ＥＬ発光層３における発光を基板１を通して外部に取り出す場合（ボトムエミッション方式）には、基板１は透明であることが求められる。
【００１２】
基板１上に形成される下部電極２は、適切な間隔を有するラインパターン状に形成される。下部電極２のパターニングは、通常のウェットプロセスを用いて行うことができる。有機ＥＬ発光層３からの発光を上部電極４側から取り出す場合（トップエミッション方式）に、下部陽極２が有機ＥＬ発光層３からの光を反射することが好ましい。有機ＥＬ発光層３からの発光を基板１側から取り出す場合（ボトムエミッション方式）には、下部電極が透明であることが必須である。
【００１３】
下部電極２を陽極として用いる場合、ホール注入性を向上させるために仕事関数の大きい材料により下部電極を形成する。適当な材料は、ＩＴＯまたはＩＺＯのような透明導電性酸化物を含む。これらの材料は透明であるので、ボトムエミッション方式に特に有用である。トップエミッション方式を採る場合には、下部電極２と基板１との間に反射性金属層（例えば、Ａｌなど）を設けることにより反射性を付与することが好ましい。
【００１４】
下部電極２を陰極として用いる場合、電子注入性を付与するために仕事関数が小さい材料により下部電極を形成する。適当な材料は、リチウム、ナトリウム等のアルカリ金属、カリウム、カルシウム、マグネシウム、ストロンチウム等のアルカリ土類金属、またはこれらのフッ化物等からなる電子注入性の金属、その他の金属との合金あるいは化合物を含む。これらの材料は不透明であるので、ボトムエミッション方式を採る場合には、これら材料の極薄膜（１０ｎｍ以下）あるいはこれら材料と光が透過できる金属（たとえばＡｌ）との２層構造の超薄膜（１０ｎｍ以下）を有機発光層３と接触させて配置し、該超薄膜と基板１との間にＩＴＯまたはＩＺＯなどの透明導電膜を形成する構成とすることが好ましい。トップエミッション方式を採る場合には、陽極の場合と同様に、下部電極２と基板１との間に反射性金属層（例えば、Ａｌなど）を設けることにより反射性を付与することが好ましい。
【００１５】
前記下部陽極２の上に、有機ＥＬ発光層３が設けられる。有機ＥＬ発光層３は、有機発光材料を含む有機発光層を少なくとも具備し、必要に応じて、正孔注入層、正孔輸送層または電子注入層を設けることができる。以下に、例示的な有機ＥＬ発光層３の構成を示す（明瞭性のため、両電極を含めて示す）。
（１）陽極／有機発光層／陰極
（２）陽極／正孔注入層／有機発光層／陰極
（３）陽極／有機発光層／電子注入層／陰極
（４）陽極／正孔注入層／有機発光層／電子注入層／陰極
（５）陽極／正孔注入層／正孔輸送層／有機発光層／電子注入層／陰極
（６）陽極／正孔注入層／正孔輸送層／有機発光層／電子輸送層／電子注入層／陰極
【００１６】
有機ＥＬ発光層３を構成する各層の材料としては、公知のものが使用される。例えば、有機発光層として青色から青緑色の発光を得るためには、例えばベンゾチアゾール系、ベンゾイミダゾール系、ベンゾオキサゾール系などの蛍光増白剤、金属キレート化オキソニウム化合物、スチリルベンゼン系化合物、芳香族ジメチリディン系化合物などが好ましく使用される。
【００１７】
上記の有機ＥＬ発光層３の上に、上部電極４を均一に形成する。トップエミッション方式の素子を形成する場合には、有機ＥＬ発光層３からの発光に対して上部電極が透明である必要がある。一方、ボトムエミッション方式の素子を形成する場合には、有機ＥＬ発光層３からの光を反射することが好ましい。
【００１８】
透明性および反射性の陽極および陰極は、下部電極２に関して記載した材料を用いて適宜作製することができる。ただし、陽極の場合には仕事関数の大きな材料が有機ＥＬ発光層３と接触し、陰極の場合には仕事関数の小さい材料が有機ＥＬ発光層３と接触していることを条件とする。
【００１９】
次に、図１（ｂ）に示すように、有機ＥＬ発光層３および上部陰極４を覆うようにパッシベーション層５を形成する。パッシベーション層５を形成するために好ましい材料は、Ａｌ２Ｏ３、ＡｌＮ、ＳｉＯ２、Ｓｉ３Ｎ４、Ｔａ２Ｏ５、ＺｒＯ２またはＴｉＯ２を含む。パッシベーション層５は、スパッタ法（ＲＦマグネトロンスパッタ、ＥＣＲスパッタ、および対向ターゲットスパッタ法を含む）、ＣＶＤ法、または電子ビーム蒸着法により形成することができる。パッシベーション層５は、５０〜１０００ｎｍ、好ましくは１００〜５００ｎｍの厚さを有して形成される。後述するように上部電極４の分離を非選択的ドライエッチングにて行う場合、パッシベーション層５をより厚くすることが必要となり、２００〜１００００ｎｍ、好ましくは２００〜５００ｎｍの厚さを有するパッシベーション層５を用いる。この段階において、有機ＥＬ発光層３がパッシベーション層５により覆われるため、次の工程であるレジスト６のパターニングにウェットプロセスを用いることが可能となる。
【００２０】
次に、図１（ｃ）に示すように、パッシベーション層５の上にレジスト６を均一に塗布する。レジスト６は、ポジ型であってもネガ型であってもよく、および後述するパッシベーション層のドライエッチングのために適切な材料で形成される。レジスト６の露光および現像（パターニング）を行って、図１（ｄ）に示されるようにパッシベーション層５を露出する開口部を形成する。開口部は、下部陽極２のラインパターンと直交する方向に延びるラインパターンに形成される。なお、図１（ｄ）には１つの開口部の場合を示したが、複数の開口部を設けてもよいことはもちろんである。また、開口部の側壁が垂直である場合を図示したが、該側壁をテーパー状に加工してもよい。
【００２１】
次に、レジスト６をマスクとしてパッシベーション層５のドライエッチングを行う。ドライエッチングは、スパッタエッチング、イオンビームエッチング（ミリング）、反応性イオンエッチング（ＲＩＥ、ＲＦおよびマグネトロンを含む）、反応性イオンビームエッチング、ＥＣＲプラズマエッチング、プラズマ分離型マイクロ波プラズマエッチングまたは高密度プラズマエッチング（誘導結合型およびヘリコン波を含む）等、当該技術において知られている物理的エッチング、化学的エッチングおよび物理化学的エッチングの任意の手法を用いて行うことができる。反応性イオンエッチングを用いることが、エッチング速度、選択比、パターンに対する忠実性の点から好ましい。また、ドライエッチングを行う場合には、印加される熱により有機ＥＬ発光層３の材料が劣化することを防止するために、基板を冷却することが好ましい。
【００２２】
パッシベーション層５がＳｉＯ２である場合、ＲＩＥに用いることができるガスは、ハロゲン化炭化水素（ＣＦ４、ＣＨＦ３、ＣＣｌ２Ｆ２、Ｃ２Ｆ４、Ｃ２Ｆ６、Ｃ３Ｆ８、Ｃ４Ｆ８）、ＨＦ、ＮＦ３、ＳＦ６、およびＸｅＦ２からなる群から選択される。前述のガスを組み合わせて用いてもよく、あるいはＯ２、Ｈ２、Ａｒ、Ｃ２Ｈ４等と混合して用いてもよい。パッシベーション層５がＡｌ２Ｏ３である場合、エッチングガスは、ＢＣｌ３、ＣＣｌ４／Ａｒ、およびＣｌ２／Ａｒからなる群から選択される。パッシベーション層５がＳｉ３Ｎ４である場合、ドライエッチングに用いることができるガスは、ハロゲン化炭化水素（ＣＦ４、ＣＨＦ３、ＣＣｌ２Ｆ２、ＣＢｒＦ３、Ｃ２Ｆ４、Ｃ２Ｆ６、Ｃ３Ｆ８、Ｃ４Ｆ８）、ＮＦ３、ＳＦ６、およびＸｅＦ２からなる群から選択される。前述のハロゲン化炭化水素を、Ｏ２、Ｈ２等と混合して用いてもよい。パッシベーション層５がＴａ２Ｏ５である場合、エッチングガスとしてＣＦ４を用いることができる。ＲＩＥを用いる場合のレジスト６の厚さは、１〜３μｍである。
【００２３】
Ａｒ、ＨｅまたはＸｅ等の非反応性ガスを用いる物理的エッチング（スパッタエッチングなど）を用いてもよい。この場合は、レジスト６とパッシベーション層５とのエッチング選択比が低くなるので、レジスト６を厚くする必要があり、好ましくはパッシベーション層の２倍以上の厚さ（例えば４００ｎｍ以上）を有する必要がある。
【００２４】
次に、図１（ｅ）に示すように、レジスト６を除去する。上部電極４の分離を行った後には有機ＥＬ発光層が露出するので、上部電極４の分離を行う前にレジストの除去を行うことが好ましい。レジスト６の除去は、当該技術においてよく知られている酸素アッシングにより行うことができる。
【００２５】
次に、図１（ｆ）に示すように、パターニングされたパッシベーション層５をマスクとして、ドライエッチングにより、上部陰極４の分離を行う。本工程におけるドライエッチングもまた、スパッタエッチング、イオンビームエッチング（ミリング）、反応性イオンエッチング（ＲＩＥ、ＲＦおよびマグネトロンを含む）、反応性イオンビームエッチング、ＥＣＲプラズマエッチング、プラズマ分離型マイクロ波プラズマエッチングまたは高密度プラズマエッチング（誘導結合型およびヘリコン波を含む）等、当該技術において知られている物理的エッチング、化学的エッチングおよび物理化学的エッチングの任意の手法を用いて行うことができる。化学的イオンエッチングを用いることが、エッチング速度、選択比、パターンに対する忠実性の点から好ましい。また、ドライエッチングを行う場合には、印加される熱により有機ＥＬ発光層３の材料が劣化することを防止するために、基板を冷却することが好ましい。
【００２６】
上部電極４の材料がＩＺＯまたはＩＴＯである場合、塩素系ガス（Ｃｌ２など）／Ｈ２、ＣＨ４／Ｈｅ、ＣＨ４／Ｈ２、ＨＩ／Ａｒ、ＣＦ４、またはＣＨ３ＯＨ／Ａｒを、エッチングガスとして使用することができる。上部電極４の材料がＡｌである場合、ＢＣｌ３、ＢＣｌ３／Ｃｌ２／Ｈｅ、ＢＣｌ３／ＣＦ４／Ｏ２、ＣＣｌ４、ＣＣｌ４／Ａｒ、ＣＣｌ４／Ｈｅ、またはＳｉＣｌ４等を、エッチングガスとして使用することができる。上部電極４の材料がＭｏである場合、ＣＢｒＦ３、ＣＣｌ２Ｆ２、ＣＣｌ４／Ｏ２、ＣＦ４、ＣＦ４／Ｏ２、ＮＦ３、またはＳＦ６等を、エッチングガスとして使用することができる。
【００２７】
上部電極４がＡｇまたはＭｇで形成されている場合、Ａｒ、Ｈｅ、Ｘｅ等の非反応性ガスを用いるスパッタエッチング、イオンビームエッチングなどの物理的エッチングによりドライエッチングを実施することができる。この場合には、上部電極４も、パッシベーション層５も非選択的にエッチングされるので、前述のようにパッシベーション層５を厚くする必要がある。
【００２８】
本発明の方法を実施するに当たり、上部電極４の分離を行うためのエッチングガスがパッシベーション層５のエッチングを行わないように材料を選択することが好ましい。そのような材料の組合せを以下に示す。
【００２９】
【表１】
上部電極４が複数の材料から成る積層体である場合には、それぞれの材料に対して、前述のエッチングガスを用いるドライエッチングを実施して上部電極４を分離する。
【００３１】
以上のようにして上部電極４を分離した際には、有機ＥＬ発光層３が露出し、その一部がエッチングガスにさらされる恐れがある。しかしながら、有機ＥＬ発光層３に対するエッチングガスの影響は局所的であり、かつ影響を受ける部分は発光する部分ではない。このため、有機ＥＬ素子としての特性はほとんど悪影響を受けることがない。
【００３２】
最後に、有機ＥＬ発光層３の露出部分およびパッシベーション層５の上面に、第２パッシベーション層７を形成する。第２パッシベーション層７を形成するために好ましい材料は、Ａｌ２Ｏ３、ＡｌＮ、ＳｉＯ２、Ｓｉ３Ｎ４、Ｔａ２Ｏ５、ＺｒＯ２またはＴｉＯ２を含み、パッシベーション層５と同一であっても異なっていてもよい。。第２パッシベーション層７は、スパッタ法（ＲＦマグネトロンスパッタ、ＥＣＲスパッタ、および対向ターゲットスパッタ法を含む）、ＣＶＤ法、または電子ビーム蒸着法により形成することができる。第２パッシベーション層７は、１００〜２０００ｎｍ、好ましくは２００〜１０００ｎｍの厚さを有して形成される。
【００３３】
この工程により、有機ＥＬ発光層３は再び完全に覆われるため、後の工程において塗布（ディップ、スピンコート、キャストなど）またはウェットエッチングなどのウェットプロセスを用いても、有機ＥＬ発光層３の特性劣化を発生させることがない。
【００３４】
本発明の方法により上部電極の分離を行った後に、さらに加工を行うことにより、多数の有機ＥＬ素子をマトリクス上に配列したＥＬディスプレイを作製することができる。
【００３５】
トップエミッション方式の有機ＥＬディスプレイの一例を図３に示す。基板２１の上に、下部陽極２２、有機発光層２３、上部透明陰極２４およびパッシベーション層２５からなる有機ＥＬ素子が形成される。ここで、上部透明陰極２４の分離を、本発明の方法を用いて実施する。下部陽極２２および上部透明電極２４は、互いに直交するラインパターンに形成される。一方、透明基板３２の上に、所望される色変換フィルター層を形成する。図３においては、青色、緑色および赤色の色変換フィルター層が形成されており、青色変換フィルター層は青色カラーフィルター層２６Ｂから構成され、および緑色および赤色変換フィルター層は、それぞれカラーフィルター層２６Ｇおよび２６Ｒと色変換層２７Ｇおよび２７Ｒとの積層体で構成されている。また、各色変換フィルター層の間にはブラックマスク３３が形成されている。次に、それら色変換フィルター層およびブラックマスク３３上に保護層２８を形成し、さらに上記の層を覆うようにカラーフィルタ保護用パッシベーション層２９を形成して、色変換フィルターが得られる。次に有機ＥＬ素子と色変換フィルターとを、それらの間に充填剤層３０を形成しながら位置合わせをして貼り合わせ、最後に周辺部分を封止樹脂３１を用いて封止して、有機ＥＬディスプレイが得られる。
【００３６】
ボトムエミッション方式の有機ＥＬディスプレイの一例を図４に示す。透明基板３２の上に、所望される色変換フィルター層を形成する。本実施態様においても、青色（２６Ｂ）、緑色（２６Ｇ，２７Ｇ）および赤色（２６Ｒ，２７Ｒ）の色変換フィルター層が形成されており、その構成はトップエミッション方式の場合と同等である。また、各色変換フィルター層の間にはブラックマスク３３が形成されている。次に、それら色変換フィルター層およびブラックマスク３３上に保護層２８を形成し、さらに上記の層を覆うようにカラーフィルタ保護用パッシベーション層２９が形成する。そして、その上に透明電極３４、有機発光層２３、上部電極３６およびパッシベーション層３５からなる有機ＥＬ素子を形成する。ここで、パッシベーション層３５は、有機ＥＬ発光層２３以下の全ての層を覆うように形成され、また上部透明電極３６の分離を本発明の方法により実施する。透明電極３４および上部電極３６は、互いに直交するラインパターンに形成される。最後に、充填剤３０、封止樹脂３１および封止基板３７を用いて全体を封止して有機ＥＬディスプレイが得られる。
【００３７】
【実施例】
（実施例１）
ガラス基板１の上に、幅３００μｍ、間隔３０μｍのラインパターンを有し、厚さ１００ｎｍのＡｌおよび厚さ２００ｎｍのＩＺＯ（ＩｎＺｎＯ）からなる下部電極（陽極）２を形成した。Ａｌは有機発光層からの発光を反射して効率よく光を放出することおよび電気抵抗を低減することに有効である。また、仕事関数の大きい材料であるＩＺＯは、有機ＥＬ発光層に対してホールを効率よく注入することに有用である。
【００３８】
前記下部陽極２を形成した基板１を抵抗加熱蒸着装置内に装着し、正孔注入層、正孔輸送層、有機発光層、電子注入層を真空を破らずに順次成膜して有機ＥＬ発光層３を形成した。成膜に際して真空槽内圧を１×１０−４Ｐａまで減圧した。正孔注入層は銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）を１００ｎｍ積層した。正孔輸送層は４，４’−ビス［Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ］ビフェニル（α−ＮＰＤ）を２０ｎｍ積層した。有機発光層は４，４’−ビス（２，２−ジフェニルビニル）ビフェニル（ＤＰＶＢｉ）を３０ｎｍ積層した。電子注入層はアルミニウムトリス（８−キノリノラート）（Ａｌｑ）を２０ｎｍ積層した。
【００３９】
この後、真空を破ることなく、電子注入に必要な仕事関数の小さな金属Ｍｇ／Ａｇを共蒸着法にて膜厚２ｎｍに製膜し、その上にＩＺＯ膜をスパッタリング法で膜厚２００ｎｍに製膜することにより、上部透明電極（陰極）４を形成した。
【００４０】
上部電極４の上に、パッシベーション層５として、スパッタ法にてＳｉＯ２膜を３００ｎｍ堆積させた。パッシベーション層５の上に厚さ１．５μｍのレジスト６を塗布した。そして、レジスト６を慣用の方法によりパターニングして、幅３０μｍ、間隔１００μｍのラインパターン状の開口部を形成した。
【００４１】
この基板を、ＲＩＥ装置内に配置し、エッチングガスとしてＣＨＦ３／Ｏ２を用いるドライエッチングを行った。装置内圧力を２Ｐａとし、ＣＨＦ３のガス流量を８０ｓｃｃｍとし、Ｏ２のガス流量を５０ｓｃｃｍとした。ＲＩＥ装置に３０分間にわたって０．１Ｗ／ｃｍ２の電力を印加して、パッシベーション層５のパターニングを実施した。
【００４２】
ＲＩＥ装置内を排気してＣＨＦ３を除去し、流量５０ｓｃｃｍのＯ２ガスを導入し、装置内圧力４Ｐａ、印加電力０．１Ｗ／ｃｍ２の条件にて、レジスト６をＯ２アッシングにより除去した。
【００４３】
そして、Ｏ２ガスの排気後に、圧力０．４Ｐａ（３ｍＴｏｒｒ）のＨＩ／Ａｒ（１：１）をエッチングガスとして用い、３０分間にわたって３．７５Ｗ／ｃｍ２の電力を印加して、ＩＺＯのパターニングを実施した。これにより、パッシベーション層５に覆われていない部分のＩＺＯが除去され、Ｍｇ／Ａｇが露出する。
【００４４】
ＨＩガスを排気除去した後に、流量５０ｓｃｃｍのＡｒガスを導入し、装置内圧力４Ｐａ、印加電力０．１Ｗ／ｃｍ２の条件にてドライエッチングを行い、露出しているＭｇ／Ａｇを除去して、上部電極４の分離を実施した。上部電極４は幅１００μｍ、間隔３０μｍの下部電極２のラインパターンと直交する方向に延びるラインパターン状となり、パッシベーション層５は、幅１００μｍ、間隔３０μｍ、厚さ３００ｎｍのラインパターン状になった。
【００４５】
さらに、基板をＲＩＥ装置と真空で連結されたスパッタ装置内に装着し、第２パッシベーション層７としてＳｉＯ２膜を６００ｎｍ堆積させ、有機ＥＬ素子を得た。
【００４６】
一方、透明（ガラス）基板上に青色フィルター材料（富士ハントエレクトロニクステクノロジー製：カラーモザイクＣＢ−７００１）をスピンコート法にて塗布後，フォトリソグラフ法によりパターニングを実施し，膜厚１０μｍのラインパターンとした。
【００４７】
同様のカラーフィルター材料系で赤、緑のカラーフィルター層６Ｇおよび６Ｒを上記透明基板上にスピンコート法にて塗布後、フォトリソグラフ法によりパターニングを実施し、膜厚１．５μｍのラインパターンとした。
【００４８】
緑色蛍光色素としてクマリン６（０．７重量部）を溶剤のプロピレングリコールモノエチルアセテート（ＰＧＭＥＡ）１２０重量部へ溶解させた。光重合性樹脂の「Ｖ２５９ＰＡ／Ｐ５」（商品名、新日鐵化成工業株式会社）１００重量部を加えて溶解させ、塗布液を得た。この塗布溶液を、透明基板上の緑色カラーフィルター層上にスピンコート法を用いて塗布し、フォトリソグラフ法により、パターニングを実施し、膜厚１０μｍのラインパターンとした。
【００４９】
赤色蛍光色素としてクマリン６（０．６重量部）、ローダミン６Ｇ（０．３重量部）、ベーシックバイオレット１１（０．３重量部）を溶剤のプロピレングリコールモノエチルアセテート（ＰＧＭＥＡ）１２０重量部へ溶解させた。光重合性樹脂の「Ｖ２５９ＰＡ／Ｐ５」（商品名、新日鐵化成工業株式会社）１００重量部を加えて溶解させ、塗布液を得た。この塗布溶液を、基板の赤色カラーフィルター層上に、スピンコート法を用いて塗布し、フォトリソグラフ法により、パターニングを実施し，膜厚１０μｍのラインパターンとした。
【００５０】
各色の色変換フィルター層の間に、ブラックマスク（厚さ１．５μｍ）を形成した。熱伝導率の高いブラックマスクとして、色変換フィルター層壁面に、まず格子状のパターン形成が可能なマスクを用いたスパッタ法にて膜厚５００ｎｍの酸化クロム層を形成した。次いで、同様のマスクを用い、スパッタ法にて、ＳｉＮ膜を、Ｒ，Ｇ，Ｂの各サブピクセルの周辺に、同膜厚になるように形成した。画素のピッチは０．３×０．３ｍｍで、各色のサブピクセルの形状は、０．１×０．３ｍｍである。
【００５１】
色変換フィルター層の上面に、ＺＰＮ１１００（日本ＺＥＯＮ製）を、色変換フィルター層表面からの厚さが３μｍになるようにスピンコート法にて塗布し、保護層を形成した。そして、カラーフィルタ保護用パッシベーション層２９として、スパッタ法にてＳｉＯＮｘ膜を３００ｎｍ堆積させ、色変換フィルター基板を得た。
【００５２】
こうして得られた下部電極、有機ＥＬ発光層、上部電極およびパッシベーション層を形成した基板と色変換フィルター基板とをＵＶ硬化型の封止樹脂１１で貼り合わせて、有機ＥＬディスプレイを得た。このとき、両基板の間の空間にはシリコーンゲル等の材料を充填剤層１０として充填した。
【００５３】
【発明の効果】
本発明のようにドライエッチングにより高精細に分離した上部電極を作成することが可能となる。さらに、エッチング溶液を用いないので有機ＥＬ発光層がエッチング溶液に接触して、その機能を低下させる恐れもない。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の有機ＥＬ素子の作製方法の工程を示す概略図である。
【図２】従来の絶縁隔壁を用いる有機ＥＬ素子の作製方法を示す概略図である。
【図３】本発明の方法を利用して作製することができるトップエミッション方式の有機ＥＬディスプレイを示す概略図である。
【図４】本発明の方法を利用して作製することができるボトムエミッション方式の有機ＥＬディスプレイを示す概略図である。
【符号の説明】
１、２１，５１ 基板
２、２２、５２ 下部電極
３、２３、５３ 有機ＥＬ発光層
４、２４、５４ 上部電極
５、３５ パッシベーション層
６ ワイヤ
７ 第２パッシベーション層
２６Ｒ、２６Ｇ、２６Ｂ カラーフィルター層（赤色、緑色、青色）
２７Ｒ、２７Ｇ 色変換層（赤色、緑色）
２８ 保護層
２９ カラーフィルタ保護用パッシベーション層
３０ 充填剤層
３１ 封止樹脂
３２ 透明基板
３３ ブラックマスク
３４ 透明電極
３６ 上部電極
３７ 封止基板
５５ 陰極隔壁
Claims (6)
- ラインパターンを有する下部電極と、有機ＥＬ発光層とを設けた基板上に上部電極を均一に形成する工程と、
前記上部電極の上に、Ａｌ ２ Ｏ ３ 、ＡｌＮ、ＳｉＯ ２ 、Ｓｉ ３ Ｎ ４ 、Ｔａ ２ Ｏ ５ 、ＺｒＯ ２ またはＴｉＯ ２ を用いて、パッシベーション層を均一に形成する工程と、
前記パッシベーション層をレジストをマスクとしてパターニングして、パターン化されたパッシベーション層を形成する工程と、
前記レジストを除去する工程と、
前記パターン化されたパッシベーション層をマスクとするドライエッチングを行って、前記上部電極を前記下部電極のラインパターンと直交する方向に延びるラインパターンに分離する工程と
を具えたことを特徴とする有機ＥＬ素子の作製方法。 - 前記ドライエッチングは、反応性イオンエッチングまたは物理的エッチングであることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子の作製方法。
- 前記パターン化されたパッシベーション層を形成する工程は、レジストをマスクとするドライエッチングを含むことを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子の作製方法。
- 前記レジストをマスクとするドライエッチングは、反応性イオンエッチングまたは物理的エッチングであることを特徴とする請求項３に記載の有機ＥＬ素子の作製方法。
- 前記上部電極をラインパターンに分離する工程の後に、第２パッシベーション層を形成する工程をさらに含むことを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子の作製方法。
- 前記第２パッシベーション層は、Ａｌ ２ Ｏ ３ 、ＡｌＮ、ＳｉＯ ２ 、Ｓｉ ３ Ｎ ４ 、Ｔａ ２ Ｏ ５ 、ＺｒＯ ２ またはＴｉＯ ２ を用いて形成されることを特徴とする請求項５に記載の有機ＥＬ素子の作製方法。
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