JP3532792B2 - Adhesive and adhesive tape for electronic parts - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】Detailed Description of the Invention

【０００１】[0001]

【発明が属する技術分野】本発明は、半導体装置を構成
するリードフレーム周辺の部材間、例えば、リードピ
ン、半導体チップ搭載用基板、放熱板、半導体チップ自
身等の接着に使用するための電子部品用接着剤及び電子
部品用接着テープに関する。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to an electronic component used for bonding members around a lead frame constituting a semiconductor device, such as a lead pin, a semiconductor chip mounting substrate, a heat sink, and the semiconductor chip itself. The present invention relates to an adhesive and an adhesive tape for electronic parts.

【０００２】[0002]

【従来の技術】従来、樹脂封止型半導体装置内において
使用される接着テープには、リードフレーム固定用テー
プ、ＴＡＢテープ等がある。例えば、リードフレーム固
定用接着テープは、リードフレームのリードピンを固定
することにより、リードフレーム自体及び半導体アセン
ブリ工程全体の、生産歩留り及び生産性向上に資するも
のとして使用されている。この固定用接着テープは、通
常リードフレームメーカーでリードフレーム上にテーピ
ングされた後、半導体メーカーに出荷され、半導体メー
カーで半導体チップ搭載後、樹脂封止される。そのため
リードフレーム固定用接着テープには、半導体レベルで
の一般的な電気的信頼性及びテーピング時の作業性は勿
論のこと、テーピング直後の充分な室温接着力、半導体
装置組立工程での加熱に耐える充分な耐熱性等が要求さ
れる。従来、このような用途に使用される接着テープと
しては、例えば、ポリイミドフィルム等の支持体フィル
ム上にポリアクリロニトリル、ポリアクリル酸エステル
あるいはアクリロニトリル−ブタジエン共重合体等の合
成ゴム系樹脂等の単独、又は他の樹脂で変性したもの、
あるいは他の樹脂と混合した接着剤を塗布し、半硬化
（Ｂステージ）状態としたものが使用されている。2. Description of the Related Art Conventionally, adhesive tapes used in resin-sealed semiconductor devices include lead frame fixing tapes and TAB tapes. For example, an adhesive tape for fixing a lead frame is used by fixing lead pins of the lead frame, which contributes to improvement of production yield and productivity of the lead frame itself and the entire semiconductor assembly process. This fixing adhesive tape is usually taped on a lead frame by a lead frame maker, then shipped to a semiconductor maker, mounted with a semiconductor chip by the semiconductor maker, and then resin-sealed. Therefore, the adhesive tape for fixing the lead frame has not only general electrical reliability at the semiconductor level and workability at the time of taping, but also sufficient room temperature adhesive force immediately after taping, and resistance to heating in the semiconductor device assembly process. Sufficient heat resistance is required. Conventionally, as an adhesive tape used for such applications, for example, polyacrylonitrile on a support film such as a polyimide film, a single synthetic rubber resin such as polyacrylic ester or acrylonitrile-butadiene copolymer, and the like, Or modified with other resins,
Alternatively, a semi-cured (B stage) state in which an adhesive mixed with another resin is applied is used.

【０００３】近年、図１〜図３に示されるような構造の
樹脂封止型半導体装置（半導体パッケージ）が開発、製
造されている。図１の樹脂封止型半導体装置は、リード
ピン３とプレーン２が接着剤層６によって接続され、半
導体チップ１がプレーン２上に搭載されており、半導体
チップ１とリードピン３との間のボンディングワイヤー
４はこれらとともに樹脂５によって封止された構造を有
している。また、図２の装置は、リードピン３と半導体
チップ１が、接着剤層６によって固定されており、ボン
ディングワイヤー４はこれらとともに樹脂５によって封
止された構造を有している。図３の装置は、ダイパッド
７の上に半導体チップ１が搭載され、電極８は接着剤層
６によって固定されており、更に半導体チップ１と電極
８との間及び電極８とリードピン３との間がそれぞれボ
ンディングワイヤー４によって連結され、それらが樹脂
５によって封止された構造を有している。In recent years, resin-encapsulated semiconductor devices (semiconductor packages) having a structure as shown in FIGS. 1 to 3 have been developed and manufactured. In the resin-sealed semiconductor device of FIG. 1, the lead pin 3 and the plane 2 are connected by an adhesive layer 6, the semiconductor chip 1 is mounted on the plane 2, and a bonding wire between the semiconductor chip 1 and the lead pin 3 is provided. 4 has a structure sealed with resin 5 together with these. In the device shown in FIG. 2, the lead pin 3 and the semiconductor chip 1 are fixed by the adhesive layer 6, and the bonding wire 4 is sealed with a resin 5 together with them. In the device of FIG. 3, the semiconductor chip 1 is mounted on the die pad 7, the electrodes 8 are fixed by the adhesive layer 6, and further between the semiconductor chip 1 and the electrode 8 and between the electrode 8 and the lead pin 3. Are connected by bonding wires 4 respectively, and they are sealed by a resin 5.

【０００４】これら図１〜図３に示される構造の樹脂封
止型半導体装置における接着剤層として、従来の接着剤
を塗布した接着テープを使用した場合には、熱による絶
縁性が充分でない等の問題があった。また、従来のポリ
イミド樹脂を塗布した接着テープを使用した場合、ポリ
イミド樹脂の最適硬化条件を得るためにテーピング温度
を高くしたり、リードフレーム等への圧着時の圧力を強
くする必要があり、リードフレーム等の金属材料を損傷
する恐れがあった。このため、比較的低温で接着、硬化
でき、充分な耐熱性及び信頼性等を有する接着剤の開発
が望まれてきた。信頼性とは、後述する条件でのＰＣＢ
Ｔ（Ｐｒｅｓｓｕｒｅ ＣｏｏｋｅｒＢｉａｓｅｄ Ｔ
ｅｓｔ）においても、電流のリーク、ショートを起こさ
ないということを意味する。When an adhesive tape coated with a conventional adhesive is used as the adhesive layer in the resin-encapsulated semiconductor device having the structure shown in FIGS. 1 to 3, insulation due to heat is not sufficient. There was a problem. When using a conventional adhesive tape coated with polyimide resin, it is necessary to raise the taping temperature or to increase the pressure when crimping to the lead frame in order to obtain the optimum curing conditions for the polyimide resin. There was a risk of damaging the metal material such as the frame. Therefore, it has been desired to develop an adhesive that can be bonded and cured at a relatively low temperature and that has sufficient heat resistance and reliability. Reliability means PCB under the conditions described below.
T (Pressure Cooker Biased T)
est) also means that current leakage or short circuit does not occur.

【０００５】[0005]

【発明が解決しようとする課題】従って、本発明の目的
は、比較的低温で接着、硬化でき、充分な耐熱性及び信
頼性を有する電子部品用接着剤及び接着テープを提供す
ることにある。SUMMARY OF THE INVENTION Therefore, an object of the present invention is to provide an adhesive and an adhesive tape for electronic parts, which can be adhered and cured at a relatively low temperature and have sufficient heat resistance and reliability.

【０００６】[0006]

【課題を解決するための手段】本発明の第１の電子部品
用接着剤は、成分（Ａ）下記式（ａ−１）で示される構
造単位及び下記式（ａ−２）で示される構造単位が配列
したピペラジニルエチルアミノカルボニル基含有ポリイ
ミドと、成分（Ｂ）マレイミド基を２個以上含有する化
合物とを含有していることを特徴とする。The first adhesive for electronic parts of the present invention comprises a structural unit represented by the following formula (a-1) and a structural unit represented by the following formula (a-1) as component (A). It is characterized in that it contains a piperazinylethylaminocarbonyl group-containing polyimide in which units are arranged, and a component (B) a compound containing two or more maleimide groups.

【化７】 (式中Ｘは、直接結合、−Ｏ−、−ＳＯ₂−、−ＣＯ−、
−Ｃ（ＣＨ₃）₂−、−Ｃ（ＣＦ₃）₂−、−ＣＯＯＣＨ₂
ＣＨ₂ＯＣＯ−何れかの結合を示し、Ａｒ¹は下記式（１
−１）及び（１−２）で示されるピペラジニルエチルア
ミノカルボニル基を含有する芳香族基を、Ｒは炭素数１
〜１０のアルキレン基又はメチレン基がＳｉに結合して
いる−ＣＨ₂ＯＣ₆Ｈ₄−を示し、ｎは１〜２０の整数を
意味する。)[Chemical 7] (Wherein X is a direct _{bond, -O -, - SO 2 -} , - CO-,
_{-C (CH 3) 2 -,} - C (CF 3) 2 -, - COOCH 2
CH ₂ OCO-indicating any bond, Ar ¹ is represented by the following formula (1
-1) and an aromatic group containing a piperazinylethylaminocarbonyl group represented by (1-2), wherein R is 1 carbon atom
10 represents —CH ₂ OC ₆ H ₄ — in which an alkylene group or methylene group of 10 is bonded to Si, and n represents an integer of 1 to 20. )

【化８】 （式中Ｒ^Pはピペラジニルエチルアミノカルボニル基を
示し、Ｒ¹は直接結合，−Ｏ−、−ＣＯ−、−ＣＨ₂−の
いずれかの結合を示し、Ｒ²は−ＣＨ₂−、−Ｃ（Ｃ
Ｈ₃）₂−を示す。） 本発明の第２の電子部品用接着剤は、成分（Ａ）式（ａ
−１）で示される構造単位、式（ａ−２）で示される構
造単位及び下記式（ａ−３）で示される構造単位が配列
したピペラジニルエチルアミノカルボニル基含有ポリイ
ミドと、成分（Ｂ）マレイミド基を２個以上含有する化
合物とを含有していることを特徴とする。[Chemical 8] (Wherein R ^P represents a piperazinylethylaminocarbonyl-, R ¹ is a direct bond, -O -, - CO -, - CH 2 - indicates binding of either, R ² is -CH ₂ -, -C (C
H ₃ ) ₂ −. ) A second adhesive for electronic parts of the present invention is a component (A) formula (a
-1), a structural unit represented by the formula (a-2) and a structural unit represented by the following formula (a-3) are arranged, and a piperazinylethylaminocarbonyl group-containing polyimide, and a component (B ) A compound containing two or more maleimide groups is contained.

【化９】 （式中、Ｘは上記と同じを示し、Ａｒ²は下記で示され
る構造の芳香族基を示す。）[Chemical 9] (In the formula, X represents the same as above, and Ar ² represents an aromatic group having a structure shown below.)

【化１０】 （式中Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ⁵及びＲ⁶はそれぞれ同じでも異なっ
ていてもよく、水素原子、炭素数１〜４のアルキル基又
はアルコキシ基を示すが、これら全ての基が同時に水素
原子であることはない。） 本発明の電子部品用接着剤は、上記第１及び第２の接着
剤がさらに成分（Ｃ）下記式（ｃ−１）又は下記式（ｃ
−２）で示されるジアミン化合物を含有することを好ま
しい態様とする。 Ｈ₂Ｎ−Ｒ⁷−ＮＨ₂ （ｃ−１） （式中Ｒ⁷は、２価の脂肪族基、芳香族基、脂環式基を
表す。）[Chemical 10] (In the formula, R ³ , R ⁴ , R ⁵ and R ⁶ may be the same or different and each represents a hydrogen atom or an alkyl group or an alkoxy group having 1 to 4 carbon atoms. In the adhesive for electronic parts of the present invention, the first and second adhesives further include component (C) represented by the following formula (c-1) or the following formula (c).
It is a preferable embodiment to contain the diamine compound represented by -2). _{^{H 2 N-R 7 -NH 2}} (c-1) ( wherein R ⁷ represents a divalent aliphatic group, an aromatic group, an alicyclic group.)

【化１１】 （式中Ｒ⁸は、２価の脂肪族基、芳香族基、脂環式基を
表し、ｎは１〜８の整数を示す。）[Chemical 11] (In the formula, R ⁸ represents a divalent aliphatic group, an aromatic group, or an alicyclic group, and n represents an integer of 1 to 8.)

【０００７】本発明の第１の電子部品用接着テープは、
耐熱性フィルムの少なくとも一面に、前記接着剤が積層
してなることを特徴とする。本発明の第２の電子部品用
接着テープは、剥離性フィルムの一面に、前記接着剤が
積層してなることを特徴とする。本発明の第３の電子部
品用接着テープは、金属板の一面に、前記接着剤が積層
してなることを特徴とする。The first adhesive tape for electronic parts of the present invention comprises:
The adhesive is laminated on at least one surface of the heat resistant film. The second adhesive tape for electronic parts of the present invention is characterized in that the adhesive is laminated on one surface of a peelable film. A third adhesive tape for electronic parts of the present invention is characterized in that the adhesive is laminated on one surface of a metal plate.

【０００８】[0008]

【発明の実施の形態】以下、本発明の電子部品用接着剤
について詳細に説明する。 ［成分（Ａ）：ピペラジニルエチルアミノカルボニル基
含有ポリイミド］本発明の第１の接着剤に使用する第１
のピペラジニルエチルアミノカルボニル基含有ポリイミ
ドは、前記式（ａ−１）及び式（ａ−２）の構造単位が
配列してなる。本発明の第２の接着剤に使用する第２の
ピペラジニルエチルアミノカルボニル基含有ポリイミド
は、前記式（ａ−１）、式（ａ−２）及び式（ａ−３）
の構造単位が配列してなる。該ポリイミドは、式（ａ−
１）で示される構造単位が全構造単位の５〜５０モル％
の範囲であることが好ましい。式（ａ−１）で示される
構造単位が全構造単位の５モル％未満では汎用溶剤への
溶解性が低く、５０モル％を超えると極性溶剤への溶解
性が悪くなるので合成し難くなる等の問題が発生する。
また、該第２のポリイミドにおいては、式（ａ−２）で
示される構造単位と式（ａ−３）で示される構造単位と
の割合がモル比で１：９９〜９９：１の範囲であること
が好ましい。より好ましい割合は５：９５〜９５：５の
範囲である。BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION The adhesive for electronic parts of the present invention will be described in detail below. [Component (A): polyimide containing piperazinylethylaminocarbonyl group] First used for the first adhesive of the present invention
In the piperazinylethylaminocarbonyl group-containing polyimide, the structural units of the formulas (a-1) and (a-2) are arranged. The second piperazinylethylaminocarbonyl group-containing polyimide used in the second adhesive of the present invention has the above formula (a-1), formula (a-2) and formula (a-3).
The structural units of are arranged. The polyimide has the formula (a-
The structural unit represented by 1) is 5 to 50 mol% of all structural units.
It is preferably in the range of. When the structural unit represented by the formula (a-1) is less than 5 mol% of all structural units, the solubility in a general-purpose solvent is low, and when it exceeds 50 mol%, the solubility in a polar solvent is poor, so that it is difficult to synthesize. Problems such as occur.
In the second polyimide, the molar ratio of the structural unit represented by formula (a-2) to the structural unit represented by formula (a-3) is in the range of 1:99 to 99: 1. Preferably there is. A more preferable ratio is in the range of 5:95 to 95: 5.

【０００９】前記第１及び第２のポリイミドのガラス転
移温度は、１５０℃以下であることが好ましい。ガラス
転移温度が１５０℃を超えると比較的低温で接着、硬化
するという本発明の目的を達成することが難しい。ガラ
ス転移温度はＨＡＡＫＥ社製レオストレスにて、周波数
１Ｈｚ、昇温速度３℃／分、歪み０．００１％で測定し
た。前記第１及び第２のポリイミドの重量平均分子量は
５,０００〜５００,０００であることが好ましい。重量
平均分子量が５,０００未満であると耐熱性が低下す
る。また、５００,０００を超えて大きいと溶剤溶解性
が悪化する、作業性が悪化する、接着性が悪くなる等の
問題が発生する。重量平均分子量は昭和電工社製ゲルパ
ーミュエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定
した。検出器にはＵＶ−９７０．ＲＩ−７１、カラムは
ＫＦ−８０１、ＫＦ−８０２、ＫＦ−８０３、カラム温
度２０℃、溶離液はテトラヒドロフラン（ＴＨＦ）１．
０ｍｌ／ｍｉｎ、試料濃度は０．２重量％、標準にはポ
リスチレンを用いた。The glass transition temperatures of the first and second polyimides are preferably 150 ° C. or lower. When the glass transition temperature exceeds 150 ° C., it is difficult to achieve the object of the present invention of adhering and curing at a relatively low temperature. The glass transition temperature was measured with a rhe stress manufactured by HAAKE at a frequency of 1 Hz, a heating rate of 3 ° C./min, and a strain of 0.001%. The weight average molecular weights of the first and second polyimides are preferably 5,000 to 500,000. If the weight average molecular weight is less than 5,000, the heat resistance decreases. On the other hand, if it exceeds 500,000, problems such as poor solvent solubility, poor workability, poor adhesion and the like occur. The weight average molecular weight was measured by gel permeation chromatography (GPC) manufactured by Showa Denko KK. UV-970. RI-71, column KF-801, KF-802, KF-803, column temperature 20 ° C., eluent tetrahydrofuran (THF) 1.
0 ml / min, the sample concentration was 0.2% by weight, and polystyrene was used as a standard.

【００１０】本発明を構成する前記第１のピペラジニル
エチルアミノカルボニル基含有ポリイミドは、各繰り返
し構造単位に対応するテトラカルボン酸二無水物と、下
記式（２）で示されるジアミン又はジイソシアネートと
からなるシロキサン化合物と、Ａｒ¹構造を有する芳香
族ジアミン又は芳香族ジイソシアネートとを反応させ
て、カルボニル基含有ポリイミドを製造する工程と、得
られたカルボニル基含有ポリイミドとＮ−アミノエチル
ピペラジンとを反応させる工程から製造することができ
る。また、本発明の第２のピペラジニルエチルアミノカ
ルボニル基含有ポリイミドは、各繰り返し構造単位に対
応するテトラカルボン酸二無水物と、式で示されるジア
ミン又はジイソシアネートとからなるシロキサン化合物
と、Ａｒ¹構造に対応するカルボニル基含有芳香族ジア
ミン又は芳香族ジイソシアネートと、Ａｒ²構造を有す
る芳香族ジアミン又は芳香族ジイソシアネートとを反応
させてカルボニル基含有ポリイミドを製造する工程と、
得られたカルボニル基含有ポリイミドと、Ｎ−アミノエ
チルピペラジンを反応させる工程から製造することがで
きる。The first piperazinylethylaminocarbonyl group-containing polyimide constituting the present invention comprises a tetracarboxylic dianhydride corresponding to each repeating structural unit and a diamine or diisocyanate represented by the following formula (2). And a step of reacting an aromatic diamine or an aromatic diisocyanate having an Ar ¹ structure to produce a carbonyl group-containing polyimide, and reacting the obtained carbonyl group-containing polyimide with N-aminoethylpiperazine It can be manufactured from the step of allowing. Further, the second piperazinylethylaminocarbonyl group-containing polyimide of the present invention comprises a tetracarboxylic dianhydride corresponding to each repeating structural unit and a siloxane compound comprising a diamine or diisocyanate represented by the formula, Ar ¹ A step of producing a carbonyl group-containing polyimide by reacting a carbonyl group-containing aromatic diamine or aromatic diisocyanate having a structure with an aromatic diamine or aromatic diisocyanate having an Ar ² structure,
It can be produced from the step of reacting the obtained carbonyl group-containing polyimide with N-aminoethylpiperazine.

【化１２】 （式中、Ｙはアミノ基又はイソシアネート基を、Ｒ⁹は
炭素数１〜１０のアルキレン基又はメチレン基がＳｉに
結合している−ＣＨ₂ＯＣ₆Ｈ₄−を示し、ｎは１〜２０
の整数を意味する。)[Chemical 12] (In the formula, Y represents an amino group or an isocyanate group, R ⁹ represents —CH ₂ OC ₆ H ₄ — in which an alkylene group having 1 to 10 carbon atoms or a methylene group is bonded to Si, and n is 1 to 20.
Means an integer of. )

【００１１】本発明に用いる第１及び第２のピペラジニ
ルエチルアミノカルボニル基含有ポリイミドを構成する
テトラカルボン酸二無水物としては、ピロメリト酸二無
水物、３，３‘、４，４’−ジフェニルスルホンテトラ
カルボン酸二無水物、３，３‘，４，４’−ベンゾフェ
ノンテトラカルボン酸二無水物、３，３‘，４，４’−
ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、２，３‘，３，
４’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、ビス
（３，４−ジカルボキシフェニル）エーテル二無水物、
４，４‘−ビス（３，４−ジカルボキシフェノキシ）ジ
フェニルスルホン二無水物、エチレングリコールビスト
リメリテート二無水物、２，２−ビス［４−（３，４−
ジカルボキシフェノキシ）フェニル］プロパン二無水物
等を用いることができる。これらの中でも、より好まし
いテトラカルボン酸二無水物は、３，３’，４，４’−
ジフェニルスルホンテトラカルボン酸二無水物、３，
３’，４，４’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水
物、２，３’，３，４’−ビフェニルテトラカルボン酸
二無水物である。As the tetracarboxylic acid dianhydride constituting the first and second piperazinylethylaminocarbonyl group-containing polyimides used in the present invention, pyromellitic dianhydride, 3,3 ', 4,4'- Diphenylsulfone tetracarboxylic acid dianhydride, 3,3 ′, 4,4′-benzophenone tetracarboxylic acid dianhydride, 3,3 ′, 4,4′-
Biphenyl tetracarboxylic dianhydride, 2,3 ', 3
4'-biphenyltetracarboxylic dianhydride, bis (3,4-dicarboxyphenyl) ether dianhydride,
4,4'-bis (3,4-dicarboxyphenoxy) diphenyl sulfone dianhydride, ethylene glycol bis trimellitate dianhydride, 2,2-bis [4- (3,4-
Dicarboxyphenoxy) phenyl] propane dianhydride and the like can be used. Among these, more preferred tetracarboxylic dianhydride is 3,3 ′, 4,4′-
Diphenyl sulfone tetracarboxylic acid dianhydride, 3,
These are 3 ', 4,4'-biphenyltetracarboxylic dianhydride and 2,3', 3,4'-biphenyltetracarboxylic dianhydride.

【００１２】式（ａ−１）で示される構造単位は前記テ
トラカルボン酸二無水物と上記式（２）で表されるシロ
キサン化合物により形成される。具体的には、式（２）
で表される化合物で、官能基Ｙがアミノ基であるジアミ
ン類としては、１,３−ビス（３−アミノプロピル）−
１,１,３,３−テトラメチルジシロキサン、ビス（１０
−アミノデカメチレン）テトラメチルジシロキサン、ア
ミノプロピル末端のジメチルシロキサン４量体、８量
体、１,３−ビス（３−アミノフェノキシメチル）−１,
１,３,３−テトラメチルジシロキサン、α,ω−ビス
（２−（３−アミノフェノキシ）エチル）ポリジメチル
シロキサン、α,ω−ビス（３−（３−アミノフェノキ
シ）プロピル）ポリジメチルシロキサン等が挙げられ、
これらを併用することも可能である。また、式（２）で
表される化合物で、官能基Ｙがイソシアナート基である
ジイソシアナート類としては、上記に示したジアミン類
において、「アミノ」を「イソシアナート」に置き換え
たものを挙げることができる。上記式（２）で表される
化合物において、官能基Ｙがイソシアナート基であるジ
イソシアナート類は、上記に例示した対応するジアミン
を常法に従いホスゲンと反応させることにより容易に製
造することができる。The structural unit represented by the formula (a-1) is formed by the tetracarboxylic dianhydride and the siloxane compound represented by the above formula (2). Specifically, equation (2)
In the compound represented by, the diamines in which the functional group Y is an amino group include 1,3-bis (3-aminopropyl)-
1,1,3,3-tetramethyldisiloxane, bis (10
-Aminodecamethylene) tetramethyldisiloxane, aminopropyl-terminated dimethylsiloxane tetramer, octamer, 1,3-bis (3-aminophenoxymethyl) -1,
1,3,3-Tetramethyldisiloxane, α, ω-bis (2- (3-aminophenoxy) ethyl) polydimethylsiloxane, α, ω-bis (3- (3-aminophenoxy) propyl) polydimethylsiloxane Etc.,
It is also possible to use these in combination. Further, in the compound represented by the formula (2), as the diisocyanates in which the functional group Y is an isocyanate group, the diamines shown above in which “amino” is replaced with “isocyanate” are used. Can be mentioned. In the compound represented by the formula (2), diisocyanates in which the functional group Y is an isocyanate group can be easily produced by reacting the corresponding diamine exemplified above with phosgene according to a conventional method. it can.

【００１３】式（ａ−２）で示される構造単位は前記テ
トラカルボン酸二無水物と、Ａｒ¹の構造を有する芳香
族ジアミン又はジイソシアナートにより形成される。具
体的には、Ａｒ¹はカルボニル基を有するジアミン又は
ジイソシアネート化合物を用いてカルボニル基含有ポリ
イミドを形成した後、Ｎ−アミノエチルピペラジンを反
応させて式（ａ−２）で示される構造単位を得ることが
できる。該構成単位に用いるカルボニル基を有するジア
ミン又はジイソシアネート化合物は、例えば、３，３
‘−ジカルボキシ−４，４’−ジアミノジフェニルエー
テル、４，３‘−ジカルボキシ−３，４’−ジアミノジ
フェニルエーテル、３，３‘−ジカルボキシ−４，４’
−ジアミノベンゾフェノン、３，３‘−ジカルボキシ−
４，４’−ジアミノジフェニルメタン、３，３‘−ジカ
ルボキシベンジジン、２，２‘−ビス［３−カルボキシ
−４−（４−アミノフェノキシ）フェニル］プロパン、
ビス［３−カルボキシ−４−（４−アミノフェノキシ）
フェニル］メタン等が挙げられる。The structural unit represented by the formula (a-2) is formed by the tetracarboxylic dianhydride and an aromatic diamine or diisocyanate having a structure of Ar ¹ . Specifically, Ar ¹ is a diamine or diisocyanate compound having a carbonyl group to form a carbonyl group-containing polyimide, and then reacted with N-aminoethylpiperazine to obtain a structural unit represented by the formula (a-2). be able to. The diamine or diisocyanate compound having a carbonyl group used in the constituent unit is, for example, 3,3
'-Dicarboxy-4,4'-diaminodiphenyl ether, 4,3'-dicarboxy-3,4'-diaminodiphenyl ether, 3,3'-dicarboxy-4,4'
-Diaminobenzophenone, 3,3'-dicarboxy-
4,4'-diaminodiphenylmethane, 3,3'-dicarboxybenzidine, 2,2'-bis [3-carboxy-4- (4-aminophenoxy) phenyl] propane,
Bis [3-carboxy-4- (4-aminophenoxy)
Phenyl] methane and the like.

【００１４】式（ａ−３）で示される構造単位は前記テ
トラカルボン酸二無水物と、Ａｒ²の構造を有する芳香
族ジアミン又は芳香族ジイソシアナートの反応により形
成される。Ａｒ²の構造を有する芳香族ジアミン又は芳
香族ジイソシアナートは、前記した芳香族構造であり、
例えば、３（３’）−又は５（５’）−に少なくとも１
つのアルキル基又はアルコキシ基を有し、２（２’）
−、４（４’）−、６（６’）−位のいずれかにアミノ
基を有するジアミノジフェニルメタン、２−、３−、４
−、５−、６−位のいずれかにアミノ基を有するビス
（アミノフェノキシ）ベンゼン、２−、３−、４−、５
−、６−位のいずれかにアミノ基を有するビス（アミノ
フェニル）フルオレン、２−、３−、４−、５−、６−
位のいずれかにアミノ基を有するビス（アミノフェノキ
シ）ビフェニル、２−、３−、４−、５−、６−位のい
ずれかにアミノ基を有するビス（アミノフェノキシフェ
ニル）エーテル、２−、３−、４−、５−、６−位のい
ずれかにアミノ基を有するビス（アミノフェノキシフェ
ニル）スルホン、２−、３−、４−、５−、６−位のい
ずれかにアミノ基を有する２,２’−ビス（アミノフェ
ノキシフェニル）プロパン、２−、３−、４−、５−、
６−位のいずれかにアミノ基を有する２,２’−ビス
（アミノフェノキシフェニル）フルオロプロパン等の構
造のものが使用される。上記Ａｒ¹及びＡｒ²に対応する
ジアミン又はジイソシアナート化合物は２種類以上を併
用してもかまわない。The structural unit represented by the formula (a-3) is formed by the reaction of the tetracarboxylic dianhydride with an aromatic diamine or an aromatic diisocyanate having a structure of Ar ² . The aromatic diamine or aromatic diisocyanate having the structure of Ar ² is the aromatic structure described above,
For example, at least 1 in 3 (3 ')-or 5 (5')-
Has two alkyl or alkoxy groups and has 2 (2 ')
-Diaminodiphenylmethane having an amino group at any of the 4 (4 ')-and 6 (6')-positions, 2-, 3-, 4
Bis (aminophenoxy) benzene having an amino group at any of the-, 5- and 6-positions, 2-, 3-, 4- and 5-
Bis (aminophenyl) fluorene having an amino group at either the-or 6-position, 2-, 3-, 4-, 5-, 6-
Bis (aminophenoxy) biphenyl having an amino group at any of the 2-positions, bis (aminophenoxyphenyl) ether having an amino group at any of the 2-, 3-, 4-, 5-, 6-positions, 2-, Bis (aminophenoxyphenyl) sulfone having an amino group at any of the 3-, 4-, 5- and 6-positions, and an amino group at any of the 2-, 3-, 4-, 5- and 6-positions. Having 2,2′-bis (aminophenoxyphenyl) propane, 2-, 3-, 4-, 5-,
Those having a structure such as 2,2'-bis (aminophenoxyphenyl) fluoropropane having an amino group at any of the 6-positions are used. Two or more types of diamine or diisocyanate compounds corresponding to Ar ¹ and Ar ² may be used in combination.

【００１５】本発明で使用されるカルボニル基含有ポリ
イミドの製造方法を一般式（２）の官能基Ｙがアミノ基
であるシロキサン化合物及び芳香族ジアミンを使用する
場合について、以下に説明する。原料として、テトラカ
ルボン酸二無水物とジアミンとを有機溶媒中、必要に応
じてトリブチルアミン、トリエチルアミン、亜リン酸ト
リフェニル等の触媒存在下（反応物の２０重量部以下）
で、１００℃以上、好ましくは１８０℃以上に加熱し、
直接ポリイミドを得る方法、テトラカルボン酸二無水物
とジアミンとを有機溶媒中、１００℃以下で反応させポ
リイミドの前駆体であるポリアミド酸を得た後、必要に
応じてｐ−トルエンスルホン酸等の脱水触媒（テトラカ
ルボン酸二無水物の１〜５倍モル）を加え、加熱により
イミド化を行うことでポリイミドを得る方法、或いはこ
のポリアミド酸を、無水酢酸、無水プロピオン酸、無水
安息香酸等の酸無水物、ジシクロヘキシルカルボジイミ
ド等のカルボジイミド化合物等の脱水閉環剤と、必要に
応じてピリジン、イソキノリン、イミダゾール、トリエ
チルアミン等の閉環触媒（脱水閉環剤及び閉環触媒はテ
トラカルボン酸二無水物の２〜１０倍モル）を添加し
て、比較的低温（室温〜１００℃程度）で化学閉環させ
る方法等がある。上記の反応に用いる有機溶媒として
は、Ｎ−メチル−２−ピロリドン、Ｎ，Ｎ−ジメチルア
セトアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、ジメチル
スルホキシド、スルホラン、ヘキサメチルリン酸トリア
ミド、１，３−ジメチル−２−イミダゾリドン等の非プ
ロトン性極性溶媒、フェノール、クレゾール、キシレノ
ール、ｐ−クロロフェノール等のフェノール系溶媒等が
挙げられる。また、必要に応じて、ベンゼン、トルエ
ン、キシレン、メチルエチルケトン、アセトン、テトラ
ヒドロフラン、ジオキサン、モノグライム、ジグライ
ム、メチルセロソルブ、セロソルブアセテート、メタノ
ール、エタノール、イソプロパノール、塩化メチレン、
クロロホルム、トリクレン、ニトロベンゼン等を先の溶
媒に混合して用いることも可能である。The method for producing the carbonyl group-containing polyimide used in the present invention will be described below using a siloxane compound in which the functional group Y of the general formula (2) is an amino group and an aromatic diamine. As raw materials, tetracarboxylic dianhydride and diamine in an organic solvent, if necessary, in the presence of a catalyst such as tributylamine, triethylamine, triphenyl phosphite (20 parts by weight or less of the reaction product).
At 100 ° C or higher, preferably 180 ° C or higher,
A method for directly obtaining a polyimide, after reacting a tetracarboxylic acid dianhydride and a diamine in an organic solvent at 100 ° C. or lower to obtain a polyamic acid which is a precursor of a polyimide, and if necessary, a p-toluenesulfonic acid or the like is added. A method for obtaining a polyimide by adding a dehydration catalyst (1 to 5 times by mole of tetracarboxylic acid dianhydride) and heating to perform imidization, or using this polyamic acid, acetic anhydride, propionic anhydride, benzoic anhydride, etc. A dehydration ring-closing agent such as an acid anhydride or a carbodiimide compound such as dicyclohexylcarbodiimide, and if necessary, a ring-closing catalyst such as pyridine, isoquinoline, imidazole, triethylamine (the dehydration ring-closing agent and the ring-closing catalyst are 2 to 10 parts of tetracarboxylic dianhydride). Double mole) and chemically cyclize at a relatively low temperature (room temperature to about 100 ° C.). Examples of the organic solvent used in the above reaction include N-methyl-2-pyrrolidone, N, N-dimethylacetamide, N, N-dimethylformamide, dimethylsulfoxide, sulfolane, hexamethylphosphoric triamide, and 1,3-dimethyl-2. -Aprotic polar solvents such as imidazolidone, phenolic solvents such as phenol, cresol, xylenol, p-chlorophenol and the like. In addition, if necessary, benzene, toluene, xylene, methyl ethyl ketone, acetone, tetrahydrofuran, dioxane, monoglyme, diglyme, methyl cellosolve, cellosolve acetate, methanol, ethanol, isopropanol, methylene chloride,
It is also possible to use chloroform, trichlene, nitrobenzene or the like mixed with the above solvent.

【００１６】また、原料として、テトラカルボン酸二無
水物とジイソシアナートとを使用する場合には、上記し
たポリイミドを直接得る方法に準じて製造することが可
能であり、このときの反応温度は室温以上、特に６０℃
以上であることが好ましい。テトラカルボン酸二無水物
とジアミン或いはジイソシアナートとの反応は等モル量
で反応させることにより、高重合度のポリイミドを得る
ことが可能であるが、必要に応じて何れか一方が１０モ
ル％以下の範囲で過剰量用いてポリイミドを製造するこ
とも可能である。When tetracarboxylic dianhydride and diisocyanate are used as the raw materials, they can be produced according to the method for directly obtaining the above-mentioned polyimide, and the reaction temperature at this time is Above room temperature, especially 60 ° C
The above is preferable. By reacting tetracarboxylic dianhydride with diamine or diisocyanate in an equimolar amount, it is possible to obtain a polyimide having a high degree of polymerization, but if necessary, either one is 10 mol%. It is also possible to produce a polyimide by using an excessive amount in the following range.

【００１７】該カルボニル基含有ポリイミドと、Ｎ−ア
ミノエチルピペラジンとの反応は、カルボン酸とアミン
とを縮合させるアミド化反応によって実施できる。例え
ば、加熱による脱水縮合又は縮合剤を用いて溶媒中で行
う方法が採用できる。溶媒としては、前記したポリイミ
ドの合成時に使用できるものを用いることができる。ま
た、必要に応じてプロトン性溶媒の親和力を増加させる
ために、あるいは副反応を制御するために塩化リチウ
ム、塩化カルシウム等の無機塩類を添加するのが好まし
い。縮合剤としては、亜リン酸トリフェニル、亜リン酸
ジフェニル、亜リン酸トリ−Ｏ−トリル、亜リン酸ジ−
Ｏ−トリル、亜リン酸トリ−ｍ−トリル、亜リン酸ジ−
ｍ−トリル、亜リン酸トリ−ｐ−トリル、亜リン酸ジ−
ｐ−トリル、亜リン酸ジ−Ｏ−クロロフェニル、亜リン
酸トリ−ｐ−クロロフェニル、亜リン酸ジ−ｐ−クロロ
フェニル、ジシクロヘキシルカルボジイミド、リン酸ト
リフェニル、ホスホン酸ジフェニル等が用いられる。中
でも好ましい縮合剤は亜リン酸エステルで、さらにピリ
ジン誘導体の存在下で該縮合剤を用いることが望まし
い。該ピリジン誘導体としては、ピリジン、２−ピコリ
ン、３−ピコリン、４−ピコリン、２,４−ルチジン、
２,６−ルチジン、３,５−ルチジン等を挙げることがで
きる。反応温度は、６０〜２００℃の範囲が好ましく、
反応時間は通常、数分から２４時間の範囲で行われる。
また、必要に応じて反応生成水を除去して、平衡を生成
系にシフトさせる反応条件を採用してもよい。このよう
にして本発明に使用するピペラジニルエチルアミノカル
ボニル基含有ポリイミドを製造することができる。The reaction of the carbonyl group-containing polyimide with N-aminoethylpiperazine can be carried out by an amidation reaction in which a carboxylic acid and an amine are condensed. For example, dehydration condensation by heating or a method in which a condensing agent is used in a solvent can be employed. As the solvent, those which can be used at the time of synthesizing the above-mentioned polyimide can be used. In addition, it is preferable to add inorganic salts such as lithium chloride and calcium chloride in order to increase the affinity of the protic solvent or to control the side reaction, if necessary. Examples of the condensing agent include triphenyl phosphite, diphenyl phosphite, tri-O-tolyl phosphite, and di-phosphite.
O-tolyl, tri-m-tolyl phosphite, di-phosphite
m-tolyl, tri-p-tolyl phosphite, di-phosphite
P-tolyl, di-O-chlorophenyl phosphite, tri-p-chlorophenyl phosphite, di-p-chlorophenyl phosphite, dicyclohexylcarbodiimide, triphenyl phosphate, diphenyl phosphonate and the like are used. Among them, a preferable condensing agent is a phosphite, and it is desirable to use the condensing agent in the presence of a pyridine derivative. Examples of the pyridine derivative include pyridine, 2-picoline, 3-picoline, 4-picoline, 2,4-lutidine,
2,6-lutidine, 3,5-lutidine and the like can be mentioned. The reaction temperature is preferably in the range of 60 to 200 ° C,
The reaction time is usually in the range of several minutes to 24 hours.
In addition, reaction conditions may be adopted in which the reaction product water is removed as necessary to shift the equilibrium to the production system. Thus, the piperazinylethylaminocarbonyl group-containing polyimide used in the present invention can be produced.

【００１８】［成分（Ｂ）：マレイミド基を２個以上含
有する化合物］マレイミド基を２個以上含有する化合物
としては、いずれのものも使用できるが、電気的信頼
性、溶剤溶解性等の点から、下記式（ｂ−１）〜（ｂ−
５）に示されるビスマレイミド構造を有するビスマレイ
ミド化合物が特に好ましい。これらの化合物は一般に市
販されており、容易に入手することができる。また、従
来公知の方法により合成することもできる。[Component (B): Compound Containing Two or More Maleimide Groups] As the compound containing two or more maleimide groups, any of them can be used, but they have electric reliability, solvent solubility and the like. From the following formulas (b-1) to (b-
The bismaleimide compound having the bismaleimide structure shown in 5) is particularly preferable. These compounds are generally commercially available and can be easily obtained. It can also be synthesized by a conventionally known method.

【化１３】 （式（ｂ−４）中、ｐは１〜８の整数を表す。）[Chemical 13] (In formula (b-4), p represents an integer of 1 to 8.)

【００１９】［成分（Ｃ）：下記一般式（ｃ−１）で示
されるジアミン化合物又は（ｃ−２）で示されるジアミ
ン化合物］成分（Ｃ）は下記一般式（ｃ−１）で示され
るジアミン化合物又は（ｃ−２）で示されるジアミン化
合物である。 Ｈ₂Ｎ−Ｒ⁷−ＮＨ₂ （ｃ−１） （式中Ｒ⁷は、２価の脂肪族基、芳香族基、脂環式基を
表す）[Component (C): Diamine compound represented by the following general formula (c-1) or diamine compound represented by (c-2)] The component (C) is represented by the following general formula (c-1). It is a diamine compound or a diamine compound represented by (c-2). H ₂ N—R ⁷ —NH ₂ (c-1) (In the formula, R ⁷ represents a divalent aliphatic group, aromatic group or alicyclic group)

【化１４】 （式中Ｒ⁸は、２価の脂肪族基、芳香族基、脂環式基を
表し、ｎは１〜８の整数を示す）[Chemical 14] (In the formula, R ⁸ represents a divalent aliphatic group, an aromatic group or an alicyclic group, and n represents an integer of 1 to 8)

【００２０】この式（ｃ−１）で示されるジアミン化合
物としては、例えば下記に示すものが使用できる。３，
３’−ジアミノビフェニル、３，４’−ジアミノビフェ
ニル、４，４’−ジアミノビフェニル、３，３’−ジア
ミノジフェニルメタン、３，４’−ジアミノジフェニル
メタン、４，４’−ジアミノジフェニルメタン、２，２
−（３，３’−ジアミノジフェニル）プロパン、２，２
−（３，４’−ジアミノジフェニル）プロパン、２，２
−（４，４’−ジアミノジフェニル）プロパン、２，２
−（３，３’−ジアミノジフェニル）ヘキサフルオロプ
ロパン、２，２−（３，４’−ジアミノジフェニル）ヘ
キサフルオロプロパン、２，２−（４，４’−ジアミノ
ジフェニル）ヘキサフルオロプロパン、３，３’−オキ
シジアニリン、３，４’−オキシジアニリン、４，４’
−オキシジアニリン、３，３’−ジアミノジフェニルス
ルフィド、３，４’−ジアミノジフェニルスルフィド、
４，４’−ジアミノジフェニルスルフィド、３，３’−
ジアミノジフェニルスルホン、３，４’−ジアミノジフ
ェニルスルホン、４，４’−ジアミノジフェニルスルホ
ン、１，３−ビス［１−（３−アミノフェニル）−１−
メチルエチル］ベンゼン、１，３−ビス［１−（４−ア
ミノフェニル）−１−メチルエチル］ベンゼン、１，４
−ビス［１−（３−アミノフェニル）］ベンゼン、１，
３−ビス（３−アミノフェノキシ）ベンゼン、１，３−
ビス（４−アミノフェノキシ）ベンゼン、１，４−ビス
（３−アミノフェノキシ）ベンゼン、１，４−ビス（４
−アミノフェノキシ）ベンゼン、３，３’−ビス（３−
アミノフェノキシ）ジフェニルエーテル、３，３’−ビ
ス（４−アミノフェノキシ）ジフェニルエーテル、３，
４’−ビス（３−アミノフェノキシ）ジフェニルエーテ
ル、３，４’−ビス（４−アミノフェノキシ）ジフェニ
ルエーテル、４，４’−ビス（３−アミノフェノキシ）
ジフェニルエーテル、４，４’−ビス（４−アミノフェ
ノキシ）ジフェニルエーテル、１，４−ビス［１−（４
−アミノフェニル）−１−メチルエチル−ビス（３−ア
ミノフェノキシ）］ビフェニル、３，３’−ビス（４−
アミノフェノキシ）ビフェニル、３，４’−ビス（３−
アミノフェノキシ）ビフェニル、３，４’−ビス（４−
アミノフェノキシ）ビフェニル、４，４’−ビス（３−
アミノフェノキシ）ビフェニル、４，４’−ビス（４−
アミノフェノキシ）ビフェニル、ビス［４−（３−アミ
ノフェノキシ）フェニル］スルホン、ビス［４−（４−
アミノフェノキシ）フェニル］スルホン、２，２−ビス
［３−（３−アミノフェノキシ）フェニル］プロパン、
２，２−ビス［３−（４−アミノフェノキシ）フェニ
ル］プロパン、２，２−ビス［４−（３−アミノフェノ
キシ）フェニル］プロパン、２，２−ビス［４−（４−
アミノフェノキシ）フェニル］プロパン、２，２−ビス
［３−（３−アミノフェノキシ）フェニル］ヘキサフル
オロプロパン、２，２−ビス［３−（４−アミノフェノ
キシ）フェニル］ヘキサフルオロプロパン、２，２−ビ
ス［４−（３−アミノフェノキシ）フェニル］ヘキサフ
ルオロプロパン、２，２−ビス［４−（４−アミノフェ
ノキシ）フェニル］ヘキサフルオロプロパン、９，９−
ビス（３−アミノフェニル）フルオレン、９，９−ビス
（４−アミノフェニル）フルオレン、メチレンジアミ
ン、ヘキサメチレンジアミン等があり、これらの中でも
好ましいジアミンは、２（２’）−、３（３’）−、４
（４’）−、５（５’）−、６（６’）−のいずれかに
アミノ基を有するビフェニル類、２（２’）−、３
（３’）−、４（４’）−、５（５’）−、６（６’）
−のいずれかにアミノ基を有するジフェニルメタン類、
２（２’）−、３（３’）−、４（４’）−、５
（５’）−、６（６’）−のいずれかにアミノ基を有す
る２，２−ジフェニルプロパン類、２（２’）−、３
（３’）−、４（４’）−、５（５’）−、６（６’）
−のいずれかにアミノ基を有する２，２−ジフェニルヘ
キサフルオロプロパン類、２（２’）−、３（３’）
−、４（４’）−、５（５’）−、６（６’）−のいず
れかにアミノ基を有するオキシジアニリン類、２
（２’）−、３（３’）−、４（４’）−、５（５’）
−、６（６’）−のいずれかにアミノ基を有するジフェ
ニルスルフィド類、２（２’）−、３（３’）−、４
（４’）−、５（５’）−、６（６’）−のいずれかに
アミノ基を有するジフェニルスルホン類、２−、３−、
４−、５−、６−のいずれかにアミノ基を有するビス
（フェニル）ベンゼン類、２−、３−、４−、５−、６
−のいずれかにアミノ基を有するビス（フェノキシ）ベ
ンゼン類、２−、３−、４−、５−、６−のいずれかに
アミノ基を有するビス（フェノキシ）ジフェニルエーテ
ル類、２−、３−、４−、５−、６−のいずれかにアミ
ノ基を有するビス（フェノキシ）ビフェニル類、２−、
３−、４−、５−、６−のいずれかにアミノ基を有する
ビス（フェノキシフェニル）スルホン類、２−、３−、
４−、５−、６−のいずれかにアミノ基を有する２，２
−ビス（フェノキシフェニル）プロパン類、２−、３
−、４−、５−、６−のいずれかにアミノ基を有する
２，２−ビス（フェノキシフェニル）ヘキサフルオロプ
ロパン類、２−、３−、４−、５−、６−のいずれかに
アミノ基を有する９，９−ビス（フェニル）フルオレン
類、Ｃ１〜Ｃ１２のアルキレン構造を有するジアミン類
である。As the diamine compound represented by the formula (c-1), for example, the following compounds can be used. Three
3'-diaminobiphenyl, 3,4'-diaminobiphenyl, 4,4'-diaminobiphenyl, 3,3'-diaminodiphenylmethane, 3,4'-diaminodiphenylmethane, 4,4'-diaminodiphenylmethane, 2,2
-(3,3'-diaminodiphenyl) propane, 2,2
-(3,4'-diaminodiphenyl) propane, 2,2
-(4,4'-diaminodiphenyl) propane, 2,2
-(3,3'-diaminodiphenyl) hexafluoropropane, 2,2- (3,4'-diaminodiphenyl) hexafluoropropane, 2,2- (4,4'-diaminodiphenyl) hexafluoropropane, 3, 3'-oxydianiline, 3,4'-oxydianiline, 4,4 '
-Oxydianiline, 3,3'-diaminodiphenyl sulfide, 3,4'-diaminodiphenyl sulfide,
4,4'-diaminodiphenyl sulfide, 3,3'-
Diaminodiphenyl sulfone, 3,4'-diaminodiphenyl sulfone, 4,4'-diaminodiphenyl sulfone, 1,3-bis [1- (3-aminophenyl) -1-
Methylethyl] benzene, 1,3-bis [1- (4-aminophenyl) -1-methylethyl] benzene, 1,4
-Bis [1- (3-aminophenyl)] benzene, 1,
3-bis (3-aminophenoxy) benzene, 1,3-
Bis (4-aminophenoxy) benzene, 1,4-bis (3-aminophenoxy) benzene, 1,4-bis (4
-Aminophenoxy) benzene, 3,3'-bis (3-
Aminophenoxy) diphenyl ether, 3,3'-bis (4-aminophenoxy) diphenyl ether, 3,
4'-bis (3-aminophenoxy) diphenyl ether, 3,4'-bis (4-aminophenoxy) diphenyl ether, 4,4'-bis (3-aminophenoxy)
Diphenyl ether, 4,4'-bis (4-aminophenoxy) diphenyl ether, 1,4-bis [1- (4
-Aminophenyl) -1-methylethyl-bis (3-aminophenoxy)] biphenyl, 3,3'-bis (4-
Aminophenoxy) biphenyl, 3,4'-bis (3-
Aminophenoxy) biphenyl, 3,4'-bis (4-
Aminophenoxy) biphenyl, 4,4'-bis (3-
Aminophenoxy) biphenyl, 4,4'-bis (4-
Aminophenoxy) biphenyl, bis [4- (3-aminophenoxy) phenyl] sulfone, bis [4- (4-
Aminophenoxy) phenyl] sulfone, 2,2-bis [3- (3-aminophenoxy) phenyl] propane,
2,2-bis [3- (4-aminophenoxy) phenyl] propane, 2,2-bis [4- (3-aminophenoxy) phenyl] propane, 2,2-bis [4- (4-
Aminophenoxy) phenyl] propane, 2,2-bis [3- (3-aminophenoxy) phenyl] hexafluoropropane, 2,2-bis [3- (4-aminophenoxy) phenyl] hexafluoropropane, 2,2 -Bis [4- (3-aminophenoxy) phenyl] hexafluoropropane, 2,2-bis [4- (4-aminophenoxy) phenyl] hexafluoropropane, 9,9-
There are bis (3-aminophenyl) fluorene, 9,9-bis (4-aminophenyl) fluorene, methylenediamine, hexamethylenediamine, and the like. Among these, preferable diamines are 2 (2 ′)-, 3 (3 ′). )-, 4
Biphenyls having an amino group in any of (4 ')-, 5 (5')-, 6 (6 ')-, 2 (2')-, 3
(3 ')-, 4 (4')-, 5 (5 ')-, 6 (6')
-Diphenylmethanes having an amino group on any of
2 (2 ')-, 3 (3')-, 4 (4 ')-, 5
2,2-Diphenylpropanes having an amino group on either (5 ')-or 6 (6')-, 2 (2 ')-, 3
(3 ')-, 4 (4')-, 5 (5 ')-, 6 (6')
2,2-diphenylhexafluoropropanes having an amino group on any of-, 2 (2 ')-, 3 (3')
-Oxydianilines having an amino group in any of 4 (4 ')-, 5 (5')-and 6 (6 ')-, 2
(2 ')-, 3 (3')-, 4 (4 ')-, 5 (5')
-, 6 (6 ')-diphenyl sulfides having an amino group, 2 (2')-, 3 (3 ')-, 4
(4 ')-, 5 (5')-, 6 (6 ')-diphenyl sulfones having an amino group, 2-, 3-,
Bis (phenyl) benzenes having an amino group in any of 4-, 5-, 6-, 2-, 3-, 4-, 5-, 6
Bis (phenoxy) benzenes having an amino group on any of-, bis (phenoxy) diphenyl ethers having an amino group on any of 2-, 3-, 4-, 5-, 6-, 2-, 3- , 4-, 5-, 6-bis (phenoxy) biphenyls having an amino group, 2-,
Bis (phenoxyphenyl) sulfones having an amino group in any of 3-, 4-, 5- and 6-, 2-, 3-,
2,2 having an amino group in 4-, 5-, or 6-
-Bis (phenoxyphenyl) propanes, 2-3
2,2-bis (phenoxyphenyl) hexafluoropropane having an amino group on any of-, 4-, 5-, 6-, and any of 2-, 3-, 4-, 5-, 6- These are 9,9-bis (phenyl) fluorenes having an amino group and diamines having a C1-C12 alkylene structure.

【００２１】式（ｃ−２）で示されるジアミン化合物と
しては、例えば、１,３−ビス（３−アミノプロピル）
−１,１,３,３−テトラメチルジシロキサン、アミノプ
ロピル末端のジメチルシロキサン４量体、８量体、１,
３−ビス（３−アミノフェノキシメチル）−１,１,３,
３−テトラメチルジシロキサン、α,ω−ビス（２−
（３−アミノフェノキシ）エチル）ポリジメチルシロキ
サン、α,ω−ビス（３−（３−アミノフェノキシ）プ
ロピル）ポリジメチルシロキサン等が挙げられ、これら
を混合して用いることも可能である。このポリシロキサ
ン化合物の中でも好ましいＮＨ₂−Ｒ⁸はＣ１〜Ｃ６のア
ミノアルキル基、アミノフェニル基、アミノフェノキシ
メチル基を有する構造である。また、この化合物の好ま
しい重量平均分子量は、２００〜７,０００である。Examples of the diamine compound represented by the formula (c-2) include 1,3-bis (3-aminopropyl)
-1,1,3,3-tetramethyldisiloxane, aminopropyl-terminated dimethylsiloxane tetramer, octamer, 1,
3-bis (3-aminophenoxymethyl) -1,1,3,
3-tetramethyldisiloxane, α, ω-bis (2-
(3-Aminophenoxy) ethyl) polydimethylsiloxane, α, ω-bis (3- (3-aminophenoxy) propyl) polydimethylsiloxane and the like can be mentioned, and it is also possible to use them in combination. The preferred NH ₂ -R ⁸ among polysiloxane compound has a structure having an aminoalkyl group, aminophenyl group, amino phenoxymethyl group C1 -C6. The preferred weight average molecular weight of this compound is 200 to 7,000.

【００２２】本発明の第１の電子部品用接着剤は、上記
成分（Ａ）１００重量部に対して、成分（Ｂ）が１０〜
９００重量部であることが好ましい。成分（Ａ）１００
重量部に対して、成分（Ｂ）は、より好ましくは１０〜
８００重量部、最適には１０〜５００重量部である。こ
の場合、成分（Ｂ）が１０重量部より少なくなると、硬
化した後接着剤層の耐熱性、特にＴｇ、ヤング率の低下
が著しくなり目的の用途に適さない。また、９００重量
部より多くなると、半硬化状の接着剤層が脆くなり、作
業性の悪化、接着テープを作製する際、支持体となる耐
熱性フィルム、剥離性フィルム及び金属板との密着性の
悪化が起きやすい。In the first adhesive for electronic parts of the present invention, the component (B) is 10 to 10 parts by weight with respect to the above component (A).
It is preferably 900 parts by weight. Ingredient (A) 100
Component (B) is more preferably 10 to 10 parts by weight.
800 parts by weight, optimally 10 to 500 parts by weight. In this case, when the amount of the component (B) is less than 10 parts by weight, the heat resistance of the adhesive layer after curing, particularly Tg and Young's modulus, remarkably decrease, and it is not suitable for the intended use. Further, when the amount is more than 900 parts by weight, the semi-cured adhesive layer becomes brittle, the workability is deteriorated, and the adhesiveness with a heat-resistant film, a peelable film and a metal plate which become a support when an adhesive tape is produced. Is likely to worsen.

【００２３】本発明の第２の電子部品用接着剤は、上記
成分（Ａ）１００重量部に対して、成分（Ｂ）と成分
（Ｃ）の総和は、好ましくは１０〜９００重量部であ
り、より好ましくは１０〜５００重量部である。また、
成分（Ｂ）と成分（Ｃ）の配合割合は、成分（Ｃ）のア
ミノ基１モル当量に対する成分（Ｂ）のマレイミド基
は、好ましくは１〜１００モル当量であり、より好まし
くは１〜８０モル当量、さらに好ましくは１〜５０モル
当量である。成分（Ｂ）と成分（Ｃ）の総和が１０重量
部より少なくなると、硬化した後接着剤層の耐熱性、特
にＴｇ、ヤング率の低下が著しくなり目的の用途に適さ
ない。また、９００重量部より多くなると、半硬化状の
接着剤層が脆くなり、作業性の悪化、接着テープを作製
する際、支持体となる耐熱性フィルム、剥離性フィルム
及び金属板との密着性の悪化が起きやすい。また、成分
（Ｃ）のアミノ基１モル当量に対する成分（Ｂ）のマレ
イミド基当量が１モル当量より少なくなると、混合に際
してゲル化するため接着剤の調製ができなくなり、ま
た、１００モル当量より多くなると、接着層を半硬化し
た際、接着層が脆くなり作業性が悪化する傾向があるの
で好ましくない。In the second adhesive for electronic parts of the present invention, the total amount of the component (B) and the component (C) is preferably 10 to 900 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the above component (A). , And more preferably 10 to 500 parts by weight. Also,
The mixing ratio of the component (B) and the component (C) is such that the maleimide group of the component (B) is preferably 1 to 100 molar equivalents, more preferably 1 to 80, relative to 1 molar equivalent of the amino group of the component (C). It is a molar equivalent, more preferably 1 to 50 molar equivalents. When the total amount of the component (B) and the component (C) is less than 10 parts by weight, the heat resistance of the adhesive layer after curing, particularly Tg and Young's modulus are significantly lowered, which is not suitable for the intended use. Further, when the amount is more than 900 parts by weight, the semi-cured adhesive layer becomes brittle, the workability is deteriorated, and the adhesiveness with a heat-resistant film, a peelable film and a metal plate which become a support when an adhesive tape is produced. Is likely to worsen. Further, when the maleimide group equivalent of the component (B) is less than 1 molar equivalent with respect to 1 molar equivalent of the amino group of the component (C), the adhesive cannot be prepared due to gelation during mixing, and more than 100 molar equivalents. Then, when the adhesive layer is semi-cured, the adhesive layer tends to become brittle and workability tends to deteriorate, which is not preferable.

【００２４】本発明の電子部品用接着剤を作製するに
は、上記した各成分を溶解する溶媒中で混合して液状接
着剤とすることにより実施される。その際の溶媒として
は、例えば、Ｎ−メチル−２−ピロリドン、Ｎ，Ｎ−ジ
メチルアセトアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、
ジメチルスルホキシド、スルホラン、ヘキサメチルリン
酸トリアミド、１，３−ジメチル−２−イミダゾリド
ン、ヘキサン、ベンゼン、トルエン、キシレン、メチル
エチルケトン、アセトン、ジエチルエーテル、テトラヒ
ドロフラン、ジオキサン、１,２−ジメトキシメタン、
ジエチレングリコールジメチルエーテル、メチルセロソ
ルブ、セロソルブアセテート、メタノール、エタノー
ル、プロパノール、イソプロパノール、酢酸メチル、酢
酸エチル、アセトニトリル、塩化メチレン、クロロホル
ム、四塩化炭素、クロロベンゼン、ジクロロベンゼン、
ジクロロエタン、トリクロロエタン等が挙げられ、これ
らの中から、各成分が溶解するように種類と量を適宜選
択して使用する。The adhesive for electronic parts of the present invention is produced by mixing the above components in a solvent that dissolves them to form a liquid adhesive. Examples of the solvent at that time include N-methyl-2-pyrrolidone, N, N-dimethylacetamide, N, N-dimethylformamide,
Dimethyl sulfoxide, sulfolane, hexamethylphosphoric triamide, 1,3-dimethyl-2-imidazolidone, hexane, benzene, toluene, xylene, methyl ethyl ketone, acetone, diethyl ether, tetrahydrofuran, dioxane, 1,2-dimethoxymethane,
Diethylene glycol dimethyl ether, methyl cellosolve, cellosolve acetate, methanol, ethanol, propanol, isopropanol, methyl acetate, ethyl acetate, acetonitrile, methylene chloride, chloroform, carbon tetrachloride, chlorobenzene, dichlorobenzene,
Dichloroethane, trichloroethane, etc. may be mentioned. From these, the type and amount are appropriately selected and used so that each component is dissolved.

【００２５】また、本発明の電子部品用接着剤には、接
着剤の硬化反応を促進させるため、必要に応じて硬化促
進剤を液状接着剤作製時に混合することができる。該硬
化促進剤は、例えばジアザビシクロオクタン、メチルエ
チルケトンパーオキサイド、シクロヘキサンパーオキサ
イド、３,３,５−トリメチルシクロヘキサノンパーオキ
サイド、メチルシクロヘキサノンパーオキサイド、メチ
ルアセトアセテートパーオキサイド、アセチルアセトン
パーオキサイド、１,１−ビス（ｔ−ブチルパーオキ
シ）−３,３,５トリメチルヘキサン、１,１−ビス（ｔ
−ブチルパーオキシ）−シクロヘキサン、２,２−ビス
（ｔ−ブチルパーオキシ）オクタン、ｎ−ブチル−４,
４−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）バレート、２,２−
ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）ブタン、ｔ−ブチルハイ
ドロパーオキサイド、クメンハイドロパーオキサイド、
ジ−イソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド、ｐ
−メンタンハイドロパーオキサイド、２,５−ジメチル
ヘキサン−２,５−ジハイドロパーオキサイド、１,１,
３,３−テトラメチルブチルハイドロパーオキサイド、
ジ−ｔ−ブチルパーオキサイド、ｔ−ブチルクミルパー
オキサイド、ジ−クミルパーオキサイド、α,α’−ビ
ス（ｔ−ブチルパーオキシ−ｍ−イソプロピル）ベンゼ
ン、２,５−ジメチル−２,５−ジ（ｔ−ブチルパーオキ
シ）ヘキサン、２,５−ジメチル−２,５−ジ（ｔ−ブチ
ルパーオキシ）ヘキシン、アセチルパーオキサイド、イ
ソブチルパーオキサイド、オクタノイルパーオキサイ
ド、デカノイルパーオキサイド、ベンゾイルパーオキサ
イド、ラウロイルパーオキサイド、３,５,５−トリメチ
ルヘキサノイルパーオキサイド、スクシニックアシッド
パーオキサイド、２,４−ジクロロベンゾイルパーオキ
サイド、ｍ−トルオイルパーオキサイド、ジ−イソプロ
ピルパーオキシジカーボネート、ジ−２−エチルヘキシ
ルパーオキシジカーボネート、ジ−ｎ−プロピルパーオ
キシジカーボネート、ビス−（４−ｔ−ブチルシクロヘ
キシル）パーオキシジカーボネート、ジ−ミリスティル
パーオキシジカーボネート、ジ−２−エトキシエチルパ
ーオキシジカーボネート、ジ−メトキシイソプロピルパ
ーオキシジカーボネート、ジ（３−メチル−３−メトキ
シブチル）パーオキシジカーボネート、ジ−アリルパー
オキシジカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシアセテー
ト、ｔ−ブチルパーオキシイソブチレート、ｔ−ブチル
パーオキシピバレート、ｔ−ブチルパーオキシネオデカ
ネート、クミルパーオキシネオデカネート、ｔ−ブチル
パーオキシ−２−エチルヘキサネート、ｔ−ブチルパー
オキシ−３,５,５−トリメチルヘキサネート、ｔ−ブチ
ルパーオキシラウレート、ｔ−ブチルパーオキシベンゾ
エート、ジ−ｔ−ブチルパーオキシイソフタレート、
２,５−ジメチル−２,５−ジ（ベンゾイルパーオキシ）
ヘキサン、ｔ−ブチルパーオキシマレイン酸、ｔ−ブチ
ルパーオキシイソプロピルカーボネート、クミルパーオ
キシオクテート、ｔ−ヘキシルパーオキシネオデカネー
ト、ｔ−ヘキシルパーオキシピバレート、ｔ−ブチルパ
ーオキシネオヘキサネート、アセチルシクロヘキシルス
ルフォニルパーオキサイド、ｔ−ブチルパーオキシアリ
ルカーボネート等の有機過酸化物、１,２−ジメチルイ
ミダゾール、１−メチル−２−エチルイミダゾール、２
−メチルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダ
ゾール、２−ウンデシルイミダゾール、２−ヘプタデシ
ルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール、１−ベン
ジル−２−メチルイミダゾール、１−ベンジル−２−フ
ェニルイミダゾール、１−ベンジル−２−フェニルイミ
ダゾール・トリメリット酸塩、１−ベンジル−２−エチ
ルイミダゾール、１−ベンジル−２−エチル−５−メチ
ルイミダゾール、２−エチルイミダゾール、２−イソプ
ロピルイミダゾール、２−フェニル−４−ベンジルイミ
ダゾール、１−シアノエチル−２−メチルイミダゾー
ル、１−シアノエチル−２−エチル−４−メチルイミダ
ゾール、１−シアノエチル−２−ウンデシルイミダゾー
ル、１−シアノエチル−２−イソプロピルイミダゾー
ル、１−シアノエチル−２−フェニルイミダゾール、１
−シアノエチル−２−メチルイミダゾリウムトリメリテ
ート、１−シアノエチル−２−フェニルイミダゾリウム
トリメリテート、２,４−ジアミノ−６−［２’−メチ
ルイミダゾリル−（１’）］−エチル−ｓ−トリアジ
ン、２,４−ジアミノ−６−［２’−エチル−４−メチ
ルイミダゾリル−（１’）］−エチル−ｓ−トリアジ
ン、２,４−ジアミノ−６−［２’−ウンデシルイミダ
ゾリル−（１’）］−エチル−ｓ−トリアジン、２−メ
チルイミダゾリウムイソシアヌール酸付加物、２−フェ
ニルイミダゾリウムイソシアヌール酸付加物、２,４−
ジアミノ−６−［２’−メチルイミダゾリル−
（１’）］−エチル−ｓ−トリアジン−イソシアヌール
酸付加物、２−フェニル−４,５−ジヒドロキシメチル
イミダゾール、２−フェニル−４−ベンジル−５−ヒド
ロキシメチルイミダゾール、４,４’−メチレン−ビス
−（２−エチル−５−メチルイミダゾール）、１−アミ
ノエチル−２−メチルイミダゾール、１−シアノエチル
−２−フェニル−４,５−ジ（シアノエトキシメチル）
イミダゾール、１−ドデシル−２−メチル−３−ベンジ
ルイミダゾリウムクロライド、２−メチルイミダゾール
・ベンゾトリアゾール付加物、１−アミノエチル−２−
エチルイミダゾール、１−（シアノエチルアミノエチ
ル）−２−メチルイミダゾール、Ｎ,Ｎ’−［２−メチ
ルイミダゾリル−（１）−エチル］−アジポイルジアミ
ド、Ｎ,Ｎ’−ビス−（２−メチルイミダゾリル−１−
エチル）尿素、Ｎ−（２−メチルイミダゾリル−１−エ
チル）尿素、Ｎ,Ｎ’−［２−メチルイミダゾリル−
（１）−エチル］ドデカンジオイルジアミド、Ｎ,Ｎ’
−［２−メチルイミダゾリル−（１）−エチル］エイコ
サンジオイルジアミド、１−ベンジル−２−フェニルイ
ミダゾール・塩化水素酸塩等のイミダゾール類、トリフ
ェニルフォスフィン等の反応促進剤を添加することもで
きる。液状接着剤には、支持体との密着性向上のためシ
ランカップリング剤を添加することができる。In addition, in the adhesive for electronic parts of the present invention, a curing accelerator can be mixed, if necessary, at the time of preparation of the liquid adhesive in order to accelerate the curing reaction of the adhesive. Examples of the curing accelerator include diazabicyclooctane, methyl ethyl ketone peroxide, cyclohexane peroxide, 3,3,5-trimethylcyclohexanone peroxide, methylcyclohexanone peroxide, methyl acetoacetate peroxide, acetylacetone peroxide, 1,1- Bis (t-butylperoxy) -3,3,5 trimethylhexane, 1,1-bis (t
-Butylperoxy) -cyclohexane, 2,2-bis (t-butylperoxy) octane, n-butyl-4,
4-bis (t-butylperoxy) valate, 2,2-
Bis (t-butylperoxy) butane, t-butyl hydroperoxide, cumene hydroperoxide,
Di-isopropylbenzene hydroperoxide, p
-Menthane hydroperoxide, 2,5-dimethylhexane-2,5-dihydroperoxide, 1,1,
3,3-tetramethylbutyl hydroperoxide,
Di-t-butyl peroxide, t-butyl cumyl peroxide, di-cumyl peroxide, α, α′-bis (t-butylperoxy-m-isopropyl) benzene, 2,5-dimethyl-2,5- Di (t-butylperoxy) hexane, 2,5-dimethyl-2,5-di (t-butylperoxy) hexyne, acetyl peroxide, isobutyl peroxide, octanoyl peroxide, decanoyl peroxide, benzoylper Oxide, lauroyl peroxide, 3,5,5-trimethylhexanoyl peroxide, succinic acid peroxide, 2,4-dichlorobenzoyl peroxide, m-toluoyl peroxide, di-isopropyl peroxydicarbonate, di- 2-ethylhexyl peroxydicarbonate , Di-n-propyl peroxydicarbonate, bis- (4-t-butylcyclohexyl) peroxydicarbonate, di-myristyl peroxydicarbonate, di-2-ethoxyethyl peroxydicarbonate, di-methoxyisopropyl Peroxydicarbonate, di (3-methyl-3-methoxybutyl) peroxydicarbonate, di-allylperoxydicarbonate, t-butylperoxyacetate, t-butylperoxyisobutyrate, t-butylperoxy Pivalate, t-butyl peroxy neodecanoate, cumyl peroxy neodecanoate, t-butyl peroxy-2-ethyl hexanate, t-butyl peroxy-3,5,5-trimethyl hexanate, t-butyl Peroxylaurate, t-butyl peroxy Benzoate, di -t- butyl peroxy isophthalate,
2,5-dimethyl-2,5-di (benzoylperoxy)
Hexane, t-butylperoxymaleic acid, t-butylperoxyisopropyl carbonate, cumylperoxyoctate, t-hexylperoxyneodecanate, t-hexylperoxypivalate, t-butylperoxyneohexanate, Acetylcyclohexylsulfonyl peroxide, organic peroxides such as t-butylperoxyallyl carbonate, 1,2-dimethylimidazole, 1-methyl-2-ethylimidazole, 2
-Methylimidazole, 2-ethyl-4-methylimidazole, 2-undecylimidazole, 2-heptadecylimidazole, 2-phenylimidazole, 1-benzyl-2-methylimidazole, 1-benzyl-2-phenylimidazole, 1- Benzyl-2-phenylimidazole trimellitate, 1-benzyl-2-ethylimidazole, 1-benzyl-2-ethyl-5-methylimidazole, 2-ethylimidazole, 2-isopropylimidazole, 2-phenyl-4- Benzylimidazole, 1-cyanoethyl-2-methylimidazole, 1-cyanoethyl-2-ethyl-4-methylimidazole, 1-cyanoethyl-2-undecylimidazole, 1-cyanoethyl-2-isopropylimidazole, 1-cyanoethyl 2-phenylimidazole, 1
-Cyanoethyl-2-methylimidazolium trimellitate, 1-cyanoethyl-2-phenylimidazolium trimellitate, 2,4-diamino-6- [2'-methylimidazolyl- (1 ')]-ethyl-s- Triazine, 2,4-diamino-6- [2'-ethyl-4-methylimidazolyl- (1 ')]-ethyl-s-triazine, 2,4-diamino-6- [2'-undecylimidazolyl- ( 1 ′)]-Ethyl-s-triazine, 2-methylimidazolium isocyanuric acid adduct, 2-phenylimidazolium isocyanuric acid adduct, 2,4-
Diamino-6- [2'-methylimidazolyl-
(1 ′)]-Ethyl-s-triazine-isocyanuric acid adduct, 2-phenyl-4,5-dihydroxymethylimidazole, 2-phenyl-4-benzyl-5-hydroxymethylimidazole, 4,4′-methylene -Bis- (2-ethyl-5-methylimidazole), 1-aminoethyl-2-methylimidazole, 1-cyanoethyl-2-phenyl-4,5-di (cyanoethoxymethyl)
Imidazole, 1-dodecyl-2-methyl-3-benzylimidazolium chloride, 2-methylimidazole / benzotriazole adduct, 1-aminoethyl-2-
Ethylimidazole, 1- (cyanoethylaminoethyl) -2-methylimidazole, N, N '-[2-methylimidazolyl- (1) -ethyl] -adipoyldiamide, N, N'-bis- (2-methyl Imidazolyl-1-
Ethyl) urea, N- (2-methylimidazolyl-1-ethyl) urea, N, N '-[2-methylimidazolyl-
(1) -Ethyl] dodecanedioyldiamide, N, N ′
-[2-Methylimidazolyl- (1) -ethyl] eicosanedioyldiamide, imidazoles such as 1-benzyl-2-phenylimidazole / hydrochloric acid salt, and reaction accelerators such as triphenylphosphine may also be added. it can. A silane coupling agent can be added to the liquid adhesive in order to improve the adhesion with the support.

【００２６】上記接着剤は必要に応じて、単離し、水、
有機溶媒または両者の混合液で洗浄して再度溶解しても
よい。洗浄には用いることができる有機溶媒は、アセト
ン、メチルエチルケトン、ヘキサン、トルエン、キシレ
ン、メタノール、エタノール、プロパノール、ジエチル
エーテル、テトラヒドロフラン、酢酸メチル、酢酸エチ
ル、アセトニトリル、ジクロロエタン、クロロホルム、
四塩化炭素、クロロベンゼン、ジクロロエタン等が挙げ
られる。また、液状接着剤には接着テープを作製した際
のテーピング特性を安定化させる目的で１μｍ以下のフ
ィラーを添加することができる。テーピング特性の安定
とは接着テープをリードフレームに熱圧着する際に、テ
ープの端面からの接着剤の溶融によるはみ出しを防止
し、かつ接着剤層に適当な厚さを保持して接着性を維持
することを意味する。フィラーの含有率は、全固形分の
４〜４０重量％、好ましくは９〜２４重量％である。含
有率が４重量％よりも少ないとテーピング特性が不安定
になり、４０重量％よりも多くなると接着強度が低下す
る。該フィラーは、シリカ、アルミナ、石英粉、炭酸カ
ルシウム、酸化マグネシウム、ダイヤモンド粉、マイ
カ、テフロン粉、ジルコン粉等が好ましく使用される。If necessary, the adhesive may be isolated, water,
You may wash | clean with an organic solvent or the liquid mixture of both, and dissolve again. Organic solvents that can be used for washing are acetone, methyl ethyl ketone, hexane, toluene, xylene, methanol, ethanol, propanol, diethyl ether, tetrahydrofuran, methyl acetate, ethyl acetate, acetonitrile, dichloroethane, chloroform,
Examples thereof include carbon tetrachloride, chlorobenzene, dichloroethane and the like. Further, a filler having a thickness of 1 μm or less can be added to the liquid adhesive for the purpose of stabilizing taping characteristics when an adhesive tape is produced. Stabilization of taping characteristics When adhesive tape is thermocompression-bonded to the lead frame, it prevents the adhesive from squeezing out from the end surface of the tape and maintains an appropriate thickness by maintaining an appropriate thickness in the adhesive layer. Means to do. The content of the filler is 4 to 40% by weight, preferably 9 to 24% by weight, based on the total solid content. If the content is less than 4% by weight, the taping characteristics will be unstable, and if it exceeds 40% by weight, the adhesive strength will decrease. As the filler, silica, alumina, quartz powder, calcium carbonate, magnesium oxide, diamond powder, mica, Teflon powder, zircon powder and the like are preferably used.

【００２７】次に本発明の電子部品用接着テープについ
て詳細に説明する。本発明の電子部品用接着テープは、
上記成分（Ａ）〜（Ｂ）又は成分（Ａ）〜（Ｃ）を塗料
化（液状接着剤）して、接着剤層を支持体に積層する。
積層する方法は、具体的には、支持体に直接塗工して接
着剤層を形成する方法、接着剤フィルムを作製して支持
体に圧着する方法などがあり、目的に応じて片面あるい
は両面に接着剤層を形成する。接着剤層の厚さは、５〜
１００μｍ、好ましくは１０〜５０μｍ、最適には１０
〜３０μｍである。ここでいう支持体とは、本発明の第
１の電子部品用接着テープでは耐熱性フィルム、第２の
電子部品用接着テープでは剥離性フィルム、第３の電子
部品用接着テープでは金属板である。本発明の第１の電
子部品用接着テープに使用する耐熱性フィルムとして
は、耐熱性を有すれば特に限定されるものではなく、例
えば、ポリイミド、ポリフェニレンサルファイド、ポリ
エーテル、ポリパラバン酸、及びポリエチレンテレフタ
レート等の耐熱性樹脂のフィルム、エポキシ樹脂−ガラ
スクロス、エポキシ樹脂−ポリイミド−ガラスクロス等
の複合耐熱フィルム等が挙げられるが、特にポリイミド
樹脂のフィルムは耐熱性及び接着剤層形成性に優れ好ま
しい。該耐熱性フィルムの厚さは、７．５〜１３０μ
ｍ、好ましくは、１２．５〜７５μｍの範囲である。
７．５μｍより薄いと接着テープの腰がなくなり、ま
た、１３０μｍより厚いと接着テープの打ち抜き作業が
困難になる。Next, the adhesive tape for electronic parts of the present invention will be described in detail. The adhesive tape for electronic parts of the present invention,
The components (A) to (B) or the components (A) to (C) are made into a coating material (liquid adhesive), and the adhesive layer is laminated on the support.
The method of laminating specifically includes a method of directly coating on a support to form an adhesive layer, a method of producing an adhesive film and pressure-bonding to the support, and one side or both sides depending on the purpose. An adhesive layer is formed on. The thickness of the adhesive layer is 5 to
100 μm, preferably 10 to 50 μm, optimally 10
˜30 μm. The support here is a heat-resistant film in the first adhesive tape for electronic parts of the present invention, a peelable film in the second adhesive tape for electronic parts, and a metal plate in the third adhesive tape for electronic parts. . The heat-resistant film used in the first adhesive tape for electronic parts of the present invention is not particularly limited as long as it has heat resistance, and examples thereof include polyimide, polyphenylene sulfide, polyether, polyparabanic acid, and polyethylene terephthalate. Examples thereof include heat-resistant resin films, composite heat-resistant films such as epoxy resin-glass cloth, epoxy resin-polyimide-glass cloth, and the like. In particular, polyimide resin films are preferable because of excellent heat resistance and adhesive layer forming properties. The thickness of the heat resistant film is 7.5 to 130 μm.
m, preferably 12.5 to 75 μm.
When the thickness is less than 7.5 μm, the adhesive tape becomes less stiff, and when the thickness is more than 130 μm, the punching operation of the adhesive tape becomes difficult.

【００２８】本発明の第２の電子部品用接着テープに使
用する剥離性フィルムとしては、剥離性を有するフィル
ムであれば特に限定されるものではないが、好ましく
は、ポリプロピレンフィルム、フッ素樹脂系フィルム、
ポリエチレンフィルム、ポリエチレンテレフタレートフ
ィルム及び紙があり、それらにシリコーン樹脂等で剥離
性を付与したものが使用される。該フィルムの厚さは１
〜２００μｍ、好ましくは、１０〜１００μｍの範囲の
ものが使用される。該剥離性フィルムは、９０゜ピール
強度が０．０１〜７．０ｇ／ｃｍの範囲にあることが好
ましい。該ピール強度が０．０１ｇ／ｃｍより低いと接
着テープ搬送時においても剥離性フィルムが容易に剥離
する。また、７．０ｇ／ｃｍより高いと剥離性フィルム
が接着剤層からきれいに剥がれない。本発明の第３の電
子部品用接着テープに使用する金属板として放熱効果を
有すれば特に限定されるものではなく、材質としては
銅、白銅、銀、鉄、４２合金、ステンレス鋼が好まし
い。また、その厚さは１０〜３００μｍの範囲のものが
好ましく使用される。The releasable film used in the second adhesive tape for electronic parts of the present invention is not particularly limited as long as it has releasability, but is preferably a polypropylene film or a fluororesin film. ,
There are polyethylene films, polyethylene terephthalate films, and paper, and those having release properties imparted with a silicone resin or the like are used. The thickness of the film is 1
.About.200 .mu.m, preferably 10 to 100 .mu.m is used. The peelable film preferably has a 90 ° peel strength of 0.01 to 7.0 g / cm 3. When the peel strength is lower than 0.01 g / cm, the peelable film is easily peeled off even when the adhesive tape is conveyed. If it is higher than 7.0 g / cm, the peelable film cannot be peeled off cleanly from the adhesive layer. The metal plate used in the third adhesive tape for electronic parts of the present invention is not particularly limited as long as it has a heat dissipation effect, and the material is preferably copper, white copper, silver, iron, 42 alloy, or stainless steel. Further, the thickness thereof is preferably used in the range of 10 to 300 μm.

【００２９】また、本発明の電子部品用接着テープを構
成する接着剤層には、接着テープのテーピング特性を安
定させるために粒径１μｍ以下のフィラーを含ませるこ
とが好ましい。テーピング特性の安定とは接着テープを
リードフレームに熱圧着する際に、テープの端面からの
接着剤の溶融によるはみ出しを防止し、かつ接着剤層に
適当な厚さを保持して接着性を維持することを意味す
る。フィラーの含有率は、全固形分の４〜４０重量％、
好ましくは９〜２４重量％である。含有率が４重量％よ
りも少ないとテーピング特性が不安定になり、４０重量
％よりも多くなると接着強度が低下する。フィラーとし
ては、例えば、シリカ、石英粉、アルミナ、炭酸カルシ
ウム、酸化マグネシウム、ダイヤモンド粉、マイカ、フ
ッ素樹脂、ジルコン粉等が使用され、液状接着剤作製時
に混合、分散させる。また、液状接着剤にシランカップ
リング剤を添加することもできる。The adhesive layer constituting the adhesive tape for electronic parts of the present invention preferably contains a filler having a particle diameter of 1 μm or less in order to stabilize the taping characteristics of the adhesive tape. Stabilization of taping characteristics When adhesive tape is thermocompression-bonded to the lead frame, it prevents the adhesive from squeezing out from the end surface of the tape and maintains an appropriate thickness by maintaining an appropriate thickness in the adhesive layer. Means to do. The content of the filler is 4 to 40% by weight of the total solid content,
It is preferably 9 to 24% by weight. If the content is less than 4% by weight, the taping characteristics will be unstable, and if it exceeds 40% by weight, the adhesive strength will decrease. As the filler, for example, silica, quartz powder, alumina, calcium carbonate, magnesium oxide, diamond powder, mica, fluororesin, zircon powder, etc. are used, and they are mixed and dispersed at the time of preparing the liquid adhesive. Also, a silane coupling agent can be added to the liquid adhesive.

【００３０】本発明の電子部品用接着テープには、必要
に応じて接着剤層の露出面に保護フィルムが積層され
る。この保護フィルムは、ポリプロピレンフィルム、フ
ッ素樹脂系フィルム、ポリエチレンフィルム、ポリエチ
レンテレフタレートフィルム及び紙があり、必要に応じ
てそれらにシリコーン樹脂で剥離性を付与したもの等が
使用される。該フィルムの厚さは１〜２００μｍ、好ま
しくは、１０〜１００μｍの範囲のものが使用される。
本発明の電子部品用接着テープは、使用時に保護フィル
ムを剥がして半導体装置等の電子部品に仮接着後、加熱
により硬化、接着する。In the adhesive tape for electronic parts of the present invention, a protective film is laminated on the exposed surface of the adhesive layer, if necessary. This protective film includes a polypropylene film, a fluororesin film, a polyethylene film, a polyethylene terephthalate film, and paper, and those obtained by imparting releasability to them with a silicone resin are used as necessary. The thickness of the film is in the range of 1 to 200 μm, preferably 10 to 100 μm.
The adhesive tape for electronic parts of the present invention is peeled off the protective film at the time of use and temporarily adhered to an electronic part such as a semiconductor device and then cured and adhered by heating.

【００３１】以下、本発明を実施例に基づいてより詳細
に説明する。Hereinafter, the present invention will be described in more detail based on examples.

【実施例】（ピペラジニルエチルアミノカルボニル基含
有ポリイミドの合成例） 合成例１ 撹拌機を備えたフラスコに、２，２−ビス［４−（アミ
ノフェノキシ）フェニル］プロパン１６．１０ｇ（３９
ミリモル）と３，３’−ジカルボキシ−４，４’−ジア
ミノジフェニルメタン１．２５ｇ（５ミリモル）と１，
３−ビス（アミノフェノキシメチル）−１，１，３，
３，−テトラメチルジシロキサン２１．２５ｇ（５６ミ
リモル）と３，３’，４，４’−ベンゾフェノンテトラ
カルボン酸二無水物３２．２２ｇ（１００ミリモル）及
びＮ−メチル−２−ピロリドン（以下、ＮＭＰと略
す。）３００ｍｌとを氷温下で導入し撹拌を１時間続け
た。次いでこの溶液を室温で３時間反応させポリアミド
酸を合成した。得られたポリアミド酸に５０ｍｌのトル
エンと１．０ｇのｐ−トルエンスルホン酸を加え、１６
０℃に加熱する。トルエンと共沸してきた水分を分離し
ながらイミド化反応を３時間行った。トルエンを留去
し、得られたポリイミドワニスをメタノール中に注ぎ、
得られた沈殿を分離、粉砕、洗浄、乾燥させる工程を経
ることにより、カルボキシル基含有ポリイミド５４．３
ｇを得た。該カルボキシル基含有ポリイミド１００ｇ、
Ｎ−アミノエチルピペラジン１３ｇ、ピリジン７ｇ、亜
リン酸トリフェニル１５．５ｇ、塩化カルシウム２．５
ｇ及び塩化リチウム１ｇをＮＭＰ９００ｇの添加し、１
２０℃で５時間攪拌して反応させた。放冷後、該ＮＭＰ
溶液をメタノール２ｋｇ中に注入し、室温で１時間攪拌
し、析出した固形物を濾別した。得られた固形物をメタ
ノールで洗浄、乾燥してピペラジニルエチルアミノカル
ボニル基含有ポリイミド１１０ｇを得た。該ポリイミド
の赤外吸収スペクトルを測定したところ、１７１８、１
７８３ｃｍ^-1に典型的なイミドの吸収が、１６５０ｃｍ
^-1にアミドによる吸収が、１５６０ｃｍ^-1にピペラジン
環による吸収が認められた。EXAMPLES (Synthesis example of polyimide containing piperazinylethylaminocarbonyl group) Synthesis example 1 In a flask equipped with a stirrer, 16.10 g (39) of 2,2-bis [4- (aminophenoxy) phenyl] propane
And 3,3'-dicarboxy-4,4'-diaminodiphenylmethane (1.25 g, 5 mmol)
3-bis (aminophenoxymethyl) -1,1,3
21.25 g (56 mmol) of 3, -tetramethyldisiloxane, 32.22 g (100 mmol) of 3,3 ′, 4,4′-benzophenonetetracarboxylic dianhydride and N-methyl-2-pyrrolidone (hereinafter, NMP (abbreviated as NMP.) 300 ml was introduced under ice temperature, and stirring was continued for 1 hour. Then, this solution was reacted at room temperature for 3 hours to synthesize a polyamic acid. To the obtained polyamic acid, 50 ml of toluene and 1.0 g of p-toluenesulfonic acid were added,
Heat to 0 ° C. The imidation reaction was carried out for 3 hours while separating the water azeotropically distilled with toluene. Toluene was distilled off, the resulting polyimide varnish was poured into methanol,
The resulting precipitate is separated, crushed, washed, and dried to obtain a carboxyl group-containing polyimide 54.3.
g was obtained. 100 g of the carboxyl group-containing polyimide,
13 g of N-aminoethylpiperazine, 7 g of pyridine, 15.5 g of triphenyl phosphite, calcium chloride 2.5
g and 1 g of lithium chloride were added to 900 g of NMP, and 1
The reaction was carried out by stirring at 20 ° C. for 5 hours. After left to cool, the NMP
The solution was poured into 2 kg of methanol, stirred at room temperature for 1 hour, and the precipitated solid was filtered off. The obtained solid was washed with methanol and dried to obtain 110 g of piperazinylethylaminocarbonyl group-containing polyimide. The infrared absorption spectrum of the polyimide was measured and found to be 1718, 1
Typical imide absorption at 783 cm ^-1 is 1650 cm
^-1 absorption due to amide absorption by piperazine ring was observed at 1560 cm ^-1.

【００３２】合成例２ ２−ビス［４−（アミノフェノキシ）フェニル］プロパ
ン３０．３４ｇ（７４ミリモル）と３，３’−ジカルボ
キシ−４，４’−ジアミノジフェニルメタン２．３５ｇ
（８ミリモル）とアミノプロピル末端ジメチルシロキサ
ン８量体１３．６４ｇ（１８ミリモル）と２，３’，
３，４’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物２９．
４２ｇ（１００ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用
いて、合成例１と同様の方法でピペラジニルエチルアミ
ノカルボニル基含有ポリイミド１０８ｇを得た。該ポリ
イミドの赤外吸収スペクトルを測定したところ、１７１
８、１７８３ｃｍ−１に典型的なイミドの吸収が、１６
５０ｃｍ^-1にアミドによる吸収が、１５６０ｃｍ^-1にピ
ペラジン環による吸収が認められた。Synthesis Example 2 2-bis [4- (aminophenoxy) phenyl] propane (30.34 g, 74 mmol) and 3,3'-dicarboxy-4,4'-diaminodiphenylmethane (2.35 g)
(8 mmol) and aminopropyl-terminated dimethylsiloxane octamer 13.64 g (18 mmol) and 2,3 ',
3,4'-biphenyltetracarboxylic dianhydride 29.
Using 42 g (100 mmol) and 300 ml of NMP, 108 g of a piperazinylethylaminocarbonyl group-containing polyimide was obtained in the same manner as in Synthesis Example 1. The infrared absorption spectrum of the polyimide was measured and found to be 171
Typical imide absorption at 8,1783 cm-1 is 16
Absorption by amide 50 cm ^-1 were observed absorption by piperazine ring in 1560 cm ^-1.

【００３３】合成例３ ２，２−ビス［４−（アミノフェノキシ）フェニル］プ
ロパン３０．３４ｇ（７４ミリモル）と３，３’−ジカ
ルボキシ−４，４’−ジアミノジフェニルメタン１．１
２ｇ（４ミリモル）とアミノプロピル末端ジメチルシロ
キサン８量体１６．８５ｇ（２２ミリモル）と３，
３’，４，４’−ジフェニルスルホンテトラカルボン酸
二無水物３５．８３ｇ（１００ミリモル）及びＮＭＰ３
００ｍｌとを用いて、合成例１と同様の方法でピペラジ
ニルエチルアミノカルボニル基含有ポリイミド１１１ｇ
を得た。該ポリイミドの赤外吸収スペクトルを測定した
ところ、１７１８、１７８３ｃｍ^-1に典型的なイミドの
吸収が、１６５０ｃｍ^-1にアミドによる吸収が、１５６
０ｃｍ^-1にピペラジン環による吸収が認められた。Synthesis Example 3 30.34 g (74 mmol) of 2,2-bis [4- (aminophenoxy) phenyl] propane and 3,3'-dicarboxy-4,4'-diaminodiphenylmethane 1.1
2 g (4 mmol) and 16.85 g (22 mmol) of aminopropyl-terminated dimethylsiloxane octamer and 3,
35.83 g (100 mmol) of 3 ', 4,4'-diphenylsulfone tetracarboxylic acid dianhydride and NMP3
In the same manner as in Synthesis Example 1 using 100 ml, 111 g of piperazinylethylaminocarbonyl group-containing polyimide
Got Was measured infrared absorption spectrum of the polyimide, typical absorption imides 1718,1783Cm ^-1 is absorption by amide 1650 cm ^-1, 156
Absorption by the piperazine ring was observed at 0 cm ^-1 .

【００３４】合成例４ １、３−ビス（３−アミノフェノキシ）ベンゼン２３．
５５ｇ（８１ミリモル）と３，３’−ジヒドロキシ−
４，４’−ジアミノジフェニルメタン２．０６ｇ（９ミ
リモル）とアミノプロピル末端ジメチルシロキサン８量
体８．０５ｇ（１０ミリモル）と３，３’，４，４’−
ジフェニルエーテルテトラカルボン酸二無水物２０．０
２ｇ（１００ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用い
て、合成例１と同様の方法でピペラジニルエチルアミノ
カルボニル基含有ポリイミド１１０ｇを得た。赤外吸収
スペクトルを測定したところ、１７１８、１７８３ｃｍ
−１に典型的なイミドの吸収が認められた。Synthesis Example 4 1,3-bis (3-aminophenoxy) benzene 23.
55 g (81 mmol) and 3,3'-dihydroxy-
2.04 g (9 mmol) of 4,4'-diaminodiphenylmethane and 8.05 g (10 mmol) of an aminopropyl-terminated dimethylsiloxane octamer and 3,3 ', 4,4'-
Diphenyl ether tetracarboxylic dianhydride 20.0
Using 2 g (100 mmol) and 300 ml of NMP, 110 g of a piperazinylethylaminocarbonyl group-containing polyimide was obtained in the same manner as in Synthesis Example 1. When the infrared absorption spectrum was measured, it was 1718, 1783 cm.
Absorption of a typical imide was observed at -1.

【００３５】（電子部品用接着剤の作成例） 実施例１ 合成例１で得られたピペラジニルエチルアミノカルボニ
ル基含有ポリイミド樹脂７０重量部、前記式（ｂ−１）
で示されるビスマレイミド化合物（三菱化学社製 商品
名：ＭＢ８０００）３０重量部、有機過酸化物（日本油
脂社製 商品名：パーブチルＰ）１重量部を、テトラヒ
ドロフラン中に添加して充分に混合、溶解し、固形分率
４０重量％の本発明の電子部品用接着剤を得た。 実施例２ 合成例１で得られたピペラジニルエチルアミノカルボニ
ル基含有ポリイミド７０重量部を５０重量部に、前記式
（ｂ−１）で示されるビスマレイミド化合物３０重量部
を５０重量部に変更した以外は実施例１と同様に操作し
て固形分率４０重量％の本発明の電子部品用接着剤を得
た。(Preparation Example of Adhesive for Electronic Components) Example 1 70 parts by weight of piperazinylethylaminocarbonyl group-containing polyimide resin obtained in Synthesis Example 1, the above formula (b-1)
30 parts by weight of a bismaleimide compound (trade name: MB8000 manufactured by Mitsubishi Chemical Co., Ltd.) and 1 part by weight of an organic peroxide (trade name: Perbutyl P manufactured by NOF CORPORATION) are added to tetrahydrofuran and mixed sufficiently. The adhesive was dissolved to obtain an adhesive for electronic parts of the present invention having a solid content of 40% by weight. Example 2 70 parts by weight of the piperazinylethylaminocarbonyl group-containing polyimide obtained in Synthesis Example 1 was changed to 50 parts by weight, and 30 parts by weight of the bismaleimide compound represented by the formula (b-1) was changed to 50 parts by weight. Except for the above, the same operation as in Example 1 was carried out to obtain an adhesive for electronic parts of the present invention having a solid content of 40% by weight.

【００３６】実施例３ 合成例１で得られたピペラジニルエチルアミノカルボニ
ル基含有ポリイミド７０重量部を３０重量部に、前記式
（ｂ−１）で示されるビスマレイミド化合物３０重量部
を７０重量部に変更した以外は実施例１と同様に操作し
て固形分率４０重量％の本発明の電子部品用接着剤を得
た。 実施例４ 合成例１で得られたピペラジニルエチルアミノカルボニ
ル基含有ポリイミド７０重量部を１０重量部に、前記式
（ｂ−１）で示されるビスマレイミド化合物３０重量部
を９０重量部に変更した以外は実施例１と同様に操作し
て固形分率４０重量％の本発明の電子部品用接着剤を得
た。Example 3 70 parts by weight of the piperazinylethylaminocarbonyl group-containing polyimide obtained in Synthesis Example 1 was added to 30 parts by weight, and 30 parts by weight of the bismaleimide compound represented by the formula (b-1) was added to 70 parts by weight. An adhesive for electronic parts of the present invention having a solid content of 40% by weight was obtained in the same manner as in Example 1 except that parts were changed. Example 4 70 parts by weight of the piperazinylethylaminocarbonyl group-containing polyimide obtained in Synthesis Example 1 was changed to 10 parts by weight, and 30 parts by weight of the bismaleimide compound represented by the formula (b-1) was changed to 90 parts by weight. Except for the above, the same operation as in Example 1 was carried out to obtain an adhesive for electronic parts of the present invention having a solid content of 40% by weight.

【００３７】実施例５ 前記式（ｂ−１）で示されるビスマレイミド化合物を前
記式（ｂ−２）で示されるビスマレイミド化合物（三菱
化学社製 商品名：ＭＢ３０００Ｈ）に変更した以外は
実施例１と同様に操作して固形分率４０重量％の本発明
の電子部品用接着剤を得た。 実施例６ 前記式（ｂ−１）で示されるビスマレイミド化合物を前
記式（ｂ−３）で示されるビスマレイミド化合物（三菱
化学社製 商品名：ＭＢ７０００）に変更した以外は実
施例１と同様に操作して固形分率４０重量％の本発明の
電子部品用接着剤を得た。Example 5 Example except that the bismaleimide compound represented by the above formula (b-1) was changed to the bismaleimide compound represented by the above formula (b-2) (trade name: MB3000H, manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation). The same operation as in 1 was performed to obtain an adhesive for electronic parts of the present invention having a solid content of 40% by weight. Example 6 Same as Example 1 except that the bismaleimide compound represented by the formula (b-1) was changed to the bismaleimide compound represented by the formula (b-3) (trade name: MB7000 manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation). Then, the adhesive for electronic parts of the present invention having a solid content of 40% by weight was obtained.

【００３８】実施例７ 前記式（ｂ−１）で示されるビスマレイミド化合物を前
記式（ｂ−４）で示されるビスマレイミド化合物に変更
した以外は実施例１と同様に操作して固形分率４０重量
％の本発明の電子部品用接着剤を得た。 実施例８ 前記式（ｂ−１）で示されるビスマレイミド化合物を前
記式（ｂ−５）で示されるビスマレイミド化合物に変更
した以外は実施例１と同様に操作して固形分率４０重量
％の本発明の電子部品用接着剤を得た。Example 7 The solid content was the same as in Example 1 except that the bismaleimide compound represented by the formula (b-1) was changed to the bismaleimide compound represented by the formula (b-4). 40% by weight of the adhesive for electronic parts of the present invention was obtained. Example 8 A solid content of 40% by weight was obtained in the same manner as in Example 1 except that the bismaleimide compound represented by the formula (b-1) was changed to the bismaleimide compound represented by the formula (b-5). The adhesive for electronic parts of the present invention was obtained.

【００３９】実施例９ 合成例１で得られたピペラジニルエチルアミノカルボニ
ル基含有ポリイミド樹脂３０重量部、前記式（ｂ−１）
で示されるビスマレイミド化合物６１重量部、１,３−
ビス（３−アミノプロピル）−１,１,３,３−テトラメ
チルジシロキサン９重量部、有機過酸化物（日本油脂社
製 商品名：パーブチルＰ）１重量部を、テトラヒドロ
フラン中に添加して充分に混合、溶解し、固形分率４０
重量％の本発明の電子部品用接着剤を得た。この場合、
成分（Ｃ）のアミノ基１モル当量に対する成分（Ｂ）の
マレイミド基のモル当量は４．２８である。 実施例１０ 前記式（ｂ−１）で示されるビスマレイミド化合物６１
重量部を６３重量部に、１,３−ビス（３−アミノプロ
ピル）−１,１,３,３−テトラメチルジシロキサン９重
量部を７重量部に変更した以外は実施例９と同様に操作
して固形分率４０重量％の本発明の電子部品用接着剤を
得た。この場合、成分（Ｃ）のアミノ基１モル当量に対
する成分（Ｂ）のマレイミド基のモル当量は５．１７で
ある。Example 9 30 parts by weight of the piperazinylethylaminocarbonyl group-containing polyimide resin obtained in Synthesis Example 1, the above formula (b-1)
61 parts by weight of bismaleimide compound represented by
9 parts by weight of bis (3-aminopropyl) -1,1,3,3-tetramethyldisiloxane and 1 part by weight of organic peroxide (product name: Perbutyl P manufactured by NOF CORPORATION) were added to tetrahydrofuran. Mix well, dissolve, solid content 40
A weight percent adhesive of the invention for electronic components was obtained. in this case,
The molar equivalent of the maleimide group of the component (B) is 4.28 with respect to 1 molar equivalent of the amino group of the component (C). Example 10 Bismaleimide compound 61 represented by the formula (b-1)
Same as Example 9 except that 63 parts by weight and 9 parts by weight of 1,3-bis (3-aminopropyl) -1,1,3,3-tetramethyldisiloxane were replaced by 7 parts by weight. By operation, the adhesive for electronic parts of the present invention having a solid content of 40% by weight was obtained. In this case, the molar equivalent of the maleimide group of the component (B) is 5.17 with respect to 1 molar equivalent of the amino group of the component (C).

【００４０】実施例１１ 前記式（ｂ−１）で示されるビスマレイミド化合物６１
重量部を６６重量部に、１,３−ビス（３−アミノプロ
ピル）−１,１,３,３−テトラメチルジシロキサン９重
量部を４重量部に変更した以外は実施例９と同様に操作
して固形分率４０重量％の本発明の電子部品用接着剤を
得た。この場合、成分（Ｃ）のアミノ基１モル当量に対
する成分（Ｂ）のマレイミド基のモル当量は１０．６７
である。 実施例１２ 前記式（ｂ−１）で示されるビスマレイミド化合物６１
重量部を６８重量部に、１,３−ビス（３−アミノプロ
ピル）−１,１,３,３−テトラメチルジシロキサン９重
量部を２重量部に変更した以外は実施例９と同様に操作
して固形分率４０重量％の本発明の電子部品用接着剤を
得た。この場合、成分（Ｃ）のアミノ基１モル当量に対
する成分（Ｂ）のマレイミド基のモル当量は２０．６３
である。Example 11 Bismaleimide compound 61 represented by the above formula (b-1)
In the same manner as in Example 9 except that 66 parts by weight and 9 parts by weight of 1,3-bis (3-aminopropyl) -1,1,3,3-tetramethyldisiloxane were changed to 4 parts by weight. By operation, the adhesive for electronic parts of the present invention having a solid content of 40% by weight was obtained. In this case, the molar equivalent of the maleimide group of the component (B) is 10.67 with respect to 1 molar equivalent of the amino group of the component (C).
Is. Example 12 Bismaleimide compound 61 represented by the formula (b-1)
Same as Example 9 except that 68 parts by weight and 9 parts by weight of 1,3-bis (3-aminopropyl) -1,1,3,3-tetramethyldisiloxane were changed to 2 parts by weight. By operation, the adhesive for electronic parts of the present invention having a solid content of 40% by weight was obtained. In this case, the molar equivalent of the maleimide group of the component (B) is 20.63 with respect to 1 molar equivalent of the amino group of the component (C).
Is.

【００４１】実施例１３ 合成例１で得られたピペラジニルエチルアミノカルボニ
ル基含有ポリイミド樹脂３０重量部を７０重量部に、前
記式（ｂ−１）で示されるビスマレイミド化合物６１重
量部を２８重量部に、１,３−ビス（３−アミノプロピ
ル）−１,１,３,３−テトラメチルジシロキサン９重量
部を２重量部に変更した以外は実施例９と同様に操作し
て固形分率４０重量％の本発明の電子部品用接着剤を得
た。この場合、成分（Ｃ）のアミノ基１モル当量に対す
る成分（Ｂ）のマレイミド基のモル当量は８．５０であ
る。 実施例１４ 合成例１で得られたピペラジニルエチルアミノカルボニ
ル基含有ポリイミド樹脂３０重量部を５０重量部に、前
記式（ｂ−１）で示されるビスマレイミド化合物６１重
量部を４７重量部に、１,３−ビス（３−アミノプロピ
ル）−１,１,３,３−テトラメチルジシロキサン９重量
部を３重量部に変更した以外は実施例９と同様に操作し
て固形分率４０重量％の本発明の電子部品用接着剤を得
た。この場合、成分（Ｃ）のアミノ基１モル当量に対す
る成分（Ｂ）のマレイミド基のモル当量は９．５８であ
る。Example 13 30 parts by weight of the piperazinylethylaminocarbonyl group-containing polyimide resin obtained in Synthesis Example 1 was added to 70 parts by weight, and 61 parts by weight of the bismaleimide compound represented by the formula (b-1) was used. A solid was prepared in the same manner as in Example 9 except that 9 parts by weight of 1,3-bis (3-aminopropyl) -1,1,3,3-tetramethyldisiloxane was changed to 2 parts by weight. An adhesive for electronic parts of the present invention having a fraction of 40% by weight was obtained. In this case, the molar equivalent of the maleimide group of the component (B) is 8.50 with respect to 1 molar equivalent of the amino group of the component (C). Example 14 30 parts by weight of the piperazinylethylaminocarbonyl group-containing polyimide resin obtained in Synthesis Example 1 was added to 50 parts by weight, and 61 parts by weight of the bismaleimide compound represented by the formula (b-1) was added to 47 parts by weight. The solid content ratio was 40 in the same manner as in Example 9 except that 9 parts by weight of 1,3-bis (3-aminopropyl) -1,1,3,3-tetramethyldisiloxane was changed to 3 parts by weight. A weight percent adhesive of the invention for electronic components was obtained. In this case, the molar equivalent of the maleimide group of the component (B) is 9.58 with respect to 1 molar equivalent of the amino group of the component (C).

【００４２】実施例１５ 合成例１で得られたピペラジニルエチルアミノカルボニ
ル基含有ポリイミド樹脂３０重量部を１０重量部に、前
記式（ｂ−１）で示されるビスマレイミド化合物６１重
量部を８５重量部に、１,３−ビス（３−アミノプロピ
ル）−１,１,３,３−テトラメチルジシロキサン９重量
部を５重量部に変更した以外は実施例９と同様に操作し
て固形分率４０重量％の本発明の電子部品用接着剤を得
た。この場合、成分（Ｃ）のアミノ基１モル当量に対す
る成分（Ｂ）のマレイミド基のモル当量は１０．２５で
ある。 実施例１６ 前記式（ｂ−１）で示されるビスマレイミド化合物６１
重量部を６２重量部に、１,３−ビス（３−アミノプロ
ピル）−１,１,３,３−テトラメチルジシロキサン９重
量部をα,ω−ビス（３−アミノプロピル）ポリジメチ
ルシロキサン（ｎ＝４）８重量部に変更した以外は実施
例９と同様に操作して固形分率４０重量％の本発明の電
子部品用接着剤を得た。この場合、成分（Ｃ）のアミノ
基１モル当量に対する（Ｂ）のマレイミド基のモル当量
は１０．００である。Example 15 30 parts by weight of the piperazinylethylaminocarbonyl group-containing polyimide resin obtained in Synthesis Example 1 was added to 10 parts by weight, and 61 parts by weight of the bismaleimide compound represented by the formula (b-1) was added to 85 parts by weight. A solid was prepared in the same manner as in Example 9 except that 9 parts by weight of 1,3-bis (3-aminopropyl) -1,1,3,3-tetramethyldisiloxane was changed to 5 parts by weight. An adhesive for electronic parts of the present invention having a fraction of 40% by weight was obtained. In this case, the molar equivalent of the maleimide group of the component (B) is 10.25 with respect to 1 molar equivalent of the amino group of the component (C). Example 16 Bismaleimide compound 61 represented by the formula (b-1)
62 parts by weight of 1,3-bis (3-aminopropyl) -1,1,3,3-tetramethyldisiloxane 9 parts by weight of α, ω-bis (3-aminopropyl) polydimethylsiloxane (N = 4) The same operation as in Example 9 was carried out except that the amount was changed to 8 parts by weight to obtain an adhesive for electronic parts of the present invention having a solid content of 40% by weight. In this case, the molar equivalent of the maleimide group of (B) is 10.00 with respect to 1 molar equivalent of the amino group of the component (C).

【００４３】実施例１７ 前記式（ｂ−１）で示されるビスマレイミド化合物６１
重量部を５８重量部に、１,３−ビス（３−アミノプロ
ピル）−１,１,３,３−テトラメチルジシロキサン９重
量部をα,ω−ビス（３−アミノプロピル）ポリジメチ
ルシロキサン（ｎ＝８）１２重量部に変更した以外は実
施例９と同様に操作して固形分率４０重量％の本発明の
電子部品用接着剤を得た。この場合、成分（Ｃ）のアミ
ノ基１モル当量に対する成分（Ｂ）のマレイミド基のモ
ル当量は９．４０である。 実施例１８ 前記式（ｂ−１）で示されるビスマレイミド化合物６１
重量部を６４重量部に、１,３−ビス（３−アミノプロ
ピル）−１,１,３,３−テトラメチルジシロキサン９重
量部を１,３−ビス（３−アミノフェノキシメチル）テ
トラメチルジシロキサン６重量部に変更した以外は実施
例９と同様に操作して固形分率４０重量％の本発明の電
子部品用接着剤を得た。この場合、成分（Ｃ）のアミノ
基１モル当量に対する成分（Ｂ）のマレイミド基のモル
当量は１０．００である。Example 17 Bismaleimide compound 61 represented by the above formula (b-1)
58 parts by weight of 1,3-bis (3-aminopropyl) -1,1,3,3-tetramethyldisiloxane 9 parts by weight of α, ω-bis (3-aminopropyl) polydimethylsiloxane (N = 8) The same operation as in Example 9 was carried out except that the amount was changed to 12 parts by weight to obtain an adhesive for electronic parts of the present invention having a solid content of 40% by weight. In this case, the molar equivalent of the maleimide group of the component (B) is 9.40 with respect to 1 molar equivalent of the amino group of the component (C). Example 18 Bismaleimide compound 61 represented by the above formula (b-1)
64 parts by weight of 1,3-bis (3-aminopropyl) -1,1,3,3-tetramethyldisiloxane 9 parts by weight of 1,3-bis (3-aminophenoxymethyl) tetramethyl The procedure of Example 9 was repeated except that the amount of disiloxane was changed to 6 parts by weight to obtain an adhesive for electronic parts of the present invention having a solid content of 40% by weight. In this case, the molar equivalent of the maleimide group of the component (B) is 10.00 with respect to 1 molar equivalent of the amino group of the component (C).

【００４４】実施例１９ 前記式（ｂ−１）で示されるビスマレイミド化合物６１
重量部を６９重量部に、１,３−ビス（３−アミノプロ
ピル）−１,１,３,３−テトラメチルジシロキサン９重
量部をエチレンジアミン１重量部に変更した以外は実施
例９と同様に操作して固形分率４０重量％の本発明の電
子部品用接着剤を得た。この場合、成分（Ｃ）のアミノ
基１モル当量に対する成分（Ｂ）のマレイミド基のモル
当量は１０．００である。 実施例２０ 前記式（ｂ−１）で示されるビスマレイミド化合物６１
重量部を６８重量部に、１,３−ビス（３−アミノプロ
ピル）−１,１,３,３−テトラメチルジシロキサン９重
量部をヘキサメチレンジアミン２重量部に変更した以外
は実施例９と同様に操作して固形分率４０重量％の本発
明の電子部品用接着剤を得た。この場合、成分（Ｃ）の
アミノ基１モル当量に対する成分（Ｂ）のマレイミド基
のモル当量は１０．００である。Example 19 Bismaleimide compound 61 represented by the above formula (b-1)
Same as Example 9 except that 69 parts by weight and 9 parts by weight of 1,3-bis (3-aminopropyl) -1,1,3,3-tetramethyldisiloxane were changed to 1 part by weight of ethylenediamine. Then, the adhesive for electronic parts of the present invention having a solid content of 40% by weight was obtained. In this case, the molar equivalent of the maleimide group of the component (B) is 10.00 with respect to 1 molar equivalent of the amino group of the component (C). Example 20 Bismaleimide compound 61 represented by the formula (b-1)
Example 9 except that 68 parts by weight and 9 parts by weight of 1,3-bis (3-aminopropyl) -1,1,3,3-tetramethyldisiloxane were changed to 2 parts by weight of hexamethylenediamine. The same operation as described above was carried out to obtain an adhesive for electronic parts of the present invention having a solid content of 40% by weight. In this case, the molar equivalent of the maleimide group of the component (B) is 10.00 with respect to 1 molar equivalent of the amino group of the component (C).

【００４５】実施例２１ 前記式（ｂ−１）で示されるビスマレイミド化合物６１
重量部を６７重量部に、１,３−ビス（３−アミノプロ
ピル）−１,１,３,３−テトラメチルジシロキサン９重
量部を１,８−ジアミノオクタン３重量部に変更した以
外は実施例９と同様に操作して固形分率４０重量％の本
発明の電子部品用接着剤を得た。この場合、成分（Ｃ）
のアミノ基１モル当量に対する成分（Ｂ）のマレイミド
基のモル当量は１０．００である。 実施例２２ 前記式（ｂ−１）で示されるビスマレイミド化合物６１
重量部を６６重量部に、１,３−ビス（３−アミノプロ
ピル）−１,１,３,３−テトラメチルジシロキサン９重
量部を３,４−ジアミノジフェニルエーテル４重量部に
変更した以外は実施例９と同様に操作して固形分率４０
重量％の本発明の電子部品用接着剤を得た。この場合、
成分（Ｃ）のアミノ基１モル当量に対する成分（Ｂ）の
マレイミド基のモル当量は８．００である。Example 21 Bismaleimide compound 61 represented by the above formula (b-1)
Except that the weight part is changed to 67 parts by weight, and the 9 parts by weight of 1,3-bis (3-aminopropyl) -1,1,3,3-tetramethyldisiloxane is changed to 3 parts by weight of 1,8-diaminooctane. The same operation as in Example 9 was carried out to obtain an adhesive for electronic parts of the present invention having a solid content of 40% by weight. In this case, component (C)
The molar equivalent of the maleimide group of the component (B) is 10.00 with respect to 1 molar equivalent of the amino group. Example 22 Bismaleimide compound 61 represented by the formula (b-1)
Except that the weight part is changed to 66 parts by weight and the 1,3-bis (3-aminopropyl) -1,1,3,3-tetramethyldisiloxane 9 parts by weight is changed to 3,4-diaminodiphenyl ether 4 parts by weight. Perform the same operation as in Example 9 to obtain a solid content of 40.
A weight percent adhesive of the invention for electronic components was obtained. in this case,
The molar equivalent of the maleimide group of the component (B) is 8.00 with respect to 1 molar equivalent of the amino group of the component (C).

【００４６】実施例２３ 前記式（ｂ−１）で示されるビスマレイミド化合物６１
重量部を６３重量部に、１,３−ビス（３−アミノプロ
ピル）−１,１,３,３−テトラメチルジシロキサン９重
量部を２,２−ビス（４−（４−アミノフェノキシ）フ
ェニル）プロパン７重量部に変更した以外は実施例９と
同様に操作して固形分率４０重量％の本発明の電子部品
用接着剤を得た。この場合、成分（Ｃ）のアミノ基１モ
ル当量に対する成分（Ｂ）のマレイミド基のモル当量は
９．１２である。 実施例２４ 前記式（ｂ−１）で示されるビスマレイミド化合物を前
記式（ｂ−２）で示されるビスマレイミド化合物に変更
した以外は実施例９と同様に操作して固形分率４０重量
％の本発明の電子部品用接着剤を得た。この場合、成分
（Ｃ）のアミノ基１モル当量に対する成分（Ｂ）のマレ
イミド基のモル当量は４．８６である。Example 23 Bismaleimide compound 61 represented by the above formula (b-1)
63 parts by weight of 1,3-bis (3-aminopropyl) -1,1,3,3-tetramethyldisiloxane 9 parts by weight of 2,2-bis (4- (4-aminophenoxy)) The procedure of Example 9 was repeated except that the amount of phenyl) propane was changed to 7 parts by weight to obtain an adhesive for electronic parts of the present invention having a solid content of 40% by weight. In this case, the molar equivalent of the maleimide group of the component (B) is 9.12 with respect to 1 molar equivalent of the amino group of the component (C). Example 24 The solid content was 40% by weight as in Example 9 except that the bismaleimide compound represented by the formula (b-1) was changed to the bismaleimide compound represented by the formula (b-2). The adhesive for electronic parts of the present invention was obtained. In this case, the molar equivalent of the maleimide group of the component (B) is 4.86 with respect to 1 molar equivalent of the amino group of the component (C).

【００４７】実施例２５ 前記式（ｂ−１）で示されるビスマレイミド化合物を前
記式（ｂ−３）で示されるビスマレイミド化合物に変更
した以外は実施例９と同様に操作して固形分率４０重量
％の本発明の電子部品用接着剤を得た。この場合、成分
（Ｃ）のアミノ基１モル当量に対する成分（Ｂ）のマレ
イミド基のモル当量は３．９４である。 実施例２６ 前記式（ｂ−１）で示されるビスマレイミド化合物を前
記式（ｂ−４）で示されるビスマレイミド化合物（但
し、ｐ＝１）に変更した以外は実施例９と同様に操作し
て固形分率４０重量％の本発明の電子部品用接着剤を得
た。この場合、成分（Ｃ）のアミノ基１モル当量に対す
る成分（Ｂ）のマレイミド基のモル当量は４．００であ
る。Example 25 The solid content ratio was the same as in Example 9 except that the bismaleimide compound represented by the formula (b-1) was changed to the bismaleimide compound represented by the formula (b-3). 40% by weight of the adhesive for electronic parts of the present invention was obtained. In this case, the molar equivalent of the maleimide group of the component (B) is 3.94 with respect to 1 molar equivalent of the amino group of the component (C). Example 26 The same operation as in Example 9 except that the bismaleimide compound represented by the formula (b-1) was changed to the bismaleimide compound represented by the formula (b-4) (provided that p = 1). As a result, an adhesive for electronic parts of the present invention having a solid content of 40% by weight was obtained. In this case, the molar equivalent of the maleimide group of the component (B) is 4.00 with respect to 1 molar equivalent of the amino group of the component (C).

【００４８】実施例２７ 前記式（ｂ−１）で示されるビスマレイミド化合物を前
記式（ｂ−５）で示されるビスマレイミド化合物に変更
した以外は実施例９と同様に操作して固形分率４０重量
％の本発明の電子部品用接着剤を得た。この場合、成分
（Ｃ）のアミノ基１モル当量に対する成分（Ｂ）のマレ
イミド基のモル当量は４．００である。 実施例２８ 合成例１で得られたピペラジニルエチルアミノカルボニ
ル基含有ポリイミドを合成例２で得られたピペラジニル
エチルアミノカルボニル基含有ポリイミドに変更した以
外は実施例９と同様に操作して固形分率４０重量％の本
発明の電子部品用接着剤を得た。この場合、成分（Ｃ）
のアミノ基１モル当量に対する成分（Ｂ）のマレイミド
基のモル当量は４．２８である。Example 27 The solid content was the same as in Example 9 except that the bismaleimide compound represented by the formula (b-1) was changed to the bismaleimide compound represented by the formula (b-5). 40% by weight of the adhesive for electronic parts of the present invention was obtained. In this case, the molar equivalent of the maleimide group of the component (B) is 4.00 with respect to 1 molar equivalent of the amino group of the component (C). Example 28 The same operation as in Example 9 was carried out except that the piperazinylethylaminocarbonyl group-containing polyimide obtained in Synthesis Example 1 was changed to the piperazinylethylaminoaminocarbonyl group-containing polyimide obtained in Synthesis Example 2. An adhesive for electronic parts of the present invention having a solid content of 40% by weight was obtained. In this case, component (C)
The molar equivalent of the maleimide group of the component (B) is 4.28 with respect to 1 molar equivalent of the amino group.

【００４９】実施例２９ 合成例１で得られたピペラジニルエチルアミノカルボニ
ル基含有ポリイミドを合成例３で得られたピペラジニル
エチルアミノカルボニル基含有ポリイミドに変更した以
外は実施例９と同様に操作して固形分率４０重量％の本
発明の電子部品用接着剤を得た。この場合、成分（Ｃ）
のアミノ基１モル当量に対する成分（Ｂ）のマレイミド
基のモル当量は４．２８である。 実施例３０ 合成例１で得られたピペラジニルエチルアミノカルボニ
ル基含有ポリイミドを合成例４で得られたピペラジニル
エチルアミノカルボニル基含有ポリイミドに変更した以
外は実施例９と同様に操作して固形分率４０重量％の本
発明の電子部品用接着剤を得た。この場合、成分（Ｃ）
のアミノ基１モル当量に対する成分（Ｂ）のマレイミド
基のモル当量は４．２８である。Example 29 Similar to Example 9 except that the piperazinylethylaminocarbonyl group-containing polyimide obtained in Synthesis Example 1 was changed to the piperazinylethylaminoaminocarbonyl group-containing polyimide obtained in Synthesis Example 3. By operation, the adhesive for electronic parts of the present invention having a solid content of 40% by weight was obtained. In this case, component (C)
The molar equivalent of the maleimide group of the component (B) is 4.28 with respect to 1 molar equivalent of the amino group. Example 30 The same operation as in Example 9 was performed except that the piperazinylethylaminocarbonyl group-containing polyimide obtained in Synthesis Example 1 was changed to the piperazinylethylaminoaminocarbonyl group-containing polyimide obtained in Synthesis Example 4. An adhesive for electronic parts of the present invention having a solid content of 40% by weight was obtained. In this case, component (C)
The molar equivalent of the maleimide group of the component (B) is 4.28 with respect to 1 molar equivalent of the amino group.

【００５０】比較例１ ナイロンエポキシ系接着剤（帝国化学産業社製 商品
名：トレジンＦＳ−４１０：イソプロピルアルコール：
メチルエチルケトン（＝２：１）混合溶剤の２０重量％
溶液）を比較用電子部品用接着剤として用意した。 比較例２ ポリイミド系ワニス（三井化学社製 商品名：ラークＴ
ＰＩ；ポリアミック酸のＮ−メチル−２−ピロリドン２
０重量％溶液）を比較用電子部品用接着剤として用意し
た。Comparative Example 1 Nylon Epoxy Adhesive (made by Teikoku Kagaku Sangyo Co., Ltd. Trade name: Toresin FS-410: Isopropyl alcohol:
20% by weight of methyl ethyl ketone (= 2: 1) mixed solvent
Solution) was prepared as an adhesive for comparative electronic parts. Comparative Example 2 Polyimide varnish (trade name: Lark T, manufactured by Mitsui Chemicals, Inc.
PI; polyamic acid N-methyl-2-pyrrolidone 2
0% by weight solution) was prepared as an adhesive for comparative electronic parts.

【００５１】［電子部品用接着テープの作成］実施例１
〜３０の電子部品用接着剤を、乾燥後の接着剤層厚さが
２０μｍになるように厚さ５０μｍのポリイミドフィル
ム（宇部興産社製 商品名；ユーピレックス５０Ｓ）の
両面に塗布し、熱風循環型乾燥機中にて１６０℃で５分
間乾燥して本発明の電子部品用接着テープを作製した。[Preparation of Adhesive Tape for Electronic Components] Example 1
-30 adhesives for electronic parts are applied on both sides of a polyimide film (product name: Ubelex 50S manufactured by Ube Industries, Ltd.) with a thickness of 50 μm so that the adhesive layer thickness after drying is 20 μm, and hot air circulation type The adhesive tape for electronic parts of the present invention was produced by drying at 160 ° C. for 5 minutes in a dryer.

【００５２】一方、比較例１の電子部品用接着剤を、乾
燥後の厚さが２０μｍになるように厚さ５０μｍの前記
ポリイミドフィルムの両面に塗布し、熱風循環型乾燥機
中で１５０℃で１５分間乾燥して比較用の電子部品用接
着テープを作製した。また、比較例２の電子部品用接着
剤を、乾燥後の厚さが２０μｍになるように厚さ５０μ
ｍの前記ポリイミドフィルムの両面に塗布し、熱風循環
型乾燥機中で１５０℃で１２０分間及び２５０℃で６０
分乾燥して比較用の電子部品用接着テープを作製した。On the other hand, the adhesive for electronic parts of Comparative Example 1 was applied to both sides of the polyimide film having a thickness of 50 μm so that the thickness after drying would be 20 μm, and the adhesive was dried in a hot air circulation dryer at 150 ° C. After drying for 15 minutes, a comparative adhesive tape for electronic parts was produced. Further, the adhesive for electronic parts of Comparative Example 2 was coated with a thickness of 50 μm so that the thickness after drying was 20 μm.
m on both sides of the polyimide film, and heated at 150 ° C. for 120 minutes and at 250 ° C. for 60 minutes in a hot air circulation dryer.
After minute drying, a comparative adhesive tape for electronic parts was produced.

【００５３】［リードフレームの組立て］図１に示す構
造の半導体パッケージに用いられるリードフレームを、
次に示す手順で表１に示す作業条件で組み立てた。 （ａ）接着テープの打ち抜き：金型により接着テープを
リング状に打ち抜いた。 （ｂ）接着テープの仮接着：ホットプレート上にプレー
ンを置き、リング状に打ち抜いたテープをプレーンに金
属ロッドで押し付け、表１に示す条件で接着剤層を仮接
着させた。 （ｃ）リードフレーム組立て：上記工程で接着テープを
仮接着したプレーンと、リードフレーム本体を位置合わ
せし、加熱したホットプレート上で表１記載の条件で加
熱加圧し、リードフレームとプレーンを接着テープを介
して貼り合わせた。 （ｄ）接着テープキュアー：本発明の電子部品用接着テ
ープ及び比較例１の接着剤を使用した接着テープを用い
たリードフレームは、窒素置換した熱風循環型オーブン
内に入れ、表１記載の条件で接着テープを熱硬化（キュ
アー）させた。一方、比較例２の接着剤を使用した接着
テープはキュアーは行わなかった。以上の工程におい
て、接着条件及びキュアー条件が異なるのは、各接着テ
ープの特性が異なるためで、各接着テープに最適の接着
条件を選定し表１に記載した。[Assembly of Lead Frame] A lead frame used in the semiconductor package having the structure shown in FIG.
It was assembled under the working conditions shown in Table 1 by the following procedure. (A) Punching of adhesive tape: The adhesive tape was punched out in a ring shape by a mold. (B) Temporary Adhesion of Adhesive Tape: The plane was placed on a hot plate, the tape punched in a ring shape was pressed against the plane with a metal rod, and the adhesive layer was temporarily adhered under the conditions shown in Table 1. (C) Lead frame assembly: The plane to which the adhesive tape has been temporarily adhered in the above step and the lead frame body are aligned and heated and pressed under the conditions shown in Table 1 on a heated hot plate to bond the lead frame and the plane to the adhesive tape. Pasted through. (D) Adhesive tape cure: The lead frame using the adhesive tape for electronic parts of the present invention and the adhesive tape using the adhesive of Comparative Example 1 was placed in a hot air circulation type oven with nitrogen substitution, and the conditions shown in Table 1 were used. The adhesive tape was heat-cured. On the other hand, the adhesive tape using the adhesive of Comparative Example 2 was not cured. The reason why the bonding conditions and the curing conditions are different in the above steps is that the characteristics of the respective adhesive tapes are different, and the optimum bonding conditions for each adhesive tape are selected and listed in Table 1.

【００５４】[0054]

【表１】 [Table 1]

【００５５】［半導体パッケージの組立て］作製したリ
ードフレームを使用し、以下の手順で半導体パッケージ
を組み立てた。 （ａ）ダイボンディング：半導体チップをダイボンディ
ング用銀ペーストを用いて、プレーン部に接着し、１５
０℃で２時間硬化させる。 （ｂ）ワイヤーボンディング：ワイヤーボンダーによ
り、金線で半導体チップ上のワイヤーパッドとインナー
リード線端部の銀メッキ部分とを配線する。 （ｃ）モールディング：エポキシ系モールド剤でトラン
スファーモールドする。 （ｄ）仕上工程ホーミング、ダイカット、アウターリー
ド部のメッキ等の工程を実施し、パッケージに仕上げ
る。[Assembly of Semiconductor Package] Using the produced lead frame, a semiconductor package was assembled in the following procedure. (A) Die bonding: A semiconductor chip is bonded to a plane portion using a die bonding silver paste,
Cure at 0 ° C. for 2 hours. (B) Wire bonding: A wire bonder is used to connect the wire pad on the semiconductor chip and the silver-plated portion at the end of the inner lead wire with a wire bonder. (C) Molding: Transfer molding is performed with an epoxy molding compound. (D) Finishing process Homing, die cutting, plating of outer lead parts, etc. are performed to finish the package.

【００５６】［リードフレーム組立時における接着テー
プの評価結果］ （ａ）テーピング可能温度：接着テープを容易且つ迅速
に被着体、すなわちプレーンもしくはリードピンに接着
できるか否かの評価を行った。具体的には、テーピング
マシンで各接着テープをリードフレームに接着できる温
度域を測定した。その結果、本発明の電子部品用接着テ
ープ及び比較例１の接着剤を使用した電子部品用接着テ
ープは１００〜２４０℃の温度域で接着できたが、比較
例２の接着剤を使用した接着テープの場合は３５０℃以
上の温度を要した。 （ｂ）リードフレームの変色：テーピング時に、リード
フレーム表面の酸化が起こっているか否かの評価を、リ
ードフレーム表面の変色として視覚判定により行った。
その結果、本発明の電子部品用接着テープ及び比較例１
の接着剤を使用した接着テープを用いたリードフレーム
には変色は生じなかったが、比較例２の接着剤を使用し
た接着テープを用いた場合は接着温度が高すぎ、且つ長
時間を要するためリードフレームに変色が認められ、リ
ードフレームの酸化が生じていた。 （ｃ）ボイド：接着テープを硬化させる際に、接着剤層
内に発生するボイドが実用上問題になるレベルにあるか
否かを顕微鏡による視覚判定にて評価した。その結果、
本発明の電子部品用接着テープは、ボイドの発生は全く
なかったが、比較例１の接着剤の接着テープの場合はボ
イドの発生が認められた。 （ｄ）作業性：リードフレームの組立ての際の接着テー
プのテーピング等、使用時のハンドリング性（カール、
走行性）及び接着テープの接着剤表面のタックについて
評価を行った。その結果、本発明の電子部品用接着テー
プは、全てハンドリング性が良好であったが、比較例２
の接着剤の接着テープはハンドリング性に問題を生じ
た。[Evaluation Result of Adhesive Tape during Lead Frame Assembly] (a) Temperature at which taping is possible: It was evaluated whether or not the adhesive tape can be easily and quickly adhered to the adherend, that is, the plane or the lead pin. Specifically, the temperature range in which each adhesive tape can be bonded to the lead frame was measured with a taping machine. As a result, the adhesive tape for electronic parts of the present invention and the adhesive tape for electronic parts using the adhesive of Comparative Example 1 could be adhered in a temperature range of 100 to 240 ° C., but the adhesive tape of Comparative Example 2 was used for adhesion. In the case of a tape, a temperature of 350 ° C or higher was required. (B) Discoloration of lead frame: Whether or not the surface of the lead frame was oxidized during taping was evaluated by visual determination as discoloration of the surface of the lead frame.
As a result, the adhesive tape for electronic parts of the present invention and Comparative Example 1
No discoloration occurred in the lead frame using the adhesive tape using the adhesive of Example 1. However, when the adhesive tape using the adhesive of Comparative Example 2 was used, the adhesion temperature was too high and it took a long time. Discoloration was observed on the lead frame and oxidation of the lead frame had occurred. (C) Void: When the adhesive tape was cured, whether or not the void generated in the adhesive layer was at a practically problematic level was evaluated by visual judgment with a microscope. as a result,
The adhesive tape for electronic parts of the present invention did not generate voids at all, but in the case of the adhesive tape of Comparative Example 1, generation of voids was recognized. (D) Workability: Handleability (curling, curling, etc.) during use such as taping of an adhesive tape when assembling a lead frame.
Running property) and tack of the adhesive surface of the adhesive tape were evaluated. As a result, all the adhesive tapes for electronic parts of the present invention had good handling properties, but Comparative Example 2
The adhesive tape of this adhesive had a problem in handleability.

【００５７】［半導体パッケージの組立時における評価
結果］ （ａ）ワイヤーボンダビリティー：パッケージ組立てに
際して、金線のワイヤーボンディング時のリードフレー
ム上へのワイヤーボンダビリティーを確認した。その結
果、本発明の接着テープを使用した場合、８３２ピンの
試験において、ボンディング不良は発生しなかった。一
方、比較例１の場合は、８３２ピン中１２３ピンのボン
ディング不良が確認された。 （ｂ）半導体パッケージの評価：前述のようにして得ら
れたパッケージに対して、ＰＣＢＴ（Ｐｒｅｓｓｕｒｅ
Ｃｏｏｋｅｒ Ｂｉａｓｅｄ Ｔｅｓｔ）を行った。条
件は５ボルト印加、１２１℃、２ａｔｍ、１００％ＲＨ
で実施し、電気的信頼性テストを行った。その結果、本
発明の電子部品用接着テープを使用したパッケージは、
１０００時間でもショートが生じなかった。 以上の結果から明らかなように、本発明の接着テープを
使用することで、良好な半導体パッケージを作製するこ
とができる。これに対して、比較例の接着剤を用いた接
着テープを使用した場合には、リードフレームの酸化が
生じ接着条件がリードフレームの組立てに適さない、金
線のワイヤーボンディングでボンディング不良が発生
し、電子部品作製用途に適していない。[Evaluation Results during Assembly of Semiconductor Package] (a) Wire Bondability: During package assembly, the wire bondability on the lead frame during wire bonding of the gold wire was confirmed. As a result, when the adhesive tape of the present invention was used, no defective bonding occurred in the 832 pin test. On the other hand, in the case of Comparative Example 1, defective bonding of 123 pins out of 832 pins was confirmed. (B) Evaluation of semiconductor package: PCBT (Pressure Pressure) is applied to the package obtained as described above.
Cooker Biased Test) was performed. The conditions are 5 volt application, 121 ° C, 2 atm, 100% RH.
And an electrical reliability test was performed. As a result, the package using the adhesive tape for electronic parts of the present invention,
No short circuit occurred even after 1000 hours. As is apparent from the above results, a good semiconductor package can be manufactured by using the adhesive tape of the present invention. On the other hand, when the adhesive tape using the adhesive of the comparative example is used, the lead frame is oxidized and the bonding condition is not suitable for the assembly of the lead frame, and the bonding failure occurs in the wire bonding of the gold wire. , Not suitable for electronic parts manufacturing applications.

【００５８】［接着テープの接着強度評価結果］剥離処
理を施した厚さ３８μｍＰＥＴ製剥離性フィルムの片面
に実施例１〜３０の電子部品用接着剤を乾燥後の厚さが
２０μｍになるよう塗布、乾燥して本発明の電子部品用
接着テープを作製した。一方、比較例１及び２の電子部
品用接着剤を上記と同様に塗布、乾燥して比較用の電子
部品用接着テープを得た。得られた本発明及び比較用の
接着テープを銅板に１５０℃でテーピングした後、剥離
性フィルムを剥がし接着テープ側に銅板を１５０℃で貼
り合わせ、銅板と１０ｍｍ幅のテープの室温での９０°
ピール強度を測定した。その結果、本発明の電子部品用
接着テープは、５４０〜８３０ｇ／１０ｍｍであるのに
対して、比較例１の接着剤を使用した接着テープは２〜
４ｇ／１０ｍｍで低強度あった。また、比較例２の接着
剤を使用した接着テープは２２０〜９８０ｇ／１０ｍｍ
で変動幅が大きかった。以上の結果から明らかなよう
に、本発明の電子部品用接着テープは十分な接着強度を
有する。これに対して、比較例の電子部品用接着テープ
を使用した場合には、接着強度不足等の問題があり電子
部品作製の用途に適していない。[Results of Adhesive Strength Evaluation of Adhesive Tape] The adhesive for electronic parts of Examples 1 to 30 was applied on one surface of a peelable 38 μm-thick PET peelable film so that the thickness after drying would be 20 μm. Then, the adhesive tape for electronic parts of the present invention was produced by drying. On the other hand, the adhesives for electronic components of Comparative Examples 1 and 2 were applied and dried in the same manner as above to obtain adhesive tapes for electronic components for comparison. After taping the obtained adhesive tape of the present invention and the comparative adhesive tape to a copper plate at 150 ° C., the peelable film was peeled off, the copper plate was attached to the adhesive tape side at 150 ° C., and the copper plate and the tape having a width of 10 mm were 90 ° at room temperature.
The peel strength was measured. As a result, the adhesive tape for electronic parts of the present invention has a weight of 540 to 830 g / 10 mm, while the adhesive tape using the adhesive of Comparative Example 1 has a weight of 2 to 2.
The strength was low at 4 g / 10 mm. Further, the adhesive tape using the adhesive of Comparative Example 2 is 220 to 980 g / 10 mm
The fluctuation range was large. As is clear from the above results, the adhesive tape for electronic parts of the present invention has sufficient adhesive strength. On the other hand, when the adhesive tape for electronic parts of the comparative example is used, there is a problem such as insufficient adhesive strength and it is not suitable for use in the manufacture of electronic parts.

【００５９】[0059]

【発明の効果】本発明の電子部品用接着テープは、比較
的低温で接着でき、充分な耐熱性、信頼性を有してお
り、例えば、リードフレーム固定用テープ、ＴＡＢテー
プ等として、半導体装置を構成するリードフレーム周辺
の部材間、具体的には、リードピン、半導体チップ搭載
用基板、放熱板、半導体チップ自身等の接着に好適に使
用することができる。The adhesive tape for electronic parts of the present invention can be adhered at a relatively low temperature, and has sufficient heat resistance and reliability. For example, a tape for fixing a lead frame, a TAB tape or the like is used as a semiconductor device. It can be suitably used for bonding the members around the lead frame constituting the above, specifically, the lead pin, the semiconductor chip mounting substrate, the heat sink, the semiconductor chip itself, and the like.

【図面の簡単な説明】[Brief description of drawings]

【図１】 電子部品用接着テープを使用した樹脂封止型
半導体装置の一例の断面図である。FIG. 1 is a cross-sectional view of an example of a resin-sealed semiconductor device using an adhesive tape for electronic parts.

【図２】 電子部品用接着テープを使用した樹脂封止型
半導体装置の他の一例の断面図である。FIG. 2 is a sectional view of another example of a resin-sealed semiconductor device using an adhesive tape for electronic parts.

【図３】 電子部品用接着テープを使用した樹脂封止型
半導体装置の更に他の一例の断面図である。FIG. 3 is a sectional view of still another example of a resin-sealed semiconductor device using an adhesive tape for electronic parts.

【符号の説明】[Explanation of symbols]

１…半導体チップ、２…プレーン、３…リードピン、４
…ボンディングワイヤー、５…樹脂、６…接着剤層、７
…ダイパッド、８…電極1 ... Semiconductor chip, 2 ... Plane, 3 ... Lead pin, 4
... Bonding wire, 5 ... Resin, 6 ... Adhesive layer, 7
... die pad, 8 ... electrode

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 平５−140526（ＪＰ，Ａ) 特開 平７−126592（ＪＰ，Ａ) 特開2000−319387（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.⁷，ＤＢ名) C09J 7/02 C09J 11/06 C09J 11/08 ─────────────────────────────────────────────────── ─── Continuation of the front page (56) References JP-A-5-140526 (JP, A) JP-A-7-126592 (JP, A) JP-A-2000-319387 (JP, A) (58) Fields investigated (Int.Cl. ⁷ , DB name) C09J 7/02 C09J 11/06 C09J 11/08

Claims (12)

(57)【特許請求の範囲】(57) [Claims] 【請求項１】 成分（Ａ）下記式（ａ−１）で示される
構造単位及び下記式（ａ−２）で示される構造単位が配
列したピペラジニルエチルアミノカルボニル基含有ポリ
イミドと、成分（Ｂ）マレイミド基を２個以上含有する
化合物とを含有していることを特徴とする電子部品用接
着剤。 【化１】 (式中Ｘは、直接結合、−Ｏ−、−ＳＯ₂−、−ＣＯ−、
−Ｃ（ＣＨ₃）₂−、−Ｃ（ＣＦ₃）₂−、−ＣＯＯＣＨ₂
ＣＨ₂ＯＣＯ−何れかの結合を示し、Ａｒ¹は下記式（１
−１）及び（１−２）で示されるピペラジニルエチルア
ミノカルボニル基を含有する芳香族基を、Ｒは炭素数１
〜１０のアルキレン基又はメチレン基がＳｉに結合して
いる−ＣＨ₂ＯＣ₆Ｈ₄−を示し、ｎは１〜２０の整数を
意味する。) 【化２】 （式中Ｒ^Pはピペラジニルエチルアミノカルボニル基を
示し、Ｒ¹は直接結合，−Ｏ−、−ＣＯ−、−ＣＨ₂−の
いずれかの結合を示し、Ｒ²は−ＣＨ₂−、−Ｃ（Ｃ
Ｈ₃）₂−を示す。）1. A component (A) a piperazinylethylaminocarbonyl group-containing polyimide in which a structural unit represented by the following formula (a-1) and a structural unit represented by the following formula (a-2) are arranged: B) An adhesive for electronic parts, which contains a compound containing two or more maleimide groups. [Chemical 1] (Wherein X is a direct _{bond, -O -, - SO 2 -} , - CO-,
_{-C (CH 3) 2 -,} - C (CF 3) 2 -, - COOCH 2
CH ₂ OCO-indicating any bond, Ar ¹ is represented by the following formula (1
-1) and an aromatic group containing a piperazinylethylaminocarbonyl group represented by (1-2), wherein R is 1 carbon atom
10 represents —CH ₂ OC ₆ H ₄ — in which an alkylene group or methylene group of 10 is bonded to Si, and n represents an integer of 1 to 20. ) [Chemical 2] (Wherein R ^P represents a piperazinylethylaminocarbonyl-, R ¹ is a direct bond, -O -, - CO -, - CH 2 - indicates binding of either, R ² is -CH ₂ -, -C (C
H ₃ ) ₂ −. ) 【請求項２】 成分（Ａ）式（ａ−１）で示される構造
単位、式（ａ−２）で示される構造単位及び下記式（ａ
−３）で示される構造単位が配列したピペラジニルエチ
ルアミノカルボニル基含有ポリイミドと、成分（Ｂ）マ
レイミド基を２個以上含有する化合物とを含有している
ことを特徴とする電子部品用接着剤。 【化３】 （式中、Ｘは上記と同じを示し、Ａｒ²は下記で示され
る構造の芳香族基を示す。） 【化４】 （式中Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ⁵及びＲ⁶はそれぞれ同じでも異なっ
ていてもよく、水素原子、炭素数１〜４のアルキル基又
はアルコキシ基を示すが、これら全ての基が同時に水素
原子であることはない。）2. A component (A), a structural unit represented by the formula (a-1), a structural unit represented by the formula (a-2) and the following formula (a):
-3) Adhesion for electronic parts, characterized in that it contains a piperazinylethylaminocarbonyl group-containing polyimide in which the structural units shown in 3) are arranged, and a component (B) a compound containing two or more maleimide groups. Agent. [Chemical 3] (In the formula, X represents the same as above, and Ar ² represents an aromatic group having a structure shown below.) (In the formula, R ³ , R ⁴ , R ⁵ and R ⁶ may be the same or different and each represents a hydrogen atom or an alkyl group or an alkoxy group having 1 to 4 carbon atoms. It cannot be.) 【請求項３】 前記接着剤が成分（Ｃ）下記式（ｃ−
１）又は下記式（ｃ−２）で示されるジアミン化合物を
含有することを特徴とする請求項１又は２に記載の電子
部品用接着剤。 Ｈ₂Ｎ−Ｒ⁷−ＮＨ₂ （ｃ−１） （式中Ｒ⁷は、２価の脂肪族基、芳香族基、脂環式基を
表す。） 【化５】 （式中Ｒ⁸は、２価の脂肪族基、芳香族基、脂環式基を
表し、ｎは１〜８の整数を示す。）3. The adhesive is a component (C) represented by the following formula (c-
1) or the diamine compound shown by following formula (c-2) is contained, The adhesive agent for electronic components of Claim 1 or 2 characterized by the above-mentioned. H ₂ N—R ⁷ —NH ₂ (c-1) (In the formula, R ⁷ represents a divalent aliphatic group, an aromatic group or an alicyclic group.) (In the formula, R ⁸ represents a divalent aliphatic group, an aromatic group, or an alicyclic group, and n represents an integer of 1 to 8.) 【請求項４】 前記成分（Ａ）ピペラジニルエチルアミ
ノカルボニル基含有ポリイミド１００重量部に対して、
前記成分（Ｂ）マレイミド基を２個以上含有する化合物
が１０〜９００重量部であることを特徴とする請求項１
又は２に記載の電子部品用接着剤。4. Based on 100 parts by weight of the component (A) piperazinylethylaminocarbonyl group-containing polyimide,
The component (B) compound containing two or more maleimide groups is 10 to 900 parts by weight.
Or the adhesive agent for electronic parts as described in 2. 【請求項５】 前記成分（Ａ）ピペラジニルエチルアミ
ノカルボニル基含有ポリイミド１００重量部に対して、
前記成分（Ｂ）マレイミド基を２個以上含有する化合物
及び前記成分（Ｃ）ジアミン化合物の総和が１０〜９０
０重量部であり、成分（Ｃ）のアミノ基１モル当量に対
して成分（Ｂ）のマレイミド基が１〜１００モル当量で
あることを特徴とする請求項３に記載の電子部品用接着
剤。5. Based on 100 parts by weight of the component (A) piperazinylethylaminocarbonyl group-containing polyimide,
The sum of the component (B) compound containing two or more maleimide groups and the component (C) diamine compound is 10 to 90.
It is 0 weight part, and the maleimide group of a component (B) is 1-100 molar equivalent with respect to 1 molar equivalent of an amino group of a component (C), The adhesive agent for electronic components of Claim 3 characterized by the above-mentioned. . 【請求項６】 前記ピペラジニルエチルアミノカルボニ
ル基含有ポリイミドは、式（ａ−１）で示される構造単
位が全構造単位の５〜５０モル％の範囲であることを特
徴とする請求項１、２又は３に記載の電子部品用接着
剤。6. The piperazinylethylaminocarbonyl group-containing polyimide is characterized in that the structural unit represented by the formula (a-1) is in the range of 5 to 50 mol% of all structural units. 2. The adhesive for electronic parts according to 2 or 3. 【請求項７】 前記ピペラジニルエチルアミノカルボニ
ル基含有ポリイミドは、式（ａ−２）で示される構造単
位と式（ａ−３）で示される構造単位との割合が１：９
９〜９９：１の範囲であることを特徴とする請求項２に
記載の電子部品用接着剤。7. The piperazinylethylaminocarbonyl group-containing polyimide has a ratio of the structural unit represented by formula (a-2) to the structural unit represented by formula (a-3) of 1: 9.
The adhesive for electronic parts according to claim 2, which is in a range of 9 to 99: 1. 【請求項８】 成分（Ｂ）のマレイミド基を２個以上含
有する化合物が、下記式（ｂ−１）〜（ｂ−５）で示さ
れるビスマレイミド化合物であることを特徴とする請求
項１、２又は３に記載の電子部品用接着剤。 【化６】 （式（ｂ−４）中、ｐは１〜８の整数を表す。）8. The compound (B) containing two or more maleimide groups is a bismaleimide compound represented by the following formulas (b-1) to (b-5). 2. The adhesive for electronic parts according to 2 or 3. [Chemical 6] (In formula (b-4), p represents an integer of 1 to 8.) 【請求項９】 成分（Ａ）のピペラジニルエチルアミノ
カルボニル基含有ポリイミドのガラス転移温度が１５０
℃以下であることを特徴とする請求項１、２又は３に記
載の電子部品用接着剤。9. The glass transition temperature of the piperazinylethylaminocarbonyl group-containing polyimide of the component (A) is 150.
The adhesive for electronic parts according to claim 1, 2 or 3, wherein the temperature is not higher than ° C. 【請求項１０】 耐熱性フィルムの少なくとも一面に、
前記請求項１又は２に記載の接着剤が積層してなること
を特徴とする電子部品用接着テープ。10. At least one surface of the heat resistant film,
An adhesive tape for electronic parts, comprising the adhesive according to claim 1 or 2 laminated. 【請求項１１】 剥離性フィルムの一面に、前記請求項
１又は２に記載の接着剤が積層してなることを特徴とす
る電子部品用接着テープ。11. An adhesive tape for electronic parts, characterized in that the adhesive according to claim 1 or 2 is laminated on one surface of a peelable film. 【請求項１２】 金属板の一面に、前記請求項１又は２
に記載の接着剤が積層してなることを特徴とする電子部
品用接着テープ。12. The method according to claim 1 or 2 on one surface of a metal plate.
An adhesive tape for electronic parts, characterized in that the adhesive according to (1) is laminated.