JP3443445B2 - Vibration damping resin composition - Google Patents
Vibration damping resin compositionInfo
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Description
【０００１】[0001]
【産業上の利用分野】本発明は、振動減衰性ゴムに、オ
レフィン・アクリル酸エステル共重合体、低結晶性ポリ
オレフィン共重合樹脂およびオレフィン・エポキシ基含
有アクリレート共重合体を配合してなる、広い温度範囲
で高い振動減衰能を持つ振動減衰性樹脂組成物に関し、
この樹脂組成物を使用したフィルム状、シート状、ある
いは溶液、塗料などの形状で、振動減衰性あるいは騒音
低減性の必要な各種部材あるいはその部品に関する。BACKGROUND OF THE INVENTION The present invention relates to a wide range of vibration damping rubbers prepared by blending an olefin / acrylic acid ester copolymer, a low crystalline polyolefin copolymer resin and an olefin / epoxy group-containing acrylate copolymer. Regarding a vibration damping resin composition having a high vibration damping capability in a temperature range,
The present invention relates to various members or parts thereof, which are required to have a vibration damping property or a noise reducing property in the form of a film, a sheet, a solution, a paint or the like using the resin composition.
【０００２】[0002]
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】近年、
住宅、自動車等の騒音規制強化に伴い、その対策として
いろいろな方法が検討されているが、主として音源、も
しくはこれら音源の振動により発音する部品に制振材を
使用する傾向が高まっており、これまで高分子、金属、
複合材料など種々の振動減衰性材料が提案されている。
またこれらの材料は、塗料、フィルム、発泡性材料、複
合金属板、複合合板などのかたちで様々な分野で使用さ
れている。2. Description of the Related Art In recent years,
With the tightening of noise regulations for houses, automobiles, etc., various methods have been studied as countermeasures, but there is an increasing tendency to use damping materials mainly for sound sources or parts that are produced by the vibration of these sound sources. Up to polymers, metals,
Various vibration damping materials such as composite materials have been proposed.
Further, these materials are used in various fields in the form of paints, films, foamable materials, composite metal plates, composite plywood and the like.
【０００３】例えば特公昭39−12451 には、高分子材料
としてビニルアセテートとマレイン酸ジエステル、ビニ
ルクロライドとエチルヘキシルアクリレート等の共重合
体を中間層とした振動減衰金属板が開示されているが、
これは粘弾性を有する樹脂を利用して振動エネルギーを
熱エネルギーとして吸収させるという公知の事実を利用
したものである。この粘弾性を有する樹脂は、温度の変
化に伴いその粘弾性特性が敏感に変化してしまい、使用
温度範囲では振動減衰能が消失してしまうことも予想さ
れる。この点が高分子振動減衰性材料の欠点である。For example, Japanese Examined Patent Publication (Kokoku) No. 39-12451 discloses a vibration-damping metal plate having an intermediate layer of a copolymer of vinyl acetate and maleic acid diester, vinyl chloride and ethylhexyl acrylate as a polymer material.
This utilizes the known fact that a viscoelastic resin is used to absorb vibration energy as heat energy. It is expected that the viscoelastic resin sensitively changes its viscoelastic characteristics as the temperature changes, and the vibration damping ability disappears in the operating temperature range. This is a drawback of the polymer vibration damping material.
【０００４】また一般に、振動吸収性能は損失係数なる
物理量で表現可能であり、その値が0.05以上であれば振
動吸収材としての効果があると言われている。このよう
な材料としては、高分子系材料以外にゴム系、アスファ
ルト系などの粘弾性物質、金属合金系などが有効と考え
られる。しかし、このなかでゴム系、アスファルト系な
どの粘弾性物質は、振動減衰能は充分であっても、他材
料との密着性が悪かったり、加工性が悪かったりしてそ
の用途が限定されてしまう。また、金属合金系は、広い
温度範囲で振動減衰能を示すが、その損失係数の値自身
はあまり高くなく、また高価であるためやはり用途が限
定されてしまうなど、現在に至るまで完全に種々の要求
を満足するような材料は見当たらない。Generally, the vibration absorption performance can be expressed by a physical quantity that is a loss coefficient, and it is said that if the value is 0.05 or more, it is effective as a vibration absorption material. As such materials, it is considered that rubber-based materials, viscoelastic materials such as asphalt-based materials, and metal alloy-based materials are effective in addition to polymer-based materials. However, among these, viscoelastic substances such as rubber and asphalt have limited vibration-damping ability, but their applications are limited due to poor adhesion to other materials and poor workability. I will end up. Further, although the metal alloy system exhibits vibration damping ability in a wide temperature range, its loss coefficient value itself is not very high and its application is limited because it is expensive. There is no material that meets the requirements of.
【０００５】一方、ブチルゴム、ポリイソブチレン、
3,4−ポリイソプレンなどのゴム材料は、その高ヒステ
レシス性のため振動減衰能は非常に優れており、振動減
衰性材料としては最適なものであるが、成形性、相溶
性、接着性などに難点があり、その良好な物性にもかか
わらず一部の限定された用途にしか応用されていない。On the other hand, butyl rubber, polyisobutylene,
Rubber materials such as 3,4-polyisoprene are extremely excellent in vibration damping due to their high hysteresis, and are optimal as vibration damping materials, but they have good moldability, compatibility, adhesiveness, etc. However, despite its good physical properties, it is only applied to some limited uses.
【０００６】[0006]
【課題を解決するための手段】そこで本発明者らは、上
記高振動減衰性ゴム材料の諸欠点が改良され、しかも振
動減衰能に優れた粘弾性組成物を作るべく鋭意検討した
結果、本発明に到達した。The inventors of the present invention have made extensive studies to produce a viscoelastic composition which is improved in various drawbacks of the high vibration damping rubber material and has excellent vibration damping ability. The invention was reached.
【０００７】即ち、本発明は、 (A)振動減衰性ゴムに、
(B)オレフィン・アクリル酸エステル共重合体、 (C)低
結晶性ポリオレフィン共重合樹脂および (D)オレフィン
・エポキシ基含有アクリレート共重合体を配合してなる
ゴム系樹脂組成物であり、広い温度範囲で高い振動減衰
能を持つことを特徴とする振動減衰性樹脂組成物に関す
る。That is, the present invention provides (A) vibration damping rubber,
(B) an olefin / acrylic acid ester copolymer, (C) a low crystalline polyolefin copolymer resin, and (D) an olefin / epoxy group-containing acrylate copolymer, which is a rubber-based resin composition blended at a wide temperature range. The present invention relates to a vibration damping resin composition having a high vibration damping ability in a range.
【０００８】本発明において使用される (A)振動減衰性
ゴムとしては、ブチルゴム、ポリイソブチレン、 3,4−
ポリイソプレンが最適で、その中から少なくとも一成分
を選んで配合することにより、所望の振動減衰能を得る
ことが可能になる。更に用途によっては、これら振動減
衰性ゴムに別のゴム系物質を加えることもできる。Examples of the (A) vibration damping rubber used in the present invention include butyl rubber, polyisobutylene, and 3,4-
Polyisoprene is most suitable, and it is possible to obtain a desired vibration damping ability by selecting and blending at least one component from the polyisoprene. Further, depending on the application, another rubber-based substance may be added to these vibration-damping rubbers.
【０００９】本発明で使用されるブチルゴムは、イソブ
チレンモノマーに少量のイソプレンモノマーを配合し
て、カチオン重合により共重合させて製造された化学的
に安定なゴムである。このなかには、塩素化したクロロ
ブチルゴム、臭素化したブロモブチルゴムなども含まれ
る。The butyl rubber used in the present invention is a chemically stable rubber produced by blending a small amount of isoprene monomer with isobutylene monomer and copolymerizing them by cationic polymerization. Among these, chlorinated chlorobutyl rubber and brominated bromobutyl rubber are also included.
【００１０】本発明で使用されるポリイソブチレンは、
イソブチレンモノマーを従来公知の方法で重合させて製
造された化学的に安定なものである。本発明で使用され
るポリイソブチレンの分子量としては、粘度平均分子量
で10,000〜2,000,000 のものが好適であるが、好ましく
は500,000 〜1,600,000 のものが用いられる。The polyisobutylene used in the present invention is
It is a chemically stable one produced by polymerizing an isobutylene monomer by a conventionally known method. The molecular weight of polyisobutylene used in the present invention is preferably 10,000 to 2,000,000 in terms of viscosity average molecular weight, but preferably 500,000 to 1,600,000.
【００１１】本発明で使用される 3,4−ポリイソプレン
はイソプレンモノマーを従来公知の方法で重合させて製
造された化学的に安定なものである。こうして得られた
ポリイソプレンは、重合条件により各種の異性体が生成
するが、本発明で好ましく使用されるものは、 3,4−ポ
リイソプレンである。更に好ましくは、 3,4−付加物の
割合が60％以上のものが最適である。The 3,4-polyisoprene used in the present invention is a chemically stable one produced by polymerizing isoprene monomer by a conventionally known method. The polyisoprene thus obtained produces various isomers depending on the polymerization conditions, and 3,4-polyisoprene is preferably used in the present invention. More preferably, the proportion of 3,4-adduct is 60% or more.
【００１２】本発明において使用される (D)オレフィン
・エポキシ基含有アクリレート共重合体は、主に接着性
の改良を目的として配合されるものであり、オレフィン
とエポキシ基含有アクリレートを通常用いられる公知の
方法で共重合あるいはグラフトしてなり、エポキシ基含
有アクリレート含量は 0.1〜45％の範囲にあるのが好ま
しく、更に好ましくは１〜25％の範囲である。 0.1％未
満では充分な接着性が得られず、45％を越えると (A)振
動減衰性ゴム、 (B)オレフィン・アクリル酸エステル共
重合体、 (C)低結晶性ポリオレフィン共重合樹脂との相
溶性が悪く、充分な機械的強度が得られない。The (D) olefin / epoxy group-containing acrylate copolymer used in the present invention is mainly blended for the purpose of improving the adhesiveness, and olefins and epoxy group-containing acrylates are commonly known. Copolymerized or grafted by the above method, the epoxy group-containing acrylate content is preferably in the range of 0.1 to 45%, more preferably 1 to 25%. If it is less than 0.1%, sufficient adhesiveness cannot be obtained, and if it exceeds 45%, (A) vibration damping rubber, (B) olefin / acrylic acid ester copolymer, and (C) low crystalline polyolefin copolymer resin The compatibility is poor and sufficient mechanical strength cannot be obtained.
【００１３】また本発明で使用される (C)低結晶性ポリ
オレフィン共重合樹脂は、エチレン、プロピレンなどの
オレフィンモノマーを２種類、またはそれ以上配合し
て、公知の方法で共重合してなり、広角Ｘ線回折法で測
定した結晶化度が20％以下の樹脂が好適である。The low crystalline polyolefin copolymer resin (C) used in the present invention is obtained by blending two or more olefin monomers such as ethylene and propylene and copolymerizing them by a known method. A resin having a crystallinity of 20% or less measured by a wide-angle X-ray diffraction method is suitable.
【００１４】本発明で使用される (B)オレフィン・アク
リル酸エステル共重合体は、エチレン、プロピレン、ブ
チレンなどのオレフィンモノマーに少量のアクリル酸エ
ステルあるいはメタクリル酸エステルを配合して、公知
の方法で共重合してなり、アクリル酸エステルあるいは
メタクリル酸エステル含量は１〜50％の範囲にあるのが
好ましく、更に好ましくは３〜30％の範囲である。１％
未満では充分な強度が得られず、50％を越えると (A)振
動減衰性ゴム、 (C)低結晶性ポリオレフィン共重合樹
脂、 (D)オレフィン・エポキシ基含有アクリレート共重
合体との相溶性が悪く、充分な機械的強度が得られな
い。The olefin / acrylic acid ester copolymer (B) used in the present invention is prepared by a known method by mixing a small amount of acrylic acid ester or methacrylic acid ester with an olefin monomer such as ethylene, propylene or butylene. Copolymerized, and the content of acrylic acid ester or methacrylic acid ester is preferably in the range of 1 to 50%, more preferably 3 to 30%. 1%
If it is less than 50%, sufficient strength cannot be obtained, and if it exceeds 50%, it is compatible with (A) vibration damping rubber, (C) low crystalline polyolefin copolymer resin, (D) olefin / epoxy group-containing acrylate copolymer. Is poor, and sufficient mechanical strength cannot be obtained.
【００１５】本発明における振動減衰性ゴム状樹脂組成
物の製造方法としては、 (A)振動減衰性ゴムに、 (B)オ
レフィン・アクリル酸エステル共重合体、 (C)低結晶性
ポリオレフィン共重合樹脂および (D)オレフィン・エポ
キシ基含有アクリレート共重合体を一度にロール、バン
バリーミキサーや押出機など従来公知の方法で溶融混練
してもよいし、 (A)振動減衰性ゴムに、 (B)オレフィン
・アクリル酸エステル共重合体および (C)低結晶性ポリ
オレフィン共重合樹脂をあらかじめ従来公知の方法で溶
融混練したのち、 (D)オレフィン・エポキシ基含有アク
リレート共重合体を配合してもよい。The method for producing the vibration-damping rubber-like resin composition in the present invention includes (A) vibration-damping rubber, (B) olefin / acrylic acid ester copolymer, and (C) low crystalline polyolefin copolymer. The resin and (D) olefin / epoxy group-containing acrylate copolymer may be melt-kneaded at once by a known method such as a roll, Banbury mixer or extruder, (A) vibration damping rubber, (B) The olefin / acrylic acid ester copolymer and the (C) low crystalline polyolefin copolymer resin may be previously melt-kneaded by a conventionally known method, and then the (D) olefin / epoxy group-containing acrylate copolymer may be blended.
【００１６】こうして得られた振動減衰性ゴム状樹脂組
成物は、そのまま押出機、インフレーション、キャステ
ィング、射出成形機、ブローなど従来公知の方法でフィ
ルム、シート、各種形状の部材、部品に成形して用いる
こともできる。この場合、 (A)振動減衰性ゴムに、 (B)
オレフィン・アクリル酸エステル共重合体および (C)低
結晶性ポリオレフィン共重合樹脂をあらかじめ従来公知
の方法で溶融混練したものをコア層とし、 (D)オレフィ
ン・エポキシ基含有アクリレート共重合体を上下のスキ
ン層とする３層成形品とすることにより、他材料との接
着性を向上でき更に好ましい。または、この振動減衰性
ゴム状樹脂組成物を各種有機溶媒に溶解したり、エマル
ジョン化したりすることにより、塗料として、振動減衰
性あるいは騒音低減性の必要な部位、部品などに刷毛塗
りやスプレー法で塗装することも好ましく行われる。The vibration-damping rubbery resin composition thus obtained is directly molded into a film, a sheet, various shaped members and parts by a conventionally known method such as an extruder, inflation, casting, injection molding machine and blow. It can also be used. In this case, (A) Vibration damping rubber, (B)
An olefin / acrylic acid ester copolymer and (C) a low crystalline polyolefin copolymer resin were melt-kneaded in advance by a conventionally known method as a core layer, and (D) an olefin / epoxy group-containing acrylate copolymer A three-layer molded product having a skin layer is more preferable because it can improve the adhesiveness to other materials. Alternatively, by dissolving or emulsifying this vibration-damping rubber-like resin composition in various organic solvents, a paint or a spray method is applied to a part or part that requires vibration damping or noise reduction as a paint. It is also preferable to coat with.
【００１７】本発明においては、 (A)〜(D) 成分を溶融
混練した場合は、 (A)〜(D) 成分の重量配合比は、(A):
(B):(C):(D)＝40〜90:20〜2.5:30〜2.5:10〜５の範囲が
好ましく、更に好ましくは(A):(B):(C):(D)＝60〜80:15
〜7.5:15〜7.5:10〜５である。 (A)成分の重量配合比が
40より小さいと振動減衰性の効果がなく、90より大きい
と加工性が悪くなり、機械的強度も低下する。 (B)成分
の重量配合比が20より大きいと振動減衰性の効果がな
く、 2.5より小さいと加工性が悪くなり、機械的強度も
低下する。 (C)成分の重量配合比が30より大きいと振動
減衰性の効果がなく、 2.5より小さいとゴムとの混和性
が悪くなり、外観も悪くなる。 (D)成分の重量配合比が
10より大きいと振動減衰性の効果がなく、５より小さい
と接着性が悪くなる。In the present invention, when the components (A) to (D) are melt-kneaded, the weight mixing ratio of the components (A) to (D) is (A):
(B) :( C) :( D) = 40 to 90:20 to 2.5: 30 to 2.5: 10 to 5 is preferable, and more preferably (A) :( B) :( C) :( D). = 60 to 80:15
It is about 7.5: 15 to 7.5: 10 to 5. The weight ratio of component (A) is
If it is less than 40, there is no effect of vibration damping, and if it is more than 90, the workability deteriorates and the mechanical strength also decreases. If the blending ratio by weight of the component (B) is more than 20, there is no vibration damping effect, and if it is less than 2.5, the workability deteriorates and the mechanical strength also decreases. If the weight blending ratio of the component (C) is more than 30, there is no vibration damping effect, and if it is less than 2.5, the miscibility with rubber is poor and the appearance is also poor. The weight blending ratio of component (D) is
If it is larger than 10, the effect of vibration damping is not obtained, and if it is smaller than 5, the adhesiveness is deteriorated.
【００１８】３層成形品とした場合は、コア層とスキン
層の重量配合比が、コア層 100に対してスキン層が10〜
50の範囲が好ましく、更に好ましくは16〜40である。コ
ア層の (A)〜(C) 成分の重量配合比は、(A):(B):(C)＝4
4〜95:23〜2.5:33〜2.5の範囲が好ましく、更に好まし
くは(A):(B):(C)＝66〜84:17〜８:17〜８である。スキ
ン層の重量配合比が50より大きいと振動減衰性の効果が
なく、10より小さいと接着性が悪くなる。コア層の (A)
成分の重量配合比が44より小さいと振動減衰性の効果が
なく、95より大きいと加工性が悪くなり、機械的強度も
低下する。コア層の (B)成分の重量配合比が23より大き
いと振動減衰性の効果がなく、 2.5より小さいと加工性
が悪くなり、機械的強度も低下する。コア層の (C)成分
の重量配合比が33より大きいと振動減衰性の効果がな
く、 2.5より小さいとゴムとの混和性が悪くなり、外観
も悪くなる。In the case of a three-layer molded product, the weight mixing ratio of the core layer and the skin layer is such that the skin layer is 10 to 10 with respect to the core layer 100.
The range of 50 is preferable, and 16-40 is more preferable. The weight ratio of the components (A) to (C) in the core layer is (A) :( B) :( C) = 4.
The range of 4-95: 23-2.5: 33-2.5 is preferable, and (A) :( B) :( C) = 66-84: 17-8: 17-8 is more preferable. If the weight mixing ratio of the skin layer is more than 50, there is no vibration damping effect, and if it is less than 10, the adhesion is poor. (A) of the core layer
If the weight mixing ratio of the components is less than 44, there is no vibration damping effect, and if it is more than 95, the workability deteriorates and the mechanical strength also decreases. If the weight blending ratio of the component (B) in the core layer is larger than 23, there is no vibration damping effect, and if it is smaller than 2.5, the workability deteriorates and the mechanical strength also decreases. If the weight blending ratio of the component (C) in the core layer is larger than 33, there is no vibration damping effect, and if it is smaller than 2.5, the miscibility with rubber is poor and the appearance is also poor.
【００１９】本発明における振動減衰性ゴム状樹脂組成
物には、染顔料、各種安定剤、充填剤、可塑剤、酸化防
止剤、紫外線吸収剤、造核剤、帯電防止剤、難燃剤など
を、必要に応じて添加することもできる。また、これら
添加剤の中には、 (A)振動減衰性ゴム、 (B)オレフィン
・アクリル酸エステル共重合体および (C)低結晶性ポリ
オレフィン共重合樹脂用に過酸化物、イオウ系化合物、
フェノール樹脂、プロセスオイル、脂環式エポキシ樹脂
など通常のゴム用加硫剤、加硫促進剤、各種添加剤とし
て知られる物も含まれる。これらの添加剤は、一括して
混練前に添加してもよいし、混練中に分割添加してもよ
い。塗料として用いる場合は、塗装直前に添加すること
も可能である。The vibration-damping rubbery resin composition of the present invention contains dyes and pigments, various stabilizers, fillers, plasticizers, antioxidants, ultraviolet absorbers, nucleating agents, antistatic agents, flame retardants and the like. Also, it can be added if necessary. Further, among these additives, (A) vibration damping rubber, (B) olefin-acrylic acid ester copolymer and (C) peroxide for low crystalline polyolefin copolymer resin, sulfur compounds,
Phenolic resins, process oils, alicyclic epoxy resins, and other usual rubber vulcanizing agents, vulcanization accelerators, and various known additives are also included. These additives may be added all at once before kneading, or may be added separately during kneading. When used as a paint, it can be added immediately before coating.
【００２０】[0020]
【発明の効果】本発明によって提供される振動減衰性ゴ
ム状樹脂組成物は、広い温度範囲で良好な振動減衰性を
示すだけでなく、各種成型法でフィルム化、シート化あ
るいは部品化が容易なため、複合化加工が非常に簡単に
なり、しかも良好な密着性を示すなど、広範囲な分野で
応用が期待されるものである。EFFECTS OF THE INVENTION The vibration-damping rubber-like resin composition provided by the present invention not only exhibits good vibration-damping property in a wide temperature range, but also can be easily formed into a film, a sheet or a component by various molding methods. Therefore, it is expected to be applied in a wide range of fields, for example, the compounding process becomes very easy and good adhesion is exhibited.
【００２１】[0021]
【実施例】次に本発明を実施例により具体的に説明す
る。尚、樹脂の粘弾性はレオメトリックス社製 RSA−II
で、 E'(貯蔵弾性率) およびE''(損失弾性率) を測定
し、以下の式により tanδを求めた。 tanδは、通常、
タンデルタ又は力学正接損失と呼ばれ、 tanδの値が高
いほど制振性が高い。
tanδ＝ E''／E'
振動減衰性はブリューエル＆ケール社製Type2032を使い
半値幅法で求めた。一般に損失係数が0.05以上で制振性
がある。また樹脂と他材料の間の接着性は接着強度で評
価し、Ｔ剥離強度はJIS K 6854に、引張りせん断強度は
JIS K 6850に従って測定した。EXAMPLES Next, the present invention will be specifically described by way of examples. The rheometrics RSA-II resin is used.
Then, E ′ (storage elastic modulus) and E ″ (loss elastic modulus) were measured, and tan δ was calculated by the following formula. tan δ is usually
It is called tan delta or mechanical tangent loss, and the higher the value of tan δ, the higher the vibration damping property. tanδ = E '' / E 'Vibration damping was determined by the half-width method using Type 2032 manufactured by Bruel & Kale. Generally, the loss factor is 0.05 or more, and it has damping properties. Adhesion between resin and other materials is evaluated by adhesive strength, T peel strength is JIS K 6854, and tensile shear strength is
It was measured according to JIS K 6850.
【００２２】実施例１
オレフィン・エポキシ基含有アクリレート共重合体樹脂
（日本石油化学社製レクスパール）と、 3,4−ポリイソ
プレンゴム（ヒュルス社製Vestogrip)、ブチルゴム(Exx
on社製ブチル）、ポリイソブチレン(Exxon社製ビスタネ
ックス）、オレフィン・アクリル酸エステル共重合体
（日本石油化学社製レクスロン）およびエチレン・プロ
ピレン樹脂(Exxon社製ビスタロン）を、表１に示すだけ
配合し、通常のバンバリーミキサーで溶融混練後ペレッ
ト化した。このペレットを用い、通常のＴ−ダイ押出機
を使って厚さ60μm のフィルムを成形した。このフィル
ムを用いて粘弾性を測定した。結果を図１〜４に示す
が、樹脂としての振動減衰性の目安である tanδの値自
身は大きく、しかもその温度依存性が小さいことから、
この材料は優れた振動減衰性材料であることがわかる。Example 1 Olefin / epoxy group-containing acrylate copolymer resin (Rexpearl manufactured by Nippon Petrochemical Co., Ltd.), 3,4-polyisoprene rubber (Vestogrip manufactured by Huls), and butyl rubber (Exx)
on, butyl), polyisobutylene (Exxon, Vistanex), olefin / acrylic acid ester copolymer (Nippon Petrochemical Co., Ltd., Lexron) and ethylene / propylene resin (Exxon, Vistalon) are shown in Table 1 only. The mixture was blended, melted and kneaded with a usual Banbury mixer, and then pelletized. A film having a thickness of 60 μm was formed from the pellets by using a conventional T-die extruder. Viscoelasticity was measured using this film. The results are shown in FIGS. 1 to 4, and the value of tan δ, which is a measure of the vibration damping property as a resin, is large and its temperature dependence is small.
It can be seen that this material is an excellent vibration damping material.
【００２３】実施例２
3,4−ポリイソプレンゴム (ヒュルス社製Vestogrip)、
ブチルゴム(Exxon社製ブチル）、ポリイソブチレン(Exx
on社製ビスタネックス）のうち少なくとも一種類、オレ
フィン・アクリル酸エステル共重合体（日本石油化学社
製レクスロン）およびエチレン・プロピレン樹脂(Exxon
社製ビスタロン）を、表２に示すだけ配合し、ロールに
より混練後、通常のゴム用裁断機を使ってペレットに成
形した。このペレットを用いオレフィン・エポキシ基含
有アクリレート共重合体樹脂（日本石油化学社製レクス
パール）とともに、通常の多層フィルム用インフレーシ
ョン押出機を使って厚さ10μm のオレフィン・エポキシ
基含有アクリレート共重合体層、厚さ60μm の 3,4−ポ
リイソプレンゴム、ブチルゴム、ポリイソブチレンのう
ち少なくとも一種類、オレフィン・アクリル酸エステル
共重合体およびエチレン・プロピレン樹脂からなるゴム
系樹脂層、厚さ10μm のオレフィン・エポキシ基含有ア
クリレート共重合体層の３層からなり、オレフィン・エ
ポキシ基含有アクリレート共重合体層を外層とする厚さ
80μm の多層フィルムを形成した。オレフィン・エポキ
シ基含有アクリレート共重合体樹脂の配合量は表２の通
りである。次いでこの多層フィルムを 200℃で２枚の鉄
板に挟みプレス成形機で貼り合わせた。これらの試験片
を23℃、50％RHの空調室で３日間放置した後Ｔ剥離強
度、引張りせん断強度および損失係数を測定した。結果
を表２、図５〜７に示す。Example 2 3,4-Polyisoprene rubber (Vestogrip manufactured by Huls),
Butyl rubber (Butyl manufactured by Exxon), polyisobutylene (Exxon
at least one of the on-site Vistanex), olefin / acrylic acid ester copolymer (Nippon Petrochemical Rexlon) and ethylene / propylene resin (Exxon
Vistalon (produced by the company) was blended as shown in Table 2, kneaded with a roll, and then molded into pellets using an ordinary rubber cutting machine. Using these pellets, together with an olefin / epoxy group-containing acrylate copolymer resin (Nippon Petrochemical Co., Ltd., Lexpearl), use an ordinary multi-layer film inflation extruder to make a 10 μm thick olefin / epoxy group-containing acrylate copolymer layer. A rubber-based resin layer consisting of at least one of 3,4-polyisoprene rubber, butyl rubber, and polyisobutylene having a thickness of 60 μm, an olefin / acrylate copolymer and ethylene / propylene resin, and an olefin / epoxy having a thickness of 10 μm. Thickness consisting of 3 layers of group-containing acrylate copolymer layer, with olefin / epoxy group-containing acrylate copolymer layer as outer layer
An 80 μm multilayer film was formed. The blending amount of the olefin / epoxy group-containing acrylate copolymer resin is as shown in Table 2. Next, this multilayer film was sandwiched between two iron plates at 200 ° C. and laminated by a press molding machine. These test pieces were allowed to stand in an air-conditioned room at 23 ° C. and 50% RH for 3 days, and then T peel strength, tensile shear strength and loss coefficient were measured. The results are shown in Table 2 and FIGS.
【００２４】比較例１
実施例１−１、１−２において、表２に示すように振動
減衰性ゴムを配合しないこと以外は実施例１と全く同様
にして、粘弾性を測定した。結果を図８および９に示す
が、非常に tanδの値が低く、振動減衰能の低い材料で
あることがわかる。Comparative Example 1 In Examples 1-1 and 1-2, viscoelasticity was measured in exactly the same manner as in Example 1 except that the vibration damping rubber was not blended as shown in Table 2. The results are shown in FIGS. 8 and 9, and it can be seen that the material has a very low tan δ value and a low vibration damping ability.
【００２５】比較例２
実施例２において、表２に示すようにオレフィン・エポ
キシ基含有アクリレート共重合体樹脂を配合しないこと
以外は実施例２と全く同様にして、Ｔ剥離強度、引張り
せん断強度を測定した。結果を表２に示すが、金属との
接着性が悪いことがわかる。Comparative Example 2 T peel strength and tensile shear strength were the same as in Example 2 except that no olefin / epoxy group-containing acrylate copolymer resin was blended as shown in Table 2. It was measured. The results are shown in Table 2, and it can be seen that the adhesion to metal is poor.
【００２６】比較例３
実施例２において、表２に示すようにオレフィン・アク
リル酸エステル共重合体またはエチレン・プロピレン樹
脂を配合しないこと以外は実施例２と全く同様にして多
層フィルム化を試みたが、非常に作業性が悪く、また得
られたフィルムの外観も悪かった。さらに実施例２と全
く同様にして、Ｔ剥離強度、引張りせん断強度を測定し
た。結果を表２に示すが、フィルム自身の強度が低いた
め、測定中にフィルムの凝集破壊を起こし、低い値しか
得られなかった。Comparative Example 3 In Example 2, an attempt was made to form a multilayer film in exactly the same manner as in Example 2 except that the olefin / acrylic acid ester copolymer or the ethylene / propylene resin was not blended as shown in Table 2. However, the workability was very poor, and the appearance of the obtained film was poor. Further, T peel strength and tensile shear strength were measured in the same manner as in Example 2. The results are shown in Table 2. The strength of the film itself was low, so that the film caused cohesive failure during the measurement, and only a low value was obtained.
【００２７】実施例３
実施例１において、オレフィン・エポキシ基含有アクリ
レート共重合体樹脂、振動減衰性ゴム、オレフィン・ア
クリル酸エステル共重合体およびエチレン・プロピレン
樹脂を表３に示す割合で配合し、トルエンに溶解した。
この溶液をスプレー法で２枚の合板のうえにコーティン
グし、トルエンを蒸発させて、厚さ25μm の樹脂膜を形
成した。次いでこの２枚の合板を、樹脂膜同士が接触す
るように合わせ、加熱プレス機を使って 120℃で加圧プ
レスし、振動減衰性合板を調製した。この合板をハンマ
ーでたたいて、その打撃音を元の合板のものと比較する
と、振動減衰性合板のほうが明らかに打撃音が小さくな
っていた。Example 3 In Example 1, the olefin / epoxy group-containing acrylate copolymer resin, the vibration damping rubber, the olefin / acrylic ester copolymer and the ethylene / propylene resin were mixed in the proportions shown in Table 3, Dissolved in toluene.
This solution was coated on two plywoods by a spray method, and toluene was evaporated to form a resin film having a thickness of 25 μm. Next, the two plywoods were combined so that the resin films contact each other, and pressure-pressed at 120 ° C. using a heating press machine to prepare a vibration-damping plywood. When this plywood was hit with a hammer and the impact sound was compared with that of the original plywood, the impact sound of the vibration-damping plywood was clearly lower.
【００２８】[0028]
【表１】 [Table 1]
【００２９】[0029]
【表２】 [Table 2]
【００３０】[0030]
【表３】 [Table 3]
【図１】実施例１−１における振動減衰性樹脂組成物の
粘弾性測定結果を表すグラフである。FIG. 1 is a graph showing a viscoelasticity measurement result of a vibration damping resin composition in Example 1-1.
【図２】実施例１−２における振動減衰性樹脂組成物の
粘弾性測定結果を表すグラフである。FIG. 2 is a graph showing the viscoelasticity measurement results of the vibration damping resin composition in Example 1-2.
【図３】実施例１−３における振動減衰性樹脂組成物の
粘弾性測定結果を表すグラフである。FIG. 3 is a graph showing the viscoelasticity measurement results of the vibration damping resin composition in Example 1-3.
【図４】実施例１−４における振動減衰性樹脂組成物の
粘弾性測定結果を表すグラフである。FIG. 4 is a graph showing the viscoelasticity measurement results of the vibration damping resin composition in Example 1-4.
【図５】実施例２−１における振動減衰性樹脂組成物を
２枚の金属板で挟んで作製した振動減衰性複合金属板の
損失係数測定結果を表すグラフである。FIG. 5 is a graph showing the loss coefficient measurement results of a vibration-damping composite metal plate produced by sandwiching the vibration-damping resin composition in Example 2-1 between two metal plates.
【図６】実施例２−２における振動減衰性樹脂組成物を
２枚の金属板で挟んで作製した振動減衰性複合金属板の
損失係数測定結果を表すグラフである。FIG. 6 is a graph showing the loss coefficient measurement results of a vibration-damping composite metal plate prepared by sandwiching the vibration-damping resin composition in Example 2-2 between two metal plates.
【図７】実施例２−３における振動減衰性樹脂組成物を
２枚の金属板で挟んで作製した振動減衰性複合金属板の
損失係数測定結果を表すグラフである。FIG. 7 is a graph showing the loss coefficient measurement results of a vibration-damping composite metal plate prepared by sandwiching the vibration-damping resin composition in Example 2-3 between two metal plates.
【図８】比較例１−１で使用した材料の粘弾性測定結果
を表すグラフである。FIG. 8 is a graph showing the results of measuring viscoelasticity of the material used in Comparative Example 1-1.
【図９】比較例１−２で使用した材料の粘弾性測定結果
を表すグラフである。FIG. 9 is a graph showing the viscoelasticity measurement results of the materials used in Comparative Example 1-2.
フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ Ｃ０８Ｌ 23/22 Ｃ０８Ｌ 23/22 33/14 33/14 (56)参考文献 特開 昭63−295668（ＪＰ，Ａ) 特開 昭63−308070（ＪＰ，Ａ) 特開 平２−32135（ＪＰ，Ａ) 特開 平４−20554（ＪＰ，Ａ) 特開 平５−295186（ＪＰ，Ａ) 特開 平３−220260（ＪＰ，Ａ) 特開 平３−227341（ＪＰ，Ａ) 特開 平５−132587（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) C08L 21/00 C08L 23/00 C08L 33/14 Continuation of the front page (51) Int.Cl. 7 identification code FI C08L 23/22 C08L 23/22 33/14 33/14 (56) Reference JP-A 63-295668 (JP, A) JP-A 63- 308070 (JP, A) JP-A-2-32135 (JP, A) JP-A-4-20554 (JP, A) JP-A-5-295186 (JP, A) JP-A-3-220260 (JP, A) JP-A-3-227341 (JP, A) JP-A-5-132587 (JP, A) (58) Fields investigated (Int. Cl. 7 , DB name) C08L 21/00 C08L 23/00 C08L 33/14
Claims (3)
アクリル酸エステル共重合体、(C)低結晶性ポリオレフ
ィン共重合樹脂および(D)オレフィン・エポキシ基含有
アクリレート共重合体を配合してなるゴム系樹脂組成物
であり、広い温度範囲で高い振動減衰能を持つことを特
徴とする振動減衰性樹脂組成物。Claims: 1. (A) vibration damping rubber, (B) olefin
A rubber-based resin composition containing an acrylic ester copolymer, (C) a low crystalline polyolefin copolymer resin, and (D) an olefin / epoxy group-containing acrylate copolymer, which has high vibration damping over a wide temperature range. A vibration-damping resin composition having a function.
に、(B)オレフィン・アクリル酸エステル共重合体、(C)
低結晶性ポリオレフィン共重合樹脂および(D)オレフィ
ン・エポキシ基含有アクリレート共重合体を溶融混練し
たものである請求項１記載の振動減衰性樹脂組成物。2. A rubber-based resin composition comprising (A) a vibration-damping rubber, (B) an olefin / acrylic acid ester copolymer, and (C).
The vibration damping resin composition according to claim 1, wherein the low crystalline polyolefin copolymer resin and the (D) olefin / epoxy group-containing acrylate copolymer are melt-kneaded.
(C):(D)＝40〜90:20〜2.5:30〜2.5:10〜５である請求項
２記載の振動減衰性樹脂組成物。3. The weight blending ratio of components (A) to (D) is (A) :( B):
The vibration damping resin composition according to claim 2, wherein (C) :( D) = 40 to 90:20 to 2.5: 30 to 2.5: 10 to 5.
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