JP3403360B2 - 噴霧法により急速凝固させたウラン合金球形粉末を分散剤にした高密度分散核燃料とその製造方法 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、噴霧法により急速
凝固させたウラン合金球形粉末を分散した高密度分散核
燃料とその製造方法に関し、Ｕ−（Ａ）Ｑ、Ｕ−（Ａ）
Ｑ−（Ｂ）Ｘ（Ｑ：Ｍｏ、Ｎｂ、Ｚｒ元素、Ｘ：Ｍｏ、
Ｎｂ、Ｚｒ、Ｒｕ、Ｐｔ、Ｓｉ、Ｉｒ、Ｐｄ、Ｗ、Ｔ
ａ、Ｏｓ等微量添加元素、Ｑ≠Ｘ，（Ａ）＝４乃至９ｗ
ｔ．％、（Ｂ）＝０．１乃至４ｗｔ．％）合金等ウラン
合金球形粉末を均質化熱処理、破砕及び粉砕工程を経
ず、遠心噴霧急速凝固法等で合金溶湯から直接製造する
球形粉末を分散させたウラン合金球形粉末をアルミニウ
ム等の生地に分散した高密度分散核燃料とその製造方法
に関する。

【０００２】

【従来の技術】ウラン合金を製造した後鋳型を破砕させ
核燃料粉末を製造する従来の方法は、ウラン合金の鋳型
内に、９００°程度で１００時間程維持した後、焼入れ
して準安定なγ−Ｕ相を持つ合金を製造して、前記鋳型
を旋盤等で破砕加工しチップ形態に製造した後、粗大な
チップを極低温で硬化してスチールミル等を使用して粉
砕し、粉砕後に切削油を除去するために洗浄／乾燥工程
を行っていた。このような従来のウラン合金粉末製造方
法は鉄系の工具を使用する為粉末製造時には磁性分離工
程を必要としていた。

【０００３】しかし、合金後均質化熱処理したＵ−８ｗ
ｔ．％Ｍｏ合金等のウラン合金は強靭な性質を持つ為、
破砕及び粉砕が非常に困難で、機械的な方法で核燃料粉
末を製造するため製造工程が多段階に亘り複雑で、極低
温ミーリング時、１サイクル当り２１２μｍ以下の粉末
の歩留りが２０ｗｔ．％以下で、生産性が非常に低かっ
た。

【０００４】また、製造された粉末に対し磁性分離法で
Ｆｅ含有量の高い物質を除去するため回収粉末中３０％
程度が再び損失されていた。

【０００５】前記のように機械的な方法で製造される核
燃料粉末は被切削物である高温酸化性ウラン合金を冷却
させる為に使用する切削油成分と、破砕または粉砕中に
発生される工具の磨耗による不純物が粉末中に混入され
純度が制限されていた。

【０００６】即ち、ウラン合金は酸化性がある為、旋盤
等で粗破砕加工時、チップが発火され激烈に燃焼されう
る為切削油を十分供給しながら加工しなければならず、
粉砕後にはチップに付着した切削油成分を除去するため
アセトン等有機溶剤を使用し洗浄した後、高温真空雰囲
気で乾燥するが、切削油成分の一部は核燃料粉末に残留
する。

【０００７】前記有機溶剤により洗浄されたチップは極
低温でスチールミル等を使用し粉砕した粉末を磁性分離
すると粉末中３５％程度が鉄分と共に除去され、核燃料
粉末表面を拡大して調べてみるとＦｅ成分が含有された
斑点等が無数に存在することが分かる。このように粉砕
作業時に混入される不純物は主物質が鉄成分である為、
磁性分離時ウラン合金粉末が含有されているＦｅ成分も
相当量除去される。この時核燃料原料である低濃縮ウラ
ンは非常に高価な為このような製造方法は経済的損失が
大きい。

【０００８】また、細長い形態の破砕粒子は配列方向が
熱の流れの方向に直角方向を向いている為熱の流れを妨
害し、分散核燃料からアルミニウム生地の核燃料粉末内
浸透反応によって主にウラン合金粉末界面で低密度のウ
ランアルミナイト（ＵＡＩｘ）と核燃料生地に気孔を形
成させて、核燃料芯材を膨潤させる。

【０００９】また、回転やすりが設けられた高速旋盤を
使用し直接粉末を製造する場合、前記高速旋盤により使
用可能な粉末は時間当り１乃至２ｇ程度で生産され、粉
末製造収率は２１２μｍ以下に対して５０％程度であ
る。この時前記核燃料合金棒は２５００ｒｐｍ程度で回
転するチタン窒化物が塗布されたタングステン炭化物や
タンタル炭化物工具を利用して製造するが、製造された
粉末は回転するやすりの磨耗により０．１乃至８％程度
の炭化物や窒化物が混入される等様々な問題点があっ
た。

【００１０】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、上記問題点
に鑑みてなされたもので、その目的は噴霧金属凝固によ
り合金溶湯から直接微細な球形核燃料粉末を製造するこ
とで、準安定γ−Ｕ相形成、工程の簡素化、製造空間最
小化、粉末の回収率と生産性向上、純度向上、成型性向
上、気孔度減少、熱の流れ方向の熱伝導も向上及び界面
面積減少による高温反応体積膨張を減少させたアルミニ
ウム等の生地に高密度に分散した核燃料と核燃料製造方
法を提供することにある。

【００１１】本発明は、ウランと金属原料を秤量しノズ
ルが設けられた耐熱るつぼ内に入れ、前記耐熱るつぼを
噴霧装置に設置した後、真空ポンプを利用し耐熱るつぼ
が設置された噴霧装置のチャンバ内部を１０^-3 _torr以上
の真空度に維持して、前記耐熱るつぼに装入されたウラ
ンと金属原料を高周波電流発生装置を利用し溶融させ、
前記溶融された合金容量を供給しながら回転円盤または
電極等の遠心力や高圧のガス等を使用し液滴（ｄｒｏｐ
ｌｅｔ）を製造すると同時にアルゴン又はヘリウム冷却
ガス等不活性雰囲気で微細な核燃料粒子を急速凝固させ
たウラン合金球形粉末分散核燃料とその製造方法を提供
することにある。

【００１２】

【課題を解決するための手段】図１は本発明による製造
装置の構成を示す概略図を、図２は本発明装置のブロッ
クダイアグラムを示す。本発明は、ノズル１１が設けら
れた耐熱るつぼ１、前記るつぼ１内の温度を上昇させる
高周波電流発生装置２、チャンバ３内部に適切な真空度
を形成する真空ポンプ４、チャンバ３内にガス１０を供
給するガス供給バルブ５、前記ガス供給バルブ５により
チャンバ３内に供給されたガスをチャンバ３外部に排出
するチェックバルブ６、前記チャンバー３内に設置され
た円盤７、製造された粉末が貯蔵される回収容器８及び
微細な粉末が収集されるサイクロン９からなる。

【００１３】前記耐熱るつぼ１は合金組成に合うよう秤
量されたＵ−８ｗｔ．％Ｍｏの金属原料を入れられるも
ので、下部にノズル１１を備えて遠心噴霧装置１００上
部に設置され、内部に湯口栓１３が設けられている。

【００１４】前記高周波電流発生装置２は耐熱るつぼ１
に設置され、高周波電流で溶融温度より約２００℃以上
の溶湯を過熱させる。

【００１５】前記真空ポンプ４はチャンバ３内部が１０
^-3 _torr以上の適切な真空度を形成するもので、チャンバ
３一側に連結して設置される。

【００１６】前記円盤７はノズル１１の下部にノズル１
１と同一中心線を備えて、チャンバ３内に設置され、電
気モータ７１により作動しノズル１１を通じてチャンバ
３内に吐出される合金溶湯を微細な球形の核燃料粉末に
形成する。即ち、前記ノズル１１を通して吐出される合
金溶湯は電気モータ７１の作動によって円盤７の遠心力
により微細な核燃料粉末に形成されチャンバ３壁まで飛
行する。

【００１７】前記ガス供給バルブ５はチャンバ３上部と
連結・設置され、チャンバ内に不活性アルゴン又はヘリ
ウム冷却ガス１０を供給し円盤７の回転力により形成さ
れた微細な核燃料粉末を急速凝固させる。この時前記ガ
ス供給バルブ５によりチャンバ内に流入される不活性ア
ルゴン又はヘリウム冷却ガス１０はチャンバ３内上部に
設置されたガスノズル３１によりチャンバ３内に噴射さ
れる。

【００１８】前記回収容器８はチャンバ下端部に設置さ
れチャンバ３内で形成された球形の核燃料粉末を収集
し、チャンバ３の傾斜した壁面３２に沿って流れ降りる
球形の核燃料粉末を収集する。

【００１９】前記サイクロン９は冷却ガス１０により急
速凝固された核燃料粉末中、回収容器８に収集されない
極微細な粉末を収集するもので、チャンバ３と回収容器
８間に連結・設置される。

【００２０】前記チェックバルブ６はガス供給バルブ５
によりチャンバ３内に流入されたガス１０の圧力が一定
の圧力以上である場合、流入されたガス１０をチャンバ
３外部に排出するもので、チャンバ３とサイクロン９間
に設置される。

【００２１】

【発明の実施の形態】上述のように構成された本発明を
実施例により詳細に説明する。 （実施例１） Ｕ−８ｗｔ．％Ｍｏ合金粉末製造時、ウランと合金元素
Ｍｏ原料を合金組成に合うよう秤量して、これをノズル
１１が設けられた耐熱るつぼ１に入れた後、遠心噴霧装
置１００にるつぼ１及び断熱材（図示せず）を順序に従
い組立てる。この時真空ポンプ４を利用し前記るつぼ１
が組立てられた遠心噴霧装置１００の噴霧装置チャンバ
内部を１０^-3torr以上の適切な真空度を維持させる。

【００２２】るつぼ１及び断熱材が順序通り遠心噴霧装
置１００に組立てられると高周波電流発生装置２を作動
させ高周波電流で溶融温度より２００℃以上に容量を加
熱させた後、電気モータ７１を利用し円盤７を約３００
００ｒｐｍまで回転させる。

【００２３】前記電気モータ７１により作動される円盤
７の回転速度が３００００ｒｐｍに安定するとるつぼ１
内に設置された湯口栓１３を上部方向に持ち上げ、るつ
ぼ１内で溶融された合金溶湯を出湯する。

【００２４】前記出湯された合金溶湯は約φ２ｍｍ程度
の小さなノズル１１を通過し３００００ｒｐｍ程度で高
速回転する円盤７上に供給されて、遠心力によって微細
な核燃料粉末に形成されチャンバ壁面３２まで飛行す
る。

【００２５】この際ガス供給バルブ５を作動させチャン
バ３内に不活性アルゴン又はヘリウム冷却ガス１０を噴
射すると、円盤７によりチャンバ壁面３２に飛行する微
細な核燃料粒子は飛行中に不活性アルゴン又はヘリウム
冷却ガス１０により急速凝固（１０⁴ ℃／秒以上）さ
れ、常温で準安定したγ−Ｕ相の核燃料粉末に製造され
る。

【００２６】こうして噴霧時の急速凝固効果により即時
常温で準安定したγ−Ｕ相が得られる為、ウラン合金破
砕による粉末製造時９００℃程度に維持した後、焼入さ
せてγ−Ｕ相を得る為の熱処理工程が不必要となる。

【００２７】このように製造された粉末は傾斜したチャ
ンバ壁面３２に沿って流れ降りチャンバ３下部に設置さ
れた回収容器８内に収集されて、非常に微細な粉末はサ
イクロン９に収集される。前記回収容器８に収集される
平均粉末の大きさは約６５μｍ程度で、核燃料の適正な
大きさ１２５μｍ以下の粉末が９５％以上得られる。

【００２８】前記のように製造されたＵ−８ｗｔ．％Ｍ
ｏ合金球形粉末は体積分率３０乃至５０％でアルミニウ
ム粉末と混合した後、常温でφ４０ｍｍ程度に圧粉しビ
レット（ｂｉｌｌｅｔ）を製造して、圧出機のコンテナ
と型を４２０℃程度に予熱した後ビレットを装入して１
５分間維持した後不活性雰囲気で圧出し分散核燃料芯剤
を製造する。 （実施例２） また、本発明はＵ−（Ａ）Ｑ合金をはじめＵ−（Ａ）Ｑ
−（Ｂ）Ｘ（Ｑ：Ｍｏ、Ｎｂ、Ｚｒ元素、Ｘ：Ｍｏ、Ｎ
ｂ、Ｚｒ、Ｒｕ、Ｐｔ、Ｓｉ、Ｉｒ、Ｐｄ、Ｗ、Ｔａ、
Ｏｓ等微量添加元素、Ｑ≠Ｘ、（Ａ）＝４乃至９ｗｔ、
％、（Ｂ）＝０．１乃至４ｗｔ．％）合金等のウラン合
金分散核燃料に対して応用できる。即ち、Ｕ−８ｗｔ．
％Ｍｏ合金遠心噴霧粉末製造時、ウランと合金元素Ｍｏ
金属原料を合金組成に合うよう秤量しセラミックるつぼ
に入れた後、Ｕ−８ｗｔ．％Ｍｏ合金の遠心噴霧粉末製
造過程のように真空ポンプ４を使用し噴霧装置チャンバ
３内部の真空度を１０^-3 _torr以上に形成させた後、るつ
ぼ内溶湯温度を溶融温度より約２００℃程度上昇させて
溶融し、前記合金溶湯を約３００００ｒｐｍで回転する
円盤７上にノズル１１を通して供給する。供給された溶
湯は円盤７の遠心力により微細な粒子が形成され、ガス
供給バルブ５及びガスノズル３１を通してチャンバ３内
に噴射される不活性ガスにより急速凝固（１０^-4℃／秒
以上）され球形核燃料粉末に製造される。

【００２９】このように製造されたＵ−（Ａ）Ｑ−
（Ｂ）Ｘ（Ｑ：Ｍｏ、Ｎｂ、Ｚｒ元素、Ｘ：Ｍｏ、Ｎ
ｂ、Ｚｒ、Ｒｕ、Ｐｔ、Ｓｉ、Ｉｒ、Ｐｄ、Ｗ、Ｔａ、
Ｏｓ等微量添加元素、Ｑ≠Ｘ、（Ａ）＝４乃至９ｗｔ．
％、（Ｂ）＝０．１乃至４ｗｔ．％）合金球形粉末は体
積分率３０乃至５０％でアルミニウム粉末と混合された
後、常温でφ２０ｍｍ程度で圧粉しビレットを製造し
て、圧出機のコンテナと型を３７０℃程度に予熱した後
ビレットを入れて、不活性雰囲気で圧出し分散核燃料を
製造する。

【００３０】

【発明の効果】上述の如く本発明によれば、Ｕ−Ｍｏ合
金等のウラン合金を溶融して、その溶湯を即時急冷し直
接粉末を製造する為、強靭な性質を持ち破砕及び粉砕が
非常に困難なウラン合金に対して核燃料粉末製造収率及
び生産性が優秀で、５５０℃以上で安定したγ−Ｕ相を
得る為の熱処理工程と、破砕及び粉砕時に混入された切
削油成分を除去する為の洗浄／乾燥工程及び鉄系工具を
使用する場合に必要な磁性分離工程を除去できるため、
従来の核燃料製造方法に比べ核燃料製造工程を短縮し、
高純度の球形ウラン合金粉末を製造し核燃料粉末の品質
を向上させることができる。

【００３１】また、合金溶湯から直接粉末を製造して噴
霧時表面張力が作用することで、高純度の球形ウラン合
金粉末を製造できる。前記球形ウラン合金粉末は被定型
粉末である破砕粉末に比べ被表面積が小さい為、高温で
アルミニウム生地との拡散反応を約３０％減少させて、
核燃料の膨潤を減少させることができる。

【００３２】本発明による噴霧粉末分散核燃料は粒子の
表面が滑らかで球形の為、圧出方向に配列する破砕粉末
分散核燃料とは異なり無秩序で均等に配列される為、圧
出垂直方向の熱伝導度を向上させて、粒子の流動性が優
秀な球形粉末は成型時圧出圧力を減少させ成型性を向上
させて、粉末配合比が高いほどその効果をより増大させ
られる。

【００３３】さらには、噴霧粉末は圧出時に気孔形成を
減少させてアルミニウム生地との連続性を増加させる
為、核燃料芯剤の延性を向上させうる等多くの効果があ
る。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の粉末製造装置の構成を示した概略図で
ある。

【図２】本発明装置のブロックダイアグラムである。

【符号の説明】

１ 耐熱るつぼ ２ 高周波電流発生装置 ３ チャンバ ４ 真空ポンプ ５ ガス供給バルブ ６ チェックバルブ ７ 円盤 ８ 回収容器 ９ サイクロン １０ ガス １１ ノズル １３ 湯口栓 ３１ ガスノズル ３２ チャンバ壁面 ７１ 電気モータ １００ 遠心噴霧装置

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 キム キ−ファン 大韓民国 テジョンシ ユソンク シン ソンドン ハヌルアパート110−1406 (72)発明者 チャン セ−ジュン 大韓民国 テジョンシ ユソンク エウ ンドン ハンビットアパート126−1102 (72)発明者 キム ウン−ス 大韓民国 テジョンシ ユソンク ジョ ンミンドン チョング−ナレアパート 102−1102 (72)発明者 グッ イル−ヒュン 大韓民国 テジョンシ ユソンク ドリ ョンドン ヒュンダイアパート103−602 (72)発明者 ソン ドン−ソン 大韓民国 テジョンシ ユソンク ドリ ョンドン ヒュンダイアパート102−701 (56)参考文献 特開 昭60−233589（ＪＰ，Ａ) 特開 平10−26683（ＪＰ，Ａ) 特開 昭60−125303（ＪＰ，Ａ) 特開 昭64−65205（ＪＰ，Ａ) 特公 昭38−22110（ＪＰ，Ｂ１)

Claims (2)

(57)【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 Ｕ−（Ａ）Ｑ、Ｕ−（Ａ）Ｑ−（Ｂ）Ｘ
   (但し、Ｑ：Ｍｏ、Ｎｂ、Ｚｒ元素、Ｘ：Ｍｏ、Ｎｂ、
   Ｚｒ、Ｒｕ、Ｐｔ、Ｓｉ、Ｉｒ、Ｐｄ、Ｗ、Ｔａ、Ｏｓ
   中から選ばれた微量添加元素；Ｑ≠Ｘ；（Ａ）＝４〜９
   ｗｔ．％、（Ｂ）＝０．１〜４ｗｔ．％)合金の溶湯
   を、約３０、０００ｒｐｍで回転する高速回転板上に供
   給して微細な溶滴を得て、該遠心力で形成された微細な
   溶滴を冷却用不活性ガスで１０^４℃／ｓｅｃ以上で急冷
   することにより製造された、準安定ガンマ相(体心立方
   格子)を備え、粉末粒径が平均約６５μmで１２５μｍ以
   下が９５％以上の粒度分布を持った球形核燃料粉末をア
   ルミニウム生地に体積分率３０％以上に分散させたこと
   を特徴とする高密度分散核燃料。
2. 【請求項２】 １）ウランと合金元素Ｑ、選択的には合
   金元素Ｘを１０^−３ｔｏｒｒ以上の真空度を維持する噴
   霧装置チャンバに供給する段階、 ２）供給されたウランと合金元素等を溶解して溶融合金
   とする段階、 ３）上記溶融合金を約３０、０００ｒｐｍで回転する高
   速回転板上に供給して微細な溶滴を得て、同時に遠心噴
   霧チャンバに冷却用不活性ガスを注入して上記微細な溶
   滴を１０^４℃／ｓｅｃ以上で急冷させ準安定ガンマ相を
   有するＵ−（Ａ）Ｑ、Ｕ−（Ａ）Ｑ−（Ｂ）Ｘ（但し、
   Ｑ：Ｍｏ、Ｎｂ、Ｚｒ元素；Ｘ：Ｍｏ、Ｎｂ、Ｚｒ、Ｒ
   ｕ、Ｐｔ、Ｓｉ、Ｉｒ、Ｐｄ、Ｗ、Ｔａ、Ｏｓ中から選
   ばれた微量添加元素；Ｑ≠Ｘ；（Ａ）＝４〜９ｗｔ．
   ％、（Ｂ）＝０．１〜４ｗｔ．％）合金で粉末粒径が平
   均６５μｍで１２５μｍ以下が９５％以上の粒度分布を
   持つ球形核燃料粉末を製造する段階、 ４）前記球形核燃料粉末をアルミニウム生地に体積分率
   ３０％以上に分散させる段階とからなることを特徴とす
   る高密度分散核燃料の製造方法。