JP3372277B2 - Lng冷熱による液化二酸化炭素の製造方法 - Google Patents
Lng冷熱による液化二酸化炭素の製造方法Info
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Description
熱を利用して液化する方法に関し、特に、発電所より大
量に発生するCO2 を地球温暖化防止のため吸収法、吸
着法または膜分離などにより回収したガス状のCO2 を
液化する方法に関する。 【0002】 【従来の技術】従来、LNGによるCO2 の液化はLN
Gの低温約−160℃によりCO2 が容易にその固化温
度約−56℃に達するために行われていない。 【0003】 【発明が解決しようとする課題】本発明者らは上記技術
水準に鑑み、火力発電所で大量に発生するCO2 ガス
を、発電所の燃料として用いられているLNGの冷熱を
利用して、CO2 ガスを固化させることなく、取扱いの
容易な液体に変換させる方法を既に提案している。(特
開平4〜148182号公報) 【0004】しかしながら、上記提案方法は中間冷媒と
してエタン,プロパンなどの可燃性ガスを利用してお
り、これらのガスが外部に漏れた場合には引火・爆発の
恐れがあり、その改善が必要となっている。 【0005】本発明は上記事情に鑑み、先に提案した方
法における引火・爆発の恐れを解消した方法を提供しよ
うとするものである。 【0006】 【課題を解決するための手段】本発明は、密閉容器内部
に中間冷媒を収納し、該容器内部の該中間冷媒が蒸気状
にある上部空間に第1熱交換部を、また該容器内部の該
中間冷媒が液体状にある下部空間に第2熱交換部をそれ
ぞれ設置し、LNGを第1熱交換部に供給し、CO2 ガ
スを第2熱交換部に供給することによりCO2 ガスから
液化CO2 を製造するに際し、CHF3 ,CF 3 CF 3
およびCF 3 CHF 2 よりなる群から選ばれた1種以上
のフッ素化炭化水素と炭素数2〜4の炭化水素系化合物
の1種以上との混合物を前記中間冷媒として用いること
を特徴とするLNG冷熱による液化CO2 の製造方法で
ある。 【0007】本発明でいうLNGは液化天然ガスのこと
で、メタンを主成分とする混合物で、高カロリーと低カ
ロリーがあり、表1に示すように沸点に数度の差があ
る。 【0008】 【表1】 【0009】なお、LNGの主成分であるCH4 とCO
2 の凝固点,沸点(大気圧下)を表2に示す。 【0010】 【表2】 【0011】また、本発明でいう中間冷媒の主成分とし
て使用する冷媒は下記表3に示すようなフッ素化炭化水
素であり、それらを単独または混合物として使用しうる
ものである。 【0012】 【表3】【0013】また、本発明でいう中間冷媒のもう一つの
成分は下記表4に示すC2 〜C4 の炭化水素化合物であ
り、それぞれ単独または混合物として使用しうるもので
ある。 【0014】 【表4】【0015】 【作用】以下、本発明の作用を、中間冷媒の主成分であ
るフッ素化炭化水素としてCHF3 (R23)を使用す
る場合について、図1に従って詳述する。CHF3 を主
成分とし、炭素数2〜4の炭化水素系化合物を添加した
中間冷媒を以下中間冷媒混合物という。図1において、
1:密閉容器、2:第1熱交換部、3:第2熱交換部、
4:LNG供給ライン、5:LNG出口ライン、6:L
NG流量制御弁、7:液化中間冷媒混合物の温度計、
8:CO2 ガス入口ライン、9:液体CO2 出口ライ
ン、10:液化中間冷媒混合物、11:中間冷媒混合物
供給ライン、12:中間冷媒混合物ガス出口ライン、1
3:圧力制御弁、14:内容器圧力計である。 【0016】LNG(液体)をライン4より供給し、第
1熱交換部2を経由してライン5より抜き出す。次に、
ライン11より中間冷媒混合物を供給し、LNGにより
冷却されている第1熱交換部2で中間冷媒混合物を冷却
・液化し、第2熱交換部3より上方に液化中間冷媒混合
物10の液面を保持するに必要な中間冷媒混合物を供給
し、その後、中間冷媒混合物の供給を止める。 【0017】次に、ライン8よりCO2 ガスを供給し、
液化中間冷媒混合物10により冷却されている第2熱交
換部3によりCO2 ガスを冷却液化し、ライン9より液
体CO2 を抜き出す。 【0018】このような方法により、中間冷媒混合物は
第2熱交換部3表面でCO2 の熱で沸騰し、第1熱交換
部2でLNG冷熱により凝縮する沸騰・凝縮を繰り返し
ながら、密閉容器1内部を循環し、容易にLNGにより
CO2 が液化できる。 【0019】CO2 の液化条件は温度と圧力によってそ
の領域があり、圧力5.1atm では−56℃以上の温度
で液体となり、−56℃以下では固体となる。圧力5.
1atm 以上になれば、液化温度も−56℃より高くなり
液化しやすくなるが、CO2ガスを高圧に圧縮しなけれ
ばならず、その圧縮動力が増大して好ましくない。その
ため、可能な限り低圧で液化することが好ましいが、固
化温度よりも5℃位高めの温度薬−50℃位が安全で好
ましく、この場合、CO2 の蒸気圧は約6.7atm であ
るから6.7atm より少し加圧した状態であれば100
%液化することができる。 【0020】一方、CO2 の臨界温度は31℃であり、
これ以上の温度では液体、気体の区別はなくなるので、
液体であるためには少なくとも31℃以下の温度にする
必要がある。 【0021】本発明で用いる中間冷媒混合物は、LNG
が常圧の場合は温度が約−160℃のLNGにより冷却
されるので、中間冷媒混合物の凝固点は−160℃以下
が好ましい。 【0022】本発明者らは、先願(特開平04〜148
182)で用いた中間冷媒、例えばプロパンの場合は凝
固温度(または融点)が−187.7℃であり、−16
0℃より低いので、−160℃でもプロパンは凝固しな
いが、プロパンは外部空気中に漏れた場合に火源がある
と容易に引火・爆発するために、大容量のCO2 を液化
する大型プラントでは、その対策が望まれている。本発
明者らはその対策を鋭意検討した結果、本発明に到った
のである。 【0023】すなわち、前記表3に示すようにClを有
しない新フロンの内、CHF3 ,CF3 CF3 ,CF3
CHF 2 は引火性は全くなく人体にも無害で、そかも大
気中のオゾン破壊係数も零と極めて安全無害の物質を用
いるのである。しかしながら、これらの物質は表3に示
すように融点が−160℃よりやや高く、常圧のLNG
(−160℃)により凝固・固化しやすい欠点を有して
いる。 【0024】そこで、本発明者らは更に鋭意検討した結
果、前記表4に示すように融点がより低い物質を、表3
に示したフッ素化炭化水素に添加混合することにより、
凝固・固化を防止できることを見いだし、本発明を完成
したものである。 【0025】LNGが常圧の場合は、LNGは−160
℃で気化するので中間冷媒混合物の主成分は表3に示し
たフッ素化炭化水素(こゝではCHF3 )とし、添加剤
としては融点が−160℃以下のエタン,エチレン,プ
ロパン,プロピレンなどを用い、その添加量は−160
℃で中間冷媒混合物が実質的に固化しない程度にし、ま
た、添加剤の添加量の上限は、中間冷媒+添加剤混合物
が空気中で引火・爆発しない量とするものである。 【0026】一方、LNGが加圧された状態では、後記
表5に示したようにLNGの主成分メタンの沸点は高く
なるので、フッ素化炭化水素とその添加剤の融点はそれ
に応じて前記表3,表4の中から広範囲に選定すること
ができるが、LNGを加圧するにはポンプが必要となり
それだけ経済的に不利となる。 【0027】 【表5】 【0028】また、CO2 は−56℃以下では固化する
ので中間冷媒混合物は約−56℃以上で沸騰・凝縮させ
る必要があり、冷媒の蒸気圧が大気圧に近いほど装置コ
ストの低減になるので、中間冷媒混合物の大気圧下にお
ける沸点は約−56℃近傍が好ましい。 【0029】沸点はその組成または圧力によって変える
ことができるので、中間冷媒混合物として適切な組成の
ものを用いることにより、中間冷媒混合物の沸騰・凝縮
温度を−56℃から31℃の範囲に調節することができ
る。また、純物質でも全圧を調整することにより、沸騰
・凝縮温度を−56℃から31℃の範囲に調整すること
ができる。 【0030】CHF3 の沸点は−82.0℃であるが、
CHF3 の蒸気圧と温度の関係より圧力を増加させるこ
とにより−56℃以上の温度で沸騰・凝縮させることが
できる。 【0031】なお、LNGにより中間冷媒混合物が−5
6℃以下に過冷却されないように、中間冷媒混合物10
の温度を温度計で検知し、流量制御弁6でLNGの流量
を制御するのが好ましい。 【0032】 【実施例】以下、本発明の一実施例を図1によって説明
する。図1において、ライン4より温度−160℃、圧
力1.5atm のLNGを100kg/hで供給し、第1熱
交換部2を冷却しながら、ライン5より連続的に抜き出
した。 【0033】次に、ライン11より純度99.9%のC
HF3 (R23)100重量部と純度99.5%のプロ
パン5重量部よりなる中間冷媒混合物を供給し、第1熱
交換部2で冷却・液化し、容器1の約1/2の所まで液
化中間冷媒混合物を満たした。液化中間冷媒混合物の温
度は時間とともに低下していき、−50℃の時点でライ
ン8より圧力7atm 、温度25℃のCO2 ガスを60kg
/hで供給し、第2熱交換部3を経由してライン9より
液体CO2 を抜き出した。液化中間冷媒混合物10の温
度を−50℃±1℃となるように温度制御系6,7でL
NGの流量を制御した。この結果、ライン9より温度−
44℃の液体CO2 が連続的に得られた。 【0034】容器1に設けた内部観察用ガラス窓より、
容器1内の液化中間冷媒混合物10は第2熱交換部3で
沸騰し、第1熱交換部2で固化することなく液化凝縮し
て循環している状態が観察された。 【0035】この実施例で用いたLNGの組成は下記表
5のとおりである。 【0036】 【表6】 【0037】次に、ライン12によりガスをサンプリン
グし、引火・爆発性のテストを行ったが、任意の空気と
の混合ガス中において引火・爆発性はみられなかった。 【0038】 【発明の効果】本発明は以上詳述したように適切で安
全、無害な中間冷媒混合物を用いることによりLNGの
冷熱を利用してCO2 及び中間冷媒を固化させることな
く容易に液化できるとともに、中間冷媒の沸騰・凝縮を
利用した内部循環を組み込れることにより、中間冷媒用
のポンプ設備が不要なるという効果を奏する。
Claims (1)
- (57)【特許請求の範囲】 【請求項1】 密閉容器内部に中間冷媒を収納し、該容
器内部の該中間冷媒が蒸気状にある上部空間に第1熱交
換部を、また該容器内部の該中間冷媒が液体状にある下
部空間に第2熱交換部をそれぞれ設置し、LNGを第1
熱交換部に供給し、CO2 ガスを第2熱交換部に供給す
ることによりCO2 ガスから液化CO2 を製造するに際
し、CHF3 ,CF 3 CF 3 およびCF 3 CHF 2 より
なる群から選ばれた1種以上のフッ素化炭化水素と炭素
数2〜4の炭化水素系化合物の1種以上との混合物を前
記中間冷媒として用いることを特徴とするLNG冷熱に
よる液化CO2 の製造方法。
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