JP3304287B2 - Organic EL multicolor light emitting display - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION

【０００１】[0001]

【発明の属する技術分野】本発明は、有機ＥＬ多色発光
表示装置に関する。さらに詳しくは、壁かけＴＶ，ノー
トパソコン用ディスプレイ，車載ＴＶ，カーナビ用，携
帯電話，ポケットベルなど携帯情報機器ディスプレイ等
の民生用または産業用の表示機機，カラーディスプレイ
等に好適に用いられる有機ＥＬ多色発光表示装置に関す
る。The present invention relates to an organic EL multicolor light emitting display. More specifically, organic or organic displays suitably used for consumer or industrial display devices such as wall-mounted TVs, displays for notebook computers, in-vehicle TVs, car navigation systems, displays for portable information devices such as mobile phones and pagers, and color displays. The present invention relates to an EL multicolor light emitting display device.

【０００２】[0002]

【従来の技術】電子ディスプレイデバイスは、一般にma
n-machine interface といわれるように、各種装置（ｍ
ａｃｈｉｎｅ）からの各種情報を視覚を通して人間（ｍ
ａｎ）に伝達する電子デバイスであって、人間と装置と
を結ぶ重要な橋渡し的役割（ｉｎｔｅｒｆａｃｅ）を担
っている。 この電子デバイスには、発光形と受光形と
があり、発光形としては、例えばＣＲＴ（陰極線管），
ＰＤＰ（プラズマディスプレイ），ＥＬＤ（エレクトロ
ルミネッセンスディスプレイ），ＶＦＤ（蛍光表示
管），ＬＥＤ（発光ダイオード）などが挙げられる。一
方、受光形としては、例えばＬＣＤ（液晶ディスプレ
イ），ＥＣＤ（エレクトロケミカルディスプレイ），Ｅ
ＰＩＤ（電気泳動ディスプレイ），ＳＰＤ（分散粒子配
向形ディスプレイ），ＴＢＤ（着色粒子回転形ディスプ
レイ），ＰＬＺＴ（透明強誘電性ＰＬＺＴ［（Ｐｂ，Ｌ
ａ）（Ｚｒ，Ｔｉ）Ｏ₃ ］セラミックスディスプレイ）
などが挙げられる。BACKGROUND OF THE INVENTION Electronic display devices are generally
Various devices (m
a variety of information from humans (m
An) electronic device that plays an important role of interfacing between humans and equipment. This electronic device includes a light emitting type and a light receiving type. As the light emitting type, for example, a CRT (cathode ray tube),
Examples include a PDP (plasma display), an ELD (electroluminescence display), a VFD (fluorescent display tube), and an LED (light emitting diode). On the other hand, as the light receiving type, for example, LCD (liquid crystal display), ECD (electrochemical display), E
PID (electrophoretic display), SPD (dispersed particle oriented display), TBD (colored particle rotating display), PLZT (transparent ferroelectric PLZT [(Pb, L
a) (Zr, Ti) O ₃ ] ceramics display
And the like.

【０００３】ここで、電子ディスプレイデバイスのフル
カラー化の方法としては、多色（例えば、赤，青，緑の
三原色）の発光部分を平面的に分離配置して、それぞれ
発光させる方法や、単一色の光を複数の異なる色変換層
（例えばカラーフィルタまたは蛍光体）が受光して、分
解または変換して異なる発光をさせる方法が挙げられ
る。Here, as a method of full-color electronic display devices, there are a method in which light-emitting portions of multicolors (for example, three primary colors of red, blue, and green) are separately arranged in a plane, and light is emitted from each of them. Is received by a plurality of different color conversion layers (for example, a color filter or a phosphor) and separated or converted to emit different light.

【０００４】ここで、ＥＬＤは、自己発光のため、視認
性が高く、また完全固体であるため、耐衝撃性に優れる
という特徴を有しており、現在無機や有機化合物を発光
層に用いた様々なＥＬＤの開発が進められている。中で
も有機ＥＬＤ（または有機ＥＬ素子）は、有機化合物を
二つの電極に挟んでなるディスプレイであり、有機化合
物の種類が豊富で様々な色の光を高効率、高輝度で発す
るディスプレイとして期待が大きい。[0004] Here, the ELD has a feature that it has high visibility due to self-emission and is excellent in impact resistance because it is a completely solid. Currently, an inorganic or organic compound is used for the light emitting layer. Various ELDs are being developed. Among them, an organic ELD (or an organic EL element) is a display in which an organic compound is sandwiched between two electrodes, and is expected to be a display that has a variety of organic compounds and emits light of various colors with high efficiency and high luminance. .

【０００５】しかしながら、現在有機ＥＬ素子の発光部
分を平面的に分離配置して、異なる色の光を発光させて
多色化するには、それぞれの色の発光材料を開発する必
要があり、かつ、材料自体が有機化合物であるため、平
面的に分離配置するプロセス（例えばフォトリソグラフ
ィー法）に対する耐性が乏しいという問題があった。そ
こで、有機ＥＬ素子の単一色の光を色変換層にて分解ま
たは変換する方法が、発光層として単一色のみを設けれ
ばよく、簡便な点では優れていた。However, at present, in order to emit light of different colors and to emit light of multiple colors by arranging the light emitting portions of the organic EL element in a planar manner, it is necessary to develop a light emitting material of each color. However, since the material itself is an organic compound, there is a problem that resistance to a process of separating and arranging in a plane (for example, a photolithography method) is poor. Therefore, a method of decomposing or converting light of a single color of an organic EL element by a color conversion layer only requires providing a single color as a light-emitting layer, which is excellent in terms of simplicity.

【０００６】なお、ここで色変換層としてカラーフィル
タを用いる場合、その機能上、光を分解またはカットし
て取り出すので、光のロスは著しい。例えば、白色の発
光を三原色（赤，緑，青）に分解する場合は、白色の輝
度が高々３分の１に減少してしまう。一方、色変換層が
蛍光体の場合には、光を吸収してより長波長（エネルギ
ーの小さい）の蛍光に変換する機能を有しているが、例
えば蛍光体の光の吸収率が８０％として、８０％の蛍光
収率で蛍光を発するならば、６４％の長波長の光に変換
できることになる。実際そのような蛍光体は存在してい
る。従って、色変換層としては、蛍光体層を含むもの
が、光の効率のよい利用の意味で好ましい。When a color filter is used as the color conversion layer, light is remarkably decomposed or cut out due to its function, so that light loss is remarkable. For example, when white light is separated into three primary colors (red, green, and blue), the luminance of white is reduced to at most one-third. On the other hand, when the color conversion layer is made of a phosphor, the color conversion layer has a function of absorbing light and converting it into fluorescence having a longer wavelength (smaller energy). If it emits fluorescence at a fluorescence yield of 80%, it can be converted to light of a long wavelength of 64%. In fact, such phosphors do exist. Therefore, a color conversion layer containing a phosphor layer is preferable from the viewpoint of efficient use of light.

【０００７】そこで、例えば有機ＥＬ素子の単一色の光
を蛍光体層を含む複数の異なる色変換層で多色化する構
成としては、特開平３−１５２８９７号公報及び特開平
５−２５８８６０号公報で開示されている。特に特開平
５−２５８８６０号公報では、有機ＥＬ素子の発光が受
光できるように蛍光媒体を配置した多色発光装置を開示
している。Therefore, for example, Japanese Patent Application Laid-Open Nos. HEI 3-152978 and HEI 5-258860 discloses a configuration in which a single color light of an organic EL element is converted into a plurality of colors by a plurality of different color conversion layers including a phosphor layer. Are disclosed. In particular, Japanese Patent Application Laid-Open No. 5-258860 discloses a multicolor light emitting device in which a fluorescent medium is arranged so as to receive light emitted from an organic EL element.

【０００８】前述のように、有機ＥＬ素子は、発光層を
含む有機化合物（層）を二つの電極間に挟持された構造
からなっているが、二つの電極から注入された正孔と電
子が主に発光層で再結合し、その際発光層中の有機化合
物が励起され、それが基底状態に失活する時に放出され
る蛍光が発光として観測される。 しかし、その構造
上、有機ＥＬ素子は、素子周辺から侵入する水分、酸素
に対して非常に敏感で、その影響を受け易いものであ
る。特に、電子注入性の電極（陰極）は仕事関数が小さ
いので、容易に水分や酸素によって酸化されやすく、非
電子注入領域を形成するので、発光面の中に非発光領域
（黒点，ダークスポット）を生じさせ、表示性能を著し
く低下させる。また、発光層を含む有機物層の中には、
水分や酸素で劣化されやすい有機化合物が存在し、発光
時の発熱によっても一層劣化が促進され、表示性能の低
下する場合もある。従って、有機ＥＬ素子を取扱う場合
には、素子周辺の水分や酸素を遮断する手段が必要であ
り、通常は素子周辺を封止することによって水分や酸素
の遮断を図っている。このような、有機ＥＬ素子のみを
封止する方法は、これまでに多くの例が開示されてい
る。As described above, an organic EL device has a structure in which an organic compound (layer) including a light emitting layer is sandwiched between two electrodes, and holes and electrons injected from the two electrodes are generated. Recombining occurs mainly in the light emitting layer. At that time, an organic compound in the light emitting layer is excited, and fluorescence emitted when the organic compound is deactivated to the ground state is observed as light emission. However, due to its structure, the organic EL element is very sensitive to moisture and oxygen entering from the periphery of the element and is easily affected by the moisture and oxygen. In particular, an electron-injecting electrode (cathode) has a small work function, is easily oxidized by moisture or oxygen, and forms a non-electron-injecting region. And the display performance is significantly reduced. Also, in the organic layer including the light emitting layer,
There is an organic compound that is easily degraded by moisture or oxygen, and the deterioration is further promoted by heat generation during light emission, which may lower the display performance. Therefore, when handling an organic EL element, means for shutting off moisture and oxygen around the element is necessary. Usually, sealing around the element is used to shut off moisture and oxygen. Many examples of such a method of sealing only the organic EL element have been disclosed.

【０００９】ところが、前記特開平５−２５８８６０号
公報に記載された多色発光装置には、封止に関して一切
開示されていなかった。そこで、国際出願ＰＣＴ／ＪＰ
９６／００２３３号には、有機ＥＬ素子と蛍光体層の間
に０．０１〜２００μｍの透明な絶縁性無機酸化物層を
配設したり、特願平８−１８５４００号においては、有
機ＥＬ素子とカラーフィルタとの間に０．０１〜２００
μｍの透明な絶縁性無機酸化物層を配設して、色変換層
（蛍光体層，カラーフィルタ）や色変換層上の保護層
（平坦化層）から発生する水蒸気，または酸素を遮断し
て封止の改良を進めている。しかしながら、多色発光表
示装置の外部から侵入する水分や酸素を遮断する封止に
対しては、明確な開示がされておらず、有機ＥＬ多色発
光表示装置を実用化するには不十分であった。However, the multicolor light-emitting device described in the above-mentioned Japanese Patent Application Laid-Open No. 5-258860 has never disclosed sealing. Therefore, the international application PCT / JP
No. 96/00233, a transparent insulating inorganic oxide layer of 0.01 to 200 μm is provided between an organic EL element and a phosphor layer, and in Japanese Patent Application No. 8-185400, an organic EL element is disclosed. Between 0.01 and 200
A transparent insulating inorganic oxide layer of μm is provided to block water vapor or oxygen generated from the color conversion layer (phosphor layer, color filter) and the protective layer (flattening layer) on the color conversion layer. We are improving sealing. However, there is no clear disclosure about sealing for blocking moisture and oxygen entering from the outside of the multicolor light-emitting display device, which is insufficient for putting the organic EL multicolor light-emitting display device into practical use. there were.

【００１０】[0010]

【発明が解決しようとする課題】本発明は上述の問題に
鑑みなされたものであり、水分や酸素の影響を受けにく
く保存安定性に優れた有機ＥＬ多色発光表示装置を提供
することを目的とする。SUMMARY OF THE INVENTION The present invention has been made in view of the above-mentioned problems, and has as its object to provide an organic EL multicolor light-emitting display device which is hardly affected by moisture or oxygen and has excellent storage stability. And

【００１１】[0011]

【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
本発明によれば、下記を要旨とする有機ＥＬ多色発光表
示装置が提供される。 ［１］透光性基板上に、少なくとも色変換層と、この色
変換層を被覆した平坦化層と、発光層を含んだ有機物層
を下部電極および上部電極の二つの電極間に挟持した有
機ＥＬ素子とを順次積層して表示領域を形成し、この表
示領域の周辺に、前記電極を延長して形成した延長電極
または前記電極と接続して形成した取出電極を配設する
とともに、前記表示領域を被覆するように封止部材を配
設し、かつ前記延長電極または取出電極および前記透光
性基板の表面に前記封止部材を接着した有機ＥＬ多色発
光表示装置であって、前記平坦化層の周縁部が、周縁側
に向けて漸次傾斜する構成の有機ＥＬ多色発光表示装
置。 ［２］透光性基板上に、少なくとも色変換層と、この色
変換層を被覆した平坦化層と、発光層を含んだ有機物層
を下部電極および上部電極の二つの電極間に挟持した有
機ＥＬ素子とを順次積層して表示領域を形成し、この表
示領域の周辺に、前記電極を延長して形成した延長電極
または前記電極と接続して形成した取出電極を配設する
とともに、前記表示領域を被覆するように封止部材を配
設し、かつ前記延長電極または取出電極および前記平坦
化層の表面に前記封止部材を接着した有機ＥＬ多色発光
表示装置であって、前記平坦化層の周縁部が、周縁側に
向けて漸次傾斜する構成の有機ＥＬ多色発光表示装置。 ［３］前記平坦化層の水分含有量が、１．０重量％以
下、および／または水蒸気または酸素のガス透過係数
が、それぞれ１０^―１２ｃｃ・ｃｍ／ｃｍ^２・ｓ・ｃｍ
Ｈｇ以下の有機ＥＬ多色発光表示装置。 ［４］平坦化層が、無機酸化物および／または無機酸化
物層を含むの有機ＥＬ多色発光表示装置。 ［５］前記無機酸化物が、酸化ケイ素、酸化アルミニウ
ム、および酸化チタンからなる群から選ばれる一種以上
の化合物であるの有機ＥＬ多色発光表示装置。According to the present invention, there is provided an organic EL multicolor light emitting display having the following features. [1] An organic material in which at least a color conversion layer, a flattening layer covering the color conversion layer, and an organic layer including a light emitting layer are sandwiched between two electrodes, a lower electrode and an upper electrode, on a translucent substrate. An EL element is sequentially laminated to form a display area, and an extension electrode formed by extending the electrode or an extraction electrode connected to the electrode is provided around the display area, and the display area is formed. An organic EL multi-color light emitting display device comprising a sealing member provided so as to cover an area, and the sealing member adhered to a surface of the extension electrode or the extraction electrode and the surface of the translucent substrate. An organic EL multi-color light emitting display device having a configuration in which a peripheral portion of an oxide layer is gradually inclined toward a peripheral side. [2] An organic material in which at least a color conversion layer, a flattening layer covering the color conversion layer, and an organic layer including a light emitting layer are sandwiched between two electrodes, a lower electrode and an upper electrode, on a translucent substrate. An EL element is sequentially laminated to form a display area, and an extension electrode formed by extending the electrode or an extraction electrode connected to the electrode is provided around the display area, and the display area is formed. An organic EL multicolor light emitting display device comprising a sealing member provided so as to cover a region, and the sealing member adhered to the surface of the extension electrode or the extraction electrode and the flattening layer, wherein the flattening is performed. An organic EL multicolor light emitting display device in which a peripheral portion of a layer is gradually inclined toward a peripheral side. [3] The water content of the flattening layer is 1.0% by weight or less, and / or the gas permeability coefficient of water vapor or oxygen is ^10-12 cc · cm / cm ² · s · cm, respectively.
An organic EL multicolor light emitting display device of Hg or less. [4] An organic EL multicolor light-emitting display device in which the flattening layer includes an inorganic oxide and / or an inorganic oxide layer. [5] The organic EL multicolor light-emitting display device, wherein the inorganic oxide is at least one compound selected from the group consisting of silicon oxide, aluminum oxide, and titanium oxide.

【００１２】[0012]

【発明の実施の形態】以下、本発明の有機ＥＬ多色発光
表示装置の実施の形態を図面を参照しつつ具体的に説明
する。 １．構成 本発明の有機ＥＬ多色発光表示装置としては、まず図１
に示す構成（構成Ａ）を挙げることができる。すなわ
ち、透光性基板１上に、少なくとも色変換層２と、発光
層を含んだ有機物層３１を下部電極３２および上部電極
３３の二つの電極間に挟持した有機ＥＬ素子３とを順次
積層して、表示領域４を形成してなる有機ＥＬ多色発光
表示装置において、表示領域４の周辺に、前記電極を延
長して形成した延長電極または前記電極と接続して形成
した取出電極５を配設してなるとともに、表示領域４を
被覆するように封止部材６を配設してなり、かつ延長電
極または取出電極５、および透光性基板１の表面に前記
封止部材６を接着してなる（接着部７）ことを特徴とす
る有機ＥＬ多色発光表示装置である。このような構成と
することにより、有機ＥＬ多色発光装置の表示領域に侵
入する水分や酸素を外部から遮断し、装置の保存安定性
を向上することができる。なお、封止部材と表示領域と
の間隙には、有機ＥＬ素子を劣化させない不活性物質ま
たは乾燥剤が注入されることが好ましい。DETAILED DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS Hereinafter, embodiments of the organic EL multicolor light emitting display of the present invention will be specifically described with reference to the drawings. 1. Configuration As an organic EL multicolor light emitting display of the present invention, first, FIG.
(Configuration A). That is, at least the color conversion layer 2 and the organic EL element 3 in which the organic material layer 31 including the light emitting layer is sandwiched between the lower electrode 32 and the upper electrode 33 are sequentially laminated on the translucent substrate 1. In the organic EL multicolor light emitting display device having the display region 4 formed therein, an extension electrode formed by extending the electrode or an extraction electrode 5 connected to the electrode is provided around the display region 4. In addition, a sealing member 6 is provided so as to cover the display area 4, and the sealing member 6 is adhered to the extension electrode or extraction electrode 5 and the surface of the light transmitting substrate 1. (Adhesion part 7). With such a configuration, moisture and oxygen entering the display area of the organic EL multicolor light emitting device can be blocked from the outside, and the storage stability of the device can be improved. Note that an inert substance or a desiccant that does not deteriorate the organic EL element is preferably injected into the gap between the sealing member and the display region.

【００１３】次に、図２に示す構成（構成Ｂ）を挙げる
ことができる。すなわち、透光性基板１上に、少なくと
も色変換層２と、これを被覆した平坦化層８と、発光層
を含んだ有機物層３１を下部電極３２および上部電極３
３の二つの電極間に挟持した有機ＥＬ素子３とを順次積
層して、表示領域４を形成してなる有機ＥＬ多色発光表
示装置において、表示領域４の周辺に、前記電極を延長
して形成した延長電極または前記電極と接続して形成し
た取出電極（図示せず）を配設してなるとともに、表示
領域４を被覆するように封止部材６を配設してなり、か
つ延長電極または取出電極（図示せず）、および透光性
基板１の表面に前記封止部材６を接着してなる（接着部
７）ことを特徴とする有機ＥＬ多色発光表示装置であ
る。この構成は前記構成Ａに加えて、色変換層２を平坦
化層８が被覆した構成となっている。この構成とするこ
とにより、前述の外部からの水分や酸素を遮断して、装
置の保存安定性を向上できることに加えて、色変換層２
上の凹凸を平坦化し、色変換層２の周辺部の段差を緩和
して、積層される下部電極及び上部電極のひずみによる
断線及び下部電極と上部電極との短絡を低減することが
できるのでより好ましい。Next, a configuration (configuration B) shown in FIG. 2 can be given. That is, at least the color conversion layer 2, the planarizing layer 8 covering the color conversion layer 2, and the organic material layer 31 including the light emitting layer are formed on the translucent substrate 1 by the lower electrode 32 and the upper electrode 3.
3 and an organic EL element 3 sandwiched between two electrodes in order to form a display area 4 in an organic EL multicolor light-emitting display device. An extended electrode formed or an extraction electrode (not shown) formed connected to the electrode is disposed, and a sealing member 6 is disposed so as to cover the display area 4. Alternatively, the organic EL multicolor light emitting display device is characterized in that the sealing member 6 is bonded to a surface of an extraction electrode (not shown) and the light transmitting substrate 1 (bonding portion 7). In this configuration, in addition to the configuration A, the color conversion layer 2 is covered with a flattening layer 8. With this configuration, the storage stability of the device can be improved by blocking the above-mentioned moisture and oxygen from the outside, and the color conversion layer 2
Since the upper irregularities are flattened and the step of the peripheral portion of the color conversion layer 2 is reduced, disconnection due to strain of the laminated lower electrode and upper electrode and short circuit between the lower electrode and the upper electrode can be reduced. preferable.

【００１４】次に、図３に示す構成（構成Ｃ）を挙げる
ことができる。すなわち、この構成は、平坦化層８が、
封止部材の接着する部分（接着部７）の外側（表示領域
４の反対側）にまで透光性基板１上に積層されている構
成である。ここで有機ＥＬ多色発光表示装置は、外部か
らの水分または酸素のみならず、有機ＥＬ素子の下層に
ある色変換層２や平坦化層８に含まれる水分や酸素によ
っても非発光領域の発生とともに表示性能を低下させ
る。従って、少なくとも平坦化層８中の水分含有量を小
さくしておくことが好ましい。Next, a configuration (configuration C) shown in FIG. 3 can be given. That is, in this configuration, the planarizing layer 8
This is a configuration in which the sealing member is laminated on the light-transmitting substrate 1 to the outside (the side opposite to the display area 4) of the portion to which the sealing member is bonded (the bonding portion 7). Here, the organic EL multicolor light-emitting display device generates a non-light-emitting region not only by external moisture or oxygen, but also by moisture or oxygen contained in the color conversion layer 2 or the planarizing layer 8 below the organic EL element. In addition, the display performance is reduced. Therefore, it is preferable to reduce at least the water content in the flattening layer 8.

【００１５】従って、平坦化層８を用いた構成Ｂ、構成
Ｃおよび後述する構成Ｄの場合は、前記平坦化層８の水
分含有量が、１．０重量％以下、および／または水蒸気
または酸素のガス透過係数が、それぞれ１０^-12 ｃｃ・
ｃｍ／ｃｍ² ・ｓ・ｃｍＨｇ以下であることが好まし
い。特に、平坦化層８が封止部材６の外側にまで透光性
基板１上に積層された構成（図３，構成Ｃ）では、平坦
化層８が外気と接触して、外気中の水分または酸素が平
坦化層８を透過して、表示領域４に侵入する危険性があ
る。そのために、平坦化層８の水蒸気または酸素のガス
透過係数も重要な条件となる。Therefore, in the case of the structures B and C using the planarizing layer 8 and the structure D described later, the water content of the planarizing layer 8 is 1.0% by weight or less, and / or water vapor or oxygen. ^Has a gas permeability coefficient of 10 ^-12 cc
It is preferably at most cm / cm ² · s · cmHg. In particular, in a configuration in which the planarization layer 8 is laminated on the light transmitting substrate 1 to the outside of the sealing member 6 (FIG. 3, configuration C), the planarization layer 8 comes into contact with the outside air, and the moisture in the outside air is reduced. Alternatively, there is a risk that oxygen permeates the flattening layer 8 and enters the display region 4. Therefore, the gas permeability coefficient of water vapor or oxygen of the flattening layer 8 is also an important condition.

【００１６】なお、平坦化層８の水分含有量は、ＡＳＴ
Ｍ Ｄ５７０−６３による方法や、熱分析（示差熱分析
ＤＴＡ，示差走査熱量測定ＤＳＣ）またはカールフィッ
シャー法等によって測定することができる。また、水蒸
気または酸素のガス透過係数は、ＪＩＳ Ｚ０２０８お
よび ＪＩＳ Ｋ７１２６の気体透過度試験方法等によ
り測定することができる。ＪＩＳＺ０２０８に記載され
ている定義は、温度２５℃または４０℃、相対湿度９０
％以下で、材料（膜）１ｍ² あたり２４時間に通過する
ガス（例えば水蒸気）の質量で表わされる量である。The water content of the flattening layer 8 is AST
It can be measured by a method according to MD570-63, thermal analysis (differential thermal analysis DTA, differential scanning calorimetry DSC), Karl Fischer method, or the like. Further, the gas permeability coefficient of water vapor or oxygen can be measured by a gas permeability test method of JIS Z0208 and JIS K7126 or the like. The definition described in JISZ0208 is a temperature of 25 ° C. or 40 ° C. and a relative humidity of 90 °.
% Or less, expressed in terms of the mass of gas (for example, water vapor) that passes for 24 hours per m ^{2 of} material (membrane).

【００１７】多色発光表示装置の表示性能の評価は、非
発光領域の径の平均値が室温保存で５０μｍ以下を維持
できる日数で見ることができる。通常、平坦化層の水分
含有量が１．０重量％以下で１４日以上の保存で良好で
あり、水蒸気または酸素のガス透過係数が１０^-12 ｃｃ
・ｃｍ／ｃｍ² ・ｓ・ｃｍＨｇ以下で（特に構成Ｃの場
合）、１４日以上の保存が良好である。The evaluation of the display performance of the multicolor light-emitting display device can be evaluated by the number of days in which the average value of the diameter of the non-light-emitting region can be maintained at 50 μm or less at room temperature. Normally, the water content of the flattening layer is 1.0% by weight or less and is good when stored for 14 days or more, and the gas permeability coefficient of water vapor or oxygen is 10 ^-12 cc.
-Cm / cm ² · s · cmHg or less (especially in the case of configuration C), good storage for 14 days or more.

【００１８】さらに、図４に示す構成（構成Ｄ）とする
こともできる。すなわち、平坦化層８の周縁部が、周縁
側に向けて漸次傾斜しているようにしたものである。こ
の構成は、図２に示す構成Ｂの改良例であり、平坦化層
８の周縁部における有機ＥＬ素子３の下部電極３２およ
び上部電極３３のひずみを低減して断線を低減すること
ができるので好ましい。Further, the configuration (configuration D) shown in FIG. 4 can be adopted. That is, the periphery of the planarization layer 8 is gradually inclined toward the periphery. This configuration is an improvement of the configuration B shown in FIG. 2, and since the distortion of the lower electrode 32 and the upper electrode 33 of the organic EL element 3 at the periphery of the planarizing layer 8 can be reduced, and the disconnection can be reduced. preferable.

【００１９】２．各構成要素 以下、本発明の各構成要素を具体的に説明する。 透光性基板 本発明に用いられる透光性基板は、多色発光装置を支持
する基板であり、４００ｎｍ〜７００ｎｍの可視領域の
光の透過率が５０％以上で、平滑な基板が好ましい。具
体的には、ガラス板、ポリマー板等が挙げられる。ガラ
ス板としては、特にソーダ石灰ガラス、バリウム・スト
ロンチウム含有ガラス、鉛ガラス、アルミノケイ酸ガラ
ス、ホウケイ酸ガラス、バリウムホウケイ酸ガラス、石
英等を挙げることができる。また、ポリマー板として
は、ポリカーボネート、アクリル、ポリエチレンテレフ
タレート、ポリエーテルサルファイド、ポリサルフォン
等を挙げることができる。特に、ガラス板が外気をほぼ
完全に遮断できることと、駆動回路と電極（下部電極、
上部電極，延長電極または取出電極）を接続する際に、
確実な接続を行うための熱圧着処理ができるので好まし
い（特に構成Ａ，Ｂ，Ｄの場合）。2. Each component Hereinafter, each component of the present invention will be specifically described. Light-Transmissive Substrate The light-transmitting substrate used in the present invention is a substrate that supports a multicolor light-emitting device, and is preferably a smooth substrate having a transmittance of light of 50% or more in a visible region of 400 nm to 700 nm of 50% or more. Specific examples include a glass plate and a polymer plate. Examples of the glass plate include soda lime glass, barium / strontium-containing glass, lead glass, aluminosilicate glass, borosilicate glass, barium borosilicate glass, and quartz. Examples of the polymer plate include polycarbonate, acrylic, polyethylene terephthalate, polyether sulfide, and polysulfone. In particular, the glass plate can almost completely block the outside air, and the drive circuit and electrodes (lower electrode,
When connecting the upper electrode, extension electrode or extraction electrode)
This is preferable because a thermocompression bonding process for performing reliable connection can be performed (especially in the case of the configurations A, B, and D).

【００２０】色変換層 本発明の色変換層は、一以上の蛍光体層を含む複数の異
なる色変換層が平面的に分離配置され、各色変換層は有
機ＥＬ素子の下部電極と上部電極との交差部分の位置に
対応して配置される。有機ＥＬ多色発光表示装置は、下
部電極と上部電極との交差部分が発光し、その光を各色
変換層が受光して異なる発光をする。なお、本発明に用
いられる色変換層は、一以上の蛍光体層を含むものであ
るが発光部材の光を分解またはカットして色調整する意
味のカラーフィルタを含んでいてもよい。また、各色変
換層間に、有機ＥＬ素子の発光及び各色変換層からの光
を遮断して、コントラストを向上させ、視野角依存性を
低減するために、遮光層（ブラックマトリックス）を配
置することがより好ましい。Color Conversion Layer In the color conversion layer of the present invention, a plurality of different color conversion layers including one or more phosphor layers are separately arranged in a plane, and each color conversion layer is formed by a lower electrode and an upper electrode of an organic EL device. Are arranged corresponding to the positions of the intersections. In the organic EL multicolor light emitting display device, the intersection of the lower electrode and the upper electrode emits light, and the light is received by each color conversion layer to emit different light. Although the color conversion layer used in the present invention includes one or more phosphor layers, the color conversion layer may include a color filter that decomposes or cuts light from the light emitting member to adjust the color. In addition, a light-shielding layer (black matrix) may be disposed between each color conversion layer to block light emitted from the organic EL element and light from each color conversion layer to improve contrast and reduce viewing angle dependency. More preferred.

【００２１】蛍光体層としては、例えば、蛍光色素およ
び樹脂、または蛍光色素のみからなり、蛍光色素および
樹脂からなるものは蛍光色素を顔料樹脂および／または
バインダー樹脂中に溶解または分散させた固体状態のも
のを挙げることができる。具体的な蛍光色素について説
明する。まず、近紫外光からは紫色の有機ＥＬ素子の発
光から青色発光に変換する蛍光色素としては、１，４−
ビス（２−メチルスチリル）ベンゼン（以下Ｂｉｓ−Ｍ
ＳＢ）、トランス−４，４’−ジフェニルスチルベン
（以下ＤＰＳ）の等スチルベン系色素、７−ヒドロキシ
−４−メチルクマリン（以下クマリン４）等のクマリン
系色素を挙げることができる。The phosphor layer is composed of, for example, a fluorescent dye and a resin, or a fluorescent dye alone, and a layer composed of the fluorescent dye and the resin is prepared by dissolving or dispersing the fluorescent dye in a pigment resin and / or a binder resin. Can be mentioned. A specific fluorescent dye will be described. First, as a fluorescent dye that converts from near-ultraviolet light to light emission from a violet organic EL element to blue light emission, 1,4-
Bis (2-methylstyryl) benzene (hereinafter referred to as Bis-M
SB), stilbene dyes such as trans-4,4'-diphenylstilbene (hereinafter DPS) and coumarin dyes such as 7-hydroxy-4-methylcoumarin (hereinafter coumarin 4).

【００２２】次に、青色、青緑色または白色発光部材の
発光から緑色発光に変換する蛍光色素については、例え
ば、２，３，５，６−１Ｈ，４Ｈ−テトラヒドロ−８−
トリフロルメチルキノリジノ（９，９ａ，１−ｇｈ）ク
マリン（以下クマリン１５３）、３−（２’−ベンゾチ
アゾリル）−７−ジエチルアミノクマリン（以下クマリ
ン６）、３−（２’−ベンズイミダゾリル）−７−Ｎ，
Ｎ−ジエチルアミノクマリン（以下クマリン７）等のク
マリン色素、他クマリン色素系染料であるがベーシック
イエロー５１、また、ソルベントイエロー１１、ソルベ
ントイエロー１１６等のナフタルイミド色素を挙げるこ
とができる。Next, with respect to a fluorescent dye that converts light emitted from a blue, blue-green or white light-emitting member into green light, for example, 2,3,5,6-1H, 4H-tetrahydro-8-
Trifluoromethylquinolizino (9,9a, 1-gh) coumarin (hereinafter coumarin 153), 3- (2'-benzothiazolyl) -7-diethylaminocoumarin (hereinafter coumarin 6), 3- (2'-benzimidazolyl) -7-N,
Coumarin dyes such as N-diethylaminocoumarin (hereinafter, coumarin 7) and other coumarin dye-based dyes include Basic Yellow 51, and naphthalimide dyes such as Solvent Yellow 11 and Solvent Yellow 116.

【００２３】また、青色から緑色までの、または白色の
発光部材の発光から、橙色から赤色までの発光に変換す
る蛍光色素については、例えば、４−ジシアノメチレン
−２−メチル−６−（ｐ−ジメチルアミノスチルリル）
−４Ｈ−ピラン（以下ＤＣＭ）等のシアニン系色素、１
−エチル−２−（４−（ｐ−ジメチルアミノフェニル）
−１，３−ブタジエニル）−ピリジニウム−パークロレ
ート（以下ピリジン１）等のピリジン系色素、ローダミ
ンＢ、ローダミン６Ｇ等のローダミン系色素、他にオキ
サジン系が挙げられる。For a fluorescent dye that converts light emission from a blue to green or white light emitting member to light emission from orange to red, for example, 4-dicyanomethylene-2-methyl-6- (p- Dimethylaminostillyl)
Cyanine dyes such as -4H-pyran (hereinafter DCM);
-Ethyl-2- (4- (p-dimethylaminophenyl)
Examples thereof include pyridine dyes such as -1,3-butadienyl) -pyridinium-perchlorate (hereinafter, pyridine 1), rhodamine dyes such as rhodamine B and rhodamine 6G, and oxazine dyes.

【００２４】さらに、各種染料（直接染料、酸性染料、
塩基性染料、分散染料等）も蛍光性があれば選択するこ
とが可能である。また、前記蛍光色素をポリメタクリル
酸エステル、ポリ塩化ビニル、塩化ビニル酢酸ビニル共
重合体、アルキッド樹脂、芳香族スルホンアミド樹脂、
ユリア樹脂、メラミン樹脂、ベンゾグアナミン樹脂等の
顔料樹脂中にあらかじめ練りこんで顔料化したものでも
よい。Further, various dyes (direct dyes, acid dyes,
Basic dyes, disperse dyes, etc.) can also be selected as long as they have fluorescence. Further, the fluorescent dye is a polymethacrylic acid ester, polyvinyl chloride, vinyl chloride vinyl acetate copolymer, alkyd resin, aromatic sulfonamide resin,
It may be kneaded in advance into a pigment resin such as a urea resin, a melamine resin, or a benzoguanamine resin to form a pigment.

【００２５】また、これらの蛍光色素または顔料は、必
要に応じて、単独または混合して用いてもよい。These fluorescent dyes or pigments may be used alone or as a mixture, if necessary.

【００２６】一方、バインダー樹脂は、透明な（可視光
５０％以上）材料が好ましい。例えば、ポリメチルメタ
クリレート、ポリアクリレート、ポリカーボネート、ポ
リビニルアルコール、ポリビニルピロリドン、ヒドロキ
シエチルセルロース、カルボキシメチルセルロース等の
透明樹脂（高分子）が挙げられる。On the other hand, the binder resin is preferably a transparent (50% or more visible light) material. For example, transparent resins (polymers) such as polymethyl methacrylate, polyacrylate, polycarbonate, polyvinyl alcohol, polyvinyl pyrrolidone, hydroxyethyl cellulose, and carboxymethyl cellulose are exemplified.

【００２７】なお、蛍光体層を平面的に分離配置するた
めに、フォトリソグラフィー法が適用できる感光性樹脂
も選ばれる。例えば、アクリル酸系、メタクリル酸系、
ポリケイ皮酸ビニル系、環ゴム系等の反応性ビニル基を
有する光硬化型レジスト材料が挙げられる。また、印刷
法を用いる場合には、透明な樹脂を用いた印刷インキ
（メジウム）が選ばれる。例えば、ポリ塩化ビニル樹
脂、メラミン樹脂、フェノール樹脂、アルキド樹脂、エ
ポキシ樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエステル樹脂、マ
レイン酸樹脂、ポリアミド樹脂、ポリメチルメタクリレ
ート、ポリアクリレート、ポリカーボネート、ポリビニ
ルアルコール、ポリビニルピロリドン、ヒドロキシエチ
ルセルロース、カルボキシメチルセルロース等の透明樹
脂を用いることができる。It is to be noted that a photosensitive resin to which a photolithography method can be applied in order to separate and arrange the phosphor layers in a plane is also selected. For example, acrylic acid, methacrylic acid,
Photo-curable resist materials having a reactive vinyl group, such as polyvinyl cinnamate and ring rubber, are mentioned. When a printing method is used, a printing ink (medium) using a transparent resin is selected. For example, polyvinyl chloride resin, melamine resin, phenol resin, alkyd resin, epoxy resin, polyurethane resin, polyester resin, maleic resin, polyamide resin, polymethyl methacrylate, polyacrylate, polycarbonate, polyvinyl alcohol, polyvinyl pyrrolidone, hydroxyethyl cellulose, A transparent resin such as carboxymethyl cellulose can be used.

【００２８】蛍光体層が主に蛍光色素からなる場合は、
所望の蛍光体層パターンのマスクを介して真空蒸着また
はスパッタリング法で成膜され、一方、蛍光色素と樹脂
からなる場合は、蛍光色素と樹脂と適当な溶剤とを混
合、分散または可溶化させて液状とし、スピンコート、
ロールコート、キャスト法等の方法で成膜し、フォトリ
ソグラフィー法で所望の蛍光体層パターンでパターニン
グしたり、スクリーン印刷等の方法で所望の蛍光体層パ
ターンでパターニングするのが一般的である。When the phosphor layer is mainly composed of a fluorescent dye,
A film is formed by a vacuum evaporation or sputtering method through a mask of a desired phosphor layer pattern.On the other hand, when a fluorescent dye and a resin are used, the fluorescent dye, the resin and an appropriate solvent are mixed, dispersed or solubilized. Liquid, spin coat,
In general, a film is formed by a method such as roll coating or a cast method, and is patterned with a desired phosphor layer pattern by a photolithography method or a desired phosphor layer pattern by a method such as screen printing.

【００２９】蛍光体層の膜厚は、有機ＥＬ素子の発光を
十分に受光（吸収）し、蛍光を発生する機能を妨げるも
のでなければ制限はないが、１０ｎｍ〜１ｍｍ、好まし
くは、１μｍ〜１ｍｍ、より好ましくは１０μｍ〜１０
０μｍである。蛍光色素の顔料樹脂および／またはバイ
ンダー樹脂を含めた蛍光体層中の濃度は、蛍光色素によ
って異なるが、１〜１０^-4ｍｏｌ／ｋｇ、好ましくは
０．１〜１０^-3ｍｏｌ／ｋｇ、より好ましくは、０．０
５〜１０^-2ｍｏｌ／ｋｇである。The thickness of the phosphor layer is not limited as long as it does not interfere with the function of sufficiently receiving (absorbing) the light emitted from the organic EL element and generating fluorescence, but it is 10 nm to 1 mm, preferably 1 μm to 1 μm. 1 mm, more preferably 10 μm to 10
0 μm. The concentration of the fluorescent dye in the phosphor layer including the pigment resin and / or the binder resin varies depending on the fluorescent dye, but is 1 to 10 ^-4 mol / kg, preferably 0.1 to 10 ^-3 mol / kg, Preferably, 0.0
It is 5 to 10 ^-2 mol / kg.

【００３０】一方、カラーフィルタ層としては、例え
ば、下記の色素のみまたは、色素をバインダー樹脂中に
溶解または分散させた固体状態のものを挙げることがで
きる。On the other hand, examples of the color filter layer include only the following dyes or a solid state in which the dyes are dissolved or dispersed in a binder resin.

【００３１】赤色（Ｒ）色素： ペリレン系顔料、レー
キ顔料、アゾ系顔料、キナクリドン系顔料、アントラキ
ノン系顔料、アントラセン系顔料、イソインドリン系顔
料、イソインドリノン系顔料等の単品および少なくとも
二種類以上の混合物Red (R) dye: Perylene pigments, lake pigments, azo pigments, quinacridone pigments, anthraquinone pigments, anthracene pigments, isoindoline pigments, isoindolinone pigments, and the like, and at least two types of pigments Mixture of

【００３２】緑色（Ｇ）色素：ハロゲン多置換フタロシ
アニン系顔料、ハロゲン多置換銅フタロシアニン系顔
料、トリフェニルメタン系塩基性染料、イソインドリン
系顔料、イソインドリノン系顔料等の単品および少なく
とも二種類以上の混合物Green (G) colorant: a single product of halogen-substituted phthalocyanine pigment, halogen-substituted copper phthalocyanine pigment, triphenylmethane-based basic dye, isoindoline-based pigment, isoindolinone-based pigment, and at least two or more types Mixture of

【００３３】青色（Ｂ）色素：銅フタロシアニン系顔
料、インダンスロン系顔料、インドフェノール系顔料、
シアニン系顔料、ジオキサジン系顔料等の単品および少
なくとも二種類以上の混合物Blue (B) pigment: copper phthalocyanine pigment, indanthrone pigment, indophenol pigment,
Single products such as cyanine pigments and dioxazine pigments and mixtures of at least two or more

【００３４】前記バインダー樹脂としては、蛍光体層と
同様の材料を選ぶことができる。また、カラーフィルタ
を平面的に分離配置するために必要なバインダー樹脂も
蛍光体層と同様の材料を選ぶことができる。As the binder resin, the same material as that of the phosphor layer can be selected. In addition, the same material as that of the phosphor layer can be selected for the binder resin required for separately arranging the color filters in a plane.

【００３５】また、特にカラーフィルタが主に色素から
なる場合も、色素とバインダー樹脂からなる場合も蛍光
体層と同様にパターニングできる。In particular, when the color filter is mainly composed of a dye, or when the color filter is composed of a pigment and a binder resin, patterning can be performed in the same manner as the phosphor layer.

【００３６】カラーフィルタが、色素とバインダー樹脂
からなるものは、色素の濃度は、カラーフィルタが問題
なくパターニングできて、かつ、有機ＥＬ素子の発光を
十分透過できる範囲であればよい。一般的には、色素の
種類にもよるが、使用するバインダー樹脂を含めたカラ
ーフィルタ膜に色素が５〜５０重量％含まれる。When the color filter is composed of a dye and a binder resin, the concentration of the dye may be within a range in which the color filter can be patterned without any problem and the light emission of the organic EL element can be sufficiently transmitted. In general, the color filter film including the binder resin used contains 5 to 50% by weight of the dye, depending on the type of the dye.

【００３７】平坦化層 本発明において、平坦化層は、色変換層を被覆するよう
に設けられ、４００ｎｍ〜７００ｎｍの光の透過率が５
０％以上で、電気絶縁層性のものであることが好まし
い。平坦化層は単層でもよいし、多層に構成されていて
もよい。Flattening Layer In the present invention, the flattening layer is provided so as to cover the color conversion layer, and has a light transmittance of 400 nm to 700 nm of 5 nm.
It is preferable that the content is 0% or more, and it is an electrically insulating layer. The flattening layer may be a single layer or a multilayer.

【００３８】平坦化層をポリマー層とする場合、そのポ
リマーとして、具体的には、光硬化型樹脂および／また
は熱硬化型樹脂のように、アクリレート系、メタクリレ
ート系の反応性ビニル基を有するものの硬化物を挙げる
ことができる。また、環状オレフィン系樹脂、アクリロ
ニトリル樹脂、塩化ビニリデン樹脂、塩化ビニル樹脂、
メラミン樹脂、フェノール樹脂、アルキド樹脂、エポキ
シ樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエステル樹脂、マレイ
ン酸樹脂、ポリアミド樹脂，シリコーン樹脂，ポリメチ
ルメタクリレート、ポリアクリレート、ポリカーボネー
ト、ポリエチレン，ポリスチレン，ポリプロピレン，ア
ニリンホルムアルデヒト樹脂等の透明樹脂、および各種
フッ素ポリマーを挙げることができる。When the flattening layer is a polymer layer, the polymer may be a polymer having an acrylate or methacrylate reactive vinyl group, such as a photocurable resin and / or a thermosetting resin. Cured products can be mentioned. In addition, cyclic olefin resin, acrylonitrile resin, vinylidene chloride resin, vinyl chloride resin,
Transparent resins such as melamine resin, phenol resin, alkyd resin, epoxy resin, polyurethane resin, polyester resin, maleic acid resin, polyamide resin, silicone resin, polymethyl methacrylate, polyacrylate, polycarbonate, polyethylene, polystyrene, polypropylene, aniline formaldehyde resin, etc. And various fluoropolymers.

【００３９】また、無機酸化物層とする場合、具体的に
は、酸化ケイ素（ＳｉＯ₂ ）、酸化アルミニウム（Ａｌ
₂ Ｏ₃ ）酸化チタン（ＴｉＯ₂ ）、酸化イットリウム
（Ｙ₂Ｏ₃ ）、酸化ゲルマニウム（ＧｅＯ₂ ）、酸化亜
鉛（ＺｎＯ）、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）、酸化カル
シウム（ＣａＯ）、ほう酸（Ｂ₂ Ｏ₃ ）、酸化ストロン
チウム（ＳｒＯ）、酸化バリウム（ＢａＯ）、酸化鉛
（ＰｂＯ）、ジルコニア（ＺｒＯ₂ ）、酸化ナトリウム
（Ｎａ₂ Ｏ）、酸化リチウム（Ｌｉ₂ Ｏ）、酸化カリウ
ム（Ｋ₂ Ｏ）等の無機酸化物の層を挙げることができ
る。When forming an inorganic oxide layer, specifically, silicon oxide (SiO ₂ ), aluminum oxide (Al
₂ O ₃ ) titanium oxide (TiO ₂ ), yttrium oxide (Y ₂ O ₃ ), germanium oxide (GeO ₂ ), zinc oxide (ZnO), magnesium oxide (MgO), calcium oxide (CaO), boric acid (B ₂ O) _3), strontium oxide (SrO), barium oxide (BaO), lead oxide (PbO), zirconia (ZrO _2), O sodium oxide (Na _2), O lithium oxide (Li _2), potassium oxide (K ₂ O) And the like.

【００４０】また、無機酸化物層として、ガラス板を挙
げることができる。特に、ソーダ−石灰ガラス、バリウ
ム・ストロンチウム含有ガラス、鉛ガラス、アルミノケ
イ酸塩ガラス、ホウケイ酸ガラス、バリウムホウケイ酸
ガラス等を挙げることができる。なお、以上の無機酸化
物層は、その組成として、無機酸化物を主に含むもので
あればよく、窒化物（例えばＳｉ₃ Ｎ₄ ）が含まれてい
てもよい。このような平坦化層の性質として、水分含有
量が１．０重量％以下とすることが好ましく、０．５重
量％以下がさらに好ましく、０．１重量％以下が特に好
ましい。また、水蒸気または酸素のガス透過係数が、そ
れぞれ１０^-12 ｃｃ・ｃｍ／ｃｍ² ・ｓ・ｃｍＨｇ以下
であることが好ましく、１０^-13 ｃｃ・ｃｍ／ｃｍ² ・
ｓ・ｃｍＨｇ以下とすることがさらに好ましい。理想的
には、水分含有量，ガス透過係数のいずれも上記条件を
満足することがより好ましい。特に、この条件を満足す
るものは、平坦化層が上記無機酸化物および／または無
機酸化物層を含むものであり、より具体的には、無機酸
化物が、酸化ケイ素，酸化アルミニウム，および酸化チ
タンからなる群から選ばれる一種以上の化合物が挙げら
れ、無機酸化物の膜性が結晶性の層よりもガラス状の層
が、ガス透過性が小さいので好ましい。また、無機酸化
物層は、有機ＥＬ素子（下部電極）との界面に配置する
のが好ましい。A glass plate can be used as the inorganic oxide layer. In particular, soda-lime glass, barium / strontium-containing glass, lead glass, aluminosilicate glass, borosilicate glass, barium borosilicate glass and the like can be mentioned. Note that the above-described inorganic oxide layer only needs to mainly include an inorganic oxide as a composition, and may include a nitride (for example, Si ₃ N ₄ ). As a property of such a flattening layer, the water content is preferably 1.0% by weight or less, more preferably 0.5% by weight or less, and particularly preferably 0.1% by weight or less. Further, the gas permeability coefficient of water vapor or oxygen is preferably 10 ^-12 cc · cm / cm ² · s · cmHg or less, respectively, preferably 10 ^-13 cc · cm / cm ² ·
More preferably, it is s · cmHg or less. Ideally, it is more preferable that both the water content and the gas permeability coefficient satisfy the above conditions. In particular, those satisfying this condition are those in which the planarizing layer contains the inorganic oxide and / or the inorganic oxide layer. More specifically, the inorganic oxide is formed of silicon oxide, aluminum oxide, and oxide. One or more compounds selected from the group consisting of titanium are mentioned, and a glassy layer is more preferable than a crystallizable layer of inorganic oxide because of its lower gas permeability. Further, it is preferable that the inorganic oxide layer is disposed at the interface with the organic EL element (lower electrode).

【００４１】これらの平坦化層は、固体状の材料（主に
樹脂）を適当な溶媒で液状とし、スピンコート、キャス
ト法、スクリーン印刷法等の方法で成膜し、固体状の材
料（主に無機酸化物）をそのまま使用する場合は、スパ
ッタリング、蒸着、ＣＶＤ、イオンプレーティング等の
方法で成膜される。また、適当な金属を成膜後、陽極酸
化して無機酸化物層とすることができる。また、無機酸
化物層がガラス板の場合は、接着剤を用いて貼り合わせ
る。特に、平坦化層を封止部材の内部のみに形成する場
合（構成Ｂ，Ｄ）には、平坦化層をフォトリソグラフィ
ー法でパターニングするか、所望のパターンで印刷すれ
ばよいし、スパッタリング等の成膜を行う場合にはマス
キング手法を適用すればよい。さらに、平坦化層の周縁
部を周縁側に向けて漸次傾斜させる場合（構成Ｄ）に
は、光硬化型樹脂を用いて、フォトリソプロセスの露光
時にマスクと基板とのギャップを大きくとって露光する
か、平坦化層の矩形状のパターンを形成後、周縁部を研
磨する等の方法が挙げられる。マスキング成膜を行う場
合も、マスクと基板とのギャップを大きくとればよい。
平坦化層の膜厚は、表示の精細度，色変換層の凹凸にも
よるが好ましくは１０ｎｍ〜１ｍｍ、さらに好ましくは
１００ｎｍ〜１００μｍ、特に好ましくは１００ｎｍ〜
１０μｍで、薄膜化すると高精細表示の視野角依存性を
低減するし、構成Ｃの場合には、水分，酸素が侵入しに
くくなるので有利である。一方、薄膜化しすぎると色変
換層の凹凸が緩和しにくくなり、電極の断線、素子の短
絡等の表示欠陥を引き起こすし、構成Ｂ，Ｄの場合は色
変換層の含まれる水分，酸素の遮断が不十分になるの
で、適度な膜厚が必要である。These flattening layers are formed by turning a solid material (mainly a resin) into a liquid state with an appropriate solvent, forming a film by a method such as spin coating, casting, or screen printing. When inorganic oxide is used as it is, a film is formed by a method such as sputtering, vapor deposition, CVD, or ion plating. Further, an inorganic oxide layer can be formed by forming an appropriate metal and then anodizing it. In the case where the inorganic oxide layer is a glass plate, it is bonded using an adhesive. In particular, when the flattening layer is formed only inside the sealing member (configurations B and D), the flattening layer may be patterned by a photolithography method or printed in a desired pattern. When forming a film, a masking method may be applied. Further, when the peripheral portion of the flattening layer is gradually inclined toward the peripheral side (Configuration D), exposure is performed by using a photo-curing resin to increase the gap between the mask and the substrate during exposure in the photolithography process. Alternatively, a method of forming a rectangular pattern of the flattening layer and then polishing the peripheral portion may be used. When performing masking film formation, the gap between the mask and the substrate may be increased.
The thickness of the flattening layer is preferably 10 nm to 1 mm, more preferably 100 nm to 100 μm, and particularly preferably 100 nm to 100 nm, although it depends on the definition of the display and the unevenness of the color conversion layer.
When the thickness is 10 μm, it is advantageous to reduce the viewing angle dependence of high-definition display by making the film thin, and in the case of the structure C, it is difficult to infiltrate moisture and oxygen, which is advantageous. On the other hand, if the film is made too thin, the unevenness of the color conversion layer becomes difficult to alleviate, causing display defects such as disconnection of electrodes and short-circuiting of the element. Therefore, an appropriate film thickness is required.

【００４２】有機ＥＬ素子 本発明に用いられる有機ＥＬ素子は、下部電極と上部電
極の二つの電極で発光層を含む有機物層を挟持してな
り、有機物層として、再結合領域および発光領域を少な
くとも有するものが用いられる。この再結合領域および
発光領域は、通常発光層に存在するため、本発明におい
ては、有機物層として発光層のみを用いてもよいが、必
要に応じ、発光層以外に、例えば正孔注入層，電子注入
層，有機半導体層，電子障壁層，付着改善層なども用い
ることができる。Organic EL Device The organic EL device used in the present invention comprises an organic material layer including a light emitting layer sandwiched between two electrodes, a lower electrode and an upper electrode. Is used. Since the recombination region and the light-emitting region are usually present in the light-emitting layer, in the present invention, only the light-emitting layer may be used as the organic material layer. An electron injection layer, an organic semiconductor layer, an electron barrier layer, an adhesion improving layer, and the like can also be used.

【００４３】次に本発明に用いられる有機ＥＬ素子の代
表的な構成例を示す。もちろん、これに限定されるもの
ではない。ここで、下部電極は、陽極としても陰極とし
てもよい。一方、上部電極は反対の極性をもつものとす
る。以下、二つの電極を陽極と陰極とする。ただし、下
部電極は本発明では、発光層からの光を取出す側として
いる。 陽極／発光層／陰極 陽極／正孔注入層／発光層／陰極 陽極／発光層／電子注入層／陰極 陽極／正孔注入層／発光層／電子注入層／陰極 陽極／有機半導体層／発光層／陰極 陽極／有機半導体層／電子障壁層／発光層／陰極 陽極／正孔注入層／発光層／付着改善層／陰極 などの構造を挙げることができる。これらの中で、通常
の構成が好ましく用いられる。Next, a typical configuration example of the organic EL device used in the present invention will be described. Of course, it is not limited to this. Here, the lower electrode may be an anode or a cathode. On the other hand, the upper electrode has the opposite polarity. Hereinafter, the two electrodes are referred to as an anode and a cathode. However, in the present invention, the lower electrode is a side from which light from the light emitting layer is extracted. Anode / light emitting layer / cathode anode / hole injection layer / light emitting layer / cathode anode / light emitting layer / electron injection layer / cathode anode / hole injection layer / light emitting layer / electron injection layer / cathode anode / organic semiconductor layer / light emitting layer / Cathode anode / organic semiconductor layer / electron barrier layer / emission layer / cathode anode / hole injection layer / emission layer / adhesion improving layer / cathode. Among these, a normal configuration is preferably used.

【００４４】−１．陽極 陽極としては、仕事関数の大きい（４ｅＶ以上）金属，
合金，電気伝導性化合物またはこれらの混合物を電極物
質とするものが好ましく用いられる。このような電極物
質の具体例としては、Ａｕ等の金属、ＣｕＩ，ＩＴＯ，
ＳｎＯ₂ ，ＺｎＯ等の導電性透明材料が挙げられる。陽
極は、これらの電極物質を蒸着法やスパッタリング法等
の方法で、薄膜を形成させることにより作製することが
できる。ここで、発光層からの発光を陽極から取り出す
場合、陽極の発光に対する透過率が１０％より大きくす
ることが好ましい。また、陽極のシート抵抗は、数百Ω
／□以下が好ましい。陽極の膜厚は材料にもよるが、通
常１０ｎｍ〜１μｍ、好ましくは１０〜２００ｎｍの範
囲で選択される。-1. Anode For the anode, a metal with a large work function (4 eV or more)
Those using an alloy, an electrically conductive compound or a mixture thereof as an electrode material are preferably used. Specific examples of such an electrode material include metals such as Au, CuI, ITO,
Conductive transparent materials such as SnO ₂ and ZnO can be used. The anode can be manufactured by forming a thin film from these electrode substances by a method such as an evaporation method or a sputtering method. Here, in the case where light emitted from the light emitting layer is extracted from the anode, it is preferable that the transmittance of the anode with respect to the light emission be greater than 10%. The sheet resistance of the anode is several hundred Ω.
/ □ or less is preferred. The thickness of the anode depends on the material, but is usually selected in the range of 10 nm to 1 μm, preferably 10 to 200 nm.

【００４５】なお、延長電極または取出電極としては、
陽極に用いられる、仕事関数の大きい（酸化安定性のあ
る）電極が好ましく用いられる。 −２．発光層 有機ＥＬ素子の発光材料は主に有機化合物であり、具体
的には所望の色調により次のような化合物が挙げられ
る。まず、紫外域から紫色の発光を得る場合には、下記
の一般式であらわされる化合物が挙げられる。As the extension electrode or the extraction electrode,
An electrode having a large work function (oxidation stability) used for the anode is preferably used. -2. Light-Emitting Layer The light-emitting material of the organic EL device is mainly an organic compound, and specific examples include the following compounds depending on a desired color tone. First, in the case of emitting purple light from the ultraviolet region, a compound represented by the following general formula may be mentioned.

【００４６】[0046]

【化１】 Embedded image

【００４７】この一般式において、Ｘは下記化合物を示
す。In this general formula, X represents the following compound.

【００４８】[0048]

【化２】 Embedded image

【００４９】ここでｎは、２，３，４または５である。
また、Ｙは下記化合物を示す。Here, n is 2, 3, 4 or 5.
Y represents the following compound.

【００５０】[0050]

【化３】 Embedded image

【００５１】上記化合物のフェニル基，フェニレン基，
ナフチル基に炭素数１〜４のアルキル基，アルコキシ
基，水酸基，スルホニル基，カルボニル基，アミノ基，
ジメチルアミノ基またはジフェニルアミノ基等が単独ま
たは複数置換したものであってもよい。また、これらは
互いに結合し、飽和５員環，６員環を形成してもよい。
また、フェニル基，フェニレン基，ナフチル基にパラ位
で結合したものが、結合性がよく平滑な蒸着膜の形成の
ために好ましい。具体的には以下の化合物である。特
に、ｐ−クォーターフェニル誘導体，ｐ−クィンクフェ
ニル誘導体が好ましい。The phenyl group, phenylene group,
The naphthyl group includes an alkyl group having 1 to 4 carbon atoms, an alkoxy group, a hydroxyl group, a sulfonyl group, a carbonyl group, an amino group,
A dimethylamino group, a diphenylamino group or the like may be used alone or plurally. Further, they may combine with each other to form a saturated 5-membered ring or 6-membered ring.
Further, those bonded to a phenyl group, a phenylene group, or a naphthyl group at the para position are preferable for forming a smooth vapor-deposited film having good bonding properties. Specifically, they are the following compounds. In particular, a p-quarterphenyl derivative and a p-quinphenyl derivative are preferred.

【００５２】[0052]

【化４】 Embedded image

【００５３】[0053]

【化５】 Embedded image

【００５４】[0054]

【化６】 Embedded image

【００５５】[0055]

【化７】 Embedded image

【００５６】次に、青色から緑色の発光を得るために
は、例えば、ベンゾチアゾール系，ベンゾイミダゾール
系，ベンゾオキサゾール系等の蛍光増白剤、金属キレー
ト化オキシノイド化合物，スチリルベンゼン系化合物を
挙げることができる。Next, in order to obtain blue to green light emission, for example, fluorescent brighteners such as benzothiazole, benzimidazole, and benzoxazole, metal chelated oxinoid compounds, and styrylbenzene compounds are mentioned. Can be.

【００５７】具体的に化合物名を示せば、例えば、特開
昭５９−１９４３９３号公報に開示されているものを挙
げることができる。その代表例としては、ベンゾオキサ
ゾール系、ベンゾチアゾール系、ベンゾイミダゾール系
等の蛍光増白剤を挙げることができる。さらに、他の有
用な化合物は、ケミストリー・オブ・シンセティック・
ダイズ１９７１，６２８〜６３７頁および６４０頁に列
挙されている。Specific examples of the compound names include those disclosed in JP-A-59-194393. Typical examples thereof include benzoxazole-based, benzothiazole-based, and benzimidazole-based fluorescent whitening agents. In addition, other useful compounds are available from Chemistry of Synthetic
Soybean 1971, pages 628-637 and 640.

【００５８】前記キレート化オキシノイド化合物として
は、例えば特開昭６３−２９５６９５号公報に開示され
ているものを用いることができる。その代表例として
は、トリス（８−キノリノール）アルミニウム（以下Ａ
ｌｑと略記する）等の８−ヒドロキシキノリン系金属錯
体やジリチウムエピントリジオン等を挙げることができ
る。As the chelated oxinoid compound, for example, those disclosed in JP-A-63-295695 can be used. A typical example thereof is tris (8-quinolinol) aluminum (hereinafter referred to as A
8-hydroxyquinoline-based metal complex such as 1q) and dilithium epintridione.

【００５９】また、前記スチリルベンゼン系化合物とし
ては、例えば欧州特許第０３１９８８１号明細書や欧州
特許第０３７３５８２号明細書に開示されているものを
用いることができる。Further, as the styrylbenzene compound, for example, those disclosed in European Patent No. 0 198881 or European Patent No. 0 375 582 can be used.

【００６０】また、特開平２−２５２７９３号公報に開
示されているジスチリルピラジン誘導体も発光層の材料
として用いることができる。その他のものとして、例え
ば欧州特許第０３８７７１５号明細書に開示されている
ポリフェニル系化合物も発光層の材料として用いること
もできる。Further, a distyrylpyrazine derivative disclosed in JP-A-2-252793 can also be used as a material for the light emitting layer. As other materials, for example, a polyphenyl-based compound disclosed in European Patent No. 0377715 can also be used as a material for the light-emitting layer.

【００６１】さらに、上述した蛍光増白剤、金属キレー
ト化オキシノイド化合物、およびスチリルベンゼン系化
合物等以外に、例えば１２−フタロペリノン（J. Appl.
Phys., 第２７巻，Ｌ７１３（１９８８年））、１，４
−ジフェニル−１，３−ブタジエン、１，１，４，４−
テトラフェニル−１，３ブタジエン（以上Appl. Phys.
Lett.,第５６巻，Ｌ７９９（１９９０年））、ナフタル
イミド誘導体（特開平２−３０５８８６号公報）、ペリ
レン誘導体（特開平２−１８９８９０号公報）、オキサ
ジアゾール誘導体（特開平２−２１６７９１号公報、ま
たは第３８回応用物理学関係連合講演会で浜田らによっ
て開示されたオキサジアゾール誘導体）、アルダジン誘
導体（特開平２−２２０３９３号公報）、ピラジリン誘
導体（特開平２−２２０３９４号公報）、シクロペンタ
ジエン誘導体（特開平２−２８９６７５号公報）、ピロ
ロピロール誘導体（特開平２−２９６８９１号公報）、
スチリルアミン誘導体（Appl. Phys. Lett.,第５６巻，
Ｌ７９９（１９９０年））、クマリン系化合物（特開平
２−１９１６９４号公報）、国際公開公報ＷＯ９０／１
３１４８やAppl. Phys. Lett.,vol 58,18,P1982(1991)
に記載されているような高分子化合物等も、発光層の材
料として用いることができる。Further, in addition to the above-described fluorescent whitening agent, metal chelated oxinoid compound, styrylbenzene compound and the like, for example, 12-phthaloperinone (J. Appl.
Phys., Vol. 27, L713 (1988)), 1, 4
-Diphenyl-1,3-butadiene, 1,1,4,4-
Tetraphenyl-1,3 butadiene (Appl. Phys.
Lett., Vol. 56, L799 (1990)), naphthalimide derivative (JP-A-2-305886), perylene derivative (JP-A-2-189890), oxadiazole derivative (JP-A-2-216791). Gazettes, or oxadiazole derivatives disclosed by Hamada et al. At the 38th Lecture Meeting on Applied Physics, aldazine derivatives (JP-A-2-220393), pyrazirine derivatives (JP-A-2-220394), Cyclopentadiene derivatives (JP-A-2-289675), pyrrolopyrrole derivatives (JP-A-2-29691),
Styrylamine derivatives (Appl. Phys. Lett., Vol. 56,
L799 (1990)), coumarin compounds (JP-A-2-191694), and International Publication WO90 / 1.
3148 and Appl. Phys. Lett., Vol 58, 18, P1982 (1991)
And the like can be used as a material for the light emitting layer.

【００６２】本発明では、特に発光層の材料として、芳
香族ジメチリディン系化合物（欧州特許第０３８８７６
８号明細書や特開平３−２３１９７０号公報に開示のも
の）を用いることが好ましい。具体例としては、４，
４’−ビス（２，２−ジ−ｔ−ブチルフェニルビニル）
ビフェニル、（以下、ＤＴＢＰＢＢｉと略記する）、
４，４’−ビス（２，２−ジフェニルビニル）ビフェニ
ル（以下ＤＰＶＢｉと略記する）等、およびそれらの誘
導体を挙げることができる。In the present invention, an aromatic dimethylidin compound (European Patent No. 038876) is particularly used as a material for the light emitting layer.
No. 8 and JP-A-3-231970) are preferably used. As a specific example,
4'-bis (2,2-di-t-butylphenylvinyl)
Biphenyl, (hereinafter abbreviated as DTBPBBi),
4,4′-bis (2,2-diphenylvinyl) biphenyl (hereinafter abbreviated as DPVBi) and the like and derivatives thereof can be given.

【００６３】さらに、特開平５−２５８８６２号公報等
に記載されている一般式（Ｒ_S −Ｑ）₂ −ＡＬ−Ｏ−Ｌ
であらわされる化合物も挙げられる。（上記式中、Ｌは
フェニル部分を含んでなる炭素原子６〜２４個の炭化水
素であり、Ｏ−Ｌはフェノラート配位子であり、Ｑは置
換８−キノリノラート配位子を表し、Ｒ_S はアルミニウ
ム原子に置換８−キノリノラート配位子が２個を上回り
結合するのを立体的に妨害するように選ばれた８−キノ
リノラート環置換基を表す）具体的には、ビス（２−メ
チル−８−キノリノラート）（パラ−フェニルフェノラ
ート）アルミニウム（III ）（以下ＰＣ−７）、ビス
（２−メチル−８−キノリノラート）（１−ナフトラー
ト）アルミニウム（III ）（以下ＰＣ−１７）等が挙げ
られる。その他、特開平６−９９５３号公報等によるド
ーピングを用いた高効率の青色と緑色の混合発光を得る
方法が挙げられる。この場合、ホストとしては上記に記
載した発光材料、ドーパントとしては、青色から緑色ま
での強い蛍光色素、例えばクマリン系あるいは上記記載
のホストとして用いられているものと同様な蛍光色素を
挙げることができる。具体的には、ホストとしてジスチ
リルアリーレン骨格の発光材料、特に好ましくは例えば
ＤＰＶＢｉ、ドーパントとしてはジフェニルアミノビニ
ルアリーレン、特に好ましくは例えばＮ，Ｎ−ジフェニ
ルアミノビニルベンゼン（ＤＰＡＶＢ）を挙げることが
できる。Further, a compound represented by the general formula (R _S -Q) ₂ -AL-OL described in JP-A-5-258882 and the like.
And a compound represented by the formula: (Where L is a hydrocarbon of 6 to 24 carbon atoms comprising a phenyl moiety, OL is a phenolate ligand, Q is a substituted 8-quinolinolate ligand, R _S Represents an 8-quinolinolate ring substituent selected to sterically hinder the binding of more than two substituted 8-quinolinolate ligands to the aluminum atom. Specifically, bis (2-methyl- 8-quinolinolate) (para-phenylphenolate) aluminum (III) (hereinafter PC-7), bis (2-methyl-8-quinolinolate) (1-naphtholate) aluminum (III) (hereinafter PC-17) and the like. Can be In addition, there is a method of obtaining a mixed light emission of blue and green with high efficiency using doping according to JP-A-6-9953. In this case, as the host, the luminescent material described above, and as the dopant, a strong fluorescent dye from blue to green, for example, a coumarin-based fluorescent dye or a fluorescent dye similar to that used as the host described above can be used. . Specifically, a luminescent material having a distyrylarylene skeleton as the host, particularly preferably, for example, DPVBi, and a dopant as diphenylaminovinylarylene, particularly preferably, for example, N, N-diphenylaminovinylbenzene (DPAVB).

【００６４】白色の発光を得る発光層としては、特に制
限はないが下記のものを挙げることができる。 有機ＥＬ積層構造体の各層のエネルギー準位を規定
し、トンネル注入を利用して発光させるもの（ヨーロッ
パ公開特許第０３９０５５１号公報） と同じくトンネル注入を利用する素子で実施例とし
て白色発光素子が記載されているもの（特開平３−２３
０５８４号公報） 二層構造の発光層が記載されているもの（特開平２−
２２０３９０号公報および特開平２−２１６７９０号公
報） 発光層を複数に分割してそれぞれ発光波長の異なる材
料で構成されたもの（特開平４−５１４９１号公報） 青色発光体（蛍光ピーク３８０ｎｍ〜４８０ｎｍ）と
緑色発光体（４８０ｎｍ〜５８０ｎｍ）とを積層させ、
さらに赤色蛍光体を含有させた構成のもの（特開平６−
２０７１７０号公報） 青色発光層が青色蛍光色素を含有し、緑色発光層が赤
色蛍光色素を含有した領域を有し、さらに緑色蛍光体を
含有する構成のもの（特開平７−１４２１６９号公報） 中でも、の構成のものが好ましく用いられる。また、
赤色蛍光体の例を［化８］に示す。The light-emitting layer for emitting white light is not particularly limited, but the following can be mentioned. A white light emitting element is described as an example of an element using tunnel injection as in the element using the tunnel injection, which specifies the energy level of each layer of the organic EL laminated structure and emits light using tunnel injection (European Patent Publication No. 0390551). (Japanese Unexamined Patent Application Publication No. 3-23)
No. 0584) A light emitting layer having a two-layer structure is described (Japanese Unexamined Patent Publication No.
Japanese Patent Application Laid-Open No. 220390 and Japanese Patent Application Laid-Open No. 216790/1990 The light-emitting layer is divided into a plurality of layers and made of materials having different emission wavelengths (Japanese Patent Application Laid-Open No. 4-51491). Blue light emitter (fluorescence peak 380 nm to 480 nm) And a green light emitting body (480 nm to 580 nm),
In addition, a structure containing a red phosphor (Japanese Unexamined Patent Publication No.
207170) A structure in which a blue light-emitting layer contains a blue fluorescent dye, a green light-emitting layer has a region containing a red fluorescent dye, and further contains a green phosphor (Japanese Patent Laid-Open No. 7-142169) Are preferably used. Also,
An example of a red phosphor is shown in [Formula 8].

【００６５】[0065]

【化８】 Embedded image

【００６６】前記材料を用いて、発光層を形成する方法
としては、例えば蒸着法，スピンコート法，ＬＢ法等の
公知の方法を適用することができる。発光層は、特に分
子堆積膜であることが好ましい。ここで分子堆積膜と
は、気相状態の材料化合物から沈着され形成された薄膜
や、溶液状態または液相状態の材料化合物から固体化さ
れ形成された膜のことであり、通常この分子堆積膜は、
ＬＢ法により形成された薄膜（分子累積膜）とは凝集構
造、高次構造の相違や、それに起因する機能的な相違に
より区分することができる。また、特開昭５７−５１７
８１号公報に開示されているように、樹脂等の結着剤と
材料化合物とを溶剤に溶かして溶液とした後、これをス
ピンコート法等により薄膜化することによっても、発光
層を形成することができる。このようにして、形成され
る発光層の膜厚については特に制限はなく、状況に応じ
て適宜選択することができるが、通常５ｎｍ〜５μｍの
範囲が好ましい。有機ＥＬ素子の発光層は以下の機能を
併せ持つものである。すなわち、注入機能；電界印加
時に陽極または正孔注入層より正孔を注入することがで
き、陰極または電子注入層より電子を注入することがで
きる機能、輸送機能；注入した電荷（電子と正孔）を
電界の力で移動させる機能、発光機能；電子と正孔の
再結合の場を提供し、これを発光につなげる機能、があ
る。但し、正孔の注入されやすさと電子の注入されやす
さに違いがあってもよく、また正孔と電子の移動度であ
らわされる輸送能に大小があてもよいが、どちらか一方
の電荷を移動することが好ましい。As a method for forming a light emitting layer using the above materials, a known method such as a vapor deposition method, a spin coating method, and an LB method can be applied. The light emitting layer is particularly preferably a molecular deposition film. Here, the molecular deposition film refers to a thin film formed by deposition from a material compound in a gaseous phase or a film formed by solidification from a material compound in a solution state or a liquid phase. Is
It can be distinguished from a thin film (molecule accumulation film) formed by the LB method based on a difference in an aggregated structure and a higher-order structure and a functional difference caused by the difference. Also, Japanese Patent Application Laid-Open No. 57-517
As disclosed in Japanese Patent Publication No. 81, after a binder such as a resin and a material compound are dissolved in a solvent to form a solution, the solution is formed into a thin film by a spin coating method or the like to form a light emitting layer. be able to. The thickness of the light emitting layer thus formed is not particularly limited and can be appropriately selected depending on the situation, but is usually preferably in the range of 5 nm to 5 μm. The light emitting layer of the organic EL element has the following functions. That is, an injection function; a function of injecting holes from an anode or a hole injection layer when an electric field is applied, and a function of injecting electrons from a cathode or an electron injection layer; a transport function; injected charges (electrons and holes) ) By a force of an electric field, and a light-emitting function; a function of providing a field of recombination of electrons and holes and connecting it to light emission. However, there may be a difference between the ease with which holes are injected and the ease with which electrons are injected, and the transportability, which is represented by the mobility of holes and electrons, may be large or small. It is preferable to move.

【００６７】−３．正孔注入層 次に、正孔注入層は、必ずしも本発明に用いられる素子
に必要なものではないが、発光性能の向上のために用い
た方が好ましいものである。この正孔注入層は発光層へ
の正孔注入を助ける層であって、正孔移動度が大きく、
イオン化エネルギーが、通常５．５ｅＶ以下と小さい。
このような正孔注入層としては、より低い電界で正孔を
発光層に輸送する材料が好ましく、さらに正孔の移動度
が、例えば１０⁴ 〜１０⁶ Ｖ／ｃｍの電界印加時に、少
なくとも１０^-6ｃｍ² ／Ｖ・秒であればなお好ましい。
このような正孔注入材料については、前記の好ましい性
質を有するものであれば特に制限はなく、従来、光導伝
材料において、正孔の電荷輸送材として慣用されている
ものや、ＥＬ素子の正孔注入層に使用される公知のもの
の中から任意のものを選択して用いることができる。-3. Hole Injection Layer Next, the hole injection layer is not always necessary for the device used in the present invention, but is preferably used for improving light emitting performance. This hole injection layer is a layer that assists hole injection into the light emitting layer, has a high hole mobility,
The ionization energy is usually as small as 5.5 eV or less.
For the hole injecting layer is preferably made of a material which can transport holes to the emitting layer at a lower electric field, The hole mobility thereof is, for example, 10 ⁴ to 10 when an electric field is applied in ⁶ V / cm, at least 10 ^-6 cm ² / V · sec is more preferable.
Such a hole injecting material is not particularly limited as long as it has the above-mentioned preferable properties. Any one of known materials used for the hole injection layer can be selected and used.

【００６８】具体例としては、例えばトリアゾール誘導
体（米国特許３，１１２，１９７号明細書等参照）、オ
キサジアゾール誘導体（米国特許３，１８９，４４７号
明細書等参照）、イミダゾール誘導体（特公昭３７−１
６０９６号公報等参照）、ポリアリールアルカン誘導体
（米国特許３，６１５，４０２号明細書、同第３，８２
０，９８９号明細書、同第３，５４２，５４４号明細
書、特公昭４５−５５５号公報、同５１−１０９８３号
公報、特開昭５１−９３２２４号公報、同５５−１７１
０５号公報、同５６−４１４８号公報、同５５−１０８
６６７号公報、同５５−１５６９５３号公報、同５６−
３６６５６号公報等参照）、ピラゾリン誘導体およびピ
ラゾロン誘導体（米国特許第３，１８０，７２９号明細
書、同第４，２７８，７４６号明細書、特開昭５５−８
８０６４号公報、同５５−８８０６５号公報、同４９−
１０５５３７号公報、同５５−５１０８６号公報、同５
６−８００５１号公報、同５６−８８１４１号公報、同
５７−４５５４５号公報、同５４−１１２６３７号公
報、同５５−７４５４６号公報等参照）、フェニレンジ
アミン誘導体（米国特許第３，６１５，４０４号明細
書、特公昭５１−１０１０５号公報、同４６−３７１２
号公報、同４７−２５３３６号公報、特開昭５４−５３
４３５号公報、同５４−１１０５３６号公報、同５４−
１１９９２５号公報等参照）、アリールアミン誘導体
（米国特許第３，５６７，４５０号明細書、同第３，１
８０，７０３号明細書、同第３，２４０，５９７号明細
書、同第３，６５８，５２０号明細書、同第４，２３
２，１０３号明細書、同第４，１７５，９６１号明細
書、同第４，０１２，３７６号明細書、特公昭４９−３
５７０２号公報、同３９−２７５７７号公報、特開昭５
５−１４４２５０号公報、同５６−１１９１３２号公
報、同５６−２２４３７号公報、***特許第１，１１
０，５１８号明細書等参照）、アミノ置換カルコン誘導
体（米国特許第３，５２６，５０１号明細書等参照）、
オキサゾール誘導体（米国特許第３，２５７，２０３号
明細書等に開示のもの）、スチリルアントラセン誘導体
（特開昭５６−４６２３４号公報等参照）、フルオレノ
ン誘導体（特開昭５４−１１０８３７号公報等参照）、
ヒドラゾン誘導体（米国特許第３，７１７，４６２号明
細書、特開昭５４−５９１４３号公報、同５５−５２０
６３号公報、同５５−５２０６４号公報、同５５−４６
７６０号公報、同５５−８５４９５号公報、同５７−１
１３５０号公報、同５７−１４８７４９号公報、特開平
２−３１１５９１号公報等参照）、スチルベン誘導体
（特開昭６１−２１０３６３号公報、同６１−２２８４
５１号公報、同６１−１４６４２号公報、同６１−７２
２５５号公報、同６２−４７６４６号公報、同６２−３
６６７４号公報、同６２−１０６５２号公報、同６２−
３０２５５号公報、同６０−９３４４５号公報、同６０
−９４４６２号公報、同６０−１７４７４９号公報、同
６０−１７５０５２号公報等参照）、シラザン誘導体
（米国特許第４，９５０，９５０号明細書）、ポリシラ
ン系（特開平２−２０４９９６号公報）、アニリン系共
重合体（特開平２−２８２２６３号公報）、特開平１−
２１１３９９号公報に開示されている導電性高分子オリ
ゴマー（特にチオフェンオリゴマー）等を挙げることが
できる。正孔注入層の材料としては上記のものを使用す
ることができるが、ポルフィリン化合物（特開昭６３−
２９５６９６５号公報等に開示のもの）、芳香族第三級
アミン化合物およびスチリルアミン化合物（米国特許第
４，１２７，４１２号明細書、特開昭５３−２７０３３
号公報、同５４−５８４４５号公報、同５４−１４９６
３４号公報、同５４−６４２９９号公報、同５５−７９
４５０号公報、同５５−１４４２５０号公報、同５６−
１１９１３２号公報、同６１−２９５５５８号公報、同
６１−９８３５３号公報、同６３−２９５６９５号公報
等参照）、特に芳香族第三級アミン化合物を用いること
が好ましい。また、米国特許第５，０６１，５６９号に
記載されている２個の縮合芳香族環を分子内に有する、
例えば、４，４’−ビス［Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−
フェニルアミノ］ビフェニル（以下ＮＰＤと略記す
る）、また、特開平４−３０８６８８号公報で記載され
ているトリフェニルアミンユニットが３つスターバース
ト型に連結された４，４’，４''−トリス［Ｎ−（３−
メチルフェニル）−Ｎ−フェニルアミノ］トリフェニル
アミン（以下ＭＴＤＡＴＡと略記する）等を挙げること
ができる。また、発光層の材料として示した前述の芳香
族ジメチリディン系化合物の他、ｐ型−Ｓｉ，ｐ型Ｓｉ
Ｃ等の無機化合物も正孔注入層の材料として使用するこ
とができる。正孔注入層は、上述した化合物を、例えば
真空蒸着法，スピンコート法，キャスト法，ＬＢ法等の
公知の方法により薄膜化することにより形成することが
できる。正孔注入層としての膜厚は、特に制限はない
が、通常は５ｎｍ〜５μｍである。この正孔注入層は、
上述した材料の一種または二種以上からなる一層で構成
されていてもよいし、または、前記正孔注入層とは別種
の化合物からなる正孔注入層を積層したものであっても
よい。また、有機半導体層は、発光層への正孔注入また
は電子注入を助ける層であって、１０^-10 Ｓ／ｃｍ以上
の導電率を有するものが好適である。このような有機半
導体層の材料としては、含チオフェンオリゴマーや含ア
リールアミンオリゴマーなどの導電性オリゴマー、含ア
リールアミンデンドリマーなどの導電性デンドリマーな
どを用いることができる。As specific examples, for example, triazole derivatives (see US Pat. No. 3,112,197), oxadiazole derivatives (see US Pat. No. 3,189,447, etc.), imidazole derivatives (Japanese Patent Publication No. 37-1
No. 6096), polyarylalkane derivatives (U.S. Pat. Nos. 3,615,402 and 3,82).
Nos. 0,989, 3,542,544, JP-B-45-555, JP-B-51-10983, JP-A-51-93224, and 55-171.
Nos. 05, 56-4148, 55-108
Nos. 667 and 55-15653 and 56-
No. 36656), pyrazoline derivatives and pyrazolone derivatives (U.S. Pat. Nos. 3,180,729 and 4,278,746; JP-A-55-8).
Nos. 8064, 55-88065, 49-
Nos. 105537, 55-51086 and 5
Nos. 6-80051, 56-88141, 57-54545, 54-112637 and 55-74546, and phenylenediamine derivatives (US Pat. No. 3,615,404). Specification, JP-B-51-10105, 46-3712
JP-A-47-25336, JP-A-54-53
No. 435, No. 54-110536, No. 54-
No. 119925), arylamine derivatives (U.S. Pat. Nos. 3,567,450 and 3,1).
Nos. 80,703, 3,240,597, 3,658,520 and 4,23
2,103, 4,175,961, 4,012,376, JP-B-49-3
5702, 39-27577 and JP-A-5
JP-A-5-144250, JP-A-56-119132, JP-A-56-22437, West German Patent No. 1,11
0,518), amino-substituted chalcone derivatives (see US Pat. No. 3,526,501),
Oxazole derivatives (as disclosed in U.S. Pat. No. 3,257,203), styryl anthracene derivatives (see JP-A-56-46234, etc.), and fluorenone derivatives (see JP-A-54-110837, etc.) ),
Hydrazone derivatives (US Pat. No. 3,717,462, JP-A-54-59143, and JP-A-55-520)
Nos. 63, 55-52064 and 55-46.
760, 55-85495, 57-1
1350, 57-148749, JP-A-2-311591, etc.), stilbene derivatives (JP-A-61-210363, 61-2284)
No. 51, No. 61-14642, No. 61-72
No. 255, No. 62-47646, No. 62-3
Nos. 6,674, 62-10652 and 62-
Nos. 30255, 60-93445 and 60
JP-A-94462, JP-A-60-174747, JP-A-60-175052, etc.), silazane derivatives (U.S. Pat. No. 4,950,950), polysilanes (JP-A-2-204996), Aniline copolymer (JP-A-2-282263), JP-A-1-
Conductive polymer oligomers (especially thiophene oligomers) disclosed in Japanese Patent Application Laid-Open No. 211399 can be used. As the material for the hole injection layer, those described above can be used.
No. 2,965,965), aromatic tertiary amine compounds and styrylamine compounds (U.S. Pat. No. 4,127,412, JP-A-53-27033).
JP-A-54-58445, JP-A-54-1496
Nos. 34, 54-64299, 55-79
No. 450, No. 55-144250, No. 56-
JP-A-119132, JP-A-61-295558, JP-A-61-98353, JP-A-63-295695, etc.), and particularly, an aromatic tertiary amine compound is preferably used. Further, it has two fused aromatic rings described in US Pat. No. 5,061,569 in a molecule,
For example, 4,4'-bis [N- (1-naphthyl) -N-
Phenylamino] biphenyl (hereinafter abbreviated as NPD) and 4,4 ′, 4 ″ -tris in which three triphenylamine units described in JP-A-4-308688 are connected in a starburst form. [N- (3-
Methylphenyl) -N-phenylamino] triphenylamine (hereinafter abbreviated as MTDATA) and the like. Further, in addition to the above-mentioned aromatic dimethylidin-based compound shown as the material of the light emitting layer, p-type Si, p-type Si
An inorganic compound such as C can also be used as a material for the hole injection layer. The hole injection layer can be formed by thinning the above-mentioned compound by a known method such as a vacuum evaporation method, a spin coating method, a casting method, and an LB method. The thickness of the hole injection layer is not particularly limited, but is usually 5 nm to 5 μm. This hole injection layer is
It may be composed of one or more of the above-mentioned materials, or may be a layer obtained by laminating a hole injection layer made of a compound different from the hole injection layer. Further, the organic semiconductor layer is a layer that assists hole injection or electron injection into the light emitting layer, and preferably has a conductivity of 10 ⁻¹⁰ S / cm or more. As a material for such an organic semiconductor layer, a conductive oligomer such as a thiophene-containing oligomer or an arylamine-containing oligomer, or a conductive dendrimer such as an arylamine-containing dendrimer can be used.

【００６９】−４．電子注入層 一方電子注入層は、発光層への電子の注入を助ける層で
あって、電子移動度が大きく、また付着改善層は、この
電子注入層の中で、特に陰極との付着が良い材料からな
る層である。電子注入層に用いられる材料としては、例
えば８−ヒドロキシキノリンまたはその誘導体の金属錯
体、あるいはオキサジアゾール誘導体が好ましく挙げら
れる。また、付着改善層に用いられる材料としては、特
に８−ヒドロキシキノリンまたはその誘導体の金属錯体
が好適である。上記８−ヒドロキシキノリンまたはその
誘導体の金属錯体の具体例としては、オキシン（一般に
８−キノリノールまたは８−ヒドロキシキノリン）のキ
レートを含む金属キレートオキシノイド化合物が挙げら
れる。例えば先に記載したＡｌｑを電子注入層として用
いることができる。一方、オキサジアゾール誘導体とし
ては、一般式（II），（III ）および（IV）-4. Electron injection layer On the other hand, the electron injection layer is a layer that assists the injection of electrons into the light-emitting layer, and has a high electron mobility. It is a layer made of a material. Preferred examples of the material used for the electron injection layer include a metal complex of 8-hydroxyquinoline or a derivative thereof, or an oxadiazole derivative. As a material used for the adhesion improving layer, a metal complex of 8-hydroxyquinoline or a derivative thereof is particularly preferable. Specific examples of the metal complex of 8-hydroxyquinoline or a derivative thereof include a metal chelate oxinoid compound containing a chelate of oxine (generally, 8-quinolinol or 8-hydroxyquinoline). For example, Alq described above can be used as the electron injection layer. On the other hand, as the oxadiazole derivatives, the compounds represented by the general formulas (II), (III) and (IV)

【００７０】[0070]

【化９】 Embedded image

【００７１】（式中Ａｒ¹⁰〜Ａｒ¹³はそれぞれ置換また
は無置換のアリール基を示し、Ａｒ¹⁰とＡｒ¹¹およびＡ
ｒ¹²とＡｒ¹³はそれぞれにおいて互いに同一であっても
異なっていてもよく、Ａｒ¹⁴置換または無置換のアリレ
ーン基を示す。）で表わされる電子伝達化合物が挙げら
れる。ここで、アリール基としてはフェニル基，ビフェ
ニル基，アントラニル基，ペリレニル基，ピレニル基な
どが挙げられ、アリレーン基としてはフェニレン基，ナ
フチレン基，ビフェニレン基，アントラセニレン基，ペ
ニレニレン基，ピレニレン基などが挙げられる。また、
置換基としては炭素数１〜１０のアルキル基、炭素数１
〜１０のアルコキシ基またはシアノ基などが挙げられ
る。この電子伝達化合物は、薄膜形成性のものが好まし
い。上記電子伝達化合物の具体例としては、下記のもの
を挙げることができる。(Wherein Ar ^{10 to} Ar ¹³ each represent a substituted or unsubstituted aryl group, and Ar ¹⁰ , Ar ¹¹ and A
r ¹² and Ar ¹³ may be the same or different, and each represents an Ar ¹⁴ substituted or unsubstituted arylene group. )). Here, the aryl group includes a phenyl group, a biphenyl group, an anthranyl group, a perylenyl group, a pyrenyl group, and the like. It is. Also,
As the substituent, an alkyl group having 1 to 10 carbon atoms, 1 carbon atom
And 10 to 10 alkoxy groups or cyano groups. The electron transfer compound is preferably a thin film-forming compound. Specific examples of the electron transfer compound include the following.

【００７２】[0072]

【化１０】 Embedded image

【００７３】−５．陰極 陰極としては、仕事関数の小さい（４ｅＶ以下）金属，
合金，電気伝導性化合物およびこれらの混合物を電極物
質とするものが用いられる．このような電極物質の具体
例としては、ナトリウム、ナトリウム−カリウム合金、
マグネシウム、リチウム、マグネシウム・銀合金、アル
ミニウム／酸化アルミニウム（Ａｌ₂ Ｏ₃ ）、アルミニ
ウム・リチウム合金、インジウム、希土類金属などが挙
げられる。この陰極は、これらの電極物質を蒸着やスパ
ッタリングなどの方法により、薄膜を形成させることに
より、作製することができる。ここで、発光層からの発
光を陰極から取出す場合、陰極の発光に対する透過率は
１０％より大きくすることが好ましい。また、陰極とし
てのシート抵抗は数百Ω／□以下が好ましく、膜厚は通
常１０ｎｍ〜１μｍ、５０〜２００ｎｍの範囲が好まし
い。-5. Cathode As the cathode, a metal with a small work function (4 eV or less)
An alloy, an electrically conductive compound, and a mixture thereof are used as electrode materials. Specific examples of such electrode materials include sodium, sodium-potassium alloy,
Examples include magnesium, lithium, magnesium / silver alloy, aluminum / aluminum oxide (Al ₂ O ₃ ), aluminum / lithium alloy, indium, and rare earth metals. The cathode can be manufactured by forming a thin film of these electrode substances by a method such as evaporation or sputtering. Here, when the light emitted from the light emitting layer is extracted from the cathode, it is preferable that the transmittance of the cathode with respect to the emitted light be greater than 10%. Further, the sheet resistance as the cathode is preferably several hundred Ω / □ or less, and the film thickness is usually preferably in the range of 10 nm to 1 μm and 50 to 200 nm.

【００７４】−６．有機ＥＬ素子の作製（例） 以上例示した材料および方法により陽極、発光層、必要
に応じて正孔注入層、および必要に応じて電子注入層を
形成し、さらに陰極を形成することにより、有機ＥＬ素
子を作製することができる。また、陰極から陽極へ、前
記と逆の順序で有機ＥＬ素子を作製することもできる。-6. Fabrication of Organic EL Element (Example) An anode, a light emitting layer, a hole injection layer, if necessary, and an electron injection layer, if necessary, are formed by the materials and methods exemplified above. An EL element can be manufactured. In addition, an organic EL device can be manufactured in the reverse order from the cathode to the anode.

【００７５】以下に支持基板上に陽極／正孔注入層／発
光層／電子注入層／陰極が順次設けられた構成の有機Ｅ
Ｌ素子の作製例を記載する。まず、適当な基板上に、陽
極材料からなる薄膜を１μｍ以下、好ましくは１０〜２
００ｎｍの範囲の膜厚になるように蒸着やスパッタリン
グ等の方法により形成して、陽極を作製する。次に、こ
の陽極上に正孔注入層を設ける。正孔注入層の形成は、
前述したように真空蒸着法，スピンコート法，キャスト
法，ＬＢ法等の方法により行なうことができるが、均質
な膜が得られやすく、かつピンホールが発生しにくい等
の点から、真空蒸着法により形成することが好ましい。
真空蒸着法により正孔注入層を形成する場合、その蒸着
条件は、使用する化合物（正孔注入層の材料）、目的と
する正孔注入層の結晶構造や再結合構造等により異なる
が、一般に蒸着源温度５０〜４５０℃、真空度１０^-7〜
１０^-3ｔｏｒｒ、蒸着速度０．０１〜５０ｎｍ／ｓｅ
ｃ、基板温度−５０〜３００℃、膜厚５ｎｍ〜５μｍの
範囲で適宜選択することが好ましい。An organic E having a structure in which an anode / a hole injection layer / a light emitting layer / an electron injection layer / a cathode is sequentially provided on a support substrate is described below.
An example of manufacturing an L element will be described. First, on an appropriate substrate, a thin film made of an anode material is 1 μm or less, preferably 10 to 2 μm.
An anode is formed by a method such as vapor deposition or sputtering so as to have a thickness in the range of 00 nm. Next, a hole injection layer is provided on the anode. The formation of the hole injection layer
As described above, it can be performed by a method such as a vacuum deposition method, a spin coating method, a casting method, and an LB method. However, from the viewpoint that a uniform film is easily obtained and pinholes are hardly generated, the vacuum deposition method It is preferable to form with.
When the hole injection layer is formed by a vacuum evaporation method, the deposition conditions vary depending on the compound to be used (the material of the hole injection layer), the crystal structure and the recombination structure of the target hole injection layer, etc. Deposition source temperature 50 to 450 ° C, degree of vacuum 10 ^-7 to
10 ^-3 torr, deposition rate 0.01 to 50 nm / se
c, the substrate temperature is preferably -50 to 300 ° C., and the film thickness is preferably selected in the range of 5 nm to 5 μm.

【００７６】次に正孔注入層上に発光層を設ける発光層
の形成も、所望の有機発光材料を用いて、真空蒸着法，
スパッタリング，スピンコート法，キャスト法等の方法
により有機発光材料を薄膜化することにより形成できる
が、均質な膜が得られやすく、かつピンホールが生成し
にくい等の点から、真空蒸着法により形成することが好
ましい。真空蒸着法により発光層を形成する場合、その
蒸着条件は、使用する化合物により異なるが、一般的に
正孔注入層と同じ様な条件範囲の中から選択することが
できる。Next, the formation of a light-emitting layer in which a light-emitting layer is provided on the hole injection layer is also performed by using a desired organic light-emitting material by a vacuum evaporation method.
It can be formed by thinning the organic light-emitting material by a method such as sputtering, spin coating, or casting, but is formed by a vacuum evaporation method because a uniform film is easily obtained and pinholes are hardly generated. Is preferred. When the light emitting layer is formed by a vacuum evaporation method, the evaporation conditions vary depending on the compound used, but can be generally selected from the same condition range as the hole injection layer.

【００７７】次に、この発光層上に電子注入層を設け
る。正孔注入層、発光層と同様、均質な膜を得る必要か
ら真空蒸着法により形成することが好ましい。蒸着条件
は、正孔注入層、発光層と同様条件範囲から選択するこ
とができる。Next, an electron injection layer is provided on the light emitting layer. Like the hole injection layer and the light emitting layer, it is preferable to form the film by a vacuum deposition method from the viewpoint of obtaining a uniform film. The vapor deposition conditions can be selected from the same condition range as the hole injection layer and the light emitting layer.

【００７８】最後に、陰極を積層して有機ＥＬ素子を得
ることができる。陰極は、金属から構成されるもので、
蒸着法，スパッタリングを用いることができる。しか
し、下地の有機物層を成膜時の損傷から守るためには、
真空蒸着法が好ましい。Finally, a cathode is laminated to obtain an organic EL device. The cathode is made of metal,
Evaporation and sputtering can be used. However, to protect the underlying organic layer from damage during film formation,
Vacuum evaporation is preferred.

【００７９】これまで記載してきた有機ＥＬ素子の作製
は、一回の真空引きで一貫して陽極から陰極まで作製す
ることが好ましい。In the production of the organic EL device described so far, it is preferable to produce the anode to the cathode consistently by one evacuation.

【００８０】なお、有機ＥＬ素子に直流電圧を印加する
場合、陽極を＋、陰極を−の極性にして、５〜４０Ｖの
電圧を印加すると、発光が観測できる。また、逆の極性
で電圧を印加しても電流は流れず、発光は全く生じな
い。さらに交流電圧を印加した場合には、陽極が＋、陰
極が−の極性になったときのみ均一な発光が観測され
る。印加する交流の波形は任意でよい。When a DC voltage is applied to the organic EL element, light emission can be observed by applying a voltage of 5 to 40 V with the anode having a positive polarity and the cathode having a negative polarity. Also, even if a voltage is applied with the opposite polarity, no current flows and no light emission occurs. Further, when an AC voltage is applied, uniform light emission is observed only when the anode has a positive polarity and the cathode has a negative polarity. The waveform of the applied alternating current may be arbitrary.

【００８１】ここで、平面的に分離配置して発光する有
機ＥＬ素子を作製するには、ストライプ状の陽極および
陰極を交差させ、それぞれの電極に直流電圧を印加し、
交差部分を発光させる（Ｘ−Ｙドットマトリックス方
式）のが一般的である。ストライプ状の陽極および陰極
はフォトリソグラフィー法にてエッチングするかリフト
オフするか、またはマスキング蒸着等の方法にて形成す
ることができる。Here, in order to fabricate an organic EL element which emits light while being separated and arranged in a plane, a striped anode and a cathode are crossed, and a DC voltage is applied to each electrode.
It is general to emit light at the intersection (XY dot matrix system). The striped anode and cathode can be formed by etching or lift-off by photolithography, or by masking deposition or the like.

【００８２】封止部材 封止部材としては、有機ＥＬ多色発光表示装置の表示領
域を覆うように配置されておればよく、凹板状でも、平
板状でもよい。また、透明性、電気絶縁性を特に問わな
い。具体的には、ガラス板、ポリマー板、金属板等が挙
げられる。ガラス板としては、特にソーダ石灰ガラス、
バリウム・ストロンチウム含有ガラス、鉛ガラス、アル
ミノケイ酸ガラス、ホウケイ酸ガラス、バリウムホウケ
イ酸ガラス、石英等を挙げることができる。また、ポリ
マー板としては、ポリカーボネート、アクリル、ポリエ
チレンテレフタレート、ポリエーテルサルファイド、ポ
リサルフォン等を挙げることができる。金属板として
は、ステンレス、鉄、銅、アルミニウム、マグネシウ
ム、ニッケル、亜鉛、クロム、チタン、モリブテン、シ
リコン、ゲルマニウムおよびタンタルからなる群から選
ばれる一種以上の金属または合金からなるものが挙げら
れる。中でも、ガラス板が化学的な安定性、および外気
をほぼ完全に遮断することができるので、好ましい。な
お、封止部材を凹状に加工するのは、サンドブラスト加
工，化学エッチング加工等が使われる。次に、封止部材
と、電極、透光性基板、平坦化層とを接着させるために
は以下のような接着剤を用いることができる。具体的に
は、アクリル酸系オリゴマー、メタクリル酸系オリゴマ
ーの反応性ビニル基を有する光硬化および熱硬化型接着
剤、２−シアノアクリル酸エステルなどの湿気硬化型等
の接着剤を挙げることができる。また、エポキシ系など
の熱および化学硬化型（二液混合）を挙げることができ
る。また、前記接着剤中に乾燥剤を分散させておいても
よい。次に、封止部材と有機ＥＬ多色発光表示装置の表
示領域との間隙には、気相および液相では、窒素，アル
ゴン等の不活性気体や、フッ化炭化水素，シリコンオイ
ルのような不活性液体を注入することが好ましい。ま
た、真空とすることも可能である。また、固相では、酸
化アルミニウム、硫酸マグネシウム等の乾燥剤を注入し
てもよい。不活性液体や不活性気体または乾燥剤は、接
着剤または封止部材に注入口をあらかじめ作製してお
き、その注入口から注入する。最終的には注入口を封鎖
して封止を完成させる。Sealing Member The sealing member may be disposed so as to cover the display area of the organic EL multicolor light emitting display device, and may be a concave plate or a flat plate. In addition, transparency and electric insulation are not particularly limited. Specific examples include a glass plate, a polymer plate, and a metal plate. As a glass plate, especially soda-lime glass,
Examples thereof include barium / strontium-containing glass, lead glass, aluminosilicate glass, borosilicate glass, barium borosilicate glass, and quartz. Examples of the polymer plate include polycarbonate, acrylic, polyethylene terephthalate, polyether sulfide, and polysulfone. Examples of the metal plate include those made of one or more metals or alloys selected from the group consisting of stainless steel, iron, copper, aluminum, magnesium, nickel, zinc, chromium, titanium, molybdenum, silicon, germanium, and tantalum. Among them, a glass plate is preferable because it can chemically shut off the outside air almost completely. In order to process the sealing member into a concave shape, sandblasting, chemical etching, or the like is used. Next, the following adhesive can be used to adhere the sealing member to the electrode, the light-transmitting substrate, and the flattening layer. Specific examples thereof include photocurable and thermosetting adhesives having a reactive vinyl group of acrylic acid-based oligomer and methacrylic acid-based oligomer, and moisture-curable adhesives such as 2-cyanoacrylate. . Further, a heat and chemical curing type (two-component mixing) such as an epoxy type can be used. Further, a desiccant may be dispersed in the adhesive. Next, in the gap between the sealing member and the display area of the organic EL multicolor light-emitting display device, an inert gas such as nitrogen or argon, or a fluorinated hydrocarbon or silicon oil is used in a gas phase and a liquid phase. Preferably, an inert liquid is injected. It is also possible to make a vacuum. In the solid phase, a drying agent such as aluminum oxide and magnesium sulfate may be injected. An inert liquid, an inert gas, or a desiccant is prepared in advance with an injection port in an adhesive or a sealing member, and is injected through the injection port. Finally, the inlet is closed to complete the seal.

【００８３】[0083]

【実施例】以下、本発明を実施例によってさらに具体的
に説明する。 ［実施例１］透光性基板として１００ｍｍ×１００ｍｍ
×１．１ｍｍ厚のガラス基板（コーニング７０５９）上
に、３重量％（対固形分）のカーボンブラックを分散し
たアクリレート系光硬化型レジスト（粘度２５０ｃｐ
ｓ）を、スピンコートし、８０℃でベーク後、高圧水銀
灯を光源とする露光機にセットした。次いで、５０μｍ
ライン、２５０μｍギャップのストライプ上で、領域が
７０ｍｍ×７０ｍｍのパターンが得られるマスクを介し
て、９００ｍＪ／ｃｍ² （３６５ｎｍ）で露光した。次
に、１重量％炭酸ナトリウム水溶液で室温現像後、基板
のガラス面から３０００ｍＪ／ｃｍ² で全面露光してか
ら２００℃でベークして遮光層のパターンを形成した。
遮光層の膜厚は、１５μｍであった。次に、基板をスク
リーン印刷機にセットし、２５０μｍライン６５０μｍ
ギャップのストライプ状のパターンが得られる版を用い
て、２．８重量％（対固形分）の銅フタロシアニン系顔
料（Ｃ．Ｉ．ピグメントブルー１５：６）と０．２重量
％（対固形分）のジオキサジン系顔料（Ｃ．Ｉ．ピグメ
ントバイオレット２３）をバインダー樹脂としてポリ塩
化ビニル樹脂（重量平均分子量２万）、溶剤としてシク
ロヘキサノン中に分散したインキ（粘度８０００ｃｐ
ｓ）を遮光層のパターンの空隙中に印刷し、８０℃でベ
ークして、青色カラーフィルタ層のパターンを得た。青
色カラーフィルタ層の膜厚は１５μｍ前後であった。次
に、版を青色カラーフィルタ層のパターンのストライプ
配列に対して垂直方向へ３００μｍ平行移動して、クマ
リン６と、バインダー樹脂としてのポリ塩化ビニル樹脂
（重量平均分子量２万）とを、クマリン６の配合量をポ
リ塩化ビニル樹脂１ｋｇに対し０．０３ｍｏｌとなるよ
うにして、溶剤としてのシクロヘキサノン中に溶解した
インキ（粘度８０００ｃｐｓ）を遮光層パターンの別の
空隙中に印刷し、８０℃でベークして、蛍光体層Ａのパ
ターンを得た。蛍光体層Ａの膜厚は１５μｍ前後であっ
た。次に、版を蛍光体層Ａのパターンのストライプ配列
に対してさらに垂直方向へ３００μｍ平行移動して、ク
マリン６と、４重量％（対ベンゾグアナミン樹脂）のロ
ーダミン６Ｇと４重量％（対ベンゾグアナミン樹脂）の
ローダミンＢをベンゾグアナミン樹脂中に練り込んだ蛍
光顔料と、バインダー樹脂としてのポリ塩化ビニル樹脂
（重量平均分子量２万）とを、クマリン６の配合量を、
ローダミン６ＧおよびローダミンＢをベンゾグアナミン
樹脂中に練り込んだ蛍光顔料とポリ塩化ビニル樹脂との
合計量１ｋｇに対し０．０３ｍｏｌ、蛍光顔料の配合量
を３０重量％、並びにポリ塩化ビニル樹脂の配合量を７
０重量％となるようにして、これらを溶剤としてのシク
ロヘキサノンに溶解したインキ（粘度８０００ｃｐｓ）
を遮光層パターンのさらに別の空隙中に印刷し、８０℃
でベークして、蛍光体層Ｂのパターンを得た。蛍光体層
Ｂの膜厚は１５μｍ前後であった。以上より、色変換層
を作製し、表面粗さ計（ＤＥＫＴＡＫ３０３０）で色変
換層の表面凹凸を測定すると、１．２μｍであった。な
お、後で積層する有機ＥＬ素子の発光輝度および色度を
確認するため、ごく一部の色変換層を削っておいた。次
に、有機ＥＬ素子の作製を行った。まず、基板を１６０
℃に加熱し１０^-6ｔｏｒｒの真空度にて、色変換層上に
スパッタリングにより０．１５μｍ膜厚、表面抵抗２０
Ω／□のＩＴＯ（インジウム錫酸化物）の透明電極（陽
極および陰極の取出電極）を成膜した。次に、ポジ型の
フォトレジスト（富士ハントエレクトロニクステクノロ
ジー社製ＨＰＲ２０４）をＩＴＯ上にスピンコートし、
８０℃でベークした後、露光機にて、２５０μｍライ
ン、５０μｍギャップのストライプ状の陽極用ＩＴＯパ
ターンおよび、６００μｍライン、１００μｍギャップ
のストライプ状の陰極の取出電極用ＩＴＯパターンが得
られるマスクを介し、遮光層パターンに位置合わせし
て、１００ｍＪ／ｃｍ² で露光した。次に、２．３８％
ＴＭＡＨ（テトラメチルアンモニウムヒドロキシド）水
溶液にてレジストを現像し、１２０℃にてポストベーク
し、レジストパターンを形成した。次に、基板を室温の
４７％臭化水素酸水溶液に浸漬して、ＩＴＯの露出して
いる部分をエッチングし、レジストを剥離剤（長瀬産業
社製Ｎ３０３）で剥離して、ＩＴＯパターンを形成し
た。次に、この基板をＩＰＡ洗浄、ＵＶ洗浄した後、蒸
着装置（日本真空技術社製）の基板ホルダーに固定し
た。蒸着源は、モリブテン製の抵抗加熱ボートに正孔注
入材料としてＭＴＤＡＴＡおよびＮＰＤ、発光材料とし
てＤＰＶＢｉ、ドーパントとしてＤＰＡＶＢ、電子注入
材料としてＡｌｑをそれぞれ仕込み、陰極の第二金属と
してＡｇをタングステン製フィラメントに、陰極の電子
注入性金属としてＭｇをモリブテン製ボートに装着し
た。その後、真空槽を５×１０^-7ｔｏｒｒまで減圧後、
以下の順序で順次積層していった。正孔注入層から陰極
まで途中で真空を破らず一回の真空引きでおこなった。
まず正孔注入層としては、ＭＴＤＡＴＡを蒸着速度０．
１〜０．３ｎｍ／ｓ，膜厚２００ｎｍ、ＮＰＤを蒸着速
度０．１〜０．３ｎｍ／ｓ，膜厚２０ｎｍ、発光層とし
てはＤＰＶＢｉを蒸着速度０．１〜０．３ｎｍ／ｓ，Ｄ
ＰＡＶＢを蒸着速度０．０５ｎｍ／ｓで同時蒸着して併
せて膜厚４０ｎｍ（ホスト材料に対するドーパントの重
量比は１．２〜１．６）とし、電子注入層としては、Ａ
ｌｑを蒸着速度０．１〜０．３ｎｍ／ｓ，膜厚２０ｎ
ｍ、陰極としては、陽極ＩＴＯストライプパターンに対
し垂直とし、取出電極用ＩＴＯパターンと接続し、６０
０μｍライン、１００μｍギャップのストライプパター
ンになるようなマスクを介して、ＭｇとＡｇを同時蒸着
した。すなわち、Ｍｇは、蒸着速度１．３〜１．４ｎｍ
／ｓ、Ａｇは蒸着速度０．１ｎｍ／ｓで膜厚を２００ｎ
ｍとした。このようにして、有機ＥＬ素子を色変換層上
に積層した。次に、直流８Ｖの電圧を陽極と陰極に印加
すると、電圧を印加した陽極と陰極の交差部分が発光
し、色変換層を削った部分から見える有機ＥＬ素子の発
光輝度およびＣＩＥ色度座標（ＪＩＳ Ｚ ８７０１）
はそれぞれ１００ｃｄ／ｍ² 、色度はｘ＝０．１６、ｙ
＝０．２４で青色の発光が得られることを確認した。ま
た、青色カラーフィルタから見える光の発光輝度は、５
０ｃｄ／ｍ² 、色度はｘ＝０．１４、ｙ＝０．１６で色
純度の高い青色の発光がでていることを確認した。一
方、蛍光体層Ａから見える光の発光輝度は、１１３ｃｄ
／ｍ² 、色度はｘ＝０．２３、ｙ＝０．６５で黄味がか
った緑色（イエロイッシュグリーン）の発光がでている
ことを確認した。また、蛍光体層Ｂから見える光の発光
輝度は、２２ｃｄ／ｍ² 、色度はｘ＝０．５５、ｙ＝
０．２９で赤色の発光がでていることを確認した。ま
た、表示領域に、５０μｍ径以上の非発光領域は存在し
なかった。このようにして、得られた有機ＥＬ多色発光
表示装置の表示領域は７０ｍｍ×７０ｍｍ□であり、次
に、ガラス基板（コーニング７０５９）の封止部材を準
備した。この封止部材は、サンドブラスト処理により、
凹状に加工されており、外寸法が８０ｍｍ×８０ｍｍ
□、内寸法が７６ｍｍ×７６ｍｍ、厚さが１．１ｍｍ、
凹部の深さが０．５ｍｍにした。また、不活性物質の注
入用に凹部の隅に１ｍｍ径のスルーホールを形成してお
いた。次に、窒素気流下のドライボックス中にて、この
封止部材の周囲の凸の部分にエポキシ系二液混合型接着
剤（ＣＩＢＡ−ＧＥＩＧＹ社製アラルダイト）を薄く塗
布し、表示領域を覆うように封止部材をかぶせ、封止部
材の凸部と透光性基板表面および陽極、陰極の取出電極
表面を接着させた。次に、封止部材のスルーホールから
不活性液体の弗化炭化水素（米国３Ｍ社製フロリナー
ト）を注入して、封止部材と表示領域の間隙を埋めた。
最後に、スルーホールの周辺に前記接着剤を薄く塗布
し、前記ガラス基板の小片を接着させて、封止を完了し
た。以上のようにして、有機ＥＬ多色発光装置を作製し
（図１：構成Ａ）、封止前と同一の多色発光表示状態で
あり、若干のクロストーク（色変換層の凹凸の影響によ
る陽極と陰極の短絡が原因による所望発光部分以外の部
分の発光）と、色変換層の周縁部の段差のため、２〜３
本の表示領域の周辺部の陽極または陰極の断線はあった
が、概ね良好な表示ができることを確認した後、常温常
湿の大気中にて保存した。１４日後、再びこの有機ＥＬ
多色発光装置を発光させたが、封止直後と同一の発光状
態であり、５０μｍ径以上の非発光領域が存在しないこ
とを確認した。EXAMPLES The present invention will be described more specifically with reference to the following examples. [Example 1] 100 mm x 100 mm as a translucent substrate
An acrylate-based photocurable resist (viscosity 250 cp) in which 3% by weight (based on solid content) of carbon black is dispersed on a glass substrate (Corning 7059) having a thickness of 1.1 mm.
s) was spin-coated, baked at 80 ° C., and set in an exposure machine using a high-pressure mercury lamp as a light source. Then 50 μm
Exposure was performed at 900 mJ / cm ² (365 nm) on a stripe with a gap of 250 μm on a line through a mask capable of obtaining a pattern having an area of 70 mm × 70 mm. Next, after developing with a 1% by weight aqueous solution of sodium carbonate at room temperature, the entire surface was exposed at 3000 mJ / cm ² from the glass surface of the substrate, and baked at 200 ° C. to form a pattern of a light-shielding layer.
The thickness of the light-shielding layer was 15 μm. Next, the substrate was set on a screen printing machine, and a 250 μm line 650 μm
Using a plate capable of obtaining a stripe pattern of gaps, 2.8% by weight (based on solid content) of a copper phthalocyanine-based pigment (CI pigment blue 15: 6) and 0.2% by weight (based on solid content) Ink (viscosity 8000 cp) in which a dioxazine pigment (CI Pigment Violet 23)) is dispersed in a polyvinyl chloride resin (weight average molecular weight 20,000) as a binder resin and cyclohexanone as a solvent.
s) was printed in the gaps of the pattern of the light-shielding layer and baked at 80 ° C. to obtain a pattern of a blue color filter layer. The thickness of the blue color filter layer was about 15 μm. Next, the plate was translated 300 μm in the vertical direction with respect to the stripe arrangement of the pattern of the blue color filter layer, and coumarin 6 and a polyvinyl chloride resin (weight average molecular weight 20,000) as a binder resin were added to coumarin 6 The ink (viscosity: 8000 cps) dissolved in cyclohexanone as a solvent was printed in another space of the light-shielding layer pattern so that the blending amount was 0.03 mol per 1 kg of polyvinyl chloride resin, and baked at 80 ° C. Thus, a pattern of the phosphor layer A was obtained. The thickness of the phosphor layer A was about 15 μm. Next, the plate was further translated in a vertical direction by 300 μm with respect to the stripe arrangement of the pattern of the phosphor layer A, and the coumarin 6 was compared with 4% by weight (vs. benzoguanamine resin) of rhodamine 6G and 4% by weight (vs. benzoguanamine resin). A) a fluorescent pigment obtained by kneading rhodamine B in benzoguanamine resin and a polyvinyl chloride resin (weight average molecular weight: 20,000) as a binder resin,
0.03 mol per 1 kg of the total amount of the fluorescent pigment kneaded with rhodamine 6G and rhodamine B in the benzoguanamine resin and the polyvinyl chloride resin, the compounding amount of the fluorescent pigment is 30% by weight, and the compounding amount of the polyvinyl chloride resin is 7
An ink in which these are dissolved in cyclohexanone as a solvent so as to be 0% by weight (viscosity: 8000 cps)
Is printed in yet another space of the light-shielding layer pattern,
Then, the pattern of the phosphor layer B was obtained. The thickness of the phosphor layer B was about 15 μm. From the above, a color conversion layer was prepared, and the surface roughness of the color conversion layer was measured with a surface roughness meter (DEKTAK3030). In order to confirm the light emission luminance and chromaticity of the organic EL element to be laminated later, only a part of the color conversion layer was cut off. Next, an organic EL element was manufactured. First, 160
At a temperature of 10 ° C. and a vacuum of 10 ⁻⁶ torr, a film thickness of 0.15 μm and a surface resistance of 20 were formed on the color conversion layer by sputtering.
Ω / □ ITO (indium tin oxide) transparent electrodes (anode and cathode extraction electrodes) were formed. Next, a positive photoresist (HPR204 manufactured by Fuji Hunt Electronics Technology) is spin-coated on the ITO,
After baking at 80 ° C., with an exposure machine, a 250 μm line, a 50 μm gap of a stripe-shaped anode ITO pattern and a 600 μm line, a 100 μm gap of a striped cathode through a mask from which an ITO pattern for an extraction electrode can be obtained, Exposure was performed at 100 mJ / cm ² in alignment with the light-shielding layer pattern. Next, 2.38%
The resist was developed with an aqueous solution of TMAH (tetramethylammonium hydroxide) and post-baked at 120 ° C. to form a resist pattern. Next, the substrate is immersed in a 47% aqueous solution of hydrobromic acid at room temperature to etch the exposed portions of the ITO, and the resist is stripped with a stripping agent (N303 manufactured by Nagase & Co., Ltd.) to form an ITO pattern. did. Next, this substrate was subjected to IPA cleaning and UV cleaning, and then fixed to a substrate holder of a vapor deposition device (manufactured by Nippon Vacuum Engineering Co., Ltd.). MTDATA and NPD as a hole injection material, DPVBi as a light emitting material, DPAVB as a dopant, and Alq as an electron injection material were charged into a molybdenum resistance heating boat, and Ag was used as a cathode second metal in a tungsten filament. Then, Mg was mounted on a molybdenum boat as an electron injecting metal for the cathode. Thereafter, the pressure in the vacuum chamber was reduced to 5 × 10 ⁻⁷ torr,
The layers were sequentially stacked in the following order. The vacuum was not broken on the way from the hole injecting layer to the cathode, but was performed by a single evacuation.
First, as a hole injection layer, MTDATA was deposited at a deposition rate of 0.1.
1 to 0.3 nm / s, film thickness 200 nm, NPD deposition rate 0.1 to 0.3 nm / s, film thickness 20 nm, DPVBi as a light emitting layer, deposition rate 0.1 to 0.3 nm / s, D
PAVB was co-deposited at a deposition rate of 0.05 nm / s to have a total thickness of 40 nm (the weight ratio of the dopant to the host material was 1.2 to 1.6).
lq at a deposition rate of 0.1 to 0.3 nm / s and a film thickness of 20 n
m, as the cathode, perpendicular to the anode ITO stripe pattern, and connected to the extraction electrode ITO pattern;
Mg and Ag were co-evaporated through a mask having a stripe pattern of 0 μm line and 100 μm gap. That is, Mg has a deposition rate of 1.3 to 1.4 nm.
/ S and Ag are 200 n thick at a deposition rate of 0.1 nm / s.
m. Thus, the organic EL element was laminated on the color conversion layer. Next, when a voltage of 8 V DC is applied to the anode and the cathode, the intersection of the anode and the cathode to which the voltage is applied emits light, and the emission luminance and the CIE chromaticity coordinates of the organic EL element seen from the portion where the color conversion layer is cut off ( JIS Z8701)
Are respectively 100 cd / m ² , chromaticity is x = 0.16, y
It was confirmed that blue light emission was obtained at 0.24. The emission luminance of the light seen from the blue color filter is 5
At 0 cd / m ² and chromaticity x = 0.14 and y = 0.16, it was confirmed that blue light with high color purity was emitted. On the other hand, the emission luminance of light viewed from the phosphor layer A is 113 cd
/ M ² , chromaticity x = 0.23, y = 0.65, and it was confirmed that yellowish green light was emitted. The light emission luminance of the light viewed from the phosphor layer B is 22 cd / m ² , the chromaticity is x = 0.55, and y =
At 0.29, it was confirmed that red light was emitted. Further, there was no non-light-emitting region having a diameter of 50 μm or more in the display region. The display area of the obtained organic EL multicolor light-emitting display device was 70 mm × 70 mm □, and a sealing member for a glass substrate (Corning 7059) was prepared. This sealing member is subjected to a sandblasting process.
Processed in a concave shape, outer dimensions are 80mm x 80mm
□, inner dimensions are 76mm × 76mm, thickness is 1.1mm,
The depth of the recess was 0.5 mm. In addition, a through-hole having a diameter of 1 mm was formed at a corner of the concave portion for injecting an inert substance. Next, in a dry box under a nitrogen stream, a thin epoxy-based two-component adhesive (Araldite manufactured by CIBA-GEIGY) is applied thinly to the convex portion around the sealing member so as to cover the display area. Was covered with a sealing member, and the projections of the sealing member were bonded to the surface of the light-transmitting substrate and the surfaces of the anode and cathode extraction electrodes. Next, an inert liquid fluorinated hydrocarbon (Fluorinert, manufactured by 3M, USA) was injected from the through hole of the sealing member to fill the gap between the sealing member and the display area.
Finally, the adhesive was thinly applied around the through holes, and small pieces of the glass substrate were adhered to complete sealing. As described above, an organic EL multicolor light-emitting device was manufactured (FIG. 1: Configuration A), and the same multicolor light-emitting display state as before sealing was obtained, with slight crosstalk (due to the influence of unevenness of the color conversion layer). Light emission in a portion other than the desired light emitting portion due to a short circuit between the anode and the cathode) and a step at the peripheral portion of the color conversion layer.
Although there was a disconnection of the anode or the cathode at the periphery of the book display area, it was confirmed that generally good display was possible, and then the book was stored in the air at room temperature and humidity. 14 days later, this organic EL again
The multicolor light-emitting device was allowed to emit light, but the light-emitting state was the same as immediately after sealing, and it was confirmed that there was no non-light-emitting region having a diameter of 50 μm or more.

【００８４】［実施例２］実施例１と同一の条件で色変
換層を形成した。次に、平坦化層として、アクリル系の
光硬化および熱硬化型樹脂（新日鉄化学社製Ｖ２５９Ｐ
Ａ）を色変換層上にスピンコートし、８０℃でベーク
後、色変換層を覆うようなパターン（７２ｍｍ×７２ｍ
ｍ□）が得られるマスクを前記樹脂上に密着させて、３
００ｍＪ／ｃｍ² で露光した。次に、０．１重量％の炭
酸ナトリウム水溶液で現像して非露光部を除去し、１６
０℃でベークした。得られた平坦化層の膜厚は５μｍ
で、表面凹凸は、０．５μｍ以下に平坦化され、色変換
層の周縁部の段差は緩和された。また、平坦化層の水分
含有量を熱分析にて測定すると、０．８５重量％であっ
た。以下、実施例１と同一の条件で、有機ＥＬ多色発光
表示装置（図２：構成Ｂ）を作製し、実施例１と同一の
多色発光表示状態であったが、色変換層の表面凹凸を平
坦化層で緩和したので、クロストークはほとんど発生し
なかった。ただし、色変換層の周縁部の段差は平坦化層
で緩和されたが、平坦化層の周縁部の段差があるため、
２〜３本の陽極または陰極の断線はあったが、概ね良好
な表示ができることを確認した後、常温常湿の大気中に
て保存した。１４日後、再びこの有機ＥＬ多色発光表示
装置を発光させたが、封止直後と同一の発光状態であ
り、５０μｍ径以上の非発光領域が存在しないことを確
認した。Example 2 A color conversion layer was formed under the same conditions as in Example 1. Next, as a flattening layer, an acrylic photo-curing and thermosetting resin (V259P manufactured by Nippon Steel Chemical Co., Ltd.)
A) is spin-coated on the color conversion layer, baked at 80 ° C., and then a pattern (72 mm × 72 m) covering the color conversion layer
m □) is brought into close contact with the resin,
Exposure was performed at 00 mJ / cm ² . Next, development was performed with a 0.1% by weight aqueous solution of sodium carbonate to remove unexposed portions.
Bake at 0 ° C. The thickness of the obtained flattening layer is 5 μm.
As a result, the surface irregularities were flattened to 0.5 μm or less, and the step at the periphery of the color conversion layer was reduced. The water content of the flattening layer was measured by thermal analysis to be 0.85% by weight. Hereinafter, an organic EL multicolor light-emitting display device (FIG. 2: Configuration B) was manufactured under the same conditions as in Example 1, and the multicolor light-emitting display state was the same as that of Example 1, but the surface of the color conversion layer was changed. Since the unevenness was alleviated by the flattening layer, crosstalk hardly occurred. However, the step at the periphery of the color conversion layer was reduced by the flattening layer, but because there was a step at the periphery of the flattening layer,
Although a few lines of the anode or the cathode were broken, it was confirmed that generally good display was possible, and then stored in the air at room temperature and normal humidity. After 14 days, the organic EL multicolor light-emitting display device was caused to emit light again. The light emission state was the same as that immediately after the sealing, and it was confirmed that there was no non-light-emitting region having a diameter of 50 μm or more.

【００８５】［実施例３］実施例１と同一の条件で色変
換層を形成した。次に、平坦化層として、アクリル系の
光硬化および熱硬化型樹脂（新日鉄化学社製Ｖ２５９Ｐ
Ａ）を色変換層上にスピンコートし、８０℃でベーク
後、色変換層を覆うようなパターン（７２ｍｍ×７２ｍ
ｍ□）が得られるマスクを前記樹脂上から１．０ｍｍギ
ャップをとって、３００ｍＪ／ｃｍ² で露光した。次
に、０．１重量％の炭酸ナトリウム水溶液で現像して非
露光部を除去し、１６０℃でベークした。得られた平坦
化層の膜厚は５μｍで、表面凹凸は、０．５μｍ以下に
平坦化され、色変換層の周縁部の段差は緩和された。さ
らに、平坦化層の周縁部は、周縁部に向けて漸次傾斜し
ていることを顕微鏡にて確認した。また、平坦化層の水
分含有量を熱分析にて測定すると、０．８５重量％であ
った。以下、実施例１と同一の条件で、有機ＥＬ多色発
光表示装置（図４：構成Ｄ）を作製し、実施例１と同一
の多色発光表示状態であったが、色変換層の表面凹凸を
平坦化層で緩和したので、クロストークはほとんど発生
しなかった。また、平坦化層の周縁部を周縁部側に傾斜
させたので、陽極または陰極の断線はなく良好な表示を
確認した後、常温常湿の大気中にて保存した。１４日
後、再びこの有機ＥＬ多色発光表示装置を発光させた
が、封止直後と同一の発光状態であり、５０μｍ径以上
の非発光領域が存在しないことを確認した。Example 3 A color conversion layer was formed under the same conditions as in Example 1. Next, as a flattening layer, an acrylic photo-curing and thermosetting resin (V259P manufactured by Nippon Steel Chemical Co., Ltd.)
A) is spin-coated on the color conversion layer, baked at 80 ° C., and then a pattern (72 mm × 72 m) covering the color conversion layer
The mask for obtaining m □) was exposed at 300 mJ / cm ² with a gap of 1.0 mm from above the resin. Next, the film was developed with a 0.1% by weight aqueous solution of sodium carbonate to remove unexposed portions, and baked at 160 ° C. The thickness of the obtained flattening layer was 5 μm, the surface unevenness was flattened to 0.5 μm or less, and the step at the periphery of the color conversion layer was reduced. Further, it was confirmed by a microscope that the peripheral edge of the flattening layer was gradually inclined toward the peripheral edge. The water content of the flattening layer was measured by thermal analysis to be 0.85% by weight. Hereinafter, an organic EL multicolor light-emitting display device (FIG. 4: Configuration D) was manufactured under the same conditions as in Example 1, and the multicolor light-emitting display state was the same as that of Example 1, but the surface of the color conversion layer was changed. Since the unevenness was alleviated by the flattening layer, crosstalk hardly occurred. Since the peripheral edge of the flattening layer was inclined to the peripheral edge side, there was no disconnection of the anode or the cathode. After 14 days, the organic EL multicolor light-emitting display device was caused to emit light again. The light emission state was the same as that immediately after the sealing, and it was confirmed that there was no non-light-emitting region having a diameter of 50 μm or more.

【００８６】［実施例４］実施例１と同一の条件で色変
換層を形成した。次に、平坦化層として、環状オレフィ
ン系の熱硬化型樹脂（日本ゼオン社製ＺＭＥ１４１０）
を色変換層上にスピンコートし、８０℃でベークした。
次に、ネガ型のフォトレジスト（日本ゼオン社製ＺＰＮ
１１００）をスピンコートし、８０℃でベーク後、色変
換層を覆うようなパターン（７２ｍｍ×７２ｍｍ□）が
得られるマスクを前記樹脂上に密着させて、８０ｍＪ／
ｃｍ² で露光し、さらに１１０℃でベークした。次に、
２．３８重量％のテトラメチルアンモニウムヒドロキシ
ド水溶液で現像して非露光部を除去し、露光した平坦化
層を、α−ピネンにてオーバーエッチング気味にエッチ
ングし、フォトレジストを剥離液（長瀬産業社製Ｎ３０
３）で剥離し、１６０℃でベークした。得られた平坦化
層の膜厚は５μｍで、表面凹凸は、０．５μｍ以下に平
坦化され、色変換層の周縁部の段差は緩和された。さら
に、平坦化層の周縁部は、周縁部に向けて漸次傾斜して
いることを顕微鏡にて確認した。また、平坦化層の水分
含有量を熱分析にて測定すると、０．０５重量％であ
り、かつ、ＪＩＳ Ｚ０２０８の方法にて、水蒸気また
は酸素のガス透過係数は、１０^-12 ｃｃ・ｃｍ／ｃｍ²
・ｓ・ｃｍＨｇ以下であることを確認した。以下、実施
例１と同一の条件で、有機ＥＬ多色発光表示装置（図
４：構成Ｄ）を作製し、実施例１と同一の多色発光表示
状態であったが、色変換層の表面凹凸を平坦化層で緩和
したので、クロストークはほとんど発生しなかった。ま
た、平坦化層の周縁部を周縁部側に傾斜させたので、表
示領域の周辺部の陽極または陰極の断線はなく良好な表
示を確認した後、常温常湿の大気中にて保存した。１４
日後、再びこの有機ＥＬ多色発光表示装置を発光させた
が、封止直後と同一の発光状態であり、５０μｍ径以上
の非発光領域が存在しないことを確認した。さらに、１
ヶ月後においても封止直後と同一の発光状態であり、５
０μｍ径以上の非発光領域が存在しないことを確認し
た。Example 4 A color conversion layer was formed under the same conditions as in Example 1. Next, a cyclic olefin-based thermosetting resin (ZME1410 manufactured by Zeon Corporation) is used as a flattening layer.
Was spin-coated on the color conversion layer and baked at 80 ° C.
Next, a negative photoresist (ZPN manufactured by Zeon Corporation)
1100), and after baking at 80 ° C., a mask capable of obtaining a pattern (72 mm × 72 mm □) covering the color conversion layer was adhered onto the resin, and the resin was coated at 80 mJ /
exposed with cm ^2, and baked at further 110 ° C.. next,
Developing with a 2.38% by weight aqueous solution of tetramethylammonium hydroxide to remove unexposed portions, etching the exposed planarized layer with α-pinene to slightly over-etch, and removing the photoresist (Nagase & Co., Ltd.) N30
Peeled in 3) and baked at 160 ° C. The thickness of the obtained flattening layer was 5 μm, the surface unevenness was flattened to 0.5 μm or less, and the step at the periphery of the color conversion layer was reduced. Further, it was confirmed by a microscope that the peripheral edge of the flattening layer was gradually inclined toward the peripheral edge. The water content of the flattening layer was measured by thermal analysis to be 0.05% by weight, and the gas permeability coefficient of water vapor or oxygen was 10 ⁻¹² cc · cm / cm according to the method of JIS Z0208. cm ²
-It was confirmed that it was scmHg or less. Hereinafter, an organic EL multicolor light-emitting display device (FIG. 4: Configuration D) was manufactured under the same conditions as in Example 1, and the multicolor light-emitting display state was the same as that of Example 1, but the surface of the color conversion layer was changed. Since the unevenness was alleviated by the flattening layer, crosstalk hardly occurred. In addition, since the periphery of the flattening layer was inclined toward the periphery, there was no disconnection of the anode or the cathode in the periphery of the display area, and after confirming good display, it was stored in the atmosphere of normal temperature and normal humidity. 14
After a day, the organic EL multicolor light-emitting display device was again caused to emit light, but it was confirmed that the light-emitting state was the same as that immediately after sealing, and that no non-light-emitting region having a diameter of 50 μm or more was present. In addition, 1
Even after months, the light emission state is the same as that immediately after the sealing.
It was confirmed that there was no non-light emitting region having a diameter of 0 μm or more.

【００８７】［実施例５］実施例１と同一の条件で色変
換層を形成した。次に、平坦化層として、アクリル系の
光硬化および熱硬化型樹脂（新日鉄化学社製Ｖ２５９Ｐ
Ａ）を色変換層上にスピンコートし、８０℃でベーク後
１６０℃でベークした。得られた平坦化層の膜厚は５μ
ｍで、表面凹凸は、０．５μｍ以下に平坦化され、色変
換層の周縁部の段差は緩和された。また、平坦化層の水
分含有量を熱分析にて測定すると、０．８５重量％であ
った。以下、封止部材の凸部と平坦化層表面および陽
極、陰極の取出電極表面を接着させたこと以外は実施例
１と同一の条件で、有機ＥＬ多色発光表示装置（図３：
構成Ｃ）を作製した。その結果、実施例１と同一の多色
発光表示状態であったが、色変換層の表面凹凸を平坦化
層で緩和したので、クロストークはほとんど発生しなか
った。また、陰極または陰極の断線はほとんどなく良好
な表示ができることを確認した後、常温常湿の大気中に
て保存した。１４日後、再びこの有機ＥＬ多色発光表示
装置を発光させたが、封止直後と同一の発光状態であ
り、５０μｍ径以上の非発光領域が存在しないことを確
認した。Example 5 A color conversion layer was formed under the same conditions as in Example 1. Next, as a flattening layer, an acrylic photo-curing and thermosetting resin (V259P manufactured by Nippon Steel Chemical Co., Ltd.)
A) was spin-coated on the color conversion layer, baked at 80 ° C, and baked at 160 ° C. The thickness of the obtained flattening layer is 5 μm.
With m, the surface unevenness was flattened to 0.5 μm or less, and the step at the periphery of the color conversion layer was reduced. The water content of the flattening layer was measured by thermal analysis to be 0.85% by weight. Hereinafter, the organic EL multicolor light emitting display device (FIG. 3: FIG.
Configuration C) was prepared. As a result, the display was in the same multicolor light emitting display state as in Example 1, but cross-talk hardly occurred because the surface unevenness of the color conversion layer was reduced by the flattening layer. After confirming that the cathode or the cathode was hardly disconnected and good display was possible, it was stored in the atmosphere at normal temperature and normal humidity. After 14 days, the organic EL multicolor light-emitting display device was caused to emit light again. The light emission state was the same as that immediately after the sealing, and it was confirmed that there was no non-light-emitting region having a diameter of 50 μm or more.

【００８８】［実施例６］実施例１と同一の条件で色変
換層を形成した。次に、平坦化層として、環状オレフィ
ン系の熱硬化型樹脂（日本ゼオン社製ＺＭＥ１４１０）
を色変換層上にスピンコートし、８０℃でベークし、さ
らに、１６０℃でベークした。得られた色変換層の表面
凹凸は、０．５μｍ以下に平坦化され、色変換層の周縁
部の段差も緩和された。また、平坦化層の水分含有量を
熱分析にて測定すると、０．０５重量％であり、かつ、
ＪＩＳ Ｚ０２０８の方法にて、水蒸気または酸素のガ
ス透過係数は、１０^-12 ｃｃ・ｃｍ／ｃｍ² ・ｓ・ｃｍ
Ｈｇ以下であることを確認した。以下、封止部材の凸部
と平坦化層表面および陽極、陰極の取出電極表面を接着
させたこと以外は実施例１と同一の条件で、有機ＥＬ多
色発光表示装置（図３：構成Ｃ）を作製し、実施例１と
同一の多色発光表示状態であったが、色変換層の表面凹
凸を平坦化層で緩和したので、クロストークはほとんど
発生しなかった。また、陽極または陰極の断線はなく良
好な表示ができることを確認した後、常温常湿の大気中
にて保存した。１４日後、再びこの有機ＥＬ多色発光表
示装置を発光させたが、封止直後と同一の発光状態であ
り、５０μｍ径以上の非発光領域が存在しないことを確
認した。さらに、１ヶ月後においても封止直後と同一の
発光状態であり、５０μｍ径以上の非発光領域が存在し
ないことを確認した。Example 6 A color conversion layer was formed under the same conditions as in Example 1. Next, a cyclic olefin-based thermosetting resin (ZME1410 manufactured by Zeon Corporation) is used as a flattening layer.
Was spin-coated on the color conversion layer, baked at 80 ° C., and further baked at 160 ° C. The surface unevenness of the obtained color conversion layer was flattened to 0.5 μm or less, and the step at the periphery of the color conversion layer was also reduced. Further, when the moisture content of the flattening layer was measured by thermal analysis, it was 0.05% by weight, and
According to the method of JIS Z0208, the gas permeability coefficient of water vapor or oxygen is 10 ⁻¹² cc · cm / cm ² · s · cm
It was confirmed that it was Hg or less. Hereinafter, under the same conditions as in Example 1 except that the projections of the sealing member and the surface of the flattening layer and the surfaces of the anode and cathode extraction electrodes were adhered, the organic EL multicolor light-emitting display device (FIG. 3: Configuration C) ), And the same multicolor light emitting display state as in Example 1 was obtained. However, since the surface irregularities of the color conversion layer were alleviated by the flattening layer, crosstalk hardly occurred. Further, after confirming that there was no disconnection of the anode or the cathode and that a good display could be obtained, it was stored in the atmosphere of normal temperature and normal humidity. After 14 days, the organic EL multicolor light-emitting display device was caused to emit light again. The light emission state was the same as that immediately after the sealing, and it was confirmed that there was no non-light-emitting region having a diameter of 50 μm or more. Further, even after one month, the light emission state was the same as that immediately after the sealing, and it was confirmed that there was no non-light emitting region having a diameter of 50 μm or more.

【００８９】［実施例７］実施例１と同一の条件で色変
換層を形成した。次に、平坦化層として、アクリル系の
光硬化および熱硬化型樹脂（新日鉄社製Ｖ２５９ＰＡ）
中に３０重量％（対固形分）の乾燥させた酸化ケイ素
（シリカゲル）を分散した樹脂を色変換層上にスピンコ
ートし、８０℃でベーク後、色変換層を覆うようなパタ
ーン（７２ｍｍ×７２ｍｍ□）が得られるマスクを前記
樹脂上に、１．０ｍｍギャップをとって、３００ｍＪ／
ｃｍ² で露光した。次に、０．１重量％の炭酸ナトリウ
ム水溶液で現像して非露光部を除去し、１６０℃でベー
クした。得られた平坦化層の膜厚は５μｍで、表面凹凸
は、０．５μｍ以下に平坦化され、色変換層の周縁部の
段差も緩和された。さらに、平坦化層の周縁部は、周縁
部に向けて漸次傾斜していることを顕微鏡にて確認し
た。また、平坦化層の水分含有量を熱分析にて測定する
と、０．１０重量％であった。以下、実施例１と同一の
条件で、有機ＥＬ多色発光表示装置（図４：構成Ｄ）を
作製し、実施例１と同一の多色発光表示状態であった
が、色変換層の表面凹凸を平坦化層で緩和したので、ク
ロストークはほとんど発生しなかった。また、平坦化層
の周縁部を周縁部側に傾斜させたので、陽極または陰極
の断線はなく良好な表示を確認した後、常温常湿の大気
中にて保存した。１４日後、再びこの有機ＥＬ多色発光
表示装置を発光させたが、封止直後と同一の発光状態で
あり、５０μｍ径以上の非発光領域が存在しないことを
確認した。さらに、１ヶ月後、封止直後と同一の発光状
態であり、５０μｍ径以上の非発光領域が存在しないこ
とを確認した。Example 7 A color conversion layer was formed under the same conditions as in Example 1. Next, as a flattening layer, an acrylic photocuring and thermosetting resin (V259PA manufactured by Nippon Steel Corporation)
A resin in which 30% by weight (solid content) of dried silicon oxide (silica gel) is spin-coated on the color conversion layer, baked at 80 ° C., and a pattern (72 mm × 72 mm □) was obtained on the above resin by a 1.0 mm gap, and a mask of 300 mJ /
Exposure was in cm ² . Next, the film was developed with a 0.1% by weight aqueous solution of sodium carbonate to remove unexposed portions, and baked at 160 ° C. The thickness of the obtained flattening layer was 5 μm, the surface unevenness was flattened to 0.5 μm or less, and the step at the periphery of the color conversion layer was also reduced. Further, it was confirmed by a microscope that the peripheral edge of the flattening layer was gradually inclined toward the peripheral edge. The water content of the flattening layer measured by thermal analysis was 0.10% by weight. Hereinafter, an organic EL multicolor light-emitting display device (FIG. 4: Configuration D) was manufactured under the same conditions as in Example 1, and the multicolor light-emitting display state was the same as that of Example 1, but the surface of the color conversion layer was changed. Since the unevenness was alleviated by the flattening layer, crosstalk hardly occurred. Since the peripheral edge of the flattening layer was inclined to the peripheral edge side, there was no disconnection of the anode or the cathode. After 14 days, the organic EL multicolor light-emitting display device was caused to emit light again. The light emission state was the same as that immediately after the sealing, and it was confirmed that there was no non-light-emitting region having a diameter of 50 μm or more. One month later, it was confirmed that the light-emitting state was the same as that immediately after the sealing, and that there was no non-light-emitting region with a diameter of 50 μm or more.

【００９０】［実施例８］実施例３と同一の条件で平坦
化層を形成した。さらに、第二の平坦化層として、基板
を１００℃で加熱し、１０^-6ｔｏｒｒの真空度とし、先
の平坦化層を覆うようなパターン（７３ｍｍ×７３ｍｍ
□）が得られるマスクを前記樹脂上から０．５ｍｍギャ
ップをとって、酸化ケイ素をスパッタリングした。膜厚
は０．５μｍであった。第二の平坦化層の表面凹凸は、
０．５μｍ以下に平坦化され、この平坦化層の周縁部
は、周縁部に向けて漸次傾斜していることを顕微鏡にて
確認した。また、第二の平坦化層の水分含有量を熱分析
にて測定すると、０．０１重量％以下であり、かつ、Ｊ
ＩＳ Ｚ０２０８の方法にて、水蒸気または酸素のガス
透過係数は、１０^-13 ｃｃ・ｃｍ／ｃｍ² ・ｓ・ｃｍＨ
ｇ以下であることを確認した。以下、実施例１と同一の
条件で、有機ＥＬ多色発光表示装置（図４：構成Ｄ）を
作製し、実施例１と同一の多色発光表示状態であった
が、色変換層の表面凹凸を平坦化層で緩和したので、ク
ロストークはほとんど発生しなかった。また、平坦化層
の周縁部を周縁部側に傾斜させたので、陽極または陰極
の断線はなく良好な表示を確認した後、常温常湿の大気
中にて保存した。１４日後、再びこの有機ＥＬ多色発光
表示装置を発光させたが、封止直後と同一の発光状態で
あり、５０μｍ径以上の非発光領域が存在しないことを
確認した。さらに、１ヶ月後、封止直後と同一の発光状
態であり、５０μｍ径以上の非発光領域が存在しないこ
とを確認した。Example 8 A flattening layer was formed under the same conditions as in Example 3. Further, as a second flattening layer, the substrate was heated at 100 ° C. to a degree of vacuum of 10 ⁻⁶ torr, and a pattern (73 mm × 73 mm) covering the previous flattening layer was used.
Silicon mask was sputtered with a 0.5 mm gap from the top of the resin for the mask obtained in □). The thickness was 0.5 μm. The surface unevenness of the second flattening layer is
It was confirmed with a microscope that the surface was flattened to 0.5 μm or less, and that the periphery of the planarization layer was gradually inclined toward the periphery. When the moisture content of the second flattening layer was measured by thermal analysis, it was 0.01% by weight or less and J
According to the method of IS Z0208, the gas permeability coefficient of water vapor or oxygen is 10 ⁻¹³ cc · cm / cm ² · s · cmH
g or less. Hereinafter, an organic EL multicolor light-emitting display device (FIG. 4: Configuration D) was manufactured under the same conditions as in Example 1, and the multicolor light-emitting display state was the same as that of Example 1, but the surface of the color conversion layer was changed. Since the unevenness was alleviated by the flattening layer, crosstalk hardly occurred. Since the peripheral edge of the flattening layer was inclined to the peripheral edge side, there was no disconnection of the anode or the cathode. After 14 days, the organic EL multicolor light-emitting display device was caused to emit light again. The light emission state was the same as that immediately after the sealing, and it was confirmed that there was no non-light-emitting region having a diameter of 50 μm or more. One month later, it was confirmed that the light-emitting state was the same as that immediately after the sealing, and that there was no non-light-emitting region with a diameter of 50 μm or more.

【００９１】［実施例９］実施例５と同一の条件で平坦
化層を形成した。さらに、第二の平坦化層として、基板
を１００℃で加熱し、１０^-6ｔｏｒｒの真空度とし、平
坦化層上の全面に酸化ケイ素をスパッタリングした。膜
厚は０．５μｍであった。第二の平坦化層の表面凹凸
は、０．５μｍ以下に平坦化された。また、第二の平坦
化層の水分含有量を熱分析にて測定すると、０．０１重
量％以下であり、かつ、ＪＩＳ Ｚ０２０８の方法に
て、水蒸気または酸素のガス透過係数は、１０^-13 ｃｃ
・ｃｍ／ｃｍ² ・ｓ・ｃｍＨｇ以下であることを確認し
た。以下、実施例１と同一の条件で、有機ＥＬ多色発光
表示装置（図３：構成Ｃ）を作製し、実施例１と同一の
多色発光表示状態であったが、色変換層の表面凹凸を平
坦化層で緩和したので、クロストークはほとんど発生し
なかった。また、陽極または陰極の断線はなく良好な表
示を確認した後、常温常湿の大気中にて保存した。１４
日後、再びこの有機ＥＬ多色発光表示装置を発光させた
が、封止直後と同一の発光状態であり、５０μｍ径以上
の非発光領域が存在しないことを確認した。さらに、１
ヶ月後、封止直後と同一の発光状態であり、５０μｍ径
以上の非発光領域が存在しないことを確認した。Example 9 A flattening layer was formed under the same conditions as in Example 5. Further, as a second flattening layer, the substrate was heated at 100 ° C. to a degree of vacuum of 10 ⁻⁶ torr, and silicon oxide was sputtered on the entire surface of the flattening layer. The thickness was 0.5 μm. The surface unevenness of the second flattening layer was flattened to 0.5 μm or less. The moisture content of the second flattening layer measured by thermal analysis is 0.01% by weight or less, and the gas permeability coefficient of water vapor or oxygen is 10 ^{-13 according to} the method of JIS Z0208. cc
Cm / cm ² · s · cmHg or less. Hereinafter, an organic EL multi-color light-emitting display device (FIG. 3: Configuration C) was manufactured under the same conditions as in Example 1, and the same multi-color light-emitting display state as in Example 1 was obtained. Since the unevenness was alleviated by the flattening layer, crosstalk hardly occurred. After confirming good display without disconnection of the anode or the cathode, it was stored in the air at normal temperature and normal humidity. 14
After a day, the organic EL multicolor light-emitting display device was again caused to emit light, but it was confirmed that the light-emitting state was the same as that immediately after sealing, and that no non-light-emitting region having a diameter of 50 μm or more was present. In addition, 1
After a month, it was confirmed that the light-emitting state was the same as that immediately after the sealing, and that no non-light-emitting region having a diameter of 50 μm or more was present.

【００９２】［実施例１０］実施例３と同一の条件で平
坦化層を形成した。さらに、第二の平坦化層として、基
板を１００℃で加熱し、１０^-6ｔｏｒｒの真空度とし、
先の平坦化層を覆うようなパターン（７３ｍｍ×７３ｍ
ｍ□）が得られるマスクを前記樹脂上から１．０ｍｍギ
ャップをとって、酸化アルミニウムをスパッタリングし
た。膜厚は０．５μｍであった。第二の平坦化層の表面
凹凸は、０．５μｍ以下に平坦化され、この平坦化層の
周縁部は、周縁部に向けて漸次傾斜していることを顕微
鏡にて確認した。また、第二の平坦化層の水分含有量を
熱分析にて測定すると、０．０１重量％以下であり、か
つ、ＪＩＳ Ｚ０２０８の方法にて、水蒸気または酸素
のガス透過係数は、１０^-13 ｃｃ・ｃｍ／ｃｍ² ・ｓ・
ｃｍＨｇ以下であることを確認した。以下、実施例１と
同一の条件で、有機ＥＬ多色発光表示装置（図４：構成
Ｄ）を作製し、実施例１と同一の多色発光表示状態であ
ったが、色変換層の表面凹凸を平坦化層で緩和したの
で、クロストークはほとんど発生しなかった。また、平
坦化層の周縁部を周縁部側に傾斜させたので、陽極また
は陰極の断線はなく良好な表示を確認した後、常温常湿
の大気中にて保存した。１４日後、再びこの有機ＥＬ多
色発光表示装置を発光させたが、封止直後と同一の発光
状態であり、５０μｍ径以上の非発光領域が存在しない
ことを確認した。さらに、１ヶ月後、封止直後と同一の
発光状態であり、５０μｍ径以上の非発光領域が存在し
ないことを確認した。Example 10 A flattening layer was formed under the same conditions as in Example 3. Further, as a second planarization layer, the substrate is heated at 100 ° C. to a degree of vacuum of 10 ⁻⁶ torr,
A pattern (73 mm × 73 m) covering the flattening layer
Aluminum oxide was sputtered with a mask having m □) obtained with a gap of 1.0 mm from above the resin. The thickness was 0.5 μm. It was confirmed by a microscope that the surface irregularities of the second flattening layer were flattened to 0.5 μm or less, and that the periphery of the flattening layer was gradually inclined toward the periphery. The moisture content of the second flattening layer measured by thermal analysis is 0.01% by weight or less, and the gas permeability coefficient of water vapor or oxygen is 10 ^{-13 according to} the method of JIS Z0208. cc ・ cm / cm ²・ s ・
cmHg or less. Hereinafter, an organic EL multicolor light-emitting display device (FIG. 4: Configuration D) was manufactured under the same conditions as in Example 1, and the multicolor light-emitting display state was the same as that of Example 1, but the surface of the color conversion layer was changed. Since the unevenness was alleviated by the flattening layer, crosstalk hardly occurred. Since the peripheral edge of the flattening layer was inclined to the peripheral edge side, there was no disconnection of the anode or the cathode. After 14 days, the organic EL multicolor light-emitting display device was caused to emit light again. The light emission state was the same as that immediately after the sealing, and it was confirmed that there was no non-light-emitting region having a diameter of 50 μm or more. One month later, it was confirmed that the light-emitting state was the same as that immediately after the sealing, and that there was no non-light-emitting region with a diameter of 50 μm or more.

【００９３】［実施例１１］実施例３と同一の条件で平
坦化層を形成した。さらに、第二の平坦化層として、基
板を１００℃で加熱し、１０^-6ｔｏｒｒの真空度とし、
先の平坦化層を覆うようなパターン（７３ｍｍ×７３ｍ
ｍ□）が得られるマスクを前記樹脂上から０．５ｍｍギ
ャップをとって、酸化チタンをスパッタリングした。膜
厚は０．５μｍであった。第二の平坦化層の表面凹凸
は、０．５μｍ以下に平坦化され、この平坦化層の周縁
部は、周縁部に向けて漸次傾斜していることを顕微鏡に
て確認した。また、第二の平坦化層の水分含有量を熱分
析にて測定すると、０．０１重量％以下であり、かつ、
ＪＩＳ Ｚ０２０８の方法にて、水蒸気または酸素のガ
ス透過係数は、１０^-13 ｃｃ・ｃｍ／ｃｍ² ・ｓ・ｃｍ
Ｈｇ以下であることを確認した。以下、実施例１と同一
の条件で、有機ＥＬ多色発光表示装置（図４：構成Ｄ）
を作製し、実施例１と同一の多色発光表示状態であった
が、色変換層の表面凹凸を平坦化層で緩和したので、ク
ロストークはほとんど発生しなかった。また、平坦化層
の周縁部を周縁部側に傾斜させたので、陽極または陰極
の断線はなく良好な表示を確認した後、常温常湿の大気
中にて保存した。１４日後、再びこの有機ＥＬ多色発光
表示装置を発光させたが、封止直後と同一の発光状態で
あり、５０μｍ径以上の非発光領域が存在しないことを
確認した。さらに、１ヶ月後、封止直後と同一の発光状
態であり、５０μｍ径以上の非発光領域が存在しないこ
とを確認した。[Embodiment 11] A flattening layer was formed under the same conditions as in Embodiment 3. Further, as a second planarization layer, the substrate is heated at 100 ° C. to a degree of vacuum of 10 ⁻⁶ torr,
A pattern (73 mm × 73 m) covering the flattening layer
Titanium oxide was sputtered on the mask for obtaining m □) with a gap of 0.5 mm from above the resin. The thickness was 0.5 μm. It was confirmed by a microscope that the surface irregularities of the second flattening layer were flattened to 0.5 μm or less, and that the periphery of the flattening layer was gradually inclined toward the periphery. When the moisture content of the second flattening layer was measured by thermal analysis, it was 0.01% by weight or less, and
According to the method of JIS Z0208, the gas permeability coefficient of water vapor or oxygen is 10 ^-13 cc · cm / cm ² · s · cm.
It was confirmed that it was Hg or less. Hereinafter, under the same conditions as in Example 1, the organic EL multicolor light-emitting display device (FIG. 4: Configuration D)
And the same multicolor light-emitting display state as in Example 1 was obtained. However, since the surface unevenness of the color conversion layer was alleviated by the flattening layer, crosstalk hardly occurred. Since the peripheral edge of the flattening layer was inclined to the peripheral edge side, there was no disconnection of the anode or the cathode. After 14 days, the organic EL multicolor light-emitting display device was caused to emit light again. The light emission state was the same as that immediately after the sealing, and it was confirmed that there was no non-light-emitting region having a diameter of 50 μm or more. One month later, it was confirmed that the light-emitting state was the same as that immediately after the sealing, and that there was no non-light-emitting region with a diameter of 50 μm or more.

【００９４】［実施例１２］実施例３と同一の条件で平
坦化層を形成した。さらに、基板を加熱せず、１０^-6ｔ
ｏｒｒの真空度とし、先の平坦化層および透光性基板全
面上に、アルミニウムを蒸着した。膜厚は０．２μｍで
あった。次に、０．１ｍｏｌ／ｌの酒石酸アンモニウム
水溶液とエチレングリコールを１：９の容量比で混合
し、それに少量のアンモニア水溶液を添加して、ｐＨを
７．０に調節した化成液を調製し、アルミニウム成膜基
板を陽極に、白金メッシュを陰極として化成液に浸漬し
て、アルミニウムの陽極酸化を行った。陽極酸化は、電
圧を２００Ｖまで１ｍＡ／ｃｍ² の定電流制御しつつ徐
々に印加し、化成液の温度は、４０〜５０℃に保った。
電流がほとんど流れなくなったことを確認してから、基
板を化成液から引き上げ、エチレングリコールおよび純
水にて洗浄後、１６０℃でベークした。このようにし
て、アルミニウムの陽極酸化膜すなわち、酸化アルミニ
ウムの第二の平坦化層を形成した。第二の平坦化層の表
面凹凸は、０．５μｍ以下に平坦化され、この平坦化層
の周縁部は、周縁部に向けて漸次傾斜していることを顕
微鏡にて確認した。また、第二の平坦化層の水分含有量
を熱分析にて測定すると、０．０１重量％以下であり、
かつ、ＪＩＳ Ｚ０２０８の方法にて、水蒸気または酸
素のガス透過係数は、１０^-13 ｃｃ・ｃｍ／ｃｍ² ・ｓ
・ｃｍＨｇ以下であることを確認した。以下、実施例１
と同一の条件で、有機ＥＬ多色発光表示装置（図３：構
成Ｃ）を作製し、実施例１と同一の多色発光表示状態で
あったが、色変換層の表面凹凸を平坦化層で緩和したの
で、クロストークはほとんど発生しなかった。また、平
坦化層の周縁部を周縁部側に傾斜させたので、陽極また
は陰極の断線はなく良好な表示を確認した後、常温常湿
の大気中にて保存した。１４日後、再びこの有機ＥＬ多
色発光表示装置を発光させたが、封止直後と同一の発光
状態であり、５０μｍ径以上の非発光領域が存在しない
ことを確認した。さらに、１ヶ月後、封止直後と同一の
発光状態であり、５０μｍ径以上の非発光領域が存在し
ないことを確認した。Example 12 A flattening layer was formed under the same conditions as in Example 3. Furthermore, without heating the substrate, 10 ^-6 t
The degree of vacuum was set to orr, and aluminum was deposited on the flattening layer and the entire surface of the light-transmitting substrate. The thickness was 0.2 μm. Next, a 0.1 mol / l aqueous solution of ammonium tartrate and ethylene glycol were mixed at a volume ratio of 1: 9, and a small amount of an aqueous ammonia solution was added thereto to prepare a chemical conversion solution whose pH was adjusted to 7.0. The aluminum film-forming substrate was used as an anode and the platinum mesh was used as a cathode to immerse it in a chemical conversion solution to anodize aluminum. The anodization was gradually applied to the battery while controlling the voltage to 200 V at a constant current of 1 mA / cm ² , and the temperature of the chemical conversion solution was maintained at 40 to 50 ° C.
After confirming that almost no current flowed, the substrate was pulled out of the chemical conversion solution, washed with ethylene glycol and pure water, and baked at 160 ° C. Thus, an aluminum anodic oxide film, that is, a second planarizing layer of aluminum oxide was formed. It was confirmed by a microscope that the surface irregularities of the second flattening layer were flattened to 0.5 μm or less, and that the periphery of the flattening layer was gradually inclined toward the periphery. When the moisture content of the second flattening layer was measured by thermal analysis, it was 0.01% by weight or less,
In addition, according to the method of JIS Z0208, the gas permeability coefficient of water vapor or oxygen is 10 ^-13 cc · cm / cm ² · s
-It was confirmed that it was not more than cmHg. Hereinafter, Example 1
An organic EL multicolor light-emitting display device (FIG. 3: Configuration C) was manufactured under the same conditions as in Example 1, and the same multicolor light-emitting display state as in Example 1 was obtained. As a result, crosstalk hardly occurred. Since the peripheral edge of the flattening layer was inclined to the peripheral edge side, there was no disconnection of the anode or the cathode. After 14 days, the organic EL multicolor light-emitting display device was caused to emit light again. The light emission state was the same as that immediately after the sealing, and it was confirmed that there was no non-light-emitting region having a diameter of 50 μm or more. One month later, it was confirmed that the light-emitting state was the same as that immediately after the sealing, and that there was no non-light-emitting region with a diameter of 50 μm or more.

【００９５】［比較例１］実施例１と同一の条件で色変
換層を形成した。次に、平坦化層として２０重量％ポリ
ビニルアルコール（重合度１５００）の水溶液を色変換
層上にスピンコートし、８０℃でベーク後、１２０℃で
ベークした。得られた平坦化層の膜厚は５μｍで、表面
凹凸は、０．５μｍ以下に平坦化され、色変換部の周縁
部の段差は緩和された。ただし、平坦化層の水分含有量
を熱分析にて測定すると、５重量％であり、かつ、ＪＩ
Ｓ Ｚ０２０８の方法にて、水蒸気または酸素のガス透
過係数は、１０^-12 ｃｃ・ｃｍ／ｃｍ² ・ｓ・ｃｍＨｇ
を超えて大きいことを確認した。以下、封止部材の凸部
と平坦化層表面および陽極、陰極の取出電極表面を接着
させたこと以外は実施例１と同一の条件で、有機ＥＬ多
色発光表示装置（図３：構成Ｃ）を作製した。その結
果、実施例１と同一の多色発光表示状態であったが、色
変換層の表面凹凸を平坦化層で緩和したので、クロスト
ークはほとんど発生しなかった。また、陽極または陰極
の断線はなく良好な表示ができることを確認した後、常
温常湿の大気中にて保存した。１４日後、再びこの有機
ＥＬ多色発光表示装置を発光させたが、封止直後と同一
の発光状態が得られず、５０μｍ径以上の非発光領域が
多発した。これは、平坦化層の水分含有量が１．０重量
％を超え、水蒸気または酸素のガス透過係数は、１０
^-12 ｃｃ・ｃｍ／ｃｍ² ・ｓ・ｃｍＨｇを超えて大きい
ため、平坦化層中の水分および大気中の水分、および酸
素が平坦化層を介して有機ＥＬ多色発光表示装置（特に
有機ＥＬ素子）の表示領域に侵入したためと考えられ
る。Comparative Example 1 A color conversion layer was formed under the same conditions as in Example 1. Next, an aqueous solution of 20% by weight polyvinyl alcohol (degree of polymerization: 1500) was spin-coated on the color conversion layer as a flattening layer, baked at 80 ° C., and baked at 120 ° C. The thickness of the obtained flattening layer was 5 μm, the surface unevenness was flattened to 0.5 μm or less, and the step at the periphery of the color conversion portion was reduced. However, when the moisture content of the flattening layer was measured by thermal analysis, it was 5% by weight and JI
According to the method of SZ0208, the gas permeability coefficient of water vapor or oxygen is 10 ⁻¹² cc · cm / cm ² · s · cmHg.
It was confirmed that it was bigger than. Hereinafter, under the same conditions as in Example 1 except that the projections of the sealing member and the surface of the flattening layer and the surfaces of the anode and cathode extraction electrodes were adhered, the organic EL multicolor light-emitting display device (FIG. 3: Configuration C) ) Was prepared. As a result, the display was in the same multicolor light emitting display state as in Example 1, but cross-talk hardly occurred because the surface unevenness of the color conversion layer was reduced by the flattening layer. Further, after confirming that there was no disconnection of the anode or the cathode and that a good display could be obtained, it was stored in the atmosphere of normal temperature and normal humidity. After 14 days, the organic EL multicolor light-emitting display device was caused to emit light again. However, the same light-emitting state as immediately after sealing was not obtained, and non-light-emitting regions having a diameter of 50 μm or more frequently occurred. This is because the water content of the flattening layer exceeds 1.0% by weight and the gas permeability coefficient of water vapor or oxygen is 10%.
^Since it is larger than ^-12 cc · cm / cm ² · s · cmHg, the organic EL multicolor light-emitting display device (especially the organic EL) It is considered that the display device has entered the display area of the element.

【００９６】[0096]

【発明の効果】以上説明したように、本発明によって、
水分や酸素の影響を受けにくく、保存安定性に優れた有
機ＥＬ多色発光表示装置を提供することができるととも
に、電極の断線が少なく、また、駆動回路との接続が容
易な有機ＥＬ多色発光表示装置を提供することができ
る。As described above, according to the present invention,
It is possible to provide an organic EL multicolor light-emitting display device which is hardly affected by moisture and oxygen and has excellent storage stability. A light-emitting display device can be provided.

【図面の簡単な説明】[Brief description of the drawings]

【図１】本発明の実施の形態の構成Ａを模式的にし、
（Ａ）は断面図、（Ｂ）は平面図である。FIG. 1 schematically illustrates a configuration A according to an embodiment of the present invention;
(A) is a sectional view, and (B) is a plan view.

【図２】本発明の実施の形態の構成Ｂを模式的に示す断
面図である。FIG. 2 is a sectional view schematically showing a configuration B according to the embodiment of the present invention.

【図３】本発明の実施の形態の構成Ｃを模式的に示す断
面図である。FIG. 3 is a cross-sectional view schematically illustrating a configuration C according to the embodiment of the present invention.

【図４】本発明の実施の形態の構成Ｄを模式的に示す断
面図である。FIG. 4 is a cross-sectional view schematically showing a configuration D according to the embodiment of the present invention.

【符号の説明】[Explanation of symbols]

１ 透光性基板 ２ 色変換層 ３ 有機ＥＬ素子 ３１ 発光層を含む有機物層 ３２ 下部電極 ３３ 上部電極 ４ 表示領域 ５ 延長電極または取出電極 ６ 封止部材 ７ 接着部 ８ 平坦化層 ９ 傾斜部 DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Transparent substrate 2 Color conversion layer 3 Organic EL element 31 Organic layer including a light emitting layer 32 Lower electrode 33 Upper electrode 4 Display area 5 Extension electrode or extraction electrode 6 Sealing member 7 Bonding part 8 Flattening layer 9 Slope

Claims (5)

(57)【特許請求の範囲】(57) [Claims] 【請求項１】 透光性基板上に、少なくとも色変換層
と、この色変換層を被覆した平坦化層と、発光層を含ん
だ有機物層を下部電極および上部電極の二つの電極間に
挟持した有機ＥＬ素子とを順次積層して表示領域を形成
し、この表示領域の周辺に、前記電極を延長して形成し
た延長電極または前記電極と接続して形成した取出電極
を配設するとともに、前記表示領域を被覆するように封
止部材を配設し、かつ前記延長電極または取出電極およ
び前記透光性基板の表面に前記封止部材を接着した有機
ＥＬ多色発光表示装置であって、 前記平坦化層の周縁部が、周縁側に向けて漸次傾斜する
ことを特徴とした有機ＥＬ多色発光表示装置。At least a color conversion layer, a flattening layer covering the color conversion layer, and an organic layer including a light emitting layer are sandwiched between a lower electrode and an upper electrode on a light transmitting substrate. Organic EL elements are sequentially laminated to form a display area, and an extension electrode formed by extending the electrode or an extraction electrode formed by connecting to the electrode is provided around the display area, An organic EL multicolor light-emitting display device in which a sealing member is provided so as to cover the display area, and the sealing member is adhered to a surface of the extension electrode or the extraction electrode and the transparent substrate, An organic EL multicolor light emitting display device, wherein a peripheral portion of the flattening layer is gradually inclined toward the peripheral side. 【請求項２】 透光性基板上に、少なくとも色変換層
と、この色変換層を被覆した平坦化層と、発光層を含ん
だ有機物層を下部電極および上部電極の二つの電極間に
挟持した有機ＥＬ素子とを順次積層して表示領域を形成
し、この表示領域の周辺に、前記電極を延長して形成し
た延長電極または前記電極と接続して形成した取出電極
を配設するとともに、前記表示領域を被覆するように封
止部材を配設し、かつ前記延長電極または取出電極およ
び前記平坦化層の表面に前記封止部材を接着した有機Ｅ
Ｌ多色発光表示装置であって、 前記平坦化層の周縁部が、周縁側に向けて漸次傾斜する
ことを特徴とした有機ＥＬ多色発光表示装置。2. A light-transmissive substrate having at least a color conversion layer, a planarization layer covering the color conversion layer, and an organic layer including a light-emitting layer sandwiched between two electrodes, a lower electrode and an upper electrode. Organic EL elements are sequentially laminated to form a display area, and an extension electrode formed by extending the electrode or an extraction electrode formed by connecting to the electrode is provided around the display area, An organic E having a sealing member disposed so as to cover the display area, and the sealing member adhered to the surface of the extension electrode or the extraction electrode and the flattening layer.
An organic EL multicolor light emitting display device, characterized in that a peripheral portion of the flattening layer is gradually inclined toward a peripheral side. 【請求項３】 前記平坦化層の水分含有量が、１．０重
量％以下、および／または、水蒸気または酸素のガス透
過係数が、それぞれ１０^―１２ｃｃ・ｃｍ／ｃｍ^２・ｓ
・ｃｍＨｇ以下である請求項１または２記載の有機ＥＬ
多色発光表示装置。3. The flattening layer has a water content of 1.0% by weight or less and / or a water vapor or oxygen gas permeability coefficient of 10 ⁻¹² cc · cm / cm ² · s, respectively.
3. The organic EL according to claim 1, which is not more than cmHg.
Multicolor light-emitting display device. 【請求項４】 平坦化層が、無機酸化物および／または
無機酸化物層を含む請求項１，２または３記載の有機Ｅ
Ｌ多色発光表示装置。4. The organic E according to claim 1, wherein the flattening layer comprises an inorganic oxide and / or an inorganic oxide layer.
L multicolor light emitting display device. 【請求項５】 前記無機酸化物が、酸化ケイ素、酸化ア
ルミニウム、および酸化チタンからなる群から選ばれる
一種以上の化合物である請求項４記載の有機ＥＬ多色発
光表示装置。5. The organic EL multicolor light emitting display according to claim 4, wherein the inorganic oxide is at least one compound selected from the group consisting of silicon oxide, aluminum oxide, and titanium oxide.