JP3159220B2 - 使用済核燃料からのウラン、プルトニウム及びネプツニウムの回収方法 - Google Patents
使用済核燃料からのウラン、プルトニウム及びネプツニウムの回収方法Info
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、使用済核燃料からウラ
ン、プルトニウム及びネプツニウムを回収する方法に関
する。更に詳しくは、使用済核燃料からウラン、プルト
ニウム及びネプツニウムを過酸化ウラン、過酸化プルト
ニウム及び過酸化ネプツニウムとして回収する方法に関
するものである。
ン、プルトニウム及びネプツニウムを回収する方法に関
する。更に詳しくは、使用済核燃料からウラン、プルト
ニウム及びネプツニウムを過酸化ウラン、過酸化プルト
ニウム及び過酸化ネプツニウムとして回収する方法に関
するものである。
【０００２】
【従来の技術】従来、使用済核燃料を再処理する方法と
して溶媒抽出法であるピューレックス（Ｐｕｒｅｘ）法
が知られている。このピューレックス法は、ＴＢＰ（り
ん酸トリブチル）等の有機溶媒相にウラン及びプルトニ
ウムを同時に抽出する工程と、この抽出液中のプルトニ
ウムを水相に逆抽出してウラン及びプルトニウムを分配
する工程と、分離したウラン及びプルトニウムを抽出及
び逆抽出する操作を繰り返し精製する工程とを有してい
る。これらの工程中で使用される有機溶媒は、アルカリ
の洗浄液で洗浄により再生されて繰り返し使用される
が、放射線により徐々に劣化し、抽出溶媒として十分に
再生できなくなったものは廃棄有機溶媒となり、また有
機溶媒の再生に使用されるアルカリ洗浄液も廃液とな
る。これらの廃液のうち、廃棄有機溶媒は、リンを含ん
でいるた処理が困難であること、またアルカリ洗浄液は
高濃度の塩を含むため塩廃棄物の発生量を増加させるこ
と等から、再処理工程においては、これら廃液の発生量
の低減化が望まれている。また、将来の高燃焼度使用済
核燃料の処理においても、従来の使用済核燃料に比べ
て、高放射線濃度の溶解液を処理することから、有機溶
媒の劣化が速まり、廃棄有機溶媒、アルカリ洗浄廃液の
発生量が増加すること等が指摘されている。この点を改
善するため、本出願人は、使用済核燃料の硝酸溶解液を
冷却して、ウラン及びプルトニウムを硝酸ウラニル結晶
及び硝酸プルトニウム結晶として析出させて回収する工
程をピューレックス法に組み合わせた「使用済核燃料の
再処理方法」を提案した（特開平３−７８６９８号）。
この再処理方法はピューレックス法単独の場合よりも廃
棄有機溶媒とアルカリ洗浄廃液の発生を低減させること
ができる。
して溶媒抽出法であるピューレックス（Ｐｕｒｅｘ）法
が知られている。このピューレックス法は、ＴＢＰ（り
ん酸トリブチル）等の有機溶媒相にウラン及びプルトニ
ウムを同時に抽出する工程と、この抽出液中のプルトニ
ウムを水相に逆抽出してウラン及びプルトニウムを分配
する工程と、分離したウラン及びプルトニウムを抽出及
び逆抽出する操作を繰り返し精製する工程とを有してい
る。これらの工程中で使用される有機溶媒は、アルカリ
の洗浄液で洗浄により再生されて繰り返し使用される
が、放射線により徐々に劣化し、抽出溶媒として十分に
再生できなくなったものは廃棄有機溶媒となり、また有
機溶媒の再生に使用されるアルカリ洗浄液も廃液とな
る。これらの廃液のうち、廃棄有機溶媒は、リンを含ん
でいるた処理が困難であること、またアルカリ洗浄液は
高濃度の塩を含むため塩廃棄物の発生量を増加させるこ
と等から、再処理工程においては、これら廃液の発生量
の低減化が望まれている。また、将来の高燃焼度使用済
核燃料の処理においても、従来の使用済核燃料に比べ
て、高放射線濃度の溶解液を処理することから、有機溶
媒の劣化が速まり、廃棄有機溶媒、アルカリ洗浄廃液の
発生量が増加すること等が指摘されている。この点を改
善するため、本出願人は、使用済核燃料の硝酸溶解液を
冷却して、ウラン及びプルトニウムを硝酸ウラニル結晶
及び硝酸プルトニウム結晶として析出させて回収する工
程をピューレックス法に組み合わせた「使用済核燃料の
再処理方法」を提案した（特開平３−７８６９８号）。
この再処理方法はピューレックス法単独の場合よりも廃
棄有機溶媒とアルカリ洗浄廃液の発生を低減させること
ができる。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかし前記再処理方法
によっても、溶媒抽出を行う限り、廃棄有機溶媒及びア
ルカリ洗浄廃液を発生し、これらの好ましくない放射性
廃棄物の発生を完全に抑制することはできない。本発明
の目的は、廃液処理を容易に行うことができ、かつ廃棄
物の発生量の少なくて済む使用済核燃料からのウラン、
プルトニウム及びネプツニウムの回収方法を提供するこ
とにある。
によっても、溶媒抽出を行う限り、廃棄有機溶媒及びア
ルカリ洗浄廃液を発生し、これらの好ましくない放射性
廃棄物の発生を完全に抑制することはできない。本発明
の目的は、廃液処理を容易に行うことができ、かつ廃棄
物の発生量の少なくて済む使用済核燃料からのウラン、
プルトニウム及びネプツニウムの回収方法を提供するこ
とにある。
【０００４】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
に、本発明の使用済核燃料からのウラン、プルトニウム
及びネプツニウムの第１の回収方法は、図１に示すよう
に、ウラン、プルトニウム及びネプツニウムを含む使用
済核燃料を硝酸で溶解して使用済核燃料溶解液を調製す
る工程１１と；前記溶解液を−１０〜−３０℃に冷却し
て実質的に硝酸ウラニル結晶を析出させる第１結晶化工
程１２と；前記第１結晶化工程で得られた析出残液を第
１母液として回収して、この第１母液のウラン濃度及び
硝酸濃度を調整する工程１３と；前記調整工程１３で得
られた調液に過酸化水素を添加して過酸化ウラン、過酸
化プルトニウム及び過酸化ネプツニウムを沈澱させる工
程１４と；前記沈澱した過酸化ウラン、過酸化プルトニ
ウム及び過酸化ネプツニウムを分離する工程とを含む方
法である。また本発明の第２の回収方法は、前記第１の
回収方法の第１結晶化工程１２で得られた析出物である
結晶を水で溶解して液化し、かつこの水溶液のウラン濃
度及び硝酸濃度を調整する工程２１と；前記工程２１で
得られた調液を−１０〜−３０℃に冷却して硝酸ウラニ
ル結晶を析出させる第２結晶化工程２２と；前記第２結
晶化工程２２で得られた析出残液を第２母液としてこの
母液を前記第１母液に加える工程とを含む方法である。
更に本発明の第３の回収方法は、前記第２の回収方法の
第２結晶化工程２２で得られた硝酸ウラニル結晶を水で
溶解して硝酸ウラニル水溶液を調製し、この硝酸ウラニ
ル水溶液のウラン濃度を５０〜１００ｇ／ＬにかつｐＨ
を２以下に調整する工程３１と；前記工程３１で得られ
た調液にこの調液に含まれるウランに対して１〜３倍モ
ルの過酸化水素を添加して過酸化ウランを沈澱させる工
程３２と；前記沈澱した過酸化ウランを分離する工程と
を更に含む方法である。
に、本発明の使用済核燃料からのウラン、プルトニウム
及びネプツニウムの第１の回収方法は、図１に示すよう
に、ウラン、プルトニウム及びネプツニウムを含む使用
済核燃料を硝酸で溶解して使用済核燃料溶解液を調製す
る工程１１と；前記溶解液を−１０〜−３０℃に冷却し
て実質的に硝酸ウラニル結晶を析出させる第１結晶化工
程１２と；前記第１結晶化工程で得られた析出残液を第
１母液として回収して、この第１母液のウラン濃度及び
硝酸濃度を調整する工程１３と；前記調整工程１３で得
られた調液に過酸化水素を添加して過酸化ウラン、過酸
化プルトニウム及び過酸化ネプツニウムを沈澱させる工
程１４と；前記沈澱した過酸化ウラン、過酸化プルトニ
ウム及び過酸化ネプツニウムを分離する工程とを含む方
法である。また本発明の第２の回収方法は、前記第１の
回収方法の第１結晶化工程１２で得られた析出物である
結晶を水で溶解して液化し、かつこの水溶液のウラン濃
度及び硝酸濃度を調整する工程２１と；前記工程２１で
得られた調液を−１０〜−３０℃に冷却して硝酸ウラニ
ル結晶を析出させる第２結晶化工程２２と；前記第２結
晶化工程２２で得られた析出残液を第２母液としてこの
母液を前記第１母液に加える工程とを含む方法である。
更に本発明の第３の回収方法は、前記第２の回収方法の
第２結晶化工程２２で得られた硝酸ウラニル結晶を水で
溶解して硝酸ウラニル水溶液を調製し、この硝酸ウラニ
ル水溶液のウラン濃度を５０〜１００ｇ／ＬにかつｐＨ
を２以下に調整する工程３１と；前記工程３１で得られ
た調液にこの調液に含まれるウランに対して１〜３倍モ
ルの過酸化水素を添加して過酸化ウランを沈澱させる工
程３２と；前記沈澱した過酸化ウランを分離する工程と
を更に含む方法である。
【０００５】以下、本発明を詳述する。 ＜第１の回収方法＞先ず第１の回収方法について説明す
る。使用済核燃料溶解液の調製工程１１において、ウラ
ン、プルトニウム及びネプツニウムを含む使用済核燃料
を硝酸で溶解して使用済核燃料溶解液を調製する。使用
済核燃料はウラン、プルトニウム及びネプツニウムの他
に核***生成物（ＦＰ）を含有する。この調製工程１１
において、硝酸濃度を３〜６Ｎにかつウラン濃度を２０
０〜５００ｇ／Ｌに調整することが望ましい。硝酸濃度
が３Ｎ未満の場合には、後述する硝酸ウラニル結晶の析
出工程において、溶解液の共晶点がウラン濃度の高い位
置に存在するため硝酸ウラニル結晶の十分な回収率が得
られず、６Ｎを越えると溶解液の取扱いが困難になる。
またウラン濃度が２００ｇ／Ｌ未満では十分な収率が得
られず、５００ｇ／Ｌを越えると次の結晶化工程１２に
おいて、結晶析出による母液の濃縮効果のため、晶析操
作中に母液の不純物濃度が増加し、不純物が硝酸ウラニ
ル結晶とともに析出しやすくなり、十分な結晶の精製効
果が得られない。
る。使用済核燃料溶解液の調製工程１１において、ウラ
ン、プルトニウム及びネプツニウムを含む使用済核燃料
を硝酸で溶解して使用済核燃料溶解液を調製する。使用
済核燃料はウラン、プルトニウム及びネプツニウムの他
に核***生成物（ＦＰ）を含有する。この調製工程１１
において、硝酸濃度を３〜６Ｎにかつウラン濃度を２０
０〜５００ｇ／Ｌに調整することが望ましい。硝酸濃度
が３Ｎ未満の場合には、後述する硝酸ウラニル結晶の析
出工程において、溶解液の共晶点がウラン濃度の高い位
置に存在するため硝酸ウラニル結晶の十分な回収率が得
られず、６Ｎを越えると溶解液の取扱いが困難になる。
またウラン濃度が２００ｇ／Ｌ未満では十分な収率が得
られず、５００ｇ／Ｌを越えると次の結晶化工程１２に
おいて、結晶析出による母液の濃縮効果のため、晶析操
作中に母液の不純物濃度が増加し、不純物が硝酸ウラニ
ル結晶とともに析出しやすくなり、十分な結晶の精製効
果が得られない。
【０００６】次いで、調製された使用済核燃料溶解液を
第１結晶化工程１２において−１０〜−３０℃に冷却し
て実質的に硝酸ウラニル結晶を析出させる。析出残液は
残留するウラン、プルトニウム及びネプツニウムとその
他の核***生成物（ＦＰ）を含有する。冷却温度が−３
０℃より低いと、硝酸溶液が硝酸ウラニル結晶とともに
析出し、結晶中に不純物が取り込まれて純度が低下する
恐れがある。冷却温度が−１０℃より高いと、硝酸ウラ
ニル結晶等の十分な回収率が得られない。一般に、使用
済核燃料に含まれるプルトニウム及びネプツニウムの量
はウランの量に比べて極めて少ないため、析出する結晶
は実質的に硝酸ウラニル結晶となる。析出した硝酸ウラ
ニル結晶は回収され、後述する調整工程２１へ送られ
る。
第１結晶化工程１２において−１０〜−３０℃に冷却し
て実質的に硝酸ウラニル結晶を析出させる。析出残液は
残留するウラン、プルトニウム及びネプツニウムとその
他の核***生成物（ＦＰ）を含有する。冷却温度が−３
０℃より低いと、硝酸溶液が硝酸ウラニル結晶とともに
析出し、結晶中に不純物が取り込まれて純度が低下する
恐れがある。冷却温度が−１０℃より高いと、硝酸ウラ
ニル結晶等の十分な回収率が得られない。一般に、使用
済核燃料に含まれるプルトニウム及びネプツニウムの量
はウランの量に比べて極めて少ないため、析出する結晶
は実質的に硝酸ウラニル結晶となる。析出した硝酸ウラ
ニル結晶は回収され、後述する調整工程２１へ送られ
る。
【０００７】第１結晶化工程１２で得られた析出残液を
第１母液として回収する。第１結晶化工程１２から回収
された第１母液の硝酸濃度は極めて高いため、調整工程
１３において第１母液に水酸化ナトリウム等のアルカリ
を析出残液に添加して硝酸濃度を１〜３Ｎに低下させる
か、或いは蟻酸及びホルムアルデヒドによる脱硝操作を
行い硝酸濃度を１〜３Ｎに低下させることが望ましい。
第１母液の硝酸濃度が３Ｎを越えると、過酸化ウラン、
過酸化プルトニウム及び過酸化ネプツニウムの十分な回
収率が得られなくなり、１Ｎ未満の場合には他の不純物
が沈澱する可能性があり、十分な精製効果が得られない
不都合がある。第１母液には後述する第２結晶化工程２
２で得られた第２母液を加えた後、この混合母液を調整
工程１３で同様に処理してもよい。過酸化水素による過
酸化ウラン、過酸化プルトニウム及び過酸化ネプツニウ
ムの沈澱工程１４で前記調整工程１３で得られた調液に
過酸化水素を添加して過酸化ウラン、過酸化プルトニウ
ム及び過酸化ネプツニウムを沈澱させる。この沈澱工程
１４において、調整工程１３からの調液に添加される過
酸化水素の量は調液に含まれるウランに対して８〜１６
倍モルであることが望ましい。過酸化水素が８倍モルに
満たない場合には、過酸化ウラン、過酸化プルトニウム
及び過酸化ネプツニウムの十分な回収率が得られない不
都合があり、１６倍モルを越えると過酸化水素が無駄に
使用されて、経済的に不利である。沈澱した過酸化ウラ
ン、過酸化プルトニウム及び過酸化ネプツニウムを濾過
又は遠心分離等の手段を用いて液相から分離する。分離
された過酸化ウラン、過酸化プルトニウム及び過酸化ネ
プツニウムはそれぞれウラン製品、プルトニウム製品及
びネプツニウム製品として利用される。沈澱工程１４で
生じた分離液は高レベル廃液処理工程１５で処理され
る。
第１母液として回収する。第１結晶化工程１２から回収
された第１母液の硝酸濃度は極めて高いため、調整工程
１３において第１母液に水酸化ナトリウム等のアルカリ
を析出残液に添加して硝酸濃度を１〜３Ｎに低下させる
か、或いは蟻酸及びホルムアルデヒドによる脱硝操作を
行い硝酸濃度を１〜３Ｎに低下させることが望ましい。
第１母液の硝酸濃度が３Ｎを越えると、過酸化ウラン、
過酸化プルトニウム及び過酸化ネプツニウムの十分な回
収率が得られなくなり、１Ｎ未満の場合には他の不純物
が沈澱する可能性があり、十分な精製効果が得られない
不都合がある。第１母液には後述する第２結晶化工程２
２で得られた第２母液を加えた後、この混合母液を調整
工程１３で同様に処理してもよい。過酸化水素による過
酸化ウラン、過酸化プルトニウム及び過酸化ネプツニウ
ムの沈澱工程１４で前記調整工程１３で得られた調液に
過酸化水素を添加して過酸化ウラン、過酸化プルトニウ
ム及び過酸化ネプツニウムを沈澱させる。この沈澱工程
１４において、調整工程１３からの調液に添加される過
酸化水素の量は調液に含まれるウランに対して８〜１６
倍モルであることが望ましい。過酸化水素が８倍モルに
満たない場合には、過酸化ウラン、過酸化プルトニウム
及び過酸化ネプツニウムの十分な回収率が得られない不
都合があり、１６倍モルを越えると過酸化水素が無駄に
使用されて、経済的に不利である。沈澱した過酸化ウラ
ン、過酸化プルトニウム及び過酸化ネプツニウムを濾過
又は遠心分離等の手段を用いて液相から分離する。分離
された過酸化ウラン、過酸化プルトニウム及び過酸化ネ
プツニウムはそれぞれウラン製品、プルトニウム製品及
びネプツニウム製品として利用される。沈澱工程１４で
生じた分離液は高レベル廃液処理工程１５で処理され
る。
【０００８】＜第２の回収方法＞以下に第２の回収方法
について説明する。第１結晶化工程１２で析出回収され
た硝酸ウラニル結晶は調整工程２１で水で溶解された
後、硝酸濃度を３〜６Ｎにかつウラン濃度を２００〜５
００ｇ／Ｌに調整される。調整工程２１で調整された調
液を第２結晶化工程２２で再び−１０〜−３０℃に冷却
して硝酸ウラニル結晶を析出させる。第２結晶化工程２
２で得られた硝酸ウラニル結晶は使用済核燃料に含まれ
るウランの約９０％に相当する。この回収された硝酸ウ
ラニル結晶をそのまま或いは液化してウラン製品として
利用してもよい。第２結晶化工程２２で残留した析出残
液は第２母液として回収される。第２母液は第１母液に
加えられた後、前述した調整工程１３で処理されてもよ
い。第２結晶化工程２２で残留した析出残液を回収し
て、これを図１の点線２３で示すように使用済核燃料溶
解液の調製工程１１に戻して、ここで使用済核燃料溶解
液と混合してもよい。
について説明する。第１結晶化工程１２で析出回収され
た硝酸ウラニル結晶は調整工程２１で水で溶解された
後、硝酸濃度を３〜６Ｎにかつウラン濃度を２００〜５
００ｇ／Ｌに調整される。調整工程２１で調整された調
液を第２結晶化工程２２で再び−１０〜−３０℃に冷却
して硝酸ウラニル結晶を析出させる。第２結晶化工程２
２で得られた硝酸ウラニル結晶は使用済核燃料に含まれ
るウランの約９０％に相当する。この回収された硝酸ウ
ラニル結晶をそのまま或いは液化してウラン製品として
利用してもよい。第２結晶化工程２２で残留した析出残
液は第２母液として回収される。第２母液は第１母液に
加えられた後、前述した調整工程１３で処理されてもよ
い。第２結晶化工程２２で残留した析出残液を回収し
て、これを図１の点線２３で示すように使用済核燃料溶
解液の調製工程１１に戻して、ここで使用済核燃料溶解
液と混合してもよい。
【０００９】＜第３の回収方法＞以下に第３の回収方法
について説明する。調整工程３１において第２結晶化工
程２２で得られた硝酸ウラニル結晶を水で溶解した後、
生成した硝酸ウラニル水溶液を水及び水酸化ナトリウム
溶液を用いて、ウラン濃度を５０〜１００ｇ／Ｌにかつ
ｐＨを２以下に調整する。過酸化水素による過酸化ウラ
ンの沈澱工程３２において、調整工程３１からの調液に
この調液に含まれるウランに対して１〜３倍モルの過酸
化水素を添加して過酸化ウランを沈澱させる。この沈澱
した過酸化ウランを濾過等の手段で分離する。分離した
過酸化ウランはウラン製品として利用される。過酸化ウ
ランを分離した結果生じた分離残液は高レベル廃液処理
工程１５で処理される。
について説明する。調整工程３１において第２結晶化工
程２２で得られた硝酸ウラニル結晶を水で溶解した後、
生成した硝酸ウラニル水溶液を水及び水酸化ナトリウム
溶液を用いて、ウラン濃度を５０〜１００ｇ／Ｌにかつ
ｐＨを２以下に調整する。過酸化水素による過酸化ウラ
ンの沈澱工程３２において、調整工程３１からの調液に
この調液に含まれるウランに対して１〜３倍モルの過酸
化水素を添加して過酸化ウランを沈澱させる。この沈澱
した過酸化ウランを濾過等の手段で分離する。分離した
過酸化ウランはウラン製品として利用される。過酸化ウ
ランを分離した結果生じた分離残液は高レベル廃液処理
工程１５で処理される。
【００１０】
【作用】第１の回収方法においては、ＴＢＰ等の有機溶
媒を使用することなく、使用済核燃料溶解液の結晶化に
よりこの溶解液に含まれるウランを硝酸ウラニル結晶の
形態で得られ、析出残液から得られた第１母液に過酸化
水素を加えることにより過酸化ウラン、過酸化プルトニ
ウム及び過酸化ネプツニウムを回収できる。また第２の
回収方法においては、第１の回収方法で得られた硝酸ウ
ラニル結晶よりも精製度の高い硝酸ウラニル結晶が得ら
れる。更に第３の回収方法においては、第１及び第２の
回収方法に比べて更に精製度の高い過酸化ウランを得る
ことができる。
媒を使用することなく、使用済核燃料溶解液の結晶化に
よりこの溶解液に含まれるウランを硝酸ウラニル結晶の
形態で得られ、析出残液から得られた第１母液に過酸化
水素を加えることにより過酸化ウラン、過酸化プルトニ
ウム及び過酸化ネプツニウムを回収できる。また第２の
回収方法においては、第１の回収方法で得られた硝酸ウ
ラニル結晶よりも精製度の高い硝酸ウラニル結晶が得ら
れる。更に第３の回収方法においては、第１及び第２の
回収方法に比べて更に精製度の高い過酸化ウランを得る
ことができる。
【００１１】
【発明の効果】以上述べたように、本発明は従来法で採
用されていた有機溶媒による溶媒抽出工程を全く使用せ
ずに、使用済核燃料溶解液の冷却による硝酸ウラニル結
晶の析出と、析出残液を処理した後、過酸化水素を添加
して過酸化ウラン、過酸化プルトニウム及び過酸化ネプ
ツニウムを沈澱させるため、その廃液は有機溶媒を含ま
ず、廃液処理が容易になる。
用されていた有機溶媒による溶媒抽出工程を全く使用せ
ずに、使用済核燃料溶解液の冷却による硝酸ウラニル結
晶の析出と、析出残液を処理した後、過酸化水素を添加
して過酸化ウラン、過酸化プルトニウム及び過酸化ネプ
ツニウムを沈澱させるため、その廃液は有機溶媒を含ま
ず、廃液処理が容易になる。
【００１２】
【実施例】次に本発明の具体的態様を示すために、本発
明の実施例を説明する。以下に述べる実施例は本発明の
技術的範囲を限定するものではない。 ＜実施例１＞硝酸ウラニルを４００ｇＵ／Ｌ、硝酸ネプ
ツニウムを２０μＣｉ／Ｌ（３０ｍｇＮｐ／Ｌ）、及び
その他の模擬核***生成物（Ｃｓ、Ｓｒ、Ｙ、Ｚｒ、Ｃ
ｅ、Ｅｕ）を約５ｇ／Ｌ含有し、硝酸濃度が６Ｎの使用
済核燃料溶解模擬液を調製した。なお、Ｐｕ、Ｎｐ元素
については、結晶化工程及び過酸化水素による沈澱工程
においてそれぞれ同様の挙動を示すため、Ｎｐをこれら
元素の代表例として用いた。次いで、この模擬液を第１
結晶化工程１２で−２０℃に冷却して硝酸ウラニル結晶
を析出させた。第１母液中のウラン濃度は約２０ｇＵ／
Ｌに変化し、またネプツニウム濃度は変化せず３０ｐｐ
ｍとなった。析出した硝酸ウラニル結晶をヌッチェロー
トを用いて母液から分離し、更に結晶量と同容量の硝酸
溶液（６Ｎ、−２０℃）で洗浄した。この回収された硝
酸ウラニルの結晶は、模擬液中に含まれるウランの約９
５％に相当し、また結晶中の核種濃度を測定した結果、
第１結晶化工程１２における核***生成物の除染係数
は、模擬液に対し各元素とも約１００〜２００であっ
た。次に、第１結晶化工程１２で得られた硝酸ウラニル
の結晶を調整工程２１において水で溶解し、水及び硝酸
にて再度、ウラン濃度が４００ｇＵ／Ｌ、硝酸濃度が６
Ｎの硝酸ウラニル溶液に調製した。この硝酸ウラニル溶
液を第２結晶化工程２２で、−２０℃に冷却し、硝酸ウ
ラニルの結晶を再度析出させた。析出した硝酸ウラニル
結晶をヌッチェロートを用いて母液から分離し、更に結
晶量と同容量の硝酸溶液（６Ｎ、−２０℃）で洗浄し
た。この回収された硝酸ウラニルは模擬液中ウランの約
９０％に相当した。またこの結晶中の核種濃度を測定し
た結果、第１結晶化工程１２及び第２結晶化工程２２で
あわせて得られる除染係数は、模擬液に対し各元素とも
約１００００〜５００００であった。
明の実施例を説明する。以下に述べる実施例は本発明の
技術的範囲を限定するものではない。 ＜実施例１＞硝酸ウラニルを４００ｇＵ／Ｌ、硝酸ネプ
ツニウムを２０μＣｉ／Ｌ（３０ｍｇＮｐ／Ｌ）、及び
その他の模擬核***生成物（Ｃｓ、Ｓｒ、Ｙ、Ｚｒ、Ｃ
ｅ、Ｅｕ）を約５ｇ／Ｌ含有し、硝酸濃度が６Ｎの使用
済核燃料溶解模擬液を調製した。なお、Ｐｕ、Ｎｐ元素
については、結晶化工程及び過酸化水素による沈澱工程
においてそれぞれ同様の挙動を示すため、Ｎｐをこれら
元素の代表例として用いた。次いで、この模擬液を第１
結晶化工程１２で−２０℃に冷却して硝酸ウラニル結晶
を析出させた。第１母液中のウラン濃度は約２０ｇＵ／
Ｌに変化し、またネプツニウム濃度は変化せず３０ｐｐ
ｍとなった。析出した硝酸ウラニル結晶をヌッチェロー
トを用いて母液から分離し、更に結晶量と同容量の硝酸
溶液（６Ｎ、−２０℃）で洗浄した。この回収された硝
酸ウラニルの結晶は、模擬液中に含まれるウランの約９
５％に相当し、また結晶中の核種濃度を測定した結果、
第１結晶化工程１２における核***生成物の除染係数
は、模擬液に対し各元素とも約１００〜２００であっ
た。次に、第１結晶化工程１２で得られた硝酸ウラニル
の結晶を調整工程２１において水で溶解し、水及び硝酸
にて再度、ウラン濃度が４００ｇＵ／Ｌ、硝酸濃度が６
Ｎの硝酸ウラニル溶液に調製した。この硝酸ウラニル溶
液を第２結晶化工程２２で、−２０℃に冷却し、硝酸ウ
ラニルの結晶を再度析出させた。析出した硝酸ウラニル
結晶をヌッチェロートを用いて母液から分離し、更に結
晶量と同容量の硝酸溶液（６Ｎ、−２０℃）で洗浄し
た。この回収された硝酸ウラニルは模擬液中ウランの約
９０％に相当した。またこの結晶中の核種濃度を測定し
た結果、第１結晶化工程１２及び第２結晶化工程２２で
あわせて得られる除染係数は、模擬液に対し各元素とも
約１００００〜５００００であった。
【００１３】第１結晶化工程で固液分離された第１母液
（ウラン濃度２０ｇ／Ｌ、硝酸濃度約８Ｎ）及び第２結
晶化工程で固液分離された第２母液（ウラン濃度２０ｇ
／Ｌ、硝酸濃度約８Ｎ）を混合した。この混合母液に調
整工程１３において、水酸化ナトリウム溶液を添加し
て、この母液の硝酸濃度を３Ｎに調整した。沈澱工程１
４において、この調液に過酸化水素を添加して、過酸化
ウラン及び過酸化ネプツニウムを沈澱させた。この沈澱
工程１４において、調液に添加した過酸化水素の量は混
合母液に含まれるウランに対して約１６倍モルであっ
た。沈澱した過酸化物をヌッチェロートにより固液分離
し、更に沈澱物容量と同容量の水で２回洗浄した。沈澱
工程１４で回収されたウラン及びネプツニウムの量は両
者とも調整工程１３からの調液中に含まれていた量の約
９８％に相当した。また、沈澱物中の模擬核***生成物
（ＦＰ）の含有率を測定し、得られた沈澱物の模擬液に
対する除染係数を測定したところ、表１のような結果が
得られた。
（ウラン濃度２０ｇ／Ｌ、硝酸濃度約８Ｎ）及び第２結
晶化工程で固液分離された第２母液（ウラン濃度２０ｇ
／Ｌ、硝酸濃度約８Ｎ）を混合した。この混合母液に調
整工程１３において、水酸化ナトリウム溶液を添加し
て、この母液の硝酸濃度を３Ｎに調整した。沈澱工程１
４において、この調液に過酸化水素を添加して、過酸化
ウラン及び過酸化ネプツニウムを沈澱させた。この沈澱
工程１４において、調液に添加した過酸化水素の量は混
合母液に含まれるウランに対して約１６倍モルであっ
た。沈澱した過酸化物をヌッチェロートにより固液分離
し、更に沈澱物容量と同容量の水で２回洗浄した。沈澱
工程１４で回収されたウラン及びネプツニウムの量は両
者とも調整工程１３からの調液中に含まれていた量の約
９８％に相当した。また、沈澱物中の模擬核***生成物
（ＦＰ）の含有率を測定し、得られた沈澱物の模擬液に
対する除染係数を測定したところ、表１のような結果が
得られた。
【００１４】
【表１】 第１結晶化工程１２、第２結晶化工程２２及び沈澱工程
１４において、硝酸ウラニル及び過酸化ウランとして回
収されたウランは、模擬液に対して約９９％以上であ
り、一方過酸化ネプツニウムとして回収されたネプツニ
ウムは、模擬液に対して約９８％であった。また、回収
された過酸化ウラン及び硝酸ウラニルの、模擬液に対す
る除染係数は、約５００〜５００００の値が得られ、十
分な精製効果があることが確認された。
１４において、硝酸ウラニル及び過酸化ウランとして回
収されたウランは、模擬液に対して約９９％以上であ
り、一方過酸化ネプツニウムとして回収されたネプツニ
ウムは、模擬液に対して約９８％であった。また、回収
された過酸化ウラン及び硝酸ウラニルの、模擬液に対す
る除染係数は、約５００〜５００００の値が得られ、十
分な精製効果があることが確認された。
【００１５】＜実施例２＞実施例１の第２結晶化工程２
２で得られた硝酸ウラニル結晶を調整工程３１におい
て、水に溶解し、更に水、硝酸及び水酸化ナトリウムを
用いて、そのウラン濃度を１００ｇ／ＬにかつｐＨを２
に調整した。この調整された調液を沈澱工程３２でこの
調液にこの調液に含まれるウランに対して２倍モルの過
酸化水素を添加して過酸化ウランを沈澱させ、ヌッチェ
ロートを用いて固液分離した。過酸化ウランとして回収
されたウランは調整工程３１からの調液中のウランの約
９８％以上であった。
２で得られた硝酸ウラニル結晶を調整工程３１におい
て、水に溶解し、更に水、硝酸及び水酸化ナトリウムを
用いて、そのウラン濃度を１００ｇ／ＬにかつｐＨを２
に調整した。この調整された調液を沈澱工程３２でこの
調液にこの調液に含まれるウランに対して２倍モルの過
酸化水素を添加して過酸化ウランを沈澱させ、ヌッチェ
ロートを用いて固液分離した。過酸化ウランとして回収
されたウランは調整工程３１からの調液中のウランの約
９８％以上であった。
【図１】本発明の使用済核燃料からのウラン、プルトニ
ウム及びネプツニウムの回収方法の工程図。
ウム及びネプツニウムの回収方法の工程図。
【符号の説明】 １１ 使用済核燃料溶解液の調製工程 １２ 第１結晶化工程 １３ 調整工程 １４ 沈澱工程 ２１ 調整工程 ２２ 第２結晶化工程 ３１ 調整工程 ３２ 沈澱工程
フロントページの続き (72)発明者 太田 和明 茨城県那珂郡那珂町大字向山字六人頭 1002番地の14 三菱マテリアル株式会社 那珂原子力開発センター内 (72)発明者 近沢 孝弘 茨城県那珂郡那珂町大字向山字六人頭 1002番地の14 三菱マテリアル株式会社 那珂原子力開発センター内 (72)発明者 草場 一夫 埼玉県大宮市北袋町一丁目297番地 三 菱マテリアル株式会社 中央研究所内 (56)参考文献 特開 平３−78698（ＪＰ，Ａ) 特開 昭63−218510（ＪＰ，Ａ) 特開 昭57−172298（ＪＰ，Ａ) 特開 平４−218797（ＪＰ，Ａ) 特開 平５−221649（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) C01G 43/00 C01G 56/00 G21C 19/46
Claims (7)
- 【請求項１】 ウラン、プルトニウム及びネプツニウム
を含む使用済核燃料を硝酸で溶解して使用済核燃料溶解
液を調製する工程(11)と、 前記溶解液を−１０〜−３０℃に冷却して実質的に硝酸
ウラニル結晶を析出させる第１結晶化工程(12)と、 前記第１結晶化工程で得られた析出残液を第１母液とし
て回収して、この第１母液のウラン濃度及び硝酸濃度を
調整する工程(13)と、 前記調整工程(13)で得られた調液に過酸化水素を添加し
て過酸化ウラン、過酸化プルトニウム及び過酸化ネプツ
ニウムを沈澱させる工程(14)と、 前記沈澱した過酸化ウラン、過酸化プルトニウム及び過
酸化ネプツニウムを分離する工程とを含む使用済核燃料
からのウラン、プルトニウム及びネプツニウムの回収方
法。 - 【請求項２】 第１結晶化工程(12)で得られた析出物で
ある結晶を水で溶解して液化し、かつこの水溶液のウラ
ン濃度及び硝酸濃度を調整する工程(21)と、 前記工程(21)で得られた調液を−１０〜−３０℃に冷却
して硝酸ウラニル結晶を析出させる第２結晶化工程(22)
と、 前記第２結晶化工程(22)で得られた析出残液を第２母液
としてこの母液を前記第１母液に加える工程とを含む請
求項１記載の回収方法。 - 【請求項３】 第２結晶化工程(22)で得られた析出残液
を回収してこの析出残液を使用済核燃料溶解液に添加す
る工程を含む請求項２記載の回収方法。 - 【請求項４】 第２結晶化工程(22)で得られた硝酸ウラ
ニル結晶を水で溶解して硝酸ウラニル水溶液を調製し、
この硝酸ウラニル水溶液のウラン濃度を５０〜１００ｇ
／ＬにかつｐＨを２以下に調整する工程(31)と、 前記工程(31)で得られた調液にこの調液に含まれるウラ
ンに対して１〜３倍モルの過酸化水素を添加して過酸化
ウランを沈澱させる工程(32)と、 前記沈澱した過酸化ウランを分離する工程とを含む請求
項２記載の回収方法。 - 【請求項５】 使用済核燃料溶解液の硝酸濃度を３〜６
Ｎにかつウラン濃度を２００〜５００ｇ／Ｌに調整した
後、前記第１結晶化工程(12)において前記溶解液を冷却
する請求項１又は２記載の回収方法。 - 【請求項６】 第１母液の硝酸濃度を１〜３Ｎに調整し
た後、過酸化水素を添加する請求項１又は２記載の回収
方法。 - 【請求項７】 前記調整工程(13)で得られた調液にこの
調液に含まれるウランに対して８〜１６倍モルの過酸化
水素を添加する請求項６記載の回収方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5958692A JP3159220B2 (ja) | 1992-02-14 | 1992-02-14 | 使用済核燃料からのウラン、プルトニウム及びネプツニウムの回収方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5958692A JP3159220B2 (ja) | 1992-02-14 | 1992-02-14 | 使用済核燃料からのウラン、プルトニウム及びネプツニウムの回収方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH05221648A JPH05221648A (ja) | 1993-08-31 |
| JP3159220B2 true JP3159220B2 (ja) | 2001-04-23 |
Family
ID=13117486
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5958692A Expired - Lifetime JP3159220B2 (ja) | 1992-02-14 | 1992-02-14 | 使用済核燃料からのウラン、プルトニウム及びネプツニウムの回収方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3159220B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN106925145A (zh) * | 2015-12-31 | 2017-07-07 | 中核建中核燃料元件有限公司 | 一种含铀物料溶解过程控制方法 |
| RU2726224C1 (ru) * | 2019-12-11 | 2020-07-10 | Российская Федерация, от имени которой выступает Государственная корпорация по атомной энергии "Росатом" | Способ концентрирования жидких радиоактивных отходов |
| CN112853128B (zh) * | 2020-12-30 | 2022-07-01 | 中国原子能科学研究院 | 连续调节Purex流程1CU料液中镎价态和酸度的方法和装置 |
-
1992
- 1992-02-14 JP JP5958692A patent/JP3159220B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH05221648A (ja) | 1993-08-31 |
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