JP3113340B2 - Internal manifold fuel cell - Google Patents
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Description
【０００１】[0001]
【産業上の利用分野】本発明は燃料電池、特に内部マニ
ホールド方式燃料電池に関する。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a fuel cell, and more particularly to an internal manifold fuel cell.
【０００２】[0002]
【従来の技術】燃料電池は、現在リン酸型を筆頭に溶融
炭酸塩型、固体電解質型のものが盛んに研究されてい
る。ところで、燃料電池へのガス供給方式には、外部マ
ニホールド方式と内部マニホールド方式の２通りがあ
る。外部マニホールド方式は、電池スタックの外部壁面
に各セルへのガス供給部を設けるものであり、構造は単
純であるが、電池壁面でのガスのシールに工夫が必要と
される。このため、比較的低温（２００℃前後）で運転
されるリン酸型燃料電池及び条件によっては、やや高温
（６５０℃前後）で運転される溶融炭酸塩型燃料電池に
使用されている。2. Description of the Related Art Phosphoric acid fuel cells and molten carbonate fuel cells and solid electrolyte fuel cells are being actively studied at present. Incidentally, there are two types of gas supply methods to the fuel cell: an external manifold method and an internal manifold method. In the external manifold system, a gas supply unit for each cell is provided on the outer wall surface of the battery stack. The structure is simple, but a device for sealing gas on the battery wall surface is required. For this reason, it is used for a phosphoric acid type fuel cell operated at a relatively low temperature (around 200 ° C.) and, depending on conditions, a molten carbonate type fuel cell operated at a relatively high temperature (around 650 ° C.).
【０００３】一方、内部マニホールド方式は、スタック
の内部に各セルへのガス供給部を設けるものであり、構
造は複雑となるがシールは電池構成材とガス分離板間の
シールの併用が可能である。このため、運転温度が高温
である（１０００℃前後）固体電解質型燃料電池では、
シールの容易な内部マニホールド方式が採用されること
が多く、また条件によっては、溶融炭酸塩型燃料電池に
おいても採用される。On the other hand, in the internal manifold system, a gas supply section for each cell is provided inside the stack, and the structure is complicated, but the seal can be used in combination with the seal between the battery constituent material and the gas separation plate. is there. For this reason, in a solid oxide fuel cell whose operating temperature is high (around 1000 ° C.),
In many cases, an internal manifold system that can be easily sealed is used, and depending on conditions, it is also used in a molten carbonate fuel cell.
【０００４】図８は燃料電池本体が固体電解質型燃料電
池セルを５個積層したスタックよりなる従来の内部マニ
ホールド方式の燃料電池を、カソードガス供給部中心を
含む面及びその隣りのカソードガス供給部との間で、該
面に直交する面にて切断した部分を斜視したものであ
る。本図においては、セル１は８％イットリアで安定化
したジルコニアの焼成体から成る電解質層２とニッケル
ジルコニアサーメットからなるアノード極３とランタン
マンガネートなどのペロブスカイト型酸化物からなるカ
ソード極４で構成されており、これが５個積層されて電
池を構成している。尚、このセル１を挟持するガス分離
板５は、インコネル６００、６０１などのニッケルクロ
ム系の耐熱性合金からなり、その上面および下面には相
直交するリブが設けられており、上面はアノードガス流
路６、下面はカソードガス流路７を形成する。ただし、
最上部と最下部のガス分離板はそれぞれ下方、上方の一
方のリブのみ設けられている。そして、燃料電池セルス
タックへのカソードガスの供給はスタック最上部のガス
分離板５ａに溶接されたインコネル６００、６０１など
の耐熱性合金からなるガス配管８にておこなわれる。そ
して、ガス配管８から供給されたガスは、セル１及びガ
ス分離板５等を貫通した内部マニホールド９を通り、燃
料電池スタックを構成する各セル１に分配される。本図
の場合、カソードガスが内部マニホールド９を通りカソ
ード流路７に分配される。しかる後、燃料電池本体を経
て対向する排気用のマニホールドとガス配管（共に図示
せず）を経て外部へ排出される。また、アノードガスの
給排気も同様である。尚、各部材間、特に内部マニホー
ルド周辺部のシール材１０としては、非導電性高粘度融
体が用いられている。FIG. 8 shows a conventional internal manifold type fuel cell in which a fuel cell main body is formed by stacking five solid oxide fuel cells, and a surface including a center of a cathode gas supply section and a cathode gas supply section adjacent thereto. FIG. 4 is a perspective view of a portion cut along a plane perpendicular to the plane. In this figure, a cell 1 is composed of an electrolyte layer 2 composed of a fired body of zirconia stabilized with 8% yttria, an anode 3 composed of nickel zirconia cermet, and a cathode 4 composed of a perovskite oxide such as lanthanum manganate. And five of them are stacked to form a battery. The gas separation plate 5 sandwiching the cell 1 is made of a heat-resistant nickel-chromium alloy such as Inconel 600, 601 and the like. The flow path 6 and the lower surface form a cathode gas flow path 7. However,
The uppermost and lowermost gas separation plates are each provided with only one of the lower and upper ribs. The supply of the cathode gas to the fuel cell stack is performed by a gas pipe 8 made of a heat-resistant alloy such as Inconel 600 or 601 welded to the gas separation plate 5a at the top of the stack. Then, the gas supplied from the gas pipe 8 passes through the internal manifold 9 penetrating the cells 1 and the gas separation plate 5 and the like, and is distributed to each cell 1 constituting the fuel cell stack. In the case of this figure, the cathode gas is distributed to the cathode channel 7 through the internal manifold 9. Thereafter, the gas is exhausted to the outside via an exhaust manifold and a gas pipe (both not shown) which are opposed to each other via the fuel cell main body. The same applies to the supply and exhaust of the anode gas. A non-conductive high-viscosity melt is used as the sealing material 10 between the members, particularly around the inner manifold.
【０００５】次に、内部マニホールド方式が採用される
固体電解質型、溶融炭酸塩型の高温燃料電池では、その
反応熱を燃料の改質反応に利用してシステム効率を高め
るために、燃料の改質を電池内部で行う内部改質型燃料
電池が提唱されている。そのひとつで、供給される燃料
ガスがアノード極と触媒の両方に触れる直接内部改質型
燃料電池では、改質反応とアノード極反応が近接して起
こるため、改質反応で生じた水素は遂次消費され、ひい
ては改質反応が促進されるという効果がある。[0005] Next, in a high temperature fuel cell of a solid electrolyte type or a molten carbonate type employing an internal manifold system, a fuel reforming method is used in order to improve system efficiency by utilizing the reaction heat for a fuel reforming reaction. An internal reforming fuel cell in which quality is performed inside the cell has been proposed. For example, in a direct internal reforming fuel cell where the supplied fuel gas touches both the anode and the catalyst, the reforming reaction and the anode electrode occur in close proximity, so the hydrogen generated in the reforming reaction is It has the effect of being consumed next and eventually promoting the reforming reaction.
【０００６】[0006]
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、内部マ
ニホールド方式燃料電池は、上述のように電池の有効面
積をできるだけ大きく取るためにマニホールドの大きさ
はかなり制限され、スタックの積層数を多くすると、各
セルへのガス分配が不均一になり、電池特性が劣化、す
なわちガス分配の少ないセルの電圧低下が生じる。そこ
で、積層数を増やす場合には、各セルへの流量分配がほ
ぼ均一になる積層数ごとにユニットにわけ、更に中間ヘ
ッダーを設けることにより、ガス分配の改善を図る。そ
して、更に電池の有効面積が必要とされる場合には、今
度は各ユニット毎の積層数の増加が図られる。このた
め、今度は各ユニット内でのガス分配が必要となり、供
給ガス流量の適切な配分の問題が生じる。However, in the internal manifold type fuel cell, as described above, the size of the manifold is considerably limited in order to make the effective area of the cell as large as possible. The distribution of gas to the cells becomes non-uniform, and the battery characteristics are degraded, that is, the voltage of cells with less gas distribution is reduced. Therefore, when increasing the number of layers, the unit is divided into units for each number of layers at which the flow rate distribution to each cell is substantially uniform, and an intermediate header is provided to improve the gas distribution. Then, when the effective area of the battery is further required, the number of stacks for each unit is increased this time. For this reason, gas distribution in each unit is required this time, and the problem of appropriate distribution of the supply gas flow rate arises.
【０００７】次に、内部マニホールド方式燃料電池にお
いて採用による効果が期待される直接内部改質型燃料電
池では、電池面における燃料の改質はほとんどが燃料ガ
スの入口側で行われるため、この部分の触媒の劣化が他
の部分に比べ著しい。このため、中央及びガス出口側の
触媒が機能するにもかかわらず、電池特性の低下、すな
わち劣化した触媒部相応のセルの電圧が低下し、ひいて
は燃料電池の寿命を短命にする。次に、改質反応は吸熱
反応であるので、燃料ガスの入口側の温度が他に比べ低
くなり、これまた電池特性を低下させる。[0007] Then, since the direct internal reforming type fuel cell effects by adopting the internal manifold type fuel cell is expected that ho is reforming of fuel in cell surface and command are carried out at the inlet side of the fuel gas However, the deterioration of the catalyst in this portion is more remarkable than in other portions. For this reason, despite the functioning of the catalysts at the center and the gas outlet side, the cell characteristics are reduced, that is, the voltage of the cell corresponding to the deteriorated catalyst part is reduced, and the life of the fuel cell is shortened. Next, since the reforming reaction is an endothermic reaction, the temperature at the inlet side of the fuel gas becomes lower than that of the others, which also lowers the cell characteristics.
【０００８】本発明は第一の目的は内部マニホールド方
式燃料電池において、各セルへのガス流量分配を均一に
することにより、各セルの性能が十分発揮され、ひいて
は電池特性の向上を図ることにより、各ユニットの積層
数の増加、高積層化を可能とすることにある。本発明の
第二の目的は、内部マニホールド方式燃料電池におい
て、採用による効果が期待される直接内部改質型燃料電
池において電池内の温度差を少なくし、併せて入口側電
池面での燃料ガス改質反応を緩和することにより電池特
性を向上させ、また燃料電池の寿命を伸ばすことにあ
る。[0008] The first object of the present invention is to provide an internal manifold type fuel cell, in which the gas flow distribution to each cell is made uniform so that the performance of each cell is sufficiently exhibited and the battery characteristics are improved. Another object of the present invention is to make it possible to increase the number of stacked units and increase the number of stacked units. A second object of the present invention is to reduce the temperature difference in the internal manifold type fuel cell in a direct internal reforming type fuel cell which is expected to have an effect by adoption, and also to reduce the fuel gas on the inlet side cell surface. The purpose of the present invention is to improve the cell characteristics by relaxing the reforming reaction and extend the life of the fuel cell.
【０００９】[0009]
【発明を解決するための手段】上記目的を達成するた
め、請求項１の発明は、燃料電池セルを複数積層した電
池スタックの内部に、各電池セルへのガス供給・排出用
のマニホールドを設けた内部マニホールド方式燃料電池
において、前記供給側のマニホールドの内部に、下流側
ほど断面積の広いガス導管を設けたことを特徴としてい
る。In order to achieve the above object, according to the first aspect of the present invention, a manifold for supplying and discharging gas to and from each battery cell is provided inside a battery stack in which a plurality of fuel cells are stacked. and the internal manifold type fuel cell, the inner portion of the supply side of the manifold, downstream
It is characterized in that a gas conduit having a larger cross-sectional area is provided.
【００１０】また、請求項２の発明は、前記ガス導管が
数セル区間のマニホールド内に設けられ、その区間外の
セルに対する供給ガスの流通する導管であることを特徴
としている。請求項３の発明は、燃料電池セルを複数積
層した電池スタックの内部に、各電池セルへのガス供給
・排出用のマニホールドを設けた内部マニホールド方式
燃料電池において、アノードガス供給側マニホールド内
に、粒径を下流側ほど小さくした粒子状の触媒を配した
ことを特徴としている。Further, the invention of claim 2, wherein the gas conduit is provided in the manifold of the cell number section is characterized by a conduit for circulation of feed gas for the period outside of the cell. In the invention according to claim 3, a plurality of fuel cells are provided.
Gas supply to each battery cell inside the layered battery stack
・ Internal manifold system with exhaust manifold
In the fuel cell, inside the anode gas supply side manifold
, A particulate catalyst with a smaller particle size on the downstream side
It is characterized by:
【００１１】[0011]
【００１２】[0012]
【作用】上記構成により、請求項１、２に係る発明にお
いては、マニホールド内に設けられたガス導管が各電池
セルに対する供給ガスの流量の均しを行う。[Action] With the above structure, in the invention according to claim 1, 2, gas conduit provided in the manifold performs smoothing of the flow rate of supply gas to each cell.
【００１３】請求項３に係る発明においては、アノード
ガス供給側マニホールド内に粒径を下流側ほど小さくし
て配置されている粒子状の触媒により、外部から供給さ
れる燃料ガスの一部がマニホールド内であらかじめ改質
されてから各セルに供給されるため電池面内のアノード
ガス入口側と出口側の温度差が緩和され、また、流路抵
抗も調整されるため各セルへのガスの分配が均一化され
る。これらの結果燃料電池の寿命、特性とも改善され
る。[0013] In the invention according to claim 3, to reduce the particle size toward the downstream side in the A Nodogasu supply manifold
The particulate catalyst arranged Te, part of the fuel gas supplied from the outside of the anode gas inlet side and the outlet side of the battery surface to be supplied to each cell from being reformed preliminarily reformed in the manifold Since the temperature difference is reduced and the flow path resistance is adjusted, the distribution of gas to each cell is made uniform. As a result, the life and characteristics of the fuel cell are improved.
【００１４】[0014]
【実施例】（第一実施例）請求項１及び２に係る発明を
実施例に基づいて説明する。図１は、請求項１及び２の
発明に係る固体電解質型燃料電池の一実施例としての本
体のカソードガス供給側の内部マニホールドに沿った切
断面を示す図である。なお、マニホールドの切断面の対
面側等は図が複雑化するため示していない。DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS (First Embodiment) The invention according to claims 1 and 2 will be described based on embodiments. FIG. 1 is a view showing a cut surface along an internal manifold on a cathode gas supply side of a main body as an embodiment of a solid oxide fuel cell according to the first and second aspects of the present invention. In addition, the side facing the cut surface of the manifold and the like are not shown because the drawing is complicated.
【００１５】本図において、１はセル、２は電解質層、
３はアノード極、４はカソード極、５はガス分離板、６
はアノードガス流路、７はカソードガス流路、８はガス
配管、９は内部マニホールド、１０はシール材であり、
これらの材質、構造、機能等は図８に示す従来技術に係
る燃料電池と同じである。従って、その詳細な説明は省
略する。In this figure, 1 is a cell, 2 is an electrolyte layer,
3 is an anode, 4 is a cathode, 5 is a gas separator, 6
Is an anode gas flow path, 7 is a cathode gas flow path, 8 is a gas pipe, 9 is an internal manifold, 10 is a sealing material,
These materials, structures, functions, and the like are the same as those of the fuel cell according to the related art shown in FIG. Therefore, the detailed description is omitted.
【００１６】次に、本発明に係る部分について説明す
る。１１は、アルミナ９９％以上の非孔質アルミナセラ
ミックス製の下方、即ち下流側ほど内径の広いガス導管
であり、１２は上から５番目のガス分離板マニホールド
部全周に設けられた上記ガス導管支持用の突起部であ
り、１３はその突起部に接して設けられたシール材溜部
であり、１３ａは当該部のシール材である。また、アノ
ードガス供給側も同様の構造としている。Next, a portion according to the present invention will be described. Reference numeral 11 denotes a gas conduit made of nonporous alumina ceramics having 99% or more alumina and having a larger inner diameter toward the downstream side, that is, 12 is a gas conduit provided on the entire periphery of the fifth gas separator manifold. Reference numeral 13 denotes a supporting protrusion, reference numeral 13 denotes a seal material reservoir provided in contact with the protrusion, and reference numeral 13a denotes a seal material of the portion. The anode gas supply side has the same structure.
【００１７】次に、上記各部（１１、１２、１３）の作
用、機能発揮について述べる。外部から動力によりマニ
ホールド上部へ供給されたガスは、そのままでは送り込
まれた勢いがあるため、下方のセルへ過多に流れ込む。
しかし、マニホールド上部に下方へ行くほどその断面積
が広いセラミックス製ガス導管が適度な面積をもって開
口しているため、１／２がセラミックス製ガス導管外へ
流れ、残りの１／２はセラミックス製ガス導管内へ流れ
込む。Next, the operation and function of the above-mentioned parts (11, 12, 13) will be described. The gas supplied from the outside to the upper part of the manifold by power flows excessively into the cell below since the gas is supplied as it is and has the momentum that has been sent.
However, since the ceramic gas conduit, whose cross-sectional area is wider toward the upper part of the manifold, opens with an appropriate area, one half flows outside the ceramic gas conduit, and the other half flows out of the ceramic gas conduit. Flow into conduit.
【００１８】更に、前者のガスは、セラミックス製ガス
導管が下方へ行くほど末広がりの断面積を有している結
果マニホールドの内面積は逆に下方へ行くほど狭まるこ
ととなるため、上方５個の燃料電池セル内カソードガス
流路へ均等に流れ込む。一方、後者のガスはセラミック
ス製ガス導管の存在によりマニホールド最上部でのガス
の流入の勢いが多少乱れること、またセラミックス製ガ
ス導管が下方へ末広がりの断面積を有していることのた
めガスの下方への流入の勢いが乱れる。このため、下方
五個の燃料電池セル内カソードガス流路への流れが均さ
れる。Further, the former gas has a cross-sectional area that expands gradually as the ceramic gas conduit goes downward, and consequently the inner area of the manifold becomes smaller as it goes downward. The gas uniformly flows into the cathode gas flow path in the fuel cell. On the other hand, in the latter gas, the flow of gas at the top of the manifold is somewhat disturbed due to the presence of the ceramic gas conduit, and the gas flow of the ceramic gas conduit has a downward divergent cross-sectional area. The downward flow momentum is disturbed. Therefore, the flow to the cathode gas flow paths in the lower five fuel cells is leveled.
【００１９】そして、これらのことは、アノードガスの
供給側についてもおなじである。なお、これらの作用、
機能発揮を適切になすためのセラミックス製ガス導管入
口部径とマニホールド径の比等は、運転温度におけるガ
スの性状、ガス供給圧力等を考慮の上決定されている。
また、ここでガス導管がアルミナ９９％以上の非孔質セ
ラミックスであるのは、運転温度でのアノードガス、カ
ソードガス、電解質等との化学的安定性、耐熱性、機械
的強度、非導電性、経済性を考慮したものである。The same applies to the anode gas supply side. In addition, these actions,
The ratio of the diameter of the inlet portion of the ceramic gas conduit to the diameter of the manifold to properly perform the function is determined in consideration of the properties of the gas at the operating temperature, the gas supply pressure, and the like.
In addition, the gas conduit is made of non-porous ceramic with alumina of 99% or more because of its chemical stability with the anode gas, cathode gas, and electrolyte at the operating temperature, heat resistance, mechanical strength, and non-conductivity. , Considering economics.
【００２０】次に、突起部１２は以上説明したセラミッ
クス製ガス導管の作用のため、その重量のみならずガス
の動圧をも支持することとなる。また、シール材溜部１
３のシール材には単にセラミックス製ガス導管１１と突
起部１２との間に生じる熱膨張、熱収縮の吸収及び流路
抵抗に起因する単純な差圧のみならず、ガスの動圧、動
力源の変動から生じる差圧も作用するが、これらに対し
ても充分に機能発揮しえるべく、１０００℃の運転温度
にて１０5ｐｏｉｓｅ以上１０14ｐｏｉｓｅ以下の粘度
が要求される。Next, the projection 12 supports not only its weight but also the dynamic pressure of gas due to the action of the ceramic gas conduit described above. Also, the sealing material reservoir 1
The sealing material 3 is not only a simple differential pressure caused by thermal expansion and thermal contraction generated between the ceramic gas conduit 11 and the projection 12 and flow resistance, but also a gas dynamic pressure and a power source. The pressure difference resulting from the fluctuation of the pressure also acts, but in order to sufficiently exhibit the function, a viscosity of 10 5 poise to 10 14 poise at an operating temperature of 1000 ° C. is required.
【００２１】このため、パイレックスガラスを使用して
いる。なお、本実施例では下部のマニホールドや内部導
管に段や抵抗等のいわばより積極的なガス流量配分均し
手段を付けていないが、これらの手段を設けたならばガ
スの流量配分が更に改善されるため実験結果に比較して
更に下部のばらつきが減少することが期待される。ま
た、本実施例では１０セルスタックを上下５セルずつに
区分して実施したが、本発明は何もこれに限定されるも
のではないのは勿論である。また、本実施例では上下２
段に区分したが、さらに多段化することによりセルのよ
り一層の高積層化が可能となることが期待される。な
お、セルをより高層化した場合には特に各種のガス流量
均し手段、例えば導管の加工工程が多少複雑にはなるが
段階的若しくは連続的に内、外径を変化させる、その変
化を各セルごとになす等すれば、本発明の効果はより大
きくなるであろう。For this reason, Pyrex glass is used. In this embodiment, the lower manifold and the internal conduit are not provided with a more aggressive gas flow distribution equalizing means such as a step and a resistance, but if these means are provided, the gas flow distribution can be further improved. Therefore, it is expected that the variation in the lower portion is further reduced as compared with the experimental results. In the present embodiment, the 10-cell stack is divided into upper and lower 5 cells, but the present invention is not limited to this. Also, in this embodiment, the upper and lower
Although the cells are divided into stages, it is expected that a further increase in the number of stages will make it possible to further stack the cells. In addition, when the cell is made higher, in particular, various gas flow leveling means, for example, the process of processing the conduit becomes somewhat complicated, but the inner and outer diameters are changed stepwise or continuously. The effect of the present invention will be greater if it is done for each cell.
【００２２】なお、本実施例では固体電解質型燃料電池
であるためシール材としてはパイレックスガラスを用い
たが、溶融炭酸塩型燃料電池に本発明を適用するときに
は、シール材としては溶融塩、例えば（Ｌｉ
0.62Ｋ0.38）2ＣＯ3などを用いるのが、化学的安定性等
の面からよいであろう。 （第１実施例の実験結果）上記構成による内部マニホー
ルド方式燃料電池と従来方式の内部マニホールド方式燃
料電池との比較実験の結果を図２に示す。In this embodiment, Pyrex glass is used as the sealing material because it is a solid oxide fuel cell. However, when the present invention is applied to a molten carbonate fuel cell, a molten salt such as (Li
It would be better to use 0.62 K 0.38 ) 2 CO 3 from the viewpoint of chemical stability and the like. (Experimental Results of the First Embodiment) FIG. 2 shows the results of a comparative experiment between the internal manifold type fuel cell having the above configuration and the conventional internal manifold type fuel cell.
【００２３】本図は１０ｃｍ×１０ｃｍの大きさの単電
池１０セルスタックの燃料利用率Ｕ f ／酸化剤利用率Ｕ
OXがそれぞれ３０％／３０％、２００ｍＡ／ｃｍ2の場
合の各セルの電圧を利用したグラフである。なお、本図
においては燃料電池セルの番号は給気上流側（図の上
部）から順に１、２、３と付してある。実線が本実施例
の場合であり、破線は、従来の燃料電池の場合である。This figure shows a single cell of size 10 cm × 10 cm.
Pond 10-cell stack fuel utilization rate U f/ Oxidant utilization rate U
OXAre 30% / 30% and 200mA / cm respectivelyTwoPlace
6 is a graph using the voltage of each cell in the case. This figure
In the figure, the fuel cell number is
1, 2, 3, and 4 in that order. The solid line is the present embodiment.
And the broken line is the case of the conventional fuel cell.
【００２４】本実施例においては内部マニホールド内の
セラミック製導管が上下５個ずつの燃料電池セルスタッ
クへのガスの供給の均しを行うため、従来に比較してガ
ス入口側のセルの電圧が高く、スタックの特性が向上し
ているのがよくわかる。 [0024] To perform the Hitoshi supply of gas to the fuel cell stack of ceramic conduits in the internal manifold by five vertical in this embodiment, the voltage of the comparison to the gas inlet side of the cell to the traditional It is clearly seen that the characteristics of the stack are improved .
【００２５】図３は請求項１の発明に係る固体電解質型
燃料電池の参考例としてのアノードガス供給側の内部マ
ニホールドに沿った切断面を示すものであり、第１実施
例における図１に相当するものである。本図に示すよう
に、本参考例は第１実施例と同じく、燃料電池セルが１
０個積層されたスタックよりなり、また電池本体主要部
の構造、材料、機能等は第１実施例と、ひいては従来技
術に係るものと同じである。このため、それらの部分に
は第１実施例の断面図たる図１と同じ番号を施す（１か
ら１０）ことにより、その説明は省略する。[0025] FIG. 3 shows a cutting surface along the internal manifold of the anode gas supply side as a reference example of a solid oxide fuel cell according to the invention of claim 1, corresponding to FIG. 1 in the first embodiment Is what you do. As shown in this figure, the present reference example is similar to the first embodiment in that the number of fuel cells is one.
It is composed of zero stacked stacks, and the structure, material, function, etc. of the main part of the battery main body are the same as those of the first embodiment and, consequently, those of the prior art. Therefore, these parts are given the same numbers (1 to 10) as those in FIG. 1 which is a cross-sectional view of the first embodiment, and the description thereof is omitted.
【００２６】以下に、本参考例に係る部分についてのみ
その構成、機能等を説明する。１４は多孔質（Ａｌ2Ｏ3
セラミックス製）の導管であり、管壁の多孔度が４０％
程度のＡｌ2Ｏ3管を基体としてこれにＡｌ2Ｏ3をプラズ
マ溶射して製作している。そして、管壁の多孔度が約１
５％の層Ａ、約３０％の層Ｂ、約４０％の層Ｃ、そして
０％の層Ｄを図に示したように形成している。なお、Ａ
ｌ2Ｏ3管の製造方法は、プラズマ溶射に限らず他の方
法、例えば、押し出し成形法などを用いてもよいであろ
う。スタック内マニホールド、ひいては導管内を通るガ
スとその外部を流れるガスとの境界部にはシール材溜部
１５を設けると共に、そのシール材料としては、第１実
施例と同じくパイレックスガラスを用いている。そして
カソードガス供給側も同じ構造である。The configuration, function, and the like of only the portion according to the present embodiment will be described below. 14 is porous (Al 2 O 3
(Made of ceramics) with a porosity of 40%
A small amount of Al 2 O 3 tube is used as a substrate, and Al 2 O 3 is plasma-sprayed on the tube. And the porosity of the tube wall is about 1
5% layer A, about 30% layer B, about 40% layer C, and 0% layer D are formed as shown. Note that A
The method for manufacturing the l 2 O 3 tube is not limited to plasma spraying, and other methods, for example, an extrusion method may be used. A seal material reservoir 15 is provided at the boundary between the gas in the stack, and eventually the gas flowing in the conduit and the gas flowing outside thereof, and Pyrex glass is used as the seal material as in the first embodiment. The cathode gas supply side has the same structure.
【００２７】以上の構成により、外部動力（図示せず）
から送られてきたアノードガスは、本来ならば慣性力に
よって上部の燃料電池セルほど流れ込み易い筈である
が、多孔質セラミックス製導管は上部ほどその多孔度が
小さい。すなわち流路ガス抵抗が大であるため、流量分
布が均され、各燃料電池セルへ均等に流れ込む。 （参考例の実験結果） 上記構成による内部マニホールド方式燃料電池と従来方
式の内部マニホールド方式燃料電池との比較実験の結果
を図４に示す。With the above configuration, an external power (not shown)
The anode gas sent from the fuel cell should originally be easier to flow into the upper fuel cell due to the inertial force, but the porous ceramic conduit has a lower porosity toward the upper part. That is, since the flow path gas resistance is large, the flow distribution is equalized, and the gas flows into each fuel cell evenly. (Experimental Results of Reference Example ) FIG. 4 shows the results of a comparative experiment between the internal manifold type fuel cell having the above configuration and the conventional internal manifold type fuel cell.
【００２８】本図は１０ｃｍ×１０ｃｍの大きさの単電
池１０セルスタックの燃料利用率Ｕf／酸化剤利用率Ｕ
OXがそれぞれ３０％／３０％，２００ｍＡ／ｃｍ2の場
合の各セルの電圧を示したグラフである。なお、燃料電
池セルの番号は給気上流側（図４の下部）から順に１、
２、３・・・と付してある。実線が本参考例のスタック
の場合であり、破線は従来のスタックの場合である。本
参考例においては、多孔性セラミック導管の多孔度の
大、小による抵抗の大小がガス流を均すことにより各セ
ルへのガス分配が均等になり、各セルの電圧のばらつき
が従来のものに比較してかなり少なくなっている。この
ため、本参考例においては、本来ガスが流れ難い給気上
流側のセルはもとより、全セルの電圧が、従来例をうわ
まわり、スタックの特性も向上しているのもわかる。This figure shows the fuel utilization ratio U f / oxidant utilization ratio U of a 10-cell stack having a size of 10 cm × 10 cm.
OX respectively 30% / 30%, is a graph showing the voltage of each cell in the case of 200 mA / cm 2. The numbers of the fuel cells are 1, in order from the upstream side of the air supply (the lower part in FIG. 4).
2, 3,... The solid line is the case of the stack of this reference example , and the broken line is the case of the conventional stack. In this reference example, the magnitude of the resistance due to the large and small porosity of the porous ceramic conduit equalizes the gas flow, so that the gas distribution to each cell becomes even, and the variation in the voltage of each cell is the same as in the conventional case. It is considerably less than in. For this reason, in the present reference example , it can be seen that the voltage of all the cells as well as the cells on the upstream side of the air supply where the gas does not easily flow is higher than that of the conventional example, and the characteristics of the stack are also improved.
【００２９】（第２実施例） 請求項３に係る発明を図５の実施例に基づいて説明す
る。本実施例も先の第１実施例と同じく内部マニホール
ド方式の固体電解質型燃料電池である。図５は、本実施
例の固体電解質型燃料電池１０ｃｍ×１０ｃｍ、５セル
スタックをアノードガス供給部において切り取った部分
の断面積である。( Second Embodiment) The invention according to claim 3 will be described based on the embodiment of FIG. This embodiment is also a solid oxide fuel cell of the same internal manifold type and the previous first actual施例. FIG. 5 is a cross-sectional area of a portion of the solid oxide fuel cell 10 cm × 10 cm, 5-cell stack of this example cut out at the anode gas supply unit.
【００３０】本図においても、図１、図３と同じく従来
例として示した図８に相当する部分には同一の番号（１
〜１０）を付してある。また、このためそれらの部分の
説明は省略する。以下に、本発明に係る部分についての
み、その構成、機能等を説明する。本実施例の燃料電池
においては、より良好なガスの改質を目的として燃料ガ
スの積層方向の流れの上流から下流に向けて、アルミナ
にニッケルを２０ｗｔ％担持させた触媒粒子層を３層１
６ａ、１６ｂ、１６ｃ設け、各層の触媒の粒径は各々３
ｍｍ、２ｍｍ、１ｍｍとしている。また内部マニホール
ド９及びガス配管８の一部に、絶縁用の最大径０．５ｍ
ｍ以下の多孔性アルミナ管（図示せず）を通している。Also in this figure, like FIG. 1 and FIG. 3, parts corresponding to FIG.
To 10). Therefore, the description of those parts is omitted. The configuration, function, and the like of only the portion according to the present invention will be described below. In the fuel cell of the present embodiment, for the purpose of better gas reforming, from the upstream to the downstream of the flow in the stacking direction of the fuel gas, three catalyst particle layers in which nickel is supported at 20 wt% on alumina are formed in three layers.
6a, 16b and 16c are provided, and the particle size of the catalyst in each layer is 3
mm, 2 mm, and 1 mm. Also, a part of the internal manifold 9 and the gas pipe 8 has a maximum diameter of 0.5 m for insulation.
m or less through a porous alumina tube (not shown).
【００３１】以上の他、本実施例の燃料電池において
は、アノードガス流路６に、アルミナにニッケルを２０
ｗｔ％担持させた粒径１ｍｍの触媒粒子を配している。 （第２実施例の実験結果） 上記構成による内部マニホールド方式燃料電池と従来方
式の内部マニホールド方式燃料電池との比較実験の結果
を図６と図７に示す。In addition to the above, in the fuel cell according to the present embodiment, nickel is
The catalyst particles having a particle size of 1 mm supported by wt% are arranged. (Experimental Results of the Second Embodiment) FIGS. 6 and 7 show the results of comparative experiments between the internal manifold type fuel cell having the above configuration and the conventional internal manifold type fuel cell.
【００３２】なお、両図とも燃料電池セルの番号は給気
上流側（図５の上部）から順に１、２、３・・・と付し
てある。図６は、電池面内の温度分布として燃料ガス入
口からの距離に対する（面内流路全長で規格化）温度を
示す。実線が本実施例の場合であり、破線はマニホール
ド内に触媒を入れない従来例の場合である。マニホール
ド内に充填された触媒粒子により燃料ガスの一部の改質
がなされるため、従来例に比較して、燃料ガス入口側で
の触媒の劣化が改善され、このため温度低下が小さく、
面内の温度差が緩和されているのがわかる。In both figures, the numbers of the fuel cells are numbered 1, 2, 3,... In order from the air supply upstream side (upper part in FIG. 5). FIG. 6 shows the temperature (normalized by the entire length of the in-plane flow path) with respect to the distance from the fuel gas inlet as the temperature distribution in the cell plane. The solid line is the case of this embodiment, and the broken line is the case of the conventional example in which no catalyst is inserted in the manifold. Since a part of the fuel gas is reformed by the catalyst particles filled in the manifold, the deterioration of the catalyst at the fuel gas inlet side is improved as compared with the conventional example, so that the temperature drop is small,
It can be seen that the temperature difference in the plane has been reduced.
【００３３】図７は、燃料ガス内の水蒸気とメタンの比
を３／１、電流密度１５０ｍＡ／ｃｍ2の場合の各セル
の電圧を示したグラフである。実線が本実施例のスタッ
クの場合であり、破線はマニホールド内に触媒を入れな
い従来の場合である。一点鎖線は、粒径１ｍｍの触媒を
マニホールドとガス配管の一部に充填した参考例であ
る。従来例に比較して、マニホールド内に触媒を充填し
た２つの場合には、面内の温度差が緩和され各セルとも
高電圧が得られている。また、参考例に比較すると、本
実施例の場合には触媒粒子がガス流の均しをなすためガ
ス分配が均一になり、各セルの電圧のばらつきがより小
さくなっている。FIG. 7 is a graph showing the voltage of each cell when the ratio of water vapor to methane in the fuel gas is 3/1 and the current density is 150 mA / cm 2 . The solid line is the case of the stack of the present embodiment, and the broken line is the conventional case where no catalyst is put in the manifold. The dashed line is a reference example in which a catalyst having a particle size of 1 mm is filled in a part of the manifold and the gas pipe. Compared with the conventional example, in the two cases where the catalyst is filled in the manifold, the in-plane temperature difference is reduced and a high voltage is obtained in each cell. Further, in comparison with the reference example, in the case of the present example, the catalyst particles make the gas flow uniform, so that the gas distribution is uniform, and the variation in the voltage of each cell is smaller.
【００３４】また、２００時間運転後の入口付近の触媒
の観察結果では、従来例、参考例、本実験例の順に触媒
の劣化が少なかった。なお、本実施例では燃料ガスの積
層方向の流れの上流から下流に向けて順に、粒径が３ｍ
ｍ、２ｍｍ、１ｍｍと３層からなるよう触媒を配置した
が、各層の厚さの比率、各層における触媒の大きさや形
状は何もこれに限定されないのは勿論であり、また、セ
ル積層数を増やす場合には、触媒層をさらに多層化して
いてもよいのは勿論である。すなわち、粒径が大きいと
ガス流れの圧損が少なくなり、小さいとガス拡散の効果
が大きく、その一方圧損は大きい。更に触媒の形状も箔
形、針形等採用されてもよい。また、粒子中の触媒とセ
ラミックスとの割合も適宜最良の選択がなされるのは勿
論である。ただし、何分にも燃料電池という宿命上ガス
流路形状、ガスの種類はもとより、１０００℃前後の高
温であるため、これらの最良の選択は適宜実験等により
定められる。更に固体電解質型燃料電池の場合には極め
て高温で作動するため、電極によっては高い触媒作用が
期待できるため、この場合には、触媒をアノードガス流
路に入れず、マニホールド内にのみ充填してもよい。Further, the results of observation of the catalyst near the inlet after 200 hours of operation showed that the catalyst was less deteriorated in the order of the conventional example, the reference example, and the present experimental example. In this embodiment, the diameter of the fuel gas is 3 m in order from upstream to downstream in the stacking direction of the fuel gas.
m, 2 mm, and 1 mm, the catalyst was arranged in three layers. However, the ratio of the thickness of each layer, the size and shape of the catalyst in each layer are not limited to this, and the When the number of catalyst layers is increased, the number of catalyst layers may be further increased. That is, if the particle size is large, the pressure loss of the gas flow is small, and if the particle size is small, the effect of gas diffusion is large, while the pressure loss is large. Further, the shape of the catalyst may be a foil shape, a needle shape, or the like. Of course, the ratio of the catalyst to the ceramic in the particles is also appropriately selected as appropriate. However, since the temperature of the fuel cell is determined to be as high as about 1000 ° C., as well as the shape of the gas flow path and the type of gas, the best choice is appropriately determined by experiments and the like. Further, since the solid oxide fuel cell operates at an extremely high temperature, a high catalytic action can be expected depending on the electrode. In this case, the catalyst is not filled in the anode gas flow path, but is filled only in the manifold. Is also good.
【００３５】なお、本発明は上記実施例に限られるもの
ではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲で実施するこ
とができる。例えば、カソードガス供給側には請求項１
に係る発明のガス導管を配置し、アノードガス供給側に
は請求項３に係る発明の改質触媒粒子を配置するといっ
た形態で実施することができる。The present invention is not limited to the above embodiment, but can be implemented without departing from the gist of the present invention. For example, on the cathode gas supply side, claim 1
And the reforming catalyst particles according to the third aspect of the present invention are arranged on the anode gas supply side.
【００３６】[0036]
【発明の効果】以上説明したように、請求項１、２に係
る発明においては、アノードガス及びカソードガスの供
給側の内部ホールドの少なくとも一方に下流側ほど断面
積の広いガス導管を設けることにより、請求項３に係る
発明においてはアノードガス供給側マニホールド内に粒
径を下流側ほど小さくした粒子状の触媒を配したことに
より、内部マニホールド方式燃料電池における各セルへ
のガス分配を均一化することによりスタックの特性が向
上する。As described above, according to the first and second aspects of the present invention, at least one of the internal holds on the supply side of the anode gas and the cathode gas has a cross section that is more downstream.
According to the third aspect of the present invention, by providing a gas conduit having a large volume , particles in the anode gas supply side manifold are provided.
By arranging a particulate catalyst having a smaller diameter toward the downstream side, the characteristics of the stack are improved by making the gas distribution to each cell in the internal manifold type fuel cell uniform.
【００３７】また、請求項３に係る発明においては、更
に外部から電池に供給される燃料ガスの一部がマニホー
ルド内であらかじめ改質されてから各セルの面内に供給
されるので、電池面内のアノードガス入口側と出口側の
温度差を緩和し電池特性をも向上させ、電池面における
入口での燃料ガス改質反応を緩和し、燃料電池の寿命を
延ばす。According to the third aspect of the present invention, since a part of the fuel gas supplied to the battery from the outside is reformed in advance in the manifold and then supplied to the surface of each cell, The temperature difference between the inlet and outlet sides of the anode gas inside the battery is reduced, and the battery characteristics are also improved.The fuel gas reforming reaction at the inlet on the battery surface is reduced, and the life of the fuel cell is extended.
Extended bus.
【図１】請求項１、及び２に係る発明の一実施例の要部
の縦断面図である。FIG. 1 is a longitudinal sectional view of a main part of an embodiment according to the first and second aspects of the present invention.
【図２】上記第１実施例の実験結果を示す図である。FIG. 2 is a diagram showing experimental results of the first embodiment.
【図３】請求項１に係る発明の参考例の要部の縦断面図
である。FIG. 3 is a longitudinal sectional view of a main part of a reference example of the invention according to claim 1;
【図４】上記参考例の実験結果を示す図である。FIG. 4 is a view showing an experimental result of the reference example .
【図５】請求項３に係る発明の一実施例のアノードガス
供給部のセルスタック部の断面図である。FIG. 5 is a sectional view of a cell stack section of an anode gas supply section according to one embodiment of the invention according to claim 3 ;
【図６】上記第２実施例の実験結果を示す図である。FIG. 6 is a view showing an experimental result of the second embodiment.
【図７】同じく第２実施例の実験結果を示す図である。FIG. 7 is a view showing an experimental result of the second embodiment.
【図８】従来技術に係る内部マニホールド方式を採用し
た固体電解質型燃料電池の切り欠き図である。FIG. 8 is a cutaway view of a solid oxide fuel cell employing an internal manifold system according to the prior art.
１ 燃料電池セル ２ 電解質層 ３ アノード極 ４ カソード極 ５ ガス分離板 ６ アノードガス流路 ７ カソードガス流路 ８ ガス配管 ９ 内部マニホールド １０ シール材 １１ ガス導管 １２ 導管支持用突起部 １３ シール材溜部 １３ａシール材 １４ 多孔性ガス導管 １５ シール材溜部 １６ａ３層からなる触媒粒子層のうち粒径３ｍｍの層 １６ｂ３層からなる触媒粒子層のうち粒径２ｍｍの層 １６ｃ３層からなる触媒粒子層のうち粒径１ｍｍの層 １７ 多孔性アルミナ管 DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Fuel cell 2 Electrolyte layer 3 Anode electrode 4 Cathode electrode 5 Gas separation plate 6 Anode gas flow path 7 Cathode gas flow path 8 Gas pipe 9 Internal manifold 10 Sealing material 11 Gas conduit 12 Conduit supporting projection 13 Sealing material storage 13a Sealing material 14 Porous gas conduit 15 Sealing material reservoir 16a Layer having a particle diameter of 3 mm out of the catalyst particle layer consisting of three layers 16b3 layer having a particle diameter of 2 mm among the catalyst particle layers consisting of three layers Of the catalyst particle layer consisting of 16c3 layers 1 mm particle size layer 17 Porous alumina tube
フロントページの続き (72)発明者 村上 修三 守口市京阪本通２丁目18番地 三洋電機 株式会社内 (72)発明者 金子 実 守口市京阪本通２丁目18番地 三洋電機 株式会社内 (72)発明者 齋藤 俊彦 守口市京阪本通２丁目18番地 三洋電機 株式会社内 (56)参考文献 特開 昭62−237678（ＪＰ，Ａ) 特開 昭62−150667（ＪＰ，Ａ) 特開 昭61−29077（ＪＰ，Ａ) 特開 昭61−24169（ＪＰ，Ａ) 特開 平４−355061（ＪＰ，Ａ) 実開 昭63−29854（ＪＰ，Ｕ) 実開 昭59−193824（ＪＰ，Ｕ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) H01M 8/00 - 8/24 Continuing on the front page (72) Inventor Shuzo Murakami 2-18-18 Keihanhondori, Moriguchi City Sanyo Electric Co., Ltd. (72) Inventor Minoru Kaneko 2-18-18 Keihanhondori Moriguchi City Sanyo Electric Co., Ltd. (72) Invention Toshihiko Saito 2-18 Keihanhondori, Moriguchi City Sanyo Electric Co., Ltd. (56) References JP-A-62-237678 (JP, A) JP-A-62-150667 (JP, A) JP-A-61-29077 (JP, A) JP-A-61-24169 (JP, A) JP-A-4-35561 (JP, A) JP-A-63-29854 (JP, U) JP-A-59-193824 (JP, U) ( 58) Fields surveyed (Int.Cl. 7 , DB name) H01M 8/00-8/24
Claims (3)
クの内部に、各電池セルへのガス供給・排出用のマニホ
ールドを設けた内部マニホールド方式燃料電池におい
て、 前記供給側のマニホールドの内部に、下流側ほど断面積
の広いガス導管を設けたことを特徴とする内部マニホー
ルド方式燃料電池。The method according to claim 1 fuel cell inside the plurality stacked cell stack, the internal manifold type fuel cell provided with a manifold for gas supply and discharge of each battery cell, the inner portion of the supply side of the manifold, Cross section area toward downstream
An internal manifold fuel cell characterized by having a wide gas conduit .
ド内に設けられ、その区間外のセルに対する供給ガスの
流通する導管であることを特徴とする請求項１記載の内
部マニホールド方式燃料電池。Wherein said gas conduit is provided in the manifold of several cell intervals, internal manifold according to claim 1, characterized in that the conduit for <br/> flow of feed gas for the period outside of the cell Method fuel cell.
クの内部に、各電池セルへのガス供給・排出用のマニホ
ールドを設けた内部マニホールド方式燃料電池におい
て、 アノードガス供給側マニホールド内に、粒径を下流側ほ
ど小さくした粒子状の触媒を配したことを特徴とする内
部マニホールド方式燃料電池。 3. A battery stack comprising a plurality of stacked fuel cells.
Inside the battery, manifolds for supplying and discharging gas to each battery cell
Internal manifold type fuel cell
In the anode gas supply side manifold, the particle size is
It is characterized by having a small particle catalyst
Section manifold fuel cell.
Priority Applications (1)
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| JPH05129032A JPH05129032A (en) | 1993-05-25 |
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