JP3047985B2 - Manufacturing method of multilayer ceramic wiring board - Google Patents
Manufacturing method of multilayer ceramic wiring boardInfo
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Description
【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明はガラスセラミック多層回路基板、より具体的
には金，銀または銅の厚膜からなる導体パターンを内部
に含む焼結したガラス−セラミック絶縁体から成る多層
回路基板に関する。さらに詳しくはガラス／セラミック
混合粉末を含むグリーンシートおよびに金，銀または銅
の微細な粉末を含む導体ペーストから出発し、用いた導
体金属の融点を越ない焼成温度でこれらをガラスセラミ
ックスと一緒に焼結させるグリーンシート積層法による
多層回路基板の製造方法に関する。Description: FIELD OF THE INVENTION The present invention relates to a glass-ceramic multilayer circuit board, more specifically, a sintered glass-ceramic containing a conductor pattern formed of a thick film of gold, silver or copper. The present invention relates to a multilayer circuit board made of an insulator. More specifically, starting from a green sheet containing a glass / ceramic mixed powder and a conductor paste containing fine powder of gold, silver or copper, these are combined with the glass ceramic at a firing temperature exceeding the melting point of the conductor metal used. The present invention relates to a method for manufacturing a multilayer circuit board by a green sheet laminating method for sintering.
［従来の技術］ セラミック多層配線基板は、一般にモリブデン，タン
グステンなどの高融点金属を配線導体とする。しかし、
これらの導体金属は電気抵抗が大きいので、伝送損失が
大きく、雑音の発生を伴うという欠点を有している。そ
こでこれらより電気抵抗が低い金，銀または銅を配線導
体として用いた多層回路基板に対する要求が高まってき
た。モリブデン，タングステンなどは高温で焼結するた
め、絶縁基体としてはこれらの導体金属と一緒に焼成で
きる高融点のアルミナを主成分とするセラミックスが用
いられてきた。アルミナは熱伝導性、および強度が優れ
ているが、誘電率が比較的高いので信号伝送の遅延を伴
うという欠点があり、また、シリコン集積回路チップを
アルミナ系基板にはんだで直接接続する場合、シリコン
の熱膨張係数（約35×10-7／℃）に比らべアルミナは比
較的高い熱膨張係数（約65〜70×10-7／℃）を持つた
め、シリコン集積回路チップの動作に伴って発生する熱
サイクルによりはんだ接続部が破壊するという欠点もあ
る。[Prior Art] A ceramic multilayer wiring board generally uses a high melting point metal such as molybdenum or tungsten as a wiring conductor. But,
Since these conductor metals have large electric resistance, they have disadvantages that transmission loss is large and noise is generated. Therefore, there has been an increasing demand for a multilayer circuit board using gold, silver or copper having a lower electric resistance as a wiring conductor. Since molybdenum, tungsten, and the like are sintered at a high temperature, ceramics mainly composed of high-melting-point alumina that can be fired together with these conductive metals have been used as the insulating base. Alumina has excellent thermal conductivity and strength, but has the disadvantage that signal transmission is delayed due to its relatively high dielectric constant.In addition, when a silicon integrated circuit chip is directly connected to an alumina-based substrate by soldering, Alumina has a relatively high coefficient of thermal expansion (approximately 65-70 × 10 -7 / ° C) as compared to the coefficient of thermal expansion of silicon (approximately 35 × 10 -7 / ° C), so it can be used to operate silicon integrated circuit chips. There is also a disadvantage that the solder connection is destroyed by the accompanying thermal cycle.
銅を配線導体とする多層回路基板において、絶縁基体
として金，銀または銅と一緒に焼成可能な900〜1000℃
で焼結できるガラス／フィラー分散系セラミックス即ち
ガラスにセラミックスフィラーを分散させたガラスセラ
ミックが注目されている。900-1000 ℃ which can be fired together with gold, silver or copper as an insulating substrate in a multilayer circuit board using copper as a wiring conductor
Glass / filler-dispersed ceramics that can be sintered at a high temperature, that is, glass-ceramics in which ceramic fillers are dispersed in glass have attracted attention.
［発明が解決しようとする課題］ 一般にこのようなガラスにフィラーを分散させたセラ
ミック誘電体構造を用いたガラス−セラミック多層回路
基板は、通常使用される範囲の平均粒径が１〜５μｍの
セラミックフィラーとガラス微粒子を所定の割合になる
よう秤量し、ボールミルを用いて混合し、ガラスとフィ
ラーの混合粉末を得た。混合した粉末を熱可塑性ポリマ
ーおよび溶媒に混合したガラスセラミックスラリーを用
い、ガラスセラミックグリーンシートを形成した。より
詳しく述べるならば、このスラリーをドクターブレード
技術を用いてガラスセラミックのグリーンシートまたは
スリップの形に成形または塗布し、次に溶媒を揮発させ
て凝集し、薄い柔軟なグリーンシートを形成した。[Problems to be Solved by the Invention] Generally, a glass-ceramic multilayer circuit board using a ceramic dielectric structure in which a filler is dispersed in such a glass has a ceramic having an average particle diameter of 1 to 5 μm in a range usually used. The filler and the glass fine particles were weighed to a predetermined ratio and mixed using a ball mill to obtain a mixed powder of the glass and the filler. A glass ceramic green sheet was formed using a glass ceramic slurry obtained by mixing the mixed powder with a thermoplastic polymer and a solvent. More specifically, the slurry was formed or coated into green sheets or slips of glass-ceramic using doctor blade technology and then the solvent was volatilized and agglomerated to form thin, flexible green sheets.
次に所望の多層回路基板を構成するため、各層間の相
互接続ができるように構成シートにバイアホールを形成
し、金，銀または銅等の導体ペーストを各シートのバイ
アホールに充填した。その後上記グリーンシート上にス
クリーン印刷法を用いて金，銀または銅の微細な粉末を
含む導体ペーストを特定パターンに形成し、所定の数の
構成グリーンシートを所定の順序で互いに整合するよう
に積み重ねた。次にグリーンシートの積層体は隣接する
各層間の結合が分離せず、また各層の電気伝導体形成パ
ターンがバイアホールに充填した電気伝導体を介して相
互に接続できるように所定の温度と圧力で接着し、一体
化したグリーンシート積層体を形成した。Next, in order to form a desired multilayer circuit board, via holes were formed in the constituent sheets so as to enable interconnection between the layers, and a conductive paste such as gold, silver or copper was filled in the via holes of each sheet. Thereafter, a conductive paste containing a fine powder of gold, silver or copper is formed in a specific pattern on the green sheet using a screen printing method, and a predetermined number of constituent green sheets are stacked in a predetermined order so as to be aligned with each other. Was. Next, the green sheet laminate is subjected to a predetermined temperature and pressure so that the bonding between the adjacent layers is not separated and the electric conductor forming pattern of each layer can be connected to each other via the electric conductor filled in the via hole. To form an integrated green sheet laminate.
その後、上記グリーンシート積層体を焼成することに
よってバインダを焼尽し、ガラスセラミックおよび金，
銀または銅等の金属微粒子を焼結し、内部に所望の導体
パターンを有するガラスセラミック多層回路基板を形成
した。Thereafter, the binder is burned out by firing the green sheet laminate, and the glass ceramic and gold,
Fine particles of metal such as silver or copper were sintered to form a glass-ceramic multilayer circuit board having a desired conductor pattern inside.
従来のこのガラスセラミック多層回路基板の製造方法
においてはガラス微粒子とセラミックフィラーの粒子径
の比が考慮されておらず、ほぼ同一の粒子径のものが用
いられてきた。その結果、上記したグリーンシート積層
体において、フィラー粒子の回りを固体のガラス粒子で
覆うことが困難となり、ガラス粒子とフィラー粒子間に
大きな空隙を生じる。In this conventional method of manufacturing a glass ceramic multilayer circuit board, the ratio of the particle diameter of the glass fine particles to the ceramic filler is not taken into account, and almost the same particle diameter has been used. As a result, in the above-described green sheet laminate, it is difficult to cover around the filler particles with solid glass particles, and a large gap is generated between the glass particles and the filler particles.
このようなガラス／フィラー混合系グリーンシート積
層体を焼成すると焼成工程中にバインダが焼尽したあ
と、上記したガラス粒子間、フィラー粒子間ならびにガ
ラスフィラー粒子間の空隙によってガラス−フィラーの
マトリックス層中に気泡を生じる。すなわち、このよう
な気泡はガラスの固体粒子が軟化し、隣接する粒子と結
合または合体しはじめる時形成され、さらに詳しく述べ
るならば、隣接する固体のガラス粒子間ならびにガラス
粒子とフィラー粒子間が接合し始めるとき閉鎖された空
洞が形成されるが、このような空洞は他のガラス粒子対
ならびにフィラーガラス粒子対の間にも成長し続けて、
最終的にすべての粒子間に成長し、気泡のネットワーク
がガラス−フィラーのマトリックス全体に生じる。この
ような気泡のネットワークはガラス−セラミック誘電体
構造の強度を著しく低下させる。When such a glass / filler mixed green sheet laminate is fired, the binder is burned out during the firing step, and the glass-filler matrix layer is formed by the voids between the glass particles, the filler particles, and the glass filler particles. This produces bubbles. That is, such bubbles are formed when the solid particles of glass soften and begin to combine or coalesce with adjacent particles, and more specifically, are bonded between adjacent solid glass particles and between glass particles and filler particles. When they begin to form, closed cavities form, but such cavities continue to grow between other glass particle pairs as well as filler glass particle pairs,
Eventually it grows between all the particles and a network of air bubbles forms throughout the glass-filler matrix. Such a network of bubbles significantly reduces the strength of the glass-ceramic dielectric structure.
さらにはガラスとフィラーの粒子径が比較的近いた
め、焼結熱処理によって形成されたセラミックフィラー
とガラスのマトリックスからなるガラスセラミック誘電
体構造においてガラス相中にフィラーが分散した微細構
造となり、フィラー粒子間が離れてしまうため十分な強
度が得られないという問題を生じる。Furthermore, since the particle diameters of the glass and the filler are relatively close, the glass ceramic dielectric structure composed of the ceramic filler and the glass matrix formed by sintering heat treatment has a fine structure in which the filler is dispersed in the glass phase. However, there arises a problem that sufficient strength cannot be obtained due to the separation.
本発明の主な目的は、本質的に非多孔質でありかつ、
フィラーの稠密なネットワークからなり、ガラスがその
ようなネットワークのすき間をうめるようなガラスセラ
ミック誘電体構造をもつ多層回路基板の製造方法を与え
ることである。このような誘電体構造は、従来の粒子径
のガラス粒子およびフィラーを用いて焼結したガラスフ
ィラー誘電体構造以上に高い破壊強度を与える。The main object of the present invention is to be essentially non-porous and
It is an object of the present invention to provide a method for producing a multilayer circuit board having a glass-ceramic dielectric structure consisting of a dense network of fillers, wherein the glass fills the gaps of such a network. Such a dielectric structure provides higher breaking strength than a glass filler dielectric structure sintered using conventional glass particle and filler particles.
本発明の他の目的は金，銀および銅の導体パターンを
内部に有するガラスセラミックの多層回路基板の製造方
法を与える。Another object of the present invention is to provide a method of manufacturing a glass ceramic multilayer circuit board having gold, silver and copper conductor patterns therein.
［課題を解決するための手段］ 上記目的を達成するために、本発明の多層回路基板の
製造においてセラミックフィラーの粒子径を１〜５μｍ
とし、該フィラー粒子径に対して固体のガラス粒子の粒
子径を３分の１以下にしたものである。[Means for Solving the Problems] In order to achieve the above object, in manufacturing the multilayer circuit board of the present invention, the particle size of the ceramic filler is set to 1 to 5 μm.
And the particle diameter of the solid glass particles is reduced to 1/3 or less of the filler particle diameter.
さらに該フィラー粉末が体積％表示で20〜70％、該ガ
ラス粉末が30〜80％とからなり、該ガラス粉末は体積％
表示で SiO2 20〜70％ Al2O3 １〜20％ B2O3 15〜40％ RO ２〜50％ R:アルカリ土類金属 Na2O＋K2O １〜５％ からなる組成物で、ガラスセラミック構造体を形成す
るものである。Further, the filler powder is composed of 20 to 70% by volume%, the glass powder is composed of 30 to 80%, and the glass powder is composed of
In composition, SiO 2 20 to 70% Al 2 O 3 1 to 20% B 2 O 3 15 to 40% RO 2 to 50% R: Alkaline earth metal Na 2 O + K 2 O 1 to 5% It forms a glass ceramic structure.
本発明におけるガラスセラミック多層回路基板の製造
方法における限定理由は以下の通りである。The reasons for limitation in the method for manufacturing a glass ceramic multilayer circuit board according to the present invention are as follows.
ガラス粒子の粒径をフィラーの粒径の1/3以上にする
とフィラー粒子の周囲をガラス粒子が覆うことができな
くなり、焼成後の多層回路基板に空隙が残留し、強度が
低下する。If the particle size of the glass particles is set to 1/3 or more of the particle size of the filler, the periphery of the filler particles cannot be covered by the glass particles, and voids remain in the fired multilayer circuit board, and the strength is reduced.
また、ガラス粒子の含有量が30vol％より少ないと焼
結温度が高くなり、金，銀または銅等の導体材料と一緒
に焼成することができない。一方、ガラス粒子の含有量
が80vol％を越えると該多層回路基板の微細構造がガラ
スマトリックス中にフィラーが分散した構造となり、該
多層回路基板の破壊強度が低下し、好ましくない。On the other hand, if the content of the glass particles is less than 30 vol%, the sintering temperature becomes high, and it cannot be fired together with a conductive material such as gold, silver or copper. On the other hand, if the content of the glass particles exceeds 80 vol%, the fine structure of the multilayer circuit board becomes a structure in which the filler is dispersed in the glass matrix, and the breaking strength of the multilayer circuit board is reduced, which is not preferable.
フィラー粒径が５μｍを越えると多層回路基板内に形
成されるフィラーネットワークが密でなくなるため、破
壊強度が低下し、好ましくない。フィラーの粒径が１μ
ｍより小さいと生シートの成形が困難となり、多層回路
基板を製造することができない。If the filler particle size exceeds 5 μm, the filler network formed in the multilayer circuit board will not be dense, and the breaking strength will be reduced, which is not preferable. Filler particle size is 1μ
If it is smaller than m, it becomes difficult to form a raw sheet, and a multilayer circuit board cannot be manufactured.
本発明におけるガラス粒子としては誘電率が低く、か
つ熱膨張係数が小さい次の組成を有するものが好まし
い。即ち重量％表示で、 SiO2 20〜70％ Al2O3 ２〜20％ B2O3 15〜40％ RO ２〜50％（Ｒはアルカリ土類金属） Na2O＋K2O １〜５％ SiO2が20％より少ないと軟化温度が低くなり、多層回
路基板の焼成温度においてガラスが比較的高い流動性を
もつため埋め込まれた内部導体パターンが過剰に移動
し、また満足すべき歪および寸法に関する厳しい公差を
達成することができない。70％を越えると焼結温度が高
くなり過ぎ、金，銀、または銅といった低抵抗の金属と
一緒に焼成することができず好ましくない。As the glass particles in the present invention, those having the following composition having a low dielectric constant and a small coefficient of thermal expansion are preferable. That is, in terms of weight%, SiO 2 20 to 70% Al 2 O 3 2 to 20% B 2 O 3 15 to 40% RO 2 to 50% (R is an alkaline earth metal) Na 2 O + K 2 O 1 to 5% If the content of SiO 2 is less than 20%, the softening temperature will be low, the glass will have relatively high fluidity at the firing temperature of the multilayer circuit board, and the embedded internal conductor pattern will move excessively, and the strain and dimensions will be satisfactory. Can not achieve tight tolerances. If it exceeds 70%, the sintering temperature becomes too high, and it cannot be sintered together with a low-resistance metal such as gold, silver or copper, which is not preferable.
Al2O3が２％より少ないと多層回路基板の耐湿性が劣
り、20％を越えると軟化温度が高くなり、ガラスセラミ
ックの焼結温度が高くなり過ぎいずれも好ましくない。If the content of Al 2 O 3 is less than 2%, the moisture resistance of the multilayer circuit board is inferior. If it exceeds 20%, the softening temperature becomes high, and the sintering temperature of the glass ceramic becomes too high.
B2O3は15％より少ないと焼結温度が高くなり過ぎ40％
を越えるとガラスの化学的安定性が低下し、好ましくな
い。If the content of B 2 O 3 is less than 15%, the sintering temperature becomes too high and the sintering temperature becomes too high.
If it exceeds, the chemical stability of the glass is lowered, which is not preferable.
アルカリ土類酸化物MgO,CaO,BaO,SrOはガラス粉末製
造時の溶解性を向上させるため、およびガラスの熱膨張
係数を調整するため添加するもので、それらの総量が２
％より少ないと上記溶解性が充分に向上せず、50％を越
えると熱膨張係数が大きくなりすぎいずれも好ましくな
い。Alkaline earth oxides MgO, CaO, BaO, and SrO are added to improve the solubility during the production of glass powder and to adjust the coefficient of thermal expansion of glass.
%, The above-mentioned solubility is not sufficiently improved, and if it exceeds 50%, the thermal expansion coefficient becomes too large, and both are not preferred.
Na2OおよびK2Oもガラス粉末製造時の溶解性を向上さ
せるため添加するもので、それらの総量が１％以下では
上記溶解性が充分向上せず、５％を越えると熱膨張が大
きくなり、いずれも好ましくない。Na 2 O and K 2 O are also added to improve the solubility during the production of glass powder. When the total amount is 1% or less, the above-mentioned solubility is not sufficiently improved, and when the total amount exceeds 5%, the thermal expansion is large. And both are not preferred.
［作用］ フィラー分散系ガラスセラミックの破壊強度はガラス
に対するフィラーの体積分率に依存しており、フィラー
の粒子径が細かく、かつ、フィラーの体積分率が大きい
ほど破壊強度が高くなることが知られている。これはフ
ィラーによって応力の伝搬が多方向に分散されるのみな
らず強度の弱いガラス相のクラックの伝搬が強度の高い
フィラーによって阻止されるからである。さらに具体的
に述べるならば、焼結工程を経たあと該フィラー分散系
ガラスセラミックの微細構造が細かいフィラー粒子の稠
密なネットワークのすき間を溶融したガラスが占めてフ
ィラー粒子間に空隙がないことが望ましい。[Action] The breaking strength of the filler-dispersed glass ceramic depends on the volume fraction of the filler relative to the glass. It is known that the smaller the filler particle diameter and the larger the filler volume fraction, the higher the breaking strength. Have been. This is because the filler not only disperses the stress in multiple directions but also prevents the propagation of cracks in the glass phase having low strength by the filler having high strength. More specifically, it is desirable that after the sintering step, the fine structure of the filler-dispersed glass ceramic has a dense network of fine filler particles occupied by the molten glass and that there is no void between the filler particles. .
従来のフィラー分散系ガラスセラミック系では焼成熱
処理工程を経る前においてガラスセラミック成形体の粒
子状のガラスとフィラーの粒子比が比較的近い。したが
って、焼結工程でフィラー粒子間が溶融したガラスで埋
められ、空隙のないガラスセラミック構造体を形成する
ためには焼結熱処理前のガラスセラミック成形体におい
てフィラーの周囲をガラスの粒子で覆いつくす必要があ
り、これを実現するため、フィラーに対するガラスの割
合をふやさなれればならない。しかし、このような割合
のガラスセラミック成形体を焼結熱処理すると、その微
細構造はガラスのマトリックス相中にフィラー粒子が離
散的に分散した形態となり、十分な破壊強度を得ること
ができない。In a conventional filler-dispersed glass-ceramic system, the particle ratio of the particulate glass to the filler in the glass-ceramic compact before the sintering heat treatment step is relatively close. Therefore, in order to form a glass-ceramic structure having no voids between the filler particles in the sintering process, the filler particles are covered with glass particles in the glass-ceramic compact before the sintering heat treatment. In order to achieve this, the ratio of glass to filler must be increased. However, when the glass ceramic molded body having such a ratio is subjected to sintering heat treatment, its fine structure becomes a form in which filler particles are discretely dispersed in a matrix phase of glass, and a sufficient breaking strength cannot be obtained.
ガラスマトリックス相を減らすことによってフィラー
粒子を相互に接近せしめてフィラーの稠密なネットワー
クを形成することが考えられる。しかしかかる場合にも
従来のようにガラス粒子とフィラーの粒子径が比較的近
いときにはフィラーに対するガラス粒子の割合を減らし
ていくと、焼結工程でフィラー粒子のすき間を溶融した
ガラスが埋めることができず、ガラスフィラー構造体中
に空隙のネットワークが形成され、ガラス−セラミック
焼結体の破壊強度が著しく低下する。It is conceivable to reduce the glass matrix phase to bring the filler particles closer together to form a dense network of fillers. However, even in such a case, when the particle diameter of the glass particles and the filler is relatively close as in the past, if the ratio of the glass particles to the filler is reduced, the molten glass can fill the gap between the filler particles in the sintering process. Instead, a network of voids is formed in the glass filler structure, and the breaking strength of the glass-ceramic sintered body is significantly reduced.
フィラー分散系ガラスセラミックにおいて十分な破壊
強度を得るためには、最密充填したフィラーのネットワ
ークのすき間を溶融したガラスがうめ、しかも該ネット
ワークのすき間に空隙が残らないことが必要である。In order to obtain a sufficient breaking strength in the filler-dispersed glass ceramic, it is necessary that the molten glass fills the gap of the network of the closest-packed filler and that no void remains in the gap of the network.
本発明によれば、ガラスの粒子径がフィラーの粒子径
の1/3以下の微粒子に抑えられているためフィラーに対
するガラス粒子の体積分率が少なくなってもフィラーの
周わりをガラスの粒子で薄く覆うことができる。したが
って、焼成工程を経たあと、比較的粗密なフィラーのネ
ットワークが形成され、かつフィラーのネットワークの
すき間を溶融したガラスが十分に埋めるため、該ネット
ワークのすき間に焼成後空隙を生ぜず、高い破壊強度が
得られる。According to the present invention, even if the volume fraction of the glass particles with respect to the filler is reduced because the particle diameter of the glass is suppressed to fine particles of 1/3 or less of the particle diameter of the filler, the circumference of the filler is a particle of the glass. Can be covered thinly. Therefore, after the firing step, a relatively dense network of fillers is formed, and the molten glass sufficiently fills the gaps in the filler network. Is obtained.
［実施例］ 以下、本発明を実施例により具体的に説明する。目標
組成となるように各原料を調合し、これを白金ルツボに
入れ1350〜1500℃で２〜３時間加熱し、溶融した。次い
で溶融液を水中に投下して、透明なガラス組成物のカレ
ットを得た。この組成物を、湿式で、ボールミル中で粉
砕し、表１〜５に示すような平均粒径のガラス粉末を得
た。EXAMPLES Hereinafter, the present invention will be described specifically with reference to Examples. Each raw material was prepared so as to have a target composition, and this was put in a platinum crucible and heated at 1350 to 1500 ° C. for 2 to 3 hours to be melted. Then, the melt was dropped into water to obtain a cullet of a transparent glass composition. This composition was wet-pulverized in a ball mill to obtain glass powder having an average particle size as shown in Tables 1 to 5.
次いで、このガラス粉末と所定の平均粒径をもつセラ
ミックフィラーを重量％で表１〜５に示す割合になるよ
うに秤量し、ボールミルで10時間湿式混合し、セラミッ
クフィラーとガラス粉末の混合粉を得た。 Next, this glass powder and a ceramic filler having a predetermined average particle size are weighed so as to have a ratio shown in Tables 1 to 5 by weight%, and wet-mixed with a ball mill for 10 hours to obtain a mixed powder of the ceramic filler and the glass powder. Obtained.
次いで、成形可能なスラリーを得るために有機バイン
ダとしてメチルメタクリレート樹脂、可逆剤としてフタ
ル酸ジブチルまたはフタル酸ジオクチル並びに溶剤とし
てトリクロルエチレンおよびｎ−ブタノールを加え、混
合した。このスラリーから通常のドクターブレード技術
を用いて、約0.2〜0.3mmの薄いシートにした後、70℃で
乾燥し、グリーンシート成形体を得た。成形したシート
は切断装置で必要な大きさに切り揃え、せんこう機を用
いて必要な位置に貫通孔をあけた。ついでスクリーン印
刷法により個々のシートの貫通孔に金，銀または銅の導
体ペーストを充填した。さらに、これらのグリーンシー
ト上に必要な導体パターンを印刷した。このようにして
準備した複数のグリーンシートを積み重ね、プレス中の
所定の温度および圧力（例えば、120℃で100kg/cm2）で
圧着することによりプレス成形体を得た。この成形体を
プログラム焼成炉を用いて窒素と水素と水蒸気の混合ガ
ス中において焼成した。加熱速度はバインダの完全な燃
焼を実現するため100℃/h以下とした。バインダを除去
したあとセラミックを焼結温度まで加熱し、ガラス粒子
を溶融させて、セラミックフィラーの粒子間をガラスで
埋めてフィラー分散ガラスセラミックを焼結し、導体パ
ターン中の金属粒子を焼結させて内部金属配線および貫
孔穴導体を形成した。Next, a methyl methacrylate resin as an organic binder, dibutyl phthalate or dioctyl phthalate as a reversible agent, and trichloroethylene and n-butanol as solvents were added and mixed to obtain a moldable slurry. The slurry was formed into a thin sheet of about 0.2 to 0.3 mm using a usual doctor blade technique, and dried at 70 ° C. to obtain a green sheet molded body. The formed sheet was cut to a required size by a cutting device, and a through hole was formed at a required position using a punching machine. Next, the conductive paste of gold, silver or copper was filled in the through holes of the individual sheets by screen printing. Further, necessary conductor patterns were printed on these green sheets. A plurality of green sheets prepared in this manner were stacked and pressed at a predetermined temperature and pressure during press (for example, 100 kg / cm 2 at 120 ° C.) to obtain a press-formed body. This compact was fired in a mixed gas of nitrogen, hydrogen and steam using a programmed firing furnace. The heating rate was set to 100 ° C / h or less in order to realize complete combustion of the binder. After removing the binder, the ceramic is heated to the sintering temperature, the glass particles are melted, the gap between the ceramic filler particles is filled with glass, the filler-dispersed glass ceramic is sintered, and the metal particles in the conductor pattern are sintered. To form internal metal wiring and through-hole conductors.
第１表で明らかなようにガラス粒子径がフィラーの粒
径の1/3以下である試料番号1,5,6は破壊強度が30kg/mm2
の高い機械的強度を有するが、ガラスの粒子径がフィラ
ーの粒子径とほぼ同じかそれ以上である試験番号2,3,4,
7は破壊強度が20kg/mm2以下で十分な機械的強度をもっ
ていない。As is clear from Table 1, Sample Nos. 1, 5, and 6 in which the glass particle diameter is 1/3 or less of the filler particle diameter have a breaking strength of 30 kg / mm 2.
Test number 2,3,4, which has high mechanical strength, but the particle size of the glass is almost the same as or larger than the particle size of the filler
No. 7 has a breaking strength of 20 kg / mm 2 or less and does not have sufficient mechanical strength.
第２表で明らかなように実施例である試料番号８〜13
のフィラー含有量が20〜70vol％のものは破壊強度が20k
g/mm2であるが、比較例である試料番号14,15は上記範囲
をはずれるため、破壊強度は20kg/mm2を割っている。試
料番号14についてはガラス相中にフィラーが分散した微
細構造となり、十分な破壊強度が得られていない。試料
番号15についてはフィラー粒子間のすき間をガラスが埋
めることができずフィラー粒子のネットワーク内に空隙
を多数生じるため十分な破壊強度が得られない。As is clear from Table 2, the sample Nos. 8 to 13 of the examples were used.
With a filler content of 20-70vol% has a breaking strength of 20k
g / mm 2 , but the breaking strength of the sample Nos. 14 and 15 which are comparative examples is less than 20 kg / mm 2 because it falls outside the above range. Sample No. 14 had a fine structure in which the filler was dispersed in the glass phase, and sufficient breaking strength was not obtained. In sample No. 15, the glass cannot fill the gap between the filler particles, and a large number of voids are generated in the network of the filler particles, so that sufficient breaking strength cannot be obtained.
第３表で明らかなように SiO2 20〜70％ Al2O3 １〜20％ B2O3 15〜40％ CaO＋BaO＋MgO ２〜50％ Na2O＋K2O １〜５％ の範囲の試料番号15〜21は900〜1000℃で焼成でき、
相対密度は95％の値が得られている。The 3 SiO 2 20 to 70% As is clear from Table Al 2 O 3 1~20% B 2 O 3 15~40% CaO + BaO + MgO 2~50% Na 2 O + K 2 O 1~5% range Sample No. 15 ~ 21 can be fired at 900 ~ 1000 ℃,
The relative density is 95%.
比較例である試料番号22はAl2O3含有量の多いガラス
成分を用いているため、焼結温度が上昇し、相対密度が
下がるため破壊強度が低い。Sample No. 22, which is a comparative example, uses a glass component having a large Al 2 O 3 content, so that the sintering temperature increases and the relative density decreases, so that the fracture strength is low.
比較例である試料番号23はSiO2の含有量が多いガラス
成分を用いているため、焼結温度が上昇し、900〜1000
℃で焼成したのでは相対密度が低いため破壊強度が低
い。Sample No. 23, which is a comparative example, uses a glass component having a high content of SiO 2 , so the sintering temperature is increased, and 900 to 1000.
When baked at ℃, the relative density is low and the breaking strength is low.
比較例である試料番号25はB2O3の含有量が多いガラス
成分を用いているため、熱水に溶解するという欠点を示
す。Sample No. 25, which is a comparative example, has a drawback that it dissolves in hot water because it uses a glass component having a large B 2 O 3 content.
比較例である試料番号24はB2O3の含有量が少ないガラ
ス成分を用いているため、焼結温度が上昇し、900〜100
0℃で焼成温度では十分高い相対密度が得られず、破壊
強度も大幅に低下する。Sample No. 24, which is a comparative example, uses a glass component having a low B 2 O 3 content, so the sintering temperature is increased, and 900 to 100
At a sintering temperature of 0 ° C., a sufficiently high relative density cannot be obtained, and the breaking strength is significantly reduced.
比較例である試料番号26はAl2O3含有量の少ないガラ
ス成分を用いているため、基板の化学的安定性が十分で
ない。Sample No. 26, which is a comparative example, uses a glass component having a small Al 2 O 3 content, and therefore has insufficient chemical stability of the substrate.
比較例である試料番号27はSiO2の含有量の少ないガラ
ス成分を用いているため軟化点が低下し、多層回路基板
の焼成温において、ガラスが流動し、内部導体パターン
が不均一に移動するという欠点を生じる。Sample No. 27, which is a comparative example, uses a glass component having a low content of SiO 2 so that the softening point is lowered, and at the firing temperature of the multilayer circuit board, the glass flows and the internal conductor pattern moves unevenly. This results in the disadvantage that:
比較例である試料番号28はアルカリ金属酸化物K2O＋N
a2Oの含有量が多いガラス成分を用いているため、多層
回路基板の熱膨張係数が大きくない、大型のシリコンチ
ップを直接搭載することが困難となる。Sample No. 28 which is a comparative example is an alkali metal oxide K 2 O + N
Since a glass component having a large content of a 2 O is used, it is difficult to directly mount a large-sized silicon chip having a small thermal expansion coefficient of the multilayer circuit board.
第４表で明らかなようにフィラー粒径が大きい試料番
号29,30はフィラーを分散したガラスセラミックのフィ
ラーネットワークが密でないため、破壊強度が低い。ま
た、フィラー粒径が小さいものはドクターブレート法で
シートにしたあと、乾燥すると、乾燥後グリーンシート
に割れを生じた。As is clear from Table 4, Sample Nos. 29 and 30 having a large filler particle diameter have a low fracture strength because the filler network of the glass ceramic in which the filler is dispersed is not dense. When the filler particle size was small, the sheet was formed into a sheet by the doctor blade method and then dried. After drying, the green sheet cracked.
表５より明らかなようにセラミックフィラーとして、
アルミナ（Al2O3），コージュライト（2MgO・２SiO2・
５Al2O3），β−スポジューメン，α−石英（SiO2），
ジルコニア（ZrO2）を単独または併用した場合、十分な
破壊強度が得られた。As is clear from Table 5, as a ceramic filler,
Alumina (Al 2 O 3 ), cordierite (2MgO ・ 2SiO 2・
5Al 2 O 3 ), β-spodumene, α-quartz (SiO 2 ),
When zirconia (ZrO 2 ) was used alone or in combination, sufficient breaking strength was obtained.
［発明の効果］ 以上述べたように、ガラス粒子にフィラーを均一に分
散させたガラスセラミック成形体のガラス粒子径をフィ
ラーの1/3以下にすることにより、焼成工程を経たあと
のガラスセラミックの微細構造を比較的稠密に密接した
フィラーのすき間をガラスがうめた状態に形成すること
ができるため、多層回路基板の強度を従来の方法によっ
て形成したものより高くできる。[Effect of the Invention] As described above, by reducing the glass particle diameter of the glass ceramic molded body in which the filler is uniformly dispersed in the glass particles to 1/3 or less of the filler, the glass ceramic after the firing step Since the fine structure can be formed in a state in which the glass fills the gap between the fillers which are relatively densely in contact with each other, the strength of the multilayer circuit board can be higher than that formed by the conventional method.
また、ガラスに対するフィラーの割合を70％まで増し
ても焼結熱処理を行なったあと、フィラー粒子のすき間
に空隙が残留しないため多層回路基板のさらなる高強度
化を達成することもできる。Further, even if the ratio of the filler to the glass is increased to 70%, no void remains in the gap between the filler particles after the sintering heat treatment, so that the multilayer circuit board can achieve higher strength.
また本発明を用いて製造した多層回路基板は破壊強度
が高いため、LSIやICを高密度に実装でき、また装置に
組込まれても破壊する恐れがない。Further, since the multilayer circuit board manufactured by using the present invention has a high breaking strength, LSIs and ICs can be mounted at a high density, and there is no possibility of being broken even when incorporated in a device.
しかも、1000℃以下の低温で焼結することができるた
め、金，銀、または銅等の低抵抗の配線導体を使用する
ことができ、多層内配線の信号伝播特性が向上するだけ
でなく、配線内の信号伝播に伴なう減衰が少ないためノ
イズに影響されない。Moreover, since it can be sintered at a low temperature of 1000 ° C. or less, a low-resistance wiring conductor such as gold, silver, or copper can be used, and not only does the signal propagation characteristic of the multilayer wiring improve, Since there is little attenuation accompanying signal propagation in the wiring, it is not affected by noise.
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) C04B 35/00 - 35/22 C04B 35/622 - 35/636 ──────────────────────────────────────────────────続 き Continued on the front page (58) Field surveyed (Int. Cl. 7 , DB name) C04B 35/00-35/22 C04B 35/622-35/636
Claims (4)
熱可塑性有機バインダからなるグリーンシートを形成
し、前記グリーンシートにスルーホールを穿設し、銅、
銀、または金等の金属粉末を含んでなる導体ペーストを
前記スルーホールに充填するとともに各シートの表面に
印刷して内部配線用パターンを形成し、このようにして
得られたグリーンシートを積層一体化してグリーンシー
ト積層体を作成し、前記グリーンシート積層体を予備焼
成して含有するバインダ類を除去した後、前記グリーン
シート積層体を焼成してガラス／セラミック混合粉を融
合、焼結し、内部に導体パターンを有するガラス−セラ
ミック多層配線基板の製造において、該ガラス−フィラ
ー混合粉末として粒径が１〜５μｍのフィラー粉末、ま
た粒径が該フィラー粒径の３分の１以下のガラス粉末を
用いたことを特徴とする、セラミック多層回路基板の製
造方法。1. A green sheet made of a thermoplastic organic binder in which a mixed powder of glass and a filler is dispersed, a through hole is formed in the green sheet, and copper,
A conductive paste containing a metal powder such as silver or gold is filled in the through holes and printed on the surface of each sheet to form an internal wiring pattern, and the green sheets thus obtained are laminated and integrated. To form a green sheet laminate, pre-firing the green sheet laminate to remove the contained binders, firing the green sheet laminate, fusing and sintering the glass / ceramic mixed powder, In the manufacture of a glass-ceramic multilayer wiring board having a conductor pattern inside, a filler powder having a particle size of 1 to 5 μm as a glass-filler mixed powder, and a glass powder having a particle size of one third or less of the filler particle size A method for manufacturing a ceramic multilayer circuit board, comprising:
表示でフィラー20〜70％、ガラス30〜80％とから構成さ
れる請求項１記載のセラミック多層回路基板の製造方
法。2. The glass-filler mixed powder in volume%
2. The method for manufacturing a ceramic multilayer circuit board according to claim 1, comprising 20 to 70% of filler and 30 to 80% of glass as indicated.
ジェライト、β−スポジューメン、安定化ジルコニアか
ら選ばれた少くとも１者である請求項１記載のセラミッ
ク多層回路基板の製造方法。3. The method according to claim 1, wherein the filler is at least one selected from alumina, α-quartz, cordierite, β-spodumene, and stabilized zirconia.
製造方法。Wherein said glass frit by weight is composed of SiO 2 20~70% B 2 O 3 15~40% Al 2 O 3 2~50% 1~20% BaO + CaO + MgO Na 2 O + K 2 O 1~5% The method for manufacturing a ceramic multilayer circuit board according to claim 1.
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